JPH1129361A - 窒化ケイ素焼結体及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】強度及び破壊靭性に優れた窒化ケイ素焼結体、
及びその工業的に有利な製造方法の提供。 【解決手段】実質的にα−Ｓｉ₃Ｎ₄からなる窒化ケイ素
粉末を熱処理してα化率３０〜７０％とした窒化ケイ素
粉末０．５〜２０ｗｔ％と、実質的にα−Ｓｉ₃Ｎ₄から
なる窒化ケイ素粉末８０〜９０ｗｔ％と、残部焼結助剤
からなる原料を焼結する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、窒化ケイ素焼結体
及びその製造方法に関し、特に構造材料として用いられ
る単味窒化ケイ素焼結体及びその製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】セラミックス、特に窒化ケイ素焼結体は
金属に比較して強度、耐熱性、耐摩耗性に優れており、
さらに、他のセラミックスと比較して破壊靱性値も高い
ことから、構造材料として非常に有望であり、更なる高
強度及び高靱化のために様々な試みがなされている。例
えば、窒化ケイ素焼結体を構造材料として用いる場合に
必要な特性を改良するために、ホウ化物、窒化物、炭化
物等の異種セラミック粒子の添加や、ウィスカー、ファ
イバーといった針状の添加物など加えることによる組織
の複合化が試みられている。また、異種セラミック粒子
あるいはウィスカー等を複合化しない単味窒化ケイ素に
おいて、強度の向上を図るには窒化ケイ素結晶粒の微細
化が求められ、焼結条件、焼結助剤、窒化ケイ素原料粒
径などを制御する試みがなされている。また、結晶を微
細化するために、焼成時に非常に高い圧力をかけるＨ．
Ｉ．Ｐ．（熱間静水圧プレス）やＨ．Ｐ．（熱間プレ
ス）などの焼結法が採用されている。一方、破壊靱性の
向上には、焼結体中の窒化ケイ素結晶の成長を促進し、
粗大化することにより破壊靱性の向上を図るのが通常の
手段である。更に最近では、β−Ｓｉ₃Ｎ₄焼結体を粉砕
して得られたβ−Ｓｉ₃Ｎ₄結晶を種結晶として添加する
ことにより（粉末粒径５〜１０μｍ）、焼結体中に非常
に大きく粗大結晶粒を成長させて、自己複合化による破
壊靱性の向上を図った例も報告されている。

【０００３】また、特開平３−２２８８７２号公報に
は、耐摩耗性の向上を目的として、α型窒化ケイ素と、
β型窒化ケイ素又はβ−サイアロンと、粒界相とからな
り、粒界相を除く全成分総量に対するα型窒化ケイ素の
含有率（α率：Ｘ線回折のピーク高さから求める）が３
０〜９０％でありビッカース硬度が１６００ｋｇ／ｍｍ
²以上、破壊靭性値が３．５ＭＰａ・ｍ^1/2以上である切
削工具用窒化ケイ素質焼結体が提案されている。この公
報の実施例では、平均粒径０．７μ、α率９８％、比表
面積７ｍ²／ｇのＳｉ₃Ｎ₄粉末８６〜９０ｗｔ％に、残
部比表面積４ｍ²／ｇのＭｇＯ等の助剤を混合し、乾燥
し、造粒し、成形し、一次焼成：Ｎ₂１ａｔｍ−１５０
０〜１７５０℃−２ｈ、二次焼成：Ｎ₂１０００ａｔｍ
−１５００〜１７５０℃−２ｈ（Ｈ．Ｉ．Ｐ）を行い、
α型窒化ケイ素含有率３４〜７３％、破壊靭性値（Ｉ．
Ｆ．法による）が最高５．０ＭＰａ・ｍ^1/2の焼結体を
得ている。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】しかし、上記異種粒子
などを添加し組織の複合化を図る方法では、異種粒子や
ウィスカー等の特性や、添加物と母材との界面の状況等
により、耐熱性、疲労特性等を新たに測定、分析する必
要が生じ、工業製品への適用を考えた場合不利な点が多
い。これに対して、本発明者の知見によれば、窒化ケイ
素と焼結助剤だけを使用して作製した窒化ケイ素焼結体
はこれまでに多くの研究、試験が行われており構造材料
としての特性値に対するデータも多く、この単味窒化ケ
イ素焼結体を改良し目的とする部品への適用をした方が
はるかに有利である。

【０００５】ところで、構造材料用として窒化ケイ素焼
結体の特性としてまず求められるのが、曲げ強度と破壊
靱性値である。上記した通り、単味窒化ケイ素において
は、窒化ケイ素結晶粒子の微細化による強度の向上が図
られているが、その反面、窒化ケイ素結晶の成長を抑制
し微細な組織とすると、クラックの進行を抑制する能力
が小さくなり、窒化ケイ素焼結体の破壊靱性が低下する
という問題が発生する。また、同様に結晶を微細化する
ための方法として、上記Ｈ．Ｉ．Ｐ．やＨ．Ｐ．がある
が、Ｈ．Ｉ．Ｐ．では焼結時のランニングコストが、ま
た、Ｈ．Ｐ．では製品形状が単純な形状に限られるとい
った問題が存在する。

【０００６】一方、破壊靱性の向上には、上述した通
り、焼結体中の窒化ケイ素結晶の成長を促進し、粗大化
することが通常の手段である。しかしながら、結晶粒を
粗大化すると焼結が困難となり、その結果、未焼結部が
発生し、そこが欠陥となり強度が低下するという問題が
発生する。また、上述した通り、β−Ｓｉ₃Ｎ₄結晶を種
結晶として添加して焼結体中に粗大結晶粒を成長させる
方法では、市販のβ−Ｓｉ₃Ｎ₄には純度の低いものが多
く、そして、通常の窒化ケイ素の焼結のようなα−Ｓｉ
₃Ｎ₄からβ−Ｓｉ₃Ｎ₄への相変態が焼結の駆動力となる
焼結とは異なり、β−Ｓｉ₃Ｎ₄結晶を添加した場合は、
添加結晶粒間の寸法差が焼結の駆動力となるため、焼結
性が低下し破壊靱性は向上するものの強度低下も同時に
引き起こすと言った問題がある。また、上記特開平３−
２２８８７２号公報の実施例によれば、一次焼成温度を
低く設定することにより、α−Ｓｉ₃Ｎ₄の存在比率が非
常に高く高硬度の切削工具用焼結体が得られるが、得ら
れた焼結体の靭性は最高でも５．０ＭＰａ・ｍ^1/2であ
り、構造材料として十分な特性を有していない。また、
二次焼成を加圧下（Ｈ．Ｉ．Ｐ．）で行うため、ランニ
ングコストが高くなっている。

【０００７】上記事情を鑑みて、本発明の課題は、強度
及び破壊靭性に優れた窒化ケイ素焼結体を提供するこ
と、それの工業的に有利な製造方法を提供することであ
る。

【０００８】

【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
に、本発明による窒化ケイ素焼結体は、第１の視点にお
いて、実質的にα−Ｓｉ₃Ｎ₄からなる窒化ケイ素粉末を
熱処理してα化率３０〜７０％とした窒化ケイ素粉末
０．５〜２０ｗｔ％と、実質的にα−Ｓｉ₃Ｎ₄からなる
窒化ケイ素粉末８０〜９０ｗｔ％と、残部焼結助剤から
なる原料を焼結してなることを特徴とする。

【０００９】第２の視点において、第１の視点に基づ
き、前記熱処理した窒化ケイ素粉末は、α化率４０〜６
０％の窒化ケイ素粉末１〜５ｗｔ％であることを特徴と
する。

【００１０】第３の視点において、第１の視点に基づ
き、前記熱処理する実質的にα−Ｓｉ₃Ｎ₄からなる窒化
ケイ素原料粉末の平均粒径は、１μｍ以下であることを
特徴とする。

【００１１】第４の視点において、第１の視点に基づ
き、１０００℃での平均４点曲げ強度７８０ＭＰａ以
上、破壊靭性値６．６ＭＰａ・ｍ^1/2以上の特性を有す
ることを特徴とする。

【００１２】第５の視点において、実質的にα−Ｓｉ₃
Ｎ₄からなる窒化ケイ素粉末をβ−Ｓｉ₃Ｎ₄への変態が
起きる温度で熱処理してα化率を３０〜７０％とした粉
末を得て、実質的にα−Ｓｉ₃Ｎ₄からなる窒化ケイ素原
料粉末、前記α化率を３０〜７０％とした粉末、及び焼
結助剤を混合し、成形し、所定の窒素雰囲気中、β−Ｓ
ｉ₃Ｎ₄への変態が起きる温度で焼結することを特徴とす
る。なお、所定の窒素雰囲気とは、成分が過度に蒸発し
ないような窒素圧力をもった雰囲気のことであり、本発
明においては常圧の窒素雰囲気で十分であるが、加圧雰
囲気下で焼結を行ってもよい。

【００１３】第６の視点において、第５の視点に基づ
き、前記実質的にα−Ｓｉ₃Ｎ₄からなる窒化ケイ素原料
粉末は、イミド熱分解法によって得られたα化率９５％
以上の粉末であり、前記熱処理を１３００℃以上の窒素
雰囲気中で行うことを特徴とする。

【００１４】＜発明の概要＞以下、本発明の概要を説明
する。単味窒化ケイ素の強度および破壊靱性は、焼結体
の結晶粒径、アスペクト比、焼結助剤等の組合せで決定
される。上述したように、強度と破壊靱性は二律背反的
な挙動を示すため、Ｈ．Ｉ．Ｐなどの加圧焼結法を採用
せず、常圧焼結により両特性を同時に向上させることは
困難であると考えられている。上述したように、曲げ強
度の高い窒化ケイ素焼結体の作製には、微細な出発原料
を使用し、焼結体における結晶粒子の微細化を図る方法
が一般的である。しかし、例えば０．５μｍ程度の平均
粒径を有する出発原料を使用し、焼結中の粒成長を抑制
するために、Ｈ．Ｉ．Ｐ．焼成法等により焼成を行った
場合、得られる焼結体の曲げ強度は１．３〜１．５ＧＰ
ａと非常に高いが、その破壊靱性は４．５〜５．５ＭＰ
ａ・ｍ^l/2と低くなるという問題がある。また、破壊靱
性値の向上のために焼成時間の延長や、β−Ｓｉ₃Ｎ₄を
粉砕して得られたβ−Ｓｉ₃Ｎ₄種結晶の添加などによ
り、窒化ケイ素結晶粒を成長させて破壊靱性の向上を図
ったものは、β−Ｓｉ₃Ｎ₄結晶の粗大化や添加するβ−
Ｓｉ₃Ｎ₄に含まれている不純物による焼結不良が原因と
なって、強度が著しく低下する。

【００１５】しかるに、本発明者は、不純物の含有量が
少なく、かつ、結晶粒径の細かい窒化ケイ素原料を窒素
雰囲気中で熱処理し、好ましくは窒化ケイ素原料のα化
率を３０〜７０％（好ましくは４０〜６０％）に制御し
たものを、通常の窒化ケイ素焼結体の原料混合時に添加
することにより、微細なα−Ｓｉ₃Ｎ₄が焼結性を向上さ
せ焼結体強度の向上に寄与し、一方、β−Ｓｉ₃Ｎ₄が種
結晶として破壊靱性の向上に寄与するため、焼結体の強
度と破壊靱性を同時に向上することを見出し、鋭意研究
を進めた結果、本発明を完成するに至った。なお、本発
明における数値範囲は、その上下限値だけでなく、任意
の中間値も含むものである。

【００１６】

【発明の実施の形態】以下本発明の好ましい実施の形態
を説明する。α化率を制御した窒化ケイ素原料として、
高純度で、結晶粒が微細で、α化率の高い窒化ケイ素原
料を窒素雰囲気中１３００〜１８００℃の温度範囲で熱
処理して、そのα化率が３０〜７０％、さらに好ましく
は４０〜６０％とされた、見かけ上の粉末（凝集体）中
にαとβが混在したものを用いる（種結晶とする）。上
記α化率の高い窒化ケイ素原料は、イミド熱分解法によ
る平均粉末粒径２μｍ以下、さらに好ましくは１μｍ以
下の高純度α−Ｓｉ₃Ｎ₄粉末（多結晶粉末）が好まし
く、α化率９０％以上、さらに９５％以上のものが好ま
しい。上記イミド熱分解法は、四塩化ケイ素とアンモニ
アを液相或いは気相状態として常温付近で接触させ、界
面反応でシリコンジイミドを生成させ、これを非酸化性
雰囲気下で１２００〜１５００℃に加熱し、熱分解させ
て脱アンモニアによって非晶質の窒化ケイ素粉末を得
て、さらにこれを結晶化させて窒化ケイ素粉末を得る方
法である。イミド熱分解法によれば、高純度で微細なα
−Ｓｉ₃Ｎ₄が容易に得られ、他の製法によって得られた
粉末に比べて、酸素量（純度）、酸素存在位置（格子内
外）などの相違により、イミド粉末は焼結性に優れてい
る。なお、所定の純度、粉末粒径が得られれば、直接窒
化法や還元法による粉末を用いてもよい。α化率を制御
した窒化ケイ素原料の添加量は、得られた焼結体の平均
曲げ強度及び破壊靭性値を鑑みて、好ましくは０．５〜
２０（好ましくは２０ｗｔ％以下）ｗｔ％、さらに好ま
しくは１〜５ｗｔ％である。

【００１７】実質的にα−Ｓｉ₃Ｎ₄からなる窒化ケイ素
粉末として、好ましくはイミド熱分解法による、０．２
〜２．０μｍ、さらに好ましくは０．３〜１μｍの平均
粉末粒径を有するものを用いる。原料中の添加量は、８
０〜９０ｗｔ％、さらに好ましくは８４〜８８ｗｔ％で
ある。また、上記α化率を制御した粉末とこの実質的に
α−Ｓｉ₃Ｎ₄からなる窒化ケイ素粉末の粒径は、強度と
靭性を両立させるために、ほぼ同じであることが好まし
く、α化率を制御した粉末と実質的にα−Ｓｉ₃Ｎ₄
からなる窒化ケイ素粉末との粒径比はなるべく近い方が
良く、０．８〜１．２の間であることが好ましい。

【００１８】焼結助剤として、Ｌｉ₂Ｏ、ＭｇＯ、Ｚｒ
Ｏ、Ａｌ₂Ｏ₃、Ｙ₂Ｏ₃、Ｎｄ₂Ｏ₃、その他の希土類酸化
物、さらにその他公知の焼結助剤を単独又は混合して用
いることができる。原料中、焼結助剤を１〜１５ｗｔ
％、さらに好ましくは８〜１２ｗｔ％添加する。特に、
Ａｌ₂Ｏ₃の添加により強度（焼結性）が向上し、好まし
くは３〜５ｗｔ％添加する。Ｙ₂Ｏ₃の添加により強度
（焼結性）が向上し、好ましくは５〜１０ｗｔ％添加す
る。Ｎｄ₂Ｏ₃の添加により高温強度が向上し、好ましく
は０．５〜２ｗｔ％添加する。また、Ａｌ₂Ｏ₃とＮｄ₂
Ｏ₃の複合添加により高温強度が向上し、好ましくは合
量で８〜１２ｗｔ％添加する。Ａｌ₂Ｏ₃、Ｙ₂Ｏ₃及びＮ
ｄ₂Ｏ₃の複合添加により高温強度が向上し、好ましくは
合量で８〜１２ｗｔ％添加する。

【００１９】焼成雰囲気は、常圧の窒素雰囲気で十分で
あり、最高焼成温度は少なくともβ化が起こる温度であ
り、焼結助剤に応じて最適に設定するが、１７５０℃以
上、さらに好ましくは１８００℃以上である。

【００２０】焼結体において好ましくは、熱処理により
β化した平均結晶粒径０．２〜２．０μｍの種結晶は、
焼成されて平均結晶粒径２０〜４０μｍに成長する。ま
た、平均結晶粒径０．２〜２．０μｍのα−Ｓｉ₃Ｎ
₄は、焼成されて平均結晶粒径１．５〜１０μｍに成長
しβ化する。このように、焼結体における平均結晶粒径
は、前者の方（熱処理によりβ化した結晶を起源とする
もの）が後者（α−Ｓｉ₃Ｎ₄結晶を起源とするもの）よ
り大きくなる。また、好ましくは焼結体において、結晶
粒径１．５〜１０μｍのβ−Ｓｉ₃Ｎ₄のマトリックス中
に、結晶粒径２０〜４０μｍのβ−Ｓｉ₃Ｎ₄が分散して
存在する。また、焼結体において、好ましい存在比率
は、結晶粒径１．５〜１０μｍのβ−Ｓｉ₃Ｎ₄が９０〜
９７vol％、結晶粒径２０〜４０μｍのβ−Ｓｉ₃Ｎ₄が
３〜１０vol％である。なお、β−Ｓｉ₃Ｎ₄は、β−サ
イアロンを含んでもよい。

【００２１】

【実施例】

［実施例１］イミド分解法による高純度Ｓｉ₃Ｎ₄（宇部
興産製、ＳＮ−Ｅ１０、α化率９５％以上）を、同じ窒
化ケイ素原料を用いて作製した坩堝に入れ、窒素雰囲気
中１８００℃の温度で３時間熱処理することにより、Ｓ
ｉ₃Ｎ₄のα化率を約６０％にしたα化率制御粉末を種結
晶粉末として作製した。

【００２２】次に、前記被熱処理粉末と同様のイミド分
解法による高純度Ｓｉ₃Ｎ₄（宇部興産製、ＳＮ−Ｅ１
０、α化率９５％以上）、焼結助剤、及び上記種結晶粉
末を表１の割合で混合し、有機バインダ（ポリビニルア
ルコール）と溶媒として水道水を加え、ポットミルにて
１６時間混合した。得られたスラリーをオーブンにて乾
燥した後、乾式粉砕を４８時間行い造粒粉末を作製し
た。造粒粉末をＣＩＰ成形にてサイズ：６０×２０×１
０ｍｍ、重量：４０ｇのブロックに成形した。この成形
体を大気雰囲気中５５Ｏ℃で脱有機バインダ処理し（脱
脂工程）、０．１ＭＰａのＮ₂雰囲気下で表１に示すそ
れぞれの焼結助剤に応じて最適な焼成条件で焼成した。
得られた焼結体から曲げ試験片を切り出し、ＪＩＳＲ１
６０１に準拠して４点曲げ試験を行い、平均４点曲げ強
度（研削面）を測定した。室温での平均４点曲げ強度値
は１８サンプルの平均値、１０００℃での平均４点曲げ
強度値それは５サンプルの平均値である。さらに曲げ試
験後の破片を用いてＳＥＰＢ法（single-edge-precrack
ed beam method）により室温にて破壊靱性値の測定を行
った。破壊靭性値は１０サンプルの平均値である。

【００２３】

【表１】

【００２４】さらに試験結果を表２に示す。表２から明
らかなように、α化率を制御した種結晶粉末添加により
４点曲げ強度、破壊靱性値共に向上することがわかる。
しかしながら、その添加量が２０ｗｔ％になると（比較
例２，４）、焼結性が低下し、４点曲げ強度が大きく低
下した。また、α化率を制御した種結晶粉末を１ｗｔ％
添加することにより、室温、１０００℃の平均４点曲げ
強度が８００ＭＰａ以上、破壊靭性値が７ＭＰａｍ^1/2
以上の特性を有する焼結体が得られ、無添加の比較例
１、４に比べて添加効果が十分に見出された。従って、
α化率を制御した種結晶粉末の添加量は好ましくは０．
５〜２０ｗｔ％（２０ｗｔ％未満がより好ましい）、さ
らに好ましくは１〜１０ｗｔ％、最も好ましくは１．０
〜５．０ｗｔ％であることがわかった。また、α化率を
制御した種結晶の添加量を制御することにより焼結助剤
の種類によらず、強度、破壊靱性値ともに向上すること
が分かった。

【００２５】

【表２】

【００２６】一例として、実施例３に係る焼結体におい
ては、粒径３．０〜８．０μｍのβ−Ｓｉ₃Ｎ₄のマトリ
ックス中に（９２〜９４ｖｏｌ％）、粒径２５〜４０μ
ｍのβ−Ｓｉ₃Ｎ₄が分散して６〜８ｖｏｌ％存在する。
一方比較例１に係る焼結体においては、粒径１．５〜１
０μｍのβ−Ｓｉ₃Ｎ₄のマトリックスのみからなる。こ
のような組織の相違によって、実施例の焼結体では強度
及び靭性が高くなっている。

【００２７】

【発明の効果】本発明によれば、異種セラミックスやウ
ィスカーなどを添加することなく、強度及び靭性が高
く、構造材料として優れた特性を有する窒化ケイ素セラ
ミックスを得ることができる。単味窒化ケイ素セラミッ
クスの挙動は、異種セラミックスやウィスカーなどが添
加された窒化ケイ素セラミックスに比べて良く知られて
いるため、単味の窒化ケイ素セラミックスで高強度及び
高靭性のものが得られれば、その信頼性は高く、また従
来のデータを援用することができるため特性試験の数量
を減少させることができ、工業上有利である。また、本
発明によれば、異種セラミックスやウィスカーなどを添
加しなくても、またＨ．Ｉ．Ｐ．等の特別の焼結法を用
いなくても、低コストで構造材料として優れた特性を有
する窒化ケイ素セラミックスが得られる。さらに、本発
明によれば、強度及び靭性が高い窒化ケイ素焼結体が常
圧焼結により提供できるため、Ｈ．Ｉ．Ｐ．などの加圧
焼結では、焼結後に研削工程が必須となる複雑な形状の
構造材料を実質的にａｓ ｓｉｎｔｅｒの状態で得るこ
とができる。特に、熱処理するα化率を制御した窒化ケ
イ素粉末として、α化率４０〜６０ｗｔ％の窒化ケイ素
粉末１〜５ｗｔ％を用いることにより、１０００℃での
平均４点曲げ強度８００ＭＰａ以上、破壊靭性値８ＭＰ
ａ・ｍ^1/2以上の単味窒化ケイ素焼結体が容易に得られ
る。また、熱処理する実質的にα−Ｓｉ₃Ｎ₄からなる窒
化ケイ素粉末の平均粒径は１μｍ以下であることによ
り、焼結体において粗大粒子の発生が抑制され焼結体の
強度が向上する。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 岩田 美佐男 愛知県名古屋市西区則武新町三丁目１番36 号 株式会社ノリタケカンパニーリミテド 内

Claims (6)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】実質的にα−Ｓｉ₃Ｎ₄からなる窒化ケイ素
   粉末を熱処理してα化率３０〜７０％とした窒化ケイ素
   粉末０．５〜２０ｗｔ％と、実質的にα−Ｓｉ₃Ｎ₄から
   なる窒化ケイ素粉末８０〜９０ｗｔ％と、残部焼結助剤
   からなる原料を焼結してなることを特徴とする窒化ケイ
   素焼結体。
2. 【請求項２】前記熱処理した窒化ケイ素粉末は、α化率
   ４０〜６０％の窒化ケイ素粉末１〜５ｗｔ％であること
   を特徴とする請求項１記載の窒化ケイ素焼結体。
3. 【請求項３】前記熱処理する実質的にα−Ｓｉ₃Ｎ₄から
   なる窒化ケイ素原料粉末の平均粒径は、１μｍ以下であ
   ることを特徴とする請求項１又は２記載の窒化ケイ素焼
   結体。
4. 【請求項４】１０００℃での平均４点曲げ強度７８０Ｍ
   Ｐａ以上、破壊靭性値６．６ＭＰａ・ｍ^1/2以上の特性
   を有することを特徴とする請求項１〜３のいずれか一に
   記載の窒化ケイ素焼結体。
5. 【請求項５】実質的にα−Ｓｉ₃Ｎ₄からなる窒化ケイ素
   粉末をβ−Ｓｉ₃Ｎ₄への変態が起きる温度で熱処理して
   α化率を３０〜７０％とした粉末を得て、 実質的にα−Ｓｉ₃Ｎ₄からなる窒化ケイ素原料粉末、前
   記α化率を３０〜７０％とした粉末、及び焼結助剤を混
   合し、成形し、所定の窒素雰囲気中、β−Ｓｉ₃Ｎ₄への
   変態が起きる温度で焼結することを特徴とする窒化ケイ
   素焼結体の製造方法。
6. 【請求項６】前記実質的にα−Ｓｉ₃Ｎ₄からなる窒化ケ
   イ素原料粉末は、イミド熱分解法によって得られたα化
   率９５％以上の粉末であり、 前記熱処理は、１３００℃以上の窒素雰囲気中で行うこ
   とを特徴とする請求項５記載の窒化ケイ素焼結体の製造
   方法。