JPH035376A

JPH035376A - 窒化アルミニウム焼結体の製造方法

Info

Publication number: JPH035376A
Application number: JP1136219A
Authority: JP
Inventors: Kenji Sugawara; 憲次菅原; Susumu Shibusawa; 渋沢　奬
Original assignee: Showa Denko KK
Current assignee: Resonac Holdings Corp
Priority date: 1989-05-31
Filing date: 1989-05-31
Publication date: 1991-01-11

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】〔産業上の利用分野］本発明は、窒化アルミニウム焼結体特に薄板の高熱伝導
性の焼結体の製造方法に関する。本発明で得られる窒化
アルミニウム焼結体は、電子材料分野に於て、高放熱特
性を要求されるＩＣおよびＬＳＩ基板、ＨＩＣ基板等に
用いられる。

ｒ従来の技術］近年、半導体技術の進歩に伴い、基板材料にも、様々な
要求がだされている。その中の一つに、半導体チップの
高密度化、高出力化に伴う基板材料の放熱特性の向上が
ある。従来の基板材料としては、アルミナ基板が、その
絶縁特性や機械的強度そして価格の面から、最も多く用
いられてきた。しかし、アルミナ基板では、その材料の
持つ熱伝導率や熱膨張率から、放熱特性の向上に対する
要求には、限度があった。

そのような事情から熱伝導率が高く、熱膨張率が半導体
チップに近く、絶縁特性の良好な窒化アルミニウム基鈑
が、注目されている。しかしながら、窒化アルミニウム
は、共有結合性が強く難焼結性材料であるので、単体で
は緻密化が困難なために、現在では窒化アルミニウム粉
末に、Ｙ２Ｏ３やＣａＯといった希土類やアルカリ土類
の化合物を添加して焼結することで、緻密な窒化アルミ
ニウム焼結体を得ている。

［発明が解決しようとする課題〕しかしながら、これまでの窒化アルミニウムの焼結には
、通常１５０Ｗ／ｍ−に以上の高熱伝導を得るために、
窒化アルミニウム粉末に２ｗｔ％以上の焼結助剤の添加
をおこなっている。また、窒化アルミニウム粉末は、酸
素と反応しやすく、通常１ｗｔ％前後の酸素を含んでお
り、この酸素量の変化により、焼結時に生じる液相が影
響を受けないように、多（は、３ｗｔ％以上の焼結助剤
を添加している。また、２ｗｔ％以下の焼結助剤添加量
で、１５０Ｗ／ｍ−に以上の高熱伝導を得ようとした場
合には、通常の焼結の条件に比べて、かなり高温で長時
間の焼結が必要とされている。

そして、これらの方法による窒化アルミニウム焼結体は
、その焼き上がりの色が部分的に異なる、焼結ムラの生
じることが問題となっている。

これらの問題を解決するために、以下に示すような各種
の焼成法が提案されている。

成形体と同組成あるいは、添加物過剰組成からなる容器中に密閉して焼結する。

特開昭５９−２０７８８２と同様の容器で焼結するに際し、容器中を粉末で充填する。

ＢＮを主成分とする埋粉を用いる。埋扮は、ＢＮまたは、ＯＮが８０容量％以上の混合粉を使用する。

特開昭６２−７０２６９　Ｉ　　ＢＮ製容器中で焼結す
る。ＢＮの相対密度は、７０容量％以上。

ＢＮを主成分とする重し材にて成形体を押え、更にＢＮを主成分とする密閉容器に入れて焼結する。

ＢＮ　：　Ｙ、０．＝　２５　：　７５〜７５：２５の
焼成容器を使用して焼結する。

特開昭６２−１７１９６３　：特開昭５９−２０７８８２　：特開昭５９−２０７８８３　＋特開昭６２−５９５７５　：特開昭６２−１００４９７　：成形体と同一組成か、それより助剤量の多い組成の粉末にカーボン粉末を混合した被覆材で成形体を被覆して焼結する。

窒化アルミニウムグリーン成形体の間に、ＢＮ、窒化アルミニラム、焼結助剤もしくは、それらの混合粉に有機バインダーを混ぜて作った成形体をはさんで焼結する。

特開昭６３−２７７５７２　：　　アルミナ製容器、も
しくは、アルミナ焼結体かアルミナ粉末を含んで、焼結中にＡβ−０ガス雰囲気を作り出す容器中で焼結する。

試料台として、窒化アルミニウム板、ＢＮ板、タングステン板を使用し、焼結する。焼納容器の内容積と、被焼成物特開昭６３−２７７５６８　：特開昭６２−２５２３７４　：特開昭６３−８５０５６　：との体積比はｔｘｉｏ°〜ｌＸ１０’とする。

しかし、これらの方法においても、埋粉な用いる場合に
は、窒化アルミニウムの焼結が液相焼結であるので焼結
体に付着したり、窒化アルミニウム焼結体の表面粗さを
悪くするとか、焼結体の反りや変形を生じてしまうと言
った問題がある。また、窒化アルミニウムの焼結は、Ｎ
２を主とした雰囲気焼結で有るので、大気からの気体の
置換時に埋扮が舞ってしまうと言う問題もある。また、
ＢＮ、窒化アルミニウムを主成分とした容器を用いるだ
けでは、焼結ムラを防ぐに十分な効果が得られないとい
う問題もある。

本発明は、前記のような現状に鑑みてなされたものであ
り、その目的は窒化アルミニウムのグリーン成形体の焼
結に際して、埋粉等を用いずに焼結ムラがな（、安定し
た焼結体を得ることであ＾す、さらに出来るだけ少量の焼結助剤により、光熱伝導
性の焼結体を得る焼結法を提供することにある。

ｃ課厘を解決するための手段］以上の課題を解決するために、本発明者らは、窒化アル
ミニウム１扱の焼結体についての研究を鋭意進めた結果
、以下の解決策を得るに至った。

即ち本発明の要旨は、窒化アルミニウムを主成分とする
、薄板の窒化アルミニウムグリーン成形体の焼結方法に
於て、焼結すべき薄板の窒化アルミニウムグリーン成形
体の周囲に、セラミックスのグリーン成形体を配置し、
これらの上下をセラミックスの板ではさんで焼結するこ
とを特徴とする窒化アルミニウム焼結体の製造方法であ
る。

本発明は、焼結すべき窒化アルミニウムのグリーン成形
体の厚みが、０．１〜２．０ｍｍのものに好適に適用さ
れ、被焼結体の周囲に配置されるセラミックスのグリー
ン成形体の幅は、３〜２０ｍｍが好ましい。

窒化アルミニウムのグリーン成形体の周囲に配置するセ
ラミックスグリーン成形体は、例えばアルミナ質のもの
なども使用できるが、被焼結体と同じ組成のものを使用
すると便利である。

以下、便宜上、窒化アルミニウムのグリーン成形体を周
囲に配置した例について説明する。

上下にセラミックス板をはさんで焼結するので、配置す
るセラミックスのグリーン成形体の厚さは、被焼結の窒
化アルミニウムのグリーン成形体とほぼ等しいことが望
ましい。

被焼結体をはさむセラミックス板としては、ＢＮ、窒化
アルミニウム、十分に緻密なりＮで被服された黒鉛板な
どが好適に使用できる。

以下本発明について詳細に説明する。

本発明に使用される窒化アルミニウム粉末としては還元
窒化法、直接窒化法どちらの製法の粉末でも構わない。

好ましくは、平均粒径が５μｍ以下で、不純物酸素量が
３．０１％以下の窒化アルミニウム粉末が好ましい。

窒化アルミニウムは、難焼結質物質であり、そのために
、本発明に於ける窒化アルミニウム粉末には、焼結助剤
が添加される。焼結助剤としては、Ｙ２Ｏ３やＣａＯ等
の希土類やアルカリ土類の酸化物化合物の１種以上の物
をもちい、酸化物換算で、合計が、０．１ｗｔ％から１
０ｗｔ％添加する。この時の焼結助剤の量は、通常では
、１５０Ｗ／ｍ−に以上の熱伝導率を得るために、２ｗ
ｔ％以上添加しているが、本発明の特徴として０．１ｗ
ｔ％以上の添加で、十分に高い熱伝導率を有する焼結体
が得られる。１５０Ｗ／ｍ−に以上の熱伝導率を有する
には、好ましくは、１ｗｔ％以上の添加がよい。焼結助
剤の添加量を１０ｗｔ％以下にしたのは、それ以上の添
加では、できた焼結体の熱伝導率の上昇がほとんどなく
、またコストの上昇を招くからである。そして、生じる
液相に助剤を主成分とする相が生じ、焼結の緻密化を阻
害したり、焼結ムラの発生を多（してしまうおそれもあ
る。

１ｗｔ％以上の添加で、１５０Ｗ／ｍ−に以上の熱伝導
率を有する窒化アルミニウム焼結体ができるのは、特に
２．０ｍｍ以下の薄板の成形体に有効である。２．０ｍ
ｍを越える成形体では、本発明の効果が減少し、とくに
３．０ｍｍ以上の厚みでは、これまでの製造方法と同様
に、２．０ｗｔ％以上の焼結助剤の添加を行わないと、
十分に高い熱伝導率を有する焼結体が得られない。

本発明で用いる窒化アルミニウムを主成分とする粉末の
成形方法としては、乾式プレス法、ドクターブレード法
など一般のセラミックスの成形方法が適用できるが、ド
クターブレード法は、本発明の特徴である薄板成形体の
製造方法として好適である。

以上の方法で作製した、窒化アルミニウムグリーン成形
体は、金型等を用いて、中心部分に置く成形体、即ち焼
結すべき成形体、及び外周部を囲む成形体ともに所定の
大きさに切断される。ここで、外周部を囲む成形体は、
３〜２０ｍｍの幅が好ましい。その理由は３ｍｍ未満で
は、焼結時に生じる液相と雰囲気との反応によると考え
られる焼結ムラな、中心に置いた焼結体に生じさせない
効果が十分でなく、２０＋ｎｍを越えると、不必要な焼
結部分が多くなり過ぎるからである。

この外周部を囲む成形体の幅は、中心部分に置く成形体
の量や、焼結条件によってこの範囲内で適宜選ばれる。

また、外周部分を囲む成形体は、一体の成形体である必
要はなく、幾つかの成形体を組み合わせた物で構わない
。

これらのグリーン成形体は、１０〜ｂ昇温速度で４００〜１０００℃までの温度に加熱され、
焼結時に不必要なバインダー等の成分を除去する。この
時の雰囲気は、真空中、Ｎ２中、大気中いずれでも構わ
ないが、大気中では、窒化アルミニウムの分解を防ぐた
めに、６５０℃以下の温度で行うのが好ましい。

次にこの窒化アルミニウムグリーン成形体は、中心に焼
結すべき成形体を置き、その同一平面上に周囲を囲むよ
うに３〜２０ｍｍに細く切断した同じ窒化アルミニウム
の成形体を配置する。

この様に配置した窒化アルミニウム焼結体は、上下をＢ
Ｎ、窒化アルミニウム、もしくは十分に緻密なるＢＮで
被覆された黒鉛で挟まれる。この様にはさまれた成形体
は、必要な段数積み重ねられて焼結される。

以上の操作により、中心部に置いた一枚以上の焼結すべ
き成形体からできた窒化アルミニウム焼結体は、本発明
の特徴である焼結ムラのない緻密で均質な焼結体が得ら
れる。

焼結の雰囲気は、Ｎ２を含む不活性雰囲気中がよく、焼
結の温度は、１７００〜２０００℃の範囲で、　０．１
〜２４時間保持される。焼結温度を１７００℃からとし
たのは、それ以下の温度では、焼結が不十分で十分緻密
化せず、また２０００℃以下としたのは、それ以上の温
度では、窒化アルミニウム分解が激しくなり、そして、
焼結ムラも激しくなる。これらの範囲外の温度では、で
きた焼結体の特性がよくない。

本発明の特徴である一少ない焼結助剤の添加量で、緻密
で均質、且つ高熱伝導な窒化アルミニウム焼結体の得ら
れる理由としては、上下をＢＮ、あるは窒化アルミニウ
ム、もしくは十分に緻密なりＮで被覆した黒鉛板を用い
ることで、これらの板が高熱伝導なために、焼結時に必
要な熱量が十分に成形体に伝わり、且つ、上下を前述の
扱で囲み、側面を外周部の成形体で囲むために、焼結に
必要な液相が、分解揮散するのが少な（、有効に焼結に
作用すると言う２つの効果の相乗作用のためであると考
えられる。

以下本発明を実施例及び試験結果と共に具体的に説明す
るが、本発明の要旨を外れない限り、本発明の技術的範
囲は、これに限定されるものではない。

〔実施例１１血亘ユ平均粒径４μの窒化アルミニウム粉末に焼結助剤として
酸化イツトリウム（ｙ２ｏ、）を１重量％添加し、さら
にＰＶＢバインダー、可塑剤、分散剤、及び溶剤を加え
て混合し、スラリーを作製した。このスラリーを用いて
、ドクターブレード法により、厚さ０．９ｍｍの窒化ア
ルミニウムグリーン成形体を作製した。

その後前記のグリーンシートを６０Ｘ６０ｍｍの寸法の
中心部の成形体と８Ｘ２００ｍｍの寸法の外周の成形体
に、それぞれ金型にて打ち抜いた。

この成形体を、真空中（約０．０ＩＴｏｒｒ程度）にて
約６００℃まで加熱して脱脂した。

次に、第１図に示すように、窒化アルミニウムグリーン
成形体を中心部の成形体として４枚おき、その外側を外
周部の成形体で囲み、それをＯＮ板ではさみ、これを１
０段積み重ねて、電気炉でＮ２雰囲気下、１８００℃で
４時間焼結して窒化アルミニウム薄板焼結体を得た。

このようにして得られた窒化アルミニウム焼結体は、外
周部の焼結体の外側的２．３ｍｍが赤黒色の焼結ムラを
生じていたが、それよりも内側の部分と、中心部の４枚
の焼結体は、ベージュ色の均質な焼結体であった。この
焼結体の均質な中心部の焼結体について、焼結嵩密度と
、熱伝導率を測定した。この結果、密度は３．２３７か
ら３．２４１　ｇ　／ｃｍ’、熱伝導率は１５４から１
６８Ｗ／ｍ−にの範囲であった。密度の測定は、ケロシ
ンを用いて、アルキメデス法により行った。また、熱伝
導率の測定は、理学電機製レーザーフラッシュ法熱定数
測定装置（ＴＣ−７０００）を用いて、二次元法により
測定した。

実施例２〜６実施例１と同様な方法で、Ｙ２Ｏ３の添加量と、窒化ア
ルミニウム粉末の特性を変化させて、窒化アルミニウム
焼結体を作製した。この結果を第１表に示す。　　　　
　　　　　　　　（以下余白）次に、成形体の厚みと、
焼結助剤Ｙ２Ｏ３の添加量と、得られた焼結体の熱伝導
率の関係を調べるため、以下の試験を行った。

試験１実施例１で用いた窒化アルミニウム粉末にＹ２Ｏ３を１
重量％添加し、エタノール中でミル混合を行い、乾燥後
プレス金型を用いて、Ｉｔ／ｃｍ″の加圧力でφ３０ｍ
ｍＸ　３　ｍｍと５０ｍｍＸ　１０１０ｍｍＸ３の成形
体を作製した。

これらの成形体を、前者を中心部の成形体（焼結すべき
成形体）とし、後者を組み合わせて周辺部の成形体とし
、実施例１と同様の方法で焼結した。

以上の方法で作製した中心部の焼結体の焼結嵩密度と、
熱伝導率をレーザーフラッシュ法の一次元法で測定した
。その結果、焼結嵩密度は３．２２８から３．２３７ｇ
／ｃｒｎ’であったが、熱伝導率は、７８から８９Ｗ／
ｍ−にであった。

基脹ユニュ試験１と同様な方法で、Ｙ２Ｏ３の添加量と、窒化アル
ミニウム成形体の厚みを変化させて、窒化アルミニウム
焼結体を作製した。

試験４〜６試験ｌと同様な方法で、成形体の厚みを３．１ｍｍとし
、Ｙ２Ｏ，添加量の違うサンプルを１９００℃の焼結温
度で焼結した。

これらの試験１〜６の結果を第２表に示す。

第２表いずれの焼結体とも、焼きムラのない、緻密で均質なも
のであったが、熱伝導率はＹ２Ｏ３の添加量の少ないも
のは低い。

［発明の効果］上述の実施例及び試験結果から明らかなように本発明の
方法により緻密で均質な窒化アルミニウムの焼結体が得
られ、特に、成形体の厚みが２１ＴＩｍ以下のものにつ
いては、少ない焼結助剤添加量で高熱伝導な窒化アルミ
ニウム焼結体が安定的に量産できるようになった。

本発明により高密度で高熱伝導性の窒化アルミニウム基
板の製造が容易になり、放熱部品、ＩＣ基板等への利用
に貢献するところが大である。

【図面の簡単な説明】

第１図は、本発明に於ける窒化アルミニウム成形体の配
置方法の一例を示したものである。

Claims

【特許請求の範囲】

（１）　窒化アルミニウムを主成分とする、薄板の窒化
アルミニウムグリーン成形体の焼結方法に於て、焼結す
べき薄板の窒化アルミニウムグーン成形体の周囲に、セ
ラミックスのグリーン成形体を配置し、これらの上下を
セラミックスの板ではさんで焼結することを特徴とする
窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
（２）　セラミックスのグリーン成形体が窒化アルミニ
ウムのグリーン成形体であることを特徴とする請求項（
１）記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
（３）　焼結すべき薄板の窒化アルミニウムグリーン成
形体の厚みが０．１〜２．０ｍｍで、前記成形体の周囲
に配置されるセラミックスのグリーン成形体の幅が、３
〜２０ｍｍであることを特徴とする請求項（１）記載の
窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
（４）　セラミックスの板が、窒化ほう素、窒化アルミ
ニウムもしくは十分に緻密な窒化ほう素で被覆された黒
鉛の板であることを特徴とする請求項（１）記載の窒化
アルミニウム焼結体の製造方法。
（５）　窒化アルミニウムグリーン成形体にたいする焼
結助剤として、希土類又はアルカリ土類の酸化物の１種
以上を、酸化物換算で、合計０．１〜１０ｗｔ％添加す
る事を特徴とする請求項（１）記載の窒化アルミニウム
焼結体の製造方法。
（６）　窒化アルミニウムグリーン成形体にたいする焼
結助剤として、希土類又はアルカリ土類の酸化物の１種
以上を、酸化物換算で、合計１ｗｔ％以上を添加する事
を特徴とする請求項（１）記載の窒化アルミニウム焼結
体の製造方法。