JP3896445B2 - 使用済核燃料の再処理方法 - Google Patents
使用済核燃料の再処理方法 Download PDFInfo
- Publication number
- JP3896445B2 JP3896445B2 JP2002162436A JP2002162436A JP3896445B2 JP 3896445 B2 JP3896445 B2 JP 3896445B2 JP 2002162436 A JP2002162436 A JP 2002162436A JP 2002162436 A JP2002162436 A JP 2002162436A JP 3896445 B2 JP3896445 B2 JP 3896445B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- uranium
- extractant
- nitric acid
- plutonium
- acid solution
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Fee Related
Links
Images
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C19/00—Arrangements for treating, for handling, or for facilitating the handling of, fuel or other materials which are used within the reactor, e.g. within its pressure vessel
- G21C19/42—Reprocessing of irradiated fuel
- G21C19/44—Reprocessing of irradiated fuel of irradiated solid fuel
- G21C19/46—Aqueous processes, e.g. by using organic extraction means, including the regeneration of these means
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
Landscapes
- Physics & Mathematics (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Plasma & Fusion (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Extraction Or Liquid Replacement (AREA)
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、使用済核燃料からウランやプルトニウム等のアクチニド元素を回収するための再処理方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
使用済核燃料は、ウランやプルトニウム等の有用な物質を含んでいるため、これを分離回収して再利用することが従来から行われている。
【０００３】
現在実用化されている使用済核燃料からのウランおよびプルトニウムの回収方法としては、図２のフローシートに示したごときピューレックス法がある。すなわち、使用済核燃料は燃料集合体のまません断してせん断片とした後、高温硝酸で溶解する［溶解工程］。この使用済燃料の硝酸溶解液には、核分裂生成物（ＦＰ）の不溶解微粒子やせん断時に発生する被覆管細片等の固体不純物が含まれているためこれらを除去するとともに、硝酸濃度等を調整する［清澄・調整工程］。次いでこの硝酸溶解液を、ＴＢＰ（リン酸トリ-ｎ-ブチル）＋希釈剤（ドデカン、ケロセン等）からなる有機溶媒相と接触させて、硝酸溶解液中に含まれるウランとプルトニウムを有機溶媒相に選択的に抽出し、ＦＰは硝酸水相に残し高レベル廃液として除去される［抽出工程］。
【０００４】
ウランとプルトニウムを含有する有機溶媒相は、還元剤（硝酸ヒドロキシルアミン、ウラン（IV）等）を含む硝酸溶液と接触させて硝酸水相にプルトニウムを逆抽出し、ウランは有機溶媒相に残す［分配工程］。このウラン含有有機溶媒相はさらに希硝酸溶液と接触させてウランを硝酸水相に逆抽出する。かくして得られたウラン含有硝酸溶液およびプルトニウム含有硝酸溶液は脱硝装置を用いてウラン酸化物およびプルトニウム酸化物として回収する［脱硝工程］。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
上述した従来のピューレックス法は、ウランやプルトニウムの選択的回収、臨界管理、安全性等の面で優れた処理方法であるが、工程数が多いため操作性の面で必ずしも満足し得るものではなく、かような観点から、工程数の削減が求められている。
【０００６】
そこで本発明は、従来のピューレックス法と比較して工程数の削減を図ることができ、これによって操作性の面でも簡便化が可能な改良された使用済核燃料の再処理方法を提供することを課題としてなされたものである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
すなわち本発明の請求項１に係る使用済核燃料の再処理方法は、原子炉からの使用済核燃料の燃料粉末を、アミド類、メチルイソブチルケトンおよびジエチレングリコールジブチルエーテルからなる群から選ばれる一種類の可燃性有機溶媒に予め硝酸を含有させた硝酸含有抽出剤と接触させることにより、燃料粉末中のウランおよびプルトニウムを選択的に抽出剤に溶解・抽出させる溶解・抽出工程、
前記溶解・抽出工程で得られたウランおよびプルトニウム含有抽出剤を、還元剤を含む硝酸溶液と接触させることにより、プルトニウムを硝酸溶液に逆抽出するとともに、ウランを抽出剤中に残留させる分配工程、
前記分配工程で得られたプルトニウム含有硝酸溶液を脱硝してプルトニウム酸化物として回収する脱硝工程、および
前記分配工程で得られたウラン含有抽出剤を焼却することにより、抽出剤を熱分解して気化させるとともにウランをウラン酸化物として回収するウラン酸化物回収工程
からなることを特徴とするものである。
【０００８】
上記したごとき本発明の請求項１の再処理方法における溶解・抽出工程は、従来のピューレックス法における溶解工程＋清澄・調整工程＋抽出工程に相当する。したがって本発明によれば、ピューレックス法と比較して工程数の低減ができることになる。
【０００９】
さらに本発明の請求項１の再処理方法においては、抽出剤としてアミド類、メチルイソブチルケトンおよびジエチレングリコールジブチルエーテルからなる群から選ばれる一種類の可燃性有機溶媒に予め硝酸を含有させた硝酸含有抽出剤を使用したため、前記分配工程で得られたウラン含有抽出剤を焼却することにより、可燃性有機溶媒を熱分解して気化させるとともにウランをウラン酸化物として直接回収することができる。
これによって、従来のピューレックス法における分配工程で得られたウラン含有有機溶媒相から硝酸水相へのウランの逆抽出工程、さらには逆抽出で得られたウラン含有硝酸溶液の脱硝工程を省くことができ、工程数のさらなる低減が可能となる。また、ピューレックス法で抽出剤として使用されているＴＢＰはリンを含む溶媒であるため燃焼し難く、燃焼には高温度が必要となるが、本発明で使用する上記した可燃性有機溶媒はリンを含まない溶媒であるため、燃焼し易いという利点もある。
【００１０】
本発明の請求項２に係る使用済核燃料の再処理方法は、原子炉からの使用済核燃料の燃料粉末を、メチルイソブチルケトンおよびβ−ジケトンからなる群から選ばれる一種類の揮発性有機溶媒に予め硝酸を含有させた硝酸含有抽出剤と接触させることにより、燃料粉末中のウランおよびプルトニウムを選択的に抽出剤に溶解・抽出させる溶解・抽出工程、
前記溶解・抽出工程で得られたウランおよびプルトニウム含有抽出剤を、還元剤を含む 硝酸溶液と接触させることにより、プルトニウムを硝酸溶液に逆抽出するとともに、ウランを抽出剤中に残留させる分配工程、
前記分配工程で得られたプルトニウム含有硝酸溶液を脱硝してプルトニウム酸化物として回収する脱硝工程、および
前記分配工程で得られたウラン含有抽出剤を蒸留することにより、抽出剤を蒸留物として回収するとともに、ウランをウラン硝酸塩とし、このウラン硝酸塩を脱硝してウラン酸化物として回収するウラン酸化物回収工程
からなることを特徴とするものである。
【００１１】
本発明の請求項２の再処理方法における溶解・抽出工程も、従来のピューレックス法における溶解工程＋清澄・調整工程＋抽出工程に相当する。したがって本発明によれば、ピューレックス法と比較して工程数の低減ができることになる。
【００１２】
さらに本発明の請求項２の再処理方法においては、抽出剤としてメチルイソブチルケトンおよびβ−ジケトンからなる群から選ばれる一種類の揮発性有機溶媒に予め硝酸を含有させた硝酸含有抽出剤を使用したため、前記分配工程で得られたウラン含有抽出剤を蒸留することにより、抽出剤を蒸留物として回収するとともに、ウランをウラン硝酸塩とし、このウラン硝酸塩を脱硝してウラン酸化物として回収することができる。
かような揮発性有機溶媒の蒸留処理は、前述した可燃性有機溶媒の焼却処理ほどの高温を必要としないため、比較的低温で処理ができるという利点がある。
【００１３】
【発明の実施の形態】
図１は、本発明による使用済核燃料の再処理方法の実施例を示すフローシートであり、軽水炉や高速炉からの使用済核燃料を燃料集合体のまません断してせん断片とし、被覆管細片等を除去して酸化物燃料粉末とする。
【００１４】
あるいは、せん断処理することなく、使用済燃料に酸化熱処理を施して燃料を粉体化することもできる。すなわち、使用済核燃料を燃料集合体のまま、例えば空気中で約５００℃以上で酸化熱処理すると、使用済核燃料中のＵＯ2 がＵ3 Ｏ8 に酸化粉体化され、この時の体積変化により被覆管が開裂し、被覆管から酸化物燃料粉末を分離することができる。
【００１５】
次いでこの酸化物燃料粉末を、従来のピューレックス法におけるように硝酸水相に溶解させることなく、固体粉末のままで有機溶媒からなる抽出剤と接触させて、酸化物燃料粉末中のウランおよびプルトニウムを抽出剤に選択的に溶解・抽出し、ＦＰの大部分は不溶解残渣として分離する［溶解・抽出工程］。
【００１６】
抽出剤としては、アミド類、メチルイソブチルケトンおよびジエチレングリコールジブチルエーテルからなる群から選ばれる一種類の可燃性有機溶媒、又はメチルイソブチルケトンおよびβ−ジケトン（テノイルトリフルオロアセトン（ＴＴＡ））からなる群から選ばれる一種類の揮発性有機溶媒を使用する。
【００１７】
アミド類としては、例えば下記構造式で表わされるＤＯＢＡやＤＯｉＢＡ等が好ましく使用できる。
【００１８】
特に本発明においては、上記の有機溶媒に予め硝酸を含有させた硝酸含有抽出剤を使用する。すなわち、上記の有機溶媒中に硝酸溶液を添加して撹拌することにより一定量の硝酸が抽出剤中に抽出される。このとき、抽出されずに残った硝酸溶液（水相）と、抽出された硝酸を含む抽出剤（有機溶媒相）は二相に分離するため、抽出されずに残った硝酸溶液を除去して、抽出された硝酸を含む抽出剤（本明細書ではこれを“硝酸含有抽出剤”という）のみを使用する。
なお、ドデカン等で希釈した抽出剤を使用することにより、溶解・抽出工程でのＦＰの除染性を向上させることができる。
【００１９】
ウランとプルトニウムを含有する抽出剤（有機溶媒相）を必要に応じてドデカンで希釈し、還元剤（硝酸ヒドロキシルアミン、ウラン（ＩＶ）等）を含む硝酸溶液（水相）と接触させることにより、硝酸溶液にプルトニウムを逆抽出し、ウランは抽出剤中に残す［分配工程］。プルトニウム含有硝酸溶液は、マイクロ波または電気炉等を用いて脱硝し、プルトニウム酸化物として回収する。
【００２０】
本発明においては、分配工程で得られたウラン含有抽出剤からウランを逆抽出することなく、ウラン含有抽出剤をそのまま蒸留あるいは焼却することによりウランを回収する。
【００２１】
すなわち、抽出剤として揮発性有機溶媒であるメチルイソブチルケトンまたはβ−ジケトンを使用した場合には、ウラン含有抽出剤をそのまま蒸留することにより、ウランの硝酸塩を得ることができ、蒸留により回収した揮発性抽出剤は、溶解・抽出工程で再利用することができる。得られたウランの硝酸塩は、脱硝してウラン酸化物として回収する。
【００２２】
一方、抽出剤として可燃性有機溶媒であるアミド類、メチルイソブチルケトンまたはジエチレングリコールジブチルエーテルを使用した場合には、ウラン含有抽出剤をそのまま焼却してウラン酸化物を直接得ることができる。抽出剤は熱分解して気体に分解する。
【００２３】
なお、分配工程で得られたウラン含有抽出剤は、従来のピューレックス法と同じように、希硝酸溶液と接触させて、硝酸溶液にウランを逆抽出し、このウラン含有硝酸溶液を、マイクロ波または電気炉等を用いて脱硝し、ウラン酸化物として回収することも可能である。
【００２４】
【発明の効果】
以上の説明からわかるように本発明によれば、従来のピューレックス法における溶解工程＋清澄・調整工程＋抽出工程に相当する工程が、溶解・抽出工程の１工程で実施できることにため、工程数の削減が可能となり、その結果、操作の簡便化を図ることができる。
【００２５】
また、ピューレックス法においては、抽出工程でＦＰは高レベル放射性廃液（ＨＡＷ）として分離されるが、この廃液を貯蔵保管する前に、容積を小さくするために蒸発缶で濃縮する濃縮工程を必要とする。これに対して本発明においては溶解・抽出工程でＦＰは不溶解残渣として分離されるため、これを貯蔵保管するに際しては、高レベル放射性廃液のような濃縮工程が不要となるという利点もある。
【００２６】
さらに、ピューレックス法においては、回収したＴＢＰのごとき有機溶媒を再利用するに際しては、アルカリ水溶液で洗浄する溶媒洗浄工程を施す必要がある。これに対して本発明において抽出剤として可燃性有機溶媒を使用する場合には、焼却により抽出剤の有機溶媒は気体に分解されるため、有機溶媒を回収してこれを再利用しないため溶媒洗浄工程が不要になるとともに、ウラン含有抽出剤の焼却によりウラン酸化物が直接回収できるため、ウラン硝酸塩からウラン酸化物を回収する場合のような脱硝工程も不要となるという利点もある。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明による使用済核燃料の再処理方法の実施例を示すフローシートである。
【図２】 従来のピューレックス法を示すフローシートである。
【発明の属する技術分野】
本発明は、使用済核燃料からウランやプルトニウム等のアクチニド元素を回収するための再処理方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
使用済核燃料は、ウランやプルトニウム等の有用な物質を含んでいるため、これを分離回収して再利用することが従来から行われている。
【０００３】
現在実用化されている使用済核燃料からのウランおよびプルトニウムの回収方法としては、図２のフローシートに示したごときピューレックス法がある。すなわち、使用済核燃料は燃料集合体のまません断してせん断片とした後、高温硝酸で溶解する［溶解工程］。この使用済燃料の硝酸溶解液には、核分裂生成物（ＦＰ）の不溶解微粒子やせん断時に発生する被覆管細片等の固体不純物が含まれているためこれらを除去するとともに、硝酸濃度等を調整する［清澄・調整工程］。次いでこの硝酸溶解液を、ＴＢＰ（リン酸トリ-ｎ-ブチル）＋希釈剤（ドデカン、ケロセン等）からなる有機溶媒相と接触させて、硝酸溶解液中に含まれるウランとプルトニウムを有機溶媒相に選択的に抽出し、ＦＰは硝酸水相に残し高レベル廃液として除去される［抽出工程］。
【０００４】
ウランとプルトニウムを含有する有機溶媒相は、還元剤（硝酸ヒドロキシルアミン、ウラン（IV）等）を含む硝酸溶液と接触させて硝酸水相にプルトニウムを逆抽出し、ウランは有機溶媒相に残す［分配工程］。このウラン含有有機溶媒相はさらに希硝酸溶液と接触させてウランを硝酸水相に逆抽出する。かくして得られたウラン含有硝酸溶液およびプルトニウム含有硝酸溶液は脱硝装置を用いてウラン酸化物およびプルトニウム酸化物として回収する［脱硝工程］。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
上述した従来のピューレックス法は、ウランやプルトニウムの選択的回収、臨界管理、安全性等の面で優れた処理方法であるが、工程数が多いため操作性の面で必ずしも満足し得るものではなく、かような観点から、工程数の削減が求められている。
【０００６】
そこで本発明は、従来のピューレックス法と比較して工程数の削減を図ることができ、これによって操作性の面でも簡便化が可能な改良された使用済核燃料の再処理方法を提供することを課題としてなされたものである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
すなわち本発明の請求項１に係る使用済核燃料の再処理方法は、原子炉からの使用済核燃料の燃料粉末を、アミド類、メチルイソブチルケトンおよびジエチレングリコールジブチルエーテルからなる群から選ばれる一種類の可燃性有機溶媒に予め硝酸を含有させた硝酸含有抽出剤と接触させることにより、燃料粉末中のウランおよびプルトニウムを選択的に抽出剤に溶解・抽出させる溶解・抽出工程、
前記溶解・抽出工程で得られたウランおよびプルトニウム含有抽出剤を、還元剤を含む硝酸溶液と接触させることにより、プルトニウムを硝酸溶液に逆抽出するとともに、ウランを抽出剤中に残留させる分配工程、
前記分配工程で得られたプルトニウム含有硝酸溶液を脱硝してプルトニウム酸化物として回収する脱硝工程、および
前記分配工程で得られたウラン含有抽出剤を焼却することにより、抽出剤を熱分解して気化させるとともにウランをウラン酸化物として回収するウラン酸化物回収工程
からなることを特徴とするものである。
【０００８】
上記したごとき本発明の請求項１の再処理方法における溶解・抽出工程は、従来のピューレックス法における溶解工程＋清澄・調整工程＋抽出工程に相当する。したがって本発明によれば、ピューレックス法と比較して工程数の低減ができることになる。
【０００９】
さらに本発明の請求項１の再処理方法においては、抽出剤としてアミド類、メチルイソブチルケトンおよびジエチレングリコールジブチルエーテルからなる群から選ばれる一種類の可燃性有機溶媒に予め硝酸を含有させた硝酸含有抽出剤を使用したため、前記分配工程で得られたウラン含有抽出剤を焼却することにより、可燃性有機溶媒を熱分解して気化させるとともにウランをウラン酸化物として直接回収することができる。
これによって、従来のピューレックス法における分配工程で得られたウラン含有有機溶媒相から硝酸水相へのウランの逆抽出工程、さらには逆抽出で得られたウラン含有硝酸溶液の脱硝工程を省くことができ、工程数のさらなる低減が可能となる。また、ピューレックス法で抽出剤として使用されているＴＢＰはリンを含む溶媒であるため燃焼し難く、燃焼には高温度が必要となるが、本発明で使用する上記した可燃性有機溶媒はリンを含まない溶媒であるため、燃焼し易いという利点もある。
【００１０】
本発明の請求項２に係る使用済核燃料の再処理方法は、原子炉からの使用済核燃料の燃料粉末を、メチルイソブチルケトンおよびβ−ジケトンからなる群から選ばれる一種類の揮発性有機溶媒に予め硝酸を含有させた硝酸含有抽出剤と接触させることにより、燃料粉末中のウランおよびプルトニウムを選択的に抽出剤に溶解・抽出させる溶解・抽出工程、
前記溶解・抽出工程で得られたウランおよびプルトニウム含有抽出剤を、還元剤を含む 硝酸溶液と接触させることにより、プルトニウムを硝酸溶液に逆抽出するとともに、ウランを抽出剤中に残留させる分配工程、
前記分配工程で得られたプルトニウム含有硝酸溶液を脱硝してプルトニウム酸化物として回収する脱硝工程、および
前記分配工程で得られたウラン含有抽出剤を蒸留することにより、抽出剤を蒸留物として回収するとともに、ウランをウラン硝酸塩とし、このウラン硝酸塩を脱硝してウラン酸化物として回収するウラン酸化物回収工程
からなることを特徴とするものである。
【００１１】
本発明の請求項２の再処理方法における溶解・抽出工程も、従来のピューレックス法における溶解工程＋清澄・調整工程＋抽出工程に相当する。したがって本発明によれば、ピューレックス法と比較して工程数の低減ができることになる。
【００１２】
さらに本発明の請求項２の再処理方法においては、抽出剤としてメチルイソブチルケトンおよびβ−ジケトンからなる群から選ばれる一種類の揮発性有機溶媒に予め硝酸を含有させた硝酸含有抽出剤を使用したため、前記分配工程で得られたウラン含有抽出剤を蒸留することにより、抽出剤を蒸留物として回収するとともに、ウランをウラン硝酸塩とし、このウラン硝酸塩を脱硝してウラン酸化物として回収することができる。
かような揮発性有機溶媒の蒸留処理は、前述した可燃性有機溶媒の焼却処理ほどの高温を必要としないため、比較的低温で処理ができるという利点がある。
【００１３】
【発明の実施の形態】
図１は、本発明による使用済核燃料の再処理方法の実施例を示すフローシートであり、軽水炉や高速炉からの使用済核燃料を燃料集合体のまません断してせん断片とし、被覆管細片等を除去して酸化物燃料粉末とする。
【００１４】
あるいは、せん断処理することなく、使用済燃料に酸化熱処理を施して燃料を粉体化することもできる。すなわち、使用済核燃料を燃料集合体のまま、例えば空気中で約５００℃以上で酸化熱処理すると、使用済核燃料中のＵＯ2 がＵ3 Ｏ8 に酸化粉体化され、この時の体積変化により被覆管が開裂し、被覆管から酸化物燃料粉末を分離することができる。
【００１５】
次いでこの酸化物燃料粉末を、従来のピューレックス法におけるように硝酸水相に溶解させることなく、固体粉末のままで有機溶媒からなる抽出剤と接触させて、酸化物燃料粉末中のウランおよびプルトニウムを抽出剤に選択的に溶解・抽出し、ＦＰの大部分は不溶解残渣として分離する［溶解・抽出工程］。
【００１６】
抽出剤としては、アミド類、メチルイソブチルケトンおよびジエチレングリコールジブチルエーテルからなる群から選ばれる一種類の可燃性有機溶媒、又はメチルイソブチルケトンおよびβ−ジケトン（テノイルトリフルオロアセトン（ＴＴＡ））からなる群から選ばれる一種類の揮発性有機溶媒を使用する。
【００１７】
アミド類としては、例えば下記構造式で表わされるＤＯＢＡやＤＯｉＢＡ等が好ましく使用できる。
特に本発明においては、上記の有機溶媒に予め硝酸を含有させた硝酸含有抽出剤を使用する。すなわち、上記の有機溶媒中に硝酸溶液を添加して撹拌することにより一定量の硝酸が抽出剤中に抽出される。このとき、抽出されずに残った硝酸溶液（水相）と、抽出された硝酸を含む抽出剤（有機溶媒相）は二相に分離するため、抽出されずに残った硝酸溶液を除去して、抽出された硝酸を含む抽出剤（本明細書ではこれを“硝酸含有抽出剤”という）のみを使用する。
なお、ドデカン等で希釈した抽出剤を使用することにより、溶解・抽出工程でのＦＰの除染性を向上させることができる。
【００１９】
ウランとプルトニウムを含有する抽出剤（有機溶媒相）を必要に応じてドデカンで希釈し、還元剤（硝酸ヒドロキシルアミン、ウラン（ＩＶ）等）を含む硝酸溶液（水相）と接触させることにより、硝酸溶液にプルトニウムを逆抽出し、ウランは抽出剤中に残す［分配工程］。プルトニウム含有硝酸溶液は、マイクロ波または電気炉等を用いて脱硝し、プルトニウム酸化物として回収する。
【００２０】
本発明においては、分配工程で得られたウラン含有抽出剤からウランを逆抽出することなく、ウラン含有抽出剤をそのまま蒸留あるいは焼却することによりウランを回収する。
【００２１】
すなわち、抽出剤として揮発性有機溶媒であるメチルイソブチルケトンまたはβ−ジケトンを使用した場合には、ウラン含有抽出剤をそのまま蒸留することにより、ウランの硝酸塩を得ることができ、蒸留により回収した揮発性抽出剤は、溶解・抽出工程で再利用することができる。得られたウランの硝酸塩は、脱硝してウラン酸化物として回収する。
【００２２】
一方、抽出剤として可燃性有機溶媒であるアミド類、メチルイソブチルケトンまたはジエチレングリコールジブチルエーテルを使用した場合には、ウラン含有抽出剤をそのまま焼却してウラン酸化物を直接得ることができる。抽出剤は熱分解して気体に分解する。
【００２３】
なお、分配工程で得られたウラン含有抽出剤は、従来のピューレックス法と同じように、希硝酸溶液と接触させて、硝酸溶液にウランを逆抽出し、このウラン含有硝酸溶液を、マイクロ波または電気炉等を用いて脱硝し、ウラン酸化物として回収することも可能である。
【００２４】
【発明の効果】
以上の説明からわかるように本発明によれば、従来のピューレックス法における溶解工程＋清澄・調整工程＋抽出工程に相当する工程が、溶解・抽出工程の１工程で実施できることにため、工程数の削減が可能となり、その結果、操作の簡便化を図ることができる。
【００２５】
また、ピューレックス法においては、抽出工程でＦＰは高レベル放射性廃液（ＨＡＷ）として分離されるが、この廃液を貯蔵保管する前に、容積を小さくするために蒸発缶で濃縮する濃縮工程を必要とする。これに対して本発明においては溶解・抽出工程でＦＰは不溶解残渣として分離されるため、これを貯蔵保管するに際しては、高レベル放射性廃液のような濃縮工程が不要となるという利点もある。
【００２６】
さらに、ピューレックス法においては、回収したＴＢＰのごとき有機溶媒を再利用するに際しては、アルカリ水溶液で洗浄する溶媒洗浄工程を施す必要がある。これに対して本発明において抽出剤として可燃性有機溶媒を使用する場合には、焼却により抽出剤の有機溶媒は気体に分解されるため、有機溶媒を回収してこれを再利用しないため溶媒洗浄工程が不要になるとともに、ウラン含有抽出剤の焼却によりウラン酸化物が直接回収できるため、ウラン硝酸塩からウラン酸化物を回収する場合のような脱硝工程も不要となるという利点もある。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明による使用済核燃料の再処理方法の実施例を示すフローシートである。
【図２】 従来のピューレックス法を示すフローシートである。
Claims (2)
- 原子炉からの使用済核燃料の燃料粉末を、アミド類、メチルイソブチルケトンおよびジエチレングリコールジブチルエーテルからなる群から選ばれる一種類の可燃性有機溶媒に予め硝酸を含有させた硝酸含有抽出剤と接触させることにより、燃料粉末中のウランおよびプルトニウムを選択的に抽出剤に溶解・抽出させる溶解・抽出工程、
前記溶解・抽出工程で得られたウランおよびプルトニウム含有抽出剤を、還元剤を含む硝酸溶液と接触させることにより、プルトニウムを硝酸溶液に逆抽出するとともに、ウランを抽出剤中に残留させる分配工程、
前記分配工程で得られたプルトニウム含有硝酸溶液を脱硝してプルトニウム酸化物として回収する脱硝工程、および
前記分配工程で得られたウラン含有抽出剤を焼却することにより、抽出剤を熱分解して気化させるとともにウランをウラン酸化物として回収するウラン酸化物回収工程
からなることを特徴とする使用済核燃料の再処理方法。 - 原子炉からの使用済核燃料の燃料粉末を、メチルイソブチルケトンおよびβ−ジケトンからなる群から選ばれる一種類の揮発性有機溶媒に予め硝酸を含有させた硝酸含有抽出剤と接触させることにより、燃料粉末中のウランおよびプルトニウムを選択的に抽出剤に溶解・抽出させる溶解・抽出工程、
前記溶解・抽出工程で得られたウランおよびプルトニウム含有抽出剤を、還元剤を含む硝酸溶液と接触させることにより、プルトニウムを硝酸溶液に逆抽出するとともに、ウランを抽出剤中に残留させる分配工程、
前記分配工程で得られたプルトニウム含有硝酸溶液を脱硝してプルトニウム酸化物として回収する脱硝工程、および
前記分配工程で得られたウラン含有抽出剤を蒸留することにより、抽出剤を蒸留物として回収するとともに、ウランをウラン硝酸塩とし、このウラン硝酸塩を脱硝してウラン酸化物として回収するウラン酸化物回収工程
からなることを特徴とする使用済核燃料の再処理方法。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2002162436A JP3896445B2 (ja) | 2002-06-04 | 2002-06-04 | 使用済核燃料の再処理方法 |
| FR0300050A FR2840446B1 (fr) | 2002-06-04 | 2003-01-03 | Procede de retraitement d'un combustible nucleaire epuise |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2002162436A JP3896445B2 (ja) | 2002-06-04 | 2002-06-04 | 使用済核燃料の再処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2004012166A JP2004012166A (ja) | 2004-01-15 |
| JP3896445B2 true JP3896445B2 (ja) | 2007-03-22 |
Family
ID=29561671
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2002162436A Expired - Fee Related JP3896445B2 (ja) | 2002-06-04 | 2002-06-04 | 使用済核燃料の再処理方法 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3896445B2 (ja) |
| FR (1) | FR2840446B1 (ja) |
Families Citing this family (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2880180B1 (fr) * | 2004-12-29 | 2007-03-02 | Cogema | Perfectionnement du procede purex et ses utilisations |
| JP4877754B2 (ja) * | 2006-07-03 | 2012-02-15 | 独立行政法人日本原子力研究開発機構 | パラジウム抽出剤と抽出方法 |
| FR3068257B1 (fr) * | 2017-06-29 | 2022-01-14 | Commissariat Energie Atomique | Carbamides pour la separation de l'uranium(vi) et du plutonium(iv) sans reduction du plutonium(iv) |
| CN109626424A (zh) * | 2018-11-19 | 2019-04-16 | 中核二七二铀业有限责任公司 | 一种硝酸锆热脱硝制备二氧化锆的方法 |
| CN111863301B (zh) * | 2020-06-10 | 2022-08-19 | 中国原子能科学研究院 | 一种purex流程废有机相中保留钚的洗脱方法 |
Family Cites Families (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US2990240A (en) * | 1952-08-11 | 1961-06-27 | Charles V Ellison | Process for segregating uranium from plutonium and fission-product contamination |
| FR2591213B1 (fr) * | 1985-12-05 | 1988-02-05 | Commissariat Energie Atomique | Procede d'extraction de l'uranium vi et/ou du plutonium iv presents dans une solution aqueuse au moyen de n,n-dialkylamides |
| FR2642562B1 (fr) * | 1989-02-01 | 1991-04-05 | Commissariat Energie Atomique | Procede d'extraction de l'uranium vi et/ou du plutonium iv presents dans une solution aqueuse acide au moyen d'un melange de n,n-dialkylamides, utilisable pour le retraitement de combustibles nucleaires irradies |
-
2002
- 2002-06-04 JP JP2002162436A patent/JP3896445B2/ja not_active Expired - Fee Related
-
2003
- 2003-01-03 FR FR0300050A patent/FR2840446B1/fr not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2004012166A (ja) | 2004-01-15 |
| FR2840446B1 (fr) | 2006-11-03 |
| FR2840446A1 (fr) | 2003-12-05 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| Natarajan | Reprocessing of spent nuclear fuel in India: present challenges and future programme | |
| US8475747B1 (en) | Processing fissile material mixtures containing zirconium and/or carbon | |
| Herbst et al. | Standard and advanced separation: PUREX processes for nuclear fuel reprocessing | |
| Serrano-Purroy et al. | First demonstration of a centrifugal solvent extraction process for minor actinides from a concentrated spent fuel solution | |
| JP4312969B2 (ja) | 使用済原子燃料の再処理方法 | |
| CN102473467B (zh) | 用于处理废弃核燃料的改进方法 | |
| Vandegrift et al. | Designing and demonstration of the UREX+ process using spent nuclear fuel | |
| Vandegrift et al. | Lab-scale demonstration of the UREX+ process | |
| US7172741B2 (en) | Method for reprocessing spent nuclear fuel | |
| Natarajan | Reprocessing of spent fast reactor nuclear fuels | |
| JP3896445B2 (ja) | 使用済核燃料の再処理方法 | |
| Campbell et al. | The chemistry of fuel reprocessing: present practices, future trends | |
| Gray et al. | Separation of plutonium from irradiated fuels and targets | |
| JP2016205820A (ja) | アクチニドの分離方法および分離装置 | |
| Arm | Direct Dissolution of Used Nuclear Fuel in PUREX Solvent: Review and Flowsheet Development | |
| Kobayashi et al. | Fluorex reprocessing system for the thermal reactors cycle and future thermal/fast reactors (coexistence) cycle | |
| Flanary et al. | Hot-cell studies of aqueous dissolution processes for irradiated carbide reactor fuels | |
| JP7155031B2 (ja) | 高レベル放射性廃棄物の処分負荷の低減方法 | |
| Castano | Nuclear fuel reprocessing | |
| JP7235601B2 (ja) | 放射性溶液からのランタノイドの分離方法 | |
| Flanary et al. | Head-end dissolution for Uc processes and Uc-Puc reactor fuels | |
| JP6515369B1 (ja) | 不溶解性残渣処理プロセス | |
| RU2382425C1 (ru) | Способ переработки отработавшего ядерного топлива | |
| Mills et al. | Process for the Recovery of Actinide and Lanthanide Oxides via Thermal Decomposition and Calcination of Loaded Diglycolamide Resin | |
| JP2001194486A (ja) | 使用済原子燃料の再処理方法 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20040309 |
|
| A521 | Written amendment |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20040430 |
|
| TRDD | Decision of grant or rejection written | ||
| A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 20061024 |
|
| A711 | Notification of change in applicant |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A712 Effective date: 20061116 |
|
| RD02 | Notification of acceptance of power of attorney |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A7422 Effective date: 20061116 |
|
| A61 | First payment of annual fees (during grant procedure) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61 Effective date: 20061122 |
|
| R150 | Certificate of patent or registration of utility model |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110105 Year of fee payment: 4 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120105 Year of fee payment: 5 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130105 Year of fee payment: 6 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20140105 Year of fee payment: 7 |
|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |