JPH10172818A - 樹脂結合型磁石用組成物及び樹脂結合型磁石 - Google Patents
樹脂結合型磁石用組成物及び樹脂結合型磁石Info
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- JPH10172818A JPH10172818A JP8328798A JP32879896A JPH10172818A JP H10172818 A JPH10172818 A JP H10172818A JP 8328798 A JP8328798 A JP 8328798A JP 32879896 A JP32879896 A JP 32879896A JP H10172818 A JPH10172818 A JP H10172818A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 従来のポリアミド樹脂結合型磁石用組成物の
欠点を解消し、成形性（溶融流動性）及び機械的強度の
優れた磁石用組成物を提供する。 【解決手段】 異方性磁場が５０ｋＯｅ以上の磁性粉末
と変性ポリアミドの混合物にポリオレフィン系樹脂及び
／またはポリオレフィン系共重合樹脂が添加されている
組成物であって、該変性ポリアミドは特定の数平均分子
量の末端基変性ポリアミド樹脂である樹脂結合型磁石用
組成物。更に、この組成物を加熱成形して得た樹脂結合
型磁石。
欠点を解消し、成形性（溶融流動性）及び機械的強度の
優れた磁石用組成物を提供する。 【解決手段】 異方性磁場が５０ｋＯｅ以上の磁性粉末
と変性ポリアミドの混合物にポリオレフィン系樹脂及び
／またはポリオレフィン系共重合樹脂が添加されている
組成物であって、該変性ポリアミドは特定の数平均分子
量の末端基変性ポリアミド樹脂である樹脂結合型磁石用
組成物。更に、この組成物を加熱成形して得た樹脂結合
型磁石。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、樹脂結合型磁石用
組成物に係わり、詳しくは成形性（溶融流動性）及び機
械的強度に優れた樹脂結合型磁石を与える組成物、及
び、これを用いた磁石に関する。
組成物に係わり、詳しくは成形性（溶融流動性）及び機
械的強度に優れた樹脂結合型磁石を与える組成物、及
び、これを用いた磁石に関する。
【０００２】
【従来の技術】フェライト磁石、アルニコ磁石、希土類
磁石等の永久磁石は、モーターをはじめとする種々の用
途に用いられている。しかし、これらの磁石は主に焼結
法により作られるため、一般に脆く、薄肉のものや複雑
な形状のものが得難い。また焼結時の収縮が１５〜２０
％と大きいため寸法精度の高いものが得られず、精度を
上げるには研磨等の後加工が必要である。
磁石等の永久磁石は、モーターをはじめとする種々の用
途に用いられている。しかし、これらの磁石は主に焼結
法により作られるため、一般に脆く、薄肉のものや複雑
な形状のものが得難い。また焼結時の収縮が１５〜２０
％と大きいため寸法精度の高いものが得られず、精度を
上げるには研磨等の後加工が必要である。
【０００３】樹脂結合型磁石はこれらの欠点を解決する
とともに新しい用途をも開拓するもので、ナイロン等の
熱可塑性樹脂をバインダーとし、これに磁性粉末を充填
したものである。しかし、熱可塑性樹脂をバインダーと
して用いる樹脂磁石は、磁性粉末を８０重量％以上充填
すると溶融成形時の粘度が急激に増加し成形が困難にな
るため、磁性粉の充填量に限界がある上、ステアリン酸
系金属石鹸やパラフィン類等の熱可塑性樹脂用滑剤を添
加して成形を行っているが限界がある。また、磁性粉末
を充填量が増すにつれ機械的強度の低下を招く。
とともに新しい用途をも開拓するもので、ナイロン等の
熱可塑性樹脂をバインダーとし、これに磁性粉末を充填
したものである。しかし、熱可塑性樹脂をバインダーと
して用いる樹脂磁石は、磁性粉末を８０重量％以上充填
すると溶融成形時の粘度が急激に増加し成形が困難にな
るため、磁性粉の充填量に限界がある上、ステアリン酸
系金属石鹸やパラフィン類等の熱可塑性樹脂用滑剤を添
加して成形を行っているが限界がある。また、磁性粉末
を充填量が増すにつれ機械的強度の低下を招く。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】近年、小型モーター、
音響機器、ＯＡ機器等に用いられる樹脂結合型磁石は、
機器の小型化の要請から、磁気特性が高く、しかも寸法
精度に優れ、かつ低価格のものが要求されている。しか
し、磁性粉とポリアミド樹脂と滑剤のみによって得られ
る従来の樹脂結合型磁石組成物の成形性（溶融流動特
性）及び機械的強度は、常に上記用途に使用するには不
十分であり、樹脂結合型磁石用組成物の早期改良が望ま
れていた。
音響機器、ＯＡ機器等に用いられる樹脂結合型磁石は、
機器の小型化の要請から、磁気特性が高く、しかも寸法
精度に優れ、かつ低価格のものが要求されている。しか
し、磁性粉とポリアミド樹脂と滑剤のみによって得られ
る従来の樹脂結合型磁石組成物の成形性（溶融流動特
性）及び機械的強度は、常に上記用途に使用するには不
十分であり、樹脂結合型磁石用組成物の早期改良が望ま
れていた。
【０００５】そこで、本発明は、従来のポリアミド系樹
脂結合型磁石用組成物の欠点を解消し、成形性（特に溶
融流動性）及び機械的強度の優れた磁石用組成物を提供
することを目的とする。
脂結合型磁石用組成物の欠点を解消し、成形性（特に溶
融流動性）及び機械的強度の優れた磁石用組成物を提供
することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記の目
的を達成するために、ポリアミド樹脂及び添加剤の種類
と量を変えて種々の検討を行った結果、異方性磁場（Ｈ
A）が５０ｋＯｅ以上の磁性粉末と変性ポリアミドとの
混合物において、該変性ポリアミドが、モノカルボキシ
ル基炭化水素で末端基が変性された数平均分子量１００
００以下の末端基変性ポリアミド樹脂及び数平均分子量
３００００以上の末端基変性ポリアミド樹脂であり、更
にポリオレフィン系樹脂及び／またはポリオレフィン系
共重合樹脂から成る添加剤を添加することで優れた成形
性（溶融流動性）及び機械的強度を有する樹脂結合型磁
石用組成物が得られることを見いだし、また同様にし
て、該変性ポリアミドがモノカルボキシル基炭化水素で
末端基が変性された数平均分子量１０００以下の末端基
変性ポリアミドオリゴマー及び数平均分子量１００００
以上の末端基変性ポリアミド樹脂であり、更にポリオレ
フィン系樹脂及び／またはポリオレフィン系共重合樹脂
から成る添加剤を添加することで優れた成形性（溶融流
動性）及び機械的強度を有する樹脂結合型磁石用組成物
が得られることを見いだし本発明を完成した。
的を達成するために、ポリアミド樹脂及び添加剤の種類
と量を変えて種々の検討を行った結果、異方性磁場（Ｈ
A）が５０ｋＯｅ以上の磁性粉末と変性ポリアミドとの
混合物において、該変性ポリアミドが、モノカルボキシ
ル基炭化水素で末端基が変性された数平均分子量１００
００以下の末端基変性ポリアミド樹脂及び数平均分子量
３００００以上の末端基変性ポリアミド樹脂であり、更
にポリオレフィン系樹脂及び／またはポリオレフィン系
共重合樹脂から成る添加剤を添加することで優れた成形
性（溶融流動性）及び機械的強度を有する樹脂結合型磁
石用組成物が得られることを見いだし、また同様にし
て、該変性ポリアミドがモノカルボキシル基炭化水素で
末端基が変性された数平均分子量１０００以下の末端基
変性ポリアミドオリゴマー及び数平均分子量１００００
以上の末端基変性ポリアミド樹脂であり、更にポリオレ
フィン系樹脂及び／またはポリオレフィン系共重合樹脂
から成る添加剤を添加することで優れた成形性（溶融流
動性）及び機械的強度を有する樹脂結合型磁石用組成物
が得られることを見いだし本発明を完成した。
【０００７】即ち、本発明は、異方性磁場（ＨA）が５
０ｋＯｅ以上の磁性粉末と変性ポリアミドとの混合物に
ポリオレフィン系樹脂及び／またはポリオレフィン系共
重合樹脂から成る添加剤が添加されている組成物であっ
て、該変性ポリアミドはモノカルボキシル基炭化水素で
末端基が変性された数平均分子量１００００以下の末端
基変性ポリアミド樹脂及び数平均分子量３００００以上
の末端基変性ポリアミド樹脂であることを特徴とする樹
脂結合型磁石用組成物、及び、磁性粉末を１００重量部
として、上記数平均分子量１００００以下の変性ポリア
ミド樹脂の混合割合が２〜４８重量部、上記数平均分子
量３００００以上の変性ポリアミド樹脂の混合割合が２
〜４８重量部であり、かつ当該変性ポリアミドの合計が
４〜５０重量部であり更に、ポリオレフィン系樹脂及び
／またはポリオレフィン系共重合樹脂から成る添加剤の
混合割合が０．０５〜１０重量部であることを特徴とす
る樹脂結合型磁石用組成物である。
０ｋＯｅ以上の磁性粉末と変性ポリアミドとの混合物に
ポリオレフィン系樹脂及び／またはポリオレフィン系共
重合樹脂から成る添加剤が添加されている組成物であっ
て、該変性ポリアミドはモノカルボキシル基炭化水素で
末端基が変性された数平均分子量１００００以下の末端
基変性ポリアミド樹脂及び数平均分子量３００００以上
の末端基変性ポリアミド樹脂であることを特徴とする樹
脂結合型磁石用組成物、及び、磁性粉末を１００重量部
として、上記数平均分子量１００００以下の変性ポリア
ミド樹脂の混合割合が２〜４８重量部、上記数平均分子
量３００００以上の変性ポリアミド樹脂の混合割合が２
〜４８重量部であり、かつ当該変性ポリアミドの合計が
４〜５０重量部であり更に、ポリオレフィン系樹脂及び
／またはポリオレフィン系共重合樹脂から成る添加剤の
混合割合が０．０５〜１０重量部であることを特徴とす
る樹脂結合型磁石用組成物である。
【０００８】又、本発明は、異方性磁場（ＨA）が５０
ｋＯｅ以上の磁性粉末と変性ポリアミドとの混合物にポ
リオレフィン系樹脂及び／またはポリオレフィン系共重
合樹脂から成る添加剤が添加されている組成物であっ
て、該変性ポリアミドはモノカルボキシル基炭化水素で
末端基が変性された数平均分子量１０００以下の末端基
変性ポリアミドオリゴマー及び数平均分子量１００００
以上の末端基変性ポリアミド樹脂であることを特徴とす
る樹脂結合型磁石用組成物、及び、磁性粉末を１００重
量部として、上記数平均分子量１０００以下の変性ポリ
アミドオリゴマーの混合割合が２〜４８重量部、上記数
平均分子量１００００以上の変性ポリアミド樹脂の混合
割合が２〜４８重量部であり、かつ当該変性ポリアミド
の合計が４〜５０重量部であり更に、ポリオレフィン系
樹脂及び／またはポリオレフィン系共重合樹脂から成る
添加剤の混合割合が０．０５〜１０重量部であることを
特徴とする樹脂結合型磁石用組成物である。
ｋＯｅ以上の磁性粉末と変性ポリアミドとの混合物にポ
リオレフィン系樹脂及び／またはポリオレフィン系共重
合樹脂から成る添加剤が添加されている組成物であっ
て、該変性ポリアミドはモノカルボキシル基炭化水素で
末端基が変性された数平均分子量１０００以下の末端基
変性ポリアミドオリゴマー及び数平均分子量１００００
以上の末端基変性ポリアミド樹脂であることを特徴とす
る樹脂結合型磁石用組成物、及び、磁性粉末を１００重
量部として、上記数平均分子量１０００以下の変性ポリ
アミドオリゴマーの混合割合が２〜４８重量部、上記数
平均分子量１００００以上の変性ポリアミド樹脂の混合
割合が２〜４８重量部であり、かつ当該変性ポリアミド
の合計が４〜５０重量部であり更に、ポリオレフィン系
樹脂及び／またはポリオレフィン系共重合樹脂から成る
添加剤の混合割合が０．０５〜１０重量部であることを
特徴とする樹脂結合型磁石用組成物である。
【０００９】更に、これらの樹脂結合型磁石用組成物を
加熱成形して得た樹脂結合型磁石である。
加熱成形して得た樹脂結合型磁石である。
【００１０】
【発明の実施の形態】以下、本発明を詳細に説明する。
本発明で用いる磁性粉末としては、異方性磁場（ＨA）
が、５０ｋＯｅ以上の磁性粉末であれば、通常樹脂結合
型磁石に用いられている磁性粉を使用でき、例えば、Ｓ
ｍＣｏ5系、Ｓｍ2（Ｃｏ、Ｆｅ、Ｚｒ、Ｖ）17系、Ｓｍ
2（Ｃｏ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｚｒ）17系、Ｓｍ2（Ｃｏ、Ｃ
ｕ、Ｆｅ、Ｚｒ、Ｔｅ）17系、Ｓｍ2（Ｃｏ、Ｃｕ、Ｆ
ｅ、Ｔａ、Ｔｅ）17系等の希土類コバルト系、Ｎｄ−Ｆ
ｅ−Ｃｏ−Ｂ系、Ｎｄ−Ｄｙ−Ｆｅ−Ｂ系、Ｎｄ−Ｆｅ
−Ｂ系等の希土類−鉄−ほう素系、Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系、
Ｓｍ−Ｆｅ−Ｃｏ−Ｎ系、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｔｉ−Ｎ系、Ｎ
ｄ−Ｆｅ−Ｖ−Ｎ系等の希土類−鉄−窒素系等の磁性粉
が挙げられる。
本発明で用いる磁性粉末としては、異方性磁場（ＨA）
が、５０ｋＯｅ以上の磁性粉末であれば、通常樹脂結合
型磁石に用いられている磁性粉を使用でき、例えば、Ｓ
ｍＣｏ5系、Ｓｍ2（Ｃｏ、Ｆｅ、Ｚｒ、Ｖ）17系、Ｓｍ
2（Ｃｏ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｚｒ）17系、Ｓｍ2（Ｃｏ、Ｃ
ｕ、Ｆｅ、Ｚｒ、Ｔｅ）17系、Ｓｍ2（Ｃｏ、Ｃｕ、Ｆ
ｅ、Ｔａ、Ｔｅ）17系等の希土類コバルト系、Ｎｄ−Ｆ
ｅ−Ｃｏ−Ｂ系、Ｎｄ−Ｄｙ−Ｆｅ−Ｂ系、Ｎｄ−Ｆｅ
−Ｂ系等の希土類−鉄−ほう素系、Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系、
Ｓｍ−Ｆｅ−Ｃｏ−Ｎ系、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｔｉ−Ｎ系、Ｎ
ｄ−Ｆｅ−Ｖ−Ｎ系等の希土類−鉄−窒素系等の磁性粉
が挙げられる。
【００１１】本発明者らは、上記樹脂結合型磁石組成物
において、磁性粉として上で例示したＳｍ−Ｃｏ5系の
還元拡散法による合金粉末やＳｍ−Ｆｅ−Ｎ系の合金粉
末を用いると、例えば９３重量％以上の高充填化が可能
であり、特に優れた磁気特性を有する樹脂結合型磁石が
得られることを確認している。尚、還元拡散法によって
得られたＳｍ−Ｃｏ5系の磁性粉は、好ましくはジェッ
トミルやボールミル等で粉砕した方が良い。これら磁性
粉末の好ましい粒径は、平均７μｍ以下であり、特に好
ましくは平均５μｍ以下である。
において、磁性粉として上で例示したＳｍ−Ｃｏ5系の
還元拡散法による合金粉末やＳｍ−Ｆｅ−Ｎ系の合金粉
末を用いると、例えば９３重量％以上の高充填化が可能
であり、特に優れた磁気特性を有する樹脂結合型磁石が
得られることを確認している。尚、還元拡散法によって
得られたＳｍ−Ｃｏ5系の磁性粉は、好ましくはジェッ
トミルやボールミル等で粉砕した方が良い。これら磁性
粉末の好ましい粒径は、平均７μｍ以下であり、特に好
ましくは平均５μｍ以下である。
【００１２】又、上記磁性粉を必要に応じてシラン系、
チタン系、アルミニウム系の表面処理剤即ちカップリン
グ剤等を磁性粉１００重量部に対して０．１〜３．０重
量部の範囲で使用することができる。これら、カップリ
ング剤の例としては、シラン系としてビニルトリエトキ
シシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ
−（β−アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメト
キシシラン、Ｎ−（β−アミノエチル）−γ−アミノプ
ロピルメチルジメトキシシラン、γ−メルカプトプロピ
ルトリメトキシシラン等又、チタン系としてイソプロピ
ルトリイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリ
ス（ジオクチルパイロホスフェート）チタネート、イソ
プロピルトリ（Ｎ−アミノエチル−アミノエチル）チタ
ネート、テトラオクチルビス（ジトリデシルホスファイ
ト）チタネート、イソプロピルトリオクタノイルチタネ
ート、イソプロピルジメタクリルイソステアロイルチタ
ネート、イソプロピルトリデシルベンゼンスルフォニル
チタネート等、又、アルミニウム系としてアセトアルコ
キシアルミニウムジイソプロピレート等が代表的なもの
として挙げられる。
チタン系、アルミニウム系の表面処理剤即ちカップリン
グ剤等を磁性粉１００重量部に対して０．１〜３．０重
量部の範囲で使用することができる。これら、カップリ
ング剤の例としては、シラン系としてビニルトリエトキ
シシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ
−（β−アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメト
キシシラン、Ｎ−（β−アミノエチル）−γ−アミノプ
ロピルメチルジメトキシシラン、γ−メルカプトプロピ
ルトリメトキシシラン等又、チタン系としてイソプロピ
ルトリイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリ
ス（ジオクチルパイロホスフェート）チタネート、イソ
プロピルトリ（Ｎ−アミノエチル−アミノエチル）チタ
ネート、テトラオクチルビス（ジトリデシルホスファイ
ト）チタネート、イソプロピルトリオクタノイルチタネ
ート、イソプロピルジメタクリルイソステアロイルチタ
ネート、イソプロピルトリデシルベンゼンスルフォニル
チタネート等、又、アルミニウム系としてアセトアルコ
キシアルミニウムジイソプロピレート等が代表的なもの
として挙げられる。
【００１３】また、組成物において、必須成分の変性ポ
リアミドは、磁性粉末のバインダーとして働くものであ
り、本発明で用いられる変性ポリアミドとしては、該変
性ポリアミドが、モノカルボキシル基炭化水素で末端基
が変性された数平均分子量１００００以下の変性ポリア
ミド樹脂と数平均分子量３００００以上の変性ポリアミ
ド樹脂との混合物または、モノカルボキシル基炭化水素
で末端基が変性された数平均分子量１０００以下の変性
ポリアミドオリゴマーと数平均分子量１００００以上の
変性ポリアミド樹脂との混合物よりなることを特徴とす
る。この条件を満たす限りにおいては、他種の例えば、
６ナイロン、６−６ナイロン、１１ナイロン、１２ナイ
ロン、６−１２共重合ナイロン、芳香族系ナイロン等、
これらの単重合体や他種モノマーとの共重合体、他の物
質での末端基処理品などとの混合も差し支えないが、成
形性を考慮すると１１ナイロンもしくは１２ナイロンが
好ましい。
リアミドは、磁性粉末のバインダーとして働くものであ
り、本発明で用いられる変性ポリアミドとしては、該変
性ポリアミドが、モノカルボキシル基炭化水素で末端基
が変性された数平均分子量１００００以下の変性ポリア
ミド樹脂と数平均分子量３００００以上の変性ポリアミ
ド樹脂との混合物または、モノカルボキシル基炭化水素
で末端基が変性された数平均分子量１０００以下の変性
ポリアミドオリゴマーと数平均分子量１００００以上の
変性ポリアミド樹脂との混合物よりなることを特徴とす
る。この条件を満たす限りにおいては、他種の例えば、
６ナイロン、６−６ナイロン、１１ナイロン、１２ナイ
ロン、６−１２共重合ナイロン、芳香族系ナイロン等、
これらの単重合体や他種モノマーとの共重合体、他の物
質での末端基処理品などとの混合も差し支えないが、成
形性を考慮すると１１ナイロンもしくは１２ナイロンが
好ましい。
【００１４】第１及び第２の本発明の樹脂結合型磁石用
組成物において、変性ポリアミドの分子量は、数平均分
子量１００００以下の変性ポリアミド樹脂及び数平均分
子量３００００以上の変性ポリアミド樹脂であることを
特徴とし、混合割合は、前記磁石粉１００重量部に対し
て、数平均分子量１００００以下の変性ポリアミド樹脂
として２〜４８重量部、数平均分子量３００００以上の
変性ポリアミド樹脂として２〜４８重量部、であること
が好ましい。この混合割合を逸脱し、数平均分子量１０
０００以下の変性ポリアミド樹脂が２重量部未満、数平
均分子量３００００以上の変性ポリアミド樹脂が４８重
量部を越える場合は機械的強度は増加するものの、成形
性（溶融流動性）が低下するため好ましくない。数平均
分子量１００００以下の変性ポリアミド樹脂が４８重量
部を越える場合、数平均分子量３００００以上の変性ポ
リアミド樹脂が２重量部未満の場合は成形性（溶融流動
性）は良くなるものの、機械的強度が低下するため好ま
しくない。
組成物において、変性ポリアミドの分子量は、数平均分
子量１００００以下の変性ポリアミド樹脂及び数平均分
子量３００００以上の変性ポリアミド樹脂であることを
特徴とし、混合割合は、前記磁石粉１００重量部に対し
て、数平均分子量１００００以下の変性ポリアミド樹脂
として２〜４８重量部、数平均分子量３００００以上の
変性ポリアミド樹脂として２〜４８重量部、であること
が好ましい。この混合割合を逸脱し、数平均分子量１０
０００以下の変性ポリアミド樹脂が２重量部未満、数平
均分子量３００００以上の変性ポリアミド樹脂が４８重
量部を越える場合は機械的強度は増加するものの、成形
性（溶融流動性）が低下するため好ましくない。数平均
分子量１００００以下の変性ポリアミド樹脂が４８重量
部を越える場合、数平均分子量３００００以上の変性ポ
リアミド樹脂が２重量部未満の場合は成形性（溶融流動
性）は良くなるものの、機械的強度が低下するため好ま
しくない。
【００１５】また、第３及び第４の本発明の樹脂結合型
磁石用組成物において、変性ポリアミドの分子量は、数
平均分子量１０００以下の変性ポリアミドオリゴマーと
数平均分子量１００００以上の変性ポリアミド樹脂であ
ることを特徴とし、混合割合が、数平均分子量１０００
以下の変性ポリアミドオリゴマーとして２〜４８重量
部、数平均分子量１００００以上の変性ポリアミド樹脂
として２〜４８重量部であることが好ましい。この混合
割合を逸脱し、数平均分子量１０００以下の変性ポリア
ミドオリゴマーが２重量部未満、数平均分子量１０００
０以上の変性ポリアミド樹脂が４８重量部を越える場合
は機械的強度は増加するものの、成形性（溶融流動性）
が低下するため好ましくない。数平均分子量１０００以
下の変性ポリアミドオリゴマーが４８重量部を越え、数
平均分子量１００００以上の変性ポリアミド樹脂が２重
量部未満の場合は成形性（溶融流動性）は良くなるもの
の、機械的強度が低下するため好ましくない。
磁石用組成物において、変性ポリアミドの分子量は、数
平均分子量１０００以下の変性ポリアミドオリゴマーと
数平均分子量１００００以上の変性ポリアミド樹脂であ
ることを特徴とし、混合割合が、数平均分子量１０００
以下の変性ポリアミドオリゴマーとして２〜４８重量
部、数平均分子量１００００以上の変性ポリアミド樹脂
として２〜４８重量部であることが好ましい。この混合
割合を逸脱し、数平均分子量１０００以下の変性ポリア
ミドオリゴマーが２重量部未満、数平均分子量１０００
０以上の変性ポリアミド樹脂が４８重量部を越える場合
は機械的強度は増加するものの、成形性（溶融流動性）
が低下するため好ましくない。数平均分子量１０００以
下の変性ポリアミドオリゴマーが４８重量部を越え、数
平均分子量１００００以上の変性ポリアミド樹脂が２重
量部未満の場合は成形性（溶融流動性）は良くなるもの
の、機械的強度が低下するため好ましくない。
【００１６】一方、当該磁性粉１００重量部に対し当該
変性ポリアミドの混合総量を４重量部よりも少なくした
場合は、著しく混練トルク、流動性が低下し成形困難に
なる。また、５０重量部より多いと所望の磁気特性が得
られない。よって、当該末端基変性ポリアミド樹脂の充
填量は、４〜５０重量部が好ましい。
変性ポリアミドの混合総量を４重量部よりも少なくした
場合は、著しく混練トルク、流動性が低下し成形困難に
なる。また、５０重量部より多いと所望の磁気特性が得
られない。よって、当該末端基変性ポリアミド樹脂の充
填量は、４〜５０重量部が好ましい。
【００１７】また、これらのポリアミド樹脂の形状は、
パウダー、ビーズ、ペレット等特に限定されないが、磁
性粉との均一混合性から考えるとパウダーが好ましい。
パウダー、ビーズ、ペレット等特に限定されないが、磁
性粉との均一混合性から考えるとパウダーが好ましい。
【００１８】本発明で使用される末端基の変性に用いる
モノカルボキシル基炭化水素としては、例えばペンタン
酸、ヘプタン酸、オクタン酸、デカン酸、ドデカン酸、
オクタデカン酸、安息香酸等を挙げることができる。ポ
リアミド樹脂の末端基を変性する方法としては、ポリア
ミド樹脂の重合時にこれらのモノカルボキシル基炭化水
素を添加する方法や密閉加熱溶液中でポリアミド樹脂と
これらのモノカルボキシル基炭化水素とを混合反応させ
る方法がある。
モノカルボキシル基炭化水素としては、例えばペンタン
酸、ヘプタン酸、オクタン酸、デカン酸、ドデカン酸、
オクタデカン酸、安息香酸等を挙げることができる。ポ
リアミド樹脂の末端基を変性する方法としては、ポリア
ミド樹脂の重合時にこれらのモノカルボキシル基炭化水
素を添加する方法や密閉加熱溶液中でポリアミド樹脂と
これらのモノカルボキシル基炭化水素とを混合反応させ
る方法がある。
【００１９】本発明のポリオレフィン系樹脂及び／また
はポリオレフィン系共重合樹脂は、低密度ポリエチレ
ン、線状低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、ポ
リプロピレン、ポリメチルペンテンエチレン−酢酸ビニ
ル共重合体、アイオノマー樹脂、エチレン−プロピレン
共重合体等が挙げられ、これらの複合型も使用できる。
これらは、重合度や分子量に制約されることなく１種ま
たは２種以上の添加で該組成物に用いることができる
が、好ましくは、分子量が１００００以上の物を用いる
方が良い。形状は粉末状、ペレット状のいずれでも使用
できるが、混合分散性を考えると粉末状の物が好まし
い。
はポリオレフィン系共重合樹脂は、低密度ポリエチレ
ン、線状低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、ポ
リプロピレン、ポリメチルペンテンエチレン−酢酸ビニ
ル共重合体、アイオノマー樹脂、エチレン−プロピレン
共重合体等が挙げられ、これらの複合型も使用できる。
これらは、重合度や分子量に制約されることなく１種ま
たは２種以上の添加で該組成物に用いることができる
が、好ましくは、分子量が１００００以上の物を用いる
方が良い。形状は粉末状、ペレット状のいずれでも使用
できるが、混合分散性を考えると粉末状の物が好まし
い。
【００２０】これらの添加剤は、該磁性粉１００重量部
に対して０．５〜５０重量部の割合で添加されるが、好
ましくは１．０〜１０重量部である。該添加剤は、磁性
粉とポリアミド樹脂と同時に混合しても良い。該添加剤
の添加量が該ポリアミド樹脂１００重量部に対して０．
５重量部未満の場合は、成形加工性が低下し、結果的に
磁性粉含有量を多くできなくなるため磁気特性の高い磁
石を得ることができない。また、添加量が５０重量部を
越える場合は、所望の物理特性（特に機械的強度）が得
られない。
に対して０．５〜５０重量部の割合で添加されるが、好
ましくは１．０〜１０重量部である。該添加剤は、磁性
粉とポリアミド樹脂と同時に混合しても良い。該添加剤
の添加量が該ポリアミド樹脂１００重量部に対して０．
５重量部未満の場合は、成形加工性が低下し、結果的に
磁性粉含有量を多くできなくなるため磁気特性の高い磁
石を得ることができない。また、添加量が５０重量部を
越える場合は、所望の物理特性（特に機械的強度）が得
られない。
【００２１】本発明における組成物は、前記成分の他に
プラスチック成形用滑剤や種々の安定剤等を添加するこ
とができる。
プラスチック成形用滑剤や種々の安定剤等を添加するこ
とができる。
【００２２】滑剤としては、例えばポリエチレンワック
ス、ポリプロピレンワックス、エステルワックス、カル
ナウバ、マイクロワックス等のワックス類、ステアリン
酸、１，２−オキシステアリン酸、ラウリン酸、パルミ
チン酸、オレイン酸等の脂肪酸類、ステアリン酸カルシ
ウム、ステアリン酸バリウム、ステアリン酸マグネシウ
ム、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸亜鉛、ステア
リン酸アルミニウム、ラウリン酸カルシウム、リノール
酸亜鉛、リシノール酸カルシウム、２−エチルヘキソイ
ン酸亜鉛等の脂肪酸塩（金属石鹸類）ステアリン酸ブチ
ル等の脂肪酸エステル、エチレングリコール、ステアリ
ルアルコール等のアルコール類、ポリエチレングリコー
ル、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレング
リコール、及びこれら変性物からなるポリエーテル類、
弗素系オイル、弗素系グリース、含弗素樹脂粉末といっ
た弗素化合物、窒化珪素、炭化珪素、酸化マグネシウ
ム、アルミナ、二酸化珪素、二硫化モリブデン等の無機
化合物粉体が挙げられる。
ス、ポリプロピレンワックス、エステルワックス、カル
ナウバ、マイクロワックス等のワックス類、ステアリン
酸、１，２−オキシステアリン酸、ラウリン酸、パルミ
チン酸、オレイン酸等の脂肪酸類、ステアリン酸カルシ
ウム、ステアリン酸バリウム、ステアリン酸マグネシウ
ム、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸亜鉛、ステア
リン酸アルミニウム、ラウリン酸カルシウム、リノール
酸亜鉛、リシノール酸カルシウム、２−エチルヘキソイ
ン酸亜鉛等の脂肪酸塩（金属石鹸類）ステアリン酸ブチ
ル等の脂肪酸エステル、エチレングリコール、ステアリ
ルアルコール等のアルコール類、ポリエチレングリコー
ル、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレング
リコール、及びこれら変性物からなるポリエーテル類、
弗素系オイル、弗素系グリース、含弗素樹脂粉末といっ
た弗素化合物、窒化珪素、炭化珪素、酸化マグネシウ
ム、アルミナ、二酸化珪素、二硫化モリブデン等の無機
化合物粉体が挙げられる。
【００２３】また、安定剤としては、ビス（２，２，
６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート、
ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリ
ジル）セバケート、１−［２−｛３−（３，５−ジ−第
三ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキ
シ｝エチル］−４−｛３−（３，５−ジ−第三ブチル−
４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ｝−２，
２，６，６−テトラメチルピペリジン、８−ベンジル−
７，７，９，９−テトラメチル−３−オクチル−１，
２，３−トリアザスピロ（４，５）ウンデカン−２，４
−ジオン、４−ベンゾイルオキシ−２，２，６，６−テ
トラメチルピペリジン、こはく酸ジメチル−１−（２−
ヒドロキシエチル）−４−ヒドロキシ−２，２，６，６
−テトラメチルピペリジン重縮合物、ポリ［｛６−
（１，１，３，３−テトラメチルブチル）イミノ−１，
３，５−トリアジン−２，４−ジイル｝｛（２，２，
６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝ヘキ
サメチレン｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピ
ペリジル）イミノ｝］、２−（３，５−ジ・第三ブチル
−４−ヒドロキシベンジル）−２−ｎ−ブチルマロン酸
ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリ
ジル）等のヒンダード・アミン系安定剤のほか、フェノ
ール系、ホスファイト系、チオエーテル系等の抗酸化剤
等が挙げられる。
６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート、
ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリ
ジル）セバケート、１−［２−｛３−（３，５−ジ−第
三ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキ
シ｝エチル］−４−｛３−（３，５−ジ−第三ブチル−
４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ｝−２，
２，６，６−テトラメチルピペリジン、８−ベンジル−
７，７，９，９−テトラメチル−３−オクチル−１，
２，３−トリアザスピロ（４，５）ウンデカン−２，４
−ジオン、４−ベンゾイルオキシ−２，２，６，６−テ
トラメチルピペリジン、こはく酸ジメチル−１−（２−
ヒドロキシエチル）−４−ヒドロキシ−２，２，６，６
−テトラメチルピペリジン重縮合物、ポリ［｛６−
（１，１，３，３−テトラメチルブチル）イミノ−１，
３，５−トリアジン−２，４−ジイル｝｛（２，２，
６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝ヘキ
サメチレン｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピ
ペリジル）イミノ｝］、２−（３，５−ジ・第三ブチル
−４−ヒドロキシベンジル）−２−ｎ−ブチルマロン酸
ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリ
ジル）等のヒンダード・アミン系安定剤のほか、フェノ
ール系、ホスファイト系、チオエーテル系等の抗酸化剤
等が挙げられる。
【００２４】本発明において、各成分の混合方法は特に
限定されず、例えばリボンブレンダー、タンブラー、ナ
ウターミキサー、ヘンシェルミキサー、スーパーミキサ
ー等の混合機あるいは、バンバリーミキサー、ニーダ
ー、ロール、ニーダールーダー、単軸押出機、二軸押出
機等の混練機を使用して実施される。
限定されず、例えばリボンブレンダー、タンブラー、ナ
ウターミキサー、ヘンシェルミキサー、スーパーミキサ
ー等の混合機あるいは、バンバリーミキサー、ニーダ
ー、ロール、ニーダールーダー、単軸押出機、二軸押出
機等の混練機を使用して実施される。
【００２５】本発明の組成物は、各成分を混合し、パウ
ダー、ビーズ、ペレットあるいはこれらの混合物の形で
得られるが、取扱易い点で、ペレットが望ましい。得ら
れた組成物は、各種の熱可塑性樹脂成形機、好ましくは
射出成形機、押出成形機により成形される。
ダー、ビーズ、ペレットあるいはこれらの混合物の形で
得られるが、取扱易い点で、ペレットが望ましい。得ら
れた組成物は、各種の熱可塑性樹脂成形機、好ましくは
射出成形機、押出成形機により成形される。
【００２６】
【実施例】以下実施例及び比較例を挙げて本発明をより
具体的に説明する。尚、実施例、比較例に用いた各成分
の詳細及び試験方法、評価を例示するが、本発明の趣旨
を逸脱しない限り、これらに限定されるものでは無い。
具体的に説明する。尚、実施例、比較例に用いた各成分
の詳細及び試験方法、評価を例示するが、本発明の趣旨
を逸脱しない限り、これらに限定されるものでは無い。
【００２７】以下の材料及び方法で樹脂結合型磁石用組
成物及び磁石を製造し、評価した。用いた材料を下記に
示す。
成物及び磁石を製造し、評価した。用いた材料を下記に
示す。
【００２８】尚、末端基変性ポリアミド樹脂は、通常市
販されている１２ナイロンに所望のステアリン酸を添
加、３００℃窒素雰囲気１ｋｇ／ｃｍ2加圧下中で３時
間混合反応させたものをゲルパミエーションクロマトグ
ラフ法にてポリスチレン樹脂換算分子量を確認した後使
用した。
販されている１２ナイロンに所望のステアリン酸を添
加、３００℃窒素雰囲気１ｋｇ／ｃｍ2加圧下中で３時
間混合反応させたものをゲルパミエーションクロマトグ
ラフ法にてポリスチレン樹脂換算分子量を確認した後使
用した。
【００２９】Ａ 磁性粉末 ・磁粉 １：ＳｍＣｏ5 系磁性粉末 （商品名：ＲＣｏ5合金、住友金属鉱山（株）製） 異方性磁場：２４６ｋＯｅ ・磁粉 ２：Ｎｄ-Ｆｅ-Ｂ 系磁性粉末 （商品名：ＭＱＰ−Ｂ、米国ゼネラルモーターズ社製） 異方性磁場：７０．４ｋＯｅ
【００３０】Ｂ 末端基変性ポリアミドオリゴマー及び
樹脂（末端基変性ポリラウロラクタム） ・ＰＡ １：末端基変性１２ナイロン （数平均分子量 ハ゛ーMn＝５００） ・ＰＡ ２：末端基変性１２ナイロン （数平均分子量 ハ゛ーMn＝９００） ・ＰＡ ３：末端基変性１２ナイロン （数平均分子量 ハ゛ーMn＝１１００） ・ＰＡ ４：末端基変性１２ナイロン （数平均分子量 ハ゛ーMn＝５０００） ・ＰＡ ５：末端基変性１２ナイロン （数平均分子量 ハ゛ーMn＝９５００） ・ＰＡ ６：末端基変性１２ナイロン （数平均分子量 ハ゛ーMn＝１１０００） ・ＰＡ ７：末端基変性１２ナイロン （数平均分子量 ハ゛ーMn＝１８０００） ・ＰＡ ８：末端基変性１２ナイロン （数平均分子量 ハ゛ーMn＝３１５００） ・ＰＡ ９：末端基変性１２ナイロン （数平均分子量 ハ゛ーMn＝３５０００）
樹脂（末端基変性ポリラウロラクタム） ・ＰＡ １：末端基変性１２ナイロン （数平均分子量 ハ゛ーMn＝５００） ・ＰＡ ２：末端基変性１２ナイロン （数平均分子量 ハ゛ーMn＝９００） ・ＰＡ ３：末端基変性１２ナイロン （数平均分子量 ハ゛ーMn＝１１００） ・ＰＡ ４：末端基変性１２ナイロン （数平均分子量 ハ゛ーMn＝５０００） ・ＰＡ ５：末端基変性１２ナイロン （数平均分子量 ハ゛ーMn＝９５００） ・ＰＡ ６：末端基変性１２ナイロン （数平均分子量 ハ゛ーMn＝１１０００） ・ＰＡ ７：末端基変性１２ナイロン （数平均分子量 ハ゛ーMn＝１８０００） ・ＰＡ ８：末端基変性１２ナイロン （数平均分子量 ハ゛ーMn＝３１５００） ・ＰＡ ９：末端基変性１２ナイロン （数平均分子量 ハ゛ーMn＝３５０００）
【００３１】Ｃ ポリオレフィン系樹脂及びポリオレフ
ィン系共重合樹脂 ・ＰＯ １：ポリプロピレン樹脂 （商品名：ＵＢＥポリプロ、Ｊ９５０ＨＫ、宇部興産
（株）製） ・ＰＯ ２：エチレン−酢酸ビニル共重合体 （商品名：ＵＣ−３１４０、日本ユニカー（株）製）
ィン系共重合樹脂 ・ＰＯ １：ポリプロピレン樹脂 （商品名：ＵＢＥポリプロ、Ｊ９５０ＨＫ、宇部興産
（株）製） ・ＰＯ ２：エチレン−酢酸ビニル共重合体 （商品名：ＵＣ−３１４０、日本ユニカー（株）製）
【００３２】次に各成形品の製造方法、評価方法を示す
と次のようになる。 Ｉ組成物の混合及び作製 それぞれの磁性粉全量に、所定の樹脂、各添加剤系を所
定の比率になるよう添加し（各重量部）、プラネタリー
ミキサー中で十分混合撹拌（４０ｒｐｍ、８０℃）しそ
の後、１２０℃の真空オーブン中で２４時間乾燥させ
た。これらにより得られた混合物を２０ｍｍφシングル
押出機（Ｌ／Ｄ＝２５、ＣＲ＝２．０、回転数＝２０ｒ
ｐｍ、５ｍｍφストランドダイ、シリンダー温度２００
〜２８０℃、ダイス温度２８０℃）にて押し出し、ホッ
トカットペレタイザーにて５ｍｍφ×５ｍｍの樹脂結合
型磁石用ペレットコンパウンドを作製した。
と次のようになる。 Ｉ組成物の混合及び作製 それぞれの磁性粉全量に、所定の樹脂、各添加剤系を所
定の比率になるよう添加し（各重量部）、プラネタリー
ミキサー中で十分混合撹拌（４０ｒｐｍ、８０℃）しそ
の後、１２０℃の真空オーブン中で２４時間乾燥させ
た。これらにより得られた混合物を２０ｍｍφシングル
押出機（Ｌ／Ｄ＝２５、ＣＲ＝２．０、回転数＝２０ｒ
ｐｍ、５ｍｍφストランドダイ、シリンダー温度２００
〜２８０℃、ダイス温度２８０℃）にて押し出し、ホッ
トカットペレタイザーにて５ｍｍφ×５ｍｍの樹脂結合
型磁石用ペレットコンパウンドを作製した。
【００３３】II溶融流動性評価方法 流動性（ＭＦＲ）評価 上記混練条件にて得られたペレット状組成物を島津製作
所（株）製高化式フローテスターにて（温度：２５０
℃、荷重：３０ｋｇｆ、ダイス形状：１ｍｍφ×１ｍ
ｍ、予熱：１２０秒）流動性を測定した。
所（株）製高化式フローテスターにて（温度：２５０
℃、荷重：３０ｋｇｆ、ダイス形状：１ｍｍφ×１ｍ
ｍ、予熱：１２０秒）流動性を測定した。
【００３４】その結果を表１、表２に示す。該流動性評
価で１．５ｇ／分以上の流動性が確保できれば成形に問
題を生じせしめることはないことがわかっている。
価で１．５ｇ／分以上の流動性が確保できれば成形に問
題を生じせしめることはないことがわかっている。
【００３５】III機械的強度（３点式曲げ強度）評価 これらのペレットコンパウンドを（株）日本製鋼所製磁
場中射出成形機（Ｊ−２０ＭII）にて横５ｍｍ×縦１５
ｍｍ×厚２ｍｍの試験用樹脂結合型磁石を同一条件（成
形温度２４０〜２９０℃、金型温度１００〜１２０℃）
にて成形し、得られたこれらの磁石成形品の曲げ強度を
島津製作所（株）製オートグラフを用いて、ヘッドスピ
ード２ｍｍ／分とし、常温下で求めた。結果を同様に表
１、表２に示す。該曲げ強度は、５．０ｋｇｆ／ｍｍ2
以上あれば機械的強度が十分であることが知られてい
る。
場中射出成形機（Ｊ−２０ＭII）にて横５ｍｍ×縦１５
ｍｍ×厚２ｍｍの試験用樹脂結合型磁石を同一条件（成
形温度２４０〜２９０℃、金型温度１００〜１２０℃）
にて成形し、得られたこれらの磁石成形品の曲げ強度を
島津製作所（株）製オートグラフを用いて、ヘッドスピ
ード２ｍｍ／分とし、常温下で求めた。結果を同様に表
１、表２に示す。該曲げ強度は、５．０ｋｇｆ／ｍｍ2
以上あれば機械的強度が十分であることが知られてい
る。
【００３６】
【表１】
【００３７】
【表２】
【００３８】
【表３】
【００３９】
【表４】
【００４０】
【表５】
【００４１】
【発明の効果】以上のごとく、本発明の樹脂結合型磁石
用樹脂組成物は、従来に比べて成形性及び機械的強度が
向上し高特性製品を要求される用途、例えば、一般家電
製品、通信・音響機器、医療機器、一般産業機器にいた
る幅広い分野等では特に有用である。
用樹脂組成物は、従来に比べて成形性及び機械的強度が
向上し高特性製品を要求される用途、例えば、一般家電
製品、通信・音響機器、医療機器、一般産業機器にいた
る幅広い分野等では特に有用である。
Claims (5)
- 【請求項１】 異方性磁場（ＨA）が５０ｋＯｅ以上の
磁性粉末と変性ポリアミドとの混合物にポリオレフィン
系樹脂及び／またはポリオレフィン系共重合樹脂から成
る添加剤が添加されている組成物であって、該変性ポリ
アミドはモノカルボキシル基炭化水素で末端基が変性さ
れた数平均分子量１００００以下の末端基変性ポリアミ
ド樹脂と数平均分子量３００００以上の末端基変性ポリ
アミド樹脂との混合物であることを特徴とする樹脂結合
型磁石用組成物。 - 【請求項２】 磁性粉末と変性ポリアミドとポリオレフ
ィン系樹脂及び／またはポリオレフィン系共重合樹脂か
ら成る添加剤の混合割合が、磁性粉末を１００重量部と
して、数平均分子量１００００以下の該変性ポリアミド
樹脂は２〜４８重量部、数平均分子量３００００以上の
該変性ポリアミド樹脂は２〜４８重量部、かつ当該２種
の数平均分子量の変性ポリアミドの合計は４〜５０重量
部、ポリオレフィン系樹脂及び／またはポリオレフィン
系共重合樹脂から成る添加剤は０．５〜５０重量部であ
ることを特徴とする請求項１に記載の樹脂結合型磁石用
組成物。 - 【請求項３】 異方性磁場（ＨA）が５０ｋＯｅ以上の
磁性粉末と変性ポリアミドとの混合物にポリオレフィン
系樹脂及び／またはポリオレフィン系共重合樹脂から成
る添加剤が添加されている組成物であって、該変性ポリ
アミドはモノカルボキシル基炭化水素で末端基が変性さ
れた数平均分子量１０００以下の末端基変性ポリアミド
オリゴマーと数平均分子量１００００以上の末端基変性
ポリアミド樹脂との混合物であることを特徴とする樹脂
結合型磁石用組成物。 - 【請求項４】 磁性粉末と変性ポリアミドとポリオレフ
ィン系樹脂及び／またはポリオレフィン系共重合樹脂か
ら成る添加剤の混合割合が、磁性粉末を１００重量部と
して、数平均分子量１０００以下の該変性ポリアミドオ
リゴマーは２〜４８重量部、数平均分子量１００００以
上の該変性ポリアミド樹脂は２〜４８重量部、かつ当該
２種の数平均分子量の変性ポリアミドの合計は４〜５０
重量部、ポリオレフィン系樹脂及び／またはポリオレフ
ィン系共重合樹脂から成る該添加剤は０．５〜５０重量
部であることを特徴とする請求項３に記載の樹脂結合型
磁石用組成物。 - 【請求項５】 請求項１乃至請求項４に記載の樹脂結合
型磁石用組成物を加熱成形して得た樹脂結合型磁石。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8328798A JPH10172818A (ja) | 1996-12-09 | 1996-12-09 | 樹脂結合型磁石用組成物及び樹脂結合型磁石 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8328798A JPH10172818A (ja) | 1996-12-09 | 1996-12-09 | 樹脂結合型磁石用組成物及び樹脂結合型磁石 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10172818A true JPH10172818A (ja) | 1998-06-26 |
Family
ID=18214232
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8328798A Pending JPH10172818A (ja) | 1996-12-09 | 1996-12-09 | 樹脂結合型磁石用組成物及び樹脂結合型磁石 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH10172818A (ja) |
-
1996
- 1996-12-09 JP JP8328798A patent/JPH10172818A/ja active Pending
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