JPH09268241A - ポリプロピレン組成物 - Google Patents
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Landscapes
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)
- Transition And Organic Metals Composition Catalysts For Addition Polymerization (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】透明性に優れるとともに柔軟性に優れたポリプ
ロピレン組成物を提供する。 【解決手段】（Ａ）ポリプロピレン；４０〜９５重量％
と、（Ｂ）(1) (a)プロピレンから導かれる単位を５０
〜９０モル％の量で、(b) 1-ブテンから導かれる単位を
５〜４０モル％の量で、(c) エチレンから導かれる単位
を５〜４０モル％の量で含有し、かつ1-ブテンから導か
れる単位(b) の量はエチレンから導かれる単位(a) の量
よりも多く、(2) １３５℃デカリン中で測定される極限
粘度が０.１〜１２dl／ｇであり、(3) ゲルパーミエイ
ションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により求められる
分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３以下である、プロピレン
系エラストマー；５〜６０重量％とからなるポリプロピ
レン組成物。プロピレン系エラストマー（Ｂ）は、メタ
ロセン化合物を用いて製造することができる。
ロピレン組成物を提供する。 【解決手段】（Ａ）ポリプロピレン；４０〜９５重量％
と、（Ｂ）(1) (a)プロピレンから導かれる単位を５０
〜９０モル％の量で、(b) 1-ブテンから導かれる単位を
５〜４０モル％の量で、(c) エチレンから導かれる単位
を５〜４０モル％の量で含有し、かつ1-ブテンから導か
れる単位(b) の量はエチレンから導かれる単位(a) の量
よりも多く、(2) １３５℃デカリン中で測定される極限
粘度が０.１〜１２dl／ｇであり、(3) ゲルパーミエイ
ションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により求められる
分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３以下である、プロピレン
系エラストマー；５〜６０重量％とからなるポリプロピ
レン組成物。プロピレン系エラストマー（Ｂ）は、メタ
ロセン化合物を用いて製造することができる。
Description
【０００１】
【発明の技術分野】本発明は、柔軟性に優れるととも
に、透明性にも優れたポリプロピレン組成物に関する。
に、透明性にも優れたポリプロピレン組成物に関する。
【０００２】
【発明の技術的背景】従来よりポリプロピレンは、剛
性、耐熱性、透明性などに優れた熱可塑性成形材料とし
て広く利用されている。このポリプロピレンは、柔軟性
および耐衝撃性には劣るので、通常ポリプロピレンに軟
質ゴム成分を配合している。
性、耐熱性、透明性などに優れた熱可塑性成形材料とし
て広く利用されている。このポリプロピレンは、柔軟性
および耐衝撃性には劣るので、通常ポリプロピレンに軟
質ゴム成分を配合している。
【０００３】このようにポリプロピレンに軟質ゴム成分
を配合すると、柔軟性および耐衝撃性が改善されたポリ
プロピレン組成物が得られるが、一方透明性が低下して
しまうという問題点があった。
を配合すると、柔軟性および耐衝撃性が改善されたポリ
プロピレン組成物が得られるが、一方透明性が低下して
しまうという問題点があった。
【０００４】このため透明性に優れるとともに柔軟性お
よび耐衝撃性にも優れたポリプロピレン組成物の出現が
望まれていた。本発明者らはこのような従来技術に鑑み
てポリプロピレンとゴム成分とからなるポリプロピレン
組成物について検討したところ、ポリプロピレンと特定
のプロピレンと1-ブテンとエチレンとの共重合体である
プロピレン系エラストマーとから形成されるポリプロピ
レン組成物はこのような特性を示すことを見出した。そ
してこのようなプロピレン系エラストマーは、特定のメ
タロセン化合物触媒成分を用いて製造することができる
ことを見出して本発明を完成するに至った。
よび耐衝撃性にも優れたポリプロピレン組成物の出現が
望まれていた。本発明者らはこのような従来技術に鑑み
てポリプロピレンとゴム成分とからなるポリプロピレン
組成物について検討したところ、ポリプロピレンと特定
のプロピレンと1-ブテンとエチレンとの共重合体である
プロピレン系エラストマーとから形成されるポリプロピ
レン組成物はこのような特性を示すことを見出した。そ
してこのようなプロピレン系エラストマーは、特定のメ
タロセン化合物触媒成分を用いて製造することができる
ことを見出して本発明を完成するに至った。
【０００５】
【発明の目的】本発明は、透明性に優れるとともに柔軟
性にも優れたポリプロピレン組成物を提供することを目
的としている。
性にも優れたポリプロピレン組成物を提供することを目
的としている。
【０００６】
【発明の概要】本発明に係るポリプロピレン組成物は、 （Ａ）ポリプロピレン；４０〜９５重量％と、 （Ｂ）(1) (a) プロピレンから導かれる単位を５０〜９
０モル％の量で、(b) 1-ブテンから導かれる単位を５〜
４０モル％の量で、(c) エチレンから導かれる単位を５
〜４０モル％の量で含有し、かつ1-ブテンから導かれる
単位(b) の量はエチレンから導かれる単位(a) の量より
も多く、 (2) １３５℃デカリン中で測定される極限粘度が０.１
〜１２dl／ｇであり、 (3) ゲルパーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰ
Ｃ）により求められる分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３以
下である、プロピレン系エラストマー；５〜６０重量％
とからなることを特徴としている。
０モル％の量で、(b) 1-ブテンから導かれる単位を５〜
４０モル％の量で、(c) エチレンから導かれる単位を５
〜４０モル％の量で含有し、かつ1-ブテンから導かれる
単位(b) の量はエチレンから導かれる単位(a) の量より
も多く、 (2) １３５℃デカリン中で測定される極限粘度が０.１
〜１２dl／ｇであり、 (3) ゲルパーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰ
Ｃ）により求められる分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３以
下である、プロピレン系エラストマー；５〜６０重量％
とからなることを特徴としている。
【０００７】上記のポリプロピレン（Ａ）としては、ホ
モポリプロピレンまたはプロピレン以外のオレフィンか
ら導かれる単位を８モル％以下の量で含有するプロピレ
ンと他のオレフィンとのランダム共重合体が好ましい。
モポリプロピレンまたはプロピレン以外のオレフィンか
ら導かれる単位を８モル％以下の量で含有するプロピレ
ンと他のオレフィンとのランダム共重合体が好ましい。
【０００８】また本発明で用いられるプロピレン系エラ
ストマー（Ｂ）は、 ［Ｉ］下記一般式(i) で示される遷移金属化合物；
ストマー（Ｂ）は、 ［Ｉ］下記一般式(i) で示される遷移金属化合物；
【０００９】
【化３】
【００１０】〔式中、Ｍは、周期律表第IV〜VIＢ族の遷
移金属原子であり、Ｒ1 、Ｒ2 、Ｒ3 およびＲ4 は、水
素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜２０の炭化水素基、
炭素数１〜２０のハロゲン化炭化水素基、ケイ素含有
基、酸素含有基、イオウ含有基、窒素含有基またはリン
含有基であり、また互いに隣接する基の一部が結合して
それらの基が結合する炭素原子とともに環を形成してい
てもよく、Ｘ1 およびＸ2 は、互いに同一でも異なって
いてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜２０
の炭化水素基、炭素数１〜２０のハロゲン化炭化水素
基、酸素含有基またはイオウ含有基であり、Ｙは、炭素
数１〜２０の２価の炭化水素基、炭素数１〜２０の２価
のハロゲン化炭化水素基、２価のケイ素含有基、２価の
ゲルマニウム含有基、−Ｏ−、−ＣＯ−、−Ｓ−、−Ｓ
Ｏ−、−ＳＯ2 −、−ＮＲ7 −、−Ｐ（Ｒ7 ）−、−Ｐ
（Ｏ）（Ｒ7 ）−、−ＢＲ7 −または−ＡｌＲ7 −であ
る。（ただしＲ7 は水素原子、ハロゲン原子、炭素数１
〜２０の炭化水素基、炭素数１〜２０のハロゲン化炭化
水素基である。）〕と、 ［II］この遷移金属化合物［Ｉ］を活性化させうる化合
物であって、かつ(II-1) 有機アルミニウム化合物、(II
-2) 有機アルミニウムオキシ化合物、および(II-3) 前
記遷移金属化合物［Ｉ］と反応してイオン対を形成する
化合物から選ばれる少なくとも１種の化合物とを含むオ
レフィン重合用触媒の存在下に、プロピレンと1-ブテン
とエチレンとを共重合させることにより得られる。
移金属原子であり、Ｒ1 、Ｒ2 、Ｒ3 およびＲ4 は、水
素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜２０の炭化水素基、
炭素数１〜２０のハロゲン化炭化水素基、ケイ素含有
基、酸素含有基、イオウ含有基、窒素含有基またはリン
含有基であり、また互いに隣接する基の一部が結合して
それらの基が結合する炭素原子とともに環を形成してい
てもよく、Ｘ1 およびＸ2 は、互いに同一でも異なって
いてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜２０
の炭化水素基、炭素数１〜２０のハロゲン化炭化水素
基、酸素含有基またはイオウ含有基であり、Ｙは、炭素
数１〜２０の２価の炭化水素基、炭素数１〜２０の２価
のハロゲン化炭化水素基、２価のケイ素含有基、２価の
ゲルマニウム含有基、−Ｏ−、−ＣＯ−、−Ｓ−、−Ｓ
Ｏ−、−ＳＯ2 −、−ＮＲ7 −、−Ｐ（Ｒ7 ）−、−Ｐ
（Ｏ）（Ｒ7 ）−、−ＢＲ7 −または−ＡｌＲ7 −であ
る。（ただしＲ7 は水素原子、ハロゲン原子、炭素数１
〜２０の炭化水素基、炭素数１〜２０のハロゲン化炭化
水素基である。）〕と、 ［II］この遷移金属化合物［Ｉ］を活性化させうる化合
物であって、かつ(II-1) 有機アルミニウム化合物、(II
-2) 有機アルミニウムオキシ化合物、および(II-3) 前
記遷移金属化合物［Ｉ］と反応してイオン対を形成する
化合物から選ばれる少なくとも１種の化合物とを含むオ
レフィン重合用触媒の存在下に、プロピレンと1-ブテン
とエチレンとを共重合させることにより得られる。
【００１１】本発明では、上記のような遷移金属化合物
［Ｉ］は、好ましくは下記式(ii)で示される。
［Ｉ］は、好ましくは下記式(ii)で示される。
【００１２】
【化４】
【００１３】（式中、Ｍ、Ｒ1 、Ｒ3 、Ｘ1 、Ｘ2 およ
びＹは、式(i) の定義と同様であり、Ｒ21〜Ｒ24および
Ｒ41〜Ｒ44は、水素原子、ハロゲン原子、アルキル基ま
たはアリール基であり、このアルキル基またはアリール
基は、ハロゲンまたは有機シリル基で置換されていても
よい。）。
びＹは、式(i) の定義と同様であり、Ｒ21〜Ｒ24および
Ｒ41〜Ｒ44は、水素原子、ハロゲン原子、アルキル基ま
たはアリール基であり、このアルキル基またはアリール
基は、ハロゲンまたは有機シリル基で置換されていても
よい。）。
【００１４】
【発明の具体的説明】以下本発明に係るポリプロピレン
組成物について具体的に説明する。なお本発明におい
て、「重合」という語は単独重合だけでなく共重合をも
包含した意味で用いられることがあり、「重合体」とい
う語は単独重合体だけでなく共重合体をも包含した意味
で用いられることがある。本発明に係るポリプロピレン
組成物は、（Ａ）ポリプロピレンと、（Ｂ）プロピレン
系エラストマーとから形成される。これら各成分につい
て説明する。
組成物について具体的に説明する。なお本発明におい
て、「重合」という語は単独重合だけでなく共重合をも
包含した意味で用いられることがあり、「重合体」とい
う語は単独重合体だけでなく共重合体をも包含した意味
で用いられることがある。本発明に係るポリプロピレン
組成物は、（Ａ）ポリプロピレンと、（Ｂ）プロピレン
系エラストマーとから形成される。これら各成分につい
て説明する。
【００１５】（Ａ）ポリプロピレン 本発明では、ポリプロピレンとして従来公知のポリプロ
ピレンが広く用いられる。このポリプロピレンは、ホモ
ポリプロピレンであってもあるいはプロピレンと８モル
％以下の量のプロピレン以外のオレフィンとから導かれ
る単位を含むプロピレンランダム共重合体であってもよ
い。
ピレンが広く用いられる。このポリプロピレンは、ホモ
ポリプロピレンであってもあるいはプロピレンと８モル
％以下の量のプロピレン以外のオレフィンとから導かれ
る単位を含むプロピレンランダム共重合体であってもよ
い。
【００１６】プロピレンランダム共重合体を形成する他
のオレフィンとしては、具体的に、プロピレン以外の炭
素数２〜２０のα−オレフィンが挙げられ、エチレン、
1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、1-ヘプテン、1-オ
クテン、1-デセン、1-ドデセン、1-ヘキサデセン、4-メ
チル-1-ペンテンなどが挙げられる。
のオレフィンとしては、具体的に、プロピレン以外の炭
素数２〜２０のα−オレフィンが挙げられ、エチレン、
1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、1-ヘプテン、1-オ
クテン、1-デセン、1-ドデセン、1-ヘキサデセン、4-メ
チル-1-ペンテンなどが挙げられる。
【００１７】本発明で用いられるポリプロピレンは、従
来公知の固体状チタン触媒成分あるいはメタロセン化合
物触媒成分を用いて、公知の方法により製造することが
できる。
来公知の固体状チタン触媒成分あるいはメタロセン化合
物触媒成分を用いて、公知の方法により製造することが
できる。
【００１８】本発明で用いられるポリプロピレンは、結
晶化度が４０％以上好ましくは５０％以上であり、融点
（Ｔｍ）が１００〜１６５℃であることが好ましい。こ
のような融点のポリプロピレンのうちでも、ポリプロピ
レン組成物を形成する際には、後述するプロピレン系エ
ラストマーの融点よりも高い融点のポリプロピレンを用
いることが望ましい。
晶化度が４０％以上好ましくは５０％以上であり、融点
（Ｔｍ）が１００〜１６５℃であることが好ましい。こ
のような融点のポリプロピレンのうちでも、ポリプロピ
レン組成物を形成する際には、後述するプロピレン系エ
ラストマーの融点よりも高い融点のポリプロピレンを用
いることが望ましい。
【００１９】またこのポリプロピレンは、ＡＳＴＭ Ｄ
１２３８に準拠して測定されるメルトフローレートＭＦ
Ｒ（２３０℃、２.１６kg荷重下）が、通常０.１〜３０
０ｇ／10分好ましくは１〜５０ｇ／10分である。
１２３８に準拠して測定されるメルトフローレートＭＦ
Ｒ（２３０℃、２.１６kg荷重下）が、通常０.１〜３０
０ｇ／10分好ましくは１〜５０ｇ／10分である。
【００２０】（Ｂ）プロピレン系エラストマー 本発明では、特定のプロピレン系エラストマーが用いら
れる。 (1) 本発明に係るプロピレン系エラストマーは、プロピ
レンと1-ブテンとエチレンとのランダム共重合体であっ
て、(a) プロピレンから導かれる単位を５０〜９０モル
％好ましくは６０〜８５モル％より好ましくは６０〜８
５モル％の量で、(b) 1-ブテンから導かれる単位を５〜
４０モル％好ましくは７〜４０モル％より好ましくは１
０〜３５モル％の量で、(c) エチレンから導かれる単位
を５〜４０モル％好ましくは５〜３０モル％より好まし
くは５〜２０モル％の量で含有し、かつ1-ブテンから導
かれる単位を、エチレンから導かれる単位よりも多く含
有している。
れる。 (1) 本発明に係るプロピレン系エラストマーは、プロピ
レンと1-ブテンとエチレンとのランダム共重合体であっ
て、(a) プロピレンから導かれる単位を５０〜９０モル
％好ましくは６０〜８５モル％より好ましくは６０〜８
５モル％の量で、(b) 1-ブテンから導かれる単位を５〜
４０モル％好ましくは７〜４０モル％より好ましくは１
０〜３５モル％の量で、(c) エチレンから導かれる単位
を５〜４０モル％好ましくは５〜３０モル％より好まし
くは５〜２０モル％の量で含有し、かつ1-ブテンから導
かれる単位を、エチレンから導かれる単位よりも多く含
有している。
【００２１】このプロピレン系エラストマーは、プロピ
レン、1-ブテンおよびエチレン以外のオレフィンから導
かれる単位を少量たとえば１０モル％以下の量で含んで
いてもよい。
レン、1-ブテンおよびエチレン以外のオレフィンから導
かれる単位を少量たとえば１０モル％以下の量で含んで
いてもよい。
【００２２】(2) 極限粘度［η］ 本発明で用いられるプロピレン系エラストマーの極限粘
度［η］（１３５℃、デカリン中で測定）は、０.１〜
１２dl／ｇ好ましくは０.５〜１２dl／ｇより好ましく
は１〜１２dl／ｇである。
度［η］（１３５℃、デカリン中で測定）は、０.１〜
１２dl／ｇ好ましくは０.５〜１２dl／ｇより好ましく
は１〜１２dl／ｇである。
【００２３】(3) 分子量分布 本発明で用いられるプロピレン系エラストマーの分子量
分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、３以下であり好ましくは２.０
〜３.０より好ましくは２.０〜２.５である。
分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、３以下であり好ましくは２.０
〜３.０より好ましくは２.０〜２.５である。
【００２４】この分子量分布、ゲルパーミエイションク
ロマトグラフィーＧＰＣにより求めることができる。上
記のような本発明に係るプロピレン系エラストマーは、
13Ｃ−ＮＭＲスペクトルから求められる全プロピレン単
位中のプロピレンモノマーの2,1-挿入に基づく位置不規
則単位を、０.０５％以上好ましくは０.０５〜０.４％
以上より好ましくは０.０５〜０.３％の割合で含有して
いてもよい。
ロマトグラフィーＧＰＣにより求めることができる。上
記のような本発明に係るプロピレン系エラストマーは、
13Ｃ−ＮＭＲスペクトルから求められる全プロピレン単
位中のプロピレンモノマーの2,1-挿入に基づく位置不規
則単位を、０.０５％以上好ましくは０.０５〜０.４％
以上より好ましくは０.０５〜０.３％の割合で含有して
いてもよい。
【００２５】また本発明に係るプロピレン系エラストマ
ーは、プロピレンモノマーの1,3-挿入に基づく位置不規
則単位の割合は、０.０５％以下であることが好まし
い。重合時にプロピレンモノマーは、1,2-挿入（メチレ
ン側が触媒と結合する）するが、稀に2,1-挿入あるいは
1,3-挿入することがある。2,1-挿入あるいは1,3-挿入し
たモノマーは、ポリマー中で位置不規則単位を形成す
る。
ーは、プロピレンモノマーの1,3-挿入に基づく位置不規
則単位の割合は、０.０５％以下であることが好まし
い。重合時にプロピレンモノマーは、1,2-挿入（メチレ
ン側が触媒と結合する）するが、稀に2,1-挿入あるいは
1,3-挿入することがある。2,1-挿入あるいは1,3-挿入し
たモノマーは、ポリマー中で位置不規則単位を形成す
る。
【００２６】全プロピレン単位中のプロピレンモノマー
の2,1-挿入の割合は、13Ｃ−ＮＭＲを利用して、Polyme
r,30(1989)1350を参考にして下記の式から求めることが
できる。
の2,1-挿入の割合は、13Ｃ−ＮＭＲを利用して、Polyme
r,30(1989)1350を参考にして下記の式から求めることが
できる。
【００２７】
【数１】
【００２８】ここでピークの命名は、Carmanらの方法
（Rubber Chem. Technol.,44(1971),781）に従った。ま
た、Ｉαβなどは、αβピークなどのピーク面積を示
す。なおピークが重なることなどにより、Ｉαβなどの
面積が直接スペクトルより求めることが困難な場合は、
対応する面積を有する炭素ピークで代用することができ
る。
（Rubber Chem. Technol.,44(1971),781）に従った。ま
た、Ｉαβなどは、αβピークなどのピーク面積を示
す。なおピークが重なることなどにより、Ｉαβなどの
面積が直接スペクトルより求めることが困難な場合は、
対応する面積を有する炭素ピークで代用することができ
る。
【００２９】プロピレンの1,3-挿入に基づく３連鎖量
は、βγピーク（２７.４ppm 付近で共鳴）の面積の１
／２を全メチル基ピークとβγピークの１／２の和で除
して１００を乗ずることにより、その割合を％表示で求
めることができる。
は、βγピーク（２７.４ppm 付近で共鳴）の面積の１
／２を全メチル基ピークとβγピークの１／２の和で除
して１００を乗ずることにより、その割合を％表示で求
めることができる。
【００３０】上記のような本発明で用いられるプロピレ
ン系エラストマー（Ｂ）は、 ［Ｉ］後述するような特定の遷移金属化合物と、 ［II］この遷移金属化合物［Ｉ］を活性化させうる化合
物であって、かつ(II-1)有機アルミニウム化合物、(II-
2)有機アルミニウムオキシ化合物、および(II-3)前記遷
移金属化合物［Ｉ］と反応してイオン対を形成する化合
物から選ばれる少なくとも１種の化合物とを含むオレフ
ィン重合用触媒の存在下に、プロピレンと1-ブテンとエ
チレンとを共重合させることにより得られる。
ン系エラストマー（Ｂ）は、 ［Ｉ］後述するような特定の遷移金属化合物と、 ［II］この遷移金属化合物［Ｉ］を活性化させうる化合
物であって、かつ(II-1)有機アルミニウム化合物、(II-
2)有機アルミニウムオキシ化合物、および(II-3)前記遷
移金属化合物［Ｉ］と反応してイオン対を形成する化合
物から選ばれる少なくとも１種の化合物とを含むオレフ
ィン重合用触媒の存在下に、プロピレンと1-ブテンとエ
チレンとを共重合させることにより得られる。
【００３１】以下本発明で用いられるオレフィン重合用
触媒について説明する。本発明で用いられる遷移金属化
合物［Ｉ］は、下記一般式(i) で示される。
触媒について説明する。本発明で用いられる遷移金属化
合物［Ｉ］は、下記一般式(i) で示される。
【００３２】
【化５】
【００３３】式中、Ｍは周期律表第IV〜VIＢ族の遷移金
属であり、具体的には、チタニウム、ジルコニウム、ハ
フニウム、バナジウム、ニオブ、タンタル、クロム、モ
リブデン、タングステンであり、好ましくはチタニウ
ム、ジルコニウム、ハフニウムであり、特に好ましくは
ジルコニウムである。
属であり、具体的には、チタニウム、ジルコニウム、ハ
フニウム、バナジウム、ニオブ、タンタル、クロム、モ
リブデン、タングステンであり、好ましくはチタニウ
ム、ジルコニウム、ハフニウムであり、特に好ましくは
ジルコニウムである。
【００３４】置換基Ｒ1 〜Ｒ4 Ｒ1 、Ｒ2 、Ｒ3 およびＲ4 は、互いに同一でも異なっ
ていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、ハロゲンで置
換されていてもよい炭素数１〜２０の炭化水素基、ケイ
素含有基、酸素含有基、イオウ含有基、窒素含有基また
はリン含有基であり、また互いに隣接する基の一部が結
合してそれらの基が結合する炭素原子とともに環を形成
していてもよい。なおそれぞれ２個ずつ表示されたＲ1
〜Ｒ4 は、これらが結合して環を形成する際には同一記
号同士の組み合せで結合することが好ましいことを示し
ており、たとえばＲ1 とＲ1 とで結合して環を形成する
ことが好ましいことを示している。
ていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、ハロゲンで置
換されていてもよい炭素数１〜２０の炭化水素基、ケイ
素含有基、酸素含有基、イオウ含有基、窒素含有基また
はリン含有基であり、また互いに隣接する基の一部が結
合してそれらの基が結合する炭素原子とともに環を形成
していてもよい。なおそれぞれ２個ずつ表示されたＲ1
〜Ｒ4 は、これらが結合して環を形成する際には同一記
号同士の組み合せで結合することが好ましいことを示し
ており、たとえばＲ1 とＲ1 とで結合して環を形成する
ことが好ましいことを示している。
【００３５】具体的に、ハロゲン原子としては、フッ
素、塩素、臭素、ヨウ素が挙げられる。炭素数１〜２０
の炭化水素基としては、たとえばメチル、エチル、n-プ
ロピル、イソプロピル、n-ブチル、イソブチル、sec-ブ
チル、tert-ブチル、n-ペンチル、ネオペンチル、n-ヘ
キシル、シクロヘキシル、オクチル、ノニル、ドデシ
ル、アイコシル、ノルボルニル、アダマンチルなどのア
ルキル基、ビニル、プロペニル、シクロヘキセニルなど
のアルケニル基、ベンジル、フェニルエチル、フェニル
プロピルなどのアリールアルキル基、フェニル、トリ
ル、ジメチルフェニル、トリメチルフェニル、エチルフ
ェニル、プロピルフェニル、ビフェニル、α−またはβ
−ナフチル、メチルナフチル、アントラセニル、フェナ
ントリル、ベンジルフェニル、ピレニル、アセナフチ
ル、フェナレニル、アセアントリレニル、テトラヒドロ
ナフチル、インダニル、ビフェニリルなどのアリール基
が挙げられる。
素、塩素、臭素、ヨウ素が挙げられる。炭素数１〜２０
の炭化水素基としては、たとえばメチル、エチル、n-プ
ロピル、イソプロピル、n-ブチル、イソブチル、sec-ブ
チル、tert-ブチル、n-ペンチル、ネオペンチル、n-ヘ
キシル、シクロヘキシル、オクチル、ノニル、ドデシ
ル、アイコシル、ノルボルニル、アダマンチルなどのア
ルキル基、ビニル、プロペニル、シクロヘキセニルなど
のアルケニル基、ベンジル、フェニルエチル、フェニル
プロピルなどのアリールアルキル基、フェニル、トリ
ル、ジメチルフェニル、トリメチルフェニル、エチルフ
ェニル、プロピルフェニル、ビフェニル、α−またはβ
−ナフチル、メチルナフチル、アントラセニル、フェナ
ントリル、ベンジルフェニル、ピレニル、アセナフチ
ル、フェナレニル、アセアントリレニル、テトラヒドロ
ナフチル、インダニル、ビフェニリルなどのアリール基
が挙げられる。
【００３６】これらの炭化水素基が結合して形成する環
としてはベンゼン環、ナフタレン環、アセナフテン環、
インデン環などの縮環基、ベンゼン環、ナフタレン環、
アセナフテン環、インデン環などの縮環基上の水素原子
がメチル、エチル、プロピル、ブチルなどのアルキル基
で置換された基が挙げられる。
としてはベンゼン環、ナフタレン環、アセナフテン環、
インデン環などの縮環基、ベンゼン環、ナフタレン環、
アセナフテン環、インデン環などの縮環基上の水素原子
がメチル、エチル、プロピル、ブチルなどのアルキル基
で置換された基が挙げられる。
【００３７】またこれらの炭化水素基は、ハロゲンで置
換されていてもよい。ケイ素含有基としては、メチルシ
リル、フェニルシリルなどのモノ炭化水素置換シリル、
ジメチルシリル、ジフェニルシリルなどのジ炭化水素置
換シリル、トリメチルシリル、トリエチルシリル、トリ
プロピルシリル、トリシクロヘキシルシリル、トリフェ
ニルシリル、ジメチルフェニルシリル、メチルジフェニ
ルシリル、トリトリルシリル、トリナフチルシリルなど
のトリ炭化水素置換シリル、トリメチルシリルエーテル
などの炭化水素置換シリルのシリルエーテル、トリメチ
ルシリルメチルなどのケイ素置換アルキル基、トリメチ
ルフェニルなどのケイ素置換アリール基などが挙げられ
る。
換されていてもよい。ケイ素含有基としては、メチルシ
リル、フェニルシリルなどのモノ炭化水素置換シリル、
ジメチルシリル、ジフェニルシリルなどのジ炭化水素置
換シリル、トリメチルシリル、トリエチルシリル、トリ
プロピルシリル、トリシクロヘキシルシリル、トリフェ
ニルシリル、ジメチルフェニルシリル、メチルジフェニ
ルシリル、トリトリルシリル、トリナフチルシリルなど
のトリ炭化水素置換シリル、トリメチルシリルエーテル
などの炭化水素置換シリルのシリルエーテル、トリメチ
ルシリルメチルなどのケイ素置換アルキル基、トリメチ
ルフェニルなどのケイ素置換アリール基などが挙げられ
る。
【００３８】酸素含有基としては、ヒドロオキシ基、メ
トキシ、エトキシ、プロポキシ、ブトキシなどのアルコ
キシ基、フェノキシ、メチルフェノキシ、ジメチルフェ
ノキシ、ナフトキシなどのアリロキシ基、フェニルメト
キシ、フェニルエトキシなどのアリールアルコキシ基な
どが挙げられる。
トキシ、エトキシ、プロポキシ、ブトキシなどのアルコ
キシ基、フェノキシ、メチルフェノキシ、ジメチルフェ
ノキシ、ナフトキシなどのアリロキシ基、フェニルメト
キシ、フェニルエトキシなどのアリールアルコキシ基な
どが挙げられる。
【００３９】イオウ含有基としては、前記含酸素化合物
の酸素がイオウに置換した置換基、およびメチルスルホ
ネート、トリフルオロメタンスルフォネート、フェニル
スルフォネート、ベンジルスルフォネート、p-トルエン
スルフォネート、トリメチルベンゼンスルフォネート、
トリイソブチルベンゼンスルフォネート、p-クロルベン
ゼンスルフォネート、ペンタフルオロベンゼンスルフォ
ネートなどのスルフォネート基、メチルスルフィネー
ト、フェニルスルフィネート、ベンゼンスルフィネー
ト、p-トルエンスルフィネート、トリメチルベンゼンス
ルフィネート、ペンタフルオロベンゼンスルフィネート
などのスルフィネート基が挙げられる。
の酸素がイオウに置換した置換基、およびメチルスルホ
ネート、トリフルオロメタンスルフォネート、フェニル
スルフォネート、ベンジルスルフォネート、p-トルエン
スルフォネート、トリメチルベンゼンスルフォネート、
トリイソブチルベンゼンスルフォネート、p-クロルベン
ゼンスルフォネート、ペンタフルオロベンゼンスルフォ
ネートなどのスルフォネート基、メチルスルフィネー
ト、フェニルスルフィネート、ベンゼンスルフィネー
ト、p-トルエンスルフィネート、トリメチルベンゼンス
ルフィネート、ペンタフルオロベンゼンスルフィネート
などのスルフィネート基が挙げられる。
【００４０】窒素含有基としては、アミノ基、メチルア
ミノ、ジメチルアミノ、ジエチルアミノ、ジプロピルア
ミノ、ジブチルアミノ、ジシクロヘキシルアミノなどの
アルキルアミノ基、フェニルアミノ、ジフェニルアミ
ノ、ジトリルアミノ、ジナフチルアミノ、メチルフェニ
ルアミノなどのアリールアミノ基またはアルキルアリー
ルアミノ基などが挙げられる。
ミノ、ジメチルアミノ、ジエチルアミノ、ジプロピルア
ミノ、ジブチルアミノ、ジシクロヘキシルアミノなどの
アルキルアミノ基、フェニルアミノ、ジフェニルアミ
ノ、ジトリルアミノ、ジナフチルアミノ、メチルフェニ
ルアミノなどのアリールアミノ基またはアルキルアリー
ルアミノ基などが挙げられる。
【００４１】リン含有基としては、ジメチルフォスフィ
ノ、ジフェニルフォスフィノなどが挙げられる。Ｘ1 およびＸ2 Ｘ1 およびＸ2 は、水素原子、ハロゲン原子、ハロゲン
で置換されていてもよい炭素数１〜２０の炭化水素基、
酸素含有基またはイオウ含有基である。これらの原子ま
たは基としては、具体的には、Ｒ1 〜Ｒ4 で示したよう
な原子または基と同様のものが挙げられる。
ノ、ジフェニルフォスフィノなどが挙げられる。Ｘ1 およびＸ2 Ｘ1 およびＸ2 は、水素原子、ハロゲン原子、ハロゲン
で置換されていてもよい炭素数１〜２０の炭化水素基、
酸素含有基またはイオウ含有基である。これらの原子ま
たは基としては、具体的には、Ｒ1 〜Ｒ4 で示したよう
な原子または基と同様のものが挙げられる。
【００４２】Ｙ Ｙは、ハロゲンで置換されていてもよい炭素数１〜２０
の２価の炭化水素基、２価のケイ素含有基、２価のゲル
マニウム含有基、−Ｏ−、−ＣＯ−、−Ｓ−、−ＳＯ
−、−ＳＯ2 −、−ＮＲ7 −、−Ｐ（Ｒ7 ）−、−Ｐ
（Ｏ）（Ｒ7 ）−、−ＢＲ7 −または−ＡｌＲ7 −であ
る。（ただし、Ｒ7 は水素原子、上記と同様のハロゲン
原子、ハロゲンで置換されていてもよい炭素数１〜２０
の炭化水素基である。） 具体的には、炭素数１〜２０の２価の炭化水素基として
は、メチレン、ジメチルメチレン、1,2-エチレン、ジメ
チル-1,2- エチレン、1,3-トリメチレン、1,4-テトラメ
チレン、1,2-シクロヘキシレン、1,4-シクロヘキシレン
などのアルキレン基、ジフェニルメチレン、ジフェニル
-1,2- エチレンなどのアリールアルキレン基などが挙げ
られる。またクロロメチレンなどの上記炭素数１〜２０
の２価の炭化水素基をハロゲン化したハロゲン化炭化水
素基などが挙げられる。
の２価の炭化水素基、２価のケイ素含有基、２価のゲル
マニウム含有基、−Ｏ−、−ＣＯ−、−Ｓ−、−ＳＯ
−、−ＳＯ2 −、−ＮＲ7 −、−Ｐ（Ｒ7 ）−、−Ｐ
（Ｏ）（Ｒ7 ）−、−ＢＲ7 −または−ＡｌＲ7 −であ
る。（ただし、Ｒ7 は水素原子、上記と同様のハロゲン
原子、ハロゲンで置換されていてもよい炭素数１〜２０
の炭化水素基である。） 具体的には、炭素数１〜２０の２価の炭化水素基として
は、メチレン、ジメチルメチレン、1,2-エチレン、ジメ
チル-1,2- エチレン、1,3-トリメチレン、1,4-テトラメ
チレン、1,2-シクロヘキシレン、1,4-シクロヘキシレン
などのアルキレン基、ジフェニルメチレン、ジフェニル
-1,2- エチレンなどのアリールアルキレン基などが挙げ
られる。またクロロメチレンなどの上記炭素数１〜２０
の２価の炭化水素基をハロゲン化したハロゲン化炭化水
素基などが挙げられる。
【００４３】２価のケイ素含有基としては、メチルシリ
レン、ジメチルシリレン、ジエチルシリレン、ジ（n-プ
ロピル）シリレン、ジ（i-プロピル）シリレン、ジ（シ
クロヘキシル）シリレン、メチルフェニルシリレン、ジ
フェニルシリレン、ジ（p-トリル）シリレン、ジ（p-ク
ロロフェニル）シリレンなどのアルキルシリレン、アル
キルアリールシリレン、アリールシリレン基、テトラメ
チル-1,2-ジシリル、テトラフェニル-1,2- ジシリルな
どのアルキルジシリル、アルキルアリールジシリル、ア
リールジシリル基などが挙げられる。
レン、ジメチルシリレン、ジエチルシリレン、ジ（n-プ
ロピル）シリレン、ジ（i-プロピル）シリレン、ジ（シ
クロヘキシル）シリレン、メチルフェニルシリレン、ジ
フェニルシリレン、ジ（p-トリル）シリレン、ジ（p-ク
ロロフェニル）シリレンなどのアルキルシリレン、アル
キルアリールシリレン、アリールシリレン基、テトラメ
チル-1,2-ジシリル、テトラフェニル-1,2- ジシリルな
どのアルキルジシリル、アルキルアリールジシリル、ア
リールジシリル基などが挙げられる。
【００４４】２価のゲルマニウム含有基としては、上記
２価のケイ素含有基のケイ素をゲルマニウムに置換した
化合物が挙げられる。このような式(i) で示される化合
物の具体例を示す。
２価のケイ素含有基のケイ素をゲルマニウムに置換した
化合物が挙げられる。このような式(i) で示される化合
物の具体例を示す。
【００４５】ビス（シクロペンタジエニル）ジルコニウ
ムジクロリド、ビス（インデニル）ジルコニウムジクロ
リド、ビス（フルオレニル）ジルコニウムジクロリド、
ビス（n-プロピルシクロペンタジエニル）ジルコニウム
ジクロリド、ビス（t-ブチルシクロペンタジエニル）ジ
ルコニウムジクロリド、ビス（トリメチルシリルシクロ
ペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、ビス（ネオ
ペンチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス（1-シクロペンタジエ
ニル）ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（3-メチルシクロペンタジエニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
（2,4-ジメチルシクロペンタジエニル）｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,3,5-
トリメチルシクロペンタジエニル）｝ジルコニウムジク
ロリドなど。
ムジクロリド、ビス（インデニル）ジルコニウムジクロ
リド、ビス（フルオレニル）ジルコニウムジクロリド、
ビス（n-プロピルシクロペンタジエニル）ジルコニウム
ジクロリド、ビス（t-ブチルシクロペンタジエニル）ジ
ルコニウムジクロリド、ビス（トリメチルシリルシクロ
ペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、ビス（ネオ
ペンチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス（1-シクロペンタジエ
ニル）ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（3-メチルシクロペンタジエニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
（2,4-ジメチルシクロペンタジエニル）｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,3,5-
トリメチルシクロペンタジエニル）｝ジルコニウムジク
ロリドなど。
【００４６】本発明では、このような式(i) で示される
遷移金属化合物のうちでも、下記式(ii)で示される化合
物が好ましく用いられる。
遷移金属化合物のうちでも、下記式(ii)で示される化合
物が好ましく用いられる。
【００４７】
【化６】
【００４８】（式中、Ｍ、Ｒ1 、Ｒ3 、Ｘ1 、Ｘ2 およ
びＹは、式(i) の定義と同様であり、Ｒ21〜Ｒ24および
Ｒ41〜Ｒ44は、水素原子、ハロゲン原子、アルキル基ま
たはアリール基であり、このアルキル基またはアリール
基は、ハロゲンまたは有機シリル基で置換されていても
よい。）。
びＹは、式(i) の定義と同様であり、Ｒ21〜Ｒ24および
Ｒ41〜Ｒ44は、水素原子、ハロゲン原子、アルキル基ま
たはアリール基であり、このアルキル基またはアリール
基は、ハロゲンまたは有機シリル基で置換されていても
よい。）。
【００４９】このような式(ii)で示される化合物の具体
例を示す。rac-エチレン-ビス（1-インデニル）ジルコ
ニウムジクロリド、rac-エチレン-ビス（1-インデニ
ル）ジルコニウムジブロミド、rac-エチレン-ビス（1-
インデニル）ジメチルジルコニウム、rac-エチレン-ビ
ス（1-インデニル）ジフェニルジルコニウム、rac-エチ
レン-ビス（1-インデニル）メチルジルコニウムモノク
ロリド、rac-エチレン-ビス（1-インデニル）ジルコニ
ウムビス（メタンスルホナト）、rac-エチレン-ビス（1
-インデニル）ジルコニウムビス（p-トルエンスルホナ
ト）、rac-エチレン-ビス（1-インデニル）ジルコニウ
ムビス（トリフルオロメタンスルホナト）、rac-エチレ
ン-ビス｛1-（4,5,6,7-テトラヒドロインデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス（1
-インデニル）ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-（2-メチルインデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-
メチル-4-i-プロピルインデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチ
ル-4-エチルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、r
ac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-n-プ
ロピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロピル
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-n-ブチルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-sec-ブチルインデニル）｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス
｛1-（2,7-ジメチル-4-t-ブチルインデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
（2,7-ジメチル-4-n-ペンチルインデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7
-ジメチル-4-n-ヘキシルインデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメ
チル-4-シクロヘキシルインデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメ
チル-4-メチルシクロヘキシルインデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7
-ジメチル-4-フェニルエチルインデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7-
ジメチル-4-フェニルジクロルメチルインデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-（2,7-ジメチル-4-クロロメチルインデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
（2,7-ジメチル-4-トリメチルシリレンメチルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-トリメチルシロキシメチル
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジエチル
シリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ（i-プロピ
ル）シリレンビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロピルイ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ（n-ブチ
ル）シリレンビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロピルイ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ（シクロ
ヘキシル）シリレンビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロ
ピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-メチ
ルフェニルシリレンビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロ
ピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-メチ
ルフェニルシリレンビス｛1-（2,7-ジメチル-4-t-ブチ
ルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェ
ニルシリレンビス｛1-（2,7-ジメチル-4-t-ブチルイン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェニルシ
リレンビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェニルシリレ
ンビス｛1-（2,7-ジメチル-4-エチルインデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジ（p-トリル）シリレンビ
ス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジ（p-クロロフェニル）シ
リレンビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
ビス｛1-（2-メチル-4-i-プロピル-7-エチルインデニ
ル）｝ジルコニウムジブロミド rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プ
ロピル-1-インデニル)ジルコニウムジメチル、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロピル-1
-インデニル)ジルコニウムメチルクロリド、rac-ジメチ
ルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロピル-1-
インデニル)ジルコニウム-ビス｛1-（トリフルオロメタ
ンスルホナト）、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7
-ジメチル-4-i-プロピル-1-インデニル)ジルコニウム-
ビス｛1-（p-フェニルスルフィナト）、rac-ジメチルシ
リレン-ビス｛1-（2-フェニル-4-i-プロピル-7-メチル-
1-インデニル)ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス（1,2-ジヒドロアセナフチロ［4,5-ｂ］
シクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス（ベンゾ［ｅ］インデニル）ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-（4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェ
ニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-（α-ナフチル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-（β-ナフチル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2-メチル-4-(1-アントラセニル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2-メチル-4-(2-アントラセニル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2-メチル-4-(9-アントラセニル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2-メチル-4-(9-フェナントリル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2-メチル-4-(p-フルオロフェニル）イ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシ
リレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(ペンタフルオロフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(p-クロロフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(m-クロロフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(o-クロロフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(o,p-ジクロロフ
ェニル) フェニル-1- インデニル)ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(p
-ブロモフェニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(p
-トリル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac
-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(m-トリル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(o-トリル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-メチル-4-(o,o'-ジメチルフェニル)-1-イ
ンデニル) ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2-メチル-4-(p-エチルフェニル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2-メチル-4-(p-i-プロピルフェニル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(p-ベンジルフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(p-ビフェニル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(m-ビフェニル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2-メチル-4-(p-トリメチルシリレンフ
ェニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(m-トリメチ
ルシリレンフェニル）インデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス(2-フェニル-4-フ
ェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデ
ニル）｝ジルコニウムジブロミド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジル
コニウムジメチル、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2
-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムメチル
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-
4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムクロリドＳＯ2
Ｍｅ、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フ
ェニルインデニル）｝ジルコニウムクロリドＯＳＯ2Ｍ
ｅ、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェ
ニルインデニル）｝ジルコニウムモノクロリドモノ（ト
リフルオロメタンスルフォナート）、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジ
ルコニウムジ（トリフルオロメタンスルフォナート）、
rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニル
インデニル）｝ジルコニウムジ（p-トルエンスルフォナ
ート）、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-
フェニルインデニル）｝ジルコニウムジ（メチルスルフ
ォナート）、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチ
ル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジ（トリフ
ルオロメタンスルフィナート）、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコ
ニウムジ（トリフルオロアセテート）、rac-ジメチルシ
リレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝
ジルコニウムモノクロリド（n-ブトキシド）、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニ
ル）｝ジルコニウムジ（n-ブトキシド）、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニ
ル）｝ジルコニウムモノクロリド（フェノキシド）、ra
c-メチレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-エチレン-ビス｛1
-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジ-(i-プロピル）シリレン-ビス｛1-（2
-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジ-（n-ブチル）シリレン-ビス｛1-（2-メチ
ル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジシクロヘキシルシリレン-ビス｛1-（2-メチ
ル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-メチルフェニルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-
4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、ra
c-ジフェニルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニル
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ（p-ト
リル）シリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ（p-クロロフ
ェニル）シリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルイン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルゲル
ミレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルスタニレン-ビ
ス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-
エチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-
（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（β
-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、r
ac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（2-メチ
ル-1-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（5-
アセナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（9-
アントラセニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（9-
フェナントリル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（o-
メチルフェニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（m-
メチルフェニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（p-
メチルフェニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（2,
3-ジメチルフェニル）インデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-
（2,4-ジメチルフェニル）インデニル）｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-エチ
ル-4-（2,5-ジメチルフェニル）インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2
-エチル-4-（2,4,6-トリメチルフェニル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-エチル-4-（o-クロロフェニル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-エチル-4-（m-クロロフェニル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-エチル-4-（p-クロロフェニル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-エチル-4-（2,3-ジクロロフェニル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2-エチル-4-（2,6-ジクロロフェニル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（3,5-ジクロロフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（2-ブロモフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（3-ブロモフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（4-ブロモフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（4-ビフェニリ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（4-トリメチルシ
リレンフェニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-
フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-（α-ナ
フチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-（β-ナ
フチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-（2-メチ
ル-1-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-
（5-アセナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-プロピル-
4-（9-アントラセニル）インデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-プロ
ピル-4-（9-フェナントリル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-i
-プロピル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-i-プロピ
ル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-i-プロピ
ル-4-（β-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-i-プロピ
ル-4-（2-メチル-1-ナフチル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-i
-プロピル-4-（5-アセナフチル）インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2
-i-プロピル-4-（9-アントラセニル）インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-（2-i-プロピル-4-（9-フェナントリル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-s-ブチル-4-フェニルインデニル）｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
（2-s-ブチル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2
-s-ブチル-4-（β-ナフチル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-s
-ブチル-4-（8-メチル-9-ナフチル）インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-（2-s-ブチル-4-（5-アセナフチル）インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-（2-s-ブチル-4-（9-アントラセニル）インデニル）｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス
｛1-（2-s-ブチル-4-（9-フェナントリル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-n-ペンチル-4-フェニルインデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-（2-n-ペンチル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-（2-n-ブチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-ブ
チル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-ブチ
ル-4-（β-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-ブチル-
4-（2-メチル-1-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-
ブチル-4-（5-アセナフチル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n
-ブチル-4-（9-アントラセニル）インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2
-n-ブチル-4-（9-フェナントリル）インデニル）｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
（2-i-ブチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-i-ブ
チル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-i-ブチ
ル-4-（β-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-i-ブチル-
4-（２-メチル-１-ナフチル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-i
-ブチル-4-（5-アセナフチル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-i
-ブチル-4-（9-アントラセニル）インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2
-i-ブチル-4-（9-フェナントリル）インデニル）｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
（2-ネオペンチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-
ネオペンチル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2
-n-ヘキシル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-ヘキ
シル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-メチルフェニルシリレン-ビス｛1-（2-
エチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-メチルフェニルシリレン-ビス｛1-（2-エチ
ル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-メチルフェニルシリレン-ビス｛1-（2-エ
チル-4-（9-アントラセニル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-メチルフェニルシリレン-ビス｛1
-（2-エチル-4-（9-フェナントリル）インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジフェニルシリレン-ビス
｛1-（2-エチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジフェニルシリレン-ビス｛1-（2-
エチル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジフェニルシリレン-ビス｛1-（2-エ
チル-4-（9-アントラセニル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジフェニルシリレン-ビス｛1-（2
-エチル-4-（9-フェナントリル）インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジフェニルシリレン-ビス｛1-
（2-エチル-4-（4-ビフェリニル）インデニル）｝ジル
コニウムジクロリド、rac-メチレン-ビス｛1-（2-エチ
ル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-メチレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（α-ナフチ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-エチ
レン-ビス｛1-（2-エチル-4-フェニルインデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-エチレン-ビス｛1-（2-エ
チル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-エチレン-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-
（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルゲルミレン-ビス｛1-（2-エチル-4-フ
ェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルゲルミレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（α-ナフチ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルゲルミレン-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-フェニルイ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルス
タニレン-ビス｛1-（2-エチル-4-フェニルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルスタニレ
ン-ビス｛1-（2-エチル-4-（α-ナフチル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルスタニレ
ン-ビス｛1-（2-n-エチル-4-（9-フェナントリル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルスタ
ニレン-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-フェニルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリドなど。
例を示す。rac-エチレン-ビス（1-インデニル）ジルコ
ニウムジクロリド、rac-エチレン-ビス（1-インデニ
ル）ジルコニウムジブロミド、rac-エチレン-ビス（1-
インデニル）ジメチルジルコニウム、rac-エチレン-ビ
ス（1-インデニル）ジフェニルジルコニウム、rac-エチ
レン-ビス（1-インデニル）メチルジルコニウムモノク
ロリド、rac-エチレン-ビス（1-インデニル）ジルコニ
ウムビス（メタンスルホナト）、rac-エチレン-ビス（1
-インデニル）ジルコニウムビス（p-トルエンスルホナ
ト）、rac-エチレン-ビス（1-インデニル）ジルコニウ
ムビス（トリフルオロメタンスルホナト）、rac-エチレ
ン-ビス｛1-（4,5,6,7-テトラヒドロインデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス（1
-インデニル）ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-（2-メチルインデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-
メチル-4-i-プロピルインデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチ
ル-4-エチルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、r
ac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-n-プ
ロピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロピル
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-n-ブチルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-sec-ブチルインデニル）｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス
｛1-（2,7-ジメチル-4-t-ブチルインデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
（2,7-ジメチル-4-n-ペンチルインデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7
-ジメチル-4-n-ヘキシルインデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメ
チル-4-シクロヘキシルインデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメ
チル-4-メチルシクロヘキシルインデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7
-ジメチル-4-フェニルエチルインデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7-
ジメチル-4-フェニルジクロルメチルインデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-（2,7-ジメチル-4-クロロメチルインデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
（2,7-ジメチル-4-トリメチルシリレンメチルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-トリメチルシロキシメチル
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジエチル
シリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ（i-プロピ
ル）シリレンビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロピルイ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ（n-ブチ
ル）シリレンビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロピルイ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ（シクロ
ヘキシル）シリレンビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロ
ピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-メチ
ルフェニルシリレンビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロ
ピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-メチ
ルフェニルシリレンビス｛1-（2,7-ジメチル-4-t-ブチ
ルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェ
ニルシリレンビス｛1-（2,7-ジメチル-4-t-ブチルイン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェニルシ
リレンビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェニルシリレ
ンビス｛1-（2,7-ジメチル-4-エチルインデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジ（p-トリル）シリレンビ
ス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジ（p-クロロフェニル）シ
リレンビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
ビス｛1-（2-メチル-4-i-プロピル-7-エチルインデニ
ル）｝ジルコニウムジブロミド rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プ
ロピル-1-インデニル)ジルコニウムジメチル、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロピル-1
-インデニル)ジルコニウムメチルクロリド、rac-ジメチ
ルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロピル-1-
インデニル)ジルコニウム-ビス｛1-（トリフルオロメタ
ンスルホナト）、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7
-ジメチル-4-i-プロピル-1-インデニル)ジルコニウム-
ビス｛1-（p-フェニルスルフィナト）、rac-ジメチルシ
リレン-ビス｛1-（2-フェニル-4-i-プロピル-7-メチル-
1-インデニル)ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス（1,2-ジヒドロアセナフチロ［4,5-ｂ］
シクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス（ベンゾ［ｅ］インデニル）ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-（4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェ
ニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-（α-ナフチル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-（β-ナフチル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2-メチル-4-(1-アントラセニル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2-メチル-4-(2-アントラセニル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2-メチル-4-(9-アントラセニル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2-メチル-4-(9-フェナントリル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2-メチル-4-(p-フルオロフェニル）イ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシ
リレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(ペンタフルオロフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(p-クロロフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(m-クロロフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(o-クロロフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(o,p-ジクロロフ
ェニル) フェニル-1- インデニル)ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(p
-ブロモフェニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(p
-トリル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac
-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(m-トリル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(o-トリル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-メチル-4-(o,o'-ジメチルフェニル)-1-イ
ンデニル) ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2-メチル-4-(p-エチルフェニル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2-メチル-4-(p-i-プロピルフェニル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(p-ベンジルフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(p-ビフェニル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(m-ビフェニル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2-メチル-4-(p-トリメチルシリレンフ
ェニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(m-トリメチ
ルシリレンフェニル）インデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス(2-フェニル-4-フ
ェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデ
ニル）｝ジルコニウムジブロミド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジル
コニウムジメチル、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2
-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムメチル
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-
4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムクロリドＳＯ2
Ｍｅ、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フ
ェニルインデニル）｝ジルコニウムクロリドＯＳＯ2Ｍ
ｅ、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェ
ニルインデニル）｝ジルコニウムモノクロリドモノ（ト
リフルオロメタンスルフォナート）、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジ
ルコニウムジ（トリフルオロメタンスルフォナート）、
rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニル
インデニル）｝ジルコニウムジ（p-トルエンスルフォナ
ート）、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-
フェニルインデニル）｝ジルコニウムジ（メチルスルフ
ォナート）、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチ
ル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジ（トリフ
ルオロメタンスルフィナート）、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコ
ニウムジ（トリフルオロアセテート）、rac-ジメチルシ
リレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝
ジルコニウムモノクロリド（n-ブトキシド）、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニ
ル）｝ジルコニウムジ（n-ブトキシド）、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニ
ル）｝ジルコニウムモノクロリド（フェノキシド）、ra
c-メチレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-エチレン-ビス｛1
-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジ-(i-プロピル）シリレン-ビス｛1-（2
-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジ-（n-ブチル）シリレン-ビス｛1-（2-メチ
ル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジシクロヘキシルシリレン-ビス｛1-（2-メチ
ル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-メチルフェニルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-
4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、ra
c-ジフェニルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニル
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ（p-ト
リル）シリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ（p-クロロフ
ェニル）シリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルイン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルゲル
ミレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルスタニレン-ビ
ス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-
エチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-
（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（β
-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、r
ac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（2-メチ
ル-1-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（5-
アセナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（9-
アントラセニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（9-
フェナントリル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（o-
メチルフェニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（m-
メチルフェニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（p-
メチルフェニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（2,
3-ジメチルフェニル）インデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-
（2,4-ジメチルフェニル）インデニル）｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-エチ
ル-4-（2,5-ジメチルフェニル）インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2
-エチル-4-（2,4,6-トリメチルフェニル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-エチル-4-（o-クロロフェニル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-エチル-4-（m-クロロフェニル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-エチル-4-（p-クロロフェニル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-エチル-4-（2,3-ジクロロフェニル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2-エチル-4-（2,6-ジクロロフェニル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（3,5-ジクロロフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（2-ブロモフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（3-ブロモフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（4-ブロモフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（4-ビフェニリ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（4-トリメチルシ
リレンフェニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-
フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-（α-ナ
フチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-（β-ナ
フチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-（2-メチ
ル-1-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-
（5-アセナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-プロピル-
4-（9-アントラセニル）インデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-プロ
ピル-4-（9-フェナントリル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-i
-プロピル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-i-プロピ
ル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-i-プロピ
ル-4-（β-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-i-プロピ
ル-4-（2-メチル-1-ナフチル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-i
-プロピル-4-（5-アセナフチル）インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2
-i-プロピル-4-（9-アントラセニル）インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-（2-i-プロピル-4-（9-フェナントリル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-s-ブチル-4-フェニルインデニル）｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
（2-s-ブチル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2
-s-ブチル-4-（β-ナフチル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-s
-ブチル-4-（8-メチル-9-ナフチル）インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-（2-s-ブチル-4-（5-アセナフチル）インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-（2-s-ブチル-4-（9-アントラセニル）インデニル）｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス
｛1-（2-s-ブチル-4-（9-フェナントリル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-n-ペンチル-4-フェニルインデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-（2-n-ペンチル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-（2-n-ブチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-ブ
チル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-ブチ
ル-4-（β-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-ブチル-
4-（2-メチル-1-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-
ブチル-4-（5-アセナフチル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n
-ブチル-4-（9-アントラセニル）インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2
-n-ブチル-4-（9-フェナントリル）インデニル）｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
（2-i-ブチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-i-ブ
チル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-i-ブチ
ル-4-（β-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-i-ブチル-
4-（２-メチル-１-ナフチル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-i
-ブチル-4-（5-アセナフチル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-i
-ブチル-4-（9-アントラセニル）インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2
-i-ブチル-4-（9-フェナントリル）インデニル）｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
（2-ネオペンチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-
ネオペンチル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2
-n-ヘキシル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-ヘキ
シル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-メチルフェニルシリレン-ビス｛1-（2-
エチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-メチルフェニルシリレン-ビス｛1-（2-エチ
ル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-メチルフェニルシリレン-ビス｛1-（2-エ
チル-4-（9-アントラセニル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-メチルフェニルシリレン-ビス｛1
-（2-エチル-4-（9-フェナントリル）インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジフェニルシリレン-ビス
｛1-（2-エチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジフェニルシリレン-ビス｛1-（2-
エチル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジフェニルシリレン-ビス｛1-（2-エ
チル-4-（9-アントラセニル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジフェニルシリレン-ビス｛1-（2
-エチル-4-（9-フェナントリル）インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジフェニルシリレン-ビス｛1-
（2-エチル-4-（4-ビフェリニル）インデニル）｝ジル
コニウムジクロリド、rac-メチレン-ビス｛1-（2-エチ
ル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-メチレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（α-ナフチ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-エチ
レン-ビス｛1-（2-エチル-4-フェニルインデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-エチレン-ビス｛1-（2-エ
チル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-エチレン-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-
（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルゲルミレン-ビス｛1-（2-エチル-4-フ
ェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルゲルミレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（α-ナフチ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルゲルミレン-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-フェニルイ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルス
タニレン-ビス｛1-（2-エチル-4-フェニルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルスタニレ
ン-ビス｛1-（2-エチル-4-（α-ナフチル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルスタニレ
ン-ビス｛1-（2-n-エチル-4-（9-フェナントリル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルスタ
ニレン-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-フェニルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリドなど。
【００５０】本発明では、上記のような化合物において
ジルコニウムをチタニウム、ハフニウム、バナジウム、
ニオブ、タンタル、クロム、モリブデン、タングステン
に置き換えた遷移金属化合物を挙げることもできる。
ジルコニウムをチタニウム、ハフニウム、バナジウム、
ニオブ、タンタル、クロム、モリブデン、タングステン
に置き換えた遷移金属化合物を挙げることもできる。
【００５１】前記遷移金属化合物は、通常ラセミ体とし
てオレフィン重合用触媒成分として用いられるが、Ｒ型
またはＳ型を用いることもできる。本発明では、上記の
ような遷移金属化合物を組み合わせて用いることもでき
る。
てオレフィン重合用触媒成分として用いられるが、Ｒ型
またはＳ型を用いることもできる。本発明では、上記の
ような遷移金属化合物を組み合わせて用いることもでき
る。
【００５２】本発明では、上記の遷移金属化合物［Ｉ］
を活性化させうる化合物［II］（以下成分［II］ともい
う）として、(II-1)有機アルミニウム化合物、(II-2)有
機アルミニウムオキシ化合物、および(II-3)前記遷移金
属化合物［Ｉ］と反応してイオン対を形成する化合物か
ら選ばれる少なくとも１種の化合物が用いられる。
を活性化させうる化合物［II］（以下成分［II］ともい
う）として、(II-1)有機アルミニウム化合物、(II-2)有
機アルミニウムオキシ化合物、および(II-3)前記遷移金
属化合物［Ｉ］と反応してイオン対を形成する化合物か
ら選ばれる少なくとも１種の化合物が用いられる。
【００５３】本発明で用いられる有機アルミニウム化合
物(II-1)は、たとえば下記一般式(iii) で示される。 Ｒ1 nＡｌＸ3-n … (iii) （式(iii) 中、Ｒ1 は炭素数１〜１２の炭化水素基であ
り、Ｘはハロゲン原子または水素原子であり、ｎは１〜
３である。） 上記一般式(iii) において、Ｒ1 は炭素数１〜１２の炭
化水素基例えばアルキル基、シクロアルキル基またはア
リ−ル基であるが、具体的には、メチル基、エチル基、
n-プロピル基、イソプロピル基、イソブチル基、ペンチ
ル基、ヘキシル基、オクチル基、シクロペンチル基、シ
クロヘキシル基、フェニル基、トリル基などである。
物(II-1)は、たとえば下記一般式(iii) で示される。 Ｒ1 nＡｌＸ3-n … (iii) （式(iii) 中、Ｒ1 は炭素数１〜１２の炭化水素基であ
り、Ｘはハロゲン原子または水素原子であり、ｎは１〜
３である。） 上記一般式(iii) において、Ｒ1 は炭素数１〜１２の炭
化水素基例えばアルキル基、シクロアルキル基またはア
リ−ル基であるが、具体的には、メチル基、エチル基、
n-プロピル基、イソプロピル基、イソブチル基、ペンチ
ル基、ヘキシル基、オクチル基、シクロペンチル基、シ
クロヘキシル基、フェニル基、トリル基などである。
【００５４】このような有機アルミニウム化合物(II-1)
としては、具体的には、トリメチルアルミニウム、トリ
エチルアルミニウム、トリイソプロピルアルミニウム、
トリイソブチルアルミニウム、トリオクチルアルミニウ
ム、トリ2-エチルヘキシルアルミニウムなどのトリアル
キルアルミニウム、イソプレニルアルミニウムなどのア
ルケニルアルミニウム、ジメチルアルミニウムクロリ
ド、ジエチルアルミニウムクロリド、ジイソプロピルア
ルミニウムクロリド、ジイソブチルアルミニウムクロリ
ド、ジメチルアルミニウムブロミドなどのジアルキルア
ルミニウムハライド、メチルアルミニウムセスキクロリ
ド、エチルアルミニウムセスキクロリド、イソプロピル
アルミニウムセスキクロリド、ブチルアルミニウムセス
キクロリド、エチルアルミニウムセスキブロミドなどの
アルキルアルミニウムセスキハライド、メチルアルミニ
ウムジクロリド、エチルアルミニウムジクロリド、イソ
プロピルアルミニウムジクロリド、エチルアルミニウム
ジブロミドなどのアルキルアルミニウムジハライド、ジ
エチルアルミニウムハイドライド、ジイソブチルアルミ
ニウムハイドライドなどのアルキルアルミニウムハイド
ライドなどを挙げることができる。
としては、具体的には、トリメチルアルミニウム、トリ
エチルアルミニウム、トリイソプロピルアルミニウム、
トリイソブチルアルミニウム、トリオクチルアルミニウ
ム、トリ2-エチルヘキシルアルミニウムなどのトリアル
キルアルミニウム、イソプレニルアルミニウムなどのア
ルケニルアルミニウム、ジメチルアルミニウムクロリ
ド、ジエチルアルミニウムクロリド、ジイソプロピルア
ルミニウムクロリド、ジイソブチルアルミニウムクロリ
ド、ジメチルアルミニウムブロミドなどのジアルキルア
ルミニウムハライド、メチルアルミニウムセスキクロリ
ド、エチルアルミニウムセスキクロリド、イソプロピル
アルミニウムセスキクロリド、ブチルアルミニウムセス
キクロリド、エチルアルミニウムセスキブロミドなどの
アルキルアルミニウムセスキハライド、メチルアルミニ
ウムジクロリド、エチルアルミニウムジクロリド、イソ
プロピルアルミニウムジクロリド、エチルアルミニウム
ジブロミドなどのアルキルアルミニウムジハライド、ジ
エチルアルミニウムハイドライド、ジイソブチルアルミ
ニウムハイドライドなどのアルキルアルミニウムハイド
ライドなどを挙げることができる。
【００５５】また有機アルミニウム化合物(II-1)とし
て、下記一般式(iv)で表される化合物を用いることもで
きる。 Ｒ1 nＡlＹ3-n … (iv) （式(iv)中、Ｒ1 は上記と同様であり、Ｙは−ＯＲ
2基、−ＯＳiＲ3 3基、−ＯＡｌＲ4 2基、−ＮＲ5 2基、−
ＳiＲ6 3基または−Ｎ(Ｒ7)ＡlＲ8 2基であり、ｎは１〜
２であり、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4およびＲ8はメチル基、エチル
基、イソプロピル基、イソブチル基、シクロヘキシル
基、フェニル基などであり、Ｒ5は水素原子、メチル
基、エチル基、イソプロピル基、フェニル基、トリメチ
ルシリル基などであり、Ｒ6 およびＲ7 はメチル基、エ
チル基などである。） 具体的には、下記のような化合物が挙げられる。 （１）Ｒ1 nＡｌ(ＯＲ2)3-n で表される化合物、たとえ
ばジメチルアルミニウムメトキシド、ジエチルアルミニ
ウムエトキシド、ジイソブチルアルミニウムメトキシド
など、（２）Ｒ1 nＡl(ＯＳiＲ3 3)3-n で表される化合
物、たとえばＥt2Ａl(ＯＳi Ｍe3）、（iso-Ｂu)2Ａl
(ＯＳiＭe3）、（iso-Ｂu)2 Ａl(ＯＳiＥt3）など、
（３）Ｒ1 nＡl(ＯＡｌＲ4 2)3-n で表される化合物、た
とえば、Ｅt2ＡlＯＡlＥt2 、（iso-Ｂu)2ＡlＯＡl(iso
-Ｂu)2 など、（４) Ｒ1 nＡl(ＮＲ5 2)3-n で表される化
合物、たとえば、Ｍe2ＡlＮＥt2 、Ｅt2ＡlＮＨＭe 、
Ｍe2ＡlＮＨＥt 、Ｅt2ＡlＮ(ＳiＭe3)2、（iso-Ｂu)2
ＡlＮ(ＳiＭe3)2 など、（５）Ｒ1 nＡl(ＳiＲ6 3)3-n
で表される化合物、たとえば、（iso-Ｂu)2ＡlＳi Ｍe3
など、（６）Ｒ1 nＡl(Ｎ(Ｒ7)ＡlＲ8 2)3-n で表され
る化合物、たとえば、Ｅt2ＡlＮ(Ｍe)ＡlＥt2 、（iso-
Ｂu)2ＡlＮ(Ｅt)Ａl(iso-Ｂu)2 など。
て、下記一般式(iv)で表される化合物を用いることもで
きる。 Ｒ1 nＡlＹ3-n … (iv) （式(iv)中、Ｒ1 は上記と同様であり、Ｙは−ＯＲ
2基、−ＯＳiＲ3 3基、−ＯＡｌＲ4 2基、−ＮＲ5 2基、−
ＳiＲ6 3基または−Ｎ(Ｒ7)ＡlＲ8 2基であり、ｎは１〜
２であり、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4およびＲ8はメチル基、エチル
基、イソプロピル基、イソブチル基、シクロヘキシル
基、フェニル基などであり、Ｒ5は水素原子、メチル
基、エチル基、イソプロピル基、フェニル基、トリメチ
ルシリル基などであり、Ｒ6 およびＲ7 はメチル基、エ
チル基などである。） 具体的には、下記のような化合物が挙げられる。 （１）Ｒ1 nＡｌ(ＯＲ2)3-n で表される化合物、たとえ
ばジメチルアルミニウムメトキシド、ジエチルアルミニ
ウムエトキシド、ジイソブチルアルミニウムメトキシド
など、（２）Ｒ1 nＡl(ＯＳiＲ3 3)3-n で表される化合
物、たとえばＥt2Ａl(ＯＳi Ｍe3）、（iso-Ｂu)2Ａl
(ＯＳiＭe3）、（iso-Ｂu)2 Ａl(ＯＳiＥt3）など、
（３）Ｒ1 nＡl(ＯＡｌＲ4 2)3-n で表される化合物、た
とえば、Ｅt2ＡlＯＡlＥt2 、（iso-Ｂu)2ＡlＯＡl(iso
-Ｂu)2 など、（４) Ｒ1 nＡl(ＮＲ5 2)3-n で表される化
合物、たとえば、Ｍe2ＡlＮＥt2 、Ｅt2ＡlＮＨＭe 、
Ｍe2ＡlＮＨＥt 、Ｅt2ＡlＮ(ＳiＭe3)2、（iso-Ｂu)2
ＡlＮ(ＳiＭe3)2 など、（５）Ｒ1 nＡl(ＳiＲ6 3)3-n
で表される化合物、たとえば、（iso-Ｂu)2ＡlＳi Ｍe3
など、（６）Ｒ1 nＡl(Ｎ(Ｒ7)ＡlＲ8 2)3-n で表され
る化合物、たとえば、Ｅt2ＡlＮ(Ｍe)ＡlＥt2 、（iso-
Ｂu)2ＡlＮ(Ｅt)Ａl(iso-Ｂu)2 など。
【００５６】これらのうちでは、一般式Ｒ1 3Ａl、Ｒ1 n
Ａl(ＯＲ2)3-n 、Ｒ1 nＡl(ＯＡlＲ4 2)3-n で表わされる
化合物が好ましく、特にＲがイソアルキル基であり、ｎ
＝２である化合物が好ましい。
Ａl(ＯＲ2)3-n 、Ｒ1 nＡl(ＯＡlＲ4 2)3-n で表わされる
化合物が好ましく、特にＲがイソアルキル基であり、ｎ
＝２である化合物が好ましい。
【００５７】これらを組合わせて用いることもできる。
本発明で用いられる(II-2)有機アルミニウムオキシ化合
物は、従来公知のベンゼン可溶性のアルミノキサンであ
ってもよく、また特開平２−２７６８０７号公報で開示
されているようなベンゼン不溶性の有機アルミニウムオ
キシ化合物であってもよい。
本発明で用いられる(II-2)有機アルミニウムオキシ化合
物は、従来公知のベンゼン可溶性のアルミノキサンであ
ってもよく、また特開平２−２７６８０７号公報で開示
されているようなベンゼン不溶性の有機アルミニウムオ
キシ化合物であってもよい。
【００５８】上記のようなアルミノキサンは、例えば下
記のような方法によって製造することができる。 （１）吸着水を含有する化合物あるいは結晶水を含有す
る塩類、例えば塩化マグネシウム水和物、硫酸銅水和
物、硫酸アルミニウム水和物、硫酸ニッケル水和物、塩
化第１セリウム水和物などの炭化水素媒体懸濁液に、ト
リアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物
を添加して反応させる方法。 （２）ベンゼン、トルエン、エチルエーテル、テトラヒ
ドロフランなどの媒体中で、トリアルキルアルミニウム
などの有機アルミニウム化合物に直接水、氷または水蒸
気を作用させる方法。 （３）デカン、ベンゼン、トルエン等の媒体中でトリア
ルキルアルミニウム等の有機アルミニウム化合物に、ジ
メチルスズオキシド、ジブチルスズオキシド等の有機ス
ズ酸化物を反応させる方法。
記のような方法によって製造することができる。 （１）吸着水を含有する化合物あるいは結晶水を含有す
る塩類、例えば塩化マグネシウム水和物、硫酸銅水和
物、硫酸アルミニウム水和物、硫酸ニッケル水和物、塩
化第１セリウム水和物などの炭化水素媒体懸濁液に、ト
リアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物
を添加して反応させる方法。 （２）ベンゼン、トルエン、エチルエーテル、テトラヒ
ドロフランなどの媒体中で、トリアルキルアルミニウム
などの有機アルミニウム化合物に直接水、氷または水蒸
気を作用させる方法。 （３）デカン、ベンゼン、トルエン等の媒体中でトリア
ルキルアルミニウム等の有機アルミニウム化合物に、ジ
メチルスズオキシド、ジブチルスズオキシド等の有機ス
ズ酸化物を反応させる方法。
【００５９】なおこのアルミノキサンは、少量の有機金
属成分を含有してもよい。また回収された上記のアルミ
ノキサンの溶液から溶媒あるいは未反応有機アルミニウ
ム化合物を蒸留して除去した後、溶媒に再溶解してもよ
い。
属成分を含有してもよい。また回収された上記のアルミ
ノキサンの溶液から溶媒あるいは未反応有機アルミニウ
ム化合物を蒸留して除去した後、溶媒に再溶解してもよ
い。
【００６０】アルミノキサンを製造する際に用いられる
有機アルミニウム化合物としては、具体的には、上記に
有機アルミニウム化合物(II-1)として示したものと同様
のものが挙げられる。
有機アルミニウム化合物としては、具体的には、上記に
有機アルミニウム化合物(II-1)として示したものと同様
のものが挙げられる。
【００６１】これらのうち、トリアルキルアルミニウム
およびトリシクロアルキルアルミニウムが特に好まし
い。有機アルミニウム化合物(II-2)は、組合せて用いる
こともできる。
およびトリシクロアルキルアルミニウムが特に好まし
い。有機アルミニウム化合物(II-2)は、組合せて用いる
こともできる。
【００６２】アルミノキサンの製造の際に用いられる溶
媒としては、ベンゼン、トルエン、キシレン、クメン、
シメンなどの芳香族炭化水素、ペンタン、ヘキサン、ヘ
プタン、オクタン、デカン、ドデカン、ヘキサデカン、
オクタデカンなどの脂肪族炭化水素、シクロペンタン、
シクロヘキサン、シクロオクタン、メチルシクロペンタ
ンなどの脂環族炭化水素、ガソリン、灯油、軽油などの
石油留分あるいは上記芳香族炭化水素、脂肪族炭化水
素、脂環族炭化水素のハロゲン化物とりわけ、塩素化
物、臭素化物などの炭化水素溶媒が挙げられる。その
他、エチルエーテル、テトラヒドロフランなどのエーテ
ル類を用いることもできる。これらの溶媒のうち特に芳
香族炭化水素が好ましい。
媒としては、ベンゼン、トルエン、キシレン、クメン、
シメンなどの芳香族炭化水素、ペンタン、ヘキサン、ヘ
プタン、オクタン、デカン、ドデカン、ヘキサデカン、
オクタデカンなどの脂肪族炭化水素、シクロペンタン、
シクロヘキサン、シクロオクタン、メチルシクロペンタ
ンなどの脂環族炭化水素、ガソリン、灯油、軽油などの
石油留分あるいは上記芳香族炭化水素、脂肪族炭化水
素、脂環族炭化水素のハロゲン化物とりわけ、塩素化
物、臭素化物などの炭化水素溶媒が挙げられる。その
他、エチルエーテル、テトラヒドロフランなどのエーテ
ル類を用いることもできる。これらの溶媒のうち特に芳
香族炭化水素が好ましい。
【００６３】また本発明で用いられるベンゼン不溶性の
有機アルミニウムオキシ化合物は、６０℃のベンゼンに
溶解するＡｌ成分がＡｌ原子換算で１０％以下、好まし
くは５％以下、特に好ましくは２％以下であり、ベンゼ
ンに対して不溶性あるいは難溶性である。
有機アルミニウムオキシ化合物は、６０℃のベンゼンに
溶解するＡｌ成分がＡｌ原子換算で１０％以下、好まし
くは５％以下、特に好ましくは２％以下であり、ベンゼ
ンに対して不溶性あるいは難溶性である。
【００６４】このような有機アルミニウムオキシ化合物
のベンゼンに対する溶解性は、１００ミリグラム原子の
Ａｌに相当する該有機アルミニウムオキシ化合物を１０
０ｍｌのベンゼンに懸濁した後、攪拌下６０℃で６時間
混合した後、ジャケット付Ｇ−５ガラス製フィルターを
用い、６０℃で熱時濾過を行ない、フィルター上に分離
された固体部を６０℃のベンゼン５０ｍｌを用いて４回
洗浄した後の全濾液中に存在するＡｌ原子の存在量（ｘ
ミリモル）を測定することにより求められる（ｘ％）。
のベンゼンに対する溶解性は、１００ミリグラム原子の
Ａｌに相当する該有機アルミニウムオキシ化合物を１０
０ｍｌのベンゼンに懸濁した後、攪拌下６０℃で６時間
混合した後、ジャケット付Ｇ−５ガラス製フィルターを
用い、６０℃で熱時濾過を行ない、フィルター上に分離
された固体部を６０℃のベンゼン５０ｍｌを用いて４回
洗浄した後の全濾液中に存在するＡｌ原子の存在量（ｘ
ミリモル）を測定することにより求められる（ｘ％）。
【００６５】本発明で用いられる前記遷移金属化合物
［Ｉ］と反応してイオン対を形成する化合物(II-3)（以
下成分(II-3)ともいう）としては、特開平１−５０１９
５０号公報、特開平１−５０２０３６号公報、特開平３
−１７９００５号公報、特開平３−１７９００６号公
報、特開平３−２０７７０３号公報、特開平３−２０７
７０４号公報、ＵＳ−５４７７１８号公報などに記載さ
れたルイス酸、イオン性化合物およびカルボラン化合物
を挙げることができる。
［Ｉ］と反応してイオン対を形成する化合物(II-3)（以
下成分(II-3)ともいう）としては、特開平１−５０１９
５０号公報、特開平１−５０２０３６号公報、特開平３
−１７９００５号公報、特開平３−１７９００６号公
報、特開平３−２０７７０３号公報、特開平３−２０７
７０４号公報、ＵＳ−５４７７１８号公報などに記載さ
れたルイス酸、イオン性化合物およびカルボラン化合物
を挙げることができる。
【００６６】ルイス酸としては、トリフェニルボロン、
トリス（4-フルオロフェニル）ボロン、トリス（p-トリ
ル）ボロン、トリス（o-トリル）ボロン、トリス（3,5-
ジメチルフェニル）ボロン、トリス（ペンタフルオロフ
ェニル）ボロン、ＭｇＣｌ2、Ａｌ2Ｏ3、ＳｉＯ2-Ａｌ2
Ｏ3 などを挙げることができる。
トリス（4-フルオロフェニル）ボロン、トリス（p-トリ
ル）ボロン、トリス（o-トリル）ボロン、トリス（3,5-
ジメチルフェニル）ボロン、トリス（ペンタフルオロフ
ェニル）ボロン、ＭｇＣｌ2、Ａｌ2Ｏ3、ＳｉＯ2-Ａｌ2
Ｏ3 などを挙げることができる。
【００６７】イオン性化合物としては、トリフェニルカ
ルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレ
ート、トリn-ブチルアンモニウムテトラキス（ペンタフ
ルオロフェニル）ボレート、N,N-ジメチルアニリニウム
テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、フェ
ロセニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート
などを挙げることができる。
ルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレ
ート、トリn-ブチルアンモニウムテトラキス（ペンタフ
ルオロフェニル）ボレート、N,N-ジメチルアニリニウム
テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、フェ
ロセニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート
などを挙げることができる。
【００６８】カルボラン化合物としては、ドデカボラ
ン、1-カルバウンデカボラン、ビスn-ブチルアンモニウ
ム（1-カルベドデカ）ボレート、トリn-ブチルアンモニ
ウム（7,8-ジカルバウンデカ）ボレート、トリn-ブチル
アンモニウム（トリデカハイドライド-7-カルバウンデ
カ）ボレートなどを挙げることができる。
ン、1-カルバウンデカボラン、ビスn-ブチルアンモニウ
ム（1-カルベドデカ）ボレート、トリn-ブチルアンモニ
ウム（7,8-ジカルバウンデカ）ボレート、トリn-ブチル
アンモニウム（トリデカハイドライド-7-カルバウンデ
カ）ボレートなどを挙げることができる。
【００６９】これらは、２種以上組合わせて用いること
もできる。本発明では、遷移金属化合物［Ｉ］を活性化
させうる化合物［II］として、上記のような成分(II-
1)、(II-2)または(II-3)を組合わせて用いることもでき
る。
もできる。本発明では、遷移金属化合物［Ｉ］を活性化
させうる化合物［II］として、上記のような成分(II-
1)、(II-2)または(II-3)を組合わせて用いることもでき
る。
【００７０】本発明で用いられるオレフィン重合用触媒
は、上記のような遷移金属化合物［Ｉ］および成分［I
I］を不活性炭化水素溶媒中またはオレフィン溶媒中で
混合することにより調製することができる。
は、上記のような遷移金属化合物［Ｉ］および成分［I
I］を不活性炭化水素溶媒中またはオレフィン溶媒中で
混合することにより調製することができる。
【００７１】オレフィン重合用触媒の調製に用いられる
不活性炭化水素溶媒としては、たとえばプロパン、ブタ
ン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカ
ン、ドデカン、ヘキサデカンなどの脂肪族炭化水素、シ
クロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロペンタ
ン、シクロオクタンなどの脂環族炭化水素、ベンゼン、
トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素、エチレンク
ロリド、クロルベンゼン、ジクロロメタンなどのハロゲ
ン化炭化水素、ガソリン、灯油、軽油などの石油留分あ
るいはこれらの混合物などを用いることができる。
不活性炭化水素溶媒としては、たとえばプロパン、ブタ
ン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカ
ン、ドデカン、ヘキサデカンなどの脂肪族炭化水素、シ
クロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロペンタ
ン、シクロオクタンなどの脂環族炭化水素、ベンゼン、
トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素、エチレンク
ロリド、クロルベンゼン、ジクロロメタンなどのハロゲ
ン化炭化水素、ガソリン、灯油、軽油などの石油留分あ
るいはこれらの混合物などを用いることができる。
【００７２】これら各成分から触媒を調製するに際し
て、遷移金属化合物［Ｉ］は、約１０ -8〜１０-1モル／
リットル（重合容積）好ましくは１０-7〜５×１０-2モ
ル／リットルのの濃度で用いることが望ましい。
て、遷移金属化合物［Ｉ］は、約１０ -8〜１０-1モル／
リットル（重合容積）好ましくは１０-7〜５×１０-2モ
ル／リットルのの濃度で用いることが望ましい。
【００７３】成分［II］として(II-1)および／または(I
I-2)が用いられる場合には、遷移金属化合物［Ｉ］の遷
移金属に対する成分［II］中のアルミニウムの原子比
（Ａｌ／遷移金属）で、通常１０〜１００００好ましく
は２０〜５０００の量で用いられる。この有機アルミニ
ウム化合物(II-1)と有機アルミニウムオキシ化合物(II-
2)とが併用されるときには、(II-1)中のアルミニウム原
子（Ａl-1）と(II-2)中のアルミニウム原子（Ａl-2）の
原子比（Ａl-1／Ａl-2）が０.０２〜３さらには０.０５
〜１.５となる量で用いられることが望ましい。
I-2)が用いられる場合には、遷移金属化合物［Ｉ］の遷
移金属に対する成分［II］中のアルミニウムの原子比
（Ａｌ／遷移金属）で、通常１０〜１００００好ましく
は２０〜５０００の量で用いられる。この有機アルミニ
ウム化合物(II-1)と有機アルミニウムオキシ化合物(II-
2)とが併用されるときには、(II-1)中のアルミニウム原
子（Ａl-1）と(II-2)中のアルミニウム原子（Ａl-2）の
原子比（Ａl-1／Ａl-2）が０.０２〜３さらには０.０５
〜１.５となる量で用いられることが望ましい。
【００７４】また成分［II］として(II-3)が用いられる
場合には、遷移金属化合物［Ｉ］と成分(II-3)とのモル
比（［Ｉ］／(II-3)）は、通常０.０１〜１０好ましく
は０.１〜５の量で用いられる。
場合には、遷移金属化合物［Ｉ］と成分(II-3)とのモル
比（［Ｉ］／(II-3)）は、通常０.０１〜１０好ましく
は０.１〜５の量で用いられる。
【００７５】上記各触媒成分は、重合器中で混合しても
よいし、予め混合したものを重合器に添加してもよい。
予めこれら成分を混合する際には、通常−５０〜１５０
℃好ましくは−２０〜１２０℃の温度で、１分〜５０時
間好ましくは５分〜２５時間接触させることができる。
また、混合接触時には混合温度を変化させてもよい。
よいし、予め混合したものを重合器に添加してもよい。
予めこれら成分を混合する際には、通常−５０〜１５０
℃好ましくは−２０〜１２０℃の温度で、１分〜５０時
間好ましくは５分〜２５時間接触させることができる。
また、混合接触時には混合温度を変化させてもよい。
【００７６】本発明で用いられるオレフィン重合用触媒
は、上記成分［Ｉ］および［II］の少なくともいずれか
が顆粒状ないしは微粒子状固体（担体）に担持された固
体状オレフィン重合用触媒であってもよい。
は、上記成分［Ｉ］および［II］の少なくともいずれか
が顆粒状ないしは微粒子状固体（担体）に担持された固
体状オレフィン重合用触媒であってもよい。
【００７７】この担体は、無機担体であっても有機担体
であってもよい。無機担体としては、たとえばＳｉ
Ｏ2、Ａｌ2Ｏ3 などの多孔質酸化物が好ましく用いられ
る。また有機担体としては、たとえばエチレン、プロピ
レン、1-ブテン、4-メチル-1-ペンテンなどの炭素数２
〜１４のα-オレフィンを主成分として生成される
（共）重合体あるいはビニルシクロヘキサン、スチレン
を主成分として生成される重合体あるいは共重合体など
を用いることができる。
であってもよい。無機担体としては、たとえばＳｉ
Ｏ2、Ａｌ2Ｏ3 などの多孔質酸化物が好ましく用いられ
る。また有機担体としては、たとえばエチレン、プロピ
レン、1-ブテン、4-メチル-1-ペンテンなどの炭素数２
〜１４のα-オレフィンを主成分として生成される
（共）重合体あるいはビニルシクロヘキサン、スチレン
を主成分として生成される重合体あるいは共重合体など
を用いることができる。
【００７８】また本発明で用いられるオレフィン重合触
媒は、上記の各触媒成分にオレフィンを予備重合させて
予備重合触媒を形成してから用いることもできる。予備
重合に用いられるオレフィンとしては、プロピレン、エ
チレン、1-ブテンなどのオレフィンが用いられるが、こ
れらと他のオレフィンとを組合わせて用いることもでき
る。
媒は、上記の各触媒成分にオレフィンを予備重合させて
予備重合触媒を形成してから用いることもできる。予備
重合に用いられるオレフィンとしては、プロピレン、エ
チレン、1-ブテンなどのオレフィンが用いられるが、こ
れらと他のオレフィンとを組合わせて用いることもでき
る。
【００７９】なお本発明では、オレフィン重合用触媒を
形成するに際して、上記のような各成分以外にもオレフ
ィン重合に有用な他の成分、たとえば触媒成分としての
水などを用いることができる。
形成するに際して、上記のような各成分以外にもオレフ
ィン重合に有用な他の成分、たとえば触媒成分としての
水などを用いることができる。
【００８０】本発明のプロピレン系エラストマーは、上
記のようなオレフィン重合用触媒の存在下にプロピレン
と1-ブテンとエチレンとを、最終的に前記の組成比にな
るように共重合させることによって製造することができ
る。
記のようなオレフィン重合用触媒の存在下にプロピレン
と1-ブテンとエチレンとを、最終的に前記の組成比にな
るように共重合させることによって製造することができ
る。
【００８１】重合は懸濁重合、溶液重合などの液相重合
法あるいは気相重合法いずれにおいても実施できる。液
相重合法では上述した触媒調製の際に用いた不活性炭化
水素溶媒と同じものを用いることができ、プロピレンを
溶媒として用いることもできる。
法あるいは気相重合法いずれにおいても実施できる。液
相重合法では上述した触媒調製の際に用いた不活性炭化
水素溶媒と同じものを用いることができ、プロピレンを
溶媒として用いることもできる。
【００８２】重合を懸濁重合法により実施する際には、
−５０〜１００℃好ましくは０〜９０℃の温度で、また
溶液重合法により実施する際には、０〜２５０℃好まし
くは２０〜２００℃の温度で行なうことが望ましい。重
合を気相重合法により実施する際には、０〜１２０℃好
ましくは２０〜１００℃の温度で、常圧〜１００kg／cm
2 好ましくは常圧〜５０kg／cm2 の圧力下で行なうこと
が望ましい。
−５０〜１００℃好ましくは０〜９０℃の温度で、また
溶液重合法により実施する際には、０〜２５０℃好まし
くは２０〜２００℃の温度で行なうことが望ましい。重
合を気相重合法により実施する際には、０〜１２０℃好
ましくは２０〜１００℃の温度で、常圧〜１００kg／cm
2 好ましくは常圧〜５０kg／cm2 の圧力下で行なうこと
が望ましい。
【００８３】重合は、回分式、半連続式、連続式のいず
れの方法においても行うことができる。さらに重合を反
応条件の異なる２段以上に分けて行うことも可能であ
る。得られるプロピレン系エラストマーの分子量は、重
合系に水素を存在させるか、あるいは重合温度、重合圧
力を変化させることによって調節することができる。
れの方法においても行うことができる。さらに重合を反
応条件の異なる２段以上に分けて行うことも可能であ
る。得られるプロピレン系エラストマーの分子量は、重
合系に水素を存在させるか、あるいは重合温度、重合圧
力を変化させることによって調節することができる。
【００８４】ポリプロピレン組成物 本発明に係るポリプロピレン組成物は、上記のような
（Ａ）ポリプロピレンを、４０〜９５重量％好ましくは
５０〜９０重量％さらに好ましくは５０〜８５重量％の
量で、（Ｂ）プロピレン系エラストマーを、５〜６０重
量％好ましくは５〜４０重量％さらに好ましくは５〜３
０重量％の量で含有している。
（Ａ）ポリプロピレンを、４０〜９５重量％好ましくは
５０〜９０重量％さらに好ましくは５０〜８５重量％の
量で、（Ｂ）プロピレン系エラストマーを、５〜６０重
量％好ましくは５〜４０重量％さらに好ましくは５〜３
０重量％の量で含有している。
【００８５】ポリプロピレン組成物は、一般的に樹脂組
成物の調製方法として知られている方法によって製造さ
れ、たとえばポリプロピレンとプロピレン系エラストマ
ーとを溶融混練することによって製造される。
成物の調製方法として知られている方法によって製造さ
れ、たとえばポリプロピレンとプロピレン系エラストマ
ーとを溶融混練することによって製造される。
【００８６】本発明に係るポリプロピレン組成物は、Ｍ
ＦＲが１〜１００ｇ／10分好ましくは１〜５０ｇ／10分
であることが望ましい。また本発明に係るポリプロピレ
ン組成物は、融点が１００〜１６７℃好ましくは１２０
〜１６７℃であることが望ましい。
ＦＲが１〜１００ｇ／10分好ましくは１〜５０ｇ／10分
であることが望ましい。また本発明に係るポリプロピレ
ン組成物は、融点が１００〜１６７℃好ましくは１２０
〜１６７℃であることが望ましい。
【００８７】本発明に係るポリプロピレン組成物は、ポ
リプロピレンとプロピレン系エラストマーとともに、本
発明の目的を損なわない範囲で他の添加剤、ポリマーな
どを含有していてもよい。
リプロピレンとプロピレン系エラストマーとともに、本
発明の目的を損なわない範囲で他の添加剤、ポリマーな
どを含有していてもよい。
【００８８】本発明で好適に併用されるポリマーとして
は、エチレン系ポリマー、とくにエチレン-α-オレフィ
ン共重合体、非晶性のエチレン-α-オレフィン−ジオレ
フィンターポリマーなどがある。
は、エチレン系ポリマー、とくにエチレン-α-オレフィ
ン共重合体、非晶性のエチレン-α-オレフィン−ジオレ
フィンターポリマーなどがある。
【００８９】エチレン-α-オレフィン共重合体として
は、結晶化度３０％以下の半結晶性ないし非晶性のポリ
マーが望ましい。これらのエチレン系ポリマーは（Ａ）
ポリプロピレンおよび（Ｂ）プロピレン系エラストマー
の合計１００重量部に対して通常５ないし３０重量部の
量で用いることができる。
は、結晶化度３０％以下の半結晶性ないし非晶性のポリ
マーが望ましい。これらのエチレン系ポリマーは（Ａ）
ポリプロピレンおよび（Ｂ）プロピレン系エラストマー
の合計１００重量部に対して通常５ないし３０重量部の
量で用いることができる。
【００９０】
【発明の効果】本発明に係るポリプロピレン組成物は、
柔軟性に優れるとともに透明性にも優れている。このよ
うなポリプロピレン組成物は、射出成形押出成形、ブロ
ー成形などに利用され、フィルム、シートなどに好適に
使用することができる。
柔軟性に優れるとともに透明性にも優れている。このよ
うなポリプロピレン組成物は、射出成形押出成形、ブロ
ー成形などに利用され、フィルム、シートなどに好適に
使用することができる。
【００９１】
【実施例】次に本発明を実施例により具体的に説明する
が、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
以下の実施例では、下記のように製造されたプロピレン
系エラストマーを用いた。
が、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
以下の実施例では、下記のように製造されたプロピレン
系エラストマーを用いた。
【００９２】
【製造例１】充分に窒素置換した２リットルのオートク
レーブに、ヘキサンを９５０ml、1-ブテンを５０ｇ仕込
み、トリイソブチルアルミニウムを１ミリモル加え、７
０℃に昇温した後、プロピレンとエチレンとを供給して
全圧７kg／cm2Gにし、メチルアルミノキサン０.３０ミ
リモル、rac-ジメチルシリレン−ビス｛1-（2-n-プロピ
ル-4-（9-フェナントリル）インデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリドをＺｒ原子に換算して０.００１ミリモル
加え、プロピレンとエチレンとをモル比が９５：５とな
るように連続的に供給して全圧を７kg／cm2Gに保ちなが
ら３０分間重合を行った。重合後、脱気して大量のメタ
ノール中でポリマーを回収し、１１０℃で１２時間減圧
乾燥した。
レーブに、ヘキサンを９５０ml、1-ブテンを５０ｇ仕込
み、トリイソブチルアルミニウムを１ミリモル加え、７
０℃に昇温した後、プロピレンとエチレンとを供給して
全圧７kg／cm2Gにし、メチルアルミノキサン０.３０ミ
リモル、rac-ジメチルシリレン−ビス｛1-（2-n-プロピ
ル-4-（9-フェナントリル）インデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリドをＺｒ原子に換算して０.００１ミリモル
加え、プロピレンとエチレンとをモル比が９５：５とな
るように連続的に供給して全圧を７kg／cm2Gに保ちなが
ら３０分間重合を行った。重合後、脱気して大量のメタ
ノール中でポリマーを回収し、１１０℃で１２時間減圧
乾燥した。
【００９３】得られたポリマー（プロピレン・1-ブテン
・エチレン共重合体）は２８.０ｇであり、重合活性は
５６ｋｇ・ポリマー／ミリモルＺｒ・ｈｒであった。こ
のポリマーは、1-ブテンから導かれる単位を１５.３モ
ル％、エチレンから導かれる単位を１５.１モル％含有
していた。極限粘度［η］は、２.４dl／ｇであった。
得られたポリマーについて測定した物性を表１に示す。
・エチレン共重合体）は２８.０ｇであり、重合活性は
５６ｋｇ・ポリマー／ミリモルＺｒ・ｈｒであった。こ
のポリマーは、1-ブテンから導かれる単位を１５.３モ
ル％、エチレンから導かれる単位を１５.１モル％含有
していた。極限粘度［η］は、２.４dl／ｇであった。
得られたポリマーについて測定した物性を表１に示す。
【表１】
【００９４】なおポリマーのヤング率は、２００mm×２
００mm（厚さ１mm）のスペーサを用いて、２００℃でホ
ットプレスした直後、２０℃の冷却プレスで１００kg／
cm2の荷重下に５分間冷却した後１週間経たエラストマ
ーのシート（２００ｍｍ×２００ｍｍ×厚さ１ｍｍ）か
ら、ＡＳＴＭ Ｄ６３８ ＴＹＰＥ IVのダンベルを打
ち抜き、インストロン社の万能試験機を用い、チャック
間が６４ｍｍで引張速度速度５０ｍｍ／ｍｉｎで引取
り、得られる荷重−伸び曲線に、さらに接線方向の補助
線を利用して、求められる初期弾性率（kgｆ／cm2 ）を
ヤング率として求めた。 Ｅ＝（Ｆ1 ／Ａ）×（Ｌ0 ／Ｌ1 ） Ｅ…初期弾性率（ヤング率） Ｆ1 …補助線の任意の点における荷重（kgｆ） Ｌ1 …補助線上のＦi に対する伸び（ｍ） Ｌ0 …チャック間距離（ｃｍ） Ａ …試験片の許の最小断面積（ｍ2 ） アイゾッド衝撃強度（ＩＺ）は、ＡＳＴＭ Ｄ２５６に
準拠して測定した。
００mm（厚さ１mm）のスペーサを用いて、２００℃でホ
ットプレスした直後、２０℃の冷却プレスで１００kg／
cm2の荷重下に５分間冷却した後１週間経たエラストマ
ーのシート（２００ｍｍ×２００ｍｍ×厚さ１ｍｍ）か
ら、ＡＳＴＭ Ｄ６３８ ＴＹＰＥ IVのダンベルを打
ち抜き、インストロン社の万能試験機を用い、チャック
間が６４ｍｍで引張速度速度５０ｍｍ／ｍｉｎで引取
り、得られる荷重−伸び曲線に、さらに接線方向の補助
線を利用して、求められる初期弾性率（kgｆ／cm2 ）を
ヤング率として求めた。 Ｅ＝（Ｆ1 ／Ａ）×（Ｌ0 ／Ｌ1 ） Ｅ…初期弾性率（ヤング率） Ｆ1 …補助線の任意の点における荷重（kgｆ） Ｌ1 …補助線上のＦi に対する伸び（ｍ） Ｌ0 …チャック間距離（ｃｍ） Ａ …試験片の許の最小断面積（ｍ2 ） アイゾッド衝撃強度（ＩＺ）は、ＡＳＴＭ Ｄ２５６に
準拠して測定した。
【００９５】
【実施例１】製造例１で得られたプロピレン・1-ブテン
・エチレン共重合体２０重量部と、高結晶性プロピレン
・エチレンランダム共重合体（ＭＦＲ（Ｌ）：６.５ｇ
／１０min、エチレン含有量：４.７mol％、以下ＰＰ−
２と記す）８０重量部（上記プロピレン・1-ブテン・エ
チレン共重合体との合計で１００重量部）とをヘンシェ
ルミキサーで混合後、この混合組成物よりキャストフイ
ルム成形機で幅２５０mm、厚さ５０μｍの試験フイルム
を成形した。なお成形時の樹脂温度は２３０℃、チルロ
ール温度は２０℃、スクリュー回転数は８０rpmで行な
った。
・エチレン共重合体２０重量部と、高結晶性プロピレン
・エチレンランダム共重合体（ＭＦＲ（Ｌ）：６.５ｇ
／１０min、エチレン含有量：４.７mol％、以下ＰＰ−
２と記す）８０重量部（上記プロピレン・1-ブテン・エ
チレン共重合体との合計で１００重量部）とをヘンシェ
ルミキサーで混合後、この混合組成物よりキャストフイ
ルム成形機で幅２５０mm、厚さ５０μｍの試験フイルム
を成形した。なお成形時の樹脂温度は２３０℃、チルロ
ール温度は２０℃、スクリュー回転数は８０rpmで行な
った。
【００９６】上記の試験フィルムについて、０℃の衝撃
強度、ヘイズ、ヒートシール強度（ＨＳＴ）を下記の方
法で測定した。結果を表２に示す。 （１）衝撃強度（kg・cm／cm）：ASTM D3420 （２）ヘイズ（％）：ASTM D1003 （３）ヒートシール強度（ＨＳＴ）（ｇ／15mm幅）： ヒートシール圧力；２kg／cm2 ヒートシール時間；１sec 引張速度 ；３００mm／min
強度、ヘイズ、ヒートシール強度（ＨＳＴ）を下記の方
法で測定した。結果を表２に示す。 （１）衝撃強度（kg・cm／cm）：ASTM D3420 （２）ヘイズ（％）：ASTM D1003 （３）ヒートシール強度（ＨＳＴ）（ｇ／15mm幅）： ヒートシール圧力；２kg／cm2 ヒートシール時間；１sec 引張速度 ；３００mm／min
【００９７】
【表２】
Claims (4)
- 【請求項１】（Ａ）ポリプロピレン；４０〜９５重量％
と、 （Ｂ）(1) (a) プロピレンから導かれる単位を５０〜９
０モル％の量で、(b) 1-ブテンから導かれる単位を５〜
４０モル％の量で、(c) エチレンから導かれる単位を５
〜４０モル％の量で含有し、かつ1-ブテンから導かれる
単位(b) の量はエチレンから導かれる単位(a) の量より
も多く、 (2) １３５℃デカリン中で測定される極限粘度が０.１
〜１２dl／ｇであり、 (3) ゲルパーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰ
Ｃ）により求められる分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３以
下である、プロピレン系エラストマー；５〜６０重量％
とからなることを特徴とするポリプロピレン組成物。 - 【請求項２】前記のポリプロピレン（Ａ）が、ホモポリ
プロピレンまたはプロピレン以外のオレフィンから導か
れる単位を８モル％以下の量で含有するプロピレンと他
のオレフィンとのランダム共重合体であることを特徴と
する請求項１に記載のポリプロピレン組成物。 - 【請求項３】前記のプロピレン系エラストマー（Ｂ）
は、 ［Ｉ］下記一般式(i) で示される遷移金属化合物； 【化１】 〔式中、Ｍは、周期律表第IV〜VIＢ族の遷移金属原子で
あり、Ｒ1 、Ｒ2 、Ｒ3 およびＲ4 は、水素原子、ハロ
ゲン原子、炭素数１〜２０の炭化水素基、炭素数１〜２
０のハロゲン化炭化水素基、ケイ素含有基、酸素含有
基、イオウ含有基、窒素含有基またはリン含有基であ
り、また互いに隣接する基の一部が結合してそれらの基
が結合する炭素原子とともに環を形成していてもよく、
Ｘ1 およびＸ2 は、互いに同一でも異なっていてもよ
く、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜２０の炭化水
素基、炭素数１〜２０のハロゲン化炭化水素基、酸素含
有基またはイオウ含有基であり、Ｙは、炭素数１〜２０
の２価の炭化水素基、炭素数１〜２０の２価のハロゲン
化炭化水素基、２価のケイ素含有基、２価のゲルマニウ
ム含有基、−Ｏ−、−ＣＯ−、−Ｓ−、−ＳＯ−、−Ｓ
Ｏ2 −、−ＮＲ7 −、−Ｐ（Ｒ7 ）−、−Ｐ（Ｏ）（Ｒ
7 ）−、−ＢＲ7 −または−ＡｌＲ7 −である。（ただ
しＲ7 は水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜２０の炭
化水素基、炭素数１〜２０のハロゲン化炭化水素基であ
る。）〕と、 ［II］この遷移金属化合物［Ｉ］を活性化させうる化合
物であって、かつ(II-1) 有機アルミニウム化合物、(II
-2) 有機アルミニウムオキシ化合物、および(II-3) 前
記遷移金属化合物［Ｉ］と反応してイオン対を形成する
化合物から選ばれる少なくとも１種の化合物とを含むオ
レフィン重合用触媒の存在下に、プロピレンと1-ブテン
とエチレンとを共重合させることにより得られるプロピ
レン系エラストマーであることを特徴とする請求項１に
記載のポリプロピレン組成物。 - 【請求項４】請求項３に記載の［Ｉ］遷移金属化合物
が、下記式(ii)で示されることを特徴とする請求項１に
記載のポリプロピレン組成物； 【化２】 （式中、Ｍ、Ｒ1 、Ｒ3 、Ｘ1 、Ｘ2 およびＹは、式
(i) の定義と同様であり、Ｒ21〜Ｒ24およびＲ41〜Ｒ44
は、水素原子、ハロゲン原子、アルキル基またはアリー
ル基であり、このアルキル基またはアリール基は、ハロ
ゲンまたは有機シリル基で置換されていてもよい。）。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP07881496A JP3683331B2 (ja) | 1996-04-01 | 1996-04-01 | ポリプロピレン組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP07881496A JP3683331B2 (ja) | 1996-04-01 | 1996-04-01 | ポリプロピレン組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09268241A true JPH09268241A (ja) | 1997-10-14 |
| JP3683331B2 JP3683331B2 (ja) | 2005-08-17 |
Family
ID=13672319
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP07881496A Expired - Fee Related JP3683331B2 (ja) | 1996-04-01 | 1996-04-01 | ポリプロピレン組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3683331B2 (ja) |
Cited By (5)
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|---|---|---|---|---|
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| US6990736B2 (en) | 1997-09-08 | 2006-01-31 | Trent West | Methods for preparing jewelry articles comprising sintered tungsten carbide |
| JP2011219777A (ja) * | 2005-03-18 | 2011-11-04 | Mitsui Chemicals Inc | プロピレン系重合体組成物からなるペレット、熱可塑性重合体用改質剤、熱可塑性重合体組成物の製造方法 |
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-
1996
- 1996-04-01 JP JP07881496A patent/JP3683331B2/ja not_active Expired - Fee Related
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