JPH10223257A - 二次電池用非水電解液 - Google Patents
二次電池用非水電解液Info
- Publication number
- JPH10223257A JPH10223257A JP9023736A JP2373697A JPH10223257A JP H10223257 A JPH10223257 A JP H10223257A JP 9023736 A JP9023736 A JP 9023736A JP 2373697 A JP2373697 A JP 2373697A JP H10223257 A JPH10223257 A JP H10223257A
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- JP
- Japan
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- phosphonate
- electrolyte
- secondary battery
- carbonate
- carbonic ester
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- Pending
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-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Landscapes
- Secondary Cells (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 難燃性と高い電気伝導度、及び還元分解安定
性とを同時に兼ね備えた二次電池用非水電解液、並びに
この電解液を用いた二次電池の提供。 【解決手段】 二次電池用非水電解液は、電解質溶媒と
して下記一般式（１）で表されるホスホン酸エステルを
含有する。またこの電解液を用いて二次電池を構成す
る。 【化１】 （式中、R1，R2，R3は炭素数１〜４のアルキル基を示
す。）
性とを同時に兼ね備えた二次電池用非水電解液、並びに
この電解液を用いた二次電池の提供。 【解決手段】 二次電池用非水電解液は、電解質溶媒と
して下記一般式（１）で表されるホスホン酸エステルを
含有する。またこの電解液を用いて二次電池を構成す
る。 【化１】 （式中、R1，R2，R3は炭素数１〜４のアルキル基を示
す。）
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、二次電池用非水電
解液に関し、詳しくは新規な電解質溶媒を用いた二次電
池用非水電解液、並びにこの電解液を用いた二次電池に
関する。
解液に関し、詳しくは新規な電解質溶媒を用いた二次電
池用非水電解液、並びにこの電解液を用いた二次電池に
関する。
【０００２】
【従来の技術】非水電解液を用いた電池は、高電圧であ
り、高エネルギー密度を有しているため、広く民生用電
子機器の電源に利用されており、また盛んに研究が行わ
れいる。こうした非水電解液としては一般に、炭酸エチ
レン、炭酸プロピレン等の高誘電率溶媒に、低粘度溶媒
であるジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート等
を混合してなる混合溶媒に、LiＰＦ6，LiＢＦ4，LiCIＯ
4等の電解質を溶解させたものが用いられている。
り、高エネルギー密度を有しているため、広く民生用電
子機器の電源に利用されており、また盛んに研究が行わ
れいる。こうした非水電解液としては一般に、炭酸エチ
レン、炭酸プロピレン等の高誘電率溶媒に、低粘度溶媒
であるジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート等
を混合してなる混合溶媒に、LiＰＦ6，LiＢＦ4，LiCIＯ
4等の電解質を溶解させたものが用いられている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、現在使
用されているこれらの電解液は、必ずしも安全性の面に
おいて満足できる程度の高い引火点を有するものではな
く、実質的に難燃性溶媒とは言い難い。そこで、難燃性
物質として知られるリン酸トリメチルを溶媒として、又
は助溶媒として15％以上、好ましくは30％以上使用する
ことが提案されている（特開平４−184870号公報）。し
かしながら、この場合には難燃性は向上しても、電池充
放電効率及び電池寿命の点で問題がある。そこで、鎖状
炭酸エステルと環状炭酸エステルの混合物に、鎖状リン
酸エステルであるリン酸トリメチルを10％以下の配合量
で含有させることにより、難燃性を低下させずに比較的
高い電気伝導度を得ることができる電解液混合物が提案
されている（特開平８−22839号公報）。しかしなが
ら、このリン酸エステルは還元分解され易く、リチウム
電池やリチウムイオン二次電池のように低電位の負極を
用いる場合、充放電電位で分解反応が起ってしまい、好
ましくない。
用されているこれらの電解液は、必ずしも安全性の面に
おいて満足できる程度の高い引火点を有するものではな
く、実質的に難燃性溶媒とは言い難い。そこで、難燃性
物質として知られるリン酸トリメチルを溶媒として、又
は助溶媒として15％以上、好ましくは30％以上使用する
ことが提案されている（特開平４−184870号公報）。し
かしながら、この場合には難燃性は向上しても、電池充
放電効率及び電池寿命の点で問題がある。そこで、鎖状
炭酸エステルと環状炭酸エステルの混合物に、鎖状リン
酸エステルであるリン酸トリメチルを10％以下の配合量
で含有させることにより、難燃性を低下させずに比較的
高い電気伝導度を得ることができる電解液混合物が提案
されている（特開平８−22839号公報）。しかしなが
ら、このリン酸エステルは還元分解され易く、リチウム
電池やリチウムイオン二次電池のように低電位の負極を
用いる場合、充放電電位で分解反応が起ってしまい、好
ましくない。
【０００４】
【課題を解決するための手段】そこで、本発者らは、上
記課題を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、特定のホス
ホン酸エステルを電解液溶媒に用いることにより、溶媒
の難燃性を維持しつつ電気伝導度も向上させることがで
き、さらに還元分解性をも低減させ得ることを見い出し
た。すなわち本発明は、電解質溶媒として一般式（１）
で表されるホスホン酸工ステルを含有することを特徴と
する、二次電池用非水電解液を提供するものである。ま
た本発明は、このような非水電解液を用いた二次電池を
も提供する。
記課題を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、特定のホス
ホン酸エステルを電解液溶媒に用いることにより、溶媒
の難燃性を維持しつつ電気伝導度も向上させることがで
き、さらに還元分解性をも低減させ得ることを見い出し
た。すなわち本発明は、電解質溶媒として一般式（１）
で表されるホスホン酸工ステルを含有することを特徴と
する、二次電池用非水電解液を提供するものである。ま
た本発明は、このような非水電解液を用いた二次電池を
も提供する。
【０００５】
【化３】
【０００６】（式中、R1，R2，R3は炭素数１〜４のアル
キル基を示す。）
キル基を示す。）
【０００７】
【発明の実施の形態】以下、この発明を詳細に説明す
る。上記の式（１）中のR1，R2，R3は炭素数１〜４のア
ルキル基であり、同一でも異なっていてもよい。これら
のアルキル基としては例えば、メチル基、エチル基、ｎ
−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基等が挙げ
られる。特に１〜２のもの、即ちメチル基又はエチル基
が望ましい。これらは難燃性のホスホン酸エステル化合
物でありながら、高い電気伝導度と耐還元分解性を有す
るものである。
る。上記の式（１）中のR1，R2，R3は炭素数１〜４のア
ルキル基であり、同一でも異なっていてもよい。これら
のアルキル基としては例えば、メチル基、エチル基、ｎ
−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基等が挙げ
られる。特に１〜２のもの、即ちメチル基又はエチル基
が望ましい。これらは難燃性のホスホン酸エステル化合
物でありながら、高い電気伝導度と耐還元分解性を有す
るものである。
【０００８】本発明のホスホン酸エステルは、単独で
も、２種以上を併用しても良い。また、本発明の目的を
損なわない範囲で、通常用いられている炭酸エステル
系、エーテル系、ラクトン系等の電解質溶媒を添加する
こともできる。例えば、炭酸エステル系の溶媒として
は、ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネート、プ
ロピレンカーボネート、エチレンカーボネート等の環状
炭酸エステルや、ジメチルカーボネート、メチルエチル
カーボネート、ジエチルカーボネート、メチルプロピル
カーボネート、メチルイソプロピルカーボネート等の鎖
状炭酸エステルを添加することができ、エーテル系の溶
媒としては1,2-ジメトキシエタン、1,3-ジオキソラン、
テトラヒドロフラン等を添加することができ、またラク
トン系溶媒としてはγ-ブチロラクトン等を添加するこ
とができる。上記ホスホン酸エステルが電解液に占める
割合は容量で５〜100％、好ましくは10〜80％、さらに
好ましくは20〜60％である。特に、本発明のホスホン酸
エステル、環状炭酸エステル及び鎖状炭酸エステルを容
量比で10〜80／５〜50／５〜50とするのが、高い電気伝
導度と耐還元分解性を得る上で好ましい。溶質として
は、従来公知の電解質、例えばLiＰＦ6，LiCIＯ4，LiＢ
Ｆ4，LiAsＦ6，LiＣＦ3ＳＯ3，LiAICl3等の何れも使用
することができ、またこれらは１種でも、２種以上を併
用してもよい。
も、２種以上を併用しても良い。また、本発明の目的を
損なわない範囲で、通常用いられている炭酸エステル
系、エーテル系、ラクトン系等の電解質溶媒を添加する
こともできる。例えば、炭酸エステル系の溶媒として
は、ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネート、プ
ロピレンカーボネート、エチレンカーボネート等の環状
炭酸エステルや、ジメチルカーボネート、メチルエチル
カーボネート、ジエチルカーボネート、メチルプロピル
カーボネート、メチルイソプロピルカーボネート等の鎖
状炭酸エステルを添加することができ、エーテル系の溶
媒としては1,2-ジメトキシエタン、1,3-ジオキソラン、
テトラヒドロフラン等を添加することができ、またラク
トン系溶媒としてはγ-ブチロラクトン等を添加するこ
とができる。上記ホスホン酸エステルが電解液に占める
割合は容量で５〜100％、好ましくは10〜80％、さらに
好ましくは20〜60％である。特に、本発明のホスホン酸
エステル、環状炭酸エステル及び鎖状炭酸エステルを容
量比で10〜80／５〜50／５〜50とするのが、高い電気伝
導度と耐還元分解性を得る上で好ましい。溶質として
は、従来公知の電解質、例えばLiＰＦ6，LiCIＯ4，LiＢ
Ｆ4，LiAsＦ6，LiＣＦ3ＳＯ3，LiAICl3等の何れも使用
することができ、またこれらは１種でも、２種以上を併
用してもよい。
【０００９】電解質を溶媒に溶かす濃度は通常、0.05〜
３mol／lで用いることができ、好ましくは0.1〜２mol／
lで用いることができる。また、本発明の非水電解液が
用いられる二次電池の電極材料は特に限定されるもので
はない。例えば負極材料としては、従来公知の材料、例
えばリチウムイオンのドープ・脱ドープが可能な炭素材
料や、金属リチウム、金属リチウム合金等が使用でき
る。また正極材料としては例えば、従来公知のリチウム
と遷移金属の複合酸化物や、ポリマー化合物等を用いる
ことができる。また、本発明の非水電解液を用いた二次
電池は、電解液として以上に説明した非水電解液を含む
ものであって、その形状、形態等は、円筒型、角型、コ
イン型、大型等の何れであっても構わない。
３mol／lで用いることができ、好ましくは0.1〜２mol／
lで用いることができる。また、本発明の非水電解液が
用いられる二次電池の電極材料は特に限定されるもので
はない。例えば負極材料としては、従来公知の材料、例
えばリチウムイオンのドープ・脱ドープが可能な炭素材
料や、金属リチウム、金属リチウム合金等が使用でき
る。また正極材料としては例えば、従来公知のリチウム
と遷移金属の複合酸化物や、ポリマー化合物等を用いる
ことができる。また、本発明の非水電解液を用いた二次
電池は、電解液として以上に説明した非水電解液を含む
ものであって、その形状、形態等は、円筒型、角型、コ
イン型、大型等の何れであっても構わない。
【００１０】
【実施例】以下、本発明を実施例によってさらに詳細に
説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるもの
ではない。また、以下で「部」とあるのは、特に断らな
い限り重量部を意味する。
説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるもの
ではない。また、以下で「部」とあるのは、特に断らな
い限り重量部を意味する。
【００１１】実施例１ メチルホスホン酸ジメチルに、LiＰＦ6を１mol／l溶解
し、電解液を調製した。厚さ0.04mmのマニラ紙を幅15m
m、長さ320mmの短冊状にし、これを上記電解液中に１分
間浸した。その後これを３分間垂直につり下げて、過剰
の電解液を除いた。このマニラ紙を、25mm間隔で支持針
を有するサンプル保持台に水平に固定して一端にライタ
ーで着火し、その燃焼長さを測定した。また別に、イン
ピーダンスメーターを用いて100kHzで電気伝導度を測定
した。さらに、サイクリックボルタンメトリーを用いて
還元分解性を評価した。
し、電解液を調製した。厚さ0.04mmのマニラ紙を幅15m
m、長さ320mmの短冊状にし、これを上記電解液中に１分
間浸した。その後これを３分間垂直につり下げて、過剰
の電解液を除いた。このマニラ紙を、25mm間隔で支持針
を有するサンプル保持台に水平に固定して一端にライタ
ーで着火し、その燃焼長さを測定した。また別に、イン
ピーダンスメーターを用いて100kHzで電気伝導度を測定
した。さらに、サイクリックボルタンメトリーを用いて
還元分解性を評価した。
【００１２】実施例２〜４ 実施例１において、メチルホスホン酸ジメチルの代わり
に表１に示した溶媒を用いた以外は実施例１と同様にし
て電解液を調製し、同様の測定及び評価を行った。
に表１に示した溶媒を用いた以外は実施例１と同様にし
て電解液を調製し、同様の測定及び評価を行った。
【００１３】比較例１ 実施例１において、メチルホスホン酸ジメチルの代わり
にリン酸トリメチルを用いた以外は実施例１と同様にし
て電解液を調製し、同様の測定及び評価を行った。
にリン酸トリメチルを用いた以外は実施例１と同様にし
て電解液を調製し、同様の測定及び評価を行った。
【００１４】比較例２ 実施例１において、メチルホスホン酸ジメチルの代わり
にエチレンカーボネート／ジメチルカーボネート＝50／
50（容量比）溶媒を用いた以外は実施例１と同様にして
電解液を調製し、同様の測定及び評価を行った。これら
の結果を表１に示す。
にエチレンカーボネート／ジメチルカーボネート＝50／
50（容量比）溶媒を用いた以外は実施例１と同様にして
電解液を調製し、同様の測定及び評価を行った。これら
の結果を表１に示す。
【００１５】
【表１】
【００１６】表１から明らかなように、本発明の非水電
解液は、ホスホン酸エステルを含有することにより、高
い電気伝導度と難燃性、並びに耐還元分解性を達成する
ことができる。
解液は、ホスホン酸エステルを含有することにより、高
い電気伝導度と難燃性、並びに耐還元分解性を達成する
ことができる。
【００１７】製造例１ 実施例１及び２の電解液を用いて二次電池を構成した。
負極は、関西熱化学株式会社製グラファイトNG−12 90
部に対し、結着剤としてポリフッ化ビニリデン10部を加
え、ジメチルホルムアミドを用いてぺ一スト状にし、ス
テンレス網に塗布した後１ｔ／cm2の圧力で圧着したも
のを、乾燥後適当な形に打ち抜くことにより作成した。
一方正極は、LiCoＯ2 88部、アセチレンブラック６部、
ポリフッ化ビニリデン６部からなる混合物を整形型に入
れ、１ｔ／cm2の圧力で整形し、円板状の電極として形
成した。このようにして得られた正極及び負極を用い、
実施例１及び２の電解液をそれぞれ用いてコイン電池を
作成し、電池性能試験を行った。その結果、内部抵抗が
小さく、充放電容量も大きく、サイクル特性にも優れた
電池を作成することができた。
負極は、関西熱化学株式会社製グラファイトNG−12 90
部に対し、結着剤としてポリフッ化ビニリデン10部を加
え、ジメチルホルムアミドを用いてぺ一スト状にし、ス
テンレス網に塗布した後１ｔ／cm2の圧力で圧着したも
のを、乾燥後適当な形に打ち抜くことにより作成した。
一方正極は、LiCoＯ2 88部、アセチレンブラック６部、
ポリフッ化ビニリデン６部からなる混合物を整形型に入
れ、１ｔ／cm2の圧力で整形し、円板状の電極として形
成した。このようにして得られた正極及び負極を用い、
実施例１及び２の電解液をそれぞれ用いてコイン電池を
作成し、電池性能試験を行った。その結果、内部抵抗が
小さく、充放電容量も大きく、サイクル特性にも優れた
電池を作成することができた。
【００１８】
【発明の効果】本発明によれば、一般式（１）で表わさ
れるようなホスホン酸エステル化合物を含有することに
より、難燃性と高い電気伝導度と還元分解安定性とを同
時に兼ね備えた、二次電池用非水電解液を得ることがで
きる。またこれを用いて作成される二次電池は優れた電
気的特性を示す。
れるようなホスホン酸エステル化合物を含有することに
より、難燃性と高い電気伝導度と還元分解安定性とを同
時に兼ね備えた、二次電池用非水電解液を得ることがで
きる。またこれを用いて作成される二次電池は優れた電
気的特性を示す。
Claims (3)
- 【請求項１】 電解質溶媒として下記一般式（１）で表
されるホスホン酸エステルを含有することを特徴とす
る、二次電池用非水電解液。 【化１】 （式中、R1，R2，R3は炭素数１〜４のアルキル基を示
す。） - 【請求項２】 電解質溶媒として、請求項１のホスホン
酸エステルと、環状炭酸エステル及び鎖状炭酸エステル
を10〜80／５〜50／５〜50の容量比で含有する、二次電
池用非水電解液。 - 【請求項３】 電解質溶媒として下記一般式（１）で表
されるホスホン酸エステルを用いた非水電解液を含有す
ることを特徴とする二次電池。 【化２】 （式中、R1，R2，R3は炭素数１〜４のアルキル基を示
す。）
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9023736A JPH10223257A (ja) | 1997-02-06 | 1997-02-06 | 二次電池用非水電解液 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9023736A JPH10223257A (ja) | 1997-02-06 | 1997-02-06 | 二次電池用非水電解液 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10223257A true JPH10223257A (ja) | 1998-08-21 |
Family
ID=12118605
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9023736A Pending JPH10223257A (ja) | 1997-02-06 | 1997-02-06 | 二次電池用非水電解液 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH10223257A (ja) |
Cited By (11)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0917224A1 (en) * | 1997-11-05 | 1999-05-19 | Wilson Greatbatch Ltd. | Phosphonate additives for non-aqueous electrolyte in alkali metal electrochemical cells |
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| US6200701B1 (en) | 1999-01-25 | 2001-03-13 | Wilson Greatbatch Ltd. | Phosphonate additives for nonaqueous electrolyte in rechargeable cells |
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| US6537698B2 (en) | 2001-03-21 | 2003-03-25 | Wilson Greatbatch Ltd. | Electrochemical cell having an electrode with a phosphonate additive in the electrode active mixture |
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-
1997
- 1997-02-06 JP JP9023736A patent/JPH10223257A/ja active Pending
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