JPH10152617A - 電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成物 - Google Patents
電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成物Info
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- JPH10152617A JPH10152617A JP31340196A JP31340196A JPH10152617A JP H10152617 A JPH10152617 A JP H10152617A JP 31340196 A JP31340196 A JP 31340196A JP 31340196 A JP31340196 A JP 31340196A JP H10152617 A JPH10152617 A JP H10152617A
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- silicon
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Abstract
(57)【要約】 （修正有）
【課題】 低応力性に優れ、更に耐熱性および各種基材
との接着性、耐衝撃性に優れた電気絶縁材料用熱硬化性
樹脂組成物を提供する。 【解決手段】 従来の熱硬化性樹脂に、主鎖骨格を構成
する原子の３０％以上の原子がケイ素と炭素からなり、
分子量が１０００以上のケイ素系高分子で、分子末端が
ビニルシリル基であることを特徴とする反応性ケイ素系
高分子（（Ｂ）成分）、及び１分子中に少なくとも２つ
以上のＳｉ−Ｈ基を有するケイ素化合物（（Ｃ）成
分）、及び（Ｄ）成分として、甲・乙成分として示した
成分の中から少なくとも１種類以上の分子量１０００未
満のケイ素化合物、ビニルシリル基（ＣＨ 2＝Ｃ Ｒ’
−Ｓｉ（Ｒ）2−） を有するケイ素化合物（（甲）成
分）、Ｓｉ−Ｈ基とビニルシリル基を有するケイ素化合
物（（乙）成分）、及び（Ｅ）成分としてヒドロシリル
化触媒を必須成分とした電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組
成物。
との接着性、耐衝撃性に優れた電気絶縁材料用熱硬化性
樹脂組成物を提供する。 【解決手段】 従来の熱硬化性樹脂に、主鎖骨格を構成
する原子の３０％以上の原子がケイ素と炭素からなり、
分子量が１０００以上のケイ素系高分子で、分子末端が
ビニルシリル基であることを特徴とする反応性ケイ素系
高分子（（Ｂ）成分）、及び１分子中に少なくとも２つ
以上のＳｉ−Ｈ基を有するケイ素化合物（（Ｃ）成
分）、及び（Ｄ）成分として、甲・乙成分として示した
成分の中から少なくとも１種類以上の分子量１０００未
満のケイ素化合物、ビニルシリル基（ＣＨ 2＝Ｃ Ｒ’
−Ｓｉ（Ｒ）2−） を有するケイ素化合物（（甲）成
分）、Ｓｉ−Ｈ基とビニルシリル基を有するケイ素化合
物（（乙）成分）、及び（Ｅ）成分としてヒドロシリル
化触媒を必須成分とした電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組
成物。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、耐熱性、接着性、
硬化性に優れた熱硬化性樹脂組成物に関するものであ
り、半導体素子のドリップコーティングやポッティング
用封止材やコンデンサー等各種電子部品のポッティング
材、コーティング材等に好適に利用できる電気絶縁材料
用熱硬化性樹脂組成物に関する。
硬化性に優れた熱硬化性樹脂組成物に関するものであ
り、半導体素子のドリップコーティングやポッティング
用封止材やコンデンサー等各種電子部品のポッティング
材、コーティング材等に好適に利用できる電気絶縁材料
用熱硬化性樹脂組成物に関する。
【０００２】
【従来の技術】最近、電子機器のより小型、高性能化が
進む中で半導体実装分野でも、小型、薄型、軽量、高密
度のパッケージが求められてきている。フレキシブル基
板用接着剤、あるいは半導体等の電子部品の封止に用い
られる樹脂組成物としては、フェノール樹脂／アクリロ
ニトリルブタジエンゴム系、エポキシ樹脂／アクリロニ
トリルブタジエンゴム系、エポキシ樹脂／カルボキシ基
含有アクリロニトリルブタジエンゴム系、エポキシ樹脂
／アクリルゴム系等の材料が用いられている。ゴムの種
類としては、アクリロニトリルブタジエン系、アクリル
系、ポリブチレン系、ポリブタジエン系あるいはシリコ
ン系などが広く知られている。
進む中で半導体実装分野でも、小型、薄型、軽量、高密
度のパッケージが求められてきている。フレキシブル基
板用接着剤、あるいは半導体等の電子部品の封止に用い
られる樹脂組成物としては、フェノール樹脂／アクリロ
ニトリルブタジエンゴム系、エポキシ樹脂／アクリロニ
トリルブタジエンゴム系、エポキシ樹脂／カルボキシ基
含有アクリロニトリルブタジエンゴム系、エポキシ樹脂
／アクリルゴム系等の材料が用いられている。ゴムの種
類としては、アクリロニトリルブタジエン系、アクリル
系、ポリブチレン系、ポリブタジエン系あるいはシリコ
ン系などが広く知られている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、アクリ
ロニトリルブタジエンゴム、カルボキシ基含有アクリロ
ニトリルブタジエンゴム等を用いた接着剤は、回路を形
成する銅が半田浸せき時に熱劣化の触媒となって、アク
リロニトリルブタジエンゴムが酸化劣化され、半田浸せ
き後の接着力が著しく低下するという欠点がある。ま
た、アクリルゴム等を用いた接着剤では、加熱による劣
化は少ないが、例えばカバーレイとして用いたとき半硬
化状態でのべたつきが大きく加工工程での作業性が悪
く、さらにフレキシブル基板としたときの耐屈曲性に劣
るという欠点があった。
ロニトリルブタジエンゴム、カルボキシ基含有アクリロ
ニトリルブタジエンゴム等を用いた接着剤は、回路を形
成する銅が半田浸せき時に熱劣化の触媒となって、アク
リロニトリルブタジエンゴムが酸化劣化され、半田浸せ
き後の接着力が著しく低下するという欠点がある。ま
た、アクリルゴム等を用いた接着剤では、加熱による劣
化は少ないが、例えばカバーレイとして用いたとき半硬
化状態でのべたつきが大きく加工工程での作業性が悪
く、さらにフレキシブル基板としたときの耐屈曲性に劣
るという欠点があった。
【０００４】したがって、これらのことから低応力性に
優れ、更に耐熱性および各種基材との接着性、耐衝撃性
に優れた電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成物の開発が望
まれていた。
優れ、更に耐熱性および各種基材との接着性、耐衝撃性
に優れた電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成物の開発が望
まれていた。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明の上記目的は、下
記の手段にとって達成された。すなわち、従来の熱硬化
性樹脂に、主鎖骨格を構成する原子の３０％以上の原子
がケイ素と炭素からなり、分子量が１０００以上のケイ
素系高分子で、分子末端がビニルシリル基（ＣＨ2＝Ｃ
Ｒ’−Ｓｉ（Ｒ）2−）であることを特徴とする反応性
ケイ素系高分子（（Ｂ）成分）、及び１分子中に少なく
とも２つ以上のＳｉ−Ｈ基を有するケイ素化合物
（（Ｃ）成分）、及び（Ｄ）成分として、甲・乙成分と
して示した成分の中から少なくとも１種類以上の分子量
１０００未満のケイ素化合物、１分子中に少なくとも２
個以上の分子量１０００未満のビニルシリル基（ＣＨ 2
＝Ｃ Ｒ’−Ｓｉ（Ｒ）2−） を有するケイ素化合物
（（甲）成分）、１分子中に、Ｓｉ−Ｈ基とビニルシリ
ル基（ＣＨ2＝ＣＲ’−Ｓｉ（Ｒ）2−）が合わせて少な
くとも２個以上有する分子量１０００未満のケイ素化合
物（（乙）成分）、及び（Ｅ）成分としてヒドロシリル
化触媒を必須成分とした電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組
成物に関する。
記の手段にとって達成された。すなわち、従来の熱硬化
性樹脂に、主鎖骨格を構成する原子の３０％以上の原子
がケイ素と炭素からなり、分子量が１０００以上のケイ
素系高分子で、分子末端がビニルシリル基（ＣＨ2＝Ｃ
Ｒ’−Ｓｉ（Ｒ）2−）であることを特徴とする反応性
ケイ素系高分子（（Ｂ）成分）、及び１分子中に少なく
とも２つ以上のＳｉ−Ｈ基を有するケイ素化合物
（（Ｃ）成分）、及び（Ｄ）成分として、甲・乙成分と
して示した成分の中から少なくとも１種類以上の分子量
１０００未満のケイ素化合物、１分子中に少なくとも２
個以上の分子量１０００未満のビニルシリル基（ＣＨ 2
＝Ｃ Ｒ’−Ｓｉ（Ｒ）2−） を有するケイ素化合物
（（甲）成分）、１分子中に、Ｓｉ−Ｈ基とビニルシリ
ル基（ＣＨ2＝ＣＲ’−Ｓｉ（Ｒ）2−）が合わせて少な
くとも２個以上有する分子量１０００未満のケイ素化合
物（（乙）成分）、及び（Ｅ）成分としてヒドロシリル
化触媒を必須成分とした電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組
成物に関する。
【０００６】
【発明の実施の形態】本発明に用いる（Ａ）熱硬化性樹
脂としては、エポキシ樹脂、シアナート樹脂、フェノー
ル樹脂、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂、不飽和ポリエ
ステル樹脂等及びこれらの変性樹脂等が挙げられ、これ
らは単独または２種類以上混合して使用することができ
る。
脂としては、エポキシ樹脂、シアナート樹脂、フェノー
ル樹脂、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂、不飽和ポリエ
ステル樹脂等及びこれらの変性樹脂等が挙げられ、これ
らは単独または２種類以上混合して使用することができ
る。
【０００７】次に該組成物中の反応性ケイ素系高分子
（（Ｂ）成分）について説明する。反応性ケイ素系高分
子（（Ｂ）成分）の主鎖骨格とは、該高分子の骨格を構
成する部分で、該骨格に結合している置換基・原子など
を除いた部分を指す。反応性ケイ素系高分子（（Ｂ）成
分）は、主鎖骨格を構成する原子の３０％以上の原子が
ケイ素と炭素からなる分子量が１０００以上のケイ素系
高分子で、分子末端がビニルシリル基（ＣＨ2＝ＣＲ’
−Ｓｉ（Ｒ）2−）であることを特徴とする。（式中、
Ｒは炭素数１〜２０の１価の有機基を表す。Ｒ’は水素
または１価の有機基を表す。）耐熱性・力学特性などの
特性面から主鎖骨格中のケイ素と炭素を合計した割合
は、主鎖骨格を構成する原子全体の４０％以上が好まし
く、６０％以上がさらに好ましく、８０％以上が特に好
ましい。さらに、該電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成物
の反応性ケイ素系高分子（（Ｂ）成分）の主鎖骨格中の
ケイ素と炭素の原子数の割合（ケイ素／炭素）は、０．
６〜０．５が好ましく、０．５〜０．４がさらに好まし
く、０．４〜０．２が特に好ましい。
（（Ｂ）成分）について説明する。反応性ケイ素系高分
子（（Ｂ）成分）の主鎖骨格とは、該高分子の骨格を構
成する部分で、該骨格に結合している置換基・原子など
を除いた部分を指す。反応性ケイ素系高分子（（Ｂ）成
分）は、主鎖骨格を構成する原子の３０％以上の原子が
ケイ素と炭素からなる分子量が１０００以上のケイ素系
高分子で、分子末端がビニルシリル基（ＣＨ2＝ＣＲ’
−Ｓｉ（Ｒ）2−）であることを特徴とする。（式中、
Ｒは炭素数１〜２０の１価の有機基を表す。Ｒ’は水素
または１価の有機基を表す。）耐熱性・力学特性などの
特性面から主鎖骨格中のケイ素と炭素を合計した割合
は、主鎖骨格を構成する原子全体の４０％以上が好まし
く、６０％以上がさらに好ましく、８０％以上が特に好
ましい。さらに、該電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成物
の反応性ケイ素系高分子（（Ｂ）成分）の主鎖骨格中の
ケイ素と炭素の原子数の割合（ケイ素／炭素）は、０．
６〜０．５が好ましく、０．５〜０．４がさらに好まし
く、０．４〜０．２が特に好ましい。
【０００８】また、反応性ケイ素系高分子（（Ｂ）成
分）の分子末端は、両末端がビニルシリル基（ＣＨ2＝
ＣＲ’−Ｓｉ（Ｒ）2−）であることを特徴とする。
Ｒ’は上述のＲと同じで、具体的に例示すれば、Ｈ、メ
チル、エチル、フェニル、トリメチルシロキシ基などで
ある。これらのうちで、Ｈが特に好ましい。反応性ケイ
素系高分子（（Ｂ）成分）の分子量は、粘度・溶解性の
点から、ゲル・パーミエーションクロマトグラフ（ＧＰ
Ｃ）におけるポリスチレンスタンダードを用いた数平均
分子量で１０００〜５００００が好ましく、１５００〜
３００００がさらに好ましい。分子量分布は５以下が好
ましく。３以下がさらに好ましい。
分）の分子末端は、両末端がビニルシリル基（ＣＨ2＝
ＣＲ’−Ｓｉ（Ｒ）2−）であることを特徴とする。
Ｒ’は上述のＲと同じで、具体的に例示すれば、Ｈ、メ
チル、エチル、フェニル、トリメチルシロキシ基などで
ある。これらのうちで、Ｈが特に好ましい。反応性ケイ
素系高分子（（Ｂ）成分）の分子量は、粘度・溶解性の
点から、ゲル・パーミエーションクロマトグラフ（ＧＰ
Ｃ）におけるポリスチレンスタンダードを用いた数平均
分子量で１０００〜５００００が好ましく、１５００〜
３００００がさらに好ましい。分子量分布は５以下が好
ましく。３以下がさらに好ましい。
【０００９】また、反応性ケイ素系高分子（（Ｂ）成
分）の主鎖骨格は、基本的には直鎖状であるが、溶解性
を損なわない範囲で分岐構造を有していても構わない。
該電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成物中の反応性ケイ素
系高分子（Ｂ）成分は、耐熱性、力学特性を向上させる
点から、該電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成物中の６０
重量％以上が好ましく、７０重量％以上がさらに好まし
く、８０重量％以上が特に好ましい。
分）の主鎖骨格は、基本的には直鎖状であるが、溶解性
を損なわない範囲で分岐構造を有していても構わない。
該電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成物中の反応性ケイ素
系高分子（Ｂ）成分は、耐熱性、力学特性を向上させる
点から、該電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成物中の６０
重量％以上が好ましく、７０重量％以上がさらに好まし
く、８０重量％以上が特に好ましい。
【００１０】該電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成物中の
反応性ケイ素系高分子（（Ｂ）成分）は特開平７−１８
８４１８に開示されている方法で製造することが可能で
ある。例えば、該電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成物中
の反応性ケイ素系高分子（（Ｂ）成分）の主鎖骨格は、
［Ｓｉ（Ｒ）2−Ｘ−Ｓｉ（Ｒ）2−ＣＨ2ＣＨ2−Ｓｉ
（Ｒ）2−Ｙ−Ｓｉ（Ｒ）2−ＣＨ2ＣＨ2−］、［Ｓｉ
（Ｒ）2−Ｘ−Ｓｉ（Ｒ）2−ＣＨ2ＣＨ2−Ｓｉ（Ｒ）2
−ＣＨ2ＣＨ2−］もしくは［Ｓｉ（Ｒ）2−ＣＨ2ＣＨ2
−Ｓｉ（Ｒ）2−ＣＨ2ＣＨ2−］（式中、Ｒは炭素数１
〜２０の１価の有機基を表す。）を繰り返し単位とする
ものである。上記Ｒは、具体的には、メチル、エチル、
ｎ−プロピル、ｉ−プロピル、ｎ−ブチル、ｔ−ブチ
ル、イソアミル、ｎ−オクチル、ｎ−ノニル、フェニル
基、クロル基、トリメチルシロキシ基等が挙げられる。
反応性ケイ素系高分子（（Ｂ）成分）は特開平７−１８
８４１８に開示されている方法で製造することが可能で
ある。例えば、該電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成物中
の反応性ケイ素系高分子（（Ｂ）成分）の主鎖骨格は、
［Ｓｉ（Ｒ）2−Ｘ−Ｓｉ（Ｒ）2−ＣＨ2ＣＨ2−Ｓｉ
（Ｒ）2−Ｙ−Ｓｉ（Ｒ）2−ＣＨ2ＣＨ2−］、［Ｓｉ
（Ｒ）2−Ｘ−Ｓｉ（Ｒ）2−ＣＨ2ＣＨ2−Ｓｉ（Ｒ）2
−ＣＨ2ＣＨ2−］もしくは［Ｓｉ（Ｒ）2−ＣＨ2ＣＨ2
−Ｓｉ（Ｒ）2−ＣＨ2ＣＨ2−］（式中、Ｒは炭素数１
〜２０の１価の有機基を表す。）を繰り返し単位とする
ものである。上記Ｒは、具体的には、メチル、エチル、
ｎ−プロピル、ｉ−プロピル、ｎ−ブチル、ｔ−ブチ
ル、イソアミル、ｎ−オクチル、ｎ−ノニル、フェニル
基、クロル基、トリメチルシロキシ基等が挙げられる。
【００１１】上記Ｘ及びＹは、炭素数１から５０までの
２価の有機基、２価の有機ケイ素基または酸素原子であ
ってもよく、また有機基は官能基を含んでいてもよい。
ＸおよびＹを具体的に例示すれば、下記に示す構造が挙
げられる。
２価の有機基、２価の有機ケイ素基または酸素原子であ
ってもよく、また有機基は官能基を含んでいてもよい。
ＸおよびＹを具体的に例示すれば、下記に示す構造が挙
げられる。
【００１２】
【化１】
【００１３】これらのうちで、
【００１４】
【化２】
【００１５】が好ましい。さらには、
【００１６】
【化３】
【００１７】が特に好ましい。本発明の反応性ケイ素系
高分子（（Ｂ）成分）の好ましい構造を例示すれば、Ｃ
Ｈ2＝ＣＨ−［Ｓｉ（Ｐｈ）（Ｍｅ）−ｐ−Ｃ6Ｈ4−Ｓ
ｉ（Ｐｈ）（Ｍｅ）−ＣＨ2ＣＨ2−］n−Ｓｉ（Ｐｈ）
（Ｍｅ）−ｐ−Ｃ6Ｈ4−Ｓｉ（Ｐｈ）（Ｍｅ）−ＣＨ＝
ＣＨ2、ＣＨ2＝ＣＨ−［Ｓｉ（Ｐｈ）（Ｍｅ）−ＣＨ2
ＣＨ2−ＳｉＭｅ 2−ｐ−Ｃ6Ｈ4−ＳｉＭｅ2−ＣＨ2ＣＨ
2］n−Ｓｉ（Ｐｈ）（Ｍｅ）−ＣＨ＝ＣＨ2、ＣＨ2＝Ｃ
Ｈ−［ＳｉＭｅ2−ｍ−Ｃ6Ｈ4−ＳｉＭｅ2−ＣＨ2ＣＨ2
−ＳｉＭｅ2−ｐ−Ｃ6Ｈ4−ＳｉＭｅ2−ＣＨ2ＣＨ2］n
−ＳｉＭｅ2−ｍ−Ｃ6Ｈ4−ＳｉＭｅ2−ＣＨ＝ＣＨ2、
ＣＨ2＝ＣＨ−［ＳｉＭｅ2−ｐ−Ｃ6Ｈ4−ＳｉＭｅ2−
ＣＨ2ＣＨ2−ＳｉＭｅ2−ｍ−Ｃ6Ｈ4−ＳｉＭｅ2−ＣＨ
2ＣＨ2］n−ＳｉＭｅ2−ｐ−Ｃ6Ｈ4−ＳｉＭｅ2−ＣＨ
＝ＣＨ2、ＣＨ2＝ＣＨ−［ＳｉＭｅ2−ｐ−Ｃ6Ｈ4−Ｓ
ｉＭｅ2−ＣＨ2ＣＨ2−Ｓｉ（Ｐｈ）（Ｍｅ）−ｍ−Ｃ6
Ｈ4−Ｓｉ（Ｐｈ）（Ｍｅ）−ＣＨ2ＣＨ2］n−ＳｉＭｅ
2−ｐ−Ｃ6Ｈ4−ＳｉＭｅ2−ＣＨ＝ＣＨ2、ＣＨ 2＝ＣＨ
−［ＳｉＭｅ2−ｍ−Ｃ6Ｈ4−ＳｉＭｅ2−ＣＨ2ＣＨ2−
ＳｉＭｅ2−ＣＨ 2ＣＨ2］n−ＳｉＭｅ2−ｍ−Ｃ6Ｈ4−
ＳｉＭｅ2−ＣＨ＝ＣＨ2、などを挙げることができる。
高分子（（Ｂ）成分）の好ましい構造を例示すれば、Ｃ
Ｈ2＝ＣＨ−［Ｓｉ（Ｐｈ）（Ｍｅ）−ｐ−Ｃ6Ｈ4−Ｓ
ｉ（Ｐｈ）（Ｍｅ）−ＣＨ2ＣＨ2−］n−Ｓｉ（Ｐｈ）
（Ｍｅ）−ｐ−Ｃ6Ｈ4−Ｓｉ（Ｐｈ）（Ｍｅ）−ＣＨ＝
ＣＨ2、ＣＨ2＝ＣＨ−［Ｓｉ（Ｐｈ）（Ｍｅ）−ＣＨ2
ＣＨ2−ＳｉＭｅ 2−ｐ−Ｃ6Ｈ4−ＳｉＭｅ2−ＣＨ2ＣＨ
2］n−Ｓｉ（Ｐｈ）（Ｍｅ）−ＣＨ＝ＣＨ2、ＣＨ2＝Ｃ
Ｈ−［ＳｉＭｅ2−ｍ−Ｃ6Ｈ4−ＳｉＭｅ2−ＣＨ2ＣＨ2
−ＳｉＭｅ2−ｐ−Ｃ6Ｈ4−ＳｉＭｅ2−ＣＨ2ＣＨ2］n
−ＳｉＭｅ2−ｍ−Ｃ6Ｈ4−ＳｉＭｅ2−ＣＨ＝ＣＨ2、
ＣＨ2＝ＣＨ−［ＳｉＭｅ2−ｐ−Ｃ6Ｈ4−ＳｉＭｅ2−
ＣＨ2ＣＨ2−ＳｉＭｅ2−ｍ−Ｃ6Ｈ4−ＳｉＭｅ2−ＣＨ
2ＣＨ2］n−ＳｉＭｅ2−ｐ−Ｃ6Ｈ4−ＳｉＭｅ2−ＣＨ
＝ＣＨ2、ＣＨ2＝ＣＨ−［ＳｉＭｅ2−ｐ−Ｃ6Ｈ4−Ｓ
ｉＭｅ2−ＣＨ2ＣＨ2−Ｓｉ（Ｐｈ）（Ｍｅ）−ｍ−Ｃ6
Ｈ4−Ｓｉ（Ｐｈ）（Ｍｅ）−ＣＨ2ＣＨ2］n−ＳｉＭｅ
2−ｐ−Ｃ6Ｈ4−ＳｉＭｅ2−ＣＨ＝ＣＨ2、ＣＨ 2＝ＣＨ
−［ＳｉＭｅ2−ｍ−Ｃ6Ｈ4−ＳｉＭｅ2−ＣＨ2ＣＨ2−
ＳｉＭｅ2−ＣＨ 2ＣＨ2］n−ＳｉＭｅ2−ｍ−Ｃ6Ｈ4−
ＳｉＭｅ2−ＣＨ＝ＣＨ2、などを挙げることができる。
【００１８】本発明の請求項２記載の式（１）で示され
る構造単位を該高分子中に生成させるためには、Ｓｉ−
Ｈ成分として、ＨＳｉ（Ｒ1）（Ｒ2）−ｐ−Ｃ6Ｈ4−Ｓ
ｉ（Ｒ1）（Ｒ2）Ｈで示されるケイ素化合物、あるいは
Ｓｉ−ビニル成分として、ＣＨ2＝ＣＨ−Ｓｉ（Ｒ1）
（Ｒ2）−ｐ−Ｃ6Ｈ4−Ｓｉ（Ｒ1）（Ｒ2）−ＣＨ＝Ｃ
Ｈ2で示されるケイ素化合物（上記式中のＲ1、Ｒ2は式
（１）中のＲ1、Ｒ2と同じ。）のうち少なくとも一方を
ヒドロシリル化重合の成分の１つとして用いる必要があ
る。
る構造単位を該高分子中に生成させるためには、Ｓｉ−
Ｈ成分として、ＨＳｉ（Ｒ1）（Ｒ2）−ｐ−Ｃ6Ｈ4−Ｓ
ｉ（Ｒ1）（Ｒ2）Ｈで示されるケイ素化合物、あるいは
Ｓｉ−ビニル成分として、ＣＨ2＝ＣＨ−Ｓｉ（Ｒ1）
（Ｒ2）−ｐ−Ｃ6Ｈ4−Ｓｉ（Ｒ1）（Ｒ2）−ＣＨ＝Ｃ
Ｈ2で示されるケイ素化合物（上記式中のＲ1、Ｒ2は式
（１）中のＲ1、Ｒ2と同じ。）のうち少なくとも一方を
ヒドロシリル化重合の成分の１つとして用いる必要があ
る。
【００１９】また、式（２）で示される構造単位を該高
分子中に生成させるためには、Ｓｉ−Ｈ成分として、Ｈ
ＳｉＭｅ2−ｐ−Ｃ6Ｈ4−ＳｉＭｅ2Ｈかつ成分として、
ＣＨ 2＝ＣＨ−Ｓｉ（Ｒ1）（Ｒ2）−ＣＨ＝ＣＨ2で示さ
れるケイ素化合物、あるいはＳｉ−Ｈ成分として、ＨＳ
ｉ（Ｒ1）（Ｒ2）−ＨかつＳｉ−ビニル成分として、Ｃ
Ｈ2＝ＣＨ−ＳｉＭｅ2−ｐ−Ｃ6Ｈ4−ＳｉＭｅ2−ＣＨ
＝ＣＨ2（上記式中のＲ 1、Ｒ2は式（１）中のＲ1、Ｒ2
と同じ。）のいずれかの組み合わせを、ヒドロシリル化
重合の成分の１つとして用いる必要がある。
分子中に生成させるためには、Ｓｉ−Ｈ成分として、Ｈ
ＳｉＭｅ2−ｐ−Ｃ6Ｈ4−ＳｉＭｅ2Ｈかつ成分として、
ＣＨ 2＝ＣＨ−Ｓｉ（Ｒ1）（Ｒ2）−ＣＨ＝ＣＨ2で示さ
れるケイ素化合物、あるいはＳｉ−Ｈ成分として、ＨＳ
ｉ（Ｒ1）（Ｒ2）−ＨかつＳｉ−ビニル成分として、Ｃ
Ｈ2＝ＣＨ−ＳｉＭｅ2−ｐ−Ｃ6Ｈ4−ＳｉＭｅ2−ＣＨ
＝ＣＨ2（上記式中のＲ 1、Ｒ2は式（１）中のＲ1、Ｒ2
と同じ。）のいずれかの組み合わせを、ヒドロシリル化
重合の成分の１つとして用いる必要がある。
【００２０】さらに、式（３）で示される構造単位を該
高分子中に生成させるためには、Ｓｉ−Ｈ成分として、
ＨＳｉ（Ｒ1）（Ｒ2）−ｍ−Ｃ6Ｈ4−Ｓｉ（Ｒ1）
（Ｒ2）Ｈで示されるケイ素化合物、あるいはＳｉ−ビ
ニル成分として、ＣＨ2＝ＣＨ−Ｓｉ（Ｒ1）（Ｒ2）−
ｍ−Ｃ6Ｈ4−Ｓｉ（Ｒ1）（Ｒ2）−ＣＨ＝ＣＨ2で示さ
れるケイ素化合物（上記式中のＲ1、Ｒ2は式（１）中の
Ｒ1、Ｒ2と同じ。）のうち少なくとも一方をヒドロシリ
ル化重合の成分の１つとして用いる必要がある。
高分子中に生成させるためには、Ｓｉ−Ｈ成分として、
ＨＳｉ（Ｒ1）（Ｒ2）−ｍ−Ｃ6Ｈ4−Ｓｉ（Ｒ1）
（Ｒ2）Ｈで示されるケイ素化合物、あるいはＳｉ−ビ
ニル成分として、ＣＨ2＝ＣＨ−Ｓｉ（Ｒ1）（Ｒ2）−
ｍ−Ｃ6Ｈ4−Ｓｉ（Ｒ1）（Ｒ2）−ＣＨ＝ＣＨ2で示さ
れるケイ素化合物（上記式中のＲ1、Ｒ2は式（１）中の
Ｒ1、Ｒ2と同じ。）のうち少なくとも一方をヒドロシリ
ル化重合の成分の１つとして用いる必要がある。
【００２１】本発明の電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成
物中の（Ｃ）成分として用いるケイ素化合物は、１分子
中に少なくとも２個以上のＳｉＨ基を有するケイ素化合
物であれば特に制限なく用いることができる。例えば、
（Ｃ）成分としては、特開平３−９５２６６、特開平３
−２００８０７に開示されている１分子中に少なくとも
２個以上のＳｉＨ基を有する化合物である。
物中の（Ｃ）成分として用いるケイ素化合物は、１分子
中に少なくとも２個以上のＳｉＨ基を有するケイ素化合
物であれば特に制限なく用いることができる。例えば、
（Ｃ）成分としては、特開平３−９５２６６、特開平３
−２００８０７に開示されている１分子中に少なくとも
２個以上のＳｉＨ基を有する化合物である。
【００２２】本発明の（Ｃ）成分としては、オルガノハ
イドロジェンポリシロキサンも用いることが可能であ
る。ここで言うオルガノハイドロジェンポリシロキサン
とは、Ｓｉ原子上に炭化水素基あるいは水素原子を有す
るポリシロキサンを指し、その構造について具体的に示
すと、
イドロジェンポリシロキサンも用いることが可能であ
る。ここで言うオルガノハイドロジェンポリシロキサン
とは、Ｓｉ原子上に炭化水素基あるいは水素原子を有す
るポリシロキサンを指し、その構造について具体的に示
すと、
【００２３】
【化４】
【００２４】などで示される鎖状、環状のものが挙げら
れる。また、本発明の（Ｃ）成分としては、以下に示し
た式（４）〜（７）で表されるヒドロシラン、または芳
香環上の３個以上の水素がＳｉＲ2Ｈ、ＳｉＲＨ2、Ｓｉ
Ｈ3（Ｒは炭素数１〜２０の１価の有機基を表す。）で
置換された芳香環と該置換基からなるヒドロシランなど
も好ましく使用することができる。これらの化合物は１
種類でも２種類以上用いても良い。ＨaＳｉＲ
(4-a)（４）、Ｈ(a-1)ＳｉＲ(4-a)−（Ｘ）m（ＳｉＲ
Ｈ）nＳｉＲ(4-a)Ｈ(a-1)（５）、Ｒ’−（Ｘ）m（Ｓｉ
ＲＨ）(n+2)−Ｒ’（６）、［Ｘ−ＳｉＲ
(4-a)Ｈ(a-2)］(n+2)（７）（式中、Ｒは炭素数１〜２
０の１価の有機基を表し、Ｒ’は水素または１価の有機
基を表し、Ｘは２価の基を表し、ａは３〜４の整数、ｎ
は０〜３０の整数、ｍは１〜３１の整数を表す。） 式（４）〜（７）中の１価の有機基としては、例えば、
メチル、エチル、ｎ−プロピル、ｉ−プロピル、ｎ−ブ
チル、ｔ−ブチル、イソアミル、ｎ−オクチル、ｎ−ノ
ニル、フェニル基、クロル基、トリメチルシロキシ基等
が挙げられ、メチル基、フェニル基が好ましい。式
（５）、（６）、（７）中の２価の基：Ｘは、具体的に
は下記に示す構造があげられる。
れる。また、本発明の（Ｃ）成分としては、以下に示し
た式（４）〜（７）で表されるヒドロシラン、または芳
香環上の３個以上の水素がＳｉＲ2Ｈ、ＳｉＲＨ2、Ｓｉ
Ｈ3（Ｒは炭素数１〜２０の１価の有機基を表す。）で
置換された芳香環と該置換基からなるヒドロシランなど
も好ましく使用することができる。これらの化合物は１
種類でも２種類以上用いても良い。ＨaＳｉＲ
(4-a)（４）、Ｈ(a-1)ＳｉＲ(4-a)−（Ｘ）m（ＳｉＲ
Ｈ）nＳｉＲ(4-a)Ｈ(a-1)（５）、Ｒ’−（Ｘ）m（Ｓｉ
ＲＨ）(n+2)−Ｒ’（６）、［Ｘ−ＳｉＲ
(4-a)Ｈ(a-2)］(n+2)（７）（式中、Ｒは炭素数１〜２
０の１価の有機基を表し、Ｒ’は水素または１価の有機
基を表し、Ｘは２価の基を表し、ａは３〜４の整数、ｎ
は０〜３０の整数、ｍは１〜３１の整数を表す。） 式（４）〜（７）中の１価の有機基としては、例えば、
メチル、エチル、ｎ−プロピル、ｉ−プロピル、ｎ−ブ
チル、ｔ−ブチル、イソアミル、ｎ−オクチル、ｎ−ノ
ニル、フェニル基、クロル基、トリメチルシロキシ基等
が挙げられ、メチル基、フェニル基が好ましい。式
（５）、（６）、（７）中の２価の基：Ｘは、具体的に
は下記に示す構造があげられる。
【００２５】
【化５】
【００２６】（式中、ｎは１〜４の整数を表す。）これ
らのうちで、
らのうちで、
【００２７】
【化６】
【００２８】（式中、Ｍｅはメチル基を表し、ｎは前記
と同じ。）が好ましい。さらには、
と同じ。）が好ましい。さらには、
【００２９】
【化７】
【００３０】（式中、ｎは前記と同じ。）が特に好まし
い。（Ｃ）成分の好ましい具体例として、
い。（Ｃ）成分の好ましい具体例として、
【００３１】
【化８】
【００３２】（式中、Ｍｅは前記と同じ、Ｐｈはフェニ
ル基、ｎは３〜５の整数を表す。）で示す構造をあげる
ことができる。本発明の電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組
成物中の（Ｄ）成分のひとつである（甲）成分は、１分
子中に少なくとも２個以上のビニルシリル基（ＣＨ2＝
ＣＲ’−Ｓｉ（Ｒ）2−）を有する分子量１０００未満
のケイ素化合物であれば制限なく用いることが出来る。
具体的には、式（８）〜（１３）で表されるビニルシラ
ン、または芳香環上の３個以上の水素がＳｉＲ2（ＣＨ
＝ＣＨ2）、ＳｉＲ（ＣＨ＝ＣＨ2）2、Ｓｉ（ＣＨ＝Ｃ
Ｈ2）3（Ｒは炭素数１〜２０の１価の有機基を表す。）
で置換された芳香環と該置換基からなるビニルシランな
ども好ましく使用することができる。これらの化合物は
１種類でも２種類以上用いても良い。（ＣＨ＝ＣＨ2）
ＳｉＲ2−Ｘ−ＳｉＲ2（ＣＨ＝ＣＨ2） （８）、（Ｃ
Ｈ2＝ＣＨ）ＳｉＲ2（ＣＨ＝ＣＨ2） （９）、（ＣＨ2
＝ＣＨ）aＳｉＲ(4-a)（１０）、（ＣＨ2＝ＣＨ）(a-1)
ＳｉＲ(4-a)−（Ｘ）m（ＳｉＲ（ＣＨ＝ＣＨ2））nＳｉ
Ｒ(4-a )（ＣＨ＝ＣＨ2）(a-1)（１１）、Ｒ’−（Ｘ）m
（ＳｉＲ（ＣＨ＝ＣＨ2））(n+ 2)−Ｒ’（１２）、［Ｘ
−ＳｉＲ(4-a)（ＣＨ＝ＣＨ2）(a-2)］(n+2)（１３）
（式中、Ｒは炭素数１〜２０の１価の有機基を表し、
Ｒ’は水素または１価の有機基を表し、Ｘは２価の基を
表し、ａは３〜４の整数、ｎは０〜３０の整数、ｍは１
〜３１の整数を表す。） 式（８）〜（１３）中のＲ及びＸは、式（４）〜（７）
中と同じであり、また好ましい構造も同じである。
（甲）成分の好ましい具体例として、
ル基、ｎは３〜５の整数を表す。）で示す構造をあげる
ことができる。本発明の電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組
成物中の（Ｄ）成分のひとつである（甲）成分は、１分
子中に少なくとも２個以上のビニルシリル基（ＣＨ2＝
ＣＲ’−Ｓｉ（Ｒ）2−）を有する分子量１０００未満
のケイ素化合物であれば制限なく用いることが出来る。
具体的には、式（８）〜（１３）で表されるビニルシラ
ン、または芳香環上の３個以上の水素がＳｉＲ2（ＣＨ
＝ＣＨ2）、ＳｉＲ（ＣＨ＝ＣＨ2）2、Ｓｉ（ＣＨ＝Ｃ
Ｈ2）3（Ｒは炭素数１〜２０の１価の有機基を表す。）
で置換された芳香環と該置換基からなるビニルシランな
ども好ましく使用することができる。これらの化合物は
１種類でも２種類以上用いても良い。（ＣＨ＝ＣＨ2）
ＳｉＲ2−Ｘ−ＳｉＲ2（ＣＨ＝ＣＨ2） （８）、（Ｃ
Ｈ2＝ＣＨ）ＳｉＲ2（ＣＨ＝ＣＨ2） （９）、（ＣＨ2
＝ＣＨ）aＳｉＲ(4-a)（１０）、（ＣＨ2＝ＣＨ）(a-1)
ＳｉＲ(4-a)−（Ｘ）m（ＳｉＲ（ＣＨ＝ＣＨ2））nＳｉ
Ｒ(4-a )（ＣＨ＝ＣＨ2）(a-1)（１１）、Ｒ’−（Ｘ）m
（ＳｉＲ（ＣＨ＝ＣＨ2））(n+ 2)−Ｒ’（１２）、［Ｘ
−ＳｉＲ(4-a)（ＣＨ＝ＣＨ2）(a-2)］(n+2)（１３）
（式中、Ｒは炭素数１〜２０の１価の有機基を表し、
Ｒ’は水素または１価の有機基を表し、Ｘは２価の基を
表し、ａは３〜４の整数、ｎは０〜３０の整数、ｍは１
〜３１の整数を表す。） 式（８）〜（１３）中のＲ及びＸは、式（４）〜（７）
中と同じであり、また好ましい構造も同じである。
（甲）成分の好ましい具体例として、
【００３３】
【化９】
【００３４】（式中、Ｍｅは前記と同じ、Ｐｈはフェニ
ル基、ｎは３〜５の整数を表す。）で示す構造をあげる
ことができる。また、本発明の（Ｄ）成分のひとつであ
る（乙）成分は、１分子中に、Ｓｉ−Ｈ基とビニルシリ
ル基（ＣＨ2＝ＣＲ’−Ｓｉ（Ｒ）2−）が合わせて少な
くとも２個以上有する分子量１０００未満のケイ素化合
物であれば特に制限なく用いることが出来る。具体的に
例示すれば、以下の化合物を挙げることが出来る。
ル基、ｎは３〜５の整数を表す。）で示す構造をあげる
ことができる。また、本発明の（Ｄ）成分のひとつであ
る（乙）成分は、１分子中に、Ｓｉ−Ｈ基とビニルシリ
ル基（ＣＨ2＝ＣＲ’−Ｓｉ（Ｒ）2−）が合わせて少な
くとも２個以上有する分子量１０００未満のケイ素化合
物であれば特に制限なく用いることが出来る。具体的に
例示すれば、以下の化合物を挙げることが出来る。
【００３５】
【化１０】
【００３６】本発明の電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成
物中の（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）成分の合計のＳｉ−Ｈ基
／ビニルシリル基の比は、０．５〜５が好ましく、０．
８〜３がさらに好ましく、０．９〜２が特に好ましい。
本発明の電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成物中の（Ｅ）
成分であるヒドロシリル化触媒は、一般的に知られてい
るヒドロシリル化触媒を好適に用いることができる。例
えば、白金の錯体、アルミナ、シリカ、カーボンブラッ
クなどの単体に固体白金を担持させたもの、塩化白金
酸、塩化白金酸とアルコール、アルデヒド、ケトンなど
の錯体、白金ーオレフィン錯体（例えば、Ｐｔ（ＣＨ2
＝ＣＨ2）2（ＰＰｈ3）2Ｐｔ（ＣＨ2＝ＣＨ2）2Ｃ
ｌ2）；白金ービニルシロキサン錯体（例えば、Ｐｔ
n（ＶｉＭｅ2ＳｉＯＳｉＭｅ2Ｖｉ）m、Ｐｔ［（ＭｅＶ
ｉＳｉＯ）4］m）、白金ーホスフィン錯体（例えば、Ｐ
ｔ（ＰＰｈ3）4、Ｐ（ＰＢｕ）4）、白金ーホスファイ
ト錯体（例えば、Ｐｔ［Ｐ（ＯＰｈ）3］4）（式中、Ｍ
ｅはメチル基、Ｂｕはブチル基、Ｖｉはビニル基、Ｐｈ
はフェニル基を表し、ｍ，ｎは整数を表す）、ジカルボ
ニルジクロロ白金、また、アシュビー（Ａｓｈｂｙ）の
米国特許第３１５９６０１及び、３１５９６６２号書中
に記載された白金ー炭化水素複合体、並びに、ラモロー
（Ｌａｍｏｒｅａｕｘ）の米国特許第３２２０９７２号
明細書中に記載された白金アルコラート触媒も挙げられ
る。さらに、モディク（Ｍｏｄｉｃ）の米国特許第３５
１６９４６号明細書中に記載された塩化白金ーオレフィ
ン複合体も本発明において有用である。
物中の（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）成分の合計のＳｉ−Ｈ基
／ビニルシリル基の比は、０．５〜５が好ましく、０．
８〜３がさらに好ましく、０．９〜２が特に好ましい。
本発明の電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成物中の（Ｅ）
成分であるヒドロシリル化触媒は、一般的に知られてい
るヒドロシリル化触媒を好適に用いることができる。例
えば、白金の錯体、アルミナ、シリカ、カーボンブラッ
クなどの単体に固体白金を担持させたもの、塩化白金
酸、塩化白金酸とアルコール、アルデヒド、ケトンなど
の錯体、白金ーオレフィン錯体（例えば、Ｐｔ（ＣＨ2
＝ＣＨ2）2（ＰＰｈ3）2Ｐｔ（ＣＨ2＝ＣＨ2）2Ｃ
ｌ2）；白金ービニルシロキサン錯体（例えば、Ｐｔ
n（ＶｉＭｅ2ＳｉＯＳｉＭｅ2Ｖｉ）m、Ｐｔ［（ＭｅＶ
ｉＳｉＯ）4］m）、白金ーホスフィン錯体（例えば、Ｐ
ｔ（ＰＰｈ3）4、Ｐ（ＰＢｕ）4）、白金ーホスファイ
ト錯体（例えば、Ｐｔ［Ｐ（ＯＰｈ）3］4）（式中、Ｍ
ｅはメチル基、Ｂｕはブチル基、Ｖｉはビニル基、Ｐｈ
はフェニル基を表し、ｍ，ｎは整数を表す）、ジカルボ
ニルジクロロ白金、また、アシュビー（Ａｓｈｂｙ）の
米国特許第３１５９６０１及び、３１５９６６２号書中
に記載された白金ー炭化水素複合体、並びに、ラモロー
（Ｌａｍｏｒｅａｕｘ）の米国特許第３２２０９７２号
明細書中に記載された白金アルコラート触媒も挙げられ
る。さらに、モディク（Ｍｏｄｉｃ）の米国特許第３５
１６９４６号明細書中に記載された塩化白金ーオレフィ
ン複合体も本発明において有用である。
【００３７】また、白金化合物以外の触媒の例としては
ＲｈＣｌ（ＰＰｈ3）3、ＲｈＣｌ3、ＲｈＡｌ2Ｏ3、Ｒ
ｕＣｌ3、ＩｒＣｌ3、ＦｅＣｌ3、ＡｌＣｌ3、ＰｄＣｌ
2・２Ｈ2Ｏ、ＮｉＣｌ2、ＴｉＣｌ4、などが挙げられ
る。これらの触媒は単独で使用してもよく、２種以上併
用しても構わない。触媒活性の点から、塩化白金酸、白
金ーオレフィン錯体、白金ービニルシロキサン錯体、白
金アセチルアセトナートが好ましい。触媒量としてはと
くに制限はないが、（Ｃ）成分中、場合によっては、
（Ｃ）成分及び（Ｄ）成分の２成分とを合わせた成分中
に存在する全ヒドロシリル基１ｍｏｌに対して、１０ー1
〜１０ー8ｍｏｌの範囲で用いるのがよい。さらには１０
ー3〜１０ー6ｍｏｌが好ましい。
ＲｈＣｌ（ＰＰｈ3）3、ＲｈＣｌ3、ＲｈＡｌ2Ｏ3、Ｒ
ｕＣｌ3、ＩｒＣｌ3、ＦｅＣｌ3、ＡｌＣｌ3、ＰｄＣｌ
2・２Ｈ2Ｏ、ＮｉＣｌ2、ＴｉＣｌ4、などが挙げられ
る。これらの触媒は単独で使用してもよく、２種以上併
用しても構わない。触媒活性の点から、塩化白金酸、白
金ーオレフィン錯体、白金ービニルシロキサン錯体、白
金アセチルアセトナートが好ましい。触媒量としてはと
くに制限はないが、（Ｃ）成分中、場合によっては、
（Ｃ）成分及び（Ｄ）成分の２成分とを合わせた成分中
に存在する全ヒドロシリル基１ｍｏｌに対して、１０ー1
〜１０ー8ｍｏｌの範囲で用いるのがよい。さらには１０
ー3〜１０ー6ｍｏｌが好ましい。
【００３８】本発明の電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成
物の（Ｆ）成分であるシランカップリング剤としては、
分子中にエポキシ基、メタクリル基、アクリル基、イソ
シアネート基、イソシアヌレート基、ビニル基、カルバ
メート基から選ばれる少なくとも１個の官能基と、ケイ
素原子結合アルコキシ基を有するシランカップリング剤
が好ましい。前記官能基については、中でも、硬化性及
び接着性の点から、分子中にエポキシ基、メタクリル
基、アクリル基が特に好ましい。具体的に例示すると、
エポキシ官能基とケイ素原子結合アルコキシ基を有する
有機ケイ素化合物としては３−グリシドキシプロピルト
リメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエト
キシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）
エチルトリメトキシシラン、２−（３，４−エポキシシ
クロヘキシル）エチルトリエトキシシランが挙げられ
る。また、メタクリル基あるいはアクリル基とケイ素原
子結合アルコキシ基を有する有機ケイ素化合物としては
３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−
メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−アク
リロキシプロピルトリメトキシシラン、３−アクリロキ
シプロピルトリエトキシシラン、メタクリロキシメチル
トリメトキシシラン、メタクリロキシメチルトリエトキ
シシラン、アクリロキシメチルトリメトキシシラン、ア
クリロキシメチルトリエトキシシランが挙げられる。
物の（Ｆ）成分であるシランカップリング剤としては、
分子中にエポキシ基、メタクリル基、アクリル基、イソ
シアネート基、イソシアヌレート基、ビニル基、カルバ
メート基から選ばれる少なくとも１個の官能基と、ケイ
素原子結合アルコキシ基を有するシランカップリング剤
が好ましい。前記官能基については、中でも、硬化性及
び接着性の点から、分子中にエポキシ基、メタクリル
基、アクリル基が特に好ましい。具体的に例示すると、
エポキシ官能基とケイ素原子結合アルコキシ基を有する
有機ケイ素化合物としては３−グリシドキシプロピルト
リメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエト
キシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）
エチルトリメトキシシラン、２−（３，４−エポキシシ
クロヘキシル）エチルトリエトキシシランが挙げられ
る。また、メタクリル基あるいはアクリル基とケイ素原
子結合アルコキシ基を有する有機ケイ素化合物としては
３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−
メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−アク
リロキシプロピルトリメトキシシラン、３−アクリロキ
シプロピルトリエトキシシラン、メタクリロキシメチル
トリメトキシシラン、メタクリロキシメチルトリエトキ
シシラン、アクリロキシメチルトリメトキシシラン、ア
クリロキシメチルトリエトキシシランが挙げられる。
【００３９】本発明の電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成
物の（Ｇ）成分である有機アルミニウム化合物として
は、アルコキシシリル基の加水分解縮合反応の有用な触
媒とされるキレート有機化合物が好ましい。具体例とし
ては、アルミニウムアセチルアセトネート等が挙げられ
る。また、本発明の（Ｇ）成分である有機チタン化合物
としては、アルコキシシリル基の加水分解縮合反応の有
用な触媒とされるＴｉ−Ｏ−Ｃ結合を有する有機チタン
化合物が好ましい。具体例としては、テトライソプロポ
キシチタン、テトラブトキシチタン等のテトラアルコキ
シチタンのほか、オキシ酢酸やエチレングリコール等の
残基を有するものなど一般的なチタネートカップリング
剤を使用することができる。
物の（Ｇ）成分である有機アルミニウム化合物として
は、アルコキシシリル基の加水分解縮合反応の有用な触
媒とされるキレート有機化合物が好ましい。具体例とし
ては、アルミニウムアセチルアセトネート等が挙げられ
る。また、本発明の（Ｇ）成分である有機チタン化合物
としては、アルコキシシリル基の加水分解縮合反応の有
用な触媒とされるＴｉ−Ｏ−Ｃ結合を有する有機チタン
化合物が好ましい。具体例としては、テトライソプロポ
キシチタン、テトラブトキシチタン等のテトラアルコキ
シチタンのほか、オキシ酢酸やエチレングリコール等の
残基を有するものなど一般的なチタネートカップリング
剤を使用することができる。
【００４０】本発明の電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成
物の（Ｈ）成分である多価アルコキシシランとしては、
種々のアルコキシシランが使用できる。具体的にはテト
ラメトキシシラン、テトラエトキシシラン、テトラ（ｎ
−プロピル）シラン、テトラ（ｎ−ブチル）シランなど
のテトラアルコキシシラン及びその縮合体またはメチル
トリエトキシシラン、エチルトリエトキシシランなどの
トリアルコキシシラン及びその縮合体が使用できる。
物の（Ｈ）成分である多価アルコキシシランとしては、
種々のアルコキシシランが使用できる。具体的にはテト
ラメトキシシラン、テトラエトキシシラン、テトラ（ｎ
−プロピル）シラン、テトラ（ｎ−ブチル）シランなど
のテトラアルコキシシラン及びその縮合体またはメチル
トリエトキシシラン、エチルトリエトキシシランなどの
トリアルコキシシラン及びその縮合体が使用できる。
【００４１】さらに本発明の電気絶縁材料用熱硬化性樹
脂組成物の保存安定性を改良する目的で、貯蔵安定改良
剤を使用することができる。貯蔵安定改良剤は、硬化性
組成物の貯蔵安定性を高める目的で用いる。貯蔵安定改
良剤としては、脂肪族不飽和結合を含有する化合物、有
機リン化合物、有機イオウ化合物、窒素含有化合物、ス
ズ系化合物、有機過酸化物等の貯蔵安定性改良剤を併用
してもかまわない。脂肪族不飽和結合を含有する化合物
として、プロパギルアルコール、エン−イン化合物、マ
レイン酸エステル等が例示される。有機リン化合物とし
ては、トリオルガノフォスフィン、ジオルガノフォスフ
ィン、オルガノフォスフォン、トリオルガノフォスファ
イト等が例示される。有機イオウ化合物としては、オル
ガノメルカプタン、ジオルガノスルフィド、硫化水素、
ベンゾチアゾール、ベンゾチアゾールジサルファイト等
が例示される。窒素含有化合物としては、アンモニア、
１〜３級アルキルアミン、アリールアミン、尿素、ヒド
ラジン等が例示される。スズ系化合物としては、ハロゲ
ン化第一スズ２水和物、カルボン酸第一スズ等が例示さ
れる。有機過酸化物としては、ジ−ｔ−ブチルペルオキ
シド、ジクミルペルオキシド、ベンゾイルペルオキシ
ド、過安息香酸ｔ−ブチル等が例示される。貯蔵安定性
改良剤は、ベンゾチアゾール、チアゾール、ジメチルマ
レートが好ましく、ジメチルマレートが好ましいがこれ
に限定されるものではない。貯蔵安定性改良剤は、使用
する白金触媒１ｍｏｌに対し、０〜１０００ｍｏｌの範
囲で用いるのが好ましく、１０〜５００ｍｏｌの範囲で
用いるのがさらに好ましく、３０〜３００ｍｏｌの範囲
で用いるのが特に好ましい。
脂組成物の保存安定性を改良する目的で、貯蔵安定改良
剤を使用することができる。貯蔵安定改良剤は、硬化性
組成物の貯蔵安定性を高める目的で用いる。貯蔵安定改
良剤としては、脂肪族不飽和結合を含有する化合物、有
機リン化合物、有機イオウ化合物、窒素含有化合物、ス
ズ系化合物、有機過酸化物等の貯蔵安定性改良剤を併用
してもかまわない。脂肪族不飽和結合を含有する化合物
として、プロパギルアルコール、エン−イン化合物、マ
レイン酸エステル等が例示される。有機リン化合物とし
ては、トリオルガノフォスフィン、ジオルガノフォスフ
ィン、オルガノフォスフォン、トリオルガノフォスファ
イト等が例示される。有機イオウ化合物としては、オル
ガノメルカプタン、ジオルガノスルフィド、硫化水素、
ベンゾチアゾール、ベンゾチアゾールジサルファイト等
が例示される。窒素含有化合物としては、アンモニア、
１〜３級アルキルアミン、アリールアミン、尿素、ヒド
ラジン等が例示される。スズ系化合物としては、ハロゲ
ン化第一スズ２水和物、カルボン酸第一スズ等が例示さ
れる。有機過酸化物としては、ジ−ｔ−ブチルペルオキ
シド、ジクミルペルオキシド、ベンゾイルペルオキシ
ド、過安息香酸ｔ−ブチル等が例示される。貯蔵安定性
改良剤は、ベンゾチアゾール、チアゾール、ジメチルマ
レートが好ましく、ジメチルマレートが好ましいがこれ
に限定されるものではない。貯蔵安定性改良剤は、使用
する白金触媒１ｍｏｌに対し、０〜１０００ｍｏｌの範
囲で用いるのが好ましく、１０〜５００ｍｏｌの範囲で
用いるのがさらに好ましく、３０〜３００ｍｏｌの範囲
で用いるのが特に好ましい。
【００４２】本発明の電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成
物に無機フィラーを添加すると、主に半田付け等の熱衝
撃の緩和、接着剤の流動性の防止、接着強度の安定化や
向上に効果があるので、好ましく使用できる。無機フィ
ラーとしては電気絶縁性に優れ、微粒子状なものが好ま
しく、アルミナ、水酸化アルミニウム、溶融シリカ、結
晶性シリカ、超微粉無定型シリカや疎水性超微粉シリ
カ、タルク、硫酸バリウム等を挙げることができる。
物に無機フィラーを添加すると、主に半田付け等の熱衝
撃の緩和、接着剤の流動性の防止、接着強度の安定化や
向上に効果があるので、好ましく使用できる。無機フィ
ラーとしては電気絶縁性に優れ、微粒子状なものが好ま
しく、アルミナ、水酸化アルミニウム、溶融シリカ、結
晶性シリカ、超微粉無定型シリカや疎水性超微粉シリ
カ、タルク、硫酸バリウム等を挙げることができる。
【００４３】また更に、本発明の電気絶縁材料用熱硬化
性樹脂組成物の特性を改質する目的で、種々の樹脂を添
加することも可能である。樹脂としては、エポキシ樹
脂、シアナート樹脂、フェノール樹脂、アクリル樹脂、
ポリイミド樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、ウレタン
樹脂及びポリエステル樹脂等が例示されるがこれに限定
されるものではない。
性樹脂組成物の特性を改質する目的で、種々の樹脂を添
加することも可能である。樹脂としては、エポキシ樹
脂、シアナート樹脂、フェノール樹脂、アクリル樹脂、
ポリイミド樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、ウレタン
樹脂及びポリエステル樹脂等が例示されるがこれに限定
されるものではない。
【００４４】本発明の電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成
物をそのままフィルムに流延あるいは塗布することも可
能であるが、該電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成物を有
機溶剤に溶解して塗布ワニスとすることも可能である。
使用できる溶剤は特に限定されるものではなく、具体的
に例示すれば、ベンゼン、トルエン、ヘキサン、ヘプタ
ンなどの炭化水素系溶媒、テトラヒドロフラン、１, ４
ージオキサン、ジエチルエーテルなどのエーテル系溶
媒、アセトン、メチルエチルケトンなどのケトン系溶
媒、クロロホルム、塩化メチレン、１, ２ージクロロエ
タンなどのハロゲン系溶媒を好適に用いることができ
る。溶媒は２種類以上の混合溶媒として用いることもで
きる。溶媒としては、テトラヒドロフラン、クロロホル
ムが好ましい。使用する溶媒量は、用いる反応性ケイ素
系高分子（（Ｂ）成分）１ｇに対し、０〜１０ｍＬの範
囲で用いるのが好ましく、０．５〜５ｍＬの範囲で用い
るのがさらに好ましく、１〜３ｍＬの範囲で用いるのが
特に好ましい。
物をそのままフィルムに流延あるいは塗布することも可
能であるが、該電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成物を有
機溶剤に溶解して塗布ワニスとすることも可能である。
使用できる溶剤は特に限定されるものではなく、具体的
に例示すれば、ベンゼン、トルエン、ヘキサン、ヘプタ
ンなどの炭化水素系溶媒、テトラヒドロフラン、１, ４
ージオキサン、ジエチルエーテルなどのエーテル系溶
媒、アセトン、メチルエチルケトンなどのケトン系溶
媒、クロロホルム、塩化メチレン、１, ２ージクロロエ
タンなどのハロゲン系溶媒を好適に用いることができ
る。溶媒は２種類以上の混合溶媒として用いることもで
きる。溶媒としては、テトラヒドロフラン、クロロホル
ムが好ましい。使用する溶媒量は、用いる反応性ケイ素
系高分子（（Ｂ）成分）１ｇに対し、０〜１０ｍＬの範
囲で用いるのが好ましく、０．５〜５ｍＬの範囲で用い
るのがさらに好ましく、１〜３ｍＬの範囲で用いるのが
特に好ましい。
【００４５】尚、本発明の組成物を封止用樹脂として適
用する場合、従来から一般に使用されるエポキシ樹脂の
封止用樹脂と同様の方法でポッティングすればよい。本
発明は、電気・電子絶縁材料用の封止材や、コンデンサ
ー等各種電子部品のポッティング材、コーティング材等
に好適に用いることが可能であり、耐熱性、接着性、硬
化性に優れている。
用する場合、従来から一般に使用されるエポキシ樹脂の
封止用樹脂と同様の方法でポッティングすればよい。本
発明は、電気・電子絶縁材料用の封止材や、コンデンサ
ー等各種電子部品のポッティング材、コーティング材等
に好適に用いることが可能であり、耐熱性、接着性、硬
化性に優れている。
【００４６】次の実施例は本発明をより具体的に説明す
るものであるが、本発明の範囲を限定するものではな
い。
るものであるが、本発明の範囲を限定するものではな
い。
【００４７】
（製造例１）反応性ケイ素系高分子（（Ｂ）成分）の合
成（１） １，４−ビス（ジメチルシリル）ベンゼン５０．７０ｇ
（２６０．８ｍｍｏｌ）をトルエン１００ｍＬに溶か
し、メチルフェニルジビニルシラン５０．００ｇ（２８
６．９ｍｍｏｌ）と白金ビニルシロキサン錯体５９１ｍ
ｇ（９．７１ｘ１０-5ｍｍｏｌ／ｍｇ，Ｓｉ−ｖｉｎｙ
ｌ基に対し１０-4当量使用）のトルエン溶液１６０ｍＬ
に３．５時間かけて滴下した（仕込み比：Ｓｉ−ｖｉｎ
ｙｌ基／Ｓｉ−Ｈ基＝１．１）。滴下中内温が４４℃ま
で上昇したことが確認された。２０時間後、溶媒留去を
行い、高粘性の反応性ケイ素系高分子９４．３ｇを製造
した。収率：９４％。得られた反応性ケイ素系高分子
は、ゲル・パーミエーションクロマトグラフ（ＧＰＣ）
におけるポリスチレンスタンダードを用いた数平均分子
量で２２３０、重量平均分子量で４８９０のものであっ
た。また、１，２−ジブロムエタンを用いたビニルシリ
ル基（ＣＨ2＝ＣＨ−Ｓｉ（Ｍｅ）（Ｐｈ）−）の定量
の結果、ビニル含有量は０．７６８４ｍｍｏｌ／ｇであ
った。 （製造例２）反応性ケイ素系高分子（（Ｂ）成分）の合
成（２） １，３−ビス（ジメチルシリル）ベンゼン３５．８５ｇ
（１８４．８ｍｍｏｌ）をトルエン１００ｍＬに溶か
し、１，４−ビス（ジメチルビニルシリル）ベンゼン５
０．００ｇ（２０３．３ｍｍｏｌ）と白金ビニルシロキ
サン錯体４１９ｍｇ（９．７１ｘ１０-5ｍｍｏｌ／ｍ
ｇ，Ｓｉ−ｖｉｎｙｌ基に対し１０-4当量使用）のトル
エン溶液１６０ｍＬに３．５時間かけて滴下した（仕込
み比：Ｓｉ−ｖｉｎｙｌ基／Ｓｉ−Ｈ基＝１．１）。滴
下中内温が４０℃まで上昇したことが確認された。２０
時間後、溶媒留去を行い、高粘性の反応性ケイ素系高分
子８４．３ｇを製造した。収率：９８％。得られた反応
性ケイ素系高分子は、ゲル・パーミエーションクロマト
グラフ（ＧＰＣ）におけるポリスチレンスタンダードを
用いた数平均分子量で３３３０、重量平均分子量で６９
９０のものであった。また、１，２−ジブロムエタンを
用いたビニルシリル基（ＣＨ2＝ＣＨ−Ｓｉ（Ｍｅ）
（Ｐｈ）−）の定量の結果、ビニル含有量は０．５１２
６ｍｍｏｌ／ｇであった。 （実施例１）エポキシ樹脂としてエポミックＲ−３０４
（三井石油化学（株）社製、商品名）２５重量部、エポ
トートＹＤＣＮ−７０４Ｐ（東都化成（株）社製、商品
名）２０重量部、エポキシ樹脂硬化剤としてフェノライ
トＶＨ−４１７０（大日本インキ（株）社製、商品名）
１５重量部、ゴム成分として、製造例（１）で製造した
反応性ケイ素系高分子１ｇと、１，３，５−トリス(ジ
メチルシリル)ベンゼン６４ｍｇ（０．７６８ｍｍｏ
ｌ）を定量、混合し、この溶液に１，４−ビス（ジメチ
ルビニルシリル）ベンゼン３．５０ｇ（１４．２ｍｍｏ
ｌ）、１，３，５，７−テトラメチルシクロテトラシロ
キサン１．７１ｇ（７．１ｍｍｏｌ）を加えた。そこに
Ｐｔ−ビニルシロキサン錯体(９．７１ｘ１０-6ｍｍｏ
ｌ／ｍｇ)を３０ｍｇ混合した（Ｓｉ−ビニル基に対し
て１ｘ１０-5当量) 。
成（１） １，４−ビス（ジメチルシリル）ベンゼン５０．７０ｇ
（２６０．８ｍｍｏｌ）をトルエン１００ｍＬに溶か
し、メチルフェニルジビニルシラン５０．００ｇ（２８
６．９ｍｍｏｌ）と白金ビニルシロキサン錯体５９１ｍ
ｇ（９．７１ｘ１０-5ｍｍｏｌ／ｍｇ，Ｓｉ−ｖｉｎｙ
ｌ基に対し１０-4当量使用）のトルエン溶液１６０ｍＬ
に３．５時間かけて滴下した（仕込み比：Ｓｉ−ｖｉｎ
ｙｌ基／Ｓｉ−Ｈ基＝１．１）。滴下中内温が４４℃ま
で上昇したことが確認された。２０時間後、溶媒留去を
行い、高粘性の反応性ケイ素系高分子９４．３ｇを製造
した。収率：９４％。得られた反応性ケイ素系高分子
は、ゲル・パーミエーションクロマトグラフ（ＧＰＣ）
におけるポリスチレンスタンダードを用いた数平均分子
量で２２３０、重量平均分子量で４８９０のものであっ
た。また、１，２−ジブロムエタンを用いたビニルシリ
ル基（ＣＨ2＝ＣＨ−Ｓｉ（Ｍｅ）（Ｐｈ）−）の定量
の結果、ビニル含有量は０．７６８４ｍｍｏｌ／ｇであ
った。 （製造例２）反応性ケイ素系高分子（（Ｂ）成分）の合
成（２） １，３−ビス（ジメチルシリル）ベンゼン３５．８５ｇ
（１８４．８ｍｍｏｌ）をトルエン１００ｍＬに溶か
し、１，４−ビス（ジメチルビニルシリル）ベンゼン５
０．００ｇ（２０３．３ｍｍｏｌ）と白金ビニルシロキ
サン錯体４１９ｍｇ（９．７１ｘ１０-5ｍｍｏｌ／ｍ
ｇ，Ｓｉ−ｖｉｎｙｌ基に対し１０-4当量使用）のトル
エン溶液１６０ｍＬに３．５時間かけて滴下した（仕込
み比：Ｓｉ−ｖｉｎｙｌ基／Ｓｉ−Ｈ基＝１．１）。滴
下中内温が４０℃まで上昇したことが確認された。２０
時間後、溶媒留去を行い、高粘性の反応性ケイ素系高分
子８４．３ｇを製造した。収率：９８％。得られた反応
性ケイ素系高分子は、ゲル・パーミエーションクロマト
グラフ（ＧＰＣ）におけるポリスチレンスタンダードを
用いた数平均分子量で３３３０、重量平均分子量で６９
９０のものであった。また、１，２−ジブロムエタンを
用いたビニルシリル基（ＣＨ2＝ＣＨ−Ｓｉ（Ｍｅ）
（Ｐｈ）−）の定量の結果、ビニル含有量は０．５１２
６ｍｍｏｌ／ｇであった。 （実施例１）エポキシ樹脂としてエポミックＲ−３０４
（三井石油化学（株）社製、商品名）２５重量部、エポ
トートＹＤＣＮ−７０４Ｐ（東都化成（株）社製、商品
名）２０重量部、エポキシ樹脂硬化剤としてフェノライ
トＶＨ−４１７０（大日本インキ（株）社製、商品名）
１５重量部、ゴム成分として、製造例（１）で製造した
反応性ケイ素系高分子１ｇと、１，３，５−トリス(ジ
メチルシリル)ベンゼン６４ｍｇ（０．７６８ｍｍｏ
ｌ）を定量、混合し、この溶液に１，４−ビス（ジメチ
ルビニルシリル）ベンゼン３．５０ｇ（１４．２ｍｍｏ
ｌ）、１，３，５，７−テトラメチルシクロテトラシロ
キサン１．７１ｇ（７．１ｍｍｏｌ）を加えた。そこに
Ｐｔ−ビニルシロキサン錯体(９．７１ｘ１０-6ｍｍｏ
ｌ／ｍｇ)を３０ｍｇ混合した（Ｓｉ−ビニル基に対し
て１ｘ１０-5当量) 。
【００４８】この樹脂液を、厚さ２０μｍ程度になるよ
うにカンマコーターを用いて、ポリフェニレンサルファ
イドフィルム（”トレリナ”東レ（株）製）上に塗布
し、６０℃で１分間乾燥した。上記作製フィルムの樹脂
塗工面と、２００μｍ用のリードフレーム用４２アロイ
と重ね合わせ表面温度２００℃に加熱した加圧プレスで
圧力６ｋｇ／ｃｍ2、加熱時間７秒で張り合わせ、さら
に１００℃で３時間加熱した。加熱後の接着力は１．１
ｋｇ／ｃｍであり接着力の強い重ね合わせ品が得られ
た。１５０℃で３００時間エージング後、接着強度は
１．０ｋｇ／ｃｍであり、接着強度の低下は見られなか
った。 （実施例２）エポキシ樹脂としてエポミックＲ−３０４
（三井石油化学（株）社製、商品名）２５重量部、エポ
トートＹＤＣＮ−７０４Ｐ（東都化成（株）社製、商品
名）２０重量部、エポキシ樹脂硬化剤としてフェノライ
トＶＨ−４１７０（大日本インキ（株）社製、商品名）
１５重量部、ゴム成分として、製造例（２）で製造した
反応性ケイ素系高分子１ｇと、１，３，５−トリス(ジ
メチルシリル)ベンゼン６４ｍｇ（０．５１３ｍｍｏ
ｌ）を定量、混合し、この溶液に１，４−ビス（ジメチ
ルビニルシリル）ベンゼン３．５０ｇ（１４．２ｍｍｏ
ｌ）、１，３，５，７−テトラメチルシクロテトラシロ
キサン１．７１ｇ（７．１ｍｍｏｌ）を加えた。そこに
Ｐｔ−ビニルシロキサン錯体(９．７１ｘ１０-6ｍｍｏ
ｌ／ｍｇ)を２８ｍｇ混合した（Ｓｉ−ビニル基に対し
て１ｘ１０-5当量) 。
うにカンマコーターを用いて、ポリフェニレンサルファ
イドフィルム（”トレリナ”東レ（株）製）上に塗布
し、６０℃で１分間乾燥した。上記作製フィルムの樹脂
塗工面と、２００μｍ用のリードフレーム用４２アロイ
と重ね合わせ表面温度２００℃に加熱した加圧プレスで
圧力６ｋｇ／ｃｍ2、加熱時間７秒で張り合わせ、さら
に１００℃で３時間加熱した。加熱後の接着力は１．１
ｋｇ／ｃｍであり接着力の強い重ね合わせ品が得られ
た。１５０℃で３００時間エージング後、接着強度は
１．０ｋｇ／ｃｍであり、接着強度の低下は見られなか
った。 （実施例２）エポキシ樹脂としてエポミックＲ−３０４
（三井石油化学（株）社製、商品名）２５重量部、エポ
トートＹＤＣＮ−７０４Ｐ（東都化成（株）社製、商品
名）２０重量部、エポキシ樹脂硬化剤としてフェノライ
トＶＨ−４１７０（大日本インキ（株）社製、商品名）
１５重量部、ゴム成分として、製造例（２）で製造した
反応性ケイ素系高分子１ｇと、１，３，５−トリス(ジ
メチルシリル)ベンゼン６４ｍｇ（０．５１３ｍｍｏ
ｌ）を定量、混合し、この溶液に１，４−ビス（ジメチ
ルビニルシリル）ベンゼン３．５０ｇ（１４．２ｍｍｏ
ｌ）、１，３，５，７−テトラメチルシクロテトラシロ
キサン１．７１ｇ（７．１ｍｍｏｌ）を加えた。そこに
Ｐｔ−ビニルシロキサン錯体(９．７１ｘ１０-6ｍｍｏ
ｌ／ｍｇ)を２８ｍｇ混合した（Ｓｉ−ビニル基に対し
て１ｘ１０-5当量) 。
【００４９】該樹脂液を、厚さ２０μｍ程度になるよう
にカンマコーターを用いて、ポリフェニレンサルファイ
ドフィルム（”トレリナ”東レ（株）製）上に塗布し、
６０℃で１分間乾燥した。上記作製フィルムの樹脂塗工
面と、２００μｍ用のリードフレーム用４２アロイと重
ね合わせ表面温度２００℃に加熱した加圧プレスで圧力
６ｋｇ／ｃｍ2、加熱時間７秒で張り合わせ、さらに１
００℃で３時間加熱した。加熱後の接着力は１．５ｋｇ
／ｃｍであり接着力の強い重ね合わせ品が得られた。１
５０℃で３００時間エージング後、接着強度は１．１ｋ
ｇ／ｃｍであり、接着強度の低下は見られなかった。
にカンマコーターを用いて、ポリフェニレンサルファイ
ドフィルム（”トレリナ”東レ（株）製）上に塗布し、
６０℃で１分間乾燥した。上記作製フィルムの樹脂塗工
面と、２００μｍ用のリードフレーム用４２アロイと重
ね合わせ表面温度２００℃に加熱した加圧プレスで圧力
６ｋｇ／ｃｍ2、加熱時間７秒で張り合わせ、さらに１
００℃で３時間加熱した。加熱後の接着力は１．５ｋｇ
／ｃｍであり接着力の強い重ね合わせ品が得られた。１
５０℃で３００時間エージング後、接着強度は１．１ｋ
ｇ／ｃｍであり、接着強度の低下は見られなかった。
【００５０】
【発明の効果】以上のように本発明は、従来の熱硬化性
樹脂に、主鎖骨格を構成する原子の３０％以上の原子が
ケイ素と炭素からなる分子量が１０００以上のケイ素系
高分子で、分子末端がビニルシリル基（ＣＨ2＝ＣＲ’
−Ｓｉ（Ｒ）2−）であることを特徴とする反応性ケイ
素系高分子（（Ｂ）成分）、及び１分子中に少なくとも
２つ以上のＳｉ−Ｈ基を有するケイ素化合物（（Ｃ）成
分）、及び（Ｄ）成分として、甲・乙成分として示した
成分の中から少なくとも１種類以上の分子量１０００未
満のケイ素化合物、１分子中に少なくとも２個以上のビ
ニルシリル基（ＣＨ2＝ＣＲ’−Ｓｉ（Ｒ）2−） を有
する分子量１０００未満のケイ素化合物（（甲）成
分）、１分子中に、Ｓｉ−Ｈ基とビニルシリル基（ＣＨ
2＝ＣＲ’−Ｓｉ（Ｒ）2−）が合わせて少なくとも２個
以上有する分子量１０００未満のケイ素化合物（（乙）
成分）、及び（Ｅ）成分としてヒドロシリル化触媒を用
いて架橋させたものをゴム成分として用いた電気絶縁材
料用熱硬化性樹脂組成物に関するものであり、接着性、
耐熱性、耐折性に優れた材料を与える。
樹脂に、主鎖骨格を構成する原子の３０％以上の原子が
ケイ素と炭素からなる分子量が１０００以上のケイ素系
高分子で、分子末端がビニルシリル基（ＣＨ2＝ＣＲ’
−Ｓｉ（Ｒ）2−）であることを特徴とする反応性ケイ
素系高分子（（Ｂ）成分）、及び１分子中に少なくとも
２つ以上のＳｉ−Ｈ基を有するケイ素化合物（（Ｃ）成
分）、及び（Ｄ）成分として、甲・乙成分として示した
成分の中から少なくとも１種類以上の分子量１０００未
満のケイ素化合物、１分子中に少なくとも２個以上のビ
ニルシリル基（ＣＨ2＝ＣＲ’−Ｓｉ（Ｒ）2−） を有
する分子量１０００未満のケイ素化合物（（甲）成
分）、１分子中に、Ｓｉ−Ｈ基とビニルシリル基（ＣＨ
2＝ＣＲ’−Ｓｉ（Ｒ）2−）が合わせて少なくとも２個
以上有する分子量１０００未満のケイ素化合物（（乙）
成分）、及び（Ｅ）成分としてヒドロシリル化触媒を用
いて架橋させたものをゴム成分として用いた電気絶縁材
料用熱硬化性樹脂組成物に関するものであり、接着性、
耐熱性、耐折性に優れた材料を与える。
フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 ＦＩ Ｈ０１Ｂ 3/30 Ｈ０１Ｂ 3/30 Ｚ
Claims (6)
- 【請求項１】 （Ａ）熱硬化性樹脂、（Ｂ）主鎖骨格を
構成する原子の３０％以上の原子がケイ素と炭素からな
り、分子量が１０００以上のケイ素系高分子で、分子末
端がビニルシリル基（ＣＨ2＝ＣＲ’−Ｓｉ（Ｒ）2−）
であることを特徴とする反応性ケイ素系高分子、及び
（Ｃ）１分子中に少なくとも２つ以上のＳｉ−Ｈ基を有
するケイ素化合物、及び（Ｄ）成分として、甲・乙成分
として示した成分の中から少なくとも１種類以上の分子
量１０００未満のケイ素化合物、１分子中に少なくとも
２個以上のビニルシリル基（ＣＨ2＝ＣＲ’−Ｓｉ
（Ｒ）2−） を有する分子量１０００未満のケイ素化
合物（（甲）成分）、 １分子中に、Ｓｉ−Ｈ基とビニルシリル基（ＣＨ2＝Ｃ
Ｒ’−Ｓｉ（Ｒ）2−）が合わせて少なくとも２個以上
有する分子量１０００未満のケイ素化合物（（乙）成
分）、及び（Ｅ）成分としてヒドロシリル化触媒を必須
成分とした電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成物。（式
中、Ｒは炭素数１〜２０の１価の有機基を表し、Ｒ’は
水素または１価の有機基を表す。） - 【請求項２】 （Ａ）熱硬化性樹脂、（Ｂ）成分の主鎖
骨格に下記式（１）〜（３）： −Ｓｉ（Ｒ1）（Ｒ2）−ｐ−Ｃ6Ｈ4−Ｓｉ（Ｒ1）（Ｒ2）−ＣＨ2ＣＨ2− （ １） −Ｓｉ（Ｒ1）（Ｒ2）−ＣＨ2ＣＨ2−ＳｉＭｅ2−ｐ−Ｃ6Ｈ4−ＳｉＭｅ2−ＣＨ 2 ＣＨ2− （２） −Ｓｉ（Ｒ1）（Ｒ2）−ｍ−Ｃ6Ｈ4−Ｓｉ（Ｒ1）
（Ｒ2）−ＣＨ2ＣＨ2− （３） のいずれかで示さ
れる構造単位を３０重量％以上有すること、及び各分子
末端がビニルシリル基（ＣＨ2＝ＣＲ’−Ｓｉ（Ｒ）
2−）であることを特徴とする数平均分子量１０００以
上の反応性ケイ素系高分子、及び１分子中に少なくとも
２つ以上のＳｉ−Ｈ基を有するケイ素化合物、及び
（Ｄ）成分として、甲・乙成分として示した成分の中か
ら少なくとも１種類以上の分子量１０００未満のケイ素
化合物、 １分子中に少なくとも２個以上のビニルシリル基（ＣＨ
2＝ＣＲ’−Ｓｉ（Ｒ）2−） を有する分子量１０００
未満のケイ素化合物（（甲）成分）、 １分子中に、Ｓｉ−Ｈ基とビニルシリル基（ＣＨ2＝Ｃ
Ｒ’−Ｓｉ（Ｒ）2−）が合わせて少なくとも２個以上
有する分子量１０００未満のケイ素化合物（（乙）成
分）、及び（Ｅ）成分としてヒドロシリル化触媒を必須
成分とした電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成物。（式
中、Ｒは炭素数１〜２０の１価の有機基を表し、Ｒ’は
水素または１価の有機基を表す。） - 【請求項３】 請求項２記載の（Ｂ）成分が該電気絶縁
材料用熱硬化性樹脂組成物中の６０重量％以上であるこ
とを特徴とする請求項２記載の電気絶縁材料用熱硬化性
樹脂組成物。 - 【請求項４】 請求項１で用いた（Ａ）〜（Ｅ）成分を
必須成分として用いることの他に、下記（Ｆ）、
（Ｇ）、（Ｈ）成分を必須成分とする請求項１記載の電
気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成物。 （Ｆ）シランカップリング剤 （Ｇ）有機アルミニウム化合物及び／あるいは有機チタ
ン化合物 （Ｈ）多価アルコキシシラン及び／あるいはその縮合体 - 【請求項５】 請求項２で用いた（Ａ）〜（Ｅ）成分を
必須成分として用いることの他に、下記（Ｆ）、
（Ｇ）、（Ｈ）成分を必須成分とする請求項１記載の電
気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成物。 （Ｆ）シランカップリング剤 （Ｇ）有機アルミニウム化合物及び／あるいは有機チタ
ン化合物 （Ｈ）多価アルコキシシラン及び／あるいはその縮合体 - 【請求項６】 請求項３で用いた（Ａ）〜（Ｅ）成分を
必須成分として用いることの他に、下記（Ｆ）、
（Ｇ）、（Ｈ）成分を必須成分とする請求項１記載の電
気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成物。 （Ｆ）シランカップリング剤 （Ｇ）有機アルミニウム化合物及び／あるいは有機チタ
ン化合物 （Ｈ）多価アルコキシシラン及び／あるいはその縮合体
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP31340196A JPH10152617A (ja) | 1996-11-25 | 1996-11-25 | 電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP31340196A JPH10152617A (ja) | 1996-11-25 | 1996-11-25 | 電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成物 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10152617A true JPH10152617A (ja) | 1998-06-09 |
Family
ID=18040833
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP31340196A Pending JPH10152617A (ja) | 1996-11-25 | 1996-11-25 | 電気絶縁材料用熱硬化性樹脂組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH10152617A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2000226566A (ja) * | 1999-02-08 | 2000-08-15 | Ube Ind Ltd | カバ−レイフィルム用接着剤及びカバ−レイフィルム |
| JP2001026717A (ja) * | 1999-07-01 | 2001-01-30 | Dow Corning Corp | 高い強度及び耐破壊性を有するシルセスキオキサン樹脂並びにそれらの調製方法 |
| JP2012201696A (ja) * | 2011-03-23 | 2012-10-22 | Panasonic Corp | 電子部品用液状エポキシ樹脂組成物とそれを用いた電子装置 |
-
1996
- 1996-11-25 JP JP31340196A patent/JPH10152617A/ja active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2000226566A (ja) * | 1999-02-08 | 2000-08-15 | Ube Ind Ltd | カバ−レイフィルム用接着剤及びカバ−レイフィルム |
| JP2001026717A (ja) * | 1999-07-01 | 2001-01-30 | Dow Corning Corp | 高い強度及び耐破壊性を有するシルセスキオキサン樹脂並びにそれらの調製方法 |
| JP2012201696A (ja) * | 2011-03-23 | 2012-10-22 | Panasonic Corp | 電子部品用液状エポキシ樹脂組成物とそれを用いた電子装置 |
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