JPH08999A - 排ガス浄化材及び排ガス浄化方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 窒素酸化物、一酸化炭素、炭化水素等の未燃
焼分に対する理論反応量以上の酸素を含有する燃焼排ガ
スから、効率良く窒素酸化物を除去することができる排
ガス浄化材を提供する。 【構成】 アルミナ単独、又はシリカ、チタニア及びジ
ルコニアからなる群より選ばれた少なくとも一種とアル
ミナとからなる多孔質のアルミナ系複合酸化物に、(a)
銀及び／又は銀化合物、又はそれらの混合物と、(b)
Ｖ、Ｗ、Ｍｎ、Ｍｏ、Ｎｂ及びＴａからなる群より選ば
れた少なくとも一種の金属元素とを担持してなる排ガス
浄化材を排ガス導管の途中に設置し、浄化材の上流側の
排ガスに炭化水素及び／又は炭素数２以上の含酸素有機
化合物を添加し、排ガスを浄化材に接触させ、もって窒
素酸化物を除去する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は窒素酸化物及び過剰の酸
素を含む燃焼排ガスから、窒素酸化物を効果的に除去す
ることのできる排ガス浄化材及び排ガス浄化方法に関す
る。

【０００２】

【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】自動車
用エンジン等の内燃機関や、工場等に設置された燃焼機
器、家庭用ファンヒーターなどから排出される各種の燃
焼排ガス中には、過剰の酸素とともに一酸化窒素、二酸
化窒素等の窒素酸化物（一般にNOx と呼ばれる）が含ま
れている。ここで、窒素酸化物（NOx ）とは一酸化窒素
及び／又は二酸化窒素を指し、「過剰の酸素を含む」と
は、その排ガス中に含まれる一酸化炭素、水素、炭化水
素等の未燃焼成分を燃焼するのに必要な理論酸素量より
多い酸素を含むことを意味する。

【０００３】この窒素酸化物は酸性雨の原因の一つとさ
れ、環境上の大きな問題となっている。そのため各種燃
焼機器が排出する排ガス中の窒素酸化物を除去するさま
ざまな方法が検討されている。

【０００４】過剰の酸素を含む燃焼排ガスから窒素酸化
物を除去する方法として、特に大規模な固定燃焼装置
（工場等の大型燃焼機等）に対しては、アンモニアを用
いる選択的接触還元法が実用化されている。しかしなが
ら、この方法においては、窒素酸化物の還元剤として用
いるアンモニアが高価であること、またアンモニアは毒
性を有すること、そのために未反応のアンモニアが排出
しないように排ガス中の窒素酸化物濃度を計測しながら
アンモニア注入量を制御しなければならないこと、一般
に装置が大型となること等の問題点がある。

【０００５】また、別な方法として、水素、一酸化炭
素、炭化水素等のガスを還元剤として用い、窒素酸化物
を還元する非選択的接触還元法があるが、この方法で
は、効果的な窒素酸化物の低減除去を実行するためには
排ガス中の酸素との理論反応量以上の還元剤を添加しな
ければならず、還元剤を多量に消費する欠点がある。こ
のため非選択的接触還元法は、実際上は理論空燃比付近
で燃焼した残存酸素濃度の低い排ガスに対してのみ有効
であり、汎用性に乏しく実際的でない。

【０００６】そこで、ゼオライト又はそれに遷移金属を
担持した触媒を用いて、排ガス中の酸素との理論反応量
以下の還元剤を添加して窒素酸化物を除去する方法が提
案された（たとえば、特開昭63-100919 号、同63-28372
7 号、特開平1-130735号、及び日本化学会第59春季年会
(1990年)2A526、同第60秋季年会 (1990年)3L420、3L42
2 、3L423 、「触媒」vol.33 No.2 、59ページ、1991年
等) 。しかしながら、これらの方法では、水分を含まな
いような模擬排ガスに対しては高い効率で窒素酸化物を
除去することはできるが、実際の排ガスでは水分を１０
％程度含有するので、窒素酸化物の除去率が著しく低下
することがわかった。また、硫黄酸化物（ＳＯ_x ）の存
在による窒素酸化物の除去率の低下及び高温における排
ガス浄化材の劣化などの問題がある。

【０００７】したがって、本発明の目的は、固定燃焼装
置および酸素過剰条件で燃焼するガソリンエンジン、デ
ィーゼルエンジン等から排出される燃焼排ガスのよう
に、窒素酸化物、一酸化炭素、炭化水素等の未燃焼分に
対する理論反応量以上の酸素を含有する燃焼排ガスか
ら、効率良く窒素酸化物を除去することができる排ガス
浄化材、及び排ガス浄化方法を提供することである。

【０００８】

【課題を解決するための手段】上記課題に鑑み鋭意研究
の結果、本発明者は、排ガスに含まれる窒素酸化物の量
に見合った量の炭化水素及び／又は含酸素有機化合物を
添加した排ガスを、アルミナ系複合酸化物に(a) 銀及び
／又は銀化合物、又はそれらの混合物と、(b)Ｖ、Ｗ、
Ｍｎ、Ｍｏ、Ｎｂ及びＴａからなる群から選ばれた少な
くとも一種の金属元素とを担持してなる触媒に接触させ
れば、窒素酸化物を効果的に還元除去することができる
ことを発見し、本発明を完成した。

【０００９】すなわち、窒素酸化物と、共存する未燃焼
成分に対する理論反応量より多い酸素とを含む燃焼排ガ
スから窒素酸化物を除去する本発明の排ガス浄化材は、
多孔質の無機酸化物に、(a) ０．２〜１５重量％（銀元
素換算値）の銀及び／又は銀化合物、又はそれらの混合
物と、(b) １５重量％以下（金属元素換算値）のＶ、
Ｗ、Ｍｎ、Ｍｏ、Ｎｂ及びＴａからなる群より選ばれた
少なくとも一種の金属元素とを担持してなる触媒からな
り、前記多孔質無機酸化物はアルミナ単独、又はシリ
カ、チタニア及びジルコニアからなる群より選ばれた少
なくとも一種とアルミナとからなるアルミナ系複合酸化
物であることを特徴とする。

【００１０】また、窒素酸化物と、共存する未燃焼成分
に対する理論反応量より多い酸素とを含む燃焼排ガスか
ら窒素酸化物を除去する本発明の排ガス浄化方法は、上
記の排ガス浄化材を用い、前記排ガス浄化材を排ガス導
管の途中に設置し、前記浄化材の上流側で炭化水素及び
／又は炭素数２以上の含酸素有機化合物、又はそれを含
む燃料を添加した排ガスを、１５０〜６５０℃において
前記浄化材に接触させ、もって前記窒素酸化物を除去す
ることを特徴とする。

【００１１】以下、本発明を詳細に説明する。 [1] 排ガス浄化材 本発明の排ガス浄化材は、多孔質の無機酸化物に、(a)
銀及び／又は銀化合物、又はそれらの混合物と、(b)
Ｖ、Ｗ、Ｍｎ、Ｍｏ、Ｎｂ及びＴａからなる群より選ば
れた少なくとも一種の金属元素とを担持してなる触媒か
らなる。

【００１２】本発明の排ガス浄化材の第一の好ましい形
態は、粉末状の多孔質無機酸化物に触媒活性種を担持し
てなる触媒を浄化材基体にコートしてなる浄化材、又は
粉末状の多孔質無機酸化物を浄化材基体にコートした
後、触媒活性種を担持してなる浄化材である。浄化材の
基体を形成するセラミックス材料としては、γ−アルミ
ナ及びその複合酸化物（γ−アルミナ−チタニア、γ−
アルミナ−シリカ、γ−アルミナ−ジルコニア等）、ジ
ルコニア、チタニア−ジルコニアなどの多孔質で表面積
の大きい耐熱性のものが挙げられる。高耐熱性が要求さ
れる場合、コージェライト、ムライト、アルミナ及びそ
れらの複合物等を用いるのが好ましい。また、排ガス浄
化材の基体に公知の金属材料を用いることもできる。

【００１３】排ガス浄化材の基体の形状及び大きさは、
目的に応じて種々変更できる。基体の構造としては、ハ
ニカム構造型、フォーム型、繊維状耐火物からなる三次
元網目構造型、あるいは顆粒状、ペレット状等が挙げら
れる。

【００１４】本発明の排ガス浄化材の第二の好ましい形
態は、ペレット状、顆粒状、粉末状、ハニカム状又は板
状のいずれかの多孔質無機酸化物に触媒活性種を担持
し、又は触媒活性種を担持した多孔質無機酸化物をペレ
ット状、顆粒状、粉末状、ハニカム状又は板状のいずれ
かに成型してなる触媒を所望形状のケーシングに充填し
てなる浄化材である。

【００１５】(1) 多孔質の無機酸化物 多孔質の無機酸化物としては、アルミナ単独、又はシリ
カ、チタニア及びジルコニアからなる群より選ばれた少
なくとも一種を含むアルミナ系複合酸化物を用いる。ア
ルミナ系複合酸化物を用いる場合、アルミナの含有率が
５０重量％以上であるのが好ましい。アルミナの含有率
が５０重量％未満であると、浄化材の初期除去特性が大
きく低下する。アルミナ系複合酸化物を用いることによ
り、添加した還元剤又はそれを含有する燃料と排ガス中
の窒素酸化物との反応が効率良く起こる。また、ＳＯ₂
ガスの存在下でも、効果的な窒素酸化物除去を行うこと
ができる。さらに、７００℃の高温に晒されても、触媒
表面積が低下せず、活性種のシンタリングもほとんど起
こらないため、浄化材の耐熱性が大幅向上する。

【００１６】多孔質の無機酸化物の比表面積は１０ｍ²
／ｇ以上であるのが好ましく、３０ｍ² ／ｇ以上である
のがより好ましい。比表面積が１０ｍ² ／ｇ未満である
と、排ガスと多孔質無機酸化物との接触面積が小さくな
り、良好な窒素酸化物の除去が行えない。多孔質無機酸
化物のさらに好ましい比表面積は８０ｍ² ／ｇ以上であ
り、特に１００ｍ² ／ｇ以上が好ましい。

【００１７】多孔質無機酸化物は、粉末状、ペレット
状、ハニカム状、フォーム状、板状等の状態で用いるこ
とができる。多孔質無機酸化物が粉末状の場合、触媒を
担持した後でハニカム状、フォーム状等のセラミックス
製又は金属製基体にコートするか、又はコートした後で
触媒を担持することができる。この場合、基体として
は、耐熱性のコージェライト、ムライト等からなるもの
を使用するのが好ましい。また、多孔質無機酸化物がペ
レット状等の場合、触媒活性種を直接担持して用いるこ
ともできる。

【００１８】(2) 銀成分 銀成分として、銀、銀酸化物、銀のハロゲン化物などが
挙げられる。好ましい銀成分は銀及び／又は塩化銀であ
る。多孔質無機酸化物に担持する銀及び／又は銀化合
物、又はそれらの混合物は微細な粒子状であって、10〜
1000nmの平均粒径を有するのが好ましい。一般的に、銀
成分粒子の平均粒径が小さい程反応特性が良いが、平均
粒径が１０ｎｍ未満であると還元剤である炭化水素や含
酸素有機化合物の酸化反応が進みすぎるので、窒素酸化
物の除去率が低い。一方、銀成分粒子の平均粒径が１０
００ｎｍを超えると、銀成分の反応特性が低下し、窒素
酸化物の除去率が低くなる。好ましい銀成分粒子の平均
粒径は２０〜２００ｎｍである。ここで、平均粒径は各
粒子の直径の算術平均により求めたものである。

【００１９】銀及び／又は銀化合物、又はそれらの混合
物の担持量は、排ガス中に添加する炭化水素及び／又は
含酸素有機化合物の種類、排ガスとの接触時間等によっ
て多少変化するが、多孔質無機酸化物を100 重量％とし
て、0.2 〜15重量％（銀元素換算値）とする。0.2 重量
％未満では、銀及び／又は銀化合物、又はそれらの混合
物の担持による効果が十分に得られず、また15重量％を
超す量の銀及び／又は銀化合物、又はそれらの混合物を
担持しても、それに見合うNOx の除去性能の向上はみら
れない。好ましい銀及び／又は銀化合物、又はそれらの
混合物の担持量は0.5 〜10重量％である。

【００２０】(3) Ｖ、Ｗ、Ｍｎ、Ｍｏ、Ｎｂ及びＴａ
（遷移金属成分） Ｖ、Ｗ、Ｍｎ、Ｍｏ、Ｎｂ及びＴａからなる群より選ば
れた少なくとも一種の金属元素（遷移金属成分）の中で
は、Ｖ、Ｗ、Ｍｎ及びＭｏが好ましく、特にＭｏがより
好ましい。遷移金属成分の担持量は、多孔質無機酸化物
を１００重量％として、１５重量％以下（元素換算値）
とする。遷移金属成分の担持量が多孔質無機酸化物の１
５重量％を超えると、銀成分による効果が大きく低下す
る。なお、遷移金属成分の担持量の下限値は０．０５重
量％とするのが好ましい。より好ましい遷移金属成分の
担持量は０．１〜１０重量％である。銀成分とともに遷
移金属成分を担持することによって、低温範囲における
窒素酸化物除去性能が向上する。なお、これらの遷移金
属成分は元素として表示しているが、通常排ガス浄化材
の使用温度においては酸化物状態で存在し得る。

【００２１】(4) 触媒活性種の担持方法 多孔質無機酸化物に銀成分及び遷移金属成分を担持する
方法としては、公知の浸漬法、含浸法等を用いることが
できる。浸漬法の場合、各触媒活性種の金属の硝酸塩、
炭酸塩、硫酸塩、塩化物、酢酸塩等の水溶液に多孔質無
機酸化物を浸漬し、５０〜１５０℃（例えば、７０℃程
度）で乾燥後、１００乃至６００℃で段階的に昇温して
焼成するのが好ましい。焼成は、酸素雰囲気、窒素雰囲
気下、水素ガス流下等で行うのが好ましい。窒素雰囲気
下や水素ガス流下で焼成した場合には最後に酸化処理を
行うのが好ましく、とくに窒素酸化物の存在下で酸化処
理を行うのが好ましい。

【００２２】なお、上記浄化材の第一の好ましい形態で
は、浄化材基体上に設ける触媒の厚さは、一般に、基体
材と、この触媒との熱膨張特性の違いから制限される場
合が多い。浄化材基体上に設ける触媒の厚さを３００μ
ｍ以下とするのがよい。このような厚さとすれば、使用
中に熱衝撃等で浄化材が破損することを防ぐことができ
る。浄化材基体の表面に触媒を形成する方法は公知のウ
ォシュコート法、粉末法等によって行われる。

【００２３】また、浄化材基体の表面上に設ける触媒の
量は、浄化材基体の２０〜３００ｇ／リットルとするの
が好ましい。触媒の量が２０ｇ／リットル未満では良好
なNOx の除去が行えない。一方、触媒の量が３００ｇ／
リットルを超えると除去特性はそれほど上がらず、圧力
損失が大きくなる。より好ましくは、浄化材基体の表面
上に設ける第一の触媒を浄化材基体の５０〜２５０ｇ／
リットルとする。

【００２４】上述した構成の浄化材を用いれば、１５０
〜６５０℃の広い温度領域において、水分を１０％程度
を含む排ガスでも、良好な窒素酸化物の除去を行うこと
ができる。

【００２５】[2] 排ガス浄化方法 排ガス中には残留炭化水素としてエチレン、プロピレン
等がある程度含まれるが、残留炭化水素の量が排ガス中
の窒素酸化物を還元するのに十分ではない場合には、外
部から炭化水素及び／又は炭素数２以上の含酸素有機化
合物、又はそれらを含む混合燃料からなる還元剤を添加
する必要がある。このとき、上述した排ガス浄化材を排
ガス導管の途中に設置し、排ガス浄化材の設置部位より
上流の排ガス中に炭化水素及び／又は含酸素有機化合
物、又はそれらを含む混合燃料からなる還元剤を添加す
る。

【００２６】外部から導入する炭化水素としては、標準
状態でガス状又は液体状のアルカン、アルケン及び／又
はアルキンを用いることができる。標準状態でガス状の
炭化水素としては、炭素数２以上のアルカン、アルケ
ン、又はアルキンが好ましい。標準状態で液体状の炭化
水素としては、具体的に、ヘプタン、セタン、灯油、軽
油、ガソリン及び重油等の炭化水素が挙げられる。その
中でも、沸点５０〜３５０℃の炭化水素が特に好まし
い。

【００２７】外部から導入する含酸素有機化合物とし
て、たとえば、アルコール、ケトン、アルデヒド、カル
ボン酸、エーテル、エステル等が挙げられる。アルコー
ルは、炭素数が２以上の脂肪族の一価アルコールであ
る。この中では特に、エタノールやプロパノール（ｎ−
プロピルアルコール、イソプロピルアルコール）等の比
較的低分子量のアルコールを用いるのがよい。なお、メ
タノールを用いると、窒素酸化物との反応が良好に進行
しない。また、ケトンとしては、特にアセトン等を用い
るのが好ましい。さらにカルボン酸としても、カルボン
酸中の炭素数（カルボキシル基の炭素を含む）が２以上
のものを用いる。特に、酢酸が好適である。アルデヒド
としてはアセトアルデヒドが好ましい。

【００２８】排ガス中に添加する還元剤の量は、排ガス
中の窒素酸化物（ＮＯ）の重量の５倍以下とする。５倍
を超すと、未反応の炭化水素及び／又は含酸素有機化合
物が排ガス中に残る可能性が高い。好ましくは添加量を
窒素酸化物量の４倍以下とする。また添加量の下限を
０．１倍とするのが好ましい。なお、排ガス中には未燃
焼炭化水素が多少存在するので、上述した排ガス浄化材
を用いただけでも（炭化水素及び／又は含酸素有機化合
物を添加しなくとも）、ある程度のNOx の低減効果が得
られる。

【００２９】また、炭化水素又は含酸素有機化合物を含
有する燃料を添加する場合、燃料としてガソリン、軽
油、灯油などを用いるのが好ましい。この場合、還元剤
の量は上記と同様に重量比（添加する還元剤の重量／排
ガス中の窒素酸化物の重量）が０．１〜５となるように
設定する。

【００３０】排ガス浄化材部位における排ガスの温度は
１５０〜６５０℃に保つ。排ガスの温度が１５０℃未満
であると添加した炭化水素及び／又は含酸素有機化合物
と窒素酸化物との反応が十分に進行せず、効率的な窒素
酸化物の除去を行うことができない。一方、６５０℃を
超す温度とすると、添加した炭化水素及び／又は含酸素
有機化合物自身が燃焼してしまい、窒素酸化物の還元除
去特性は却って低下する。好ましい排ガスの温度は２０
０〜６００℃である。

【００３１】排ガスと排ガス浄化材との接触時間（単位
時間当たりの排ガス量（ml）に対する排ガス浄化材の量
（ｇ）の比で表す）については、接触時間が短くなると
一般に窒素酸化物の除去特性は低下する。本発明の排ガ
ス浄化材では、接触時間を０．００６秒・ｇ／ml以上と
するのが好ましく、０．００７秒・ｇ／ml以上とするの
がより好ましい。

【００３２】

【実施例】本発明を以下の具体的実施例によりさらに詳
細に説明する。ただし、各実施例及び比較例において、
銀成分及び遷移金属成分の割合はいずれも金属元素換算
値で示している。

【００３３】実施例１ 市販の粉末状シリカ・アルミナ（ＳｉＯ₂ 含有量５重量
％、比表面積３５０ｍ² ／ｇ）１０ｇに、硝酸銀水溶液
を用いて、銀を５重量％（元素換算値）担持し、乾燥後
空気中で６００℃まで段階的に焼成した。これをモリブ
デン酸アンモニウム、シュウ酸及び水からなる水溶液に
浸漬し、モリブデンを０．６重量％（元素換算値）担持
し、７０℃で乾燥後、直径０．５〜１ｍｍ、長さ２〜３
ｍｍのペレット状に成形し、空気中で６００℃まで段階
的に焼成し、浄化材を得た。

【００３４】得られた排ガス浄化材１．５ｇを反応管内
に設置し、表１に示す組成のガスを毎分１．８リットル
（標準状態）の流量で流し（接触時間は０．０５秒・ｇ
／ml）、反応管内の排ガス温度を２００℃から６００℃
に変化させ、エタノールと窒素酸化物とを反応させた。

【００３５】 表１ 成分 濃度 一酸化窒素 800 ppm （乾燥ベース） 酸素 10 容量％ （乾燥ベース） エタノール 一酸化窒素の３倍の質量（乾燥ベース） 二酸化硫黄 80 ppm （乾燥ベース） 窒素 残部 水分 10 容量％（上記成分の総体積に対して）

【００３６】反応管通過後のガス中の窒素酸化物（一酸
化窒素＋二酸化窒素）の濃度を化学発光式窒素酸化物分
析計により測定し、窒素酸化物の除去率〔（当初の一酸
化窒素の濃度−通過後の窒素酸化物の濃度）／当初の一
酸化窒素の濃度×１００％〕を求めた。結果を図１に示
す。

【００３７】実施例２ 実施例１と同一の浄化材を、表１に示すガス成分のうち
にエタノールを除いた組成のガスに、４５０℃で２００
時間晒した後、実施例１と同様にして窒素酸化物の除去
試験を行った。試験結果を図１に示す。

【００３８】比較例１ 市販の粉末状γ−アルミナ（比表面積２６０ｍ² ／ｇ）
１．５ｇに、実施例１と同じ方法で銀を５重量％（元素
換算値）担持し、直径０．５〜１ｍｍ、長さ２〜３ｍｍ
のペレット状に成形し、乾燥後空気中で６００℃まで段
階的に焼成し、浄化材を調製した。

【００３９】実施例２と同様にして、浄化材をＳＯ_x 含
有ガス中に晒した後、表１に示すガス成分において、窒
素酸化物の除去試験を行った。試験結果を図１に示す。

【００４０】比較例２ 市販の粉末状シリカ・アルミナ（ＳｉＯ₂ 含有量６０重
量％、比表面積４９０ｍ² ／ｇ）１．５ｇに、実施例１
と同じ方法で銀を５重量％（元素換算値）担持し、直径
０．５〜１ｍｍ、長さ２〜３ｍｍのペレット状に成形
し、乾燥後空気中で６００℃まで段階的に焼成し、浄化
材を調製した。

【００４１】実施例１と同様にして、表１に示すガス成
分において、窒素酸化物の除去試験を行った。試験結果
を図１に示す。

【００４２】実施例３ 市販の粉末状γ−アルミナに硝酸銀、酢酸マンガンの水
溶液を用いて銀３重量％（金属元素換算値）及びマンガ
ンを５重量％（金属元素換算値）担持し、実施例１と同
様の方法でペレット状の浄化材に成形した。この浄化材
を表１に示すガス成分のうちに二酸化硫黄を除いてエタ
ノールの替わりにプロピレンを用いた組成のガスを用い
て、実施例１と同じ条件で窒素酸化物の除去試験を行っ
た。試験結果を図２に示す。

【００４３】比較例３ 比較例１の浄化材を用い、実施例３と同じ条件で窒素酸
化物の除去試験を行った。試験結果を図２に示す。

【００４４】図１及び図２から明らかなように、実施例
１〜３においては、２００〜６００℃の排ガス温度で窒
素酸化物の除去率が高かった。特に、浄化材を長時間二
酸化硫黄ガスに晒した実施例２では、窒素酸化物除去率
の大きな低下はみられなかった。一方、比較例１〜３で
は、測定温度の全般にわたって、窒素酸化物の除去率は
実施例に比して著しく小さかった。

【００４５】

【発明の効果】以上詳述したように、本発明の排ガス浄
化材及び方法によれば、過剰の酸素を含む排ガス中の窒
素酸化物を効率良く除去することができる。本発明の排
ガス浄化材及び方法は、各種燃焼機、ガソリンエンジ
ン、ディーゼルエンジン等から排出される排ガスに含ま
れる窒素酸化物の除去に広く利用することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】実施例１、２及び比較例１、２における排ガス
温度と窒素酸化物の除去率との関係を示すグラフであ
る。

【図２】実施例３及び比較例３における排ガス温度と窒
素酸化物の除去率との関係を示すグラフである。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｂ０１Ｊ 27/10 ＺＡＢ Ａ 27/132 ＺＡＢ Ａ

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 窒素酸化物と、共存する未燃焼成分に対
   する理論反応量より多い酸素とを含む燃焼排ガスから窒
   素酸化物を除去する排ガス浄化材において、多孔質の無
   機酸化物に、(a) ０．２〜１５重量％（銀元素換算値）
   の銀及び／又は銀化合物、又はそれらの混合物と、(b)
   １５重量％以下（金属元素換算値）のＶ、Ｗ、Ｍｎ、Ｍ
   ｏ、Ｎｂ及びＴａからなる群より選ばれた少なくとも一
   種の金属元素とを担持してなる触媒からなり、前記多孔
   質無機酸化物はアルミナ単独、又はシリカ、チタニア及
   びジルコニアからなる群より選ばれた少なくとも一種と
   アルミナとからなるアルミナ系複合酸化物であることを
   特徴とする排ガス浄化材。
2. 【請求項２】 請求項１に記載の排ガス浄化材におい
   て、前記銀化合物は酸化銀及び／又は塩化銀であること
   を特徴とする排ガス浄化材。
3. 【請求項３】 請求項１又は２に記載の排ガス浄化材に
   おいて、前記浄化材は前記触媒をセラッミクス製又は金
   属製の基体の表面にコートしてなることを特徴とする排
   ガス浄化材。
4. 【請求項４】 請求項１又は２に記載の排ガス浄化材に
   おいて、前記多孔質無機酸化物はペレット状、顆粒状、
   ハニカム状又は板状のいずれかであることを特徴とする
   排ガス浄化材。
5. 【請求項５】 窒素酸化物と、共存する未燃焼成分に対
   する理論反応量より多い酸素とを含む燃焼排ガスから窒
   素酸化物を除去する排ガス浄化方法において、請求項１
   〜４のいずれかに記載の排ガス浄化材を用い、前記排ガ
   ス浄化材を排ガス導管の途中に設置し、前記浄化材の上
   流側で炭化水素及び／又は炭素数２以上の含酸素有機化
   合物、又はそれを含む燃料を添加した排ガスを、１５０
   〜６５０℃において前記浄化材に接触させ、もって前記
   窒素酸化物を除去することを特徴とする排ガス浄化方
   法。