JP2003215287A - 共晶析現象を利用した使用済核燃料の再処理方法 - Google Patents
共晶析現象を利用した使用済核燃料の再処理方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 廃液発生量を低減でき、レッドオイルが生成
せず、しかも核不拡散抵抗性を強化できるようにする。 【解決手段】 ６価のＵとＰｕの共晶析現象を利用し
て、使用済核燃料の硝酸溶液からＵ及びＵ−ＰｕとＦＰ
やＴＲＵ等を粗分離する使用済核燃料の再処理方法であ
る。例えば、使用済核燃料を剪断し、硝酸に溶解し、溶
液中の不溶解残渣を除去する。次に酸濃度及び溶液中の
プルトニウムの原子価を４価に調整し、溶液を冷却して
硝酸ウラニル結晶を析出させ、母液と結晶を分離し、結
晶をウラン製品として回収する。そして、分離した母液
について、酸濃度及び溶液中のウランとプルトニウムの
原子価を６価に調整し、溶液を冷却して硝酸ウラニル・
プルトニウム結晶を析出させ、母液と結晶を分離し、分
離した結晶をウラン・プルトニウム混合製品として回収
する。
せず、しかも核不拡散抵抗性を強化できるようにする。 【解決手段】 ６価のＵとＰｕの共晶析現象を利用し
て、使用済核燃料の硝酸溶液からＵ及びＵ−ＰｕとＦＰ
やＴＲＵ等を粗分離する使用済核燃料の再処理方法であ
る。例えば、使用済核燃料を剪断し、硝酸に溶解し、溶
液中の不溶解残渣を除去する。次に酸濃度及び溶液中の
プルトニウムの原子価を４価に調整し、溶液を冷却して
硝酸ウラニル結晶を析出させ、母液と結晶を分離し、結
晶をウラン製品として回収する。そして、分離した母液
について、酸濃度及び溶液中のウランとプルトニウムの
原子価を６価に調整し、溶液を冷却して硝酸ウラニル・
プルトニウム結晶を析出させ、母液と結晶を分離し、分
離した結晶をウラン・プルトニウム混合製品として回収
する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、ウラン・プルトニ
ウムの共晶析現象を利用して、使用済核燃料からウラン
・プルトニウム等の核燃料物質を回収する方法に関する
ものである。
ウムの共晶析現象を利用して、使用済核燃料からウラン
・プルトニウム等の核燃料物質を回収する方法に関する
ものである。
【０００２】
【従来の技術】使用済核燃料には、ウラン（Ｕ）やプル
トニウム（Ｐｕ）等、再び燃料として使用できる物質が
含まれている。従って、それらを回収し再利用すること
によりエネルギー資源の有効利用を図ることができる。
トニウム（Ｐｕ）等、再び燃料として使用できる物質が
含まれている。従って、それらを回収し再利用すること
によりエネルギー資源の有効利用を図ることができる。
【０００３】現在、実用化されている使用済核燃料の再
処理方法としては、ピューレックス（ＰＵＲＥＸ）法が
ある。この方法では、まず燃料集合体を剪断し、硝酸に
溶解する。次に、硝酸溶液を清澄し酸濃度等の調整を行
い、リン酸トリブチル（ＴＢＰ）を溶媒としてＵとＰｕ
を抽出する。更に試薬を用いて価数調整等を行い、それ
ぞれを水相に逆抽出することで核分裂生成物（ＦＰ）や
超ウラン元素（ＴＲＵ）、腐食生成物（ＣＰ）等からＵ
やＰｕを選択的に分離回収する。
処理方法としては、ピューレックス（ＰＵＲＥＸ）法が
ある。この方法では、まず燃料集合体を剪断し、硝酸に
溶解する。次に、硝酸溶液を清澄し酸濃度等の調整を行
い、リン酸トリブチル（ＴＢＰ）を溶媒としてＵとＰｕ
を抽出する。更に試薬を用いて価数調整等を行い、それ
ぞれを水相に逆抽出することで核分裂生成物（ＦＰ）や
超ウラン元素（ＴＲＵ）、腐食生成物（ＣＰ）等からＵ
やＰｕを選択的に分離回収する。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】このようなＰＵＲＥＸ
法は、Ｕ及びＰｕの選択的回収、臨界管理、安全性、ハ
ンドリング等の面で優れた再処理方法である。しかし、
環境的負荷低減の観点から、工程の簡素化及び廃液発生
量の低減が求められている。また、硝酸の存在下での有
機溶媒の使用は、爆発性有機化合物（レッドオイル）が
生成してしまう可能性があり、補助的な操作並びに管理
が必要となる。更に、Ｐｕが単独で存在する工程がある
ことから、核不拡散という点に関しては若干不利といえ
る。
法は、Ｕ及びＰｕの選択的回収、臨界管理、安全性、ハ
ンドリング等の面で優れた再処理方法である。しかし、
環境的負荷低減の観点から、工程の簡素化及び廃液発生
量の低減が求められている。また、硝酸の存在下での有
機溶媒の使用は、爆発性有機化合物（レッドオイル）が
生成してしまう可能性があり、補助的な操作並びに管理
が必要となる。更に、Ｐｕが単独で存在する工程がある
ことから、核不拡散という点に関しては若干不利といえ
る。
【０００５】本発明の目的は、廃液発生量を低減でき、
レッドオイルが生成せず、しかも核不拡散抵抗性を強化
できる使用済核燃料の再処理方法を提供することであ
る。
レッドオイルが生成せず、しかも核不拡散抵抗性を強化
できる使用済核燃料の再処理方法を提供することであ
る。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明は、６価のＵとＰ
ｕの共晶析現象を利用して、使用済核燃料の硝酸溶液か
らＵ及びＵ−ＰｕとＦＰやＴＲＵ等を粗分離する方法で
ある。
ｕの共晶析現象を利用して、使用済核燃料の硝酸溶液か
らＵ及びＵ−ＰｕとＦＰやＴＲＵ等を粗分離する方法で
ある。
【０００７】本発明は、使用済核燃料を剪断し、硝酸に
溶解し、溶液中の不溶解残渣を除去する工程、酸濃度及
び溶液中のウランとプルトニウムの原子価を６価に調整
し、溶液を冷却して硝酸ウラニル・プルトニウム結晶を
析出させ、母液と結晶を分離する工程、その結晶を再度
硝酸に溶解し、プルトニウムの原子価を４価に調整し、
溶液を冷却して硝酸ウラニル結晶を析出させ、母液と結
晶を分離して、結晶をウラン製品として回収し、母液を
ウラン・プルトニウム混合製品として回収する工程、を
具備している共晶析現象を利用した使用済核燃料の再処
理方法である。
溶解し、溶液中の不溶解残渣を除去する工程、酸濃度及
び溶液中のウランとプルトニウムの原子価を６価に調整
し、溶液を冷却して硝酸ウラニル・プルトニウム結晶を
析出させ、母液と結晶を分離する工程、その結晶を再度
硝酸に溶解し、プルトニウムの原子価を４価に調整し、
溶液を冷却して硝酸ウラニル結晶を析出させ、母液と結
晶を分離して、結晶をウラン製品として回収し、母液を
ウラン・プルトニウム混合製品として回収する工程、を
具備している共晶析現象を利用した使用済核燃料の再処
理方法である。
【０００８】また本発明は、使用済核燃料を剪断し、硝
酸に溶解し、溶液中の不溶解残渣を除去する工程、酸濃
度及び溶液中のプルトニウムの原子価を４価に調整し、
溶液を冷却して硝酸ウラニル結晶を析出させ、母液と結
晶を分離し、結晶をウラン製品として回収する工程、分
離した母液について、酸濃度及び溶液中のウランとプル
トニウムの原子価を６価に調整し、溶液を冷却して硝酸
ウラニル・プルトニウム結晶を析出させ、母液と結晶を
分離し、分離した結晶をウラン・プルトニウム混合製品
として回収する工程、を具備している共晶析現象を利用
した使用済核燃料の再処理方法である。
酸に溶解し、溶液中の不溶解残渣を除去する工程、酸濃
度及び溶液中のプルトニウムの原子価を４価に調整し、
溶液を冷却して硝酸ウラニル結晶を析出させ、母液と結
晶を分離し、結晶をウラン製品として回収する工程、分
離した母液について、酸濃度及び溶液中のウランとプル
トニウムの原子価を６価に調整し、溶液を冷却して硝酸
ウラニル・プルトニウム結晶を析出させ、母液と結晶を
分離し、分離した結晶をウラン・プルトニウム混合製品
として回収する工程、を具備している共晶析現象を利用
した使用済核燃料の再処理方法である。
【０００９】
【実施例】図１は、本発明に係る共晶析現象を利用した
使用済核燃料の再処理方法の一実施例を示す工程説明図
である。
使用済核燃料の再処理方法の一実施例を示す工程説明図
である。
【００１０】まず工程Ａでは、使用済核燃料を剪断し、
硝酸に溶解し、溶液中の不溶解残渣を除去する。更に詳
しく述べると、 （ａ）使用済核燃料（燃料ピン束）を剪断機で小片に剪
断する。 （ｂ）剪断片を硝酸で溶解する。これには、例えば１３
Ｎ以下、１１０℃程度の沸騰硝酸を用いる。 （ｃ）そして、清澄した溶液を次工程に移送する。これ
によって、溶液中の不溶解残渣が除去される。
硝酸に溶解し、溶液中の不溶解残渣を除去する。更に詳
しく述べると、 （ａ）使用済核燃料（燃料ピン束）を剪断機で小片に剪
断する。 （ｂ）剪断片を硝酸で溶解する。これには、例えば１３
Ｎ以下、１１０℃程度の沸騰硝酸を用いる。 （ｃ）そして、清澄した溶液を次工程に移送する。これ
によって、溶液中の不溶解残渣が除去される。
【００１１】次に工程Ｂでは、酸濃度及び溶液中のウラ
ンとプルトニウムの原子価を６価に調整し、溶液を冷却
して硝酸ウラニル・プルトニウム結晶を析出させ、母液
と結晶を分離し、分離した結晶を洗浄する。これによっ
て、ＦＰ，ＴＲＵ，ＣＰ等が取り除かれる。更に詳しく
述べると、 （ｄ）溶液の酸濃度を６Ｍ程度に調整し、溶液中のＵ，
Ｐｕの原子価を電解により４価から６価に調整する。 （ｅ）溶液を冷却することにより、硝酸ウラニル（ＵＮ
Ｈ）及び硝酸ウラニル・プルトニル（（Ｕ，Ｐｕ）Ｎ
Ｈ）結晶を析出させ、母液とそれらの結晶を分離する。 （ｆ）得られた結晶を、母液と同程度の酸濃度の硝酸で
洗浄する。
ンとプルトニウムの原子価を６価に調整し、溶液を冷却
して硝酸ウラニル・プルトニウム結晶を析出させ、母液
と結晶を分離し、分離した結晶を洗浄する。これによっ
て、ＦＰ，ＴＲＵ，ＣＰ等が取り除かれる。更に詳しく
述べると、 （ｄ）溶液の酸濃度を６Ｍ程度に調整し、溶液中のＵ，
Ｐｕの原子価を電解により４価から６価に調整する。 （ｅ）溶液を冷却することにより、硝酸ウラニル（ＵＮ
Ｈ）及び硝酸ウラニル・プルトニル（（Ｕ，Ｐｕ）Ｎ
Ｈ）結晶を析出させ、母液とそれらの結晶を分離する。 （ｆ）得られた結晶を、母液と同程度の酸濃度の硝酸で
洗浄する。
【００１２】更に工程Ｃでは、それらの結晶を再度硝酸
に溶解し、プルトニウムの原子価を４価に調整し、溶液
を冷却して硝酸ウラニル結晶を析出させ、母液と結晶を
分離し、結晶を洗浄して、該結晶をウラン製品として回
収し、母液をウラン・プルトニウム混合製品として回収
する。詳しく述べると、 （ｇ）得られたＵＮＨ結晶及び（Ｕ，Ｐｕ）ＮＨ結晶を
再度硝酸に溶解する。これらの結晶は水及び希硝酸に易
溶性であり、濃度４Ｍ程度で温度４０℃程度の硝酸で溶
解する。 （ｈ）溶液中のＰｕの原子価を４価に調整する。この調
整は、ＮＯｘガスの吹き込みによって行う。また、次の
ステップ（ｉ）の冷却過程において水（Ｈ2 Ｏ）や硝酸
３水和物（ＨＮＯ3 ・３Ｈ2 Ｏ）の結晶が生成しないよ
うに、酸濃度の調整を行う。酸濃度は６Ｍ程度とする。 （ｉ）溶液を４０℃から１０℃程度まで冷却することに
より、ＵＮＨ結晶を析出させ、母液と結晶を分離する。 （ｊ）結晶を母液と同程度の酸濃度の硝酸で洗浄し、結
晶をＵ製品、母液及び洗浄液をＵ−Ｐｕ混合製品として
回収する。
に溶解し、プルトニウムの原子価を４価に調整し、溶液
を冷却して硝酸ウラニル結晶を析出させ、母液と結晶を
分離し、結晶を洗浄して、該結晶をウラン製品として回
収し、母液をウラン・プルトニウム混合製品として回収
する。詳しく述べると、 （ｇ）得られたＵＮＨ結晶及び（Ｕ，Ｐｕ）ＮＨ結晶を
再度硝酸に溶解する。これらの結晶は水及び希硝酸に易
溶性であり、濃度４Ｍ程度で温度４０℃程度の硝酸で溶
解する。 （ｈ）溶液中のＰｕの原子価を４価に調整する。この調
整は、ＮＯｘガスの吹き込みによって行う。また、次の
ステップ（ｉ）の冷却過程において水（Ｈ2 Ｏ）や硝酸
３水和物（ＨＮＯ3 ・３Ｈ2 Ｏ）の結晶が生成しないよ
うに、酸濃度の調整を行う。酸濃度は６Ｍ程度とする。 （ｉ）溶液を４０℃から１０℃程度まで冷却することに
より、ＵＮＨ結晶を析出させ、母液と結晶を分離する。 （ｊ）結晶を母液と同程度の酸濃度の硝酸で洗浄し、結
晶をＵ製品、母液及び洗浄液をＵ−Ｐｕ混合製品として
回収する。
【００１３】図２は、本発明に係る共晶析現象を利用し
た使用済核燃料の再処理方法の他の実施例を示す工程説
明図である。
た使用済核燃料の再処理方法の他の実施例を示す工程説
明図である。
【００１４】まず工程Ｄでは、使用済核燃料を剪断し、
硝酸に溶解し、溶液中の不溶解残渣を除去する。この工
程は、前記実施例と同様である。詳しく述べると、 （ｋ）使用済核燃料（燃料ピン束）を剪断機で小片に剪
断する。 （ｌ）剪断片を硝酸で溶解する。これには、例えば１３
Ｎ以下、１１０℃程度の沸騰硝酸を用いる。 （ｍ）そして、清澄した溶液を次工程に移送する。これ
によって、溶液中の不溶解残渣が除去される。
硝酸に溶解し、溶液中の不溶解残渣を除去する。この工
程は、前記実施例と同様である。詳しく述べると、 （ｋ）使用済核燃料（燃料ピン束）を剪断機で小片に剪
断する。 （ｌ）剪断片を硝酸で溶解する。これには、例えば１３
Ｎ以下、１１０℃程度の沸騰硝酸を用いる。 （ｍ）そして、清澄した溶液を次工程に移送する。これ
によって、溶液中の不溶解残渣が除去される。
【００１５】次に工程Ｅでは、酸濃度及び溶液中のプル
トニウムの原子価を４価に調整し、溶液を冷却して硝酸
ウラニル結晶を析出させ、母液と結晶を分離し、結晶を
洗浄してウラン製品として回収する。更に詳しく述べる
と、 （ｎ）溶液の酸濃度を６Ｍ程度に調整し、溶液中のＰｕ
の原子価を４価から６価に調整する。この原子価の調整
は、ＮＯｘガスの吹き込みにより行う。酸濃度の調整
は、次のステップ（ｏ）の冷却過程において水（Ｈ
2 Ｏ）や硝酸３水和物（ＨＮＯ3 ・３Ｈ2 Ｏ）の結晶が
生成しないようにするためである。 （ｏ）溶液を４０℃から１０℃程度まで冷却することに
より、ＵＮＨ結晶を析出させ、母液と結晶を分離する。 （ｐ）結晶を母液と同程度の酸濃度の硝酸で洗浄し、結
晶をＵ製品として回収する。
トニウムの原子価を４価に調整し、溶液を冷却して硝酸
ウラニル結晶を析出させ、母液と結晶を分離し、結晶を
洗浄してウラン製品として回収する。更に詳しく述べる
と、 （ｎ）溶液の酸濃度を６Ｍ程度に調整し、溶液中のＰｕ
の原子価を４価から６価に調整する。この原子価の調整
は、ＮＯｘガスの吹き込みにより行う。酸濃度の調整
は、次のステップ（ｏ）の冷却過程において水（Ｈ
2 Ｏ）や硝酸３水和物（ＨＮＯ3 ・３Ｈ2 Ｏ）の結晶が
生成しないようにするためである。 （ｏ）溶液を４０℃から１０℃程度まで冷却することに
より、ＵＮＨ結晶を析出させ、母液と結晶を分離する。 （ｐ）結晶を母液と同程度の酸濃度の硝酸で洗浄し、結
晶をＵ製品として回収する。
【００１６】更に工程Ｆでは、分離した母液について、
酸濃度及び溶液中のウランとプルトニウムの原子価を６
価に調整し、溶液を冷却して硝酸ウラニル・プルトニウ
ム結晶を析出させ、母液と結晶を分離して、分離した結
晶を洗浄し、結晶をウラン・プルトニウム混合製品とし
て回収する。その際、ＦＰ，ＴＲＵ，ＣＰ等が取り除か
れる。更に詳しく述べると、 （ｑ）分離した母液について、酸濃度及び溶液中のＵ，
Ｐｕの原子価を６価に調整する。 （ｒ）溶液を４０℃から−３０℃程度に冷却することに
より、硝酸ウラニル・プルトニル（（Ｕ，Ｐｕ）ＮＨ）
結晶を析出させ、母液と該結晶を分離する。 （ｓ）母液と同程度の酸濃度の硝酸で結晶を洗浄し、結
晶をＵ−Ｐｕ混合製品として回収する。
酸濃度及び溶液中のウランとプルトニウムの原子価を６
価に調整し、溶液を冷却して硝酸ウラニル・プルトニウ
ム結晶を析出させ、母液と結晶を分離して、分離した結
晶を洗浄し、結晶をウラン・プルトニウム混合製品とし
て回収する。その際、ＦＰ，ＴＲＵ，ＣＰ等が取り除か
れる。更に詳しく述べると、 （ｑ）分離した母液について、酸濃度及び溶液中のＵ，
Ｐｕの原子価を６価に調整する。 （ｒ）溶液を４０℃から−３０℃程度に冷却することに
より、硝酸ウラニル・プルトニル（（Ｕ，Ｐｕ）ＮＨ）
結晶を析出させ、母液と該結晶を分離する。 （ｓ）母液と同程度の酸濃度の硝酸で結晶を洗浄し、結
晶をＵ−Ｐｕ混合製品として回収する。
【００１７】上記の各実施例において、晶析や洗浄の過
程で発生する母液や洗浄液の全部あるいは一部を蒸留す
ること等によって硝酸を分離すると、溶解、調整、又は
洗浄に再利用することができる。
程で発生する母液や洗浄液の全部あるいは一部を蒸留す
ること等によって硝酸を分離すると、溶解、調整、又は
洗浄に再利用することができる。
【００１８】ステップ（ｉ）又は（ｏ）において、晶析
温度や時間によって回収するＵ量を調節することによ
り、最終的に回収されるＵ−Ｐｕ混合製品のＵ／Ｐｕ比
を調整することができる。Ｕの溶解度曲線（硝酸溶液濃
度をパラメータとしたときの溶液温度に対するＵ濃度）
は既知であり、従ってその溶解度曲線から収率を冷却温
度や濃度調整で制御できるからである。例えば、上記実
施例のように、４０℃から１０℃に冷却することによ
り、Ｕのおよそ６０％が回収でき、Ｕ／Ｐｕは３：１に
なる。
温度や時間によって回収するＵ量を調節することによ
り、最終的に回収されるＵ−Ｐｕ混合製品のＵ／Ｐｕ比
を調整することができる。Ｕの溶解度曲線（硝酸溶液濃
度をパラメータとしたときの溶液温度に対するＵ濃度）
は既知であり、従ってその溶解度曲線から収率を冷却温
度や濃度調整で制御できるからである。例えば、上記実
施例のように、４０℃から１０℃に冷却することによ
り、Ｕのおよそ６０％が回収でき、Ｕ／Ｐｕは３：１に
なる。
【００１９】
【発明の効果】本発明は上記のように、ウラン・プルト
ニウムの共晶析現象を利用して、使用済核燃料からＵと
Ｐｕを回収する方法であるから、従来のＰＵＲＥＸ法と
比較して工程中で使用する試薬や溶媒の量を減らすこと
ができ、廃液発生量の低減を図ることができる。また、
ＴＢＰ等の有機溶媒を使用しないことから、可燃性のレ
ッドオイルが生成することもない。更に、ＵとＰｕを同
時に回収し、Ｐｕ単体での回収を行わないために、核不
拡散抵抗性を強化することができる。
ニウムの共晶析現象を利用して、使用済核燃料からＵと
Ｐｕを回収する方法であるから、従来のＰＵＲＥＸ法と
比較して工程中で使用する試薬や溶媒の量を減らすこと
ができ、廃液発生量の低減を図ることができる。また、
ＴＢＰ等の有機溶媒を使用しないことから、可燃性のレ
ッドオイルが生成することもない。更に、ＵとＰｕを同
時に回収し、Ｐｕ単体での回収を行わないために、核不
拡散抵抗性を強化することができる。
【図１】本発明に係る使用済核燃料の再処理方法の一実
施例を示す工程説明図。
施例を示す工程説明図。
【図２】本発明に係る使用済核燃料の再処理方法の他の
実施例を示す工程説明図。
実施例を示す工程説明図。
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成１４年８月２８日（２００２．８．２
８）
８）
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正内容】
【書類名】 明細書
【発明の名称】 共晶析現象を利用した使用済核燃料の
再処理方法
再処理方法
【特許請求の範囲】
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、ウラン・プルトニ
ウムの共晶析現象を利用して、使用済核燃料からウラン
・プルトニウム等の核燃料物質を回収する方法に関する
ものである。
ウムの共晶析現象を利用して、使用済核燃料からウラン
・プルトニウム等の核燃料物質を回収する方法に関する
ものである。
【０００２】
【従来の技術】使用済核燃料には、ウラン（Ｕ）やプル
トニウム（Ｐｕ）等、再び燃料として使用できる物質が
含まれている。従って、それらを回収し再利用すること
によりエネルギー資源の有効利用を図ることができる。
トニウム（Ｐｕ）等、再び燃料として使用できる物質が
含まれている。従って、それらを回収し再利用すること
によりエネルギー資源の有効利用を図ることができる。
【０００３】現在、実用化されている使用済核燃料の再
処理方法としては、ピューレックス（ＰＵＲＥＸ）法が
ある。この方法では、まず燃料集合体を剪断し、硝酸に
溶解する。次に、硝酸溶液を清澄し酸濃度等の調整を行
い、リン酸トリブチル（ＴＢＰ）を溶媒としてＵとＰｕ
を抽出する。更に試薬を用いて価数調整等を行い、それ
ぞれを水相に逆抽出することで核分裂生成物（ＦＰ）や
超ウラン元素（ＴＲＵ）、腐食生成物（ＣＰ）等からＵ
やＰｕを選択的に分離回収する。
処理方法としては、ピューレックス（ＰＵＲＥＸ）法が
ある。この方法では、まず燃料集合体を剪断し、硝酸に
溶解する。次に、硝酸溶液を清澄し酸濃度等の調整を行
い、リン酸トリブチル（ＴＢＰ）を溶媒としてＵとＰｕ
を抽出する。更に試薬を用いて価数調整等を行い、それ
ぞれを水相に逆抽出することで核分裂生成物（ＦＰ）や
超ウラン元素（ＴＲＵ）、腐食生成物（ＣＰ）等からＵ
やＰｕを選択的に分離回収する。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】このようなＰＵＲＥＸ
法は、Ｕ及びＰｕの選択的回収、臨界管理、安全性、ハ
ンドリング等の面で優れた再処理方法である。しかし、
環境的負荷低減の観点から、工程の簡素化及び廃液発生
量の低減が求められている。また、硝酸の存在下での有
機溶媒の使用は、爆発性有機化合物（レッドオイル）が
生成してしまう可能性があり、補助的な操作並びに管理
が必要となる。更に、Ｐｕが単独で存在する工程がある
ことから、核不拡散という点に関しては若干不利といえ
る。
法は、Ｕ及びＰｕの選択的回収、臨界管理、安全性、ハ
ンドリング等の面で優れた再処理方法である。しかし、
環境的負荷低減の観点から、工程の簡素化及び廃液発生
量の低減が求められている。また、硝酸の存在下での有
機溶媒の使用は、爆発性有機化合物（レッドオイル）が
生成してしまう可能性があり、補助的な操作並びに管理
が必要となる。更に、Ｐｕが単独で存在する工程がある
ことから、核不拡散という点に関しては若干不利といえ
る。
【０００５】本発明の目的は、廃液発生量を低減でき、
レッドオイルが生成せず、しかも核不拡散抵抗性を強化
できる使用済核燃料の再処理方法を提供することであ
る。
レッドオイルが生成せず、しかも核不拡散抵抗性を強化
できる使用済核燃料の再処理方法を提供することであ
る。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明は、６価のＵとＰ
ｕの共晶析現象を利用して、使用済核燃料の硝酸溶液か
らＵ及びＵ−ＰｕとＦＰやＴＲＵ等を粗分離する方法で
ある。
ｕの共晶析現象を利用して、使用済核燃料の硝酸溶液か
らＵ及びＵ−ＰｕとＦＰやＴＲＵ等を粗分離する方法で
ある。
【０００７】本発明は、使用済核燃料を剪断し、硝酸に
溶解し、溶液中の不溶解残渣を除去する工程、酸濃度及
び溶液中のウランとプルトニウムの原子価を６価に調整
し、溶液を冷却して硝酸ウラニル・プルトニル結晶を析
出させ、母液と結晶を分離する工程、その結晶を再度硝
酸に溶解し、プルトニウムの原子価を４価に調整し、溶
液を冷却して硝酸ウラニル結晶を析出させ、母液と結晶
を分離して、結晶をウラン製品として回収し、母液をウ
ラン・プルトニウム混合製品として回収する工程、を具
備している共晶析現象を利用した使用済核燃料の再処理
方法である。
溶解し、溶液中の不溶解残渣を除去する工程、酸濃度及
び溶液中のウランとプルトニウムの原子価を６価に調整
し、溶液を冷却して硝酸ウラニル・プルトニル結晶を析
出させ、母液と結晶を分離する工程、その結晶を再度硝
酸に溶解し、プルトニウムの原子価を４価に調整し、溶
液を冷却して硝酸ウラニル結晶を析出させ、母液と結晶
を分離して、結晶をウラン製品として回収し、母液をウ
ラン・プルトニウム混合製品として回収する工程、を具
備している共晶析現象を利用した使用済核燃料の再処理
方法である。
【０００８】また本発明は、使用済核燃料を剪断し、硝
酸に溶解し、溶液中の不溶解残渣を除去する工程、酸濃
度及び溶液中のプルトニウムの原子価を４価に調整し、
溶液を冷却して硝酸ウラニル結晶を析出させ、母液と結
晶を分離し、結晶をウラン製品として回収する工程、分
離した母液について、酸濃度及び溶液中のウランとプル
トニウムの原子価を６価に調整し、溶液を冷却して硝酸
ウラニル・プルトニル結晶を析出させ、母液と結晶を分
離し、分離した結晶をウラン・プルトニウム混合製品と
して回収する工程、を具備している共晶析現象を利用し
た使用済核燃料の再処理方法である。
酸に溶解し、溶液中の不溶解残渣を除去する工程、酸濃
度及び溶液中のプルトニウムの原子価を４価に調整し、
溶液を冷却して硝酸ウラニル結晶を析出させ、母液と結
晶を分離し、結晶をウラン製品として回収する工程、分
離した母液について、酸濃度及び溶液中のウランとプル
トニウムの原子価を６価に調整し、溶液を冷却して硝酸
ウラニル・プルトニル結晶を析出させ、母液と結晶を分
離し、分離した結晶をウラン・プルトニウム混合製品と
して回収する工程、を具備している共晶析現象を利用し
た使用済核燃料の再処理方法である。
【０００９】
【実施例】図１は、本発明に係る共晶析現象を利用した
使用済核燃料の再処理方法の一実施例を示す工程説明図
である。
使用済核燃料の再処理方法の一実施例を示す工程説明図
である。
【００１０】まず工程Ａでは、使用済核燃料を剪断し、
硝酸に溶解し、溶液中の不溶解残渣を除去する。更に詳
しく述べると、 （ａ）使用済核燃料（燃料ピン束）を剪断機で小片に剪
断する。 （ｂ）剪断片を硝酸で溶解する。これには、例えば１３
Ｎ以下、１１０℃程度の沸騰硝酸を用いる。 （ｃ）そして、清澄した溶液を次工程に移送する。これ
によって、溶液中の不溶解残渣が除去される。
硝酸に溶解し、溶液中の不溶解残渣を除去する。更に詳
しく述べると、 （ａ）使用済核燃料（燃料ピン束）を剪断機で小片に剪
断する。 （ｂ）剪断片を硝酸で溶解する。これには、例えば１３
Ｎ以下、１１０℃程度の沸騰硝酸を用いる。 （ｃ）そして、清澄した溶液を次工程に移送する。これ
によって、溶液中の不溶解残渣が除去される。
【００１１】次に工程Ｂでは、酸濃度及び溶液中のウラ
ンとプルトニウムの原子価を６価に調整し、溶液を冷却
して硝酸ウラニル・プルトニル結晶を析出させ、母液と
結晶を分離し、分離した結晶を洗浄する。これによっ
て、ＦＰ，ＴＲＵ，ＣＰ等が取り除かれる。更に詳しく
述べると、 （ｄ）溶液の酸濃度を６Ｍ程度に調整し、溶液中のＵ，
Ｐｕの原子価を電解により４価から６価に調整する。 （ｅ）溶液を冷却することにより、硝酸ウラニル（ＵＮ
Ｈ）及び硝酸ウラニル・プルトニル（（Ｕ，Ｐｕ）Ｎ
Ｈ）結晶を析出させ、母液とそれらの結晶を分離する。 （ｆ）得られた結晶を、母液と同程度の酸濃度の硝酸で
洗浄する。
ンとプルトニウムの原子価を６価に調整し、溶液を冷却
して硝酸ウラニル・プルトニル結晶を析出させ、母液と
結晶を分離し、分離した結晶を洗浄する。これによっ
て、ＦＰ，ＴＲＵ，ＣＰ等が取り除かれる。更に詳しく
述べると、 （ｄ）溶液の酸濃度を６Ｍ程度に調整し、溶液中のＵ，
Ｐｕの原子価を電解により４価から６価に調整する。 （ｅ）溶液を冷却することにより、硝酸ウラニル（ＵＮ
Ｈ）及び硝酸ウラニル・プルトニル（（Ｕ，Ｐｕ）Ｎ
Ｈ）結晶を析出させ、母液とそれらの結晶を分離する。 （ｆ）得られた結晶を、母液と同程度の酸濃度の硝酸で
洗浄する。
【００１２】更に工程Ｃでは、それらの結晶を再度硝酸
に溶解し、プルトニウムの原子価を４価に調整し、溶液
を冷却して硝酸ウラニル結晶を析出させ、母液と結晶を
分離し、結晶を洗浄して、該結晶をウラン製品として回
収し、母液をウラン・プルトニウム混合製品として回収
する。詳しく述べると、 （ｇ）得られたＵＮＨ結晶及び（Ｕ，Ｐｕ）ＮＨ結晶を
再度硝酸に溶解する。これらの結晶は水及び希硝酸に易
溶性であり、濃度４Ｍ程度で温度４０℃程度の硝酸で溶
解する。 （ｈ）溶液中のＰｕの原子価を４価に調整する。この調
整は、ＮＯｘガスの吹き込みによって行う。また、次の
ステップ（ｉ）の冷却過程において水（Ｈ2 Ｏ）や硝酸
３水和物（ＨＮＯ3 ・３Ｈ2 Ｏ）の結晶が生成しないよ
うに、酸濃度の調整を行う。酸濃度は６Ｍ程度とする。 （ｉ）溶液を４０℃から１０℃程度まで冷却することに
より、ＵＮＨ結晶を析出させ、母液と結晶を分離する。 （ｊ）結晶を母液と同程度の酸濃度の硝酸で洗浄し、結
晶をＵ製品、母液及び洗浄液をＵ−Ｐｕ混合製品として
回収する。
に溶解し、プルトニウムの原子価を４価に調整し、溶液
を冷却して硝酸ウラニル結晶を析出させ、母液と結晶を
分離し、結晶を洗浄して、該結晶をウラン製品として回
収し、母液をウラン・プルトニウム混合製品として回収
する。詳しく述べると、 （ｇ）得られたＵＮＨ結晶及び（Ｕ，Ｐｕ）ＮＨ結晶を
再度硝酸に溶解する。これらの結晶は水及び希硝酸に易
溶性であり、濃度４Ｍ程度で温度４０℃程度の硝酸で溶
解する。 （ｈ）溶液中のＰｕの原子価を４価に調整する。この調
整は、ＮＯｘガスの吹き込みによって行う。また、次の
ステップ（ｉ）の冷却過程において水（Ｈ2 Ｏ）や硝酸
３水和物（ＨＮＯ3 ・３Ｈ2 Ｏ）の結晶が生成しないよ
うに、酸濃度の調整を行う。酸濃度は６Ｍ程度とする。 （ｉ）溶液を４０℃から１０℃程度まで冷却することに
より、ＵＮＨ結晶を析出させ、母液と結晶を分離する。 （ｊ）結晶を母液と同程度の酸濃度の硝酸で洗浄し、結
晶をＵ製品、母液及び洗浄液をＵ−Ｐｕ混合製品として
回収する。
【００１３】図２は、本発明に係る共晶析現象を利用し
た使用済核燃料の再処理方法の他の実施例を示す工程説
明図である。
た使用済核燃料の再処理方法の他の実施例を示す工程説
明図である。
【００１４】まず工程Ｄでは、使用済核燃料を剪断し、
硝酸に溶解し、溶液中の不溶解残渣を除去する。この工
程は、前記実施例と同様である。詳しく述べると、 （ｋ）使用済核燃料（燃料ピン束）を剪断機で小片に剪
断する。 （ｌ）剪断片を硝酸で溶解する。これには、例えば１３
Ｎ以下、１１０℃程度の沸騰硝酸を用いる。 （ｍ）そして、清澄した溶液を次工程に移送する。これ
によって、溶液中の不溶解残渣が除去される。
硝酸に溶解し、溶液中の不溶解残渣を除去する。この工
程は、前記実施例と同様である。詳しく述べると、 （ｋ）使用済核燃料（燃料ピン束）を剪断機で小片に剪
断する。 （ｌ）剪断片を硝酸で溶解する。これには、例えば１３
Ｎ以下、１１０℃程度の沸騰硝酸を用いる。 （ｍ）そして、清澄した溶液を次工程に移送する。これ
によって、溶液中の不溶解残渣が除去される。
【００１５】次に工程Ｅでは、酸濃度及び溶液中のプル
トニウムの原子価を４価に調整し、溶液を冷却して硝酸
ウラニル結晶を析出させ、母液と結晶を分離し、結晶を
洗浄してウラン製品として回収する。更に詳しく述べる
と、 （ｎ）溶液の酸濃度を６Ｍ程度に調整し、溶液中のＰｕ
の原子価を６価から４価に調整する。この原子価の調整
は、ＮＯｘガスの吹き込みにより行う。酸濃度の調整
は、次のステップ（ｏ）の冷却過程において水（Ｈ
2 Ｏ）や硝酸３水和物（ＨＮＯ3 ・３Ｈ2 Ｏ）の結晶が
生成しないようにするためである。 （ｏ）溶液を４０℃から１０℃程度まで冷却することに
より、ＵＮＨ結晶を析出させ、母液と結晶を分離する。 （ｐ）結晶を母液と同程度の酸濃度の硝酸で洗浄し、結
晶をＵ製品として回収する。
トニウムの原子価を４価に調整し、溶液を冷却して硝酸
ウラニル結晶を析出させ、母液と結晶を分離し、結晶を
洗浄してウラン製品として回収する。更に詳しく述べる
と、 （ｎ）溶液の酸濃度を６Ｍ程度に調整し、溶液中のＰｕ
の原子価を６価から４価に調整する。この原子価の調整
は、ＮＯｘガスの吹き込みにより行う。酸濃度の調整
は、次のステップ（ｏ）の冷却過程において水（Ｈ
2 Ｏ）や硝酸３水和物（ＨＮＯ3 ・３Ｈ2 Ｏ）の結晶が
生成しないようにするためである。 （ｏ）溶液を４０℃から１０℃程度まで冷却することに
より、ＵＮＨ結晶を析出させ、母液と結晶を分離する。 （ｐ）結晶を母液と同程度の酸濃度の硝酸で洗浄し、結
晶をＵ製品として回収する。
【００１６】更に工程Ｆでは、分離した母液について、
酸濃度及び溶液中のウランとプルトニウムの原子価を６
価に調整し、溶液を冷却して硝酸ウラニル・プルトニル
結晶を析出させ、母液と結晶を分離して、分離した結晶
を洗浄し、結晶をウラン・プルトニウム混合製品として
回収する。その際、ＦＰ，ＴＲＵ，ＣＰ等が取り除かれ
る。更に詳しく述べると、 （ｑ）分離した母液について、酸濃度及び溶液中のＵ，
Ｐｕの原子価を６価に調整する。 （ｒ）溶液を４０℃から−３０℃程度に冷却することに
より、硝酸ウラニル・プルトニル（（Ｕ，Ｐｕ）ＮＨ）
結晶を析出させ、母液と該結晶を分離する。 （ｓ）母液と同程度の酸濃度の硝酸で結晶を洗浄し、結
晶をＵ−Ｐｕ混合製品として回収する。
酸濃度及び溶液中のウランとプルトニウムの原子価を６
価に調整し、溶液を冷却して硝酸ウラニル・プルトニル
結晶を析出させ、母液と結晶を分離して、分離した結晶
を洗浄し、結晶をウラン・プルトニウム混合製品として
回収する。その際、ＦＰ，ＴＲＵ，ＣＰ等が取り除かれ
る。更に詳しく述べると、 （ｑ）分離した母液について、酸濃度及び溶液中のＵ，
Ｐｕの原子価を６価に調整する。 （ｒ）溶液を４０℃から−３０℃程度に冷却することに
より、硝酸ウラニル・プルトニル（（Ｕ，Ｐｕ）ＮＨ）
結晶を析出させ、母液と該結晶を分離する。 （ｓ）母液と同程度の酸濃度の硝酸で結晶を洗浄し、結
晶をＵ−Ｐｕ混合製品として回収する。
【００１７】上記の各実施例において、晶析や洗浄の過
程で発生する母液や洗浄液の全部あるいは一部を蒸留す
ること等によって硝酸を分離すると、溶解、調整、又は
洗浄に再利用することができる。
程で発生する母液や洗浄液の全部あるいは一部を蒸留す
ること等によって硝酸を分離すると、溶解、調整、又は
洗浄に再利用することができる。
【００１８】ステップ（ｉ）又は（ｏ）において、晶析
温度や時間によって回収するＵ量を調節することによ
り、最終的に回収されるＵ−Ｐｕ混合製品のＵ／Ｐｕ比
を調整することができる。Ｕの溶解度曲線（硝酸溶液濃
度をパラメータとしたときの溶液温度に対するＵ濃度）
は既知であり、従ってその溶解度曲線から収率を冷却温
度や濃度調整で制御できるからである。例えば、上記実
施例のように、４０℃から１０℃に冷却することによ
り、Ｕのおよそ６０％が回収でき、Ｕ／Ｐｕは３：１に
なる。
温度や時間によって回収するＵ量を調節することによ
り、最終的に回収されるＵ−Ｐｕ混合製品のＵ／Ｐｕ比
を調整することができる。Ｕの溶解度曲線（硝酸溶液濃
度をパラメータとしたときの溶液温度に対するＵ濃度）
は既知であり、従ってその溶解度曲線から収率を冷却温
度や濃度調整で制御できるからである。例えば、上記実
施例のように、４０℃から１０℃に冷却することによ
り、Ｕのおよそ６０％が回収でき、Ｕ／Ｐｕは３：１に
なる。
【００１９】
【発明の効果】本発明は上記のように、ウラン・プルト
ニウムの共晶析現象を利用して、使用済核燃料からＵと
Ｐｕを回収する方法であるから、従来のＰＵＲＥＸ法と
比較して工程中で使用する試薬や溶媒の量を減らすこと
ができ、廃液発生量の低減を図ることができる。また、
ＴＢＰ等の有機溶媒を使用しないことから、可燃性のレ
ッドオイルが生成することもない。更に、ＵとＰｕを同
時に回収し、Ｐｕ単体での回収を行わないために、核不
拡散抵抗性を強化することができる。
ニウムの共晶析現象を利用して、使用済核燃料からＵと
Ｐｕを回収する方法であるから、従来のＰＵＲＥＸ法と
比較して工程中で使用する試薬や溶媒の量を減らすこと
ができ、廃液発生量の低減を図ることができる。また、
ＴＢＰ等の有機溶媒を使用しないことから、可燃性のレ
ッドオイルが生成することもない。更に、ＵとＰｕを同
時に回収し、Ｐｕ単体での回収を行わないために、核不
拡散抵抗性を強化することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係る使用済核燃料の再処理方法の一実
施例を示す工程説明図。
施例を示す工程説明図。
【図２】本発明に係る使用済核燃料の再処理方法の他の
実施例を示す工程説明図。
実施例を示す工程説明図。
フロントページの続き
(51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考）
Ｂ０１Ｄ 9/02 ６２５ Ｂ０１Ｄ 9/02 ６２５Ｚ
(72)発明者 野村 和則
茨城県那珂郡東海村大字村松４番地33 核
燃料サイクル開発機構東海事業所内
(72)発明者 平野 弘康
茨城県那珂郡東海村大字村松４番地33 核
燃料サイクル開発機構東海事業所内
(72)発明者 青嶋 厚
茨城県那珂郡東海村大字村松４番地33 核
燃料サイクル開発機構東海事業所内
Claims (2)
- 【請求項１】 使用済核燃料を剪断し、硝酸に溶解し、
溶液中の不溶解残渣を除去する工程、酸濃度及び溶液中
のウランとプルトニウムの原子価を６価に調整し、溶液
を冷却して硝酸ウラニル・プルトニウム結晶を析出さ
せ、母液と結晶を分離する工程、その結晶を再度硝酸に
溶解し、プルトニウムの原子価を４価に調整し、溶液を
冷却して硝酸ウラニル結晶を析出させ、母液と結晶を分
離して、結晶をウラン製品として回収し、母液をウラン
・プルトニウム混合製品として回収する工程、を具備し
ている共晶析現象を利用した使用済核燃料の再処理方
法。 - 【請求項２】 使用済核燃料を剪断し、硝酸に溶解し、
溶液中の不溶解残渣を除去する工程、酸濃度及び溶液中
のプルトニウムの原子価を４価に調整し、溶液を冷却し
て硝酸ウラニル結晶を析出させ、母液と結晶を分離し、
結晶をウラン製品として回収する工程、分離した母液に
ついて、酸濃度及び溶液中のウランとプルトニウムの原
子価を６価に調整し、溶液を冷却して硝酸ウラニル・プ
ルトニウム結晶を析出させ、母液と結晶を分離し、分離
した結晶をウラン・プルトニウム混合製品として回収す
る工程、を具備している共晶析現象を利用した使用済核
燃料の再処理方法。
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2002008320A JP2003215287A (ja) | 2002-01-17 | 2002-01-17 | 共晶析現象を利用した使用済核燃料の再処理方法 |
| US10/262,863 US7011798B2 (en) | 2002-01-17 | 2002-10-03 | Process for reprocessing spent nuclear fuels by utilizing phenomenon of cocrystallization |
| EP20020256919 EP1329906A3 (en) | 2002-01-17 | 2002-10-04 | Process for reprocessing spent nuclear fuels by utilizing phenomenon of cocrystallization |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2002008320A JP2003215287A (ja) | 2002-01-17 | 2002-01-17 | 共晶析現象を利用した使用済核燃料の再処理方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003215287A true JP2003215287A (ja) | 2003-07-30 |
Family
ID=19191412
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2002008320A Pending JP2003215287A (ja) | 2002-01-17 | 2002-01-17 | 共晶析現象を利用した使用済核燃料の再処理方法 |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US7011798B2 (ja) |
| EP (1) | EP1329906A3 (ja) |
| JP (1) | JP2003215287A (ja) |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2008105928A2 (en) * | 2006-09-08 | 2008-09-04 | Michael Ernest Johnson | Process for treating compositions containing uranium and plutonium |
| RU2528399C2 (ru) * | 2013-01-23 | 2014-09-20 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Горно-химический комбинат" | Способ кристаллизационного выделения и очистки гексагидрата нитрата уранила и устройство для его осуществления |
| US9842664B2 (en) | 2013-09-26 | 2017-12-12 | Los Alamos National Security, Llc | Recovering and recycling uranium used for production of molybdenum-99 |
| US9793023B2 (en) | 2013-09-26 | 2017-10-17 | Los Alamos National Security, Llc | Recovery of uranium from an irradiated solid target after removal of molybdenum-99 produced from the irradiated target |
| RU2755474C1 (ru) * | 2020-12-04 | 2021-09-16 | Акционерное общество "Высокотехнологический научно-исследовательский институт неорганических материалов имени академика А.А. Бочвара" | Способ кристаллизационного выделения и очистки гексагидрата нитрата уранила и устройство для его осуществления |
Family Cites Families (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB863571A (en) | 1945-04-05 | 1961-03-22 | Atomic Energy Authority Uk | Separation of plutonium and fission products from uranium |
| DE3408029A1 (de) | 1984-03-05 | 1985-09-12 | Kernforschungszentrum Karlsruhe Gmbh, 7500 Karlsruhe | Verfahren zur chargenweisen feinreinigung von in einem wiederaufarbeitungsprozess fuer bestrahlte kernbrenn- und/oder brutstoffe rueckzugewinnendem uran oder plutonium |
| JP2551683B2 (ja) * | 1990-10-01 | 1996-11-06 | 動力炉・核燃料開発事業団 | ウラン・プルトニウム混合溶液からのウランおよびプルトニウムの分離方法 |
| JP2948166B2 (ja) | 1997-04-04 | 1999-09-13 | 核燃料サイクル開発機構 | 使用済核燃料からの超ウラン元素の回収方法 |
-
2002
- 2002-01-17 JP JP2002008320A patent/JP2003215287A/ja active Pending
- 2002-10-03 US US10/262,863 patent/US7011798B2/en not_active Expired - Fee Related
- 2002-10-04 EP EP20020256919 patent/EP1329906A3/en not_active Withdrawn
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| US7011798B2 (en) | 2006-03-14 |
| US20030133860A1 (en) | 2003-07-17 |
| EP1329906A3 (en) | 2005-01-12 |
| EP1329906A2 (en) | 2003-07-23 |
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