JPH101575A - ポリオレフィン系樹脂組成物、複合材および製造方法 - Google Patents
ポリオレフィン系樹脂組成物、複合材および製造方法Info
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Abstract
加工性および機械強度に優れたポリオレフィン系樹脂複
合材を低コストで得る。 【解決手段】 (A)ポリオレフィン30〜90重量
部、(B)リグノセルロース系またはセルロース系物質
70〜10重量部〔ただし、(A)成分と(B)成分と
の合計量は100重量部である〕、(A)および(B)
成分の合計量100重量部に対して、(C)橋かけ剤
0.1〜5重量部、(D)有機過酸化物0.01〜1重
量部、ならびに(E)変性量が0.1〜20重量%であ
る変性ポリオレフィン(E1)0.1〜10重量部、ま
たは多塩基酸無水物(E2)1〜20重量部を含有する
組成物を加熱混練して反応させ、ポリオレフィン系樹脂
複合材を製造する。
Description
するポリオレフィン系樹脂組成物、複合材およびその製
造方法に関し、さらに詳しくは押出成形、射出成形に好
適に使用されるポリオレフィン系樹脂組成物、複合材お
よびその製造方法に関する。
化性樹脂に、充填剤として木質系材料を配合し、外観や
弾性を改善した複合材を得ることは広く行われている。
一方、ポリオレフィン等の熱可塑性樹脂に木質系材料を
配合することも行われるが、この場合は樹脂組成物の熱
流動性が低下して成形加工性が低下したり、場合によっ
ては機械強度が低下することもある。
リオレフィン樹脂、有機過酸化物を配合することが行わ
れている。例えば、特公平1−22297号には、プロ
ピレン系樹脂、植物性繊維、変性プロピレン系樹脂およ
び有機過酸化物を特定量含有する樹脂組成物を加熱下に
反応させて樹脂複合材を得ることが記載されている。し
かし、上記樹脂複合材においても、樹脂成分と植物性繊
維との界面接合性が不十分であり、このため機械強度に
劣るという問題点がある。
60502号にも、ポリプロピレン系樹脂、木粉(また
は籾殻)、変性ポリプロピレン系樹脂、有機過酸化物お
よび無機充填剤を配合した樹脂組成物を加熱下に反応さ
せて樹脂複合材を得ることが記載されている。しかし、
これらの樹脂複合材においても、前記と同様の問題点が
ある。
後、このオリゴエステル化物を配合することも行われて
いる。例えば、特開平6−80832号には、多塩基酸
無水物とモノエポキシ化合物とのエステル化および付加
反応によりオリゴエステル化されたリグノセルロース系
またはセルロース系物質、ポリオレフィンならびにラジ
カル重合開始剤を加熱混練し、ポリオレフィンの一部を
変性してなるポリオレフィン複合材が記載されている。
系材料をオリゴエステル化する必要があるほか、高価な
エポキシ化合物を使用しているため、コスト高になると
いう問題点がある。
系材料を含有する樹脂組成物であって、成形加工性およ
び機械強度に優れた樹脂複合材を低コストで製造できる
ポリオレフィン系樹脂組成物を提供することである。本
発明の他の目的は、木質系材料を含有する樹脂組成物か
ら得られる、成形加工性および機械強度に優れたポリオ
レフィン系樹脂複合材を提供することである。本発明の
さらに他の目的は、上記のポリオレフィン系樹脂複合材
を低コストで製造することができる製造方法を提案する
ことである。
ィン系樹脂組成物、複合材およびその製造方法である。 (1) (A)ポリオレフィン30〜90重量部、
(B)リグノセルロース系またはセルロース系物質70
〜10重量部〔ただし、(A)成分と(B)成分との合
計量は100重量部である〕、(C)(A)および
(B)成分の合計量100重量部に対して橋かけ剤0.
1〜5重量部、(D)(A)および(B)成分の合計量
100重量部に対して有機過酸化物0.01〜1重量
部、ならびに(E)(A)および(B)成分の合計量1
00重量部に対して、変性量が0.1〜20重量%であ
る変性ポリオレフィン(E1)0.1〜10重量部、ま
たは多塩基酸無水物(E2)1〜20重量部を含有する
ポリオレフィン系樹脂組成物。 (2) ポリオレフィン(A)が、230℃、2.16
kg荷重におけるメルトフローレート(MFR:AST
M D 1238)が0.1〜200g/10分のポリ
プロピレンである上記(1)記載のポリオレフィン系樹
脂組成物。 (3) 上記(1)または(2)記載のポリオレフィン
系樹脂組成物の反応物からなるポリオレフィン系樹脂複
合材。 (4) (A)ポリオレフィン30〜90重量部、
(B)リグノセルロース系またはセルロース系物質70
〜10重量部〔ただし、(A)成分と(B)成分との合
計量は100重量部である〕、(C)(A)および
(B)成分の合計量100重量部に対して橋かけ剤0.
1〜5重量部、(D)(A)および(B)成分の合計量
100重量部に対して有機過酸化物0.01〜1重量
部、ならびに(E)(A)および(B)成分の合計量1
00重量部に対して、変性量が0.1〜20重量%であ
る変性ポリオレフィン(E1)0.1〜10重量部、ま
たは多塩基酸無水物(E2)1〜20重量部を含有する
組成物を、150〜200℃で30秒〜30分間加熱混
練して反応させることを特徴とするポリオレフィン系樹
脂複合材の製造方法。
(A)成分として用いられるポリオレフィンは、炭素数
2〜20のα−オレフィンの単独重合体または共重合体
である。ポリオレフィン(A)の具体的なものとして
は、例えばポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテ
ン、ポリ4−メチル−1−ペンテンなどがあげられる。
これらは単独重合体であっても、2種以上のα−オレフ
ィンの共重合体であってもよい。その他にも、エチレン
・プロピレン共重合体、エチレン・α−オレフィン共重
合体、プロピレン・α−オレフィン共重合体などがあげ
られる。ポリオレフィン(A)は1種単独で使用するこ
ともできるし、2種以上を任意の混合比で混合して使用
することもできる。
としてはポリプロピレンが好ましく、特にASTM D
1238により230℃、2.16kg荷重における
メルトフローレート(MFR)が0.1〜200g/1
0分、好ましくは0.5〜100g/10分、さらに好
ましくは0.5〜50g/10分であるポリプロピレン
が好ましい。
たはセルロース系物質(B)としては、リグノセルロー
ス、セルロースまたはこれらの誘導体を含む物質であっ
て、従来から樹脂の充填剤として使用されているものが
制限なく使用できる。(B)成分は、いわゆる木質系材
料であり(以下、(B)成分を木質系材料と称する場合
がある)、具体的なものとしては木粉、木質パルプなど
があげられる。これらの木質系材料の原木や樹種は特に
制限されない。また木質系材料としては、木材工業にお
ける工業廃棄物としての木質材や未利用の木質材から得
られる木質材料を使用することもでき、資源の有効利用
を図ることもできる。さらに尿素等で木酸(レプリン
酸、酢酸、ギ酸等)を中和処理したものを使用すること
もできる。(B)成分は1種単独で使用することもでき
るし、2種以上を併用することもできる。
は、ポリオレフィン(A)、木質系材料(B)、および
後述の変性ポリオレフィン(E1)の同一成分同士およ
び/または異なる成分間を架橋させることができる化合
物が制限なく使用できる。
フィン(E1)は、複合材を製造する際の加熱混練時
に、有機過酸化物(D)により開裂反応での分子量が低
下する。分子量の低下が大きいと溶融張力(メルトテン
ション)が低下し、押出成形性の低下を招く。
記のような成形性の低下を防止することができる。すな
わち、橋かけ剤(C)を配合すると、有機過酸化物
(D)存在下に架橋反応が生じ、ポリオレフィン(A)
等の分子量低下が防止され、かつ木粉(B)とも架橋反
応が生じ、これにより本発明の複合材の溶融張力(メル
トテンション)を向上させることができる。メルトテン
ションの向上は異形押出等の成形には重要な要素であ
り、ある程度の向上を必要とする。メルトテンションが
向上する時はMFRが小さくなる。
が使用でき、例えばジビニルベンゼン、トリアリルシア
ヌレート、トリアリルイソシアヌレート、エチレングリ
コールジメタクリレート、トリメチロールプロパントリ
メタクリレート、ジアリルフタレート、トリエチレング
リコールジメタクリレート、トリメチロールプロパント
リアセテートなどがあげられる。これらは1種単独で使
用することもできるし、2種以上を組合せて使用するこ
ともできる。
しては、分子内に原子団−O−O−を有する有機物が制
限なく使用でき、ジアルキルペルオキシド、ジアシルペ
ルオキシド、ヒドロペルオキシド、ケトンペルオキシド
等の有機ペルオキシド;アルキルペルエステル等の有機
ペルエステル;ペルオキシジカーボネートなどがあげら
れる。
は、ベンゾイルペルオキシド、ジクロルベンゾイルペル
オキシド、ジクミルペルオキシド、ジ−t−ブチルペル
オキシド、2,5−ジメチル−2,5−ジ(ペルオキシ
ベンゾエート)ヘキシン−3、1,3−ビス(t−ブチ
ルペルオキシイソプロピル)ベンゼン、ラウロイルペル
オキシド、t−ブチルペルアセテート、2,5−ジメチ
ル−2,5−ジ(t−ブチルペルオキシ)ヘキシン−
3、2,5−ジメチル−2,5−ジ(t−ブチルペルオ
キシ)ヘキサン、t−ブチルペルオキシベンゾエート、
t−ブチルペルオキシフェニルアセテート、t−ブチル
ペルオキシイソブチレート、t−ブチルペルオキシse
c−オクテート、t−ブチルペルオキシピバレート、ク
ミルペルオキシピバレート、t−ブチルペルオキシジエ
チルアセテートなどをあげることができる。これらの中
では、ジクミルペルオキシド、t−ブチルペルオキシベ
ンゾエート、2,5−ジメチル−2,5−ジ(t−ブチ
ルペルオキシ)ヘキサンが好ましい。このような有機過
酸化物(D)は1種単独で使用することもできるし、2
種以上を併用することもできる。
フィン(E1)または多塩基酸無水物(E2)を使用す
る。(E1)および(E2)成分を併用することもでき
るが、どちらか一方を配合するだけで、成形加工性およ
び機械強度に優れたポリオレフィン系樹脂複合材が得ら
れる。
(E1)としては、無水マレイン酸、マレイン酸ジメチ
ル、マレイン酸ジエチル、アクリル酸、メタクリル酸、
テトラヒドロフタル酸、グリシジルメタクリレート、ヒ
ドロキシエチルメタクリレート等の変性用化合物で変性
されたポリオレフィンがあげられる。変性前のポリオレ
フィンとしては、前記ポリオレフィン(A)と同様のも
のがあげられる。変性前のポリオレフィンに対する導入
された変性用化合物の量(変性量)は0.1〜20重量
%、好ましくは0.5〜10重量%である。
(A)成分として使用しているポリオレフィンと同種の
変性ポリオレフィンを組合せて使用するのが好ましい。
すなわち、(A)成分のポリオレフィンがポリプロピレ
ンの場合には、(E1)成分の変性ポリオレフィンとし
ては変性ポリプロピレンを配合するのが好ましい。
2)としては、例えば無水マレイン酸、無水フタル酸、
無水コハク酸、無水テトラヒドロフタル酸、無水ヘキサ
ヒドロフタル酸、無水イタコン酸、無水アジピン酸など
があげられる。これらの中では、工業的に低廉な無水マ
レイン酸、無水フタル酸、無水コハク酸等が好ましい。
このような多塩基酸無水物(E2)は1種単独で使用す
ることもできるし、2種以上を併用することもできる。
(E1)を配合した場合には、本発明の複合材におい
て、ポリオレフィン(A)と木質系材料(B)との親和
性が向上し、強度が向上する。一方、本発明の組成物中
に多塩基酸無水物(E2)を配合した場合には、加熱混
練時にポリオレフィン(A)の変性と木質系材料(B)
のエステル化反応とが同時に進行し、この変性されたポ
リオレフィンとエステル化された木質系材料との間で化
学結合が形成され、このため本発明の複合材において、
ポリオレフィン(A)と木質系材料(B)との界面接合
性が改善され、強度が向上すると推測される。
フィン(A)30〜90重量部、好ましくは40〜80
重量部、リグノセルロース系またはセルロース系物質
(B)70〜10重量部、好ましくは60〜20重量部
〔ただし、(A)成分と(B)成分との合計量は100
重量部である〕であり、(A)成分と(B)成分との合
計量100重量部に対して橋かけ剤(C)0.1〜5重
量部、好ましくは0.5〜3重量部、(A)成分と
(B)成分との合計量100重量部に対して有機過酸化
物(D)0.01〜1重量部、好ましくは0.01〜
0.5重量部、(A)成分と(B)成分との合計量10
0重量部に対して変性ポリオレフィン(E1)0.1〜
10重量部、好ましくは0.5〜8重量部、(A)成分
と(B)成分との合計量100重量部に対して多塩基酸
無水物(E2)1〜20重量部、好ましくは2〜15重
量部である。
にある量で配合することができるが、全ての成分が好ま
しい範囲にある量で配合するのが最も好ましい。しか
し、ある成分が好ましい範囲にあり、かつ他の成分が一
般的な範囲にある量で配合するものも好ましい。
前記(A)〜(E)成分を前記配合量で配合した組成物
である。本発明のポリオレフィン系樹脂組成物には、無
機系の充填剤、例えばタルク、炭酸カルシウム、マイ
カ、ガラス繊維等、あるいは有機系の充填剤、例えばポ
リエステル、ポリアミド繊維等、その他に難燃剤、安定
剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、可塑剤、滑剤等の各種
添加剤や染料、顔料等の着色剤などの他の成分を添加す
ることができる。
記ポリオレフィン系樹脂組成物の反応物であり、前記
(A)〜(E)成分、および必要により添加される他の
成分を、前記配合量で混合し、この混合物を150〜2
00℃、好ましくは160〜190℃で、30秒〜30
分間、好ましくは1〜20分間加熱混練して反応するこ
とにより製造することができる。
シェルミキサーなどの混合機により混合することがで
き、均一化しておくのが好ましい。加熱混練方法も前記
条件で加熱混練できる方法であれば特に限定されず、例
えばブレンダー、ニーダー、ミキシングロール、バンバ
リーミキサー、1軸もしくは2軸の押出機などにより行
うことができる。
が例示できる。すなわち、各成分を室温でヘンシェルミ
キサーにより混合して均一化した後、得られた混合物を
2軸押出機で混練ゾーンの設定温度を前記温度に設定し
て混練し、組成物を混練状態で反応させて複合材を得
る。なお、温度が200℃を超えると木質系材料(B)
の分解によるガスが発生するため、造粒温度が200℃
を超えないように注意する必要がある。そのため、冷却
コントロールの効く2軸押出機等を使用するのが好まし
い。
フィン系樹脂複合材は、木質系材料(B)を配合してい
るにもかかわらず熱流動性に優れ、このため成形加工性
に優れており、押出成形、射出成形などの成形法により
任意の形状に容易に成形することができる。また本発明
の複合材は、ポリオレフィン(A)と木質系材料(B)
との界面接合性が改善されているため、成形により得ら
れた成形品は機械強度、例えば引張強度、曲げ強度、耐
衝撃強度などに優れている。さらに本発明の複合材は、
各成分を混合して加熱混練することにより製造すること
ができるので、従来のように予め変性木質系材料を調製
する必要はなく、このため製造コストは低い。また本発
明の複合材は、有機過酸化物(D)を配合しているの
で、未反応の多塩基酸無水物(E2)が残留することは
ない。
ず、従来から熱可塑性樹脂が用いられている多くの分野
に使用することができるが、電気絶縁材料、工業用部品
材料、建築用材料等の分野に好適に利用でき、中でも住
宅部材、建築材料、家電製品の原料として特に好適に利
用できる。
外壁材、洗面化粧台、カウンター材、基礎受け板、窓
枠、壁材、廻り縁木、手すり、取っ手、構造材、土木角
材、柱、床柱、飾り柱、耐震材、壁紙、建具天井材、下
地材、畳、床、コンクリートパネル、足場材、遮蔽板、
遮音板、家具の箱天井、扉、前板裏板、棚板、袖板、幕
板、甲板、背板、座板、厨房部材、防水材、防かび材、
防腐材、雨戸板、腰板、側板、バスユニット床パン、バ
ス天井、バス壁、バス、桶、衛陶機器、便座、便蓋、ラ
ジオテレビ受信機、キャビネット、ステレオキャビネッ
ト、アンプキャビネット、スピーカー、ピアノオルガン
の親板、大屋根、巻き屋根、上下巻物板などの材料とし
て好適に利用できる。
は、ポリオレフィン(A)、リグノセルロース系または
セルロース系物質(B)、橋かけ剤(C)、有機過酸化
物(D)、および変性ポリオレフィン(E1)または多
塩基酸無水物(E2)を特定量含有しているので、木質
系材料である(B)成分を含有しているにもかかわら
ず、加熱混練により成形加工性および機械強度に優れる
複合材を低コストで製造することができる。
上記ポリオレフィン系樹脂組成物の反応物からなるた
め、成形加工性および機械強度に優れるポリオレフィン
系樹脂および木質系材料の複合材を得ることができる。
造方法は、ポリオレフィン(A)、リグノセルロース系
またはセルロース系物質(B)、橋かけ剤(C)、有機
過酸化物(D)、および変性ポリオレフィン(E1)ま
たは多塩基酸無水物(E2)を特定量含有する混合物を
特定条件で加熱混練して反応させるので、成形加工性お
よび機械強度に優れた木質系材料を含有するポリオレフ
ィン系樹脂複合材を低コストで製造することができる。
する。各例で使用した組成物および複合材の製造方法、
成形品の成形方法、物性の測定方法、配合成分は次の通
りである。
材の製造方法》(A)〜(E)成分を室温でヘンシェル
ミキサーにより混合し、均一化してポリオレフィン系樹
脂組成物を得た。次に、下記条件で2軸押出機(日本製
鋼所社製、TEX30、商標)により加熱混練してポリ
オレフィン系樹脂複合材を得た。 バレル設定温度:160℃ スクリュー回転数:110rpmで樹脂温度が押出機出
口で180℃となるように設定した。 押出混練量:6kg/1時間
成形機〔(株)神藤金属工業所製、70トンプレス成形
機〕により、下記条件でプレスシート成形した。 加熱温度:180℃、予熱時間5分間 プレス圧力:50kgf/cm2 加熱圧縮時間:5分間 冷却時間:5分間 冷却プレス圧力:50kgf/cm2 冷却温度:23℃ 成形品板厚:2mm
kg荷重 引張強度:ASTM D 638 曲げ強度:ASTM D 638 曲げ弾性率:ASTM D 638 アイゾッド衝撃強度:ASTM D 256
記のものを使用した。 ポリオレフィン(A):ホモポリプロピレン、ASTM
D 1238によるメルトフローレート(MFR)=
1.5g/10分、比重=0.91、以下ポリプロピレ
ンという。 木質系材料(B):木粉(粒径:120メッシュ通過
品) 橋かけ剤(C):トリアリルイソシアヌレート(TAI
C) 有機過酸化物(D):2,5−ジメチル−2,5−ジ
(t−ブチルペルオキシ)ヘキサン 変性ポリオレフィン(E1):ASTM D 1238
によるメルトフローレート(MFR)=1.5g/10
分、比重=0.91のホモポリプロピレンのマレイン酸
変性物(マレイン酸付加量3重量%)、以下変性ポリプ
ロピレンという。 多塩基酸無水物(E2):無水マレイン酸
け剤(TAIC)5g、有機過酸化物2.5g、および
変性ポリプロピレン100gを室温でヘンシェルミキサ
ーにより3分間攪拌して配合し、ポリプロピレン系樹脂
組成物を得た。次に、前記条件で2軸押出機から押出
し、ポリプロピレン系樹脂複合材を得た。この時のダイ
出口の樹脂温度は180℃であった。上記複合材を前記
成形条件で熱圧成形した。得られた成形品の物性を前記
測定方法で測定した。結果を表1に示す。
同様にして行った。結果を表1に示す。
g使用した以外は実施例1と同様にして行った。結果を
表1に示す。
同様にして行った。結果を表2に示す。
して行った。結果を表2に示す。
た以外は実施例1と同様にして行った。結果を表2に示
す。
用しなかった以外は実施例1と同様にして行った。結果
を表3に示す。
行った。結果を表3に示す。
行った。結果を表3に示す。
い ×;2軸押出機での造粒時における樹脂は押出量が一定
にならない *3 ストランド外観: 良;ストランド切れの発生しない良好な場合 不良;肌荒れの発生、ストランド切れの発生する場合
合材の押出性は比較例に比べて良好であることがわか
る。またストランド外観も良好であり、ポリプロピレン
と木粉との界面接合性に優れていることがわかる。そし
て成形品の物性も優れていることがわかる。
Claims (4)
- 【請求項1】 (A)ポリオレフィン30〜90重量
部、 (B)リグノセルロース系またはセルロース系物質70
〜10重量部〔ただし、(A)成分と(B)成分との合
計量は100重量部である〕、 (C)(A)および(B)成分の合計量100重量部に
対して橋かけ剤0.1〜5重量部、 (D)(A)および(B)成分の合計量100重量部に
対して有機過酸化物0.01〜1重量部、ならびに (E)(A)および(B)成分の合計量100重量部に
対して、 変性量が0.1〜20重量%である変性ポリオレフィン
(E1)0.1〜10重量部、または多塩基酸無水物
(E2)1〜20重量部を含有するポリオレフィン系樹
脂組成物。 - 【請求項2】 ポリオレフィン(A)が、230℃、
2.16kg荷重におけるメルトフローレート(MF
R:ASTM D 1238)が0.1〜200g/1
0分のポリプロピレンである請求項1記載のポリオレフ
ィン系樹脂組成物。 - 【請求項3】 請求項1または2記載のポリオレフィン
系樹脂組成物の反応物からなるポリオレフィン系樹脂複
合材。 - 【請求項4】 (A)ポリオレフィン30〜90重量
部、 (B)リグノセルロース系またはセルロース系物質70
〜10重量部〔ただし、(A)成分と(B)成分との合
計量は100重量部である〕、 (C)(A)および(B)成分の合計量100重量部に
対して橋かけ剤0.1〜5重量部、 (D)(A)および(B)成分の合計量100重量部に
対して有機過酸化物0.01〜1重量部、ならびに (E)(A)および(B)成分の合計量100重量部に
対して、 変性量が0.1〜20重量%である変性ポリオレフィン
(E1)0.1〜10重量部、または多塩基酸無水物
(E2)1〜20重量部を含有する組成物を、150〜
200℃で30秒〜30分間加熱混練して反応させるこ
とを特徴とするポリオレフィン系樹脂複合材の製造方
法。
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