JPH1079259A - 円筒型固体電解質燃料電池のセルおよびその製造方法 - Google Patents

円筒型固体電解質燃料電池のセルおよびその製造方法

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JPH1079259A
JPH1079259A JP8233925A JP23392596A JPH1079259A JP H1079259 A JPH1079259 A JP H1079259A JP 8233925 A JP8233925 A JP 8233925A JP 23392596 A JP23392596 A JP 23392596A JP H1079259 A JPH1079259 A JP H1079259A
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晃弘 山下
Tsutomu Hashimoto
勉 橋本
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 ガスの透過しやすいインタコネクタであって
もインタコネクタ部分でのガスのリークを抑えることが
できる円筒型固体電解質燃料電池のセルおよびその製造
方法を提供する。 【解決手段】 多孔質性の基体管１１の外周面の所定箇
所に当該基体管１１と同材質のスラリを吸着させた後、
当該基体管１１を仮焼成することにより、ガス透過性の
低い緻密層１１ａを上記所定箇所に形成してから、上記
所定箇所を除く基体管１１の外周面部分に燃料ガス極１
２を構成するスラリを塗布すると共に電解質１３を構成
するスラリを塗布する一方、インタコネクタ１６を構成
するスラリを基体管１１の外周面の上記所定箇所に塗布
したら、基体管１１を焼結し、続いて、酸化ガス極１４
を構成するスラリを上記電解質１３上に塗布して焼結す
ることにより、インタコネクタ１６と接する基体管１１
の外周面上に上記緻密層１１ａを有するセルが製造でき
る。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、円筒型固体電解質
燃料電池のセルおよびその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】円筒型固体電解質燃料電池のセルは、図
５に示すように、多孔質性の基体管１の外周面に成膜さ
れた燃料ガス極２と、当該燃料ガス極２の外面に成膜さ
れた固体電解質３と、当該電解質３の外面に成膜された
酸化ガス極４とからなる単素子５が当該管１の軸心方向
に沿って所定の間隔で複数（約１０〜３０程度）設けら
れ、基体管１の外周面の上記単素子５間に当該単素子５
同士を電気的に接続するインタコネクタ６が成膜された
ものである。
【０００３】このようなセルにおいては、高温状態（約
８００〜１０００℃）にしながら、基体管１の内部に水
素ガスなどの燃料ガスを流通させると共に、基体管１の
外側に酸素ガスや空気などの酸化ガスを流通させること
により、燃料ガスと酸化ガスとが上記単素子５で電気化
学的に反応して、電力を得ることができるようになって
いる。
【０００４】このようなセルの製造方法には、基体管１
の外周面上に上記各電極２，４や上記電解質３やインタ
コネクタ６を構成するそれぞれの材料を溶射法やレーザ
アブレーション法などのドライプロセスで成膜する方法
や、上記材料のスラリをそれぞれ塗布した後に焼結する
共焼結法などのウエットプロセスで成膜する方法などが
ある。なかでも、共焼結法などのウエットプロセスは、
ドライプロセスよりも工程が簡単であることから製造コ
ストが低減できるため、実用化検討が行われている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】ところが、上記インタ
コネクタ６の材料として用いられるＬａＣｒＯ3 系のペ
ロブスカイト型の酸化物は、焼結性が悪いため、当該材
料を用いて共焼結法で成膜したインタコネクタ６は、緻
密度が低くなってしまい、燃料ガスや酸化ガスが透過し
やすくなってしまう。このため、ペロブスカイト型の酸
化物をインタコネクタ６の材料に用いて共焼結法で製造
したセルにおいては、インタコネクタ６部分で上記ガス
がリークしやすいという問題を生じていた。
【０００６】このようなことから、本発明は、ガスの透
過しやすいインタコネクタであっても、インタコネクタ
部分からのガスのリークを抑えることができる円筒型固
体電解質燃料電池のセルおよびその製造方法を提供する
ことを目的とした。
【０００７】
【課題を解決するための手段】前述した課題を解決する
ための、本発明による円筒型固体電解質燃料電池のセル
は、電解質を燃料ガス極と酸化ガス極とで挟んでなる複
数の単素子とこれら単素子間を電気的に接続するインタ
コネクタとを多孔質性の基体管の外周面に設けてなる円
筒型固体電解質燃料電池のセルであって、上記インタコ
ネクタの設けられる上記基体管の外周面部分にガス透過
性の低い緻密層が設けられていることを特徴とする。
【０００８】前述した課題を解決するための、本発明に
よる円筒型固体電解質燃料電池のセルの製造方法は、多
孔質性の基体管の外周面の所定箇所に当該基体管と同材
質のスラリを吸着させた後、当該基体管を焼成すること
によりガス透過性の低い緻密層を上記所定箇所に形成し
てから、電解質を燃料ガス極と酸化ガス極とで挟んでな
る単素子を上記基体管の上記所定箇所を除く外周面に設
けると共に、上記単素子間を電気的に接続するインタコ
ネクタを上記基体管の外周面の上記所定箇所に設けるこ
とを特徴とする。
【０００９】
【発明の実施の形態】本発明による円筒型固体電解質燃
料電池のセルおよびその製造方法の実施の形態を図１〜
３を用いて以下に説明する。なお、図１は、そのセルの
概略構造を表す一部抽出断面図、図２は、その製造方法
の手順を表すフローチャート、図３は、その製造方法の
実施に使用する吸引装置の概略構成図である。
【００１０】図１に示すように、多孔質性の基体管１１
の外周面には、燃料ガス極１２が成膜されており、当該
燃料ガス極１２は、上記管１１の軸心方向に沿って所定
の間隔で複数設けられている。燃料ガス極１２の外面に
は、電解質１３が成膜されている。電解質１３の外面に
は、酸化ガス極１４が成膜されている。つまり、基体管
１１の外周面には、上記燃料ガス極１２、電解質１３、
酸化ガス極１４からなる単素子１５が当該管１１の軸心
方向に沿って複数（約１０〜３０程度）設けられている
のである。
【００１１】基体管１１の外周面の上記単素子１５間に
は、インタコネクタ１６が成膜されており、当該インタ
コネクタ１６は、上記単素子１５間を電気的に接続する
ようになっている。
【００１２】上記インタコネクタ１６の成膜された基体
管１１の外周面部分は、空孔が閉塞された緻密層１１ａ
となっており、当該緻密層１１ａは、ガス透過性が非常
に低くなっている。
【００１３】このため、基体管１１の内部に水素ガスな
どの燃料ガスが流通し、基体管１１の外側に酸素ガスや
空気などの酸化ガスが流通しても、基体管１１の上記緻
密層１１ａが上記各ガスの透過を防止するので、インタ
コネクタ１６がガスを透過しやすくても、当該インタコ
ネクタ１６部分からのガスのリークを抑えることができ
る。
【００１４】したがって、上述した円筒型固体電解質燃
料電池のセルによれば、ＬａＣｒＯ 3 系のペロブスカイ
ト型の酸化物をインタコネクタ１６の材料に用いて共焼
結法で製造されていても、当該インタコネクタ１６部分
からリークするガスが少ないものとなる。
【００１５】つまり、従来のセルでは、インタコネクタ
の緻密度が９５％以上必要であったのに対し、本発明に
よる上記セルでは、インタコネクタの緻密度が約８０％
程度あれば十分となるのである。なお、インタコネクタ
の緻密度は、断面を電子顕微鏡で観察し、画像より判断
することができる。
【００１６】次に、上述したようなセルの製造方法を説
明する。まず、燃料ガス極１２を成膜する基体管１１の
外周面部分をマスキングし（図２（ａ））、図３に示す
ように、基体管１１の一端をゴム栓２１で塞ぐと共に、
吸引管２３の貫通したゴム栓２２を基体管１１の他端に
嵌め込んだ後、当該吸引管２３を介して基体管１１内を
真空ポンプで減圧しながら基体管１１と同材質のスラリ
２０の入った容器２４内に当該基体管１１を浸漬する
（図２（ｂ））ことにより、マスキング部分を除く基体
管１１の外周面部分に上記スラリ２０を浸透させて吸着
させたら（図２（ｃ））、当該基体管１１を容器２４か
ら取り出してマスキング等を取り外し（図２（ｄ））、
当該基体管１１を仮焼成する（図２（ｅ））。
【００１７】以上の工程により、上記マスキング部分を
除く基体管１１の外周面部分、すなわち、基体管１１の
外周面の所定箇所の空孔を閉塞して、当該所定箇所にガ
ス透過性の非常に低い緻密層１１ａを形成することがで
きる。
【００１８】次に、燃料ガス極１２を構成する材料のス
ラリを上記基体管１１の外周面のマスキングされていた
部分、すなわち、基体管１１の前記所定箇所を除く外周
面部分に塗布した後に、電解質１３を構成する材料のス
ラリをさらに塗布する一方、インタコネクタ１６を構成
する材料のスラリを上記部分を除く基体管１１の外周
面、すなわち、基体管１１の外周面の前記所定箇所に塗
布して（図２（ｆ））焼結したら（図２（ｇ））、酸化
ガス極１４を構成する材料のスラリを上記電解質１３の
外面に塗布して（図２（ｈ））焼結する（図２
（ｉ））。
【００１９】つまり、基体管１１の外周面の所定箇所、
すなわち、緻密層１１ａ上にインタコネクタ１６を成膜
すると共に、基体管１１の上記所定箇所を除く外周面部
分に単素子１５を設けたのである。
【００２０】したがって、このようにして円筒型固体電
解質燃料電池のセルを製造すれば、インタコネクタ１６
の成膜される基体管１１の外周面部分に緻密層１１ａを
容易に形成することができるので、ＬａＣｒＯ3 系のペ
ロブスカイト型の酸化物をインタコネクタ１６の材料に
用いた共焼結法によっても、当該インタコネクタ１６部
分からのガスのリークの少ないセルを容易に得ることが
できる。
【００２１】
【実施例】前述した実施の形態に基づいた円筒型固体電
解質燃料電池のセルの製造方法の実施例を以下に示す。
【００２２】［基体管の製作］ＺｒＯ2 およびＣａＯの
粉体を混合（ＣａＯ，１５〜２０ mol％）し、空気雰囲
気下１５００℃で５時間焼成することにより混合粉体
（ＣＳＺ）を得る。このＣＳＺの粒径分布の中心が約１
０〜２０μｍとなるように上記ＣＳＺをボールミルで粉
砕したら、押し出し法によって円筒型に成形する（外
径：２０ｍｍ，内径１５ｍｍ，長さ４５ｍｍ）ことによ
り基体管を製作した。
【００２３】［セルの製造］上述したようにして製作し
た基体管を用い、前述した実施の形態に基づいて以下の
ような条件でセルを製造した。
【００２４】 ・マスキング材−材質：フッ素樹脂 形態：テープ ・浸漬スラリ−組成：ＣＳＺ粉体２０wt％，水７５wt％，分散剤５wt％ ・スラリ吸着工程（ｃ）−基体管内圧：約３００ｍｍＨｇ 浸漬時間：約１分間 ・仮焼成−雰囲気：空気 温度：１０００℃ 時間：２時間
【００２５】 ・燃料ガス極−スラリ組成：ＮｉＯとＹＳＺとの混合酸化物（ＮｉＯ ，４０wt ％）４０％，水４０％，分散剤２０％ 厚さ：７０〜１００μｍ 長さ：約１９ｍｍ ・電解質−スラリ組成：ＺｒＯ2 とＹ2 Ｏ3 との混合酸化物（Ｙ2 Ｏ3 ，８ mol ％）１０％，水６０％，分散剤３０％ 厚さ：８０〜１００μｍ 長さ：約１９ｍｍ ・インタコネクタ−スラリ組成：Ｌａ0.9 Ｓｒ0.1 ＣｒＯ3 酸化物１０％ ，水 ６０％，分散剤３０％ 厚さ：３０〜５０μｍ 長さ：約１９ｍｍ ・焼結工程（ｇ）−雰囲気：空気 温度：１５００℃ 時間：２時間
【００２６】 ・酸化ガス極−スラリ組成：Ｌａ0.9 Ｓｒ0.1 ＭｎＯ3 酸化物４０％ ，水４０ ％，分散剤３０％ 厚さ：１００〜１５０μｍ 長さ：約２３ｍｍ ・焼結工程（ｉ）−雰囲気：空気 温度：１３００℃ 時間：２時間
【００２７】［製造結果］ ＜スラリ吸着量＞基体管に浸透して吸着したスラリ重量
は、２〜３ｇであり、仮焼成した基体管の増加重量は、
約０．８ｇであることから、ＣＳＺ粉体は、単位セルあ
たり約０．８ｇ吸着されたことが確認された。
【００２８】［確認実験］上述したようにして製造した
セルの効果を確認するため、図４に示すような実験装置
を用いてガスリークの確認実験を行った。なお、図４
は、その装置の概略構成図であり、図４において、１０
はセル、３１は電気炉、３２は窒素ガス供給源、３３は
水素ガス供給源、３４ａ，３４ｂは調整バルブ、３５は
差圧計、３６ａ〜３６ｄは石鹸膜流量計である。
【００２９】＜実験方法＞セル１０の端部を閉塞するよ
うに当該セル１０を電気炉３１内にセットし、電気炉３
１を作動してセル１０を１０００℃に保持し、セル１０
の内部に水素ガスを１００ｃｃ／ｍｉｎで送給するよう
に石鹸膜流量計３６ｂを確認しながら水素ガス供給源３
３を操作すると共に、電気炉３１の内部、すなわち、セ
ル１０の外側に窒素ガスを１００ｃｃ／ｍｉｎで送給す
るように石鹸膜流量計３６ａを確認しながら窒素ガス供
給源３２を操作する一方、セル１０の内部へ送給する水
素ガスの圧力がセル１０の外側へ送給する窒素ガスの圧
力よりも約２０ｍｍＨｇ程高くなるように差圧計３５を
確認しながら調整バルブ３４ａ，３４ｂを操作し、電気
炉３１からの排出ガスの組成をガスクロマトグラムによ
り計測した。
【００３０】なお、比較のため、従来の製造方法で製造
した従来のセル、すなわち、スラリ吸着を実施しない以
外は上記方法と同様な条件で製造したセルについても上
記実験を行った。
【００３１】＜実験結果＞その結果、従来の方法で製造
した従来のセルにおいては、上記排出ガスの組成が窒素
７５％、水素２５％であったのに対し、スラリ吸着を行
って緻密層を形成したセルにおいては、上記排ガスの組
成が窒素９８％、水素２％であった。
【００３２】したがって、上述したようにして製造した
セルのガスのリークは、従来のセルよりも大幅に少ない
ことが確認された。
【００３３】
【発明の効果】本発明の円筒型固体電解質燃料電池のセ
ルによれば、インタコネクタがガスを透過しやすくて
も、基体管の緻密層がガスの透過を防止するので、イン
タコネクタ部分からのガスのリークを抑えることができ
る。このため、ペロブスカイト型の酸化物をインタコネ
クタの材料に用いて共焼結法で製造されていても、当該
インタコネクタ部分からリークするガスが少ないものと
なる。
【００３４】また、本発明の円筒型固体電解質燃料電池
のセルの製造方法によれば、上述のセルを容易に製造す
ることができる。このため、ペロブスカイト型の酸化物
をインタコネクタの材料に用いた共焼結法によっても、
インタコネクタ部分からのガスのリークの少ないセルを
容易に製造することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明による円筒型固体電解質燃料電池のセル
の実施の形態の概略構造を表す一部抽出断面図である。
【図２】本発明による円筒型固体電解質燃料電池のセル
の製造方法の実施の形態の手順を表すフローチャートで
ある。
【図３】セルの製造の際に使用する吸引装置の概略構成
図である。
【図４】セルのガスリーク確認実験に用いた装置の概略
構成図である。
【図５】円筒型固体電解質燃料電池の従来のセルの概略
構造を表す一部抽出断面図である。
【符号の説明】
１１ 基体管 １１ａ 緻密層 １２ 燃料ガス極 １３ 電解質 １４ 酸化ガス極 １５ 単素子 １６ インタコネクタ

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 電解質を燃料ガス極と酸化ガス極とで挟
    んでなる複数の単素子とこれら単素子間を電気的に接続
    するインタコネクタとを多孔質性の基体管の外周面に設
    けてなる円筒型固体電解質燃料電池のセルであって、上
    記インタコネクタの設けられる上記基体管の外周面部分
    にガス透過性の低い緻密層が設けられていることを特徴
    とする円筒型固体殿下室燃料電池のセル。
  2. 【請求項２】 多孔質性の基体管の外周面の所定箇所に
    当該基体管と同材質のスラリを吸着させた後、当該基体
    管を焼成することによりガス透過性の低い緻密層を上記
    所定箇所に形成してから、電解質を燃料ガス極と酸化ガ
    ス極とで挟んでなる単素子を上記基体管の上記所定箇所
    を除く外周面に設けると共に、上記単素子間を電気的に
    接続するインタコネクタを上記基体管の外周面の上記所
    定箇所に設けることを特徴とする円筒型固体電解質燃料
    電池のセルの製造方法。
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