JPH10282293A - 使用済核燃料からの超ウラン元素の回収方法 - Google Patents
使用済核燃料からの超ウラン元素の回収方法Info
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Abstract
媒、廃棄物の削減する。 【解決手段】 使用済核燃料を硝酸に溶解させ(S10
0)、この溶解液を電解酸化し、Ceを酸化触媒として
U,Np,Pu,AmをVI価に酸化させ、更に冷却して
VI価の硝酸塩を晶析させ、母液と分離させる(S10
4)。上記母液は加熱・濃縮する(S114)。晶析分
離された混合析出物は、一旦硝酸に溶解され(S10
6)、冷却することにより(S108)、硝酸ウラニル
のみ析出し、U,Np,Pu,Am混合液と晶析分離さ
れる(S110)。上記硝酸ウラニルを硝酸に溶解させ
(S112)、この硝酸溶液に、加熱・濃縮された母液
を添加し、混合溶液を調製する。上記混合溶液を電解酸
化することにより、回収残のU,Np,Pu,AmをVI
価の原子価に酸化し冷却して、硝酸ウラニルによって回
収残のU,Np,Pu,Amを共沈させ、高レベル放射
線廃液と晶析分離する(S118)。
Description
超ウラン元素の回収方法、特に超ウラン元素を析出可能
となる原子価に酸化し、他の元素と固液分離して、超ウ
ラン元素を回収する方法に関する。
のネプツニウム(Np)やアメリシウム(Am)等の超
ウラン元素は、従来高レベルの放射性廃棄物としてガラ
ス固化処理して放射能(性物質)隔離し、いわゆる地層
処分を行うことが考えられてきた。この地層処分におい
て、超ウラン元素の持つリスクを天然ウランレベルにま
で低減させるためには、数百万年を要する。このため、
近年これらの超ウラン元素を廃棄物中へ移行させずに回
収し、再度核燃料として利用することが切望されてい
る。
ン元素のNpは、原子価がIV,V,VI価に複雑に変化す
るため、溶媒抽出方法によりNpを分離回収するために
は、原子価調整試薬を多種に使用する必要があった。し
かしながら、上記溶媒抽出方法では、分離回収工程数が
増大し、プロセスが複雑化してしまうという問題があっ
た、また、上記溶媒抽出方法で用いられる例えばトリブ
チルリン酸(TBP)は、使用済核燃料を溶解させる硝
酸や放射線や崩壊熱等により分解することが知られてい
る。抽出効率の低下や火災の原因物質となるおそれがあ
った。更に、各分離回収工程において廃棄物が発生する
ため、廃棄物発生量が増大するという問題があった。
であるため、TBPでは抽出できない。このため、TB
Pを用いて使用済核燃料の中からウラン(U)やプルト
ニウム(Pu)を回収した後、リン酸二座配位型抽出剤
(CMPO等)により使用済核燃料の母液からAmを抽
出分離する方法はあるが、Amの回収プロセスが煩雑と
なり、上述のNp同様に、廃液、廃溶媒、廃棄物が増大
するという問題があった。
り、その目的は、超ウラン元素の回収工程を簡略化させ
ると共に、廃液、廃溶媒、廃棄物の増大を抑制した使用
済核燃料からの超ウラン元素の回収方法を提供すること
である。
するために、本発明に係る使用済み核燃料の超ウラン元
素の回収方法は、以下の特徴を有する。
可能な超ウラン元素を回収する方法において、前記使用
済核燃料を硝酸に溶解し、得られた溶解液を電解酸化
し、電解酸化後前記溶解液を冷却し、前記溶解液から超
ウラン元素の硝酸塩をウラン元素の硝酸塩と共に共沈さ
せ回収する。
硝酸塩が析出可能となる原子価に酸化し、更に冷却して
ウラン元素の硝酸塩と共に超ウラン元素の硝酸塩を共沈
させるので、超ウラン元素を回収する際に従来のように
溶媒を用いる必要がなくなる。このため、廃溶媒が発生
することがないので、環境に配慮された回収方法とな
る。更に、従来の溶媒抽出方法のように、複数回の溶媒
抽出を行う必要がないので、超ウラン元素の回収工程を
簡略化させることができる。
ウラン元素の回収方法において、前記共沈回収したウラ
ン元素の硝酸塩及び超ウラン元素の硝酸塩を再度硝酸に
溶解し、得られた混合溶解液を冷却し、選択的にウラン
元素の硝酸塩のみを沈殿させ、前記ウラン元素の硝酸塩
のみを濾過回収し、前記濾過回収したウラン元素の硝酸
塩を再度硝酸に溶解し、ウラン元素溶解液を調製し、前
記(1)記載の共沈回収後の母液と前記ウラン元素溶解
液とを混合し、得られた混合液を電解酸化し、電解酸化
後前記混合液を冷却し、前記混合液から超ウラン元素の
硝酸塩を前記ウラン元素の硝酸塩と共に共沈させ回収す
る。
択的に沈殿濾過回収したウラン元素の溶解液とを混合す
ることにより、前記母液中に残存した超ウラン元素の硝
酸塩をウラン元素の硝酸と共に共沈させ、回収すること
ができる。これにより、高レベル放射性廃棄物中に超ウ
ラン元素を含まないのでその処理・処分(地層処分を含
む)において、超ウラン元素の持つリスクを天然レベル
まで低減することができる。
ン元素溶解液と前記母液とを混合し得られた混合液を電
解酸化したが、これに限るものではなく、前記母液を電
解酸化し、前記母液中の残留超ウラン元素を酸化してか
ら、前記ウラン元素溶解液を滴下し冷却して前記ウラン
元素の硝酸塩を用いて選択的に超ウラン元素の硝酸塩を
ウラン元素の硝酸塩と共に共沈させて回収してもよい。
ラン元素の回収方法において、前記使用済み核燃料を硝
酸に溶解する際、又は前記請求項1記載の共沈回収後の
母液と前記ウラン元素溶解液とを混合する際に、酸化触
媒を添加して電解酸化を行い、超ウラン元素の硝酸塩を
ウラン元素の硝酸塩と共に共沈させ回収する。
電解酸化することにより、使用済核燃料を硝酸に溶解し
ながら同時に、超ウラン元素を該硝酸塩が析出可能な原
子価に酸化させることができる。これにより、更に超ウ
ラン元素の回収工程を短縮させることができる。
回収方法において、前記酸化触媒は、セリウム(C
e)、銀(Ag)、コバルト(Co)の少なくとも1種
である。
e(IV)に酸化される。この酸化されたCe(IV)は、
溶解液中のNp,Pu,AmをVI価に酸化させ、自身は
Ce(III)に還元される。同様に、Ag(I),Co(I
I)は、例えば電解酸化により自身が酸化され、酸化さ
れたAg,Coが溶解液中のNp,Pu,Amをほぼ全
てVI価に酸化させる。特に、Ce及びAgは、使用済核
燃料中の核分裂生成物(FP)に含まれているため、強
いて溶解液中に添加しなくとも、酸化触媒として機能
し、超ウラン元素の硝酸塩をウラン元素の硝酸塩と共に
共沈させることができる。
ラン元素の回収方法において、前記超ウラン元素は、ウ
ラン(U)、ネプツニウム(Np)、プルトニウム(P
u)、アメリシウム(Am)である。
廃棄物としてその処理・処分に苦慮していたが、上記
U,Np,Pu,Amは、例えば「もんじゅ」のような
高速炉の核燃料として使用することができる。これによ
り、高レベル放射性廃棄物発生を低減することができ
る。
態を説明する。
からの超ウラン元素の回収方法について、説明する。
ニウム(Np),プルトニウム(Pu),アメリシウム
(Am),セリウム(Ce),他の核分裂生成物(以
下、核分裂生成物を「FP」という)が含まれている。
そして、この使用済核燃料の内、ほとんどがUである。
燃料を硝酸(例えば、2〜4N)に例えば室温で溶解さ
せ(ステップ100、以下ステップを「S」と略す)、
溶解液を調製する。この溶解液中に、ウラン(U)はVI
価で、超ウラン元素の1種であるネプツニウム(Np)
はIV,V,VI価で、更に超ウラン元素の1種であるプル
トニウム(Pu)はIV価で、アメリシウム(Am)は I
II価の原子価で存在しており、その他セリウム(Ce)
等のFPが溶解している。
(S102)によりCe(IV)に酸化される。この酸化
されたCe(IV)は、溶解液中のNp,Pu,AmをVI
価に酸化させ、自身はCe(III)に還元される。連続的
な電解酸化(S102)によりCeは酸化触媒として機
能する。
酸塩と同様に溶解度が低いVI価のNp,Pu,Amの硝
酸塩となり、Uの硝酸塩と共にNp,Pu,Amの硝酸
塩が共沈回収される。
済核燃料中のCeを用いたが、電解酸化時に新たにCe
を添加してもよい。また、酸化触媒として、Ceの替わ
りに銀(Ag),コバルトCoを用いてもよい。Ag,
Coは、Ceと同様電解酸化により自身が酸化され、酸
化されたAg(II),Co(III)が溶解液中のNp,P
u,Amをほぼ全てVI価に酸化させる。また、Agは、
Ceと同様にFPに含まれている。
を冷却して、ウラニル、ネプチニル、プルトニル、アメ
リシルの硝酸塩を析出させ、混合析出物(UO2 (NO
3 )2 ,NpO2 (NO3 )2 ,PuO2 (N
O3 )2 ,AmO2 (NO3 )2 )を晶析分離する(S
104)。これにより、U,Np,Pu,Amが共回収
される。ここで、冷却温度は、−20℃〜−40℃が好
ましい。
に溶解した後、電解酸化を行って、次いで冷却を行った
が、これに限るものではない。電解酸化しながら硝酸に
使用済核燃料を溶解させ、同時に冷却しながら電解酸化
を行ってもよい。かかる場合には、酸化物が硝酸塩に転
換しながら晶析分離工程(共沈回収工程)まで連続的に
行うことができ、更に超ウラン元素の回収工程を短縮さ
せることができる。また、上記冷却温度では、Ceの硝
酸塩は析出しない。
eを含むFPと少量のU,Np,Pu,Amが残留す
る。この母液に残留したU,Np,Pu,Amを更に析
出させ回収するために、上記母液をまず加熱・濃縮する
(S114)。
物は、一旦希硝酸(例えば、1〜2N)に溶解される
(S106)。希硝酸中では、VI価のNp,Pu,Am
は不均化により、NpはIV,V価に、PuはIV価に、A
mは III価に還元される。希硝酸溶液を冷却することに
より(S108)、Uの一部のみを硝酸ウラニルとして
析出させ、U,Np,Pu,Am混合液と晶析分離する
(S110)。
1〜2N)に溶解され(S112)、硝酸溶液が調製さ
れる。この硝酸溶液は、加熱・濃縮された母液に添加さ
れ、混合溶液が調製される。母液中には、回収残のU,
Np,Pu,Amの他にCeも存在するため、混合溶液
中にCeが存在することとなる。このCeを酸化触媒と
して、上記混合溶液を上記同様電解酸化することによ
り、回収残のU,Np,Pu,AmをVI価の原子価に酸
化する。そして、冷却することにより、硝酸ウラニルを
スキャベンジャとして、回収残の硝酸ウラニル、硝酸ネ
プツニル、硝酸プルトニル、硝酸アメリシルの析出を促
進させる(共沈させる)(S116)。
た硝酸溶液を母液に添加し混合液を調製してから、この
混合液を電解酸化したが、これに限るものではなく、母
液を母液中の酸化触媒を用いて電解酸化し、前記母液中
の回収残のU,Np,Pu,AmをVI価の原子価に酸化
してから、上記硝酸ウラニル含有の硝酸溶液を滴下し冷
却して、後添加の硝酸ウラニルをスカベンジャとして、
回収残の硝酸ウラニル、硝酸ネプツニル、硝酸プルトニ
ル、硝酸アメリシルの析出を促進させてもよい。
O3 )2 ,NpO2 (NO3 )2 ,PuO2(NO3 )
2 ,AmO2 (NO3 )2 )と、Ce等を含むFPを含
む高レベル放射性廃液とを晶析分離する(S118)。
程で脱硝・酸化等され、最終的に核燃料となりリサイク
ルされる。
ウラン元素の回収方法に用いる電解酸化容器について、
図2を用いて説明する。
(例えば、2〜4N)に溶解させた使用済核燃料溶解液
を陽極槽10に入れる。陽極槽10の外壁には、冷却ジ
ャケット12が周設され、この冷却ジャケット12に
は、陽極槽10が−20℃〜−40℃に保温されるよう
に、冷却撹拌ガスが吹き込まれる。一方、陰極槽14に
は、通電可能な濃度の硝酸が入っている。
それぞれ白金メッシュ電極18が配設され、この2つの
白金メッシュ電極18は、それぞれ直流定電流発生器2
2に電気的に接続されている。更に、陽極槽10と陰極
槽14のそれぞれの溶液に通電可能にテフロンシーフ白
金線20が設けられている。
4が設けられている。従って、図2に示す電解酸化試験
容器を用いて超ウラン元素をVI価の原子価に電解酸化
し、冷却することにより析出したウラニル、ネプチニ
ル、プルトニル、アメリシルの硝酸塩をフィルタ24に
より晶析分離させることができる。また、母液ドレイン
を介して母液は、次行程の加熱・濃縮工程に移送され
る。
超ウラン元素の回収方法によれば、例えばFP中のCe
を酸化触媒として電解酸化により、超ウラン元素の硝酸
塩を硝酸溶液に対して低溶解度となる原子価(すなわ
ち、VI価)に酸化され、電解酸化後、又は電解酸化と同
時に冷却をすることにより、超ウラン元素の硝酸塩が選
択的に晶析する。このため、超ウラン元素を回収する際
に従来のように溶媒を用いる必要がなくなる。これによ
り、廃溶媒が発生することがないので、環境に配慮され
た回収方法となる。更に、従来の溶媒抽出方法のよう
に、複数の溶媒を用いて溶媒抽出を行う必要がないの
で、超ウラン元素の回収工程を簡略化させることができ
る。
する。
に、使用済核燃料組成(U 96%,Np 0.075
%,Pu 0.91%,Am 0.014%,Ce
0.25%,Ag 0.004%,その他FP(重量
%)、PWR燃料、平均出力30MW/Mg、冷却15
0日)の使用済み核燃料と3N硝酸を入れ、0.5A
(陽極電流密度82.4mA/cm2 )の条件で通電
し、室温にて硝酸に使用済み核燃料を溶解させた。
た上記硝酸溶液の硝酸濃度がほぼ2Nになるように調製
した後、白金電極に直流0.5A,7Vを通電し室温で
1時間電解酸化を行った。また、電解酸化と同時に冷却
ジャケット12に冷却撹拌ガスを注入し、陽極槽10を
−20℃に冷却した。この時、硝酸溶液中のCe(III)
とAg(I)は、それぞれCe(IV)とAg(II)に酸化
し、このCe(IV)とAg(II)がU,Np,Pu,A
mをそれぞれVI価の原子価に酸化し、U,Np,Pu,
Amの各VI価の硝酸塩を陽極槽10に晶析させた。
せ、母液ドレインを開け、フィルタによって上記U,N
p,Pu,Amの各VI価の硝酸塩からなる晶析物を母液
と濾別した。その後、−20℃に冷却した硝酸によっ
て、上記晶析物を洗浄した。
ルが70〜80%、硝酸ネプチニルが70〜80%、硝
酸プルトニルが40〜50%、硝酸アメリシルが40〜
50%であった。
この溶解液を再度−40℃に冷却して、硝酸ウラニル塩
を晶析分離し、Np,Pu,Am混合硝酸溶液と分離し
た。次に、上記母液を加熱濃縮したものに、上記硝酸ウ
ラニル塩を添加し、2Nの硝酸容器を調製した。そし
て、上述同様の条件で電解酸化を行い、母液中のU,N
p,Pu,Amイオン(各VI価)を、添加した硝酸ウラ
ニル・スキャベンジャと共に硝酸塩として晶析させた。
更に、再度晶析させた混合晶析物と、高レベル放射性廃
液とを濾別した。
添加した後、電解酸化を行ったが、これに限るものでは
なく、濃縮した母液を母液中のCe酸化触媒及びAg酸
化触媒を用いて電解酸化し、前記母液中の回収残のU,
Np,Pu,AmをVI価の原子価に酸化してから、上記
硝酸ウラニル含有の硝酸溶液を滴下し冷却して、後添加
の硝酸ウラニルをスカベンジャとして、回収残の硝酸ウ
ラニル、硝酸ネプツニル、硝酸プルトニル、硝酸アメリ
シルを晶析させてもよい。
した時点での各晶析物の収率は、秤取により硝酸ウラニ
ルが91〜96%、硝酸ネプチニルが91〜96%、硝
酸プルトニルが64〜75%、硝酸アメリシルが64〜
75%であった。
濃度を6Nに調製した。この濃縮した高レベル放射性廃
液にCe等の電解触媒を添加して電解酸化を行うことに
より、高レベル放射性廃液残留硝酸ウラニルを晶析回収
した。
は、U,Np,Pu,Amイオンはほとんど存在せず、
上記回収方法により超ウラン元素をほぼ回収することが
できた。
酸溶液中の硝酸ウラニルの溶解度が小さく、より晶析率
が向上するが、電解酸化において、例えばAm(III)を
Am(VI)に酸化する場合、酸濃度が1Nでは65%、
2Nで50%、3Nでは酸化されないことから、本実施
例では、溶解時及び電解酸化時の硝酸濃度を2Nとし
た。
料からの超ウラン元素の回収方法によれば、従来のよう
に溶媒を用いないため、工程数、廃液・廃溶媒の発生量
を削減する事ができる。また、高レベル放射性廃棄物中
へのPu,Np,Amの混入がなくなり、廃棄物発生量
も低減でき、その処分管理が軽減される。更に、従来の
軽水炉体系では、核燃料としてU,Puがリサイクルさ
れて用いられてきたが、高速炉体系(例えば「もんじ
ゅ」)における核燃料のリサイクルのNp,Am回収方
法に利用できる。
回収方法のフロー図である。
回収方法に用いる電解酸化試験容器の一例の概要を示す
図である。
ある。
極槽、18 白金メッシュ電極、20 テフロンシーフ
白金線、22 直流定電流発生器、24 フィルタ。
Claims (4)
- 【請求項1】 使用済核燃料から核燃料として使用可能
な超ウラン元素を回収する方法において、 前記使用済核燃料を硝酸に溶解し、得られた溶解液を電
解酸化し、電解酸化後前記溶解液を冷却し、前記溶解液
から超ウラン元素の硝酸塩をウラン元素の硝酸塩と共に
共沈させ回収することを特徴とする使用済核燃料からの
超ウラン元素の回収方法。 - 【請求項2】 前記共沈回収したウラン元素の硝酸塩及
び超ウラン元素の硝酸塩を再度硝酸に溶解し、得られた
混合溶解液を冷却し、選択的にウラン元素の硝酸塩のみ
を沈殿させ、前記ウラン元素の硝酸塩のみを濾過回収
し、 前記濾過回収したウラン元素の硝酸塩を再度硝酸に溶解
し、ウラン元素溶解液を調製し、 前記請求項1記載の共沈回収後の母液と前記ウラン元素
溶解液とを混合し、得られた混合液を電解酸化し、電解
酸化後前記混合液を冷却し、前記混合液から超ウラン元
素の硝酸塩を前記ウラン元素の硝酸塩と共に共沈させ回
収することを特徴とする請求項1に記載の使用済核燃料
からの超ウラン元素の回収方法。 - 【請求項3】 請求項1又は請求項2に記載の超ウラン
元素の回収方法において、 前記使用済み核燃料を硝酸に溶解する際、又は前記請求
項1記載の共沈回収後の母液と前記ウラン元素溶解液と
を混合する際に、酸化触媒を添加して電解酸化を行い、
超ウラン元素の硝酸塩をウラン元素の硝酸塩と共に共沈
させ回収することを特徴とする使用済核燃料からの超ウ
ラン元素の回収方法。 - 【請求項4】 請求項3に記載の超ウラン元素の回収方
法において、 前記酸化触媒は、セリウム、銀、コバルトの少なくとも
1種であることを特徴とする使用済核燃料からの超ウラ
ン元素の回収方法。
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