JPH09510997A - 増粘次亜塩素酸アルカリ金属組成物 - Google Patents

増粘次亜塩素酸アルカリ金属組成物

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JPH09510997A JP7518034A JP51803494A JPH09510997A JP H09510997 A JPH09510997 A JP H09510997A JP 7518034 A JP7518034 A JP 7518034A JP 51803494 A JP51803494 A JP 51803494A JP H09510997 A JPH09510997 A JP H09510997A
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レキット アンド コールマン インコーポレイテッド
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Abstract

(57)【要約】 本発明により、高いレベルの安定性を示す増粘次亜塩素酸アルカリ金属組成物が見出された。C10〜C14直鎖アルキルベンゼンスルホン酸アルカリ金属を、第三アミンオキシド対該スルホン酸塩のモル比が約5:1〜約11:1の範囲で使用して、次亜塩素酸アルカリ金属漂白剤の粘度を増加させることが見出された。

Description

【発明の詳細な説明】 増粘次亜塩素酸アルカリ金属組成物 発明の分野 本発明は、洗浄及び消毒に有用な液体漂白組成物に関するものである。 発明の背景 増粘漂白組成物は、非増粘漂白組成物を越えた多くの有利な点を有している。 より粘度の高い増粘溶液は、非増粘溶液よりも長い時間、垂直及び傾斜した表面 に付着する。従って、該増粘組成物の漂白剤又は消毒剤の活性は、目的とする領 域で、より有効である。 許容できる保存寿命を有する増粘次亜塩素酸塩組成物を提供するために、該組 成物の相の挙動と共に、次亜塩素酸アルカリ金属の分解速度を考慮しなければな らない。既知のように、次亜塩素酸アルカリ金属の分解は、次式により説明する ことができる: 慣用の増粘剤の多くは、次亜塩素酸塩の分解を促進し、従って、次亜塩素酸塩 組成物における使用では問題となる。また、生ずる次亜塩素酸塩組成物が、特に 高温において2以上の相に分離する傾向があるため、慣用の増粘剤及び界面活性 剤を含めることは困難である。次亜塩素酸アルカリ金属の存在下では、増粘剤の 多くは、それ自身、不安定である。従って、許容できる安定性を有する次亜塩素 酸塩組成物を提供することに加えて、慣用の薬剤及び添加剤により、次亜塩素酸 塩組成物において十分な粘度を得ることは困難である。 許容できる保存寿命(即ち、安定性)と共に、十分な粘度を提供する別の次亜 塩素酸塩組成物が必要とされる。 発明の概要 本発明によれば、別の次亜塩素酸塩水性組成物が見出されており、以下の成分 を含む組成物である:(a)次亜塩素酸アルカリ金属を、約0.5重量%〜約10重 量%;(b)下式の第三アミンオキシドを、約0.5重量%〜約2.5重量%、 (式中、R1は、炭素原子を約10〜約16個含むアルキル基であり、R2は、炭素原 子を1〜3個含む低級アルキル基である);(c)アルカリ金属塩;(d)pH安定 化剤;(e)式RCON(CH3)COOM(式中、Rは枝分れ鎖又は直鎖のC10− C16アルキル基であり、Mはアルカリ金属カチオンである)で示されるアルカリ 金属サルコシネートを、0重量%〜約2重量%;及び、(f)C10〜C14直鎖アル キルベンゼンスルホン酸アルカリ金属を、約0.1重量%〜約0.8重量%含み、この とき、(b):(f)のモル比は、(b):(f)で約5:1〜約11:1の範囲であり、ここで 使用する全ての重量パーセントは、水性組成物の全重量を基にした活性成分の重 量パーセントを示している。 本発明の組成物は、次亜塩素酸塩が安定した、単一相の、増粘次亜塩素酸塩漂 白組成物であって、希薄な組成物よりも長く垂直又は傾斜した表面に付着するこ とができる組成物である。該組成物は、消毒と共に、シミ及び汚れを取り除くの に有効な薬剤である。高いレベルの次亜塩素酸塩の安定性及び該組成物の単一溶 液相の挙動により、該組成物は、許容できる保存寿命を持つことができる。かく して、商業的に価値のある増粘漂白組成物が見出されている。 発明の詳細な説明 次亜塩素酸アルカリ金属のアルカリ金属は、リチウム、カリウム、又はナトリ ウムから選ばれるのが好ましい。コスト及び入手可能性から、一般的に次亜塩素 酸ナトリウムが好ましい。次亜塩素酸アルカリ金属は、該組成物に悪影響を及ぼ さずに存在する、製造工程の他の副生物を有していてもよい。使用する次亜塩素 酸アルカリ金属の量は、約0.5重量%〜約10重量%の範囲内にあるのが好ましく 、約1重量%〜5重量%であるのがさらに好ましく、また、1重量%〜3重量% であるのが最も好ましい。 第三アミンオキシドは下式のものが好ましい: (式中、R1は、炭素原子を約10〜約16個含むアルキル基であり、R2は、炭素原 子を1〜3個含む低級アルキル基である)。R1及びR2は、炭素原子を奇数個又 は偶数個含む、直鎖又は枝分かれ鎖であってもよい。混合した鎖長のアミンオキ シドを使用してもよい。そのような物質は、1以上の鎖長を主成分として含んで もよい。第三アミンオキシドが、ミリスチルジメチルアミンオキシド、ラウリル ジメチルアミンオキシド、及びこれらの混合物から選ばれるのがさらに好ましい 。ミリスチルジメチルアミンオキシドを使用するのが最も好ましい。使用される 第三アミンオキシドの量は、約0.5重量%〜約2.5重量%の範囲内にあるのが好ま しく、1重量%〜2.25重量%であるのがさらに好ましく、また、1.5重量%〜1.9 5重量%であるのが最も好ましい。 アルカリ金属塩は、水溶性アルカリ金属塩及びこれらの混合物(ここで、アル カリ金属が、リチウム、カリウム又はナトリウムを示すのが好ましく、かつ、陰 イオンが、ハロゲン化物(塩化物、フッ化物、ヨウ化物等)を示すのが好ましい )のいずれかより選ばれてもよい。該アルカリ金属塩が、塩化ナトリウム、塩化 リチウム、塩化カリウム、及びこれらの混合物からなる群より選ばれるのが、さ らに好ましい。コスト及び入手可能性から、最も好ましいアルカリ金属塩は塩化 ナトリウムであり、様々な量で使用して、次亜塩素酸アルカリ金属の分解を減ら すことができ、この量は溶液の「塩析」が回避される限り制限されない(ここで 、界面活性剤は水に不溶性である)。「塩析」現象は、当業者にとって周知であ り、例えば、P.Mukerjeeの論文である、J.of Physical Chemistry,Vol.69,No .11,4038頁(1965)(ここで、参考として含まれる)及びその論文で引用された参 考文献に記載されている。 水酸化アルカリ金属は、本発明の組成物中に含まれる好ましいpH安定化剤であ るが、該組成物の安定性及び粘度に悪影響を及ぼさない限り、いずれかのpH安定 化剤を用いることができる。使用可能な他のpH安定化剤としては、例えば、炭酸 塩バッファーがある。その好ましい水酸化物のアルカリ金属は、リチウム、カリ ウム、又はナトリウムであり得る。水酸化ナトリウム及び水酸化カリウムは、コ スト及び入手可能性から、特に有用なpH安定化剤であり、水酸化ナトリウムが最 も好ましい。該水酸化アルカリ金属は、該組成物のpH濃度を少なくとも約11、さ らに好ましくは12〜13.5、最も好ましくは12〜13の範囲内に調節するのに有効な 量で、組成物中に含まれる。 アルカリ金属アルキルサルコシネートは、式RCON(CH3)COOM(式中 、Rは枝分れ鎖又は直鎖のC10−C16アルキル基であり、Mはアルカリ金属カチ オン(リチウム、カリウム、ナトリウム等)である)で示されることができる。 ナトリウムラウロイルサルコシネートが最も好ましい。使用可能なアルカリ金属 アルキルサルコシネートの量は、約0重量%〜約0.75重量%の範囲にあるのが好 ましく、0.15重量%〜約0.45重量%であるのがさらに好ましく、また、0.15重量 %〜0.3重量%であるのが最も好ましい。 C10〜C14鎖アルキルベンゼンスルホン酸アルカリ金属は、そのアルカリ金属 がカリウム、リチウム、又はナトリウムであるのが好ましい。ドデシルベンゼン スルホン酸ナトリウムを使用するのが最も好ましい。使用するスルホン酸塩の量 は、約0.1重量%〜約0.8重量%の範囲にあるのが好ましく、0.1重量%〜0.5重量 %であるのがさらに好ましく、また、0.15重量%〜0.4重量%であるのが最も好 ましい。 第三アミンオキシド対アルキルベンゼンスルホン酸アルカリ金属のモル比は、 第三アミンオキシド:アルキルベンゼンスルホン酸アルカリ金属が約5:1〜約 11:1の範囲であるのが好ましい。該モル比が、6:1〜10:1の間であるのが さらに好ましく、7:1〜9:1であるのが最も好ましい。 本発明の組成物は、次亜塩素酸アルカリ金属漂白剤の粘度を改良するものであ る。理論に縛られたくはないが、アルキルベンゼンスルホン酸アルカリ金属の存 在及び第三アミンオキシド対スルホン酸塩のモル比の両方である二重の系が、粘 度の増加に貢献することによって、本発明の組成物の粘度レベルが達成されると 考えられる。また、先に述べたように、該スルホン酸塩と第三アミンオキシドの 両方の量が、単一溶液相を安定させるのに重要であると考えられる。本明細書中 で記載したように、粘度は、No.2のスピンドルを使ったブルックフィールドシン クロレクトリック(Brookfield SYNCHROLECTRICTM)粘度計のモデルLTVを使用して 、30r.p.m.、約25℃において、cps単位で測定することができる。所望の最終 用途に従って、使用するスルホン酸塩の量を変えることにより、及び、第三アミ ンオキシド対アルキルベンゼンスルホン酸アルカリ金属のモル比を変えることに より、本発明の組成物の粘度を調節することができる。本明細書の実施例部分で 説明するように、最適には、粘度を、少なくとも約20cps、100cpsのレベルまで 、及び350cpsより大きく、することができる。 本発明によれば、次亜塩素酸アルカリ金属の分解の遅延、及び単一溶液相の挙 動の両方によって、次亜塩素酸アルカリ金属組成物は、粘度が高いだけでなく、 許容できる保存寿命も示す。本発明の組成物では、次亜塩素酸アルカリ金属の分 解を遅らせて、組成物の次亜塩素酸アルカリ金属の半減期を少なくとも30日、よ り好ましくは少なくとも3ヶ月、及び最も好ましくは少なくとも6ヶ月にする。 さらに、本発明は、少なくとも30日、より好ましくは少なくとも3ヶ月、及び最 も好ましくは少なくとも6ヶ月の間、単一相溶液を示す組成物を提供する。次亜 塩素酸塩の分解は、次亜塩素酸アルカリ金属を経時的に滴定することにより測定 することができる(当業者に既知の多くの方法によって実施可能なものである) 。本発明の組成物の単一溶液相の挙動の観察は、視覚的に行われ得る。高いレベ ルの粘度と組み合わされた高いレベルの安定性は、多目的洗浄組成物として有用 な商業的に望ましい組成物を提供する。 本発明の組成物の高い粘度特性により、特に、浴室洗浄剤、便器洗浄剤、糸状 菌及びカビの洗浄剤、洗濯添加剤等の、硬い表面の洗浄剤及び消毒剤としての使 用に、本発明の組成物はよく適している。付随的な任意の成分としては、当業者 に既知の、適当な次亜塩素酸塩−安定着色剤、香料、香料配合物等を含む。 当業者に知られている範囲内の、いずれかの方法を使用して本発明の組成物を 調製することができる。 さらに、本発明は、以下の実施例に制限されることなく説明され、該実施例で は重量パーセントは、他に示さない限り最終組成物の全重量で示される。 実施例 実施例1 次の表Iに示した組成物を、先ず、塩化ナトリウム、水酸化ナトリウム、ミリ スチルジメチルアミンオキシド、芳香成分、及び次亜塩素酸ナトリウムを、該成 分が溶解するまで水(加える全水の約90%)と混合することにより、調製した。 ナトリウムラウロイルサルコシネート及びドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウ ムを、予め混合しておいた水(加える全水の約10%)中で混ぜ、次に、その他の 成分を加えて、最終組成物を生成した。 次に示したように、組成物A−Jは、本発明を示しており、全て単一相溶液で あった。組成物Kは、比較例を示し、二相溶液であった。表Iに示したように、 第三アミンオキシド:ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウムが4.4:1(それ 故、本発明の範囲外である)であるモル比を用いて、組成物Kの配合を調製した 。 実施例II 本発明の組成物A−Jの粘度を、約25℃、30r.p.m.で、No.2のスピンドルを使 ったブルックフィールドシンクロレクトリック粘度計のモデルLVTを用いて、cps で測定した。結果を次の表IIに示す。 実施例III 組成物Aを室温に貯蔵して、組成物Aの安定性を51日間にわたって観察した。 相の挙動を観察し、また、次亜塩素酸ナトリウムの分解を測定した。 視覚的に観察されたように、該溶液は、この期間中、相の安定性を示す単一相 溶液のままであった。 次の表IIIに示した時間間隔で、次亜塩素酸ナトリウムを滴定することにより 、次亜塩素酸ナトリウムの分解を経時的に測定した。該滴定を行った方法を、以 下に述べる。段階(1)では、組成物溶液約0.4g〜0.5gを、三角フラスコ中に入れ た。段階(2)では、段階(1)のフラスコに脱塩水約40mlを加え、よく混ぜた。段階 (3)では、段階(2)のフラスコに氷酢酸8mlを加えて、よく混ぜた。段階(4)では 、段階(3)のフラスコに、ヨウ化カリウムの2つのペレット(約0.4g)を加え、 よく混ぜて溶解し、その結果、該溶液は濁った褐色に変わった。段階(5)では、 段階(4)の褐色溶液を、0.1Nのチオ硫酸ナトリウム(Na2S2O3)溶液(容量測定溶液 、試薬グレード)を用いて滴定した。該溶液が無色に変化したときに、終点に達 した。段階(6)では、次式を用いて、利用可能な次亜塩素酸ナトリウムNaOClの% を計算した: 組成物Aの次亜塩素酸ナトリウムの計算した重量%を、次の表IIIに示す。 実施例IV 組成物Bを室温に貯蔵して、組成物Bの安定性を37日間に渡って観察した。視 覚的に観察されたように、該溶液は、この期間中、相の安定性を示す単一相溶液 のままであった。次亜塩素酸ナトリウムの分解を、実施例IIIに記載の方法によ り測定した。結果を次の表IVに示す。 本発明は、その好ましい実施態様を特に参考として、詳細に記載されているが 、本発明の変更及び改変は、本発明の精神及び範囲内で行われ得ると解される。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 EP(AT,BE,CH,DE, DK,ES,FR,GB,GR,IE,IT,LU,M C,NL,PT,SE),OA(BF,BJ,CF,CG ,CI,CM,GA,GN,ML,MR,NE,SN, TD,TG),AM,AU,BB,BG,BR,BY, CA,CN,CZ,EE,FI,GE,HU,JP,K E,KG,KP,KR,KZ,LK,LR,LT,LV ,MD,MG,MN,MW,NO,NZ,PL,PT, RO,RU,SD,SI,SK,TJ,TT,UA,U S,UZ,VN

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1.下記成分を含む、次亜塩素酸塩水性組成物: (a) 次亜塩素酸アルカリ金属を、約0.5重量%〜約10重量%; (b) 下式の第三アミンオキシドを、約0.5重量%〜約2.5重量%、 (式中、R1は、炭素原子を約10〜約16個含むアルキル基であり、R2は、炭 素原子を1〜3個含む低級アルキル基である); (c) アルカリ金属塩; (d) pH安定化剤; (e) 式RCON(CH3)COOM(式中、Rは直鎖又は枝分れ鎖のC10−C16 アルキル基であり、Mはアルカリ金属カチオンである)で示されるアルカリ金属 サルコシネートを、0重量%〜約2重量%;及び (f) C10〜C14直鎖アルキルベンゼンスルホン酸アルカリ金属を、約0.1重量 %〜約0.8重量% (但し、前記(b):(f)のモル比は、約5:1〜約11:1の範囲である)。 2.前記組成物の粘度が、少なくとも約20cpsを示し、かつ、前記組成物が少な くとも約30日間、単一相溶液である、請求項1に記載の組成物。 3.請求項2に記載の組成物であって、 (a) が、次亜塩素酸ナトリウムであり; (b) が、ミリスチルジメチルアミンオキシド、ラウリルジメチルアミンオキシ ド、及びこれらの混合物からなる群より選ばれ; (c) が、塩化ナトリウムであり; (d) が、水酸化アルキル金属であり; (e) が、ナトリウムラウロイルサルコシネートであり;及び (f) が、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウムである、前記組成物。 4.請求項3に記載の組成物であって、 (a) が、1重量%〜5重量%の範囲の量存在し; (b) が、1重量%〜2.25重量%の範囲の量存在して、かつ、ミリスチルジメチ ルアミンオキシドであり; (d) が、前記組成物のpH濃度を少なくとも約11に調節するのに十分な量存在し ; (e) が、0.15重量%〜0.45重量%の範囲の量存在し; (f) が、0.1重量%〜0.5重量%の範囲の量存在し;及び 前記(b):(f)のモル比が、6:1〜10:1の範囲内である、前記組成物。 5.請求項4に記載の組成物であって、 (a) が、1重量%〜3重量%の範囲の量存在し; (b) が、1.5重量%〜1.95重量%の範囲の量存在し; (c) が、水酸化ナトリウムであって、かつ、前記組成物のpHを12〜13のpH濃度 に調節するのに有効な量存在し; (d) が、0.15重量%〜0.3重量%の範囲の量存在し; (e) が、0.15重量%〜0.45重量%の範囲の量存在し; かつ、前記(b):(f)のモル比が7:1〜9:1の範囲内であり、前記粘度が少 なくとも100cpsであり、及び、前記次亜塩素酸アルカリ金属の半減期が少なくと も約30日である、前記組成物。 6.下記成分を含む、次亜塩素酸塩水性組成物: (a) 次亜塩素酸アルカリ金属を、約0.5重量%〜約10重量%; (b) 下式の第三アミンオキシドを、約0.5重量%〜約2.5重量%、 (式中、R1は、炭素原子を約10〜約16個含むアルキル基であり、R2は、炭 素原子を1〜3個含む低級アルキル基である); (c) アルカリ金属塩; (d) 水酸化アルキル金属を、前記組成物のpH濃度を少なくとも11に調節するの に有効な量; (e) 式RCON(CH3)COOM(式中、Rは枝分れ鎖又は直鎖のC10−C18 アルキル基であり、Mはアルカリ金属カチオンである)のアルカリ金属サルコシ ネートを、0.15重量%〜約0.75重量%;及び (f) ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウムを、約0.1重量%〜約0.8重量%( 但し、(b):(f)のモル比は、約5:1〜約11:1の範囲内である)。 7.前記(b):(f)のモル比が、6:1〜10:1の範囲内である、請求項6に記載 の組成物。 8.前記(f)を、0.1重量%〜0.5重量%の範囲の量で使用し、かつ、前記組成物 の粘度が少なくとも100cpsである、請求項7に記載の組成物。 9.前記粘度が少なくとも350cpsである、請求項8に記載の組成物。 10.前記組成物が少なくとも約30日の間、1つの相の溶液であり、かつ、前記次 亜塩素酸アルカリ金属の半減期が少なくとも約30日である、請求項9に記載の組 成物。 11.前記組成物のpH濃度が、12〜13である、請求項10に記載の組成物。 12.請求項11に記載の組成物であって、 (a) が、次亜塩素酸ナトリウムであり; (b) が、ミリスチルジメチルアミンオキシドであり; (c) が、塩化ナトリウムであり; (d) が、水酸化ナトリウムであり;及び (e) が、ナトリウムラウロイルサルコシネートである、前記組成物。 13.実質的に下記成分からなる、浴室洗浄剤: (a) 次亜塩素酸アルカリ金属を、約0.5重量%〜約10重量%; (b) 下式の第三アミンオキシドを、約0.5重量%〜約2.5重量%、 (式中、R1は、炭素原子を約10〜約16個含むアルキル基であり、R2は、 炭素原子を1〜3個含む低級アルキル基である); (c) アルカリ金属塩; (d) pH安定化剤; (e) 式RCON(CH3)COOM(式中、Rは直鎖又は枝分れ鎖のC10−C16 アルキル基であり、Mはアルカリ金属カチオンである)で示されるアルカリ金属 サルコシネートを、0重量%〜約2重量%; (f) C10〜C14直鎖アルキルベンゼンスルホン酸アルカリ金属を、約0.1重量 %〜約0.8重量%;及び (g) 次亜塩素酸塩芳香成分 (但し、前記(b):(f)のモル比は、約5:1〜約11:1の範囲内である)。 14.請求項13に記載の浴室洗浄剤であって、 (a) が、次亜塩素酸ナトリウムであり; (b) が、ミリスチルジメチルアミンオキシドであり; (c) が、塩化ナトリウムであり; (d) が、水酸化ナトリウムであり; (e) が、ナトリウムラウロイルサルコシネートであり; (f) が、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウムである、前記浴室洗浄剤。 15.下記成分からなる、浴室洗浄剤: (a) 次亜塩素酸ナトリウムを、1重量%〜5重量%; (b) ミリスチルジメチルアミンオキシドを、1重量%〜約2.25重量%; (c) 塩化ナトリウム; (d) 水酸化ナトリウムを、前記組成物のpH濃度を12〜13.5の間に調節するのに 有効な量; (e) ナトリウムラウロイルサルコシネートを、0.15重量%〜0.45重量%; (f) ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウムを、0.1重量%〜0.5重量%;及び (g) 次亜塩素酸塩安定芳香成分 (但し、(b):(f)のモル比は、6:1〜10:1の範囲である)。 16.実質的に下記成分からなる、洗濯添加剤: (a) 次亜塩素酸アルカリ金属を、約0.5重量%〜約10重量%; (b) 下式の第三アミンオキシドを、約0.5重量%〜約2.5重量%、 (式中、R1は、炭素原子を約10〜約16個含むアルキル基であり、R2は、炭 素原子を1〜3個含む低級アルキル基である); (c) アルカリ金属塩; (d) pH安定化剤; (e) 式RCON(CH3)COOM(式中、Rは直鎖又は枝分れ鎖のC10−C16 アルキル基であり、Mはアルカリ金属カチオンである)で示されるアルカリ金属 サルコシネートを、0重量%〜約2重量%; (f) C10〜C14直鎖アルキルベンゼンスルホン酸アルカリ金属を、約0.1重量 %〜約0.8重量%;及び (g) 次亜塩素酸塩安定芳香成分 (但し、前記(b):(f)のモル比は、約5:1〜約11:1の範囲内である)。 17.実質的に下記成分からなる、便器洗浄剤: (a) 次亜塩素酸アルカリ金属を、約0.5重量%〜約10重量%; (b) 下式の第三アミンオキシドを、約0.5重量%〜約2.5重量%、 (式中、R1は、炭素原子を約10〜約16個含むアルキル基であり、R2は、炭 素原子をI〜3個含む低級アルキル基である); (c) アルカリ金属塩; (d) pH安定化剤; (e) 式RCON(CH3)COOM(式中、Rは直鎖又は枝分れ鎖のC10−C16 アルキル基であり、Mはアルカリ金属カチオンである)で示されるアルカリ金属 サルコシネートを、0重量%〜約2重量%; (f) C10〜C14直鎖アルキルベンゼンスルホン酸アルカリ金属を、約0.1重量 %〜約0.8重量%;及び (g) 次亜塩素酸塩安定芳香成分 (但し、前記(b):(f)のモル比は、約5:1〜約11:1の範囲内である)。 18.下記成分からなる、便器洗浄剤: (a) 次亜塩素酸ナトリウムを、1重量%〜5重量%; (b) ミリスチルジメチルアミンオキシドを、1重量%〜約2.25重量%; (c) 塩化ナトリウム; (d) 水酸化ナトリウムを、前記組成物のpH濃度を12〜13.5の間に調節するのに 有効な量; (e) ナトリウムラウロイルサルコシネートを、0.15重量%〜0.45重量%; (f) ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウムを、0.1重量%〜0.5重量%;及び (g) 次亜塩素酸塩安定芳香成分 (但し、(b):(f)のモル比は、6:1−10:1の範囲である)。
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