JPH10125354A - リチウム二次電池の製造法 - Google Patents
リチウム二次電池の製造法Info
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- JPH10125354A JPH10125354A JP8277689A JP27768996A JPH10125354A JP H10125354 A JPH10125354 A JP H10125354A JP 8277689 A JP8277689 A JP 8277689A JP 27768996 A JP27768996 A JP 27768996A JP H10125354 A JPH10125354 A JP H10125354A
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- Japan
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- lithium
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- battery
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
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- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】初回充放電効率を向上させることのできるリチ
ウム二次電池を提供する。 【解決手段】充電、放電に伴い、リチウムを放出、吸蔵
することのできる正極と、リチウムを吸蔵、放出するこ
とのできる炭素質物からなる負極と、有機電解液が密閉
容器に収納されてなるリチウム二次電池を製造するいず
れかの段階で前記負極とプロピレンガス及び／またはエ
チレンガスとを接触させる。
ウム二次電池を提供する。 【解決手段】充電、放電に伴い、リチウムを放出、吸蔵
することのできる正極と、リチウムを吸蔵、放出するこ
とのできる炭素質物からなる負極と、有機電解液が密閉
容器に収納されてなるリチウム二次電池を製造するいず
れかの段階で前記負極とプロピレンガス及び／またはエ
チレンガスとを接触させる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明はリチウム二次電池の
製造法に関するものである。
製造法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】リチウム二次電池は、負極材として金属
リチウムを用いると充電時にデンドライト状リチウムが
析出し、内部短絡を起こしたり、安全性が低下したりす
る理由から、充電、放電に伴い、リチウムを吸蔵、放出
することのできる炭素質物が用いられるようになってい
る。このような構成のリチウム二次電池は、高エネルギ
ー密度であるメリットを活かして、主にＶＴＲカメラや
ノートパソコン、携帯電話等のポータブル機器に使用さ
れる。このような民生用リチウム二次電池の極板群構造
は、通常以下に記述するような捲回式構造が採用され
る。すなわち、正極、負極共に活物質は金属箔に塗着さ
れる。そして、セパレータを挟んで正極、負極が捲回さ
れ、容器となる円筒形の缶に収納、電解液注入後、キャ
ップ封口されている。電池組立時では負極活物質として
用いる炭素材は、リチウムが放出しきった状態、即ち放
電状態である。従って、通常正極も放電状態の活物質、
例えばＬｉＣｏＯ2やＬｉＮｉＯ2などが用いられる。そ
して、初充電することによって電池として機能させるこ
とができる。
リチウムを用いると充電時にデンドライト状リチウムが
析出し、内部短絡を起こしたり、安全性が低下したりす
る理由から、充電、放電に伴い、リチウムを吸蔵、放出
することのできる炭素質物が用いられるようになってい
る。このような構成のリチウム二次電池は、高エネルギ
ー密度であるメリットを活かして、主にＶＴＲカメラや
ノートパソコン、携帯電話等のポータブル機器に使用さ
れる。このような民生用リチウム二次電池の極板群構造
は、通常以下に記述するような捲回式構造が採用され
る。すなわち、正極、負極共に活物質は金属箔に塗着さ
れる。そして、セパレータを挟んで正極、負極が捲回さ
れ、容器となる円筒形の缶に収納、電解液注入後、キャ
ップ封口されている。電池組立時では負極活物質として
用いる炭素材は、リチウムが放出しきった状態、即ち放
電状態である。従って、通常正極も放電状態の活物質、
例えばＬｉＣｏＯ2やＬｉＮｉＯ2などが用いられる。そ
して、初充電することによって電池として機能させるこ
とができる。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかし、上記、負極に
炭素材を用いたリチウム二次電池は、初充電に使われた
電気量のおよそ８０％しか以降の放電、充電に用いられ
ない（充放電効率８０％と表現する。）。ということ
は、初充電によって正極活物質に存在していたリチウム
の約８０％しかその後の充電、放電に関与させることが
できない。即ち正極活物質が持っている能力の約８０％
しか発揮しないこととなる。本発明が解決しようとする
課題は、このように初回の充放電効率が８０％である問
題を解決し、初回充放電効率を向上させることである。
炭素材を用いたリチウム二次電池は、初充電に使われた
電気量のおよそ８０％しか以降の放電、充電に用いられ
ない（充放電効率８０％と表現する。）。ということ
は、初充電によって正極活物質に存在していたリチウム
の約８０％しかその後の充電、放電に関与させることが
できない。即ち正極活物質が持っている能力の約８０％
しか発揮しないこととなる。本発明が解決しようとする
課題は、このように初回の充放電効率が８０％である問
題を解決し、初回充放電効率を向上させることである。
【０００４】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
に、本発明の、充電、放電に伴い、リチウムを放出、吸
蔵することのできる正極と、リチウムを吸蔵、放出する
ことのできる炭素質物からなる負極と、有機電解液が密
閉容器に収納されてなるリチウム二次電池の製造法は、
電池を密閉するより前のいずれかの段階で前記負極とプ
ロピレンガス及び／またはエチレンガスとを接触させる
ことを特徴とする。前述した、充放電効率が８０％とな
ってしまう理由は、初充電時に炭素材に吸蔵されたリチ
ウムの約８０％しか次の放電で放出できず、あとの２０
％分は炭素材中に残留するからであると考えられていた
が、調査の結果、充電電気量の一部は、有機電解液の分
解にも使われることが分かった。一般に、負極材に結晶
性の高い黒鉛あるいは黒鉛質炭素材を用いた電池では、
有機電解液の溶媒として炭酸エチレンが用いられる。
（炭酸エチレンは凝固点が高いので、通常炭酸エチレン
と凝固点の低い他の有機溶媒とを混合している。）負極
材に無定形炭素材を用いた電池では、有機電解液の溶媒
として炭酸プロピレンが用いられる。（炭酸プロピレン
は粘度が高いので、通常炭酸プロピレンと粘度の低い他
の有機溶媒とを混合している。） 炭酸プロピレンが分解するとプロピレンガスが、炭酸エ
チレンが分解するとエチレンガスが生成する。生成した
プロピレンガスやエチレンガスの一部は負極活物質表面
に付着し、残りは電池内の空間にガスとして存在する。
負極活物質表面に炭酸プロピレンや炭酸エチレンの分解
生成物が一旦付着すると、その後の充放電効率はほぼ１
００％になる。このように、有機電解液の分解生成物で
あるプロピレンガスやエチレンガスを予め負極活物質と
接触させることで負極活物質表面にプロピレンやエチレ
ンが付着し、初回充放電効率が向上する。
に、本発明の、充電、放電に伴い、リチウムを放出、吸
蔵することのできる正極と、リチウムを吸蔵、放出する
ことのできる炭素質物からなる負極と、有機電解液が密
閉容器に収納されてなるリチウム二次電池の製造法は、
電池を密閉するより前のいずれかの段階で前記負極とプ
ロピレンガス及び／またはエチレンガスとを接触させる
ことを特徴とする。前述した、充放電効率が８０％とな
ってしまう理由は、初充電時に炭素材に吸蔵されたリチ
ウムの約８０％しか次の放電で放出できず、あとの２０
％分は炭素材中に残留するからであると考えられていた
が、調査の結果、充電電気量の一部は、有機電解液の分
解にも使われることが分かった。一般に、負極材に結晶
性の高い黒鉛あるいは黒鉛質炭素材を用いた電池では、
有機電解液の溶媒として炭酸エチレンが用いられる。
（炭酸エチレンは凝固点が高いので、通常炭酸エチレン
と凝固点の低い他の有機溶媒とを混合している。）負極
材に無定形炭素材を用いた電池では、有機電解液の溶媒
として炭酸プロピレンが用いられる。（炭酸プロピレン
は粘度が高いので、通常炭酸プロピレンと粘度の低い他
の有機溶媒とを混合している。） 炭酸プロピレンが分解するとプロピレンガスが、炭酸エ
チレンが分解するとエチレンガスが生成する。生成した
プロピレンガスやエチレンガスの一部は負極活物質表面
に付着し、残りは電池内の空間にガスとして存在する。
負極活物質表面に炭酸プロピレンや炭酸エチレンの分解
生成物が一旦付着すると、その後の充放電効率はほぼ１
００％になる。このように、有機電解液の分解生成物で
あるプロピレンガスやエチレンガスを予め負極活物質と
接触させることで負極活物質表面にプロピレンやエチレ
ンが付着し、初回充放電効率が向上する。
【０００５】また、上記課題を解決するためには、電池
容器内にプロピレンガス及び／またはエチレンガスを充
填した後密閉する操作を行ってもよい。この場合、初充
電時の有機電解液の分解反応が進行しにくくなるように
作用する。
容器内にプロピレンガス及び／またはエチレンガスを充
填した後密閉する操作を行ってもよい。この場合、初充
電時の有機電解液の分解反応が進行しにくくなるように
作用する。
【０００６】
【発明の実施の形態】図１は本発明を実施した一例の円
筒形リチウム二次電池の断面図である。１は正極集電体
で厚さ２０μｍのアルミニウム箔である。平面サイズは
５０ｍｍ×４５０ｍｍである。２は正極活物質層で、リ
チウムイオンを電極反応種とする正極活物質ＬｉＣｏＯ
2と導電助剤である黒鉛と、バインダーであるポリフッ
化ビニリデン（ＰＶＤＦ）とから構成される。正極活物
質層２の詳細な作製方法を記す。ＬｉＣｏＯ2と黒鉛と
ＰＶＤＦを重量比８０：１０：１０の割合で十分混合
し、そこへ分散溶媒となるＮ−メチル−２−ピロリドン
を適量加え、十分に混練、分散させ、インク状にする。
この混練物をロールｔｏロールの転写により正極集電体
１の両面に塗着、乾燥し、正極活物質層２を得る。（但
し、この段階では電解液は入っていない。）正極活物質
層２の厚さは正極集電体１の両面各々１００μｍであ
る。３は負極集電体で厚さ１０μｍの銅箔である。平面
サイズは５０ｍｍ×４９０ｍｍである。４は負極活物質
層で、リチウムイオンを電極反応種とする負極活物質黒
鉛と、バインダーであるポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤ
Ｆ）とから構成される。負極活物質層４の詳細な作製方
法を記す。黒鉛とＰＶＤＦを重量比９０：１０の割合で
混合しそこへ分散溶媒となるＮ−メチル−２−ピロリド
ンを適量加え、十分に混練、分散させ、インク状にす
る。この混練物をロールｔｏロールの転写により負極集
電体３の両面に塗着、乾燥し、負極活物質層４を得る。
（但し、この段階では電解液は入っていない。）負極活
物質層４の厚さは負極集電体３の両面各々１００μｍで
ある。このようにして得られた負極を減圧容器に入れ、
減圧した後エチレンガスを導入し、４５℃で２４時間保
ち、負極へエチレンガスを接触させる処理を行う。５は
セパレータで、厚さ１０μｍの微多孔性のポリエチレン
フィルムである。
筒形リチウム二次電池の断面図である。１は正極集電体
で厚さ２０μｍのアルミニウム箔である。平面サイズは
５０ｍｍ×４５０ｍｍである。２は正極活物質層で、リ
チウムイオンを電極反応種とする正極活物質ＬｉＣｏＯ
2と導電助剤である黒鉛と、バインダーであるポリフッ
化ビニリデン（ＰＶＤＦ）とから構成される。正極活物
質層２の詳細な作製方法を記す。ＬｉＣｏＯ2と黒鉛と
ＰＶＤＦを重量比８０：１０：１０の割合で十分混合
し、そこへ分散溶媒となるＮ−メチル−２−ピロリドン
を適量加え、十分に混練、分散させ、インク状にする。
この混練物をロールｔｏロールの転写により正極集電体
１の両面に塗着、乾燥し、正極活物質層２を得る。（但
し、この段階では電解液は入っていない。）正極活物質
層２の厚さは正極集電体１の両面各々１００μｍであ
る。３は負極集電体で厚さ１０μｍの銅箔である。平面
サイズは５０ｍｍ×４９０ｍｍである。４は負極活物質
層で、リチウムイオンを電極反応種とする負極活物質黒
鉛と、バインダーであるポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤ
Ｆ）とから構成される。負極活物質層４の詳細な作製方
法を記す。黒鉛とＰＶＤＦを重量比９０：１０の割合で
混合しそこへ分散溶媒となるＮ−メチル−２−ピロリド
ンを適量加え、十分に混練、分散させ、インク状にす
る。この混練物をロールｔｏロールの転写により負極集
電体３の両面に塗着、乾燥し、負極活物質層４を得る。
（但し、この段階では電解液は入っていない。）負極活
物質層４の厚さは負極集電体３の両面各々１００μｍで
ある。このようにして得られた負極を減圧容器に入れ、
減圧した後エチレンガスを導入し、４５℃で２４時間保
ち、負極へエチレンガスを接触させる処理を行う。５は
セパレータで、厚さ１０μｍの微多孔性のポリエチレン
フィルムである。
【０００７】正極、負極の間にセパレータ５を配置して
捲回し、電池容器である負極缶６に挿入する。そして負
極集電体３に予め溶接させておいたタブ端子を負極缶６
に溶接する。７は正極キャップで８は正極タブ端子であ
る。正極タブ端子８は予め正極集電体１に溶接してお
き、正極キャップ７に溶接する。次に、電解液５ｍｌを
負極缶６内に注入する。電解液は、炭酸エチレンと炭酸
ジエチルの混合溶媒にＬｉＰＦ６を溶解したものであ
り、その濃度は１ｍｏｌ／ｌである。炭酸エチレンと炭
酸ジエチルの混合比は体積にして１：１である。９は絶
縁性のガスケットである。負極缶６内にエチレンガスを
導入し、エチレンガスを充填した後直ちに正極キャップ
７を負極缶上部に配置し、ガスケット９を介して負極缶
６上部をかしめ、電池を密閉する。この手段で電池内に
エチレンガスを充満させた。
捲回し、電池容器である負極缶６に挿入する。そして負
極集電体３に予め溶接させておいたタブ端子を負極缶６
に溶接する。７は正極キャップで８は正極タブ端子であ
る。正極タブ端子８は予め正極集電体１に溶接してお
き、正極キャップ７に溶接する。次に、電解液５ｍｌを
負極缶６内に注入する。電解液は、炭酸エチレンと炭酸
ジエチルの混合溶媒にＬｉＰＦ６を溶解したものであ
り、その濃度は１ｍｏｌ／ｌである。炭酸エチレンと炭
酸ジエチルの混合比は体積にして１：１である。９は絶
縁性のガスケットである。負極缶６内にエチレンガスを
導入し、エチレンガスを充填した後直ちに正極キャップ
７を負極缶上部に配置し、ガスケット９を介して負極缶
６上部をかしめ、電池を密閉する。この手段で電池内に
エチレンガスを充満させた。
【０００８】
【実施例】発明の実施の形態に記載した方法により作製
した電池（実施例１）と、電池内にエチレンガスを充満
させないで、その他は実施例１と同条件で作製した電池
を実施例２の電池とした。また実施例１の製造におけ
る、負極をエチレンガスとを接触させる処理工程を実施
せず、それ以外は実施例１の電池と同条件で電池（実施
例３）を作製した。また、エチレンガス処理を全く施さ
ない負極を用い、更に電池内にエチレンガスを充満させ
ないで、その他は実施例１と同条件で電池（従来例）を
作製した。実施例１〜３、従来例の電池について以下の
試験を実施した。実施例１〜３、従来例の電池を充電
し、放電した。充電、放電は、以下に示す条件で行っ
た。 充電：４．２Ｖ定電圧、上限電流１００ｍＡ、２０ｈ、
周囲温度２５℃ 放電：１００ｍＡ定電流、終止電圧２．８Ｖ、周囲温度
２５℃ 図２に従来例電池と実施例１〜３の電池の初回放電電圧
特性を、表１にこれらの電池の初回充放電容量および初
回充放電効率、正極活物質の比容量（正極活物質の単位
重量あたりの放電容量）を示す。
した電池（実施例１）と、電池内にエチレンガスを充満
させないで、その他は実施例１と同条件で作製した電池
を実施例２の電池とした。また実施例１の製造におけ
る、負極をエチレンガスとを接触させる処理工程を実施
せず、それ以外は実施例１の電池と同条件で電池（実施
例３）を作製した。また、エチレンガス処理を全く施さ
ない負極を用い、更に電池内にエチレンガスを充満させ
ないで、その他は実施例１と同条件で電池（従来例）を
作製した。実施例１〜３、従来例の電池について以下の
試験を実施した。実施例１〜３、従来例の電池を充電
し、放電した。充電、放電は、以下に示す条件で行っ
た。 充電：４．２Ｖ定電圧、上限電流１００ｍＡ、２０ｈ、
周囲温度２５℃ 放電：１００ｍＡ定電流、終止電圧２．８Ｖ、周囲温度
２５℃ 図２に従来例電池と実施例１〜３の電池の初回放電電圧
特性を、表１にこれらの電池の初回充放電容量および初
回充放電効率、正極活物質の比容量（正極活物質の単位
重量あたりの放電容量）を示す。
【０００９】
【表１】
【００１０】従来例の電池の初回充放電効率が８０％で
あったのに対し、本発明の電池の実施例１では８７％、
実施例２では８６．７％、実施例３では８１．９％と高
くなっていることがわかる。つまり正極活物質の比容量
が大きくなった、すなわち正極活物質の能力をより引き
出せたことがわかる。
あったのに対し、本発明の電池の実施例１では８７％、
実施例２では８６．７％、実施例３では８１．９％と高
くなっていることがわかる。つまり正極活物質の比容量
が大きくなった、すなわち正極活物質の能力をより引き
出せたことがわかる。
【００１１】図３に、充放電サイクルを繰り返したとき
のこれらの電池の放電容量推移を示す。充電、放電は前
述した条件で行った。初回放電容量の差がサイクルを繰
り返しても維持され続けていることがわかる。実施例１
の電池に比べて実施例２の電池がわずかに放電容量が小
さくなっているのは、詳細なメカニズムは不明である
が、実施例２の電池はエチレンガスを電池缶内に充填し
なかったために、エチレンガスによる高充放電効率維持
効果が十分に現れなかったものと思われる。
のこれらの電池の放電容量推移を示す。充電、放電は前
述した条件で行った。初回放電容量の差がサイクルを繰
り返しても維持され続けていることがわかる。実施例１
の電池に比べて実施例２の電池がわずかに放電容量が小
さくなっているのは、詳細なメカニズムは不明である
が、実施例２の電池はエチレンガスを電池缶内に充填し
なかったために、エチレンガスによる高充放電効率維持
効果が十分に現れなかったものと思われる。
【００１２】本実施例では、負極活物質に黒鉛を用いエ
チレンガス処理を施したが、プロピレンガス処理あるい
はエチレンガスとプロピレンガスとの混合ガスによる処
理であっても同様の効果が得られる。また負極材に無定
形炭素を用いた場合、エチレンガス処理あるいはプロピ
レンガス処理あるいはエチレンガスとプロピレンガスと
の混合ガスによる処理を施すことで本実施例と同様の効
果が得られることを確認した。
チレンガス処理を施したが、プロピレンガス処理あるい
はエチレンガスとプロピレンガスとの混合ガスによる処
理であっても同様の効果が得られる。また負極材に無定
形炭素を用いた場合、エチレンガス処理あるいはプロピ
レンガス処理あるいはエチレンガスとプロピレンガスと
の混合ガスによる処理を施すことで本実施例と同様の効
果が得られることを確認した。
【００１３】また、上記実施例では負極をエチレンで処
理しているが、負極活物質となる炭素質材料自体をプロ
ピレンガス処理あるいはエチレンガスとプロピレンガス
との混合ガスにより処理し、負極集電体上に負極活物質
層を形成しても同様の効果が得られる他、正極、負極、
セパレータを捲回した後の捲回群を処理しても同様の効
果が得られる。
理しているが、負極活物質となる炭素質材料自体をプロ
ピレンガス処理あるいはエチレンガスとプロピレンガス
との混合ガスにより処理し、負極集電体上に負極活物質
層を形成しても同様の効果が得られる他、正極、負極、
セパレータを捲回した後の捲回群を処理しても同様の効
果が得られる。
【００１４】
【発明の効果】本発明により、初回充放電効率を向上さ
せることができた。それは初回放電容量が増加したため
であり、その効果は充放電サイクルを繰り返しても維持
され続ける。
せることができた。それは初回放電容量が増加したため
であり、その効果は充放電サイクルを繰り返しても維持
され続ける。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の一例である円筒形リチウム二次電池の
断面図である。
断面図である。
【図２】本発明の実施例１〜３の電池と従来例の電池の
初回放電電圧特性を示す図である。
初回放電電圧特性を示す図である。
【図３】本発明の実施例１〜３の電池と従来例の電池の
充放電サイクルを繰り返したときの放電容量推移であ
る。
充放電サイクルを繰り返したときの放電容量推移であ
る。
１．正極集電体 ２．正極活物質層 ３．負極集電体 ４．負極活物質層 ５．セパレータ ６．負極缶 ７．正極キャップ ８．正極タブ端子 ９．ガスケット
Claims (3)
- 【請求項１】充電、放電に伴い、リチウムを放出、吸蔵
することのできる正極と、リチウムを吸蔵、放出するこ
とのできる炭素質物からなる負極と、有機電解液が密閉
容器に収納されてなるリチウム二次電池の製造法であっ
て、電池を密閉するより前のいずれかの段階で前記負極
とプロピレンガス及び／またはエチレンガスとを接触さ
せることを特徴とするリチウム二次電池の製造法。 - 【請求項２】充電、放電に伴い、リチウムを放出、吸蔵
することのできる正極と、リチウムを吸蔵、放出するこ
とのできる炭素質物からなる負極と、有機電解液が密閉
容器に収納されてなるリチウム二次電池の製造法であっ
て、前記容器内にプロピレンガス及び／またはエチレン
ガスを充填し、その後当該容器を密閉することを特徴と
するリチウム二次電池の製造法。 - 【請求項３】充電、放電に伴い、リチウムを放出、吸蔵
することのできる正極と、リチウムを吸蔵、放出するこ
とのできる炭素質物からなる負極と、有機電解液が密閉
容器に収納されてなるリチウム二次電池の製造法であっ
て、電池を密閉するより前のいずれかの段階で前記負極
とプロピレンガス及び／またはエチレンガスとを接触さ
せ、更に前記容器内にプロピレンガス及び／またはエチ
レンガスを充填し、その後当該容器を密閉することを特
徴とするリチウム二次電池の製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8277689A JPH10125354A (ja) | 1996-10-21 | 1996-10-21 | リチウム二次電池の製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8277689A JPH10125354A (ja) | 1996-10-21 | 1996-10-21 | リチウム二次電池の製造法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10125354A true JPH10125354A (ja) | 1998-05-15 |
Family
ID=17586939
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8277689A Pending JPH10125354A (ja) | 1996-10-21 | 1996-10-21 | リチウム二次電池の製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH10125354A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US9724837B2 (en) | 2008-07-14 | 2017-08-08 | Avery Dennison Corporation | Apparatus and process for cutting adhesive labels |
-
1996
- 1996-10-21 JP JP8277689A patent/JPH10125354A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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