JPH1017686A - プリプレグ及び積層板 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 誘電率及び誘電正接が低く、かつ耐熱性や銅
箔ピール強度が良好なプリプレグ、電気絶縁材料用積層
板を提供する。 【解決手段】 １分子中に２個以上のエポキシ基を有す
るエポキシ樹脂(I)、芳香族ビニル化合物と無水マレイ
ン酸とを必須成分としてなる共重合樹脂(II)、１分子中
に２個のフェノール性水酸基を有するフェノール化合物
(III) およびスチレン或いは置換スチレンの低重合体(I
V)を必須成分としてなるエポキシ樹脂組成物を、基材に
含浸又は塗工してなるプリプレグ、並びに該プリプレグ
を使用してなる積層板。 【効果】 本発明により、誘電特性、耐熱性に優れ、銅
箔ピール強度も良好な電気絶縁材料用積層板が得られ
た。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、誘電特性に優れ、かつ
耐熱性が良好な樹脂組成物からなる、プリプレグ、及び
電気絶縁材料用の積層板に関するものである。本発明で
用いる樹脂組成物は、基材への含浸性が良好で、得られ
る硬化物の誘電率及び誘電正接が低く、耐熱性や銅箔ピ
ール強度が良好なことから、電気絶縁材料用途への使用
に好適である。

【０００２】該樹脂組成物を用いた積層板は、優れた誘
電特性を有しており、電子部品の高密度実装に伴なう、
パターンの細密化、信号伝播速度の高速化、高周波信号
の低損失化が可能となることから、プリント配線板材料
における絶縁層の薄肉化並びに軽量化を達成することが
できる。また耐熱性が良好なことから、近年主流になり
つつある表面実装といった、基板自体が高温条件にさら
される製造工程において、材料の強度を維持し、膨張量
又は収縮量を低減することが可能であるため、プリント
配線板材料の製造工程をより安定したものとすることが
できる。

【０００３】

【従来の技術】電子機器用のプリント配線基板として、
主にエポキシ樹脂を用いた積層板が広く使用されてい
る。しかし、電子機器における実装密度の増大に伴うパ
ターンの細密化、表面実装方式の定着並びに信号伝播速
度の高速化と取り扱う信号の高周波化に伴い、低誘電率
及び低誘電正接化や、耐熱性の向上が強く要望され、樹
脂組成、基材などの面から種々検討がなされているのが
現状である。

【０００４】エポキシ樹脂の硬化剤に、スチレンと無水
マレイン酸からなる共重合樹脂を使用できることはよく
知られているが、電気絶縁用積層板材料に適用すると、
基材への含浸性や銅箔ピール強度が不十分なため、実用
化されている事例は見当たらない。この分野の応用例と
しては、可とう性エポキシ樹脂と上記共重合樹脂等によ
る、可とう性の印刷配線板（特開昭49-10946) 、エポキ
シ樹脂、上記共重合樹脂、ジシアンジアミドからなる積
層板用組成物（特開平1-221413) などが挙げられる。

【０００５】特開昭49-10946は、可とう性付与のため、
エポキシ希釈剤とアクリルニトリル−ブタジェン共重合
体が必須である。特開平1-221413は、ジシアンジアミド
を併用するため、誘電特性の悪化や吸湿耐熱性の低下が
大きく、低誘電率の電気絶縁用積層板材料としては満足
できるものではなかった。本発明者らは、特定のエポキ
シ樹脂、上記共重合樹脂、スチレン系低重合体等による
プリプレグ、及び積層板を提案（特願平7-174975) した
が、基材への含浸性や誘電特性については実用レベルで
はあるものの、銅箔ピール強度に関しては、十分には満
足できるものとは言えなかった。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】これまでのエポキシ樹
脂積層板は、通常エポキシ樹脂とアミン系硬化剤を基材
に含浸し、加熱して半硬化させたプリプレグを、積層成
型することにより製造されているが、低誘電率化の要求
及び表面実装のような製造工程の過酷化に対して、満足
できる材料が得られていないのが現状である。また、誘
電特性、耐熱性などの面から、ポリイミド樹脂、ポリテ
トラフルオロエチレン樹脂、ポリフェニレンエーテル樹
脂などを用いた積層板が提案されているが、価格が高価
で、成型性や加工性が比較的難しいため、民生用途に広
く適用できない状態となっている。これらの状況から、
比較的廉価で、電子部品の高密度化や表面実装に適用可
能な、誘電特性に優れ、かつ耐熱性の良好な積層板が強
く望まれている。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本発明者等は種々検討を
行った結果、エポキシ樹脂に、硬化剤として、芳香族ビ
ニル化合物と無水マレイン酸とを必須成分としてなる共
重合樹脂とフェノール化合物を使用し、スチレン又は置
換スチレンの低重合体を併用したエポキシ樹脂組成物
が、基材への含浸性が良好で、該エポキシ樹脂組成物か
ら得られる積層板は、誘電率及び誘電正接が低く、かつ
耐熱性や銅箔ピール強度が良好であることを見い出し、
本発明に至った。

【０００８】即ち、本発明は、１分子中に２個以上のエ
ポキシ基を有するエポキシ樹脂(I)、芳香族ビニル化合
物と無水マレイン酸とを必須成分としてなる共重合樹脂
(II)、１分子中に２個のフェノール性水酸基を有するフ
ェノール化合物(III) およびスチレン或いは置換スチレ
ンの低重合体(IV)を必須成分としてなるエポキシ樹脂組
成物を、基材に含浸又は塗工してなるプリプレグ、並び
に該プリプレグを使用してなる積層板である。

【０００９】本発明の好ましい態様は、該共重合樹脂(I
I)が、スチレンと無水マレイン酸からなり、その構成モ
ル比が 9:1〜5:5 、酸価が 100〜500 mg KOH/g、数平均
分子量が 500〜5,000 であり、１分子中に少なくとも１
個の酸無水物基を有すること、該フェノール化合物(II
I) が、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦおよびビ
スフェノール類含有率が10％以上のノボラック樹脂から
なる群から選択された１種以上であること、該低重合体
(IV)が、下式(1) に示す構造単位を有するものであるこ
とである。

【００１０】

【化２】 （R¹は水素または炭素数 1〜5 の飽和脂肪族炭化水素
基、R²はハロゲンあるいは炭素数 1〜8 の脂肪族または
芳香族炭化水素基、ｍは 0〜3 の整数、ｎは 3〜10の整
数である。）

【００１１】本発明において、該エポキシ樹脂(I) のエ
ポキシ基量をＡ、該共重合樹脂(II)の酸無水物基量を
Ｂ、該フェノール化合物(III) 中のフェノール性水酸基
量をＣとした時に、 A:(B+C)＝1:(0.3〜1.5)であるこ
と、該低重合体(IV)の配合量が、該エポキシ樹脂(I) と
該共重合樹脂(II)と該フェノール化合物(III) との総重
量に対して、25重量％以下であることを特徴とするプリ
プレグであり、これらのプリプレグを用いて積層成形し
てなる低誘電率及び低誘電正接で、耐熱性が良好な電気
絶縁材料用積層板である。

【００１２】本発明のエポキシ樹脂(I) は、１分子中に
２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂であれば、
特に限定されるものではなく、代表的な例としては、ビ
スフェノールＡ系、ビスフェノールＦ系、ビフェニル
系、ノボラック系、多官能フェノール系、ナフタレン
系、脂環式系、アルコール系などのグリシジルエーテル
及びこれらのハロゲン化物、グリシジルアミン系、グリ
シジルエステル系などが挙げられ、１種もしくは２種以
上を適宜混合して使用することが可能である。

【００１３】本発明の共重合樹脂(II)は、芳香族ビニル
化合物と無水マレイン酸を必須成分として得られる共重
合樹脂であれば特に限定されるものではなく、芳香族ビ
ニル化合物の代表的な例としては、スチレン、α−メチ
ルスチレン、ビニルトルエン、ジメチルスチレン、P-te
rt−ブチルスチレン、クロルスチレン、ブロムスチレン
などが挙げられ、１種もしくは２種以上を適宜混合して
使用することも可能である。より好適な樹脂の態様とし
ては、スチレンと無水マレイン酸との構成比率（モル）
が 9:1〜5:5 で、酸価が 100〜500 mg KOH/g、数平均分
子量が 500〜5,000 で、１分子中に少なくとも１個の酸
無水物基を有する共重合樹脂である。

【００１４】数平均分子量が 500未満では、架橋密度が
低下するため、耐熱性の向上効果が得られず、5,000 を
越えると、ワニスの粘度が増加するため、基材への含浸
及び塗工性が低下する。共重合樹脂(II)の配合量として
は、エポキシ基に対する酸無水物基のモル比が0.3〜1.2
の範囲で、好ましくは 0.5〜1.0 の範囲である。 0.3
未満では誘電特性の向上は少なく、 1.2を超えると未反
応基が多量に残存するため、耐湿性や耐薬品性の低下が
大きくなる。

【００１５】本発明のフェノール化合物(III) は、１分
子中に２個のフェノール性水酸基を有する化合物であれ
ば特に限定されるものではなく、代表的な例としては、
ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノール
Ｓ、ビスフェノールＡＤ、ビフェノール、並びにこれら
のアルキル化及びハロゲン化物、更に実質的にビスフェ
ノール類を含有するノボラック樹脂、例えばフェノール
ノボラック、ビスフェノールＡノボラック、並びにこれ
らのアルキル化物、１種もしくは２種以上を適宜混合し
て使用することも可能であるが、より好適なものとして
は、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノ
ール類含有率10％以上（ＧＰＣ分析による）のノボラッ
ク樹脂が挙げられる。

【００１６】フェノール化合物(III) の配合量として
は、エポキシ基に対するフェノール性水酸基のモル比が
0.8以下の範囲で、好ましくは 0.2〜0.6 の範囲であ
る。フェノール化合物(III) を使用しない場合は、銅箔
ピール強度の向上がなく、0.8 を超えると共重合樹脂
（II）の使用量が減少するため、誘電特性の増加や耐熱
性の低下が大きくなる。

【００１７】本発明では、必要に応じ、周知のエポキシ
樹脂硬化剤（酸無水物、アミン化合物など）を、所期の
特性を損なわない範囲において、上記共重合樹脂とフェ
ノール化合物と併せて使用することも可能である。本発
明では、該樹脂組成物の硬化速度を適宜調節するために
硬化促進剤を添加することを妨げない。これらは、エポ
キシ樹脂の硬化促進剤として一般に用いられているもの
であれば、特に限定されない。代表的な例としては、イ
ミダゾール類及びその誘導体並びに第３級アミン類など
が挙げられる。

【００１８】本発明の低重合体(IV)は、スチレン又は置
換スチレンの低重合体であり、上記した式(1) に示した
構造のものであれば特に限定されるものではなく、その
代表例としては、重量平均分子量 300〜1,000 程度のス
チレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、ジメチ
ルスチレン、P-tert−ブチルスチレン、クロルスチレ
ン、ブロムスチレン等のオリゴマー及びこれらの共重合
オリゴマーなどが挙げられる。

【００１９】重合度が２以下では、該低重合体の沸点が
低くなり、塗工乾燥中の揮散や耐熱性の低下が起こり、
10を超えると分子量が大きくなり、ワニス粘度が増加す
るため、含浸及び塗工性が悪化する。本発明において、
該低重合体中に、これら請求範囲外の重合度のスチレン
系化合物が、本発明の効果を損なわない範囲において、
少量含有されることを妨げない。該低重合体(IV)は、１
種もしくは２種以上を適宜混合して使用することも可能
であり、配合量が25重量％を超えると耐熱性の低下が大
きくなる。

【００２０】本発明においては、所期の特性を損なわな
い範囲において、該樹脂組成物への熱可塑性樹脂、エラ
ストマー、難燃剤、充てん剤などの添加も可能である。
これらは周知であり、一般に使用されているものであれ
ば、特に限定はされない。その代表例としては、熱可塑
性樹脂では、ビスフェノールＡとエピクロルヒドリンか
らなる線状高分子量エポキシ樹脂、ポリカーボネート樹
脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、キシレン樹
脂、石油樹脂など、及びそのブロム化物や低重合体など
が挙げられる。

【００２１】エラストマーの代表的な例としては、ポリ
ブタジェン、アクリルニトリル・ブタジェンコポリマ
ー、エポキシ変性ポリブタジェン、無水マレイン酸変性
ポリブタジェン、フェノール変性ポリブタジェン、カル
ボキシ変性アクリルニトリル・ブタジェンコポリマーな
どが挙げられる。

【００２２】難燃剤の代表例としては、ヘキサブロムベ
ンゼン、ブロム化ポリカーボネートのオリゴマーなどの
ハロゲン系難燃剤、トリクレジルホスフェート、トリス
ジクロロプロピルホスフェートなどのリン酸エステル系
難燃剤、酸化アンチモン、水酸化アルミニュウムなどの
無機物難燃剤などが挙げられる。充てん剤の代表的な例
としては、シリカ、マイカ、タルク、ガラス短繊維及び
微粉末、中空ガラスなどの無機物粉末、シリコーンパウ
ダー、テトラフルオロエチレン、ポリエチレン、ポリプ
ロピレン及びポリフェニレンエーテルなどの有機物粉末
などが挙げられる。

【００２３】本発明において、必要に応じ有機溶剤を使
用するが、その種類としては、該樹脂組成物と相溶する
ものであれば、特に限定されるものではない。その代表
例としては、アセトン、メチルエチルケトン、メチルセ
ルソルブ、プロピレングリコールメチルエーテル及びそ
のアセテート、トルエン、キシレン、ジメチルホルムア
ミドなどが挙げられ、単独もしくは２種以上混合して使
用することが可能で基材への含浸性を重視する場合は、
沸点 120〜200 ℃程度の溶剤を、併用することが好適で
ある。

【００２４】本発明においては、所期の特性を損なわな
い範囲において、該樹脂組成物に対して、紫外線吸収
剤、酸化防止剤、光重合開始剤、蛍光増白剤などの添加
も可能である。これらは周知で一般に使用されるもので
あれば、特に限定はされない。その代表的な例として
は、ベンゾトリアゾール系などの紫外線吸収剤、ヒンダ
ートフェノール系、スチレン化フェノールなどの酸化防
止剤、チオキサントン系などの光重合開始剤、スチルベ
ン誘導体などの蛍光増白剤が挙げられる。

【００２５】上記の該エポキシ樹脂(I) 、該共重合樹脂
(II)、該フェノール化合物(III) および該低重合体(IV)
を必須成分とする樹脂組成物を、基材に含浸又は塗工
し、加熱等によりＢ−ステージ化して、本発明のプリプ
レグを製造する。本発明の基材としては、各種の電気絶
縁材料用積層板に用いられている、周知のものが使用で
きる。その材質の代表的な例としては、Ｅ、Ｄ、Ｓ及び
Ｑガラスなどの無機物繊維、ポリイミド、ポリエステル
及びテトラフルオロエチレンなどの有機繊維、及びそれ
らの混合物などが挙げられる。

【００２６】これらを用いた基材は、その形状により織
布、不織布、ロービンク、チョプドストランドマット、
サーフェシングマットなどが挙げられるが、材質及び形
状は、目的とする成型物の用途や性能により適宜選択さ
れ、必要により単独もしくは、２種類以上の材質及び形
状からの使用が可能である。基材の厚みには特に制限は
ないが、通常 0.03〜0.5 mm程度を使用し、シランカッ
プリング剤などで表面処理したものや機械的に開繊処理
を施したものは、吸湿耐熱性の面から好適である。

【００２７】該基材に対する樹脂組成物の付着量は、乾
燥後のプリプレグの樹脂含有率が20〜90重量％であり、
基材に含浸又は塗工させた後、通常 100〜200 ℃の乾燥
機で1〜30分加熱し、半硬化（Ｂ−ステージ化）させる
方法などにより、本発明のプリプレグを得る。本発明の
積層板は、前述の本発明のプリプレグを用いて積層成形
してなるものである。具体的には本発明のプリプレグを
適宜、複数枚重ね、所望によりその片面もしくは両面
に、銅やアルミニュウムなどの金属箔を配置した構成
で、積層成形することにより製造する。

【００２８】金属箔は、電気絶縁材料用途で用いられて
いるものであれば特に制限はなく、成形条件としては、
通常の電気絶縁材料用積層板及び多層板の手法が適用で
き、例えば、多段プレス、多段真空プレス、連続成形、
オートクレーブ成形機などを使用し、温度 100〜250
℃、圧力 2〜100 kg/cm²で、加熱時間0.03〜3 時間の範
囲である。また、本発明のプリプレグと内層用配線板と
を組合わせ、積層成形することにより、低誘電率、低誘
電正接の絶縁層を有する、多層板を製造することができ
る。

【００２９】

【実施例】

実施例１ スチレン−無水マレイン酸共重合樹脂（エルフ・アトケ
ム製、商品名: SMA1000A、酸価:480 mg KOH/g) 30重量
部をジメチルホルムアミドに溶解後、アルキルフェノー
ルノボラックエポキシ樹脂とテトラブロムビスフェノー
ルＡを反応させたエポキシ樹脂（住友化学製、商品名:
LDX4127 、エポキシ当量: 395) 65重量部、ビスフェノ
ールＡ ５重量部、スチレンオリゴマー（ハーキュレス
製、商品名: ピコラステック A75、重量平均分子量: 91
7) 5重量部とを混合溶解し、均一なワニスを得た。

【００３０】このワニスをメチルエチルケトンで希釈
後、厚さ 0.1 mm のＥガラスクロスに含浸塗工し、 150
℃で５分加熱乾燥して、樹脂含有量45重量％のプリプレ
グを得た。次に、このプリプレグを７枚重ね、35μｍの
電解銅箔を上下に配置し、圧力50 kg/cm²、温度 180℃
で 100分間プレスを行い、積層板を得た。得られた銅張
積層板の物性測定結果を表１に示した。

【００３１】実施例２ スチレン−無水マレイン酸共重合樹脂（エルフ・アトケ
ム製、商品名: SMA3000A、酸価: 285 mg KOH/g) 35重量
部をキシレンに溶解後、テトラブロムビスフェノールＡ
ジグリシジルエーテル（大日本インキ製、商品名: エピ
クロン 152、エポキシ当量: 360) 45重量部、クレゾー
ルノボラックエポキシ樹脂（住友化学製、商品名: ESCN
220H、エポキシ当量: 212) 10重量部、ビスフェノール
Ｆ 10重量部、α−メチルスチレンオリゴマー（ハーキ
ュレス製、商品名: クリスタレックス 3085 、重量平均
分子量: 664) 10重量部および2-エチル−4-メチルイミ
ダゾール 0.03重量部とを混合溶解し、均一なワニスを
得た。このワニスを使用し、実施例１と同様にして、銅
張積層板を得、この物性測定結果を表１に示した。

【００３２】実施例３ スチレン−無水マレイン酸共重合樹脂（エルフ・アトケ
ム製、商品名: SMA2000A、酸価: 335 mg KOH/g) 25重量
部をジメチルホルムアミドに溶解後、ブロム化フェノー
ルノボラックエポキシ樹脂（日本化薬製、商品名: BREN
-S、エポキシ当量: 285) 60重量部、ビスフェノールＡ
15重量部、スチレンオリゴマー（ハーキュレス製、商
品名: ピコラステックA5、重量平均分子量: 317) 20重
量部、2-エチル−4-メチルイミダゾール 0.02重量部と
を混合溶解し、均一なワニスを得た。このワニスを使用
し、実施例１と同様にして、銅張積層板を得、この物性
測定結果を表１に示した。

【００３３】実施例４ スチレン−無水マレイン酸共重合樹脂(SMA3000A) 30重
量部をキシレンに溶解後、テトラブロムビスフェノール
Ａジグリシジルエーテル（エピクロン 152) 55重量部、
ビスフェノールＡジグリシジルエーテル（油化シェルエ
ポキシ製、商品名: エピコート 828、エポキシ当量:18
9) ５重量部、ビスフェノールＡノボラック（軟化点: 7
1℃、水酸基当量: 119 、ビスフェノールＡ含有量: 60
％) 10重量部、α−メチルスチレンオリゴマー（クリス
タレックス 3085) 10重量部およびジメチルベンジルア
ミン 0.05重量部とを混合溶解し、均一なワニスを得
た。このワニスを使用し、実施例１と同様にして、銅張
積層板を得、この物性測定結果を表１に示した。

【００３４】実施例５ スチレン−無水マレイン酸共重合樹脂(SMA2000A) 35重
量部をジメチルホルムアミドに溶解後、テトラブロムビ
スフェノールＡジグリシジルエーテル（エピクロン 15
2) 35重量部、ブロム化ビスフェノールＡ系エポキシ樹
脂（油化シェルエポキシ製、商品名: エピコート 5046
、エポキシ当量: 485) 25重量部、フェノールノボラ
ック（軟化点: 55℃、水酸基当量: 102 、ビスフェノー
ルＦ含有量:35％) ５重量部、スチレンオリゴマー（ピ
コラステック A5) 20重量部および2-エチル−4-メチル
イミダゾール 0.02重量部とを混合溶解し、均一なワニ
スを得た。このワニスを使用し、実施例１と同様にし
て、銅張積層板を得、この物性測定結果を表１に示し
た。

【００３５】比較例１ スチレン−無水マレイン酸共重合樹脂(SMA2000A) 45重
量部をジメチルホルムアミドに溶解後、テトラブロムビ
スフェノールＡジグリシジルエーテル（エピクロン 15
2) 35重量部、ブロム化ビスフェノールＡ系エポキシ樹
脂（エピコート 5046) 20重量部および2-エチル−4-メ
チルイミダゾール 0.02重量部とを混合溶解し、均一な
ワニスを得た。このワニスを使用し、実施例１と同様に
して、銅張積層板を得、この物性測定結果を表１に示し
た。

【００３６】比較例２ フェノールノボラックとスチレンオリゴマーを使用せず
に、ジシアンジアミド１重量部を用いる以外は、実施例
５と同様にしてワニスを得た。このワニスを使用し、実
施例１と同様にして、銅張積層板を得、この物性測定結
果を表１に示した。 比較例３ スチレンオリゴマー（ピコラステック A5) 30重量部を
比較例１の樹脂系に加え、ワニスを得た。このワニスを
使用し、実施例１と同様にして、銅張積層板を得、この
物性測定結果を表１に示した。

【００３７】

【表１】 実 施 例 比 較 例 １ ２ ３ ４ ５ １ ２ ３ 銅箔ピール強度^*1 1.5 1.5 1.6 1.6 1.5 1.2 1.6 1.0 誘電率 (1MHz) 4.0 4.1 4.2 4.1 4.1 4.3 4.4 4.0 誘電正接 (1MHz) 0.005 0.006 0.007 0.007 0.005 0.010 0.010 0.005 吸湿耐熱性^*2 ○ ○ ○ ○ ○ ○ × ×ガラス転移温度^*3 200 190 180 185 175 190 180 155 注) *1 : 単位 kgf/cm。 *2 : D-4/100 処理後 260℃ハンダ浸漬30秒後の外観変化。 ○ : 異常なし × : ふくれ発生 *3 : DMA 法による。単位 ℃。

【００３８】

【発明の効果】本発明による樹脂組成物からなるプリプ
レグを用いた電気絶縁材料用積層板は、誘電特性、耐熱
性に優れ、銅箔ピール強度も良好な性能を示しているこ
とが明白である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 永井 純一 東京都葛飾区新宿６丁目１番１号 三菱瓦 斯化学株式会社東京工場内

Claims (7)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 １分子中に２個以上のエポキシ基を有す
   るエポキシ樹脂(I)、芳香族ビニル化合物と無水マレイ
   ン酸とを必須成分としてなる共重合樹脂(II)、１分子中
   に２個のフェノール性水酸基を有するフェノール化合物
   (III) およびスチレン或いは置換スチレンの低重合体(I
   V)を必須成分としてなるエポキシ樹脂組成物を、基材に
   含浸又は塗工してなるプリプレグ。
2. 【請求項２】 該共重合樹脂(II)が、スチレンと無水マ
   レイン酸からなり、その構成モル比が 9:1〜5:5 、酸価
   が 100〜500 mg KOH/g、数平均分子量が 500〜5,000 で
   あり、１分子中に少なくとも１個の酸無水物基を有する
   請求項１記載のプリプレグ。
3. 【請求項３】 該フェノール化合物(III) が、ビスフェ
   ノールＡ、ビスフェノールＦおよびビスフェノール類含
   有率が10％以上のノボラック樹脂からなる群から選択さ
   れた１種以上である請求項１記載のプリプレグ。
4. 【請求項４】 該低重合体(IV)が、下式(1) に示す構造
   単位を有するものである請求項１記載のプリプレグ。 【化１】 （R¹は水素または炭素数 1〜5 の飽和脂肪族炭化水素
   基、R²はハロゲンあるいは炭素数 1〜8 の脂肪族または
   芳香族炭化水素基、ｍは 0〜3 の整数、ｎは 3〜10の整
   数である。）
5. 【請求項５】 該エポキシ樹脂(I) のエポキシ基量を
   Ａ、該共重合樹脂(II)の酸無水物基量をＢ、該フェノー
   ル化合物(III) 中のフェノール性水酸基量をＣとした時
   に、 A:(B+C)＝1:(0.3〜1.5)である請求項１記載のプリ
   プレグ。
6. 【請求項６】 該低重合体(IV)の配合量が、該エポキシ
   樹脂(I) と該共重合樹脂(II)と該フェノール化合物(II
   I) との総重量に対して、25重量％以下である請求項１
   記載のプリプレグ。
7. 【請求項７】 請求項１、２、３、４、５又は６記載の
   プリプレグを用いて積層成形してなる低誘電率、低誘電
   正接、及び高耐熱性の電気絶縁材料用の積層板。