JPH1129688A - 塗装性が改良された熱可塑性樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 射出成形時の加工性、外観、曲げ弾性率、耐
衝撃性、引張り伸び、耐熱性、表面硬度、塗装性に優れ
た熱可塑性重合体組成物を提供する。 【解決手段】 下記（Ａ）〜（Ｅ）成分よりなる塗装性
が改良された熱可塑性樹脂組成物。 （Ａ）成分：プロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂５０〜７０重量％ （Ｂ）成分：エチレン・オクテンランダム共重合体 ５〜１０重量％ （Ｃ）成分：エチレン・ブテンランダム共重合体 ５〜１０重量％ （Ｄ）成分：ｍｐ８０〜１１０℃、ＭＦＲ０．５〜２０、ＰＥ結晶部２０〜４ ０重量％、ＥＢＲ部６０〜８０重量％の、 ＰＥ・（ＥＢＲ）・ＰＥ ・・・・［Ｉ］ ＰＥ・（ＥＢＲ） ・・・［ＩＩ］ 又は、 ＭＦＲ１５以下、ＰＳ部１０〜４０重量％、ＥＰＲ，ＥＢＲ部６０〜９０重量 ％の、 ＰＳ・（ＥＢＲ）・ＰＳ ・・［ＩＩＩ］ ＰＳ・（ＥＰＲ）・ＰＳ ・・・［ＩＶ］ ＰＳ・（ＥＰＲ） ・・・・［Ｖ］ で表わされるブロック構造を有するエラストマー ０．３〜５重量％ （Ｅ）成分：タルク １５〜２５重量％

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、プロピレン・エチ
レンブロック共重合体樹脂、低結晶性エチレン・オクテ
ン共重合体、低結晶性エチレン・ブテン共重合体、ブロ
ック構造を有する特定のエラストマー、及び、タルクに
より構成され、射出成形時の成形加工性が良好で、外観
にも優れ、曲げ弾性率、耐衝撃性、引張り伸び、耐熱
性、表面硬度が良好で、かつ塗装性にも優れる、自動車
内装部品等の射出成形品に好適な、塗装性が改良された
熱可塑性樹脂組成物に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】ポリプロピレン樹脂に、エチレン・プロ
ピレン共重合体や各種エチレン系共重合体及びタルクを
加えて、耐衝撃性や剛性を高めようという試みは従来よ
り数多く行われている。例えば、優れた耐衝撃性を有す
る特公昭６３−４２９２９号、特開昭６４−１５０号、
特開昭６４−６６２６３号、特開平１−２０４９４６号
の各公報に記載の樹脂組成物が知られている。しかし、
上記特公昭６３−４２９２９号公報に記載の組成物で
は、格別に高結晶性のポリプロピレンを用いていないた
めに十分な曲げ弾性率や耐熱性が得られない。

【０００３】また、特開昭６４−１５０号、特開昭６４
−６６２６３号及び特開平１−２０４９４６号の各公報
に記載の組成物では、タルクの配合量が少ないためにバ
ンパーの様な用途には適しているが、内装材に使用する
には曲げ弾性率が大幅に不足したものである。また、エ
チレン・α−オレフィン共重合体と多量の無機充填剤を
配合した特公平４−１５９３４５号公報に記載の組成物
が知られているが、比重が大きく自動車を軽量化すると
の観点から好ましくない。

【０００４】一方、上記のような欠点を改良する試みと
して、特開平７−５３８４３号公報に記載の組成物が提
案されているが、低圧、ハイサイクル成形が要求される
用途においては、更に高流動性である材料が要求されて
おり、この様な高度な要求性能を満足するためには、該
組成物は流動性が不十分である。また、内装材について
は、その商品性を高めるために多くの場合塗装を施して
いるが、その塗膜はポリプロピレン系材料との塗膜密着
力が弱く、特に油脂が介在する特殊な場合の塗膜密着性
をも考慮すると、より密着性の高い材料が望まれている
のが現状である。この様な課題を解決する材料として
は、特願平７−３００３０号、特願平８−２４０７９０
号等として提案したが、内装材用の塗装性については何
等記載がされていない。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】本発明はこのような課
題を解決しつつ、高流動性で、かつ良好な物性を発現
し、成形加工性、塗装性に優れた、インストルメントパ
ネルを始めとする自動車内装部品に好適な組成物を提供
することである。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明者等は、上記課題
を解決するために種々検討した結果、高流動性で極めて
高い結晶性を有するプロピレン単独重合体部分を備えた
プロピレン・エチレンブロック共重合体に、特定の結晶
性を有するエラストマー成分、結晶性をほとんど有して
いないエラストマー成分、相溶化剤成分としてのブロッ
ク構造を有するエラストマー、及び、タルクを特定な比
率で配合することにより、上記高流動性で、かつ良好な
物性を発現し、成形加工性にも優れ、塗膜の密着性が改
良された組成物が得られることを見出し本発明を完成す
るに至った。

【０００７】すなわち、本発明の塗装性が改良された熱
可塑性樹脂組成物は、下記（Ａ）〜（Ｅ）成分より構成
されていることを特徴とするものである。 （Ａ）成分： プロピレン単独重合体部分のメルトフローレート（ＭＦＲ）が ２０〜２００ｇ／１０分で、同部分のアイソタクチックペンタッド分率が０．９ ８以上であり、かつブロック共重合体のＭＦＲが１０〜１００ｇ／１０分で、そ の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）の比（Ｍｗ／Ｍｎ）が５〜７ であるプロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂 ５０〜７０重量％、 （Ｂ）成分： ４０〜６０℃に融解点を持ち、ＭＦＲが０．５〜１５ｇ／１０ 分であるエチレン・オクテンランダム共重合体 ５〜１０重量％、 （Ｃ）成分： ３５℃以上に融解点を持たず、ＭＦＲが０．５〜１５ｇ／１０ 分であるエチレン・ブテンランダム共重合体 ５〜１０重量％、 （Ｄ）成分： ８０〜１１０℃に融解点を持ち、ＭＦＲが０．５〜２０ｇ／１ ０分、ポリエチレン結晶部が２０〜４０重量％、ランダムエラストマー部が６０ 〜８０重量％である、下記式［Ｉ］及び／又は式［ＩＩ］で表わされるブロック 構造を有するエラストマー ０．３〜５重量％ ポリエチレン・（エチレン／ブテンランダムエラストマー）・ポリエチレン ・・・・［Ｉ］ ポリエチレン・（エチレン／ブテンランダムエラストマー）・・・［ＩＩ］ 又は、 ＭＦＲが１５ｇ／１０分以下、ポリスチレン部が１０〜４０重量％、ランダム エラストマー部が６０〜９０重量％である、下記式［ＩＩＩ］、［ＩＶ］及び／ 又は［Ｖ］で表わされるブロック構造を有するエラストマー ０．３〜５重量％ ポリスチレン・（エチレン／ブテンランダムエラストマー）・ポリスチレン ・・［ＩＩＩ］ ポリスチレン・（エチレン／プロピレンランダムエラストマー）・ポリスチレ ン ・・・［ＩＶ］ ポリスチレン・（エチレン／プロピレンランダムエラストマー）・・［Ｖ］ 及び （Ｅ）成分： 平均粒径が５μｍ以下であり、比表面積が３．５ｍ² ／ｇ以上 であるタルク １５〜２５重量％

【０００８】

【発明の実施の形態】 [I] 熱可塑性樹脂組成物 (1) 構成成分 (A) プロピレン・エチレンブロック共重合体（（Ａ）成
分） 本発明の塗装性が改良された熱可塑性樹脂組成物を構成
するプロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂
（（Ａ）成分）は、メルトフローレート（ＭＦＲ：２３
０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１０〜１００ｇ／１０分、
好ましくは２０〜８０ｇ／１０分、特に好ましくは３０
〜６０ｇ／１０分のものが用いられる。プロピレン・エ
チレンブロック共重合体のＭＦＲが上記範囲未満である
と流動性が不足し、薄肉成形品を成形する際に大きな型
締め力のある成形機を必要とするか、或いは、成形温度
を高くする必要性が生じるので、生産性に悪影響を及ぼ
す。逆に、プロピレン・エチレンブロック共重合体のＭ
ＦＲが上記範囲を超過する場合、耐衝撃性等の特性が低
下する。

【０００９】上記プロピレン・エチレンブロック共重合
体のＭＦＲは、重合時に調整したもの、或いは、重合後
にジアシルパーオキサイド、ジアルキルパーオキサイド
等の有機過酸化物で調整したものであっても良い。ま
た、プロピレン・エチレンブロック共重合体の分子量分
布を表わすブロック共重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）
と数平均分子量（Ｍｎ）の比（Ｍｗ／Ｍｎ）は５〜７、
好ましくは５．５〜６．５の範囲のものが用いられる。
これら範囲外のものでは衝撃強度が低下する。上記分子
量分布を表わす重量平均分子量と数平均分子量の比（Ｍ
ｗ／Ｍｎ）は、ＧＰＣ（Ｇｅｌ Ｐｅｒｍｅａｔｉｏｎ
Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ）により求められる値
である。

【００１０】該プロピレン・エチレンブロック共重合体
中のプロピレン単独重合体部分のＭＦＲが２０〜２００
ｇ／１０分、好ましくは３０〜１５０ｇ／１０分、特に
好ましくは４０〜１００ｇ／１０分であり、同部分のア
イソタクチックペンタッド分率（Ｐ）が０．９８以上、
好ましくは０．９８５以上のものである。上記プロピレ
ン・エチレンブロック共重合体中のプロピレン単独重合
体部分のＭＦＲが上記範囲未満であると流動性が不十分
となり、また、ＭＦＲが上記範囲を超過すると耐衝撃性
が低下する。

【００１１】また、上記プロピレン・エチレンブロック
共重合体中のプロピレン単独重合体部分のアイソタクチ
ックペンタッド分率（Ｐ）が上記範囲未満では曲げ弾性
率が不十分であるので不適当である。なお、ここでアイ
ソタクチックペンタッド分率（Ｐ）とは、¹³Ｃ−ＮＭＲ
を用いて測定されるポリプロピレン分子鎖中のペンタッ
ド単位でのアイソタクチック分率である。

【００１２】また、プロピレン・エチレンブロック共重
合体中のエチレン含量は２〜８重量％のものが好まし
く、該ブロック共重合体中のエラストマー部分のエチレ
ン含量は３０〜５０重量％のものが好ましい。エチレン
含量が上記範囲未満では耐熱性が劣る傾向があり、ま
た、上記範囲を超えるものは曲げ弾性率や表面硬度が不
足する傾向にある。上記エチレン含量は赤外吸収スペク
トルより算出してより求められる。

【００１３】プロピレン・エチレンブロック共重合体の
製造 上記プロピレン・エチレンブロック共重合体の製造に
は、高立体規則性触媒が用いられる。上記触媒の製造例
としては、四塩化チタンを有機アルミニウム化合物で還
元し、更に各種の電子供与体及び電子受容体で処理して
得られた三塩化チタン組成物と、有機アルミニウム化合
物及び芳香族カルボン酸エステルとを組み合わせる方法
（特開昭５６−１００８０６号公報、特開昭５６−１２
０７１２号公報、特開昭５８−１０４９０７号の各公報
参照）、及び、ハロゲン化マグネシウムに四塩化チタン
と各種の電子供与体を接触させる担持型触媒を用いる方
法（特開昭５７−６３３１０号公報、特開昭６３−４３
９１５号公報、特開昭６３−８３１１６号の各公報参
照）等の公知の方法を例示することができる。上記触媒
の存在下、気相流動床、溶液法、スラリー法等の製造プ
ロセスを適用して、プロピレンとエチレンとを用いて重
合することにより得られる。

【００１４】配合量比 上記プロピレン・エチレンブロック共重合体の配合量
は、本発明の塗装性が改良された熱可塑性樹脂組成物中
に５０〜７０重量％、好ましくは５３〜７０重量％、特
に好ましくは５５〜７０重量％含有させることが重要で
ある。該配合量が上記範囲未満であると曲げ弾性率が低
下し、逆に上記範囲を超過する場合は耐衝撃性が低下す
る。

【００１５】(B) エチレン・オクテンランダム共重合体
（（Ｂ）成分） 本発明の塗装性が改良された熱可塑性重合体組成物を構
成するエチレン・オクテンランダム共重合体（（Ｂ）成
分）は、耐衝撃性を向上しつつ、かつ良好な表面硬度、
良好な塗装性を発現させる目的で用いられる。また、後
記（Ｃ）成分及び（Ｄ）成分と併用することによって、
更に高度な物性バランスと塗装性を兼ね備えた材料を構
築することができる。この（Ｂ）成分は、示差走査熱量
計（ＤＳＣ）による測定で４０〜６０℃、好ましくは４
０〜５５℃に融解点を持つエラストマーである。融解点
が上記範囲を超える場合は塗装性が劣り、逆に上記範囲
未満であると表面硬度が不十分となる。この際、オクテ
ンの含有量に関わらず融解点が上記温度範囲内にあるも
のであれば良いが、好ましくはオクテン含量は１５〜１
９ｍｏｌ％、更に好ましくは１６〜１８ｍｏｌ％のもの
が塗装性及び表面硬度の観点から好適である。なお、こ
こでオクテン含量とは、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅ
（１９８２）１５，３５３〜３６０及び同１４０２〜１
４０６の記載に基づき¹³Ｃ−ＮＭＲにおいて算出した値
である。

【００１６】このエチレン・オクテンランダム共重合体
のメルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）
は０．５〜１５ｇ／１０分、好ましくは０．７５〜９ｇ
／１０分、特に好ましくは１〜６ｇ／１０分の範囲のも
のが用いられる。上記エラストマーのＭＦＲが上記範囲
未満の場合には耐衝撃性が不十分となり、上記範囲を超
過する場合はロックウエル硬度が不十分となる。上記エ
チレン・オクテンランダム共重合体は、１種類である必
要はなく、２種類以上の混合物であっても良い。また、
（Ｂ）成分の密度は０．９０ｇ／ｃｍ³ 以下、中でも
０．８６〜０．８９ｇ／ｃｍ³ 、特に０．８６５〜０．
８８０ｇ／ｃｍ³ のものが耐衝撃性及び表面硬度の面か
ら好適に用いられる。上記（Ｂ）成分の密度は１６０℃
にてプレス成形した１ｍｍ厚のシートを５０ｍｍ×５０
ｍｍ×１ｍｍに打ち抜きアニールすることなしに密度勾
配管を用いて測定した。

【００１７】エチレン・オクテンランダム共重合体の製
造 （Ｂ）成分のエチレン・オクテンランダム共重合体は、
ハロゲン化チタンのようなチタン化合物と、アルキルア
ルミニウム−マグネシウム錯体、アルキルアルコキシア
ルミニウム錯体の様な有機アルミニウム−マグネシウム
錯体、アルキルアルミニウム、又は、アルキルアルミニ
ウムクロリド等とを組合せてなる、いわゆるチーグラー
型触媒、ＷＯ−９１／０４２５７号公報等に記載されて
いるメタロセン化合物等によって重合することができる
が、とりわけメタロセン化合物を用いて共重合した場合
により好ましい効果を得ることができる共重合体が得ら
れる。共重合法としては、気相流動床、溶液法、スラリ
ー法等の製造プロセスを適用して共重合することができ
る。

【００１８】配合量比 上記エチレン・オクテンランダム共重合体の配合量は、
本発明の塗装性が改良された熱可塑性重合体組成物中に
５〜１０重量％、好ましくは６〜９重量％含有させるこ
とが重要である。該配合量が上記範囲未満では耐衝撃
性、塗装性が低下し、逆に上記範囲を超過すると曲げ弾
性率が低下する。

【００１９】(C) エチレン・ブテンランダム共重合体
（（Ｃ）成分） 本発明の塗装性が改良された熱可塑性重合体組成物を構
成するエチレン・ブテンランダム共重合体（（Ｃ）成
分）は、耐衝撃性を向上しつつ、かつ良好な塗装性を発
現させる目的で用いられる。また、上記（Ｂ）成分、後
記（Ｄ）成分とを併用することによって、更に高度な物
性バランスと塗装性を兼ね備えた材料を構築することが
できる。この（Ｃ）成分は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）
による測定で３５℃以上に融解点を持たない、実質上非
晶性のエラストマーである。３５℃以上に融解点を持つ
ものであると、塗装性が不十分となる。このエチレン・
ブテンランダム共重合体のメルトフローレート（ＭＦ
Ｒ：２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は０．５〜１５ｇ／
１０分、好ましくは１〜８ｇ／１０分、特に好ましくは
２〜７ｇ／１０分の範囲のものが用いられる。上記エラ
ストマーのＭＦＲが上記範囲未満の場合には耐衝撃性が
不十分となり、上記範囲を超過する場合はロックウエル
硬度が不十分となる。上記エチレン・ブテンランダム共
重合体は、１種類である必要はなく、２種類以上の混合
物であっても良い。

【００２０】エチレン・ブテンランダム共重合体の製造 上記エチレン・ブテンランダム共重合体は、上記（Ｂ）
成分と同様に、チーグラー型触媒、フィリップス型触
媒、メタロセン触媒等のイオン重合触媒の存在下に、気
相流動床法、溶液法、スラリー法等の製造プロセスを適
用して、エチレンとブテンを共重合することにより得ら
れるものであり、ブテンの含有量に関わらず実質上非晶
性のエラストマー状のものであれば良い。このブテン含
有量は２５重量％を超過するもの、特に３０重量％を超
過するものが、耐衝撃性改良の観点から良好であるので
好ましい。上記ブテン含有量はＭａｃｒｏｍｏｌｅｃｕ
ｒｅｓ（１９８２）１５，３５３〜３６０及び１４０２
〜１４０６に記載されている¹³Ｃ−ＮＭＲに準拠して測
定し求められる。上記エチレン・ブテンランダム共重合
体の配合量は、本発明の塗装性が改良された熱可塑性重
合体組成物中に５〜１０重量％、好ましくは６〜９重量
％含有させることが重要である。該配合量が上記範囲未
満では耐衝撃性、耐油脂汚染性が劣り、逆に上記範囲を
超過すると曲げ弾性率が低下する。

【００２１】(D) ブロック構造を有するエラストマー
（（Ｄ）成分） 本発明の塗装性が改良された熱可塑性樹脂組成物を構成
するブロック構造を有するエラストマー（（Ｄ）成分）
は、上記（Ｂ）成分及び（Ｃ）成分の耐衝撃改良効果を
より有効に発現させるためのもので、少量の添加であっ
てもその効果を発現することができる。

【００２２】ブロック構造を有するエラストマーの物性 このブロック構造を有するエラストマー（（Ｄ）成分）
の内、式［Ｉ］及び［ＩＩ］に示すものの、融解点は、
示差走査熱量計（ＤＳＣ）による測定で８０〜１１０
℃、好ましくは９０〜１０５℃の範囲内であることが重
要である。この融解点が上記範囲外のものであると耐衝
撃性が不十分となる。また、本発明に用いられるブロッ
ク構造を有するエラストマー（（Ｄ）成分）の内、式
［Ｉ］及び［ＩＩ］に示すものの、メルトフローレート
（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は０．５〜２０ｇ／１
０分、好ましくは０．５〜１５ｇ／１０分の範囲のもの
が用いられる。上記エラストマーのＭＦＲが上記範囲外
の場合には耐衝撃性が不十分となる。このブロック構造
を有するエラストマー（（Ｄ）成分）の内、式［Ｉ］及
び［ＩＩ］に示すものは、ポリエチレン構造とエラスト
マー構造とを必須成分として含有し、そのどちらかの構
造が欠如していても上記性能を十分に発現することはで
きない。

【００２３】該ブロック構造を有するエラストマーは、
下記式に示すようなトリブロック構造［Ｉ］であって
も、ジブロック構造［ＩＩ］であってもかまわない。 ポリエチレン・（エチレン／ブテンランダムエラストマー）・ポリエチレン ・・・・［Ｉ］ ポリエチレン・（エチレン／ブテンランダムエラストマー）・・・［ＩＩ］ 上記ポリエチレン構造を有する結晶部分の比率は、２０
〜４０重量％、好ましくは２５〜３５重量％である。ま
た、エラストマー構造を有する部分の比率は、６０〜８
０重量％、好ましくは６５〜７５重量％であり、好適に
は、そのブテン構造の含量（１，２重合比率）が、好ま
しくは６０〜９０重量％、特に好ましくは６５〜８５重
量％のものである。いずれの比率であっても、この範囲
外であると耐衝撃性が劣る傾向がある。上記１，２重合
比率は赤外吸収スペクトルの測定結果から算出した。

【００２４】更に、このブロック構造を有するエラスト
マー（（Ｄ）成分）の内、式［ＩＩＩ］、［ＩＶ］及び
［Ｖ］に示すもののメルトフローレート（２３０℃、
２．１６ｋｇ荷重）は、１５ｇ／１０分以下、好ましく
は０．３〜１５ｇ／１０分の範囲のものが用いられる。
上記エラストマーのＭＦＲが上記範囲外の場合には耐衝
撃性が不十分となる。このブロック構造を有するエラス
トマー（（Ｄ）成分）の内、式［ＩＩＩ］、［ＩＶ］及
び［Ｖ］に示すものは、ポリスチレン構造とエラストマ
ー構造とを必須成分として含有し、そのどちらかの構造
が欠如していても上記性能を十分に発現することはでき
ない。該ブロック構造を有するエラストマーは、下記式
に示すようなトリブロック構造［ＩＩＩ］、［ＩＶ］で
あっても、ジブロック構造［Ｖ］であってもかまわな
い。 ポリスチレン・（エチレン／ブテンランダムエラストマー）・ポリスチレン ・・［ＩＩＩ］ ポリスチレン・（エチレン／プロピレンランダムエラストマー）・ポリスチレ ン ・・・［ＩＶ］ ポリスチレン・（エチレン／プロピレンランダムエラストマー）・・［Ｖ］ 上記ポリスチレン構造を有する部分の比率は、１０〜４
０重量％、好ましくは１５〜３５重量％である。また、
エラストマー構造を有する部分の比率は、６０〜９０重
量％、好ましくは６５〜８５重量％のものである。いず
れの比率であっても、この範囲外であると耐衝撃性が劣
る傾向がある。

【００２５】ブロック構造を有するエラストマーの製造 これらエラストマーの製法については特に限定されるこ
とはないが、例えば、式［Ｉ］及び［ＩＩ］に示すもの
に付いては、特開平８−２６９２６４号公報に記載され
ているような、いわゆる、リビング重合を用いることが
できる。例えば、ｎ−ブチルリチウムを重合開始剤とし
てシクロヘキサン等の溶媒中でブタジエンの１、４重合
を高比率で行った後、テトラヒドロフランの様な、極性
溶媒を添加して溶媒の極性を操作することにより１、２
重合の生成比率を向上させることができる。この段階で
水素添加の操作を行えば、式［ＩＩ］に示すジブロック
構造のエラストマーが得られる。また、これらをカップ
リング剤を用いてカップリング処理した後に水素添加の
操作を行えば、式［Ｉ］に示すトリブロック構造のエラ
ストマーが得られる。本発明に用いる、この式［Ｉ］及
び［ＩＩ］に示すものは、１、２重合の比率が、好まし
くは６０〜９０重量％、特に好ましくは６５〜８５重量
％のものである。この１、２重合の比率が上記範囲以外
であると上記性能を十分に発現させることができない傾
向がある。また、例えば式［ＩＩＩ］に示すものに付い
ては、米国特許第３，５９５，９４２号及び第４，１８
８，４３２号各明細書に記載の方法により製造すること
ができる。すなわち、スチレン−ブタジエン−スチレン
ブロック共重合体を、コバルト又はニッケルのアルコキ
シドをアルキルアルミニウム化合物で還元してなる触媒
の存在下に２５〜１７５℃の温度で水素化することによ
り、ブタジエン部分だけ選択的に水素化され、エチレン
とブテンとの共重合体に相当する構造となる。

【００２６】配合量比 上記ブロック構造を有するエラストマー（（Ｄ）成分）
の配合量としては、本発明の塗装性が改良された熱可塑
性重合体組成物中に０．３〜５重量％、好ましくは０．
５〜３重量％、特に好ましくは０．７５〜３重量％含有
させることが重要である。上記配合量が多すぎるとロッ
クウエル硬度が低下し、逆に配合量が少なすぎると上記
の効果が無くなる。

【００２７】(E) タルク（（Ｅ）成分） 本発明の塗装性が改良された熱可塑性重合体組成物を構
成するタルクとしては、平均粒径が５μｍ以下、好まし
くは０．５〜３μｍであり、かつ比表面積が３．５ｍ²
／ｇ以上、好ましくは３．５〜６ｍ² ／ｇのものであ
る。これらが上記範囲外のものでは曲げ弾性率が低下す
るので好ましくない。該平均粒径の測定は、液層沈降方
式光透過法（例えば、島津製作所製ＣＰ型等）によって
測定した粒度累積分布曲線から読み取った累積量５０重
量％の時の粒径値である。また、比表面積の測定は、空
気透過法（例えば、島津製作所製ＳＳ−１００型恒圧通
気式比表面積測定装置等）による測定値から求めること
ができる。これらのタルクは、例えば、乾式粉砕した
後、乾式分級することによって製造することができる。
タルクは、重合体との接着性或いは分散性を向上させる
目的で、各種の有機チタネート系カップリング剤、有機
シランカップリング剤、脂肪酸、脂肪酸金属塩、脂肪酸
エステル等によって表面処理したものを用いても良い。

【００２８】配合量比 該タルクの配合量としては、本発明の塗装性が改良され
た熱可塑性重合体組成物中に１５〜２５重量％、好まし
くは１７〜２３重量％含有させることが重要である。タ
ルクの配合量が上記範囲未満では曲げ弾性率が不足し、
上記範囲を超える場合は引張り伸びが低下する。

【００２９】(F) 付加的成分（任意成分） 本発明の塗装性が改良された熱可塑性重合体組成物中に
は、上記（Ａ）〜（Ｅ）の必須の構成成分の他に、本発
明の効果を著しく損なわない範囲内で、他の付加的成分
（任意成分）を添加することができる。この様な付加的
成分（任意成分）としては、フェノール系、硫黄系、燐
系等の酸化防止剤；ヒンダードアミン系、ベンゾフェノ
ン系、ベンゾトリアゾール系の耐候劣化防止剤；有機ア
ルミニウム化合物、有機燐化合物、ソルビトール系化合
物等の核剤；ステアリン酸の金属塩に代表される分散
剤；キナクリドン、ペリレン、フタロシアニン、酸化チ
タン、カーボンブラック等の着色物質；繊維状チタン酸
カリウム、繊維状マグネシウムオキシサルフェート、繊
維状硼酸アルミニウム、炭酸カルシウム等のウィスカ
ー；炭素繊維やガラス繊維等の物質を例示することがで
きる。

【００３０】(2) 熱可塑性樹脂組成物の製造 (A) 混 練 本発明の塗装性が改良された熱可塑性樹脂組成物は、上
記構成成分を通常の、押出機、バンバリーミキサー、ロ
ール、ブラベンダープラストグラフ、ニーダーブラベン
ダー等を用いて、設定温度１８０〜２５０℃にて混練す
ることにより製造されるが、これらの中でも押出機、特
に二軸押出機を用いて製造することが好ましい。 (B) 成形加工 本発明の塗装性が改良された熱可塑性樹脂組成物の成形
加工法は、特に限定されるものではないが、奏される発
明の効果から見て射出成形法を用いることが適してい
る。

【００３１】[II] 熱可塑性重合体組成物の物性 上記方法によって製造された本発明の塗装性が改良され
た熱可塑性樹脂組成物は、射出成形時の加工性が良好
で、曲げ弾性率、耐衝撃性、引張り伸び、表面硬度、耐
熱性、塗装性の優れた下記の物性を示すことができ、か
つ、自動車内装材用塗料に対して良好な塗装性を実現す
る。 (a) ＭＦＲ：２０ｇ／１０分以上、更に好ましくは２５
ｇ／１０分以上 (b) 曲げ弾性率：２０，０００ｋｇ／ｃｍ² 以上、更に
好ましくは２３，０００〜２８，０００ｋｇ／ｃｍ² (c) アイゾット（ＩＺＯＤ）衝撃値：１５ｋｇ・ｃｍ／
ｃｍ以上、好ましくは１８ｋｇ・ｃｍ／ｃｍ以上 (d) 引張り伸び：４００％以上、更に好ましくは５００
％以上 (e) ロックウエル硬度：７５以上、更に好ましくは８０
以上 (f) 熱変形温度：１２０℃以上、好ましくは１３０℃以
上

【００３２】[III] 用 途 上記の性能を発現できる素材であることから、種々の成
形品に加工することができるが、中でも自動車内装部品
等の射出成形品、特にインストルメントパネル、ドアト
リム、ピラートリム、コンソールボックス等に用いるこ
とが好ましい。

【００３３】

【実施例】以下に実施例及び比較例を示して本発明を更
に具体的に説明する。 [I] 測定法 (1) ＭＦＲ： ＡＳＴＭ−Ｄ１２３８に準拠し、２．
１６ｋｇ荷重にて２３０℃の温度で測定した。 (2) アイソタクチックペンタッド分率（Ｐ）： ¹³Ｃ
−ＮＭＲを用いてＭａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅ，８，６
８７（１９７５）に記載の方法に基づいて測定した。 (3) 重量平均分子量と数平均分子量の比（Ｍｗ／Ｍ
ｎ）： ＧＰＣ（ＧｅｌＰｅｒｍｅａｔｉｏｎ Ｃｈｒ
ｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ）により測定した。 (4) 融解点： ＤＳＣにて１８０℃まで加熱してサン
プルを融解させた後、１０℃／ｍｉｎの速度で−１００
℃まで冷却し、更に１０℃／ｍｉｎにて昇温して得られ
た融解温度のデータより融解点を求めた。 (5) 曲げ弾性率： ＡＳＴＭ−Ｄ７９０に準拠し、２
３℃において曲げ速度２ｍｍ／分で測定した。

【００３４】(6) 耐衝撃性： ＡＳＴＭ−Ｄ７９０に
準拠し、２３℃でのアイゾット衝撃値で評価した。 (7) 引張り伸び： ＡＳＴＭ−Ｄ６３８に準拠して、
２３℃における１０ｍｍ／分の速度で測定し、評価し
た。 (8) 表面硬度： ＡＳＴＭ−Ｄ７８５に準拠し、２３
℃におけるロックウエル硬度をＲスケールで評価した。 (9) 熱変形温度： ＡＳＴＭ−Ｄ６４８に準拠し、
４．６ｋｇ荷重を用いて測定した。 (10) 塗装性（耐油脂汚染性）： １００トンの成形
機を用い、シボ加工（トヨタ自動車グレインＣ担当）を
施した金型で１２０ｍｍ□×３ｍｍｔなる形状のテスト
ピースを成形し、これに自動車内装材用塗料（オリジン
電気社製：プラネットＰＰ−７）を塗布し、６０℃の温
度で５分間加熱処理した後、牛脂試薬（ナカライテクス
社製牛脂）を２ｇ／ｃｍ² の割合で塗布して、８０℃の
温度で７日オーブン内で加熱処理した。得られたテスト
ピースにカッターにて２ｍｍ平方のマスを作成し、これ
にニチバンセロテープを貼り付け、引き剥がすことによ
り、塗膜の剥がれを観察し、密着性を下記の基準で評価
した。 ○： 全く剥がれないもの △：一部剥がれるもの ×：その他

【００３５】[II] 実験例 実施例１〜１６及び比較例１〜２１ 表１〜表６に示す原材料を、表７、表８及び表９に示す
組成の割合で配合し、更にテトラキス［メチレン−３−
（３´，５´−ジ−ｔ−ブチル−４´ヒドロキシフェニ
ル）プロピオネート］メタン（チバガイギー社製ＩＲＧ
ＡＮＯＸ１０１０）０．１重量部及びステアリン酸マグ
ネシウム０．４重量部を配合して、川田製作所製スーパ
ーミキサーで５分間混合した後、神戸製鋼所製二軸混練
機（２ＦＣＭ）にて２１０℃の設定温度で混練造粒する
ことにより熱可塑性重合体組成物を得た。その後、この
熱可塑性重合体組成物を型締力３５０トンの射出成形機
にて成形温度２１０℃で成形し、各種試験片を作成し
て、上記各種測定法に従って、ＭＦＲ、曲げ弾性率、ア
イゾット衝撃値、引張り伸び、熱変形温度、塗装性（耐
油脂汚染性）の測定を行った。その評価結果を表１０、
表１１及び表１２に示す。

【００３６】

【表１】

【００３７】

【表２】

【００３８】

【表３】

【００３９】

【表４】

【００４０】

【表５】

【００４１】

【表６】

【００４２】

【表７】

【００４３】

【表８】

【００４４】

【表９】

【００４５】

【表１０】

【００４６】

【表１１】

【００４７】

【表１２】

【００４８】

【発明の効果】高流動性で極めて高い結晶性を有するプ
ロピレン単独重合体部分を備えたプロピレン・エチレン
ブロック共重合体樹脂に、エチレン・オクテンランダム
共重合体と、特定のエチレン・ブテン共重合体、ブロッ
ク構造を有するエラストマー及びタルクを特定の割合で
配合することにより得られる本発明の塗装性が改良され
た熱可塑性重合体組成物は、射出成形時の加工性が良好
で、外観にも優れ、曲げ弾性率、耐衝撃性、引張り伸
び、耐熱性、表面硬度が良好で、かつ塗装性にも優れ
た、自動車内装部品等の射出成形品に好適な熱可塑性重
合体組成物である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 岩 井 久 幸 愛知県豊田市トヨタ町１番地 トヨタ自動 車株式会社内 (72)発明者 残 華 幸 仁 三重県四日市市東邦町１番地 日本ポリケ ム株式会社四日市技術センター内 (72)発明者 石 井 泉 三重県四日市市東邦町１番地 日本ポリケ ム株式会社四日市技術センター内 (72)発明者 佐 藤 寛 樹 三重県四日市市東邦町１番地 日本ポリケ ム株式会社四日市技術センター内

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】下記（Ａ）〜（Ｅ）成分より構成されてい
   ることを特徴とする塗装性が改良された熱可塑性樹脂組
   成物。 （Ａ）成分： プロピレン単独重合体部分のメルトフローレート（ＭＦＲ）が ２０〜２００ｇ／１０分で、同部分のアイソタクチックペンタッド分率が０．９ ８以上であり、かつブロック共重合体のＭＦＲが１０〜１００ｇ／１０分で、そ の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）の比（Ｍｗ／Ｍｎ）が５〜７ であるプロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂 ５０〜７０重量％、 （Ｂ）成分： ４０〜６０℃に融解点を持ち、ＭＦＲが０．５〜１５ｇ／１０ 分であるエチレン・オクテンランダム共重合体 ５〜１０重量％、 （Ｃ）成分： ３５℃以上に融解点を持たず、ＭＦＲが０．５〜１５ｇ／１０ 分であるエチレン・ブテンランダム共重合体 ５〜１０重量％、 （Ｄ）成分： ８０〜１１０℃に融解点を持ち、ＭＦＲが０．５〜２０ｇ／１ ０分、ポリエチレン結晶部が２０〜４０重量％、ランダムエラストマー部が６０ 〜８０重量％である、下記式［Ｉ］及び／又は式［ＩＩ］で表わされるブロック 構造を有するエラストマー ０．３〜５重量％ ポリエチレン・（エチレン／ブテンランダムエラストマー）・ポリエチレン ・・・・［Ｉ］ ポリエチレン・（エチレン／ブテンランダムエラストマー）・・・［ＩＩ］ 又は、 ＭＦＲが１５ｇ／１０分以下、ポリスチレン部が１０〜４０重量％、ランダム エラストマー部が６０〜９０重量％である、下記式［ＩＩＩ］、［ＩＶ］及び／ 又は［Ｖ］で表わされるブロック構造を有するエラストマー ０．３〜５重量％ ポリスチレン・（エチレン／ブテンランダムエラストマー）・ポリスチレン ・・［ＩＩＩ］ ポリスチレン・（エチレン／プロピレンランダムエラストマー）・ポリスチレ ン ・・・［ＩＶ］ ポリスチレン・（エチレン／プロピレンランダムエラストマー）・・［Ｖ］ 及び （Ｅ）成分： 平均粒径が５μｍ以下であり、比表面積が３．５ｍ² ／ｇ以上 であるタルク １５〜２５重量％
2. 【請求項２】（Ｄ）成分のエラストマーが、ブタジエン
   重合体の水素添加物であって、かつエチレン・ブテンラ
   ンダムエラストマー部分におけるブタジエンの１、２重
   合の比率が６０〜９０重量％である、請求項１に記載の
   塗装性が改良された熱可塑性樹脂組成物。
3. 【請求項３】組成物の物性が、ＭＦＲ２０ｇ／１０分以
   上、曲げ弾性率２０，０００ｋｇ／ｃｍ² 以上、アイゾ
   ット衝撃値１５ｋｇ・ｃｍ／ｃｍ以上、引張り伸び４０
   ０％以上、熱変形温度１２０℃以上、ロックウェル硬度
   ７５以上である、請求項１に記載の塗装性が改良された
   熱可塑性樹脂組成物。