JP3930406B2 - 被覆粒子燃料の再処理方法 - Google Patents

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、被覆粒子燃料の再処理方法に係り、特に、高温ガス冷却原子炉などで使用された被覆粒子燃料から、ウラン、プルトニウム、マイナーアクチノイドなどの核燃料物質を回収し、再利用できるようにするための被覆粒子燃料の再処理方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
一般に、原子炉などの使用済み燃料を再処理し、核分裂生成物（ＦＰ）を分離して核燃料物質などの有用物質を回収することは、資源の有効利用のために極めて重要である。
【０００３】
水冷却原子炉やナトリウム冷却原子炉では、ウラン、プルトニウムなどの核分裂性核種の化合物を円柱状に成形した燃料ペレットを、ジルコニウムやステンレスなどの被覆管内に挿入し密閉した構造の燃料ピンが使用されており、このような燃料ピンを機械的に剪断して取り出された燃料ペレットを、Ｐｕｒｅｘ法などの湿式法により再処理することが行われている。
【０００４】
湿式法は、燃料を硝酸などに溶解させて水溶液とした後、核燃料物質と核分裂生成物との有機溶媒への溶解度の差を利用して、核燃料物質を抽出・回収する方法であり、Ｐｕｒｅｘ法では有機溶媒としてＴＢＰ（リン酸トリブチル）が使用される。
【０００５】
これに対して、高温ガス冷却原子炉は、冷却材であるヘリウムガスを約７００〜９５０℃に加熱して、発電または化学プラントなどで熱利用することを目的とした原子炉であり、燃料が高温に曝されるため、核燃料物質からなる燃料核の表面に、非核燃料物質からなる被覆層を有する被覆粒子燃料が用いられている。被覆層は、熱分解炭素や炭化ケイ素（ＳｉＣ）などのセラミック材料の単層あるいは多重層からなり、核分裂生成物を被覆層内に保持するために、機械的強度が高く化学的に安定になっている。
【０００６】
被覆粒子燃料の構造の一例を、図６に示す。図６において、符号５１は、直径約６００μｍの燃料核を示し、この燃料核５１の周囲に、内側から順に第１層から第４層まで計４層の被覆層５２，５３，５４，５５を有している。被覆第１層５２は密度約１ｇ／ｃｍ^３の低密度熱分解炭素からなり、主として、原子炉の運転により生じる燃料核５１の体積膨張を吸収する機能を有している。被覆第２層５３は、密度約１．８ｇ／ｃｍ^３の高密度熱分解炭素からなり、主として、原子炉の運転により生じるガス状の核分裂生成物を保持する機能を有している。被覆第３層５４は、密度約３．２ｇ／ｃｍ^３の炭化ケイ素（ＳｉＣ）からなり、原子炉の運転により生ずる固体状の核分裂生成物を保持する機能を有するとともに、ＳｉＣの高い機械的強度を利用して、被覆層の主要な強度部材としての機能をも有している。被覆第４層５５は、被覆第２層５３と同様に密度約１．８ｇ／ｃｍ^３の高密度熱分解炭素からなり、被覆第３層５４を保護するとともに、被覆第３層５４を通過して出てきたガス状の核分裂生成物を保持する機能も有している。
【０００７】
このように構成される被覆粒子燃料において、被覆層は硝酸溶液に溶解しないため、そのままでは前記したＰｕｒｅｘ法により再処理することができなかった。
【０００８】
従来から、このような問題を解決する方法として、ばい焼と機械的粉砕とを組み合わせて、被覆層と燃料核とを分離する方法が考えられている。
【０００９】
従来からの被覆粒子燃料の再処理方法を、図７に基づいて説明する。この再処理方法では、被覆粒子燃料５６を、第１のばい焼工程５７において、空気中約９００℃の温度でばい焼することにより、被覆層第４層５５を除去した後、粉砕工程５８で、粉砕機により被覆第３層５４のＳｉＣを粉砕する。次いで、第２のばい焼工程５９でばい焼処理を行うことにより、ＳｉＣ層の内側の被覆第２層５３および被覆第１層５２を除去する。
【００１０】
第１および第２のばい焼工程５７，５９では、被覆各層を構成する熱分解炭素の大部分は二酸化炭素ガスとなって分離・放出されるため、第２のばい焼工程５９が終了した段階で、粉末状となった燃料核（核分裂生成物を含む核燃料物質）と、ＳｉＣの粉砕片および若干の炭素や黒鉛が残留することになる。
【００１１】
次いで、酸浸出工程６０で、粉末状となった燃料核などを硝酸溶液に溶解させた後、固液分離工程６１において、核燃料物質および核分裂生成物が溶解した硝酸溶液と、ＳｉＣ、炭素、黒鉛などの固体成分とを固液分離する。（例えば、特許文献１参照）
【００１２】
その後、得られた硝酸溶液を、通常の燃料の再処理に用いられるＰｕｒｅｘ法を用いて処理することにより、ウランやプルトニウムなどの核燃料物質が回収される。なお、Ｐｕｒｅｘ法による再処理については詳述しないが、核燃料物質と核分裂生成物を分離するための分離工程、ウランとプルトニウムを分離するための分配工程、分配工程で回収されたウランおよびプルトニウムに残留する核分裂生成物を十分に除去するための精製工程、精製されたウランおよびプルトニウムが溶解した硝酸溶液を粉末状にする脱硝工程など、多くの処理工程を有し、多数の設備および機器を必要とする。
【００１３】
【特許文献１】
特開２００１−２７２４９６号公報（第３頁［００１０］,［００１１］、図３）
【００１４】
【発明が解決しようとする課題】
前記したように、被覆粒子燃料を再処理する従来からの方法では、多くの処理工程を必要とし、また処理のための装置や機器数も多くなるため、再処理施設の建設費や運転費が高騰するという問題があった。
【００１５】
本発明はこのような問題を解決するためになされたもので、高温ガス冷却原子炉などに用いられる被覆粒子燃料からウランやプルトニウムなどの核燃料物質を回収するにあたり、複雑な多くの工程を行うことなく簡便に被覆層の除去を行うことができる被覆粒子燃料の再処理方法を提供することを目的とする。
【００１６】
【課題を解決するための手段】
本発明の第１の発明の被覆粒子燃料の再処理方法は、核燃料物質からなる燃料核と該燃料核の表面に形成された非核燃料物質からなる被覆層を有する被覆粒子燃料の再処理方法において、前記被覆粒子燃料を粉砕する粉砕工程と、前記粉砕工程で粉砕された前記被覆粒子燃料を陽極部に配置して溶融塩電解を行い、前記被覆層の分解・除去と、前記燃料核を構成する核燃料物質の溶融塩への溶解、および前記溶融塩に溶解されたウランの陰極への析出・回収を同時に行う被覆層除去・ウラン回収同時電解工程と、前記被覆層除去・ウラン回収同時電解工程後の前記溶融塩中に残留するアクチニド元素を、溶融塩電解により陰極に析出させて回収するアクチニド回収電解工程とを備えることを特徴とする。
【００１７】
第２の発明の被覆粒子燃料の再処理方法は、核燃料物質からなる燃料核と該燃料核の表面に形成された非核燃料物質からなる被覆層を有する被覆粒子燃料の再処理方法において、前記被覆粒子燃料を陽極部に配置して溶融塩電解を行い、前記被覆層の分解・除去を行う被覆層除去電解工程と、前記被覆層除去電解工程で前記被覆層が分解・除去された前記被覆粒子燃料の燃料核を陽極部に配置して溶融塩電解を行い、前記燃料核を構成する核燃料物質の溶融塩への溶解と、前記溶融塩に溶解されたウランの陰極への析出・回収を同時に行う燃料溶解・ウラン回収同時電解工程と、前記燃料溶解・ウラン回収同時電解工程後の前記溶融塩中に残留するアクチニド元素を、溶融塩電解により陰極に析出させて回収するアクチニド回収電解工程とを備えることを特徴とする。
【００１８】
第３の発明の被覆粒子燃料の再処理方法は、核燃料物質からなる燃料核と該燃料核の表面に形成された非核燃料物質からなる被覆層を有する被覆粒子燃料の再処理方法において、前記被覆粒子燃料を粉砕する粉砕工程と、前記粉砕工程で粉砕された前記被覆粒子燃料を陽極部に配置して溶融塩電解を行い、前記被覆層の分解・除去を行う被覆層除去電解工程と、前記被覆層除去電解工程で前記被覆層が分解・除去された粉砕済み燃料を陽極部に配置して溶融塩電解を行い、前記燃料核を構成する核燃料物質の溶融塩への溶解と、前記溶融塩に溶解されたウランの陰極への析出・回収を同時に行う燃料溶解・ウラン回収同時電解工程と、前記燃料溶解・ウラン回収同時電解工程後の前記溶融塩中に残留するアクチニド元素を、溶融塩電解により陰極に析出させて回収するアクチニド回収電解工程とを備えることを特徴とする。
【００１９】
本発明によれば、高温ガス冷却原子炉などに用いられる被覆粒子燃料からウランやプルトニウムなどの核燃料物質を回収するにあたり、２回のばい焼処理、粉砕処理、酸浸出、固液分離などの多くの複雑な工程を行うことなく簡便に被覆層を除去することができるうえに、被覆層を除去した後の核燃料物質を、異なる機器に移送することなく同一の機器により再処理することが可能である。したがって、再処理施設の建設費および運転費の大幅な低減を図ることができる。
【００２０】
【発明の実施の形態】
以下、本発明に係る被覆粒子燃料の再処理方法の実施の形態について、図面を参照して説明する。
【００２１】
図１は、本発明の第１の実施形態を示すフローチャートである。第１の実施形態では、図６に示す、燃料核５１の周囲に第１層から第４層まで計４層の被覆層５２，５３，５４，５５が形成された構造の被覆粒子燃料が再処理される。
【００２２】
第１の実施形態の再処理方法は、被覆粒子燃料１を粉砕する粉砕工程２と、粉砕された被覆粒子燃料を陽極部で溶融塩電解し、被覆層の分解・除去と燃料核の溶解、および溶融塩に溶解されたウランの析出・回収を同時に行う被覆層除去・ウラン回収同時電解工程３と、この被覆層除去・ウラン回収同時電解工程３後に溶融塩中に残留するアクチニド元素を、溶融塩電解により陰極に析出・回収するアクチニド回収電解工程４を有している。なお、図中符号５は、被覆層除去・ウラン回収同時電解工程３で陰極に析出・回収されたウランを示し、６はアクチニド回収電解工程４で析出・回収されたウラン、プルトニウム等のアクチニド元素を示している。
【００２３】
被覆粒子燃料１は、まず、粉砕工程２において粉砕され、燃料核５１が剥き出しの状態となる。粉砕方法としては、例えば、１対のロータリディスク間に被覆粒子燃料１を通過させることにより粉砕するロータリディスク粉砕法を採ることができるが、被覆層５２，５３，５４，５５を粉砕し燃料核５１を剥き出しの状態にすることができる方法であれば、いかなる粉砕方法も適用することができる。得られた粉砕片においては、被覆層５２，５３，５４，５５と燃料核５１とが固着していても良いし、あるいは分離していても良い。
【００２４】
次いで、粉砕された被覆粒子燃料が、被覆層除去・ウラン回収同時電解工程３において溶融塩電解される。
【００２５】
この工程に使用される溶融塩電解装置の概略を、図２に示す。図２において、符号７は、電気炉（図示を省略。）等により約６００℃に加熱溶融されたＬｉＣｌ・ＫＣｌを主成分とする溶融塩を示し、この溶融塩７中に陽極８および陰極９が設置されている。符号１０は、電解槽であるるつぼを示す。
【００２６】
このような電解装置の陽極部に、前記した粉砕工程１で粉砕された被覆粒子燃料１１を装荷した陽極バスケット１２を配置する。そして、陽極８と陰極９との間に直流電圧を印加し、被覆層５２，５３，５４，５５を構成する熱分解炭素およびＳｉＣを酸化・分解することができる陽極電位で溶融塩電解を行う。
【００２７】
ここで、陽極８および陽極バスケット１２を構成する材料は、電気伝導度が高いことに加えて、溶融塩電解による酸化・分解が起こりにくい材料を選択しなければならず、熱分解黒鉛とすることが望ましい。熱分解黒鉛は結晶構造を有するため、第１，第２および第４被覆層５２，５３，５５を構成する熱分解炭素に比べて酸化・分解しにくく、しかも第３被覆層５４を構成するＳｉＣよりも酸化・分解しにくい。したがって、陽極８および陽極バスケット１２を熱分解黒鉛で構成し、被覆層５２，５３，５４，５５を構成する熱分解炭素およびＳｉＣが酸化・分解可能な陽極電位で溶融塩電解することにより、陽極８および陽極バスケット１２の分解を完全に抑えることができる。
【００２８】
陰極９としては、鉄製の電極が使用される。溶融塩７は、ＬｉＣｌやＫＣｌのようなアルカリ金属の塩化物に限定されるものではなく、アルカリ金属のフッ化物のようなハロゲン化物も同様に使用することができる。また、必要に応じて溶融塩７の温度を６００℃以上に上げて電解を行うことにより、電解速度をさらに高めることも可能である。
【００２９】
被覆層除去・ウラン回収同時電解工程３において、陽極バスケット１２では、以下の反応式（１）〜（４）で示される反応が生じる。
【００３０】
ＵＯ_２＋Ｃ＋(X_１/2)Ｃｌ_２→ＵＣｌ_Ｘ１＋ＣＯ_２ ………（１）
（X_１＝3または4）
ＵＯ_２＋ＳｉＣ＋(X_２/2)Ｃｌ_２→ＵＣｌ_{（Ｘ２−４）}＋ＳｉＣｌ_４＋ＣＯ_２……（２）
（X_２＝7または8）
ＰｕＯ_２＋Ｃ＋(X_３/2)Ｃｌ_２→ＰｕＣｌ_Ｘ３＋ＣＯ_２ ………（３）
（X_３＝3または4）
ＰｕＯ_２＋ＳｉＣ＋(X_４/2)Ｃｌ_２→ＰｕＣｌ_{（Ｘ４−４）}＋ＳｉＣ₄＋ＣＯ_２…（４）
（X_４＝7または8）
【００３１】
すなわち、燃料核５１を構成する核燃料物質である二酸化ウランおよび二酸化プルトニウムは、塩素の存在下において、被覆層５２，５３，５４，５５を構成する熱分解炭素およびＳｉＣとそれぞれ反応し、その結果、二酸化ウランおよび二酸化プルトニウムは塩化物となり溶融塩７中に溶解する。同時に、熱分解炭素はガス状の二酸化炭素になり、ＳｉＣはガス状の四塩化ケイ素になってそれぞれ放出され分解・除去される。
【００３２】
ここで、塩素は、塩素ガス３０を電解装置の外部からガス吹き込み管（図示を省略。）などを介して吹き込むことによって、陽極バスケット１２に供給される。また、陽極電位を塩素が発生する電位にして電解し、陽極バスケット７で以下の反応式（５）で示される反応を生起することにより、塩素ガスの供給を行っても良い。
【００３３】
２Ｃｌ⁻→Ｃｌ_２＋２ｅ ………（５）
【００３４】
一方、このような溶融塩電解工程において、陰極９では、溶融塩７中に溶解したウランが、以下の式（６）および（７）あるいは（８）で示される反応を起こし、その結果ウラン１３が陰極９表面に析出される。
【００３５】
Ｕ^４＋＋ｅ→Ｕ^３＋ ………（６）
Ｕ^３＋＋３ｅ→Ｕ ………（７）
【００３６】
Ｕ^４＋＋４ｅ→Ｕ ………（８）
【００３７】
次いで、アクチニド回収電解工程４において、被覆層除去・ウラン回収同時電解工程３で使用された電解装置の陰極９のみをＣｄ電極に変えた装置を用いて溶融塩電解を行うことにより、被覆層除去・ウラン回収同時電解工程３後の溶融塩７中に残留するウラン、プルトニウム、アメリシウム、キュウリウムなどのアクチニド元素が、Ｃｄ陰極に析出され回収される。
【００３８】
このように構成される第１の実施形態によれば、被覆粒子燃料の被覆層を、複雑な多くの工程を要することなく簡便に除去することができるうえに、被覆層の分解・除去と核燃料物質の主成分であるウランの回収とを、同一の電解装置内で同時に行うことができ、核燃料物質の装置間の移送を行う必要がない。さらに、プルトニウムなどを含むアクチニドの回収も、陰極を交換するだけで同一の電解装置により行うことができ、被覆層の分解・除去から全ての核燃料物質の回収に至るまで、核燃料物質の移送を行うことなく１台の電解装置により処理することが可能である。
【００３９】
したがって、従来に比べて、再処理に要する機器および装置数が低減され、施設の建設費を大幅に削減することが可能になる。また、核燃料物質の処理装置間の移送をほとんど必要としないため、施設の運転の手間すなわち運転費を大幅に削減することができるとともに、移送時間が短縮されるため、処理速度の向上が可能となる。
【００４０】
なお、第１の実施形態では、被覆層が熱分解炭素およびＳｉＣで構成され、燃料核における核燃料物質が酸化物の形態である被覆粒子燃料を、ＬｉＣｌ・ＫＣｌの組成を有する溶融塩を使用して電解する場合について例示したが、被覆層の分解反応と核燃料物質の溶融塩への溶解反応が同時に発生するものであれば、溶融塩は塩化物に限定されるものではない。また、対象とする被覆粒子燃料の被覆層の構成材料、燃料核の核燃料物質の形態等も、前記したものに限定されない。
【００４１】
次に、本発明に係る被覆粒子燃料の再処理方法の第２の実施形態を、図面に基づいて説明する。
【００４２】
図３は、本発明の第２の実施形態を示すフローチャートである。この実施形態では、図４に示すように、窒化ウランや窒化プルトニウムを主成分とする燃料核１４の表面に、窒化チタン（ＴｉＮ）を主成分とする被覆層１５を有する被覆粒子燃料が再処理される。
【００４３】
第２の実施形態の再処理方法は、図３に示すように、被覆粒子燃料１６を陽極部で溶融塩電解し、被覆層を分解・除去する被覆層除去電解工程１７と、被覆層が分解・除去された被覆粒子燃料の燃料核を陽極部で溶融塩電解し、燃料核の溶解と溶融塩に溶解されたウランの析出・回収を同時に行う燃料溶解・ウラン回収同時電解工程１８と、この燃料溶解・ウラン回収同時電解工程１８後に溶融塩中に残留するアクチニド元素を、溶融塩電解により陰極に析出させて回収するアクチニド回収電解工程１９を有している。なお、図中符号２０は、燃料溶解・ウラン回収同時電解工程１８で陰極に析出・回収されたウランを示し、２１はアクチニド回収電解工程１９で陰極に析出・回収されたウラン、プルトニウム等のアクチニド元素を示している。
【００４４】
被覆粒子燃料１６は、まず、被覆層除去電解工程１７において溶融塩電解される。被覆層除去電解工程１７では、図２に示す溶融塩電解装置を使用し、ＬｉＣｌ・ＫＣｌを主成分とする約６００℃の溶融塩７中に、図４に示す被覆粒子燃料を装荷した陽極バスケット１２を配置し、被覆層１５を構成するＴｉＮを酸化・分解することができる陽極電位で電解を行う。
【００４５】
陰極９としては鉄製電極が使用される。また、陽極８および陽極バスケット１２を構成する材料としては、熱分解黒鉛が使用される。熱分解黒鉛により構成される陽極８および陽極バスケット１２を用いて電解を行うことで、陽極８および陽極バスケット１２の分解を抑え、被覆層１５のみを分解・除去することができる。
【００４６】
被覆層除去電解工程１７において、陽極バスケット１２では、以下の反応式（９）で示される反応が生じ、被覆層１５を構成するＴｉＮは、Ｔｉが陽イオンとなって溶融塩中に溶解し、窒素が窒素ガスとなって放出される。
【００４７】
ＴｉＮ → Ｔｉ^３＋ ＋ 1/2Ｎ_２ ＋ ３ｅ ………（９）
【００４８】
こうして、被覆層除去電解工程１７において、被覆粒子燃料の被覆層１５を構成するＴｉＮが分解・除去され、燃料核１４が剥き出しの状態にされる。
【００４９】
次いで、燃料溶解・ウラン回収同時電解工程１８において、被覆層除去電解工程１７と同じ電解装置内で、燃料核１４を構成するウランなどの窒化物が酸化・分解する電位に陽極電位を調整して、溶融塩電解を行う。陽極部で以下の反応式（１０）および（１１）で示される反応が生じ、窒化ウランおよび窒化プルトニウムは塩化物となり溶融塩中に溶解する。
【００５０】
ＵＮ＋(X_５/2)Ｃｌ_２→ＵＣｌ_Ｘ５＋1/2Ｎ_２ ………（１０）
（X_５＝3または4）
ＰｕＮ＋(X_６/2)Ｃｌ_２→ＰｕＣｌ_Ｘ６＋1/2Ｎ_２ ………（１１）
（X_６＝3または4）
【００５１】
ここで、塩素の供給は、第１の実施形態の被覆層除去・ウラン回収同時電解工程３と同様に、電解装置の外部からガス吹き込み管などによって行っても良いし、あるいは陽極電位を塩素が発生する電位にして電解することにより、陽極バスケットで発生させても良い。
【００５２】
一方、このような溶融塩電解工程において、陰極では、溶融塩中に溶解したウランが、以下の式（１２）および（１３）あるいは（１４）で示される反応を起こし、その結果ウランが陰極表面に析出される。
【００５３】
Ｕ^４＋＋ｅ→Ｕ^３＋ ………（１２）
Ｕ^３＋＋３ｅ→Ｕ ………（１３）
【００５４】
Ｕ^４＋＋４ｅ→Ｕ ………（１４）
【００５５】
次いで、アクチニド回収電解工程１９において、燃料溶解・ウラン回収同時電解工程１８で使用された電解装置の陰極９のみをＣｄ電極に変えた装置を用いて溶融塩電解を行うことにより、燃料溶解・ウラン回収同時電解工程１８後の溶融塩中に残留するウラン、プルトニウム、アメリシウム、キュウリウムなどのアクチニド元素が、Ｃｄ陰極に析出され回収される。
【００５６】
このように構成される第２の実施形態によれば、被覆粒子燃料の被覆層の分解・除去から全ての核燃料物質の回収に至るまでの工程を、１台の電解装置内で行うことができ、核燃料物質の装置間の移送を行う必要がない。したがって、従来に比べて、再処理に要する機器および装置数が大幅に低減され、施設の建設費を大幅に削減することが可能になる。また、第１の実施形態に比べて、核燃料物質の処理装置間の移送を要しないため、施設の運転費をさらに削減することができ、かつ移送時間がさらに短縮されるため、処理速度の向上が可能となる。
【００５７】
なお、第２の実施形態では、被覆層がＴｉＮで構成され、かつ燃料核における核燃料物質が窒化物の形態である被覆粒子燃料を、ＬｉＣｌ・ＫＣｌの組成を有する溶融塩を使用して電解する場合について例示したが、被覆層が溶融塩電解により分解するものであれば、溶融塩は塩化物に限定されるものではなく、また対象とする被覆粒子燃料の被覆層の構成材料、燃料核の核燃料物質の形態等も、前記のものに限定されない。
【００５８】
次に、本発明に係る被覆粒子燃料の再処理方法の別の実施形態について説明する。
【００５９】
図５は、本発明の第３の実施形態を示すフローチャートである。この実施形態では、第２の実施形態と同様に、図４に示す、窒化ウランや窒化プルトニウムを主成分とする燃料核１４の表面に、窒化チタン（ＴｉＮ）を主成分とする被覆層１５を有する被覆粒子燃料が再処理される。
【００６０】
第３の実施形態は、被覆粒子燃料２２を粉砕する粉砕工程２３と、粉砕された被覆粒子燃料を陽極部で溶融塩電解し、被覆層を分解・除去する被覆層除去電解工程２４と、被覆層が分解・除去された粉砕済み燃料を陽極部で溶融塩電解し、燃料核の溶解と溶融塩に溶解されたウランの析出・回収を同時に行う燃料溶解・ウラン回収同時電解工程２５と、この燃料溶解・ウラン回収同時電解工程２５後に溶融塩中に残留するアクチニド元素を、溶融塩電解により陰極に析出させて回収するアクチニド回収電解工程２６を有している。なお、図中符号２７は、燃料溶解・ウラン回収同時電解工程２５で陰極に析出・回収されたウランを示し、２８はアクチニド回収電解工程２６で陰極に析出・回収されたウラン、プルトニウム等のアクチニド元素を示している。
【００６１】
被覆粒子燃料２２は、まず粉砕工程２３において、ロータリディスク粉砕法などにより粉砕され、燃料核１４が剥き出しの状態となる。
【００６２】
次いで、被覆層除去電解工程２４において、粉砕された被覆粒子燃料が溶融塩電解される。この工程では、図２に示す溶融塩電解装置を使用し、ＬｉＣｌ・ＫＣｌを主成分とする約６００℃の溶融塩７中に、粉砕された被覆粒子燃料を装荷した陽極バスケット１２を配置し、陽極電位を調整して電解を行うことにより、被覆層１５を構成するＴｉＮのみを酸化・分解することができる。
【００６３】
すなわち、ＴｉＮは、酸化・分解反応の電解電位が燃料核１４を構成する核燃料物質に比べて低く、かつ電気伝導度も高いため、陽極電位をＴｉＮの電解電位に調整して電解を行った場合、被覆層１５（ＴｉＮ）の粉砕物と燃料核１４とが混在する陽極部で、ＴｉＮのみが酸化により分解される。なお、このとき、陽極および陽極バスケットは熱分解黒鉛製とし、陰極は鉄製電極とする。
【００６４】
次いで、燃料溶解・ウラン回収同時電解工程２５において、被覆層除去電解工程２４と同じ電解装置内で、陽極電位を、燃料核１４を構成するウランなどの窒化物が酸化・分解する電位に調整して、溶融塩電解を行う。こうして、被覆層が分解・除去された後の残った燃料核が、溶融塩中に溶解し、同時に、溶融塩中に溶解したウランが、陰極表面に析出し回収される。
【００６５】
なお、被覆層除去電解工程２４において、陽極電位を、被覆層であるＴｉＮの電解電位より高いばかりでなく燃料核の電解電位よりも高い電位に調整して電解を行った場合には、電気伝導度が高いＴｉＮから先に酸化・分解されるが、ＴｉＮの分解が終了した後引き続いて燃料核が酸化・分解される。したがって、そのままの条件（陽極電位）で溶融塩電解を続けることで、燃料溶解・ウラン回収同時電解工程２５を行うことができる。
【００６６】
次いで、アクチニド回収電解工程２６において、燃料溶解・ウラン回収同時電解工程２５で使用された電解装置の陰極９のみをＣｄ電極に変えた装置を用いて溶融塩電解を行うことにより、燃料溶解・ウラン回収同時電解工程２５後の溶融塩中に残留するウラン、プルトニウム、アメリシウム、キュウリウムなどのアクチニド元素が、Ｃｄ陰極に析出され回収される。
【００６７】
このように構成される第３の実施形態によれば、被覆粒子燃料の被覆層を、複雑な多くの工程を要することなく簡便に除去することができるうえに、被覆層の分解・除去から全ての核燃料物質の回収に至るまでの工程を、１台の電解装置内で行うことができる。したがって、従来に比べて、再処理に要する機器および装置数が低減され、施設の建設費を大幅に削減することが可能になる。また、核燃料物質の処理装置間の移送をほとんど必要としないため、施設の運転費を大幅に削減することができるとともに、移送時間が短縮されるため、処理速度の向上が可能となる。
【００６８】
【発明の効果】
以上の説明から明らかなように、本発明によれば、高温ガス冷却原子炉などに用いられる被覆粒子燃料からウランやプルトニウムなどの核燃料物質を回収するにあたり、２回のばい焼処理、粉砕処理、酸浸出、固液分離などの多くの複雑な工程を行うことなく、簡便に被覆層を除去することができるうえに、被覆層を除去した後の核燃料物質を、異なる機器に移送することなく同一の機器により再処理することが可能である。したがって、再処理施設の建設費および運転費の大幅な低減を図ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係る被覆粒子燃料の再処理方法の第１の実施形態を示すフローチャート。
【図２】本発明の第１の実施形態において、被覆層除去・ウラン回収同時電解工程に使用する溶融塩電解装置の概略を示す図。
【図３】本発明の被覆粒子燃料の再処理方法の第２の実施形態を示すフローチャート。
【図４】本発明の第２の実施形態において再処理される被覆粒子燃料の構造を示す断面図。
【図５】本発明の被覆粒子燃料の再処理方法の第３の実施形態を示すフローチャート。
【図６】高温ガス冷却原子炉などに使用される被覆粒子燃料の構造の一例を示す断面図。
【図７】被覆粒子燃料から燃料核を回収する従来からの再処理方法を示すフローチャート。
【符号の説明】
１，１６，２２………被覆粒子燃料、２，２３………粉砕工程、３………被覆層除去・ウラン回収同時電解工程、４，１９，２６………・アクチニド回収電解工程、７………溶融塩、８………陽極、９………陰極、１２………陽極バスケット、１３………析出ウラン、１４………燃料核、１５………被覆層、１７，２４………被覆層除去電解工程、１８，２５………燃料溶解・ウラン回収同時電解工程

Claims (3)

1. 核燃料物質からなる燃料核と該燃料核の表面に形成された非核燃料物質からなる被覆層を有する被覆粒子燃料の再処理方法において、
   前記被覆粒子燃料を粉砕する粉砕工程と、
   前記粉砕工程で粉砕された前記被覆粒子燃料を陽極部に配置して溶融塩電解を行い、前記被覆層の分解・除去と、前記燃料核を構成する核燃料物質の溶融塩への溶解、および前記溶融塩に溶解されたウランの陰極への析出・回収を同時に行う被覆層除去・ウラン回収同時電解工程と、
   前記被覆層除去・ウラン回収同時電解工程後の前記溶融塩中に残留するアクチニド元素を、溶融塩電解により陰極に析出させて回収するアクチニド回収電解工程とを備えることを特徴とする被覆粒子燃料の再処理方法。
2. 核燃料物質からなる燃料核と該燃料核の表面に形成された非核燃料物質からなる被覆層を有する被覆粒子燃料の再処理方法において、
   前記被覆粒子燃料を陽極部に配置して溶融塩電解を行い、前記被覆層の分解・除去を行う被覆層除去電解工程と、
   前記被覆層除去電解工程で前記被覆層が分解・除去された前記被覆粒子燃料の燃料核を陽極部に配置して溶融塩電解を行い、前記燃料核を構成する核燃料物質の溶融塩への溶解と、前記溶融塩に溶解されたウランの陰極への析出・回収を同時に行う燃料溶解・ウラン回収同時電解工程と、
   前記燃料溶解・ウラン回収同時電解工程後の前記溶融塩中に残留するアクチニド元素を、溶融塩電解により陰極に析出させて回収するアクチニド回収電解工程とを備えることを特徴とする被覆粒子燃料の再処理方法。
3. 核燃料物質からなる燃料核と該燃料核の表面に形成された非核燃料物質からなる被覆層を有する被覆粒子燃料の再処理方法において、
   前記被覆粒子燃料を粉砕する粉砕工程と、
   前記粉砕工程で粉砕された前記被覆粒子燃料を陽極部に配置して溶融塩電解を行い、前記被覆層の分解・除去を行う被覆層除去電解工程と、
   前記被覆層除去電解工程で前記被覆層が分解・除去された粉砕済み燃料を陽極部に配置して溶融塩電解を行い、前記燃料核を構成する核燃料物質の溶融塩への溶解と、前記溶融塩に溶解されたウランの陰極への析出・回収を同時に行う燃料溶解・ウラン回収同時電解工程と、
   前記燃料溶解・ウラン回収同時電解工程後の前記溶融塩中に残留するアクチニド元素を、溶融塩電解により陰極に析出させて回収するアクチニド回収電解工程とを備えることを特徴とする被覆粒子燃料の再処理方法。

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