JPH085970B2 - ゴム積層体の製造方法 - Google Patents
ゴム積層体の製造方法Info
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- JPH085970B2 JPH085970B2 JP15498287A JP15498287A JPH085970B2 JP H085970 B2 JPH085970 B2 JP H085970B2 JP 15498287 A JP15498287 A JP 15498287A JP 15498287 A JP15498287 A JP 15498287A JP H085970 B2 JPH085970 B2 JP H085970B2
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- Japan
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- fluororubber
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- laminate
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Description
【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明はゴム積層体の製造方法に関し、さらに詳しく
は、特定の配合剤を含有するフッ素ゴムとニトリル基含
有高飽和重合体ゴムとを接触させて加硫接着することか
らなる該積層体の製造方法に関する。
は、特定の配合剤を含有するフッ素ゴムとニトリル基含
有高飽和重合体ゴムとを接触させて加硫接着することか
らなる該積層体の製造方法に関する。
（従来の技術） 近年、燃料ホースに要求される特性として耐ガソホー
ル性及び耐サワーガソリン性が一段と重視されつつあ
る。
ル性及び耐サワーガソリン性が一段と重視されつつあ
る。
フッ素ゴムは耐熱性、耐油性、耐溶剤性、耐薬品性な
どに優れた性能を有しており、耐ガソホール性及び耐サ
ワーガソリン性に優れたゴムとして使用されている。し
かし、フッ素ゴムはこれらの優れた性能を有する反面、
アクリルニトリル−ブタジエンゴム、エピクロルヒドリ
ンゴム、ニトリル基含有高飽和重合体ゴム（以下、Ｈ−
NBRと略す）等の他のゴム材料と比較し高価であり、耐
寒性が劣るという欠点を有している。
どに優れた性能を有しており、耐ガソホール性及び耐サ
ワーガソリン性に優れたゴムとして使用されている。し
かし、フッ素ゴムはこれらの優れた性能を有する反面、
アクリルニトリル−ブタジエンゴム、エピクロルヒドリ
ンゴム、ニトリル基含有高飽和重合体ゴム（以下、Ｈ−
NBRと略す）等の他のゴム材料と比較し高価であり、耐
寒性が劣るという欠点を有している。
そのため、一般のゴム配合物層に上記特性の特に優れ
たフッ素ゴム配合物層を積層させた材料が注目されてい
る。しかし、フッ素ゴムと他のゴムとは通常の方法では
加硫接着しないか、または接着力が非常に弱く、必ずし
も接着力の優れた積層体は得られていない。
たフッ素ゴム配合物層を積層させた材料が注目されてい
る。しかし、フッ素ゴムと他のゴムとは通常の方法では
加硫接着しないか、または接着力が非常に弱く、必ずし
も接着力の優れた積層体は得られていない。
このためアクリロニトリル−ブタジエンゴムに金属酸
化物、シリカ系充てん剤および／またはエポキシ樹脂を
含有させる方法（公開特許公報、昭56−53066）や更に
カルボン酸の1,8−ジアザビシクロ〔5,4,0〕ウンデセン
−７塩を配合する方法（公開特許公報、昭58−162335）
などが提案されているが、フッ素ゴムとＨ−NBRとから
なる積層体の製造において、強固に加硫接着する技術は
いまだ見い出されていない。
化物、シリカ系充てん剤および／またはエポキシ樹脂を
含有させる方法（公開特許公報、昭56−53066）や更に
カルボン酸の1,8−ジアザビシクロ〔5,4,0〕ウンデセン
−７塩を配合する方法（公開特許公報、昭58−162335）
などが提案されているが、フッ素ゴムとＨ−NBRとから
なる積層体の製造において、強固に加硫接着する技術は
いまだ見い出されていない。
（発明が解決しようとする問題点） 本発明者らはフッ素ゴムとＨ−NBRとからなる強固に
加硫接着された積層体を得るべく鋭意研究の結果、フッ
素ゴムに金属酸化物を含有せしめた配合物とＨ−NBRに
特定のホスホニウム塩を含有せしめた配合物とを加硫接
着させることにより、フッ素ゴム加硫物とＨ−NBR加硫
物が強固に接着された積層体が得られることを見い出
し、この知見に基づいて本発明を完成するに到った。
加硫接着された積層体を得るべく鋭意研究の結果、フッ
素ゴムに金属酸化物を含有せしめた配合物とＨ−NBRに
特定のホスホニウム塩を含有せしめた配合物とを加硫接
着させることにより、フッ素ゴム加硫物とＨ−NBR加硫
物が強固に接着された積層体が得られることを見い出
し、この知見に基づいて本発明を完成するに到った。
（問題点を解決するための手段） かくして本発明によれば、フッ素ゴムに金属酸化物を
含有せしめた未加硫配合物とＨ−NBRに下記一般式で示
されるホスホニウム塩を含有せしめた未加硫配合物とを
接触させて加硫することを特徴とするゴム積層体の製造
方法が提供される。
含有せしめた未加硫配合物とＨ−NBRに下記一般式で示
されるホスホニウム塩を含有せしめた未加硫配合物とを
接触させて加硫することを特徴とするゴム積層体の製造
方法が提供される。
（R1,R2,R3,R4は置換基を含んでも良い炭素数１〜20の
炭化水素残基である。ただしR1,R2,R3,R4,のうちの３個
までは１〜３級アミノ基又はフルオロアルキル基でも良
い。R5は水素又は炭素数１〜20のアルキル基である） 本発明に用いられるフッ素ゴムは、ビニリデンフルオ
ライド、ヘキサフルオロプロペン、テトラフルオロエチ
レン、ペンタフルオロプロペン、トリフルオロエチレ
ン、トリフルオロクロロエチレン、ビニルフルオライ
ド、パーフルオロメチルビニルエーテル、パーフルオロ
メチルビニルエーテルなどの含フッ素不飽和単量体の重
合体ゴム又は該単量体と共重合可能な他の単量体との共
重合体ゴムである。これらのうち、特にビニリデンフル
オライド−ヘキサフルオロプロペンの二元共重合体およ
びビニリデンフルオライド−ヘキサフルオロプロペン−
テトラフルオロエチレンの三元共重合体ゴムが好まし
い。
炭化水素残基である。ただしR1,R2,R3,R4,のうちの３個
までは１〜３級アミノ基又はフルオロアルキル基でも良
い。R5は水素又は炭素数１〜20のアルキル基である） 本発明に用いられるフッ素ゴムは、ビニリデンフルオ
ライド、ヘキサフルオロプロペン、テトラフルオロエチ
レン、ペンタフルオロプロペン、トリフルオロエチレ
ン、トリフルオロクロロエチレン、ビニルフルオライ
ド、パーフルオロメチルビニルエーテル、パーフルオロ
メチルビニルエーテルなどの含フッ素不飽和単量体の重
合体ゴム又は該単量体と共重合可能な他の単量体との共
重合体ゴムである。これらのうち、特にビニリデンフル
オライド−ヘキサフルオロプロペンの二元共重合体およ
びビニリデンフルオライド−ヘキサフルオロプロペン−
テトラフルオロエチレンの三元共重合体ゴムが好まし
い。
本発明で用いられるＨ−NBRは、耐熱性および耐サワ
ー燃料油性の改善の観点から、ヨウ素価が120以下、好
ましくは０〜100であることが必要とされる。なお、ヨ
ウ素価はJISK0070に従って求めた値である。
ー燃料油性の改善の観点から、ヨウ素価が120以下、好
ましくは０〜100であることが必要とされる。なお、ヨ
ウ素価はJISK0070に従って求めた値である。
このＨ−NBRは、不飽和ニトリル−共役ジエン共重合
ゴムの共役ジエン単位部分を水素化したもの；不飽和ニ
トリル−共役ジエン−エチレン型不飽和モノマー三元系
共重合ゴム及びこのゴムの共役ジエン単位部分を水素化
したもの；不飽和ニトリル−エチレン型不飽和モノマー
系共重合ゴム等が挙げられ、不飽和ニトリル−エチレン
型不飽和モノマー系共重合ゴムにおいては、該エチレン
型不飽和モノマーの一部をビニルノルボーネン、ジシク
ロペンタジエン、1,4−ヘキサジエンのような非共役ジ
エンで置換して共重合させたものであってもよい。
ゴムの共役ジエン単位部分を水素化したもの；不飽和ニ
トリル−共役ジエン−エチレン型不飽和モノマー三元系
共重合ゴム及びこのゴムの共役ジエン単位部分を水素化
したもの；不飽和ニトリル−エチレン型不飽和モノマー
系共重合ゴム等が挙げられ、不飽和ニトリル−エチレン
型不飽和モノマー系共重合ゴムにおいては、該エチレン
型不飽和モノマーの一部をビニルノルボーネン、ジシク
ロペンタジエン、1,4−ヘキサジエンのような非共役ジ
エンで置換して共重合させたものであってもよい。
これらのＨ−NBRとしては、具体的にはブタジエン−
アクリロニトリル共重合ゴム、イソプレン−ブタジエン
−アクリロニトリル共重合ゴム、イソプレン−アクリロ
ニトリル共重合ゴムなどを水素化したもの；ブタジエン
−メチルアクリレート−アクリロニトリル共重合ゴム、
ブタジエン−アクリル酸−アクリロニトリル共重合ゴ
ム、及びこれらを水素化したもの；ブタジエン−エチレ
ン−アクリロニトリル共重合ゴム、ブチルアクリレート
−エトキシエチルアクリレート−ビニルクロロアセテー
ト−アクリロニトリル共重合ゴム、ブチルアクリレート
−エトキシエチルアクリレート−ビニルノルボーネン−
アクリロニトリル共重合ゴムなどが例示でき、通常の重
合手法及び通常の水素化方法を用いることにより得られ
る。
アクリロニトリル共重合ゴム、イソプレン−ブタジエン
−アクリロニトリル共重合ゴム、イソプレン−アクリロ
ニトリル共重合ゴムなどを水素化したもの；ブタジエン
−メチルアクリレート−アクリロニトリル共重合ゴム、
ブタジエン−アクリル酸−アクリロニトリル共重合ゴ
ム、及びこれらを水素化したもの；ブタジエン−エチレ
ン−アクリロニトリル共重合ゴム、ブチルアクリレート
−エトキシエチルアクリレート−ビニルクロロアセテー
ト−アクリロニトリル共重合ゴム、ブチルアクリレート
−エトキシエチルアクリレート−ビニルノルボーネン−
アクリロニトリル共重合ゴムなどが例示でき、通常の重
合手法及び通常の水素化方法を用いることにより得られ
る。
フッ素ゴムの加硫系の成分として用いられる金属酸化
物としては、CaO,MgO,PbO,Pb3O4,BaO,Al2O3等が用いら
れるが、特にMgOが好ましい。その使用量はフッ素ゴム1
00重量部に対して１〜30重量部であり、フッ素ゴムの加
硫系に応じ適宜に変量せしめる。
物としては、CaO,MgO,PbO,Pb3O4,BaO,Al2O3等が用いら
れるが、特にMgOが好ましい。その使用量はフッ素ゴム1
00重量部に対して１〜30重量部であり、フッ素ゴムの加
硫系に応じ適宜に変量せしめる。
本発明に用いられるホスホニウム塩は前記一般式で示
される化合物から選択される。
される化合物から選択される。
ここでR1,R2,R3,R4を構成する炭化水素残基として
は、メチル、エチル、ブチル、エチルヘキシル、ドデシ
ルなどのアルキル基、シクロヘキシルなどのシクロアル
キル基、ベンジル、メチルベンジルなどのアラルキル
基、フェニル、ナフチル、ブチルフェニルなどのアリー
ル基又は置換アリール基などが例示される。２〜３級ア
ミノ基としては、メチルアミノ、エチルアミノ、アニリ
ノ、ジメチルアミノ、ジエチルアミノなどが、フルオロ
アルキル基としてトリフルオロメチル、テトラフルオロ
プロピル、オクタフルオロペンチルなどが例示される。
R5はメチル、エチル、ブチル、エチルヘキシル、ドデシ
ルなどのアルキル基が例示される。
は、メチル、エチル、ブチル、エチルヘキシル、ドデシ
ルなどのアルキル基、シクロヘキシルなどのシクロアル
キル基、ベンジル、メチルベンジルなどのアラルキル
基、フェニル、ナフチル、ブチルフェニルなどのアリー
ル基又は置換アリール基などが例示される。２〜３級ア
ミノ基としては、メチルアミノ、エチルアミノ、アニリ
ノ、ジメチルアミノ、ジエチルアミノなどが、フルオロ
アルキル基としてトリフルオロメチル、テトラフルオロ
プロピル、オクタフルオロペンチルなどが例示される。
R5はメチル、エチル、ブチル、エチルヘキシル、ドデシ
ルなどのアルキル基が例示される。
上記化合物の具体例としては、テトラブチル−、テト
ラオクチル−、メチルトリオクチル−、ブチルトリオク
チル−、フェニルトリブチル−、ベンジルトリブチル
−、ベンジルトリシクロヘキシル−、ベンジルトリオク
チル、ブチルトリフェニル−、オクチルトリフェニル
−、ベンジルトリフェニル−、テトラフェニル−、ジフ
ェニルジ（ジエチルアミノ）−、フェニルベンジルジ
（ジメチルアミノ）−、フェニルベンジルジ（ジエチル
アミノ）−、トリフルオロメチルベンジル−、テトラフ
ルオロプロピルトリオクチル−ホスホニウムベンゾトリ
アゾール又はホスホニウムトリルトリアゾールなどが挙
げられる。使用量はＨ−NBR100重量部当たり１〜10重量
部であり、１重量部未満では良好な接着強度を有する該
積層体が得られず、10重量部を超えるとＨ−NBRの加硫
速度を大幅に低下させ実用に供し得ない。また該ホスホ
ニウム塩はフッ素ゴムに同時に含有させても、同様に強
固な接着加硫物が得られる。
ラオクチル−、メチルトリオクチル−、ブチルトリオク
チル−、フェニルトリブチル−、ベンジルトリブチル
−、ベンジルトリシクロヘキシル−、ベンジルトリオク
チル、ブチルトリフェニル−、オクチルトリフェニル
−、ベンジルトリフェニル−、テトラフェニル−、ジフ
ェニルジ（ジエチルアミノ）−、フェニルベンジルジ
（ジメチルアミノ）−、フェニルベンジルジ（ジエチル
アミノ）−、トリフルオロメチルベンジル−、テトラフ
ルオロプロピルトリオクチル−ホスホニウムベンゾトリ
アゾール又はホスホニウムトリルトリアゾールなどが挙
げられる。使用量はＨ−NBR100重量部当たり１〜10重量
部であり、１重量部未満では良好な接着強度を有する該
積層体が得られず、10重量部を超えるとＨ−NBRの加硫
速度を大幅に低下させ実用に供し得ない。また該ホスホ
ニウム塩はフッ素ゴムに同時に含有させても、同様に強
固な接着加硫物が得られる。
フッ素ゴム配合物及びＨ−NBR配合物は、それぞれ目
的に応じて他の公知の添加剤、例えば、架橋剤、架橋促
進剤、カーボンブラックやシリカなどの補強剤、充填
剤、軟化剤、可塑剤、老化防止剤、安定剤及び加工助剤
などを含むことができる。
的に応じて他の公知の添加剤、例えば、架橋剤、架橋促
進剤、カーボンブラックやシリカなどの補強剤、充填
剤、軟化剤、可塑剤、老化防止剤、安定剤及び加工助剤
などを含むことができる。
本発明のゴム積層体の製造方法の具体例を示せば、フ
ッ素ゴム加硫用配合物およびＨ−NBR加硫用配合物をそ
れぞれ公知の方法で混練し、適宜の厚みのシートに成形
する。ついで両配合物層を未加硫の状態で接触させ、ホ
ットプレスまたは加硫缶を用いて加圧加硫を行ない両ゴ
ムシートを加硫接着させる。
ッ素ゴム加硫用配合物およびＨ−NBR加硫用配合物をそ
れぞれ公知の方法で混練し、適宜の厚みのシートに成形
する。ついで両配合物層を未加硫の状態で接触させ、ホ
ットプレスまたは加硫缶を用いて加圧加硫を行ない両ゴ
ムシートを加硫接着させる。
また、上記両配合物を２層押出法により積層チューブ
に成形後、加硫缶を用いて加圧加硫させる方法も可能で
ある。
に成形後、加硫缶を用いて加圧加硫させる方法も可能で
ある。
ホットプレスは通常140〜200℃の温度で20〜150kg/cm
2の圧力下、５〜60分間行なわれる。加硫缶による場合
は通常130〜160℃の温度、1.8〜5.5kg/cm2の圧力下で30
〜120分間加圧加硫が実施される。又得られた積層体を
熱処理（ポストキュア）することによって一次加硫時間
の短縮、圧縮永久ひずみの改良を図ることも可能であ
る。
2の圧力下、５〜60分間行なわれる。加硫缶による場合
は通常130〜160℃の温度、1.8〜5.5kg/cm2の圧力下で30
〜120分間加圧加硫が実施される。又得られた積層体を
熱処理（ポストキュア）することによって一次加硫時間
の短縮、圧縮永久ひずみの改良を図ることも可能であ
る。
（発明の効果） かくして本発明によれば、フッ素ゴム加硫物とＨ−NB
R加硫物とが強固に接着された積層体が得られるので、
フッ素ゴムのすぐれた性能を保持しつつ、価格および低
温特性を大幅に改善することができる。
R加硫物とが強固に接着された積層体が得られるので、
フッ素ゴムのすぐれた性能を保持しつつ、価格および低
温特性を大幅に改善することができる。
本発明の積層体は、耐ガソリン性、特に耐サワーガソ
リン性にすぐれた性能を示し、この性質を利用して燃料
系のホース材料、ダイアフラム材料として用いることが
できるほか、耐油性、耐薬品性にすぐれた各種ゴム部品
に用いることができる。
リン性にすぐれた性能を示し、この性質を利用して燃料
系のホース材料、ダイアフラム材料として用いることが
できるほか、耐油性、耐薬品性にすぐれた各種ゴム部品
に用いることができる。
（実施例） 以下に実施例を挙げて本発明をさらに具体的に説明す
る。なお、実施例及び比較例中の部及び％はとくに断り
のないかぎり重量基準である。
る。なお、実施例及び比較例中の部及び％はとくに断り
のないかぎり重量基準である。
実施例１ 第１表に示すＨ−NBR配合物および第２表に示すフッ
素ゴム配合物をそれぞれ６インチオープンロールで混練
して約2mmの均一な厚みのシートを作成した。ついで各
シートを6cm×10cm角の短冊に切り、第３表に示す組合
せで積層しプレス圧40kg/cm2で170℃、15分間加硫接着
することにより積層体を調整した。なお、剥離試験時に
チャックでつかむ部分にあらかじめセロハン紙をはさみ
両シートが接着しないようにした。次にこの試験片につ
いてJIS K6301に準じて剥離試験を引張速度50mm/minで
行い剥離強度を測定した。得られた結果を第３表に示
す。
素ゴム配合物をそれぞれ６インチオープンロールで混練
して約2mmの均一な厚みのシートを作成した。ついで各
シートを6cm×10cm角の短冊に切り、第３表に示す組合
せで積層しプレス圧40kg/cm2で170℃、15分間加硫接着
することにより積層体を調整した。なお、剥離試験時に
チャックでつかむ部分にあらかじめセロハン紙をはさみ
両シートが接着しないようにした。次にこの試験片につ
いてJIS K6301に準じて剥離試験を引張速度50mm/minで
行い剥離強度を測定した。得られた結果を第３表に示
す。
第３表より本発明によりフッ素ゴムとＨ−NBRとが強
固な接着力で積層されていることがわかる。
固な接着力で積層されていることがわかる。
実施例２ 第４表に示すＨ−NBR配合物および第５表に示すフッ
素ゴム配合物を実施例１に示した方法で混練後、試験片
を成形し剥離強度を測定した。
素ゴム配合物を実施例１に示した方法で混練後、試験片
を成形し剥離強度を測定した。
結果を第６表に示した。
この結果から明らかなとおり、Ｈ−NBRに特定のホス
ホニウム塩を1.0重量部以上含有せしめ、フッ素ゴムに
金属酸化物を含有せしめることによりＨ−NBRとフッ素
ゴムが強固に加硫接着されたゴム積層体を得ることがで
きる。
ホニウム塩を1.0重量部以上含有せしめ、フッ素ゴムに
金属酸化物を含有せしめることによりＨ−NBRとフッ素
ゴムが強固に加硫接着されたゴム積層体を得ることがで
きる。
Claims (1)
- 【請求項１】フッ素ゴムに金属酸化物を含有せしめた未
加硫配合物とヨウ素価が120以下のニトリル基含有高飽
和重合体ゴムに下記一般式で示されるホスホニウム塩を
含有せしめた未加硫配合物とを接触させて加硫すること
を特徴とするゴム積層体の製造方法。 （R1,R2,R3,R4は置換基を含んでも良い炭素数１〜20の
炭化水素残基である。ただし、R1,R2,R3,R4のうちの３
個までは１〜３級アミノ基又はフルオロアルキル基でも
良い。R5は水素又は炭素数１〜20のアルキル基であ
る。）
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15498287A JPH085970B2 (ja) | 1987-06-22 | 1987-06-22 | ゴム積層体の製造方法 |
| US07/178,394 US4828923A (en) | 1987-04-10 | 1988-04-06 | Rubber laminates of fluororubber and nitrile rubber |
| DE3886800T DE3886800T2 (de) | 1987-04-10 | 1988-04-07 | Verfahren zur Herstellung von Kautschuklaminaten. |
| EP19880105518 EP0286076B1 (en) | 1987-04-10 | 1988-04-07 | Process for preparation of rubber laminates |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15498287A JPH085970B2 (ja) | 1987-06-22 | 1987-06-22 | ゴム積層体の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS63317340A JPS63317340A (ja) | 1988-12-26 |
| JPH085970B2 true JPH085970B2 (ja) | 1996-01-24 |
Family
ID=15596125
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP15498287A Expired - Lifetime JPH085970B2 (ja) | 1987-04-10 | 1987-06-22 | ゴム積層体の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH085970B2 (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0822585B2 (ja) * | 1987-10-22 | 1996-03-06 | 日本ゼオン株式会社 | ゴム積層体の製造方法 |
| CA2181925A1 (en) * | 1994-01-24 | 1995-07-27 | Motofumi Oyama | Laminate of vulcanizable rubber composition layers, process for producing rubber laminate, and rubber laminate |
| JP4731116B2 (ja) * | 2001-11-05 | 2011-07-20 | ダイキン工業株式会社 | ゴム積層体 |
| WO2008139967A1 (ja) * | 2007-05-07 | 2008-11-20 | Daikin Industries, Ltd. | フッ素ゴム層および非フッ素ゴム層からなる積層体およびその製造方法 |
-
1987
- 1987-06-22 JP JP15498287A patent/JPH085970B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS63317340A (ja) | 1988-12-26 |
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