JPH0867565A

JPH0867565A - 窒化アルミニウムセラミックスの製造方法

Info

Publication number: JPH0867565A
Application number: JP6228696A
Authority: JP
Inventors: Yoichi Oya; 洋一大矢
Original assignee: Sony Corp
Current assignee: Sony Corp
Priority date: 1994-08-30
Filing date: 1994-08-30
Publication date: 1996-03-12

Abstract

(57)【要約】【目的】２００Ｗ／ｍＫ以上の高い熱伝導率を有した
窒化アルミニウムセラミックスを、比較的低温でしかも
短時間の焼成で得ることができるようにした、窒化アル
ミニウムセラミックスの製造方法を提供する。【構成】窒化アルミニウム粉末に酸化イットリウム粉
末と炭素粉末とを添加混合し、得られた混合物を所定形
状に成形し、その後、成形体を焼結する。酸化イットリ
ウム粉末の添加量は、窒化アルミニウム粉末１００重量
部に対して１〜１０重量部であり、炭素粉末の添加量
は、窒化アルミニウム粉末１００重量部に対して０．１
〜１．０重量部である。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、より熱伝導性の高い窒
化アルミニウムセラミックスを得るための製造方法に関
する。

【０００２】

【従来の技術】窒化アルミニウムセラミックス（以下、
単に窒化アルミニウムと呼称する）は、熱伝導性に優れ
しかも電気絶縁性にも優れていることなどから、各種電
子部品の放熱板としての用途が期待されている。ところ
で、窒化アルミニウムは焼結し難いセラミックスである
ことから、従来これを製造するには、焼結助剤として酸
化イットリウム（Ｙ₂Ｏ₃）粉末を用いている。すなわ
ち、窒化アルミニウム粉末１００重量部に対して酸化イ
ットリウム粉末１〜１０重量部程度添加し、さらにこれ
にバインダーや可塑剤等の添加剤、および溶剤をそれぞ
れ適宜量添加し、これらを混合する。ここでバインダー
等は、特に目的とする焼結体（セラミックス）がシート
状やテープ状など板状のものとされる場合、その前駆体
となる成形体を板状にするべく粉末混合物に成形性を付
与するために添加されるものである。次に、得られた混
合物を所望する形状、例えばテープ状等の板状体に成形
し、さらに得られた成形体から、焼結を阻害する物質と
なる樹脂成分を除去する、いわゆる脱脂を行う。その
後、脱脂後の成形体を所定条件で焼成し、窒化アルミニ
ウムの焼結体、すなわち窒化アルミニウムセラミックス
を得る。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】ところが、近年では窒
化アルミニウムを、例えばＬＳＩ（大規模集積回路）、
ＶＬＳＩ（超大規模集積回路）を組み込んだ電子部品の
放熱板や、さらにはこれらＬＳＩやＶＬＳＩ自体の基板
などに利用することが検討され一部に実施されるに伴
い、その熱伝導性についても、２００Ｗ／ｍＫ以上とい
った高い熱伝導率の窒化アルミニウムの提供が望まれる
ようになってきている。しかし、このように２００Ｗ／
ｍＫ以上といった高い熱伝導率を得るためには、前述し
た従来の一般的な製造方法では、例えば２０００℃以上
の温度で２０〜４０時間焼成するといった高温長時間の
焼成処理を行う必要がある。

【０００４】このように焼成条件が高温長時間となるの
は、窒化アルミニウムの焼結が以下の機構によるからで
あると考えられている。窒化アルミニウムの焼結は液相
焼結であり、ＡｌＮ粒子内に含まれる酸素と焼結助剤と
して用いられたＹ₂Ｏ₃とが、図２に示すようにＹＡＧ
（イットリウム・アルミニウム・ガーネット）などの液
相１をＡｌＮ粒子２…間に形成することによって起こ
る。すなわち、焼結助剤（Ｙ₂Ｏ₃）の添加により、こ
れを加えない場合に比べ低温で液相を生じさせ、粘性流
動機構によって焼結を促進させることにより、比較的低
温（２０００℃程度）での焼結を可能にしているのであ
る。

【０００５】ところが、ＡｌＮ粒子２…間に形成された
液相１は、そのまま得られる焼結体に残留してしまうと
熱伝導性等の特性を低下させてしまうものとなり、した
がって焼結の後段階においては該液相１を消失させるす
べく、液相１を形成する分子となる酸素を極力除去しな
ければならない。そして、このように高伝導率の窒化ア
ルミニウムを得るためには、酸素を十分に除去する必要
があることから、前述した製造方法では２０００℃程度
あるいはこれ以上の温度で２０〜４０時間といった長時
間の焼成が必要になってしまい、また短時間で焼成を行
おうとすると高温高圧下での焼成が必要になってしまう
のである。しかしながら、このような高温長時間での焼
成では、炉材や窯道具の損耗が激しく、また燃料費も非
常に高くなってしまうなど製造コストが高くなるといっ
た不満があり、同様に高温高圧下での焼成でも、その設
備が高価なものとなってしまうなどやはり製造コストが
高くなってしまうなどといった不満がある。

【０００６】また、特に高伝導率の窒化アルミニウムを
板状に形成する場合、脱脂後の成形体をカーボン板で挟
み、その状態で焼成することにより、その焼成時間の短
縮化を図るといったことが試みられており、このような
製造方法によれば、焼成時間の短縮化といった目的は一
応達成できることが確認されている。これは、焼結時に
生成されたＹＡＧ等の液相１中の酸素分子がカーボン板
中の炭素分子と反応して二酸化炭素となり、これが蒸発
することにより、結果として酸素が液相１から除去さ
れ、液相１が消失するからである。しかしながら、この
ような製造方法にあっては、従来に比べ成形体を一枚一
枚カーボン板間に挟むといった工程が増えるため、生産
性が損なわれるといった不満があり、しかも、焼成時に
おいて成形体の内部とカーボン板に接しこれにより脱酸
が進む表層部との組成が大きく異なってしまうため、得
られた焼結体に反りが発生してしまうといった不都合が
ある。

【０００７】本発明はこのような技術背景に鑑みてなさ
れたもので、その目的とするところは、２００Ｗ／ｍＫ
以上の高い熱伝導率を有した窒化アルミニウムセラミッ
クスを、比較的低温でしかも短時間の焼成で得ることが
できるようにした、窒化アルミニウムセラミックスの製
造方法を提供することにある。

【０００８】

【課題を解決するための手段】本発明の窒化アルミニウ
ムセラミックスの製造方法では、窒化アルミニウム粉末
に酸化イットリウム粉末と炭素粉末とを添加混合し、得
られた混合物を所定形状に成形し、その後、該成形体を
焼結することを前記課題の解決手段とした。

【０００９】以下、本発明の窒化アルミニウムセラミッ
クスの製造方法を、板状のセラミックスの製造方法に適
用した例を基に詳しく説明する。まず、窒化アルミニウ
ム粉末を用意する。窒化アルミニウム粉末としては、前
処理等によってその純度が高められたものが用いられ、
また、その平均粒径としては、高焼結度を得るうえでよ
り小径のものが好ましく、具体的には１〜３μｍ程度、
望ましくは１〜２μｍ程度のものが用いられる。平均粒
径が３μｍを越えると、得られる焼結体の焼結密度が低
くなり、結果として後述するような短時間の焼成では高
伝導率が得られなくなる恐れがあるからである。なお、
平均粒径が１μｍ未満で酸素含有量の少ないものは、現
在のところその製造が難しく必然的にそのコストが高く
なり、得られる焼結体自体の製造コストを引き上げてし
まう結果となってしまう。

【００１０】そして、窒化アルミニウムの焼結に必要な
添加剤、この例では焼結助剤としての酸化イットリウム
（Ｙ₂Ｏ₃）粉末、本発明の特徴である炭素粉末、さら
に従来と同様にバインダーや可塑剤、および溶剤を添加
し十分均一に混合してスラリー混合物を得る。酸化イッ
トリウム粉末としては、窒化アルミニウム粉末と同様に
その平均粒径が１〜３μｍ程度、好ましくは１〜２μｍ
程度のものが用いられ、またその添加量としては、後述
する炭素粉末の添加量にもよるものの、概ね窒化アルミ
ニウム粉末１００重量部に対し１〜１０重量部、好まし
くは３〜７重量部とされる。１重量部未満では焼結助剤
として効果が十分に発揮されず、後述するような低温に
よる焼成では十分な焼結度が得られなくなる恐れがある
からであり、一方、１０重量部を越えると、イットリウ
ムが多く残留することにより得られる窒化アルミニウム
セラミックスの純度が低くなり、その特性が十分に発揮
されなくなる恐れがあるからである。また、３重量部以
上、７重量部以下が好ましいのは、この範囲であれば焼
結助剤として十分な効果が発揮でき、かつ得られる焼結
体の特性を損なうことがほとんどないからである。

【００１１】炭素粉末としては、その平均粒径が０．１
〜３μｍ程度、好ましくは０．１〜２μｍ程度のものが
用いられる。平均粒径が３μｍを越えると、混合物中に
おいて均一に分散されず、得られる焼結体中において部
分的に脱酸されない箇所が形成され、これにより十分に
高い伝導率が得られなくなる恐れがあるからである。な
お、平均粒径が０．１μｍ未満のものは、現在のところ
その製造が難しく必然的にそのコストが高いものとなっ
ている。また、その添加量としては、窒化アルミニウム
粉末１００重量部に対し０．１〜１．０重量部、好まし
くは０．３〜０．５重量部とされる。０．１重量部未満
では、後述する炭素粉末添加による効果が十分に発揮さ
れず、一方、１．０重量部を越えると、酸化イットリウ
ムの場合と同様にこれが不純物として得られる焼結体中
に残留してしまい、焼結体の純度を低くすることにより
その特性の低下を招くとともに、窒化アルミニウムの焼
結をかえって阻害してしまう恐れがあるからである。ま
た、０．３重量部以上、０．５重量部以下が好ましいの
は、この範囲であれば後述する脱酸の効果が十分発揮さ
れ、かつ、焼結体中にほとんど残留することがないから
である。

【００１２】バインダーおよび可塑剤としては、例えば
アクリル系樹脂やポリビニルアルコールなどが用いられ
る。これらは、特に分子量の異なるものが使い分けられ
ることにより、バインダーとして機能させられ、あるい
は可塑剤として機能させられるものとなる。なお、これ
らの添加量については、得られる製品の形状によっても
異なるものの、通常は窒化アルミニウム粉末１００重量
部に対してバインダーがそれぞれ１０重量部程度とさ
れ、可塑剤が３〜５重量部程度とされる。溶媒として
は、水以外の有機系のものが用いられ、具体的にはトリ
クロルエチレンやイソプロピルアルコールなどが用いら
れる。また、その添加量としては、窒化アルミニウム粉
末１００重量部に対して３０〜６０重量部程度とされ
る。

【００１３】次に、得られたスラリー混合物を従来公知
の成形法、例えばスリップキャスト法やドクタブレード
法などによってテープ状に成形するとともに、所望する
寸法に切断して成形体を得る。なお、最終製品としての
焼結体の所望厚さが、これら成形法によって得られる成
形体の厚さよりもかなり厚い場合には、得られた成形体
を何層かに積み重ね、さらにこれをプレスして所望の厚
さのものを得る。次いで、従来と同様にして得られた成
形体から溶剤等を燃焼等により除去する脱脂を行い、焼
結前の前駆体を得る。

【００１４】その後、得られた前駆体を焼結し、焼結
体、すなわち窒化アルミニウムセラミックスを得る。こ
の焼結は、常圧下で、かつ窒素雰囲気またはこれに水素
を添加した還元雰囲気によって行われ、また、焼結温度
としては１９００℃程度、焼結時間としては３時間程度
で行われる。このようにして得られた焼結体にあって
は、従来法に比べ低温短時間の焼成にもかかわらず、熱
伝導率が２００Ｗ／ｍＫ以上の高熱伝導性を有したもの
となり、もちろんカーボン板に挟んで焼成した従来法と
も異なり、反りのないものとなる。なお、前記例では、
本発明を板状の焼結体（セラミックス）の製造方法に適
用した例について説明したが、本発明はこれに限定され
ることなく、板状以外の各種の形状の焼結体の製造方法
にも適用できるのはもちろんである。

【００１５】

【作用】本発明の製造方法によれば、窒化アルミニウム
粉末に焼結助剤となる酸化イットリウム粉末を添加し、
さらに炭素粉末を添加混合して成形し焼結するので、焼
結時、ＡｌＮ粒子内に含まれる酸素と焼結助剤として用
いられたＹ₂Ｏ₃とがＡｌＮ粒子間に一旦液相を形成し
ても、焼結が進むに連れて添加された炭素が液相中の酸
素と反応して二酸化炭素となり、蒸発することにより、
酸素が液相から除去され、焼結体中から液相が消失す
る。そして、このように熱伝導性を損なう要因となる液
相が焼結に伴う炭素と酸素との化学反応によって容易に
消失するので、従来のごとくＹＡＧ等の液相から熱によ
り強制的に酸素を除去する場合に比べ過剰に熱を加える
必要なく、本来的に窒化アルミニウムの焼結に必要な熱
量を加えるだけで十分に緻密な、したがってその特性で
ある高伝導性を有した焼結体（窒化アルミニウムセラミ
ックス）が得られる。また、炭素粉末を予め添加して窒
化アルミニウム粉末、酸化イットリウムとともに混合物
を形成し、これを成形後焼結するので、焼結前の前駆体
中に炭素粉末が均一に分散され、したがって焼結時にお
いては前駆体がほぼ均一な組成を有することから、内部
応力の差に起因して焼結体に反りが発生するといったこ
とが防止される。

【００１６】

【実施例】本発明の製造方法により、テープ状（板状）
の窒化アルミニウムセラミックスを製造した。まず、平
均粒径約２．０μｍの窒化アルミニウム粉末を用意し、
この窒化アルミニウム粉末１００重量部に対して平均粒
径が約２．０μｍの酸化イットリム粉末を５重量部配合
した。また、平均粒径が約１．０μｍの炭素粉末を用意
し、この炭素粉末を、窒化アルミニウム粉末１００重量
部に対して０．１重量部、０．３重量部、０．５重量部
となるように、それぞれ前記窒化アルミニウム粉末と酸
化イットリウム粉末との配合物に配合して３種類の配合
物を得た。さらに、これら配合物に対して分子量の異な
る二種類のアクリル系樹脂を、窒化アルミニウム粉末１
００重量部に対して合計で１３重量部配合し、また、溶
媒としてトリクロロエチレンを窒化アルミニウム１００
重量部に対して５０重量部配合した。そして、得られた
配合物をそれぞれ均一に混合し、３種類のスラリー混合
物を得た。

【００１７】次に、これらスラリー混合物をそれぞれド
クタブレード法によって厚さ約０．２ｍｍのテープ状に
成形し、さらにこれらをそれぞれ切断して矩形状の板体
とした。そして、得られた成形板体をそれぞれ多数枚積
層し、その状態でプレスして焼結前の前駆体となる成形
体を３種類得た。その後、得られた前駆体を常圧、窒素
雰囲気下にて１９００℃で３時間焼成し、３種類の焼結
体（セラミックス）を得た。また、比較のため、炭素粉
末を添加せず、その以外は前記実施例品と同一の条件で
焼結体を得た。

【００１８】そして、このようにして得られた焼結体の
熱伝導率を調べた。得られた結果を図１に示す。図１に
示したように、本発明によって得られた実施例品は炭素
粉末を添加しない比較例品（従来例品）に比べ熱伝導率
が高く、特に炭素粉末添加量が０．３重量部のもの、お
よび０．５重量部のものでは、２００Ｗ／ｍＫを越える
高い熱伝導率を有していることが確認された。

【００１９】

【発明の効果】以上説明したように本発明の窒化アルミ
ニウムセラミックスの製造方法は、窒化アルミニウム粉
末に焼結助剤となる酸化イットリウム粉末を添加し、さ
らに炭素粉末を添加し混合して成形し焼結する方法であ
る。そして、このような方法によれば、焼結時、炭素粉
末によって液相中の酸素を除去しこれにより過剰な熱を
加えることなく液相を消失することができることから、
例えば１９００℃で３時間といった低温短時間での焼成
により、２００Ｗ／ｍＫ以上の高熱伝導率を有するセラ
ミックスを得ることができる。したがって、２００Ｗ／
ｍＫ以上の高熱伝導率を確保するため従来では高温長時
間で焼成を行わなければならなかったのに比べ、本発明
では低温短時間で焼結を行うことができることにより、
炉材や窯道具の損耗を軽減し、また燃料費も低く抑える
ことができるなど製造コストを大幅に低減することがで
きる。また、炭素粉末を予め添加して窒化アルミニウム
粉末、酸化イットリウムとともに混合物を形成し、これ
を成形後焼結するので、焼結前の前駆体中に炭素粉末が
均一に分散され、したがって焼結時においては前駆体が
ほぼ均一な組織を有することから、内部応力の差に起因
して焼結体に反りが発生するといったことを防止するこ
とができる。

【００２０】そして、このように本発明では高伝導率の
窒化アルミニウムセラミックスを低コストで製造できる
ことから、特にセラミックスを板状体に形成すれば、例
えばＬＳＩ、ＶＬＳＩを組み込んだ電子部品や大型コン
ピューターの放熱板、また、ＬＳＩやＶＬＳＩ自体の基
板やパッケージなど、高熱伝導性と高絶縁性の両方が求
められ部材として利用した場合に、これら電子部品やＬ
ＳＩといったもの自体の製造コストをも低減することが
できる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の実施例品と比較例品（従来例品）との
熱伝導性を比較するためのグラフであり、炭素粉末量と
熱伝導率との関係を示すグラフである。

【図２】窒化アルミニウムの焼結の機構を説明するため
の拡大図である。

【符号の説明】

１液相２ＡｌＮ粒子

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】窒化アルミニウム粉末に酸化イットリウ
ム粉末と炭素粉末とを添加混合し、得られた混合物を所
定形状に成形し、その後、該成形体を焼結することを特
徴とする窒化アルミニウムセラミックスの製造方法。
【請求項２】請求項１記載の窒化アルミニウムセラミ
ックスの製造方法において、前記酸化イットリウム粉末
の添加量が、窒化アルミニウム粉末１００重量部に対し
て１〜１０重量部であり、前記炭素粉末の添加量が、窒
化アルミニウム粉末１００重量部に対して０．１〜１．
０重量部であることを特徴とする窒化アルミニウムセラ
ミックスの製造方法。
【請求項３】請求項１記載の窒化アルミニウムセラミ
ックスの製造方法において、前記成形体が板状体である
ことを特徴とする窒化アルミニウムセラミックスの製造
方法。