KR20180098916A - 사용 후 핵연료 처리방법 - Google Patents

사용 후 핵연료 처리방법 Download PDF

Info

Publication number
KR20180098916A
KR20180098916A KR1020170025688A KR20170025688A KR20180098916A KR 20180098916 A KR20180098916 A KR 20180098916A KR 1020170025688 A KR1020170025688 A KR 1020170025688A KR 20170025688 A KR20170025688 A KR 20170025688A KR 20180098916 A KR20180098916 A KR 20180098916A
Authority
KR
South Korea
Prior art keywords
molten salt
uranium
oxide
hot molten
cation
Prior art date
Application number
KR1020170025688A
Other languages
English (en)
Other versions
KR101925784B1 (ko
Inventor
배상은
박태홍
최수희
연제원
송기찬
Original Assignee
한국원자력연구원
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 한국원자력연구원 filed Critical 한국원자력연구원
Priority to KR1020170025688A priority Critical patent/KR101925784B1/ko
Publication of KR20180098916A publication Critical patent/KR20180098916A/ko
Application granted granted Critical
Publication of KR101925784B1 publication Critical patent/KR101925784B1/ko

Links

Images

Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01G—COMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G43/00—Compounds of uranium
    • C01G43/01—Oxides; Hydroxides
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C25—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25C—PROCESSES FOR THE ELECTROLYTIC PRODUCTION, RECOVERY OR REFINING OF METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25C3/00—Electrolytic production, recovery or refining of metals by electrolysis of melts
    • C25C3/34—Electrolytic production, recovery or refining of metals by electrolysis of melts of metals not provided for in groups C25C3/02 - C25C3/32
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21C—NUCLEAR REACTORS
    • G21C19/00—Arrangements for treating, for handling, or for facilitating the handling of, fuel or other materials which are used within the reactor, e.g. within its pressure vessel
    • G21C19/42—Reprocessing of irradiated fuel
    • G21C19/44—Reprocessing of irradiated fuel of irradiated solid fuel
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30—Nuclear fission reactors
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
    • Y02W30/00—Technologies for solid waste management
    • Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
    • Y02W30/882—

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • General Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Metallurgy (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Electrochemistry (AREA)
  • Geology (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Plasma & Fusion (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)

Abstract

본 발명의 사용 후 핵연료 처리방법은, (a) 전해환원을 거쳐서 나온 전해환원체 또는 전해정련에 의해 생성된 우라늄 잉곳을 고온 용융염에 투입하고, 전기화학적 방법 또는 화학적 방법으로 상기 전해환원체 또는 상기 우라늄 잉곳으로부터 1) 란타나이드 양이온과 악티나이드 양이온 중 적어도 하나와 2) 우라늄 양이온을 생성하는 단계; (b) 상기 고온 용융염에 산소 음이온 소스를 투입하고, 산소 음이온이 상기 란타나이드 양이온이나 상기 악티나이드 양이온보다 상기 우라늄 양이온과 우선적으로 반응하는 선택적 반응을 통해 우라늄 산화물을 생성하는 단계; (c) 상기 우라늄 산화물을 상기 고온 용융염에 침전시켜 산화물층을 형성하는 단계; 및 (d) 상기 산화물층을 상기 고온 용융염으로부터 분리하고, 상기 산화물층에 포함된 고온 용융염을 제거하여 우라늄 산화물을 얻는 단계를 포함한다.

Description

사용 후 핵연료 처리방법{PYROPROCESSING}
본 발명은 사용 후 핵연료의 재활용 및 부피 감용을 위한 사용 후 핵연료 처리방법(pyroprocessing)에 관한 것이다.
원자력발전소에서 나오는 사용 후 핵연료에는 다량의 미반응 우라늄뿐만 아니라 고준 폐기물이 상당량 포함되어 있다. 파이로 공정이란 사용 후 핵연료에 포함된 미반응 우라늄의 재활용 및 고준위 폐기물의 소량화를 위한 처리방법을 가리킨다. 자원의 고갈 문제와 방사성 물질의 안정성 제고를 위해 파이로 공정이 집중 조명을 받고 있다.
파이로 공정은 일반적으로 전해환원, 전해정련, 전해제련으로 구성된다. 이 공정들은 사용 후 핵연료를 용융염 내에 녹여 우라늄, 초우라늄(Transuranium Element or Transuranic element: TRU) 등의 각종 원소들을 환원시켜 음극에 전착 및 회수하는 과정을 핵심으로 구성되어 있다.
파이로 공정의 생산물은 주로 금속 고체 핵연료와 고준위 폐기물로 나뉠 수 있다. 금속 고체 핵연료란 우라늄(U), 플루토늄(Pu) 등을 가리킨다. 이러한 금속 고체 핵연료는 차세대 원자로인 소듐냉각고속원자로(Sodium-cooled Fast Reactor: SFR)에 사용될 것으로 예상된다.
파이로 공정에 의해 사용 후 핵연료의 다른 물질로부터 분리되는 우라늄 또는 플루토늄의 원소는 산화물 형태로 생산되는 것이 바람직하다. 우라늄, 플루토늄이 산화물 형태로 생산되면, 가압경수형원자로(Pressurized Water Reactor: PWR)의 핵연료로도 재사용되는 것뿐만 아니라, 폐기물의 영구 처분 관점에서도 안정성을 유지할 수 있기 때문이다. 특히 우라늄 산화물은 중저준위 폐기물이므로 추가 공정 없이 바로 처분 가능하다는 이점이 있다.
그러나 종래에 개시된 문헌들은 우라늄을 산화물 형태로 얻는 것이 아니라, 금속으로 얻도록 이루어진다. 예컨대 공개특허공보 제10-2009-0089091호(2009.08.21.)에서도 전해정련 공정에서 금속 우라늄을 회수하는 것으로 기재되어 있다.
공개특허공보 제10-2009-0089091호(2009.08.21.)
본 발명의 일 목적은 파이로 공정의 일부 과정을 변경하여 우라늄과 초우라늄 등을 산화물 형태의 생성물로 제조하고, 사용 후 핵연료로부터 이들을 용이하게 분리할 수 있는 방법을 제안하기 위한 것이다.
본 발명의 다른 일 목적은 사용 후 핵연료의 대부분을 차지하는 중저준위 폐기물을 고준위 폐기물로부터 분리하여, 고준위 폐기물의 소량화를 구현할 수 있는 사용 후 핵연료 처리방법을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 또 다른 일 목적은 우라늄과 초우라늄 등을 산화물 형태의 생성물로 제조하여 안정한 상태로 장기 처분 가능한 사용 후 핵연료 처리방법을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 또 다른 일 목적은 공정 운영비를 줄일 수 있는 사용 후 핵연료 처리방법을 제안하기 위한 것이다.
이와 같은 본 발명의 일 목적을 달성하기 위하여 본 발명의 일 실시예에 따르는 사용 후 핵연료 처리방법은, (a) 전해환원을 거쳐서 나온 전해환원체 또는 전해정련에 의해 생성된 우라늄 잉곳을 고온 용융염에 투입하고, 전기화학적 방법 또는 화학적 방법으로 상기 전해환원체 또는 상기 우라늄 잉곳으로부터 1) 란타나이드 양이온과 약티나이드 양이온 중 적어도 하나와 2) 우라늄 양이온을 생성하는 단계; (b) 상기 고온 용융염에 산소 음이온 소스를 투입하고, 산소 음이온이 상기 란타나이드 양이온이나 상기 악티나이드 양이온보다 상기 우라늄 양이온과 우선적으로 반응하는 선택적 반응을 통해 우라늄 산화물을 생성하는 단계; (c) 상기 우라늄 산화물을 상기 고온 용융염에 침전시켜 산화물층을 형성하는 단계; 및 (d) 상기 산화물층을 상기 고온 용융염으로부터 분리하고, 상기 산화물층에 포함된 고온 용융염을 제거하여 우라늄 산화물을 얻는 단계를 포함한다.
본 발명과 관련한 일 예에 따르면, 상기 (a) 단계는, (a1) 상기 전해환원체 또는 상기 우라늄 잉곳을 양극으로 구성하여 음극과 함께 전기화학 셀을 만드는 단계; 및 (a2) 상기 전기화학 셀의 양극에 -1.5V vs. Ag|Ag+ 이상의 전위를 가하여 상기 전해환원체 또는 상기 우라늄 잉곳으로부터 1) 상기 란타나이드 양이온과 상기 악티나이드 양이온 중 적어도 하나와 2) 상기 우라늄 양이온을 생성하는 단계를 포함한다.
본 발명과 관련한 다른 일 예에 따르면, 상기 (a) 단계는, (a1') 상기 전해환원체 또는 상기 우라늄 잉곳을 상기 고온 용융염에서 액체 상태인 금속을 포함하는 화합물과 함께 상기 고온 용융염에 투입하는 단계; 및 (a2') 상기 전해환원체 또는 상기 우라늄 잉곳과 상기 화합물의 화학 반응을 통해 1) 상기 란타나이드 양이온과 상기 악티나이드 양이온 중 적어도 하나와 2) 상기 우라늄 양이온을 생성하는 단계를 포함한다.
본 발명과 관련한 다른 일 예에 따르면, 상기 (b) 단계에서는 상기 고온 용융염에 투입되는 산소 음이온의 농도를 기준 농도보다 낮게 조절하여 상기 선택적 반응을 유도하도록 이루어지고, 상기 기준 농도는, 상기 산소 음이온의 점차적인 농도 증가에 의해 상기 란타나이드 양이온 또는 상기 악티나이드 양이온과 산소 음이온이 반응을 시작하는 농도로 설정된다.
본 발명과 관련한 다른 일 예에 따르면, 상기 (c) 단계는 상기 우라늄 산화물을 포함하는 고온 용융염을 기설정된 시간 동안 방치하도록 이루어진다.
본 발명과 관련한 다른 일 예에 따르면, 상기 (c) 단계는 원심분리를 통해 상기 우라늄 산화물을 상기 고온 용융염의 바닥에 침전시키도록 이루어진다.
상기 (d) 단계는, (d1) 상기 고온 용융염의 비중보다 크고 상기 우라늄 산화물의 비중보다 작은 비중을 갖는 액체 금속을 상기 고온 용융염에 투입하여 상기 고온 용융염의 아래에 액체 금속층을 형성하는 단계; 및 (d2) 상기 액체 금속층과 상기 액체 금속층 내에 존재하는 상기 산화물층을 상기 고온 용융염으로부터 분리하고, 상기 액체 금속층과 상기 산화물층에 포함된 상기 고온 용융염과 상기 액체 금속을 제거하여 우라늄 산화물을 얻는 단계를 포함한다.
상기 (a2') 단게의 화학 반응에 의해 상기 화합물로부터 액체 금속이 환원되며, 상기 액체 금속은 상기 고온 용융염의 아래에 액체 금속층을 형성하도록 상기 고온 용융염의 비중보다 크고 상기 우라늄 산화물의 비중보다 작은 비중을 가지며, 상기 (d) 단계는 상기 액체 금속층과 상기 액체 금속층 내에 존재하는 상기 산화물층을 상기 고온 용융염으로부터 분리하고, 상기 액체 금속층과 상기 산화물층에 포함된 상기 고온 용융염과 상기 액체 금속을 제거하여 우라늄 산화물을 얻도록 이루어진다.
상기 (d) 단계에서는 상기 액체 금속층과 상기 산화물층을 메쉬 필터로 여과하여 상기 고온 용융염과 상기 액체 금속을 제거하도록 이루어진다.
상기 (d) 단계에서는 650℃ 이상, 0.5torr 이하의 조건에서 실시되는 고온 진공증류법을 통해 상기 고온 용융염을 제거하도록 이루어어진다.
본 발명과 관련한 다른 일 예에 따르면, 상기 사용 후 핵연료 처리방법은 상기 (d) 단계 이후에, (e) 상기 고온 용융염에 산소 음이온 소스를 추가로 투입하여 산소 음이온을 1) 상기 란타나이드 양이온과 상기 악티나이드 양이온 중 적어도 하나, 그리고 2) 잔여 우라늄 양이온과 반응시키고, 이 반응을 통해 1) 란타나이드 산화물과 악티나이드 산화물 중 적어도 하나와 2) 우라늄 산화물을 생성하는 단계; (f) 1) 상기 란타나이드 산화물과 상기 악티나이드 산화물 중 적어도 하나와 2) 상기 우라늄 산화물을 상기 고온 용융염에 침전시켜 산화물층을 형성하는 단계; 및 (g) 상기 (f) 단계에서 형성된 산화물층을 상기 고온 용융염으로부터 분리하고, 분리된 산화물층에 포함된 고온 용융염을 제거하여 1) 란타나이드 산화물과 악티나이드 산화물 중 적어도 하나와 2) 우라늄 산화물을 얻는 단계를 더 포함한다.
상기 (f) 단계는 상기 우라늄 산화물을 포함하는 고온 용융염을 기설정된 시간 동안 방치하도록 이루어진다.
상기 (f) 단계는 원심분리를 통해 상기 우라늄 산화물을 상기 고온 용융염의 바닥에 침전시키도록 이루어진다.
상기 (g) 단계는, (g1) 상기 고온 용융염의 비중보다 크고 상기 우라늄 산화물, 상기 란타나이드 산화물 및 상기 악티나이드 산화물의 비중보다 작은 비중을 갖는 액체 금속을 상기 고온 용융염에 투입하여 상기 고온 용융염의 아래에 액체 금속층을 형성하는 단계; 및 (g2) 상기 (g1) 단계에서 생성된 액체 금속층과 이 액체 금속층 내에 존재하는 상기 산화물층을 상기 고온 용융염으로부터 분리하고, 분리된 액체 금속층과 상기 산화물층에 포함된 상기 고온 용융염과 상기 액체 금속을 제거하여 1) 란타나이드 산화물과 악티나이드 산화물 중 적어도 하나와 2) 우라늄 산화물을 얻는 단계를 포함한다.
상기 (g) 단계에서는 상기 액체 금속층과 상기 산화물층을 메쉬 필터로 여과하여 상기 고온 용융염과 상기 액체 금속을 제거하도록 이루어진다.
상기 (g) 단계에서는 650℃ 이상, 0.5torr 이하의 조건에서 실시되는 고온 진공증류법을 통해 상기 고온 용융염을 제거하도록 이루어진다.
상기 고온 용융염은 500℃ 이상의 LiCl-KCl로 형성된다.
상기와 같은 구성의 본 발명에 의하면, LiCl-KCl 고온 용융염에 투입되는 산소 음이온의 농도 조절을 통해 우라늄 양이온과 산소 음이온의 선택적 반응을 유도할 수 있다. 선택적 반응이란 우라늄 양이온이 란타나이드 양이온이나 악티나이드 양이온에 우선하여 산소 음이온과 반응하는 것을 의미하는 것으로, 이러한 선택적 반응에 의해 사용 후 핵연료로부터 우라늄을 산화물 형태로 얻을 수 있다.
또한 본 발명에 의하면, 우라늄 산화물을 포함하는 고온 용융염을 묵히거나, 고온 원심분리를 이용하거나 액체 금속을 이용하는 방법을 통해 우라늄 산화물을 고온 용융염 또는 사용 후 핵연료의 다른 물질로부터 용이하게 분리할 수 있다.
이와 같이 사용 후 핵연료로부터 분리된 우라늄 산화물은 금속 형태가 아니라 산화물 형태이기 때문에 장기 처분 관점에서 안정한 상태의 화합물에 해당한다. 우라늄 산화물은 중저준위 폐기물에 해당하므로 고준위 폐기물 처리를 위한 별도의 추가 과정 없이 바로 처분 가능하다.
고준위 폐기물과 중저준위 폐기물이 혼합되어 있는 혼합 폐기물의 경우에는, 고준위 폐기물의 양이 적다고 하더라도 혼합 폐기물 전체를 고준위 폐기물 처리 요건에 따라 엄격하게 처리해야 한다. 그러나, 본 발명에 의해 사용 후 핵연료의 대부분을 차지하는 우라늄을 독립적으로 분리하게 되면, 고준위 폐기물 처리 요건에 따라 처리해야 하는 폐기물의 용량을 크게 감용(volume reduction)할 수 있다.
또한 본 발명에 의해 생산되는 우라늄 산화물은 가압경수형워자로의 핵연료로 재사용될 수 있다.
또한 본 발명은, 사용 후 핵연료로부터 플루토늄이 독립적으로 분리되지 않으므로, 핵 비확산성 요건을 만족한다.
또한 본 발명의 사용 후 핵연료 처리방법은 무산소 및 무수 분위기 환경을 필요로 하는 전해정련이나 전해환원 공정과 달리 공기 중에서 수행될 수 있으므로, 공정 운영비가 적게 든다.
도 1은 본 발명의 사용 후 핵연료 처리방법을 보인 흐름도다.
도 2는 우라늄 양이온과 란타나이드 양이온이 녹아 있는 LiCl-KCl 고온 용융염에 Li2O를 계속하여 첨가함에 따라 상기 LiCl-KCl 고온 용융염에 남아 있는 우라늄 양이온과 란타나이드 양이온의 농도 변화를 기록한 그래프다.
도 3은 UCl3, NdCl3, LaCl3, CeCl3이 녹아있는 LiCl-KCl 고온 용융염에 Li2O를 첨가하면서 측정한 순환전압전류(cyclic voltammetry) 곡선이다.
도 4은 본 발명의 실시예 1에 따른 사용 후 핵연료 처리방법을 보인 흐름도다.
도 5a 내지 도 5h는 실시예 1에 따른 사용 후 핵연료의 처리 과정을 보인 개념도들이다.
도 6은 우라늄 양이온이 녹아 있는 LiCl-KCl 고온 용융염에 Li2O를 첨가하면서 측정한 파장별 광흡수 스펙트럼(UV-Vis absorption spectra)이다.
도 7a는 우라늄 양이온과 Li2O의 화학 반응에 의해 생성된 침전물의 X선 회절 스펙트럼이다.
도 7b는 우라늄 양이온과 Li2O의 화학 반응에 의해 생성된 침전물의 사진이다.
도 8a은 란타나이드 양이온(네오디뮴 양이온)과 Li2O의 화학 반응에 의해 생성된 침전물의 X선 회절(XRD) 스펙트럼이다.
도 8b는 란타나이드 양이온(네오디뮴 양이온)과 Li2O의 화학 반응에 의해 생성된 침전물의 사진이다.
도 9a은 란타나이드 양이온(세륨 양이온)과 Li2O의 화학 반응에 의해 생성된 침전물의 X선 회절(XRD) 스펙트럼이다.
도 9b는 란타나이드 양이온(세륨 양이온)과 Li2O의 화학 반응에 의해 생성된 침전물의 사진이다.
도 10a은 란타나이드 양이온(란탄 양이온)과 Li2O의 화학 반응에 의해 생성된 침전물의 X선 회절(XRD) 스펙트럼이다.
도 10b는 란타나이드 양이온(란탄 양이온)과 Li2O의 화학 반응에 의해 생성된 침전물의 사진이다.
도 11은 우라늄 양이온과 란타나이드 양이온이 녹아있는 LiCl-KCl 고온 용융염에 Li2O를 첨가하면서 측정한 잔류 우라늄 양이온과 잔류 란타나이드 양이온의 농도 변화 그래프다.
도 12는 란타나이드 산화물이 섞여 있는 LiCl-KCl 고온 용융염을 원심분리한 후 LiCl-KCl 고온 용융염을 굳혀서 촬영한 사진이다.
도 13은 본 발명의 실시예 2에 따른 사용 후 핵연료 처리방법을 보인 흐름도다.
도 14a 내지 도 14h는 실시예 2에 따른 사용 후 핵연료의 처리 과정을 보인 개념도들이다.
도 15는 LiCl-KCl 고온 용융염에 침전된 우라늄 산화물과 액체 금속이 혼합되어 있는 것을 촬영한 것이다.
도 16은 LiCl-KCl 고온 용융염으로부터 분리된 액체 금속을 식힌 사진이다.
도 17은 본 발명의 실시예 3에 따른 사용 후 핵연료 처리방법을 보인 흐름도다.
도 18a 내지 도 18h는 실시예 3에 따른 사용 후 핵연료의 처리 과정을 보인 개념도들이다.
이하, 본 발명에 관련된 사용 후 핵연료 처리방법에 대하여 도면을 참조하여 보다 상세하게 설명한다. 본 명세서에서는 서로 다른 실시예라도 동일, 유사한 구성에 대해서는 동일, 유사한 참조번호를 부여하고, 그 설명은 처음 설명으로 갈음한다. 본 명세서에서 사용되는 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다.
도 1은 본 발명의 사용 후 핵연료 처리방법을 보인 흐름도다.
본 발명의 사용 후 핵연료 처리방법은, 사용 후 핵연료에서 우라늄을 산화물 형태로 분리하고, 이어서 잔여 우라늄, 란타나이드, 및 악티나이드를 산화물 형태로 분리하도록 이루어진다. 이하에서 각 과정에 대하여 설명한다.
먼저 S110 단계에서는 전해환원체 또는 우라늄 잉곳(ingot)을 준비한다. 사용 후 핵연료를 전해환원 처리하게 되면 전해환원체가 생성된다. 그리고 우라늄 잉곳은 전해정련 공정의 생성물이다. 전해환원체과 우라늄 잉곳에는 우라늄 외에도 란타나이드, 및 악티나이드 등의 방사성 물질들이 포함되어 있다.
이어서 준비된 전해환원체 또는 우라늄 잉곳을 고온 용융염에 투입한다. 용융염으로는 LiCl-KCl 용융염이 이용될 수 있다. 여기서 고온이란 약 500℃ 이상을 가리킨다.
전해환원체 또는 우라늄 잉곳을 LiCl-KCl 고온 용융염에 투입한 후에는, 전해환원체 또는 우라늄 잉곳으로부터 우라늄 양이온(U3+), 란타나이드 양이온(LN3+) 및 악티나이드 양이온을 생성한다. 우라늄 양이온, 란타나이드 양이온 및 악티나이드 양이온을 생성하는 방법으로는 전기화학적 방법 또는 화학적 방법이 이용될 수 있다.
먼저 전기화학적 방법은 전해환원체 또는 우라늄 잉곳을 이용하여 전기화학 셀을 만드는 것이다. LiCl-KCl 고온 용융염 내에서 상기 전해환원체 또는 우라늄 잉곳은 양극(anode)으로 구성된다. 그리고 음극(cathode)은 뮬라이트(mullite)로 이루어진 이온교환막에 넣은 텅스텐 전극으로 구성된다.
상기 전기화학 셀의 양극에 -1.5V vs. Ag|Ag+ 이상의 전위를 가하면 전해환원체 또는 우라늄 잉곳으로부터 우라늄 양이온, 란타나이드 양이온 및 악티나이드 양이온이 해리된다. 예를 들어 전기화학 셀의 양극에 -1.3V vs. Ag|Ag+ 의 전위가 가해질 수 있다.
화학적 방법은 전해환원체 또는 우라늄 잉곳은 화합물과 함께 LiCl-KCl 고온 용융염에 투입하는 것이다. 화합물은 LiCl-KCl 고온 용융염에서 액체 상태인 금속을 포함하는 금속 화합물을 포함한다. 금속 화합물로는 AlCl3, BiCl3, CdCl2 또는 ZnCl2 등과 같이, LiCl-KCl 고온 용융염에서 액체 상태인 금속(Al, Bi, Cd 또는 Zn)을 포함하는 염화물이 이용될 수 있다. LiCl-KCl 고온 용융염 내에서 전해환원체 또는 우라늄 잉곳은 금속 화합물과 화학 반응을 하게되고, 전해환원체 또는 우라늄 잉곳이 산화되면서 우라늄 양이온, 란타나이드 양이온, 및 악티나이드 양이온이 생성된다.
다음으로 S120 단계에서는 LiCl-KCl 고온 용융염에 산소 음이온 소스를 투입한다. 산소 음이온 소스는 LiCl-KCl 고온 용융염 내의 우라늄 양이온과 반응하여 우라늄 산화물을 생성하게 될 산소 음이온(음이온)을 포함한다. 산소 음이온 소스를 LiCl-KCl 고온 용융염에 투입하는 방법으로는, 수증기(H2O) 또는 공기를 LiCl-KCl 고온 용융염에 퍼징(purging)하는 방법, Li2O, K2CO3 등과 같이 산소 음이온을 포함하는 화합물을 LiCl-KCl 고온 용융염에 녹이는 방법 등이 이용될 수 있다.
본 발명에서는 사용 후 핵연료로부터 우라늄 산화물을 우선적으로 생성 및 분리하기 위해 산소 음이온과 우라늄 양이온의 선택적 반응을 유도하도록 이루어진다. 여기서 선택적 반응이란 산소 음이온이 란타나이드 양이온이나 악티나이드 양이온보다 우라늄 양이온과 우선적으로 반응하는 것을 의미한다.
본래 우라늄 양이온, 란타나이드 양이온, 및 악티나이드 양이온은 모두 산소 음이온과 반응하여 산화물이 될 수 있다. 그러나 LiCl-KCl 고온 용융염에 투입되는 산소 음이온의 농도를 조절하게 되면, 산소 음이온은 우라늄 양이온과만 반응하게 된다. 이에 따라 LiCl-KCl 고온 용융염 내에서 우라늄 산화물이 생성되는 반면, 란타나이드 산화물이나 악티나이드 산화물은 생성되지 않는다.
선택적 반응에 대하여 도 2를 먼저 참고하여 설명한다.
도 2는 우라늄 양이온과 란타나이드 양이온이 녹아 있는 LiCl-KCl 고온 용융염에 산소 음이온 소스인 Li2O를 계속하여 첨가함에 따라 상기 LiCl-KCl 고온 용융염에 남아 있는 우라늄 양이온과 란타나이드 양이온의 농도 변화를 기록한 그래프다. 몰 비율을 기준으로 우라늄 양이온과 산소 음이온은 1:2로 결합한다(U3+:O2-=1:2).
그래프의 가로축은 LiCl-KCl 고온 용융염에 투입되는 Li2O의 농도(g)를 가리키며, 그래프의 오른쪽으로 갈수록 Li2O의 농도가 높아지는 것을 의미한다. 그래프의 세로축은 우라늄 양이온과 란타나이드 양이온의 normalized electric charge를 가리킨다. 세로축의 위로 갈수록 높은 전하가 증가하므로 양이온의 농도가 높다는 것을 의미한다.
도 2에 도시된 그래프를 참고하면, LiCl-KCl 고온 용융염 투입되는 Li2O의 농도가 0.20g까지 증가함에 따라 우라늄 양이온의 농도는 점차 감소한다. 반면, Li2O의 농도가 0.20g에 도달할 때까지 란타나이드 양이온의 농도는 큰 변화를 보이지 않는다. 이로부터 Li2O의 농도가 0.20g까지 증가하는 동안에는 우라늄 양이온과 란타나이드 양이온 중 우라늄 양이온이 산소 음이온과 선택적으로 반응하여 우라늄 산화물로 침전된다는 것을 알 수 있다.
Li2O의 농도가 0.20g 이상으로 증가하게 되면, 우라늄 양이온의 농도는 큰 변화를 보이지 않는다. 이것은 산소 음이온과 반응해야 할 우라늄 양이온이 대부분 소진되었기 때문이다. 반면 란타나이드 양이온의 농도는 Li2O의 농도 증가에 따라 점차 감소한다. 이로부터 우라늄 양이온이 우라늄 산화물로 침전된 이후에 비로소 란타나이드 양이온이 산소 음이온과 반응하여 침전되기 시작한다는 것을 알 수 있다.
이상의 결과를 종합하면, Li2O의 농도 0.20g을 기준 농도라고 할 때 기준 농도보다 작은 농도에서는 산소 음이온이 우라늄 양이온과 선택적으로 반응한다. 나아가 이 결과를 일반화 하면, LiCl-KCl 고온 용융염 투입되는 산소 음이온의 농도가 기준 농도보다 낮게 조절되면 산소 음이온과 우라늄 양이온의 선택적 반응을 유도할 수 있다. 여기서 기준 농도는 산소 음이온의 점차적인 농도 증가에 의해 산소 음이온이 란타나이드 양이온이나 악티나이드 양이온과 반응을 시작하는 농도로 설정된다.
도 3은 UCl3, NdCl3, LaCl3, CeCl3이 녹아있는 LiCl-KCl 고온 용융염에 Li2O를 첨가하면서 측정한 순환전압전류(cyclic voltammetry) 곡선이다. 곡선의 가로축은 표준환원전위를 가리키고, 세로축은 전류를 가리킨다.
LiCl-KCl 고온 용융염에 첨가되는 Li2O의 양이 증가함에 따라 우라늄 산화물(U3+)의 전착 전류(-1.5V vs. Ag|Ag+)는 감소한다. 그러나 나머지 란타나이드 양이온의 전착 전류(-2.0V vs. Ag|Ag+)는 감소하지 않는 것을 알 수 있다. 이로부터 우라늄 양이온이 산소 음이온과 우선적으로 반응함이 입증된다.
본 발명에서는 산소 음이온과 우라늄 양이온의 선택적 반응이 매우 중요한 의미를 갖는다. 산소 음이온이 란타나이드 양이온이나 악티나이드 양이온보다 우라늄 양이온과 우선적으로 반응하는 선택적 반응을 통해 우라늄 산화물을 생성하게 되면, 전해환원체 또는 우라늄 잉곳으로부터 우라늄만을 산화물 형태로 분리해 낼 수 있기 때문이다. 우라늄 산화물은 안정성을 갖는 화합물이므로, LiCl-KCl 고온 용융염으로부터 분리되면 중저준위 폐기물로 바로 처분될 수 있다.
다시 도 1을 참조하여, 우라늄 산화물을 LiCl-KCl 고온 용융염으로부터 분리하는 후속 공정에 대하여 설명한다.
(S130) 단계에서는 우라늄 산화물을 LiCl-KCl 고온 용융염에 침전시켜 산화물층을 형성한다. 우라늄 산화물은 LiCl-KCl 고온 용융염에 대한 용해도가 매우 낮기 때문에, LiCl-KCl 고온 용융염에 침전될 수 있다.
우라늄 산화물을 LiCl-KCl 고온 용융염에 침전시키는 방법으로는 다음의 두 가지 방법이 이용될 수 있다.
첫 번째 방법은, 우라늄 산화물을 포함하는 LiCl-KCl 고온 용융염을 묵히는 것이다. 묵힌다는 것은 별도의 처리를 하지 않은 채로 장시간 방치하는 것을 의미한다. LiCl-KCl 고온 용융염을 장시간 방치하면, 우라늄 산화물과 LiCl-KCl 고온 용융염의 비중 차이에 의해 자연스럽게 우라늄 산화물이 침전된다.
LiCl-KCl 고온 용융염의 비중은 약 1.6이다. 이에 반해 LiCl-KCl 고온 용융염의 온도에서 우라늄 산화물의 비중은 10.97이다. 따라서 (S120) 단계에서 산소 음이온과 우라늄 양이온의 선택적 반응에 의해 생성되는 우라늄 산화물은 자연스럽게 LiCl-KCl 고온 용융염의 바닥에 침전되며, LiCl-KCl 고온 용융염의 하부에 산화물층을 형성하게 된다.
두 번째 방법은, 고온 원심분리기를 이용하는 것이다. 앞서 설명한 바와 같이 우라늄 산화물은 LiCl-KCl 고온 용융염과의 비중 차이에 의해 자연스럽게 침전될 수 있다. 그러나 원심분리를 하게 되면 LiCl-KCl 고온 용융염의 바닥에 우라늄 산화물의 침전을 가속화할 수 있다. 또한 원심분리를 하게 되면 우라늄 산화물이 LiCl-KCl 고온 용융염의 바닥에 완전히 침전되므로, 후속 분리 공정이 더욱 용이해진다.
다음으로 (S140) 단계에서는 산화물층을 LiCl-KCl 고온 용융염으로부터 분리한다. 산화물층의 분리는 액체 금속을 이용하면 더욱 효과적으로 이루어질 수 있다. 또한 액체 금속을 투입한 이후에 원심분리도 가능하다. 다만, 액체 금속을 이용하는 것이 필수적인 것은 아니다.
앞서 (S110) 단계에서 화학적인 방법으로 우라늄 양이온을 생성하기 위해 액체 금속을 포함하는 금속 화합물을 투입할 수 있는 것으로 설명한 바 있다. (S110) 단계의 화학 반응에 의해 금속 화합물로부터 액체 금속이 환원된다. 따라서 (S110) 단계에서 화학적인 방법으로 우라늄 양이온을 생성하였다면, (S140) 단계에서 추가로 액체 금속을 투입하는 것이 반드시 필요한 것은 아니다.
그러나 (S110) 단계에서 전기화학적인 방법으로 우라늄 양이온을 생성하였다면 (S140) 단계에서 액체 금속을 추가로 투입해야 효과적인 산화물층 분리가 가능하다.
액체 금속은 앞서 설명한 것과 같이 LiCl-KCl 고온 용융염의 비중보다 크고 상기 우라늄 산화물의 비중보다 작은 비중을 갖는다. 액체 금속으로는 Al, Bi, Cd 또는 Zn 등이 이용될 수 있다. 예를 들어, LiCl-KCl 고온 용융염의 온도에서 액체 상태의 Bi의 비중은 10.05이므로, 이 수치는 LiCl-KCl 고온 용융염의 비중보다 크고 우라늄 산화물의 비중보다 작은 값이다.
액체 금속은 LiCl-KCl 고온 용융염의 아래에 액체 금속층을 형성하게 된다. 그리고 우라늄 산화물은 액체 금속보다 큰 비중을 가지므로, 산화물층은 액체 금속층의 바닥에 침전되어 액체 금속층 내에 존재하게 된다. 액체 금속층에 의해 산화물층과 LiCl-KCl 고온 용융염의 층 분리가 일어나는 것이다.
이어서 액체 금속층과 산화물층을 LiCl-KCl 고온 용융염으로부터 분리한다. 예를 들어 LiCl-KCl 고온 용융염이 담겨 있는 실험 용기의 바닥에 배출구(outlet)가 있다면, 이 배출구를 개방하여 액체 금속층을 빼내면, 상기 액체 금속층 내에 존재하는 산화물층도 함께 실험 용기를 빠져나오게 된다. 이와 같은 방법에 의해 산화물층을 LiCl-KCl 고온 용융염으로부터 완전히 분리할 수 있다.
LiCl-KCl 고온 용융염으로부터 분리된 액체 금속층과 산화물층에는 액체 금속과 우라늄 산화물뿐만 아니라 잔류 LiCl-KCl 고온 용융염이 존재할 수 있다. 따라서 순수한 우라늄 산화물을 얻기 위해서는 액체 금속층과 산화물층에 포함된 LiCl-KCl 고온 용융염과 액체 금속을 제거해야 한다.
만일 액체 금속을 이용하지 않는 경우에는 산화물층에 포함된 LiCl-KCl 고온 용융염만 제거하면 순수한 우라늄 산화물을 얻을 수 있다. LiCl-KCl 고온 용융염은 고온 진공 증류법을 이용하여 제거할 수 있으며, 상기 고온 진공 증류법은 기설정된 온도와 압력 하에서 이루어진다. 여기서 기설정된 온도와 압력이란 650℃ 이상, 0.5torr 이하를 의미한다.
LiCl-KCl 고온 용융염과 액체 금속은 고온 진공 증류법 외에서 액체 금속층과 산화물층을 금속 메쉬 필터로 여과하여 제거될 수 있다.
LiCl-KCl 고온 용융염 및/또는 액체 금속이 제거되면 순수한 우라늄 산화물을 얻게 된다. 이상에서 설명한 과정에 의해 전해환원체 또는 우라늄 잉곳으로부터 우라늄을 산화물 형태로 분리할 수 있다. 따라서 우라늄 산화물을 추가로 얻기 위해서는 LiCl-KCl 고온 용융염에 전해환원체 또는 우라늄 잉곳을 추가로 투입하고, 이상에서 설명한 과정을 반복하면 된다.
다만, LiCl-KCl 고온 용융에 전해환원체 또는 우라늄 잉곳을 추가로 투입하지 않더라도, LiCl-KCl 고온 용융염에는 잔류 우라늄과 란타나이드, 악티나이드 등의 방사성 물질들이 존재한다. 따라서 파이로 공정의 완성도를 높이기 위해서는 잔류 우라늄, 란타나이드, 및 악티나이드 등의 방사성 물질을 산화물 형태로 추가 분리해야 한다.
이하에서는 잔류 우라늄, 란타나이드, 및 악티나이드를 산화물 형태로 추가 분리하는 후속 공정에 대하여 설명한다. 다만 대부분의 과정은 앞서 설명한 과정과 유사하기 때문에, 유사한 과정에 대한 설명은 앞서 설명한 것으로 갈음한다.
(S210) 단계에서는 LiCl-KCl 고온 용융염에 산소 음이온 소스를 추가로 투입한다. 산소 음이온 소스를 투입하는 방법으로는 (S120) 단계와 마찬가지로, 수증기나 공기를 퍼징하는 방법, Li2O나 K2CO3처럼 산소 음이온을 포함하는 화합물을 투입하는 방법이 이용될 수 있다.
이때 투입되는 산소 음이온의 농도는 (S120) 단계와 달리 특별히 한정되지 않는다. 왜냐하면 대부분의 우라늄은 이미 산화물 형태로 분리되었으며, 잔류 우라늄뿐만 아니라 란타나이드이나 악티나이드까지 산화물 형태로 분리하는 후속 공정에서는 특별히 선택적 반응을 필요로 하지 않기 때문이다.
산소 음이온 소스가 LiCl-KCl 고온 용융염에 추가로 투입되면, 산소 음이온이 잔여 우라늄 양이온, 란타나이드 양이온, 및 악티나이드 양이온과 각각 반응하여 우라늄 산화물, 란타나이드 산화물, 및 악티나이드 산화물이 생성된다.
이어서 (S220) 단계에서는 우라늄 산화물, 란타나이드 산화물, 및 악티나이드 산화물을 LiCl-KCl 고온 용융염에 침전시켜 산화물층을 형성한다. 우라늄 산화물, 란타나이드 산화물, 및 악티나이드 산화물을 LiCl-KCl 고온 용융염에 침전시키는 방법은 (S130) 단계와 마찬가지로, 우라늄 산화물, 란타나이드 산화물 및 악티나이드 산화물이 포함된 LiCl-KCl 고온 용융염을 묵히는 방법(방치), 고온 원심분리하는 방법 등이 이용될 수 있다.
마지막으로 (S230) 단계에서는 (S220) 단계에서 형성된 산화물층을 LiCl-KCl 고온 용융염으로부터 분리한다. 산화물층을 LiCl-KCl 고온 용융염으로부터 분리하는 방법으로는 (S140) 단계와 마찬가지로 액체 금속을 투입하여 LiCl-KCl 고온 용융염으로부터 산화물층을 층분리시키는 방법이 이용될 수 있다. 또한 액체 금속을 투입한 이후에 원심분리도 가능하다. 만일 (S110) 단계나 (S140) 단계에서 이미 과량의 액체 금속의 LiCl-KCl 고온 용융염에 투입되어 있다면, 기존에 투입되어 있는 액체 금속을 이용하여 층분리시키는 것도 가능하다.
이어서 분리된 산화물층에 포함된 LiCl-KCl 고온 용융염을 제거하여 우라늄 산화물, 란타나이드 산화물, 및 악티나이드 산화물을 얻는다. LiCl-KCl 고온 용융염을 제거하는 방법으로는 (S140) 단계와 마찬가지로 고온 진공증류법 또는 메쉬 필터로 여과하는 방법이 이용될 수 있다. 고온 진공증류법의 온도 및 압력 조건도 (S140) 단계와 동일하다.
(S210) 내지 (S230) 단계에 의해 LiCl-KCl 고온 용융염에 존재하는 잔여 우라늄, 란타나이드 및 악티나이드가 산화물 형태로 추가 분리될 수 있다. 따라서 (S110) 내지 (S140) 단계 이후에 (S210) 내지 (S230) 단계가 추가로 실시되면 우라늄, 란타나이드, 및 악티나이드의 회수율을 높여 파이로 공정의 완성도를 높일 수 있다.
이상에서 설명한 사용 후 핵연료 처리방법에 의하면, 대부분의 우라늄은 (S110) 내지 (S140) 단계에 의해 전해환원체 또는 우라늄 잉곳으로부터 순수한 산화물 형태로 분리된다. 우라늄이 산화물 형태로 분리되면 영구 처분 관점에서 안정하기 때문에 바로 처분 가능하다.
우라늄은 사용 후 핵연료의 대부분을 차지하며, 고준위 폐기물의 부피는 우라늄에 비해 매우 작다. 그럼에도 불구하고 중저준위 폐기물인 우라늄이 고준위 폐기물과 혼합되어 있으면, 이들 모두가 고준위 폐기물 처리 요건에 따라 엄격하게 처리되어야 한다. 하지만 본 발명에 의해 대부분의 우라늄이 고준위 폐기물로부터 우선적으로 분리될 수 있다. 따라서, 본 발명은 고준위 폐기물의 처리 요건에 따라 처리되어야 하는 폐기물이 부피를 크게 감소시킬 수 있다.
핵 비확산성 요건을 만족하기 위해서는 플루토늄이 독립적으로 분리되어서는 안 된다. (S210) 내지 (S230) 단계에서는 분리되는 악티나이드 산화물에는 플루토늄이 포함되어 있다. 플루토늄은 우라늄, 란타나이드, 타 악티나이드 물질들과 함께 분리되기 때문에 본 발명은 핵 비확산성 요건을 만족한다.
이하에서는 본 발명의 실시예에 대하여 설명한다.
도 4는 본 발명의 실시예 1에 따른 사용 후 핵연료 처리방법을 보인 흐름도다. 도 5a 내지 도 5h는 실시예 1에 따른 사용 후 핵연료의 처리 과정을 보인 개념도들이다.
사용 후 핵연료로는, (1) 전해환원을 거쳐서 나온 사용 후 핵연료 모사 전해환원체 또는 (2) 우라늄 금속을 준비한다.
도 4의 흐름도를 참고하면 실시예 1에 따른 사용 후 핵연료의 처리방법은 전기화학적 방법으로 우라늄 양이온과 란타나이드 양이온을 생성한다. 나머지 단계들은 도 1에서 설명한 것과 중복되기 때문에, 도 4의 흐름도에서 생략하였다.
(S111) 전기화학적 방법으로 우라늄 양이온과 란타나이드 양이온을 생성하기 위해서는 전기화학 셀이 구성되어야 한다. 전기화학 셀의 양극은 상기 전해환원체 또는 우라늄 금속으로 구성된다. 그리고 전기화학 셀의 음극은 뮬라이트로 이루어진 이온교환막에 넣은 텅스텐 전극으로 구성된다.
(S112) 그리고 전세화학 셀의 전극에 전위를 가하여 전해환원체 또는 우라늄 금속으로부터 우라늄 양이온과 란타나이드 양이온을 생성한다.
도 5a에는 전기화학적 방법으로 우라늄 양이온과 란타나이드 양이온을 생성하는 과정이 도시되어 있다. 양극에 -1.3V vs. Ag|Ag+ 의 전위를 가하면, LiCl-KCl 고온 용융염에 투입된 우라늄 금속과 란타나이드가 우라늄 양이온(U3+)과 란타나이드 양이온(LN3+)로 해리된다.
도 5b에는 LiCl-KCl 고온 용융염에 산소 음이온 소스를 첨가하는 과정이 도시되어 있다. LiCl-KCl 고온 용융염에 수증기(H2O)나 공기를 퍼징하거나, Li2O, K2CO3를 녹이면, 산소 음이온이 우라늄 양이온과 반응하여 우라늄 산화물(UO2) 형성하게 된다. 이때 LiCl-KCl 고온 용융염에 투입되는 산소 음이온의 농도는 도 1에서 설명된 기준 농도보다 작게 설정된다. 이에 따라 산소 음이온은 우라늄 양이온과만 선택적으로 반응하게 된다. 이렇게 형성된 우라늄 산화물은 비중 차이에 의해 LiCl-KCl 고온 용융염에 침전된다.
도 5는 우라늄 양이온이 녹아 있는 LiCl-KCl 고온 용융염에 Li2O를 첨가하면서 측정한 파장별 광흡수 스펙트럼(UV-Vis absorption spectra)이다. 우라늄 양이온은 자외선과 가시광선 특성을 갖기 때문에 광흡수 신호가 높은 값을 보인다는 것은 우라늄 양이온의 양이 많다는 것을 의미한다.
도 5를 참조하면, LiCl-KCl 고온 용융염에 첨가되는 산소 음이온의 양이 증가함에 따라 자외선과 가시광선 흡수 신호가 점차 감소한다. 도 5로부터 LiCl-KCl 고온 용융염에 녹아 있는 우라늄 양이온이 산소 음이온과 결합하여 우라늄 산화물을 형성하였고, 우라늄 양이온의 농도가 낮아졌다는 것을 추론할 수 있다.
도 6a는 우라늄 양이온과 Li2O의 화학 반응에 의해 생성된 침전물의 X선 회절(XRD) 스펙트럼이다. X선 회절 분석을 통해 침전물이 우라늄 산화물(UO2)인 것을 확인할 수 있었다.
도 6a는 우라늄 양이온과 Li2O의 화학 반응에 의해 생성된 침전물의 사진이다. 도 6a에서 X선 회절 분석에 의해 침전물이 우라늄 산화물인 것을 확인하였으므로, 도 6a의 침전물은 우라늄 산화물에 해당한다.
다시 도 5c를 참조하면, 우라늄 산화물이 LiCl-KCl 고온 용융염에 침전되어 산화물층을 형성한다. 우라늄 산화물이 포함된 LiCl-KCl 고온 용융염을 묵히면, 비중 차이에 의해 우라늄 산화물이 LiCl-KCl 고온 용융염에 자연스럽게 침전된다. 나아가 고온 원심분리기를 이용하면, 우라늄 산화물이 LiCl-KCl 고온 용융염에 완전히 침전될 수 있다.
도 5d를 참조하면, LiCl-KCl 고온 용융염에 침전된 산화물이 LiCl-KCl 고온 용융염으로부터 분리된다. 이어서 750℃ 이상, 0.5torr 이하의 조건에서 고운 진공 증류법을 통해 LiCl-KCl 고온 용융염을 제거하여 순수한 우라늄 산화물을 얻는다.
계속해서 도 5e 내지 도 5h에는 잔여 우라늄과 란타나이드가 산화물 형태로 분리하는 과정이 도시되어 있다. 도 5e를 참조하면, LiCl-KCl 고온 용융염에는 미처 분리되지 못한 잔여 우라늄 양이온이 존재하며, 또한 란타나이드 양이온도 존재한다.
도 5f를 참조하면, LiCl-KCl 고온 용융염에 산소 음이온 소스를 추가로 투입한다. LiCl-KCl 고온 용융염에 수증기(H2O)나 공기를 퍼징하거나, Li2O, K2CO3를 녹이면, 산소 음이온이 잔여 우라늄 양이온 또는 란타나이드 양이온과 각각 반응하여 우라늄 산화물(UO2), 란타나이드 산화물(LNO2, 또는 LNOCl)을 형성하게 된다.
이어서 도 5g를 참조하면, 우라늄 산화물과 란타나이드 산화물이 LiCl-KCl 고온 용융염에 침전되어 산화물층을 형성한다. 침전은 우라늄 산화물과 란타나이드 산화물이 포함된 LiCl-KCl 고온 용융염을 묵히는 방법을 이용하거나, 고온 원심분리기를 이용할 수 있다. 란타나이드 산화물이 LiCl-KCl 고온 용융염에 침전이 침전되어 있는지는 X선 회절 분석을 통해 알 수 있다.
도 8a은 란타나이드 양이온(네오디뮴 양이온)과 Li2O의 화학 반응에 의해 생성된 침전물의 X선 회절(XRD) 스펙트럼이다. X선 회절 분석을 통해 침전물이 네오디뮴 산화물(NdOCl)인 것을 확인할 수 있었다.
도 8b는 란타나이드 양이온(네오디뮴 양이온)과 Li2O의 화학 반응에 의해 생성된 침전물의 사진이다. 도 8a에서 X선 회절 분석에 의해 침전물이 네오디뮴 산화물인 것을 확인하였으므로, 도 8b의 침전물은 네오디뮴 산화물에 해당한다.
도 9a은 란타나이드 양이온(세륨 양이온)과 Li2O의 화학 반응에 의해 생성된 침전물의 X선 회절(XRD) 스펙트럼이다. X선 회절 분석을 통해 침전물이 세륨 산화물(CeOCl, CeO2)인 것을 확인할 수 있었다.
도 9b는 란타나이드 양이온(세륨 양이온)과 Li2O의 화학 반응에 의해 생성된 침전물의 사진이다. 도 9a에서 X선 회절 분석에 의해 침전물이 세륨 산화물인 것을 확인하였으므로, 도 9b의 침전물은 세륨 산화물에 해당한다.
도 10a은 란타나이드 양이온(란탄 양이온)과 Li2O의 화학 반응에 의해 생성된 침전물의 X선 회절(XRD) 스펙트럼이다. X선 회절 분석을 통해 침전물이 란탄 산화물(LaOCl)인 것을 확인할 수 있었다.
도 10b는 란타나이드 양이온(란탄 양이온)과 Li2O의 화학 반응에 의해 생성된 침전물의 사진이다. 도 10a에서 X선 회절 분석에 의해 침전물이 란탄 산화물인 것을 확인하였으므로, 도 10b의 침전물은 란탄 산화물에 해당한다.
도 11은 우라늄 양이온과 란타나이드 양이온이 녹아있는 LiCl-KCl 고온 용융염에 Li2O를 첨가하면서 측정한 잔류 우라늄 양이온과 잔류 란타나이드 양이온의 농도 변화 그래프다. 그래프의 가로축은 우라늄 양이온(또는 란타나이드 양이온)과 산소 음이온의 몰 수를 가리키고, 그래프의 세로축은 normalized concentration을 가리킨다.
우라늄 양이온과 산소 음이온이 반응하는 화학양론적 평가 결과 우라늄은 산소와 1:2로 반응하는 것을 알 수 있다. 또한 란타나이드 양이온과 산소 음이온이 반응하는 화학양론적 평가 결과 란타나이드 양이온은 산소 음이온과 1:1로 반응하는 것을 알 수 있다.
도 12는 란타나이드 산화물이 섞여 있는 LiCl-KCl 고온 용융염을 원심분리한 후 LiCl-KCl 고온 용융염을 굳혀서 촬영한 사진이다. 흰색 부분과 회색 부분의 색깔 차이가 명확한 것을 도 12의 사진에서 확인할 수 있다. 흰색 부분은 LiCl-KCl 고온 용융염에 해당하고, 회색 부분은 LaOCl에 해당한다. 란타나이드 산화물이 섞여 있는 LiCl-KCl 고온 용융염을 방치하게 되면, 비중 차이에 의해 LiCl-KCl 고온 용융염과 산화물층이 자연스럽게 층분리 되는 것을 알 수 있다.
다시 도 5h를 참조하면, LiCl-KCl 고온 용융염에 침전된 산화물층을 LiCl-KCl 고온 용융염으로부터 분리한다. 이어서 고온 진공 증류법을 이용하여 LiCl-KCl 고온 용융염을 증발시키면, 우라늄 산화물(UO2)과 란타나이드 산화물(LNO2 또는 LNOCl)을 회수할 수 있다.
도 13은 본 발명의 실시예 2에 따른 사용 후 핵연료 처리방법을 보인 흐름도다. 도 1에서 설명한 것과 중복되는 단계들은 도 13의 흐름도에서 생략하였다. 도 14a 내지 도 14h는 실시예 2에 따른 사용 후 핵연료의 처리 과정을 보인 개념도들이다.
사용 후 핵연료로는, (1) 전해환원을 거쳐서 나온 사용 후 핵연료 모사 전해환원체 또는 (2) 우라늄 금속을 준비한다.
도 13의 흐름도를 참고하면 실시예 2에 따른 사용 후 핵연료의 처리방법은 전기화학적 방법으로 우라늄 양이온과 란타나이드 양이온을 생성한다. (S111) 및 (S112) 단계는 실시예 1과 동일하다.
도 14a에는 전기화학적 방법으로 우라늄 양이온과 란타나이드 양이온을 생성하는 과정이 도시되어 있다. 양극에 -1.3V vs. Ag|Ag+ 의 전위를 가하면, LiCl-KCl 고온 용융염에 투입된 우라늄 금속과 란타나이드가 우라늄 양이온(U3+)과 란타나이드 양이온(LN3+)로 해리된다.
도 14b에는 LiCl-KCl 고온 용융염에 산소 음이온 소스를 첨가하는 과정이 도시되어 있다. LiCl-KCl 고온 용융염에 수증기(H2O)나 공기를 퍼징하거나, Li2O, K2CO3를 녹이면, 산소 음이온이 우라늄 양이온과 반응하여 우라늄 산화물(UO2) 형성하게 된다. 이때 LiCl-KCl 고온 용융염에 투입되는 산소 음이온의 농도는 도 1에서 설명된 기준 농도보다 작게 설정된다. 이에 따라 산소 음이온은 우라늄 양이온과만 선택적으로 반응하게 된다. 이렇게 형성된 우라늄 산화물은 비중 차이에 의해 LiCl-KCl 고온 용융염에 침전되고, 산화물층을 형성한다.
다시 도 13을 참조하면, (S141) LiCl-KCl 고온 용융염에 액체 금속을 투입한다. 액체 금속은 비중 차이에 의해 LiCl-KCl 고온 용융염의 바닥에 액체 금속층을 형성하게 된다. (S141) 단계에 해당하는 과정에 도 14c에 도시되어 있다.
도 14c를 참조하면, LiCl-KCl 고온 용융염에 투입된 액체 금속은 LiCl-KCl 고온 용융염의 아래에 액체 금속층을 형성한다. 액체 금속의 비중은 LiCl-KCl 고온 용융염의 비중보다 크고, 우라늄 산화물의 비중보다 작다. 액체 금속을 투입한 이후에 고온 원심분리도 가능하다.
도 14d를 참조하면, LiCl-KCl 고온 용융염에 침전된 산화물층과 액체 금속층이 LiCl-KCl 고온 용융염으로부터 분리된다. 이어서 650℃ 이상, 0.5torr 이하의 조건에서 고운 진공 증류법을 통해 LiCl-KCl 고온 용융염과 액체 금속을 제거하여 순수한 우라늄 산화물을 얻는다.
도 15는 LiCl-KCl 고온 용융염에 침전된 우라늄 산화물과 액체 금속이 혼합되어 있는 것을 촬영한 것이다. 회색 부분이 우라늄 산화물에 해당하고, 그 위의 밝은 갈색은 LiCl-KCl 고온 용융염에 해당한다. 그리고 회색 부분의 아래에 짙은 갈색이 우라늄 산화물과 액체 금속이 혼합되어 있는 부분에 해당한다.
도 16은 LiCl-KCl 고온 용융염으로부터 분리된 액체 금속을 식힌 사진이다. 액체 금속 내부에 우라늄 산화물(검은색 부분)이 섞여 있음을 알 수 있다.
도 15와 도 16에 의하면 액체 금속에 우라늄 산화물이 섞여 있기 때문에, LiCl-KCl 고온 용융염으로부터 우라늄 산화물을 쉽게 분리해낼 수 있다는 것을 의미한다.
계속해서 도 14e 내지 도 14h에는 잔여 우라늄과 란타나이드가 산화물 형태로 분리하는 과정이 도시되어 있다. 도 14e를 참조하면, LiCl-KCl 고온 용융염에는 미처 분리되지 못한 잔여 우라늄 양이온이 존재하며, 또한 란타나이드 양이온도 존재한다.
도 14f를 참조하면, LiCl-KCl 고온 용융염에 산소 음이온 소스를 추가로 투입한다. 추가 투입된 산소 음이온이 잔여 우라늄 양이온 또는 란타나이드 양이온과 각각 반응하여 우라늄 산화물(UO2), 란타나이드 산화물(LNO2, 또는 LNOCl)을 형성하게 된다. 우라늄 산화물과 란타나이드 산화물은 LiCl-KCl 고온 용융염에 침전되어 산화물층을 형성한다.
다시 도 13을 참조하면, (S231) LiCl-KCl 고온 용융염에 액체 금속을 추가 투입한다. 새로 투입되는 액체 금속은 미리 투입되어 있던 액체 금속과 함께 LiCl-KCl 고온 용융염의 아래에 액체 금속층을 형성하게 된다. 이 과정이 도 14g에 도시되어 있다. 액체 금속을 추가 투입한 이후에 고온 원심분리도 가능하다.
다시 도 13을 참조하면, (S232) 액체 금속층과 산화물층을 LiCl-KCl 고온 용융염으로부터 분리한다. 이이서 고온 진공 증류법을 통해 액체 금속과 LiCl-KCl 고온 용융염을 제거하여 우라늄 산화물과 란타나이드 산화물을 획득한다. 이 과정이 도 14h에 도시되어 있다.
도 17는 본 발명의 실시예 3에 따른 사용 후 핵연료 처리방법을 보인 흐름도다. 도 1에서 설명한 것과 중복되는 단계들은 도 17의 흐름도에서 생략하였다. 도 18a 내지 도 18h는 실시예 3에 따른 사용 후 핵연료의 처리 과정을 보인 개념도들이다.
사용 후 핵연료로는, (1) 전해환원을 거쳐서 나온 사용 후 핵연료 모사 전해환원체 또는 (2) 우라늄 금속을 준비한다. 실시예 3에 따른 사용 후 핵연료의 처리방법은 화학적 방법으로 우라늄 양이온과 란타나이드 양이온을 생성한다.
(S111') 전해환원체 또는 우라늄 금속을 금속 화합물(예를 들어 금속 염화물)과 함께 LiCl-KCl 고온 용융염에 투입한다.
(S112') 이어서 전해환원체 또는 우라늄 금속과 금속 화합물의 화학반응을 통해 우라늄 양이온, 란타나이드 양이온을 생성한다. 화학반응 결과 우라늄과 란타나이드는 산화되어 우라늄 양이온과 란타나이드 양이온이 된다. 금속 화합물의 금속은 환원되어 LiCl-KCl 고온 용융염의 아래에 액체 금속층을 형성하게 된다.
도 18a에는 전해환원체 또는 우라늄 금속을 CdCl2와 함께 LiCl-KCl 고온 용융염에 투입하는 과정이 도시되어 있다. 전해환원체 또는 우라늄 금속과 CdCl2의 화학반응은 하기의 화학식 1과 화학식 2로 나타내어진다.
[화학식 1]
3Cd2 + + 2U -> 3Cd(s) + 2U3 +
[화학식 2]
3Cd2 + + 2LN -> 3Cd(s) + 2LN3 +
환원된 Cd는 LiCl-KCl 고온 용융염의 열에 의해 녹아 액상으로 변하고, LiCl-KCl 고온 용융염의 아래에 액체 금속층을 형성한다.
도 18b에는 LiCl-KCl 고온 용융염에 산소 음이온 소스를 첨가하는 과정이 도시되어 있다. LiCl-KCl 고온 용융염에 수증기(H2O)나 공기를 퍼징하거나, Li2O, K2CO3를 녹이면, 산소 음이온이 우라늄 양이온과 반응하여 우라늄 산화물(UO2) 형성하게 된다. 이때 LiCl-KCl 고온 용융염에 투입되는 산소 음이온의 농도는 도 1에서 설명된 기준 농도보다 작게 설정된다. 이에 따라 산소 음이온은 우라늄 양이온과만 선택적으로 반응하게 된다. 이렇게 형성된 우라늄 산화물은 비중 차이에 의해 LiCl-KCl 고온 용융염에 침전되고, 산화물층을 형성한다.
도 18c에는 산소 이온 소스를 투입한 결과가 도시되어 있다. 금속 화합물에서 환원된 액체 금속이 LiCl-KCl 고온 용융염의 아래에 이미 액체 금속층을 형성하고 있으므로, 별도의 액체 금속을 투입하지 않더라도 자연스러운 층 분리가 일어난다. 액체 금속의 비중은 LiCl-KCl 고온 용융염의 비중보다 크고, 우라늄 산화물의 비중보다 작기 때문이다. 이에 따라 산화물층은 액체 금속층 내에 존재하게 된다. 액체 금속을 투입한 이후에 고온 원심분리도 가능하다.
다시 도 13을 참조하면, (S142) 액체 금속층과 산화물층을 LiCl-KCl 고온 용융염으로부터 분리하고, 순수한 우라늄 산화물을 얻는다. 이 과정이 도 18d에 도시되어 있다. LiCl-KCl 고온 용융염에 침전된 산화물층과 액체 금속층이 LiCl-KCl 고온 용융염으로부터 분리된다. 이어서 650℃ 이상, 0.5torr 이하의 조건에서 고운 진공 증류법을 통해 LiCl-KCl 고온 용융염과 액체 금속을 제거하여 순수한 우라늄 산화물을 얻는다.
계속해서 도 18e 내지 도 18h에는 잔여 우라늄과 란타나이드가 산화물 형태로 분리하는 과정이 도시되어 있다. 도 18e를 참조하면, LiCl-KCl 고온 용융염에는 미처 분리되지 못한 잔여 우라늄 양이온이 존재하며, 또한 란타나이드 양이온도 존재한다.
도 18f를 참조하면, LiCl-KCl 고온 용융염에 산소 음이온 소스를 추가로 투입한다. 추가 투입된 산소 음이온이 잔여 우라늄 양이온 또는 란타나이드 양이온과 각각 반응하여 우라늄 산화물(UO2), 란타나이드 산화물(LNO2, 또는 LNOCl)을 형성하게 된다. 우라늄 산화물과 란타나이드 산화물이 LiCl-KCl 고온 용융염에 침전되어 산화물층을 형성한다.
다시 도 17을 참조하면, (S231) LiCl-KCl 고온 용융염에 액체 금속을 추가 투입한다. 새로 투입되는 액체 금속은 미리 투입되어 있던 액체 금속과 함께 LiCl-KCl 고온 용융염의 아래에 액체 금속층을 형성하게 된다. 이 과정이 도 18g에 도시되어 있다. 액체 금속을 투입한 이후에 고온 원심분리도 가능하다.
다시 도 17을 참조하면, (S232) 액체 금속층과 산화물층을 LiCl-KCl 고온 용융염으로부터 분리한다. 이이서 고온 진공 증류법을 통해 액체 금속과 LiCl-KCl 고온 용융염을 제거하여 우라늄 산화물과 란타나이드 산화물을 획득한다. 이 과정이 도 18h에 도시되어 있다.
이상에서 설명된 사용 후 핵연료 처리방법은 상기 설명된 실시예들의 구성과 방법에 한정되는 것이 아니라, 상기 실시예들은 다양한 변형이 이루어질 수 있도록 각 실시예들의 전부 또는 일부가 선택적으로 조합되어 구성될 수도 있다.

Claims (17)

  1. (a) 전해환원을 거쳐서 나온 전해환원체 또는 전해정련에 의해 생성된 우라늄 잉곳을 고온 용융염에 투입하고, 전기화학적 방법 또는 화학적 방법으로 상기 전해환원체 또는 상기 우라늄 잉곳으로부터 1) 란타나이드 양이온과 악티나이드 양이온 중 적어도 하나와 2) 우라늄 양이온을 생성하는 단계;
    (b) 상기 고온 용융염에 산소 음이온 소스를 투입하고, 산소 음이온이 상기 란타나이드 양이온이나 상기 악티나이드 양이온보다 상기 우라늄 양이온과 우선적으로 반응하는 선택적 반응을 통해 우라늄 산화물을 생성하는 단계;
    (c) 상기 우라늄 산화물을 상기 고온 용융염에 침전시켜 산화물층을 형성하는 단계; 및
    (d) 상기 산화물층을 상기 고온 용융염으로부터 분리하고, 상기 산화물층에 포함된 고온 용융염을 제거하여 우라늄 산화물을 얻는 단계를 포함하는 사용 후 핵연료 처리방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 (a) 단계는,
    (a1) 상기 전해환원체 또는 상기 우라늄 잉곳을 양극으로 구성하여 음극과 함께 전기화학 셀을 만드는 단계; 및
    (a2) 상기 전기화학 셀의 양극에 -1.5V vs. Ag|Ag+ 이상의 전위를 가하여 상기 전해환원체 또는 상기 우라늄 잉곳으로부터 1) 상기 란타나이드 양이온과 상기 악티나이드 양이온 중 적어도 하나와 2) 상기 우라늄 양이온을 생성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 사용 후 핵연료 처리방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 (a) 단계는,
    (a1') 상기 전해환원체 또는 상기 우라늄 잉곳을 상기 고온 용융염에서 액체 상태인 금속을 포함하는 화합물과 함께 상기 고온 용융염에 투입하는 단계; 및
    (a2') 상기 전해환원체 또는 상기 우라늄 잉곳과 상기 화합물의 화학 반응을 통해 1) 상가 란타나이드 양이온과 상기 악티나이드 양이온 중 적어도 하나와 2) 상기 우라늄 양이온을 생성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 사용 후 핵연료 처리방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 (b) 단계에서는 상기 고온 용융염에 투입되는 산소 음이온의 농도를 기준 농도보다 낮게 조절하여 상기 선택적 반응을 유도하도록 이루어지고,
    상기 기준 농도는, 상기 산소 음이온의 점차적인 농도 증가에 의해 상기 란타나이드 양이온 또는 상기 악티나이드 양이온과 산소 음이온이 반응을 시작하는 농도로 설정되는 것을 특징으로 하는 사용 후 핵연료 처리방법.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 (c) 단계는 상기 우라늄 산화물을 포함하는 고온 용융염을 기설정된 시간 동안 방치하도록 이루어지는 것을 특징으로 하는 사용 후 핵연료 처리방법.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 (c) 단계는 원심분리를 통해 상기 우라늄 산화물을 상기 고온 용융염의 바닥에 침전시키도록 이루어지는 것을 특징으로 하는 사용 후 핵연료 처리방법.
  7. 제2항에 있어서,
    상기 (d) 단계는,
    (d1) 상기 고온 용융염의 비중보다 크고 상기 우라늄 산화물의 비중보다 작은 비중을 갖는 액체 금속을 상기 고온 용융염에 투입하여 상기 고온 용융염의 아래에 액체 금속층을 형성하는 단계; 및
    (d2) 상기 액체 금속층과 상기 액체 금속층 내에 존재하는 상기 산화물층을 상기 고온 용융염으로부터 분리하고, 상기 액체 금속층과 상기 산화물층에 포함된 상기 고온 용융염과 상기 액체 금속을 제거하여 우라늄 산화물을 얻는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 사용 후 핵연료 처리방법.
  8. 제3항에 있어서,
    상기 (a2') 단게의 화학 반응에 의해 상기 화합물로부터 액체 금속이 환원되며, 상기 액체 금속은 상기 고온 용융염의 아래에 액체 금속층을 형성하도록 상기 고온 용융염의 비중보다 크고 상기 우라늄 산화물의 비중보다 작은 비중을 가지며,
    상기 (d) 단계는 상기 액체 금속층과 상기 액체 금속층 내에 존재하는 상기 산화물층을 상기 고온 용융염으로부터 분리하고, 상기 액체 금속층과 상기 산화물층에 포함된 상기 고온 용융염과 상기 액체 금속을 제거하여 우라늄 산화물을 얻도록 이루어지는 것을 특징으로 하는 사용 후 핵연료 처리방법.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 (d) 단계에서는 상기 액체 금속층과 상기 산화물층을 메쉬 필터로 여과하여 상기 고온 용융염과 상기 액체 금속을 제거하도록 이루어지는 것을 특징으로 하는 사용 후 핵연료 처리방법.
  10. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 (d) 단계에서는 650℃ 이상, 0.5torr 이하의 조건에서 실시되는 고온 진공증류법을 통해 상기 고온 용융염을 제거하도록 이루어지는 것을 특징으로 하는 사용 후 핵연료 처리방법.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 사용 후 핵연료 처리방법은 상기 (d) 단계 이후에,
    (e) 상기 고온 용융염에 산소 음이온 소스를 추가로 투입하여 산소 음이온을 1) 상기 란타나이드 양이온과 상기 악티나이드 양이온 중 적어도 하나, 그리고 2) 잔여 우라늄 양이온과 반응시키고, 이 반응을 통해 1) 란타나이드 산화물과 악티나이드 산화물 중 적어도 하나와 2) 우라늄 산화물을 생성하는 단계;
    (f) 1) 상기 란타나이드 산화물과 상기 악티나이드 산화물 중 적어도 하나와 2) 상기 우라늄 산화물을 상기 고온 용융염에 침전시켜 산화물층을 형성하는 단계; 및
    (g) 상기 (f) 단계에서 형성된 산화물층을 상기 고온 용융염으로부터 분리하고, 분리된 산화물층에 포함된 고온 용융염을 제거하여 1) 란타나이드 산화물과 악티나이드 산화물 중 적어도 하나와 2) 우라늄 산화물을 얻는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 사용 후 핵연료 처리방법.
  12. 제11항에 있어서,
    상기 (f) 단계는 상기 우라늄 산화물을 포함하는 고온 용융염을 기설정된 시간 동안 방치하도록 이루어지는 것을 특징으로 하는 사용 후 핵연료 처리방법.
  13. 제11항에 있어서,
    상기 (f) 단계는 원심분리를 통해 상기 우라늄 산화물을 상기 고온 용융염의 바닥에 침전시키도록 이루어지는 것을 특징으로 하는 사용 후 핵연료 처리방법.
  14. 제11항에 있어서,
    상기 (g) 단계는,
    (g1) 상기 고온 용융염의 비중보다 크고 상기 우라늄 산화물, 상기 란타나이드 산화물 및 상기 악티나이드 산화물의 비중보다 작은 비중을 갖는 액체 금속을 상기 고온 용융염에 투입하여 상기 고온 용융염의 아래에 액체 금속층을 형성하는 단계; 및
    (g2) 상기 (g1) 단계에서 생성된 액체 금속층과 이 액체 금속층 내에 존재하는 상기 산화물층을 상기 고온 용융염으로부터 분리하고, 분리된 액체 금속층과 상기 산화물층에 포함된 상기 고온 용융염과 상기 액체 금속을 제거하여 1) 란타나이드 산화물과 악티나이드 산화물 중 적어도 하나와 2) 우라늄 산화물을 얻는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 사용 후 핵연료 처리방법.
  15. 제14항에 있어서,
    상기 (g) 단계에서는 상기 액체 금속층과 상기 산화물층을 메쉬 필터로 여과하여 상기 고온 용융염과 상기 액체 금속을 제거하도록 이루어지는 것을 특징으로 하는 사용 후 핵연료 처리방법.
  16. 제11항 내지 제14항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 (g) 단계에서는 650℃ 이상, 0.5torr 이하의 조건에서 실시되는 고온 진공증류법을 통해 상기 고온 용융염을 제거하도록 이루어지는 것을 특징으로 하는 사용 후 핵연료 처리방법.
  17. 제1항 내지 제9항, 제11항 내지 제15항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 고온 용융염은 500℃ 이상의 LiCl-KCl로 형성되는 것을 특징으로 하는 사용 후 핵연료 처리방법.
KR1020170025688A 2017-02-27 2017-02-27 사용 후 핵연료 처리방법 KR101925784B1 (ko)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
KR1020170025688A KR101925784B1 (ko) 2017-02-27 2017-02-27 사용 후 핵연료 처리방법

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
KR1020170025688A KR101925784B1 (ko) 2017-02-27 2017-02-27 사용 후 핵연료 처리방법

Publications (2)

Publication Number Publication Date
KR20180098916A true KR20180098916A (ko) 2018-09-05
KR101925784B1 KR101925784B1 (ko) 2018-12-06

Family

ID=63594297

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
KR1020170025688A KR101925784B1 (ko) 2017-02-27 2017-02-27 사용 후 핵연료 처리방법

Country Status (1)

Country Link
KR (1) KR101925784B1 (ko)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR20210040592A (ko) * 2019-10-04 2021-04-14 한국원자력연구원 사용후 핵연료의 환원 방법 및 이를 이용한 금속 핵연료의 제조 방법
CN114908381A (zh) * 2022-05-05 2022-08-16 中国原子能科学研究院 一种废熔盐中稀土离子的去除方法

Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR20090089091A (ko) 2008-02-18 2009-08-21 한국원자력연구원 사용후핵연료의 파이로 공정 회수 금속우라늄을 이용한중수로용 핵연료 소결체 제조 방법

Family Cites Families (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB2436508C (en) 2005-01-14 2011-01-26 Europ Organisation For Nuclear Res Cern Method for production of radioisotope preparationsand their use in life science, research, medical application and industry.
JP2016172882A (ja) 2015-03-16 2016-09-29 株式会社東芝 希土類元素の分離回収方法および分離回収装置

Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR20090089091A (ko) 2008-02-18 2009-08-21 한국원자력연구원 사용후핵연료의 파이로 공정 회수 금속우라늄을 이용한중수로용 핵연료 소결체 제조 방법

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR20210040592A (ko) * 2019-10-04 2021-04-14 한국원자력연구원 사용후 핵연료의 환원 방법 및 이를 이용한 금속 핵연료의 제조 방법
CN114908381A (zh) * 2022-05-05 2022-08-16 中国原子能科学研究院 一种废熔盐中稀土离子的去除方法
CN114908381B (zh) * 2022-05-05 2024-05-14 中国原子能科学研究院 一种废熔盐中稀土离子的去除方法

Also Published As

Publication number Publication date
KR101925784B1 (ko) 2018-12-06

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Laidler et al. Development of pyroprocessing technology
Yoo et al. A conceptual study of pyroprocessing for recovering actinides from spent oxide fuels
KR100961832B1 (ko) 고 알카리 탄산염 용액 계를 사용하는 사용후핵연료의우라늄 분리회수방법과 그 장치
JP4504247B2 (ja) マイナーアクチニドリサイクル方法
US8734738B1 (en) Molten salt extraction of transuranic and reactive fission products from used uranium oxide fuel
US3890244A (en) Recovery of technetium from nuclear fuel wastes
Vavilov et al. Principle and test experience of the RIAR's oxide pyro-process
KR101925784B1 (ko) 사용 후 핵연료 처리방법
US6033636A (en) Method of recovering uranium and transuranic elements from spent nuclear fuel
Zaikov et al. Research and Development of the pyrochemical processing for the mixed nitride uranium-plutonium fuel
Mirza et al. Electrochemical processing in molten salts–a nuclear perspective
JPH0854493A (ja) 使用済み燃料の再処理方法
JPH0972991A (ja) アクチノイド元素とランタノイド元素の電解分離装置および電解分離方法
US3154379A (en) Plutonium separation from uranium and lanthanides by precipitation from molten chloride solutions
US6767444B1 (en) Method for processing spent (TRU, Zr)N fuel
KR102084462B1 (ko) 우라늄, 초우라늄 및 희토류 원소 고체 내 희토류 원소 함량의 저감 방법
Katasho et al. Electrochemical reduction behavior of vitrified nuclear waste simulant in molten CaCl2
Vandegrift et al. Development of LEU targets for {sup 99} Mo production and their chemical processing status 1993
JPH10111388A (ja) 使用済み燃料の再処理方法
Tian et al. Study on Aggregation Forming of Cathode Liquid Cerium Metal in Molten Salt Electrorefining Process
JP2003521583A (ja) アメリシウムの電解精錬
KR101693775B1 (ko) 비스무스 또는 비스무스-납 합금 액체금속을 이용하여 파이로 프로세싱에서 발생하는 고준위방사성 용융염에 포함된 악티늄족원소군(群)과 희토류원소군을 분리하는 방법 및 이를 이용한 분리 장치
WO2011144937A1 (en) Novel reprocessing method
US3110555A (en) Separation of protactinium from molten salt reactor fuel compositions
JPH1010285A (ja) 核燃料の再処理方法

Legal Events

Date Code Title Description
A201 Request for examination
E902 Notification of reason for refusal
E902 Notification of reason for refusal
E701 Decision to grant or registration of patent right