JPH08506795A - ＳｉＣ単結晶を製造する装置及び方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 ＳｉＣから成る単結晶（２０）を製造するための方法及び装置において、気相からＳｉＣ単結晶（２０）を析出するために結晶核（２１）が配設されている反応室２と、少なくとも部分的にＳｉＣ貯蔵物（４０）で満たされている貯蔵室（４）とを気相のＳｉＣを搬送するため所定の断面積を有するガスチャネル（３）によって接続する。加熱装置（６）でＳｉＣ貯蔵物（４０）は昇華され、反応室（２）内の温度勾配は調整される。それによりガス分子の搬送率を正確に調整することができるので、結晶の品質が高くかつ単結晶の歩留りのよい任意の断面を有するＳｉＣ単結晶を製造することができる。

Description

【発明の詳細な説明】 ＳｉＣ単結晶を製造する装置及び方法 本発明は、例えば米国特許第４８６６００５号明細書から公知である請求項１ 又は１３の上位概念に基づく炭化ケイ素（ＳｉＣ）からなる単結晶を製造する装 置及び方法に関する。 ＳｉＣ単結晶を製造する公知の方法は、粉末の形の工業的ＳｉＣを昇華させ、 この気相からなるＳｉＣを単結晶のＳｉＣ結晶核上に成長させるものである。こ のような方法を実施するための第１の公知の装置では、真空装置内に外壁が中空 円筒の加熱壁と上方及び下方の加熱板とを囲んでいる円筒状の反応容器が設けら れる。この加熱壁及び加熱板はエレクトログラファイトから成り、真空装置の外 側に配設されている高周波（ＨＦ）加熱コイルと誘導的に接続されている。加熱 壁の内側には加熱壁に対して同心的に多孔性グラファイトから成る中空円筒状の 中間壁が配置されている。この中間壁は中間壁と加熱壁との間の同様に中空円筒 状の貯蔵室を中間壁の内側にある円筒状反応室から分離する。反応室の下方部分 には円筒の中心線に対して対称に平板なＳｉＣ単結晶核が配置されている。貯蔵 室内に満たされているＳｉＣ貯蔵物は加熱壁及び加熱板により約２０００℃〜約 ２５００℃の温度に加熱されて固体ＳｉＣが昇華される。その際に生じるＳｉ、 Ｓｉ₂Ｃ及びＳｉＣ₂の主成分から成るガス混合物（以後“気相のＳｉＣ”という ）がグラファイトの気孔を通って反応室の上方部分に拡散され、そこから約１９ ００℃〜２２００℃の晶出温度に保持されている結晶核に達する。結晶核上にこ のＳｉＣは晶出される。反応室の上方部分と下方部分との温度勾配は、上方の加 熱板に対しては補助的な断熱及び／又は補助的な加熱を、また結晶核に対しては 補助的な冷却を行うようにして最高で２０℃／ｃｍに調整される。更に保護ガス 、有利にはアルゴン（Ａｒ）を反応室に導入し、気相のＳｉＣの蒸気圧に反作用 する約１〜５ｍバールの圧力に調整する。このような装置で少なくとも長さ３０ ｍｍ、直径４０ｍｍまでのＳｉＣ単結晶が製造される（ドイツ連邦共和国特許第 ３２３０７２７号明細書）。 また別の公知の装置の場合、真空容器の外側にある１個の共通のＨＦコイルの 代わりに真空容器の内側に２個の抵抗加熱器が配置される。これらの２個の抵抗 加熱器の一方は貯蔵室内の粉末状ＳｉＣ貯蔵物を典型的には約２３００℃の昇華 温度に加熱するために設けられており、もう一方の抵抗加熱器は反応室内に配設 された結晶核の晶出面を典型的には２２００℃の晶出温度に加熱するために設け られている。その際反応室は貯蔵室の上方に配設されており、、貯蔵室とは多孔 性グラファイトの隔壁により分離されている。互いに独立している２つの抵抗加 熱器は製造工程でＳｉＣ粉末の温度及び晶出面の温度を互いに独立して調整する ことができる。更に貯蔵室内のＳｉＣ粉末と反応室内の晶出面との温度勾配は、 これらの２つの温度を系の熱特性、特に材料の熱の移行係数及びその形状に関係 して予め設定した場合自ずから形成される。この昇華温度と晶出温度の独立した 調整により結晶核上に成長する単結晶の成長プロセスは著しく影響を蒙る。結晶 の成長中に成長する単結晶の晶出面とこのプロセス中に容量の減少していくＳｉ Ｃ粉末との間の温度勾配をほぼ一定に調整するために、結晶核及び成長する単結 晶は一つのシャフト上で軸方向にＳｉＣ粉末表面に向かって又はこれから離れる ように配置されている。このシャフトはまた回転可能であり、その結果回転対称 の成長が行われ、ガス流の空間的変動が平均化される。このような装置で直径１ ２ｍｍ、高さ６ｍｍの６Ｈ変態のＳｉＣ結晶が製造される（米国特許第４８６６ ００５号明細書）。 中間壁のグラファイト中の気孔の表面の表面反応のために公知方法では成長す るＳｉＣ単結晶内の汚染を回避することはできない。更に中間壁のグラファイト の気孔の大きさは製造条件によって比較的大きな変動を受け易い。そのため気孔 によるガスの搬送またそれと共に単結晶ＳｉＣの成長率は正確には調整できない 。また結晶核及びその上に成長する単結晶を外部からの半径方向の熱の供給及び 外部への軸方向の熱の搬出のために対称軸の範囲内に配置しなければならないた め、１回の析出工程につき唯１個の単結晶を製造できるに過ぎない。 従って本発明は、ＳｉＣ単結晶の製造及び方法において３つの主要な部分工程 、即ち昇華、気体搬送及び晶出工程を一層良好に制御して、その結晶の品質、単 結晶の歩留り及び単結晶の大きさを高めることができるようにすることを課題と す る。更にまた複数の単結晶を同時に成長させることができなければならない。 この課題は本発明の請求項１又は１３の特徴部により解決される。ＳｉＣ貯蔵 物を含有する貯蔵室及び結晶核を含有する反応室は互いに空間的に分離して配置 され、明確に画成された断面積を有するガスチャネルによって互いに接続される 。それにより貯蔵室及び反応室の形状及び特に容積は互いに独立して選択され、 前記の従来技術の円筒状の同心装置とは異なって任意の直径の結晶が得られる。 更にこの系の内部が所定の圧力及び所定の温度分布を示す場合ガスチャネルの寸 法及び配置によって気相のＳｉＣガス分子の粒子の流れはその大きさについても またその方向についても調整することができる。 本発明による有利な実施態様はそれぞれ請求項２以下に記載されている。 本発明を図面に基づき以下に詳述するが、その際 図１は反応室の上方に貯蔵室を配設されているＳｉＣ里結晶を製造する装置、 図２は反応室の下方に貯蔵室を配設されているＳｉＣ単結晶を製造する装置、 図３は貯蔵室と反応室との間に配設されこれらの室とガスチャネルを介して接続 されている均質化室を有する装置、 図４はそれぞれ貯蔵室と反応室とガスチャネルから構成され共通の加熱系を有す る複数の系を備えた装置、、 図５はそれぞれガスチャネルを介して共通の貯蔵室に接続されている複数の反応 室と共通の加熱室とを有する装置 の各概略断面図を示すものである。その際同じ部分には同じ符号が付けられてい る。 図１では反応室は２、結晶核は２１、その核保持台は２２、貯蔵室は４、固体 ＳｉＣの貯蔵物は４０、貯蔵物４０用の抑止装置は４２、隔壁は８、ガスチャネ ルは３、その流入口は３Ｂ及び流出口は３Ａ並びに中心線は３Ｃ及び加熱装置は ６と符号付けられている。貯蔵室４はその下方部を貯蔵物４０で満たされている 。貯蔵物４０は粉末状又は塊状の工業用ＳｉＣ、一般に多結晶ＳｉＣから成ると 有利であり、またＳｉＣ単結晶のドーピング用ドーパントを含んでいてもよい。 貯蔵室４の下方には反応室２が配設されている。貯蔵室４と反応室２は互いに不 浸透性の隔壁８により分離されており、この隔壁８を貫通する予め一定に定めら れ た断面積を有するガスチャネル３により互いに接続されている。この措置により ガスの搬送率及びまたガス粒子の流れる方向も調整することができる。ガスチャ ネル３の断面積は一般に０．０５ｍｍ²〜２００ｍｍ²、有利には０．１ｍｍ²〜 １００ｍｍ²に選択されるが、ガスチャネル３の長手方向に沿って所定の方法で 変えることもできる。 固体のＳｉＣが貯蔵室４から反応室２に達しないように貯蔵物４０用の抑止装 置４２が設けられている。有利にはこの抑止装置４２と同時にガスチャネル３を 形成してもよい。更にガスチャネル３の流入口３Ｂは貯蔵物４０の充填レベルよ りも高いところにあると有利である。そのために貯蔵物４０の充填レベルよりも 高いところにあり隔壁８内の開口に差し込まれる管を備えることができる。 貯蔵物４０はそれに付設されている加熱装置６Ａにより加熱され、部分的に分 解される。ＳｉＣの一部は昇華し、気相のＳｉＣの個々の成分Ｓｉ、Ｓｉ₂Ｃ及 びＳｉＣ₂は図中の矢印の方向に沿ってガスチャネル３を通って反応室２に搬送 される。反応室２の下方部分には結晶核２１が核保持台２２上に配置されている 。この結晶核２１上にＳｉＣを気相から晶出することにより単結晶２０が成長す る。 ＳｉＣのガス流はガスチャネル３の適切な配置により所望の方向に所望通りに 結晶核２１又は単結晶２０の晶出面に達する。図示の実施例ではガスチャネル３ の中心線３Ｃは平板な結晶核２１の成長基台に対し少なくともほぼ垂直に向けら れており、この基台の上に単結晶２０が成長する。こうして蒸気相からのＳｉＣ が主として中央に析出し、外に向かっては希薄になるため成長する単結晶２０の 表面の凸面の界面が安定化される。 貯蔵室４と反応室２用に２個の加熱装置６Ａ及び６Ｂが分離されて備えられて いると有利であり、加熱装置６の一部又は全体が互いに独立していてもよい。こ の措置はＳｉＣ貯蔵物４０とＳｉＣ単結晶２０との間の温度分布を良好にコント ロールすることを可能にする。 更に結晶核２１及び単結晶２０の晶出面は反応室２に付設されている加熱装置 ６の一部としての加熱装置６Ｂにより貯蔵物４０の昇華温度よりも低い晶出温度 に保持される。 加熱装置６はこの系の外側に誘導性に配設されているここでは図示されていな い高周波（ＨＦ）加熱コイルに接続される壁系としてまた抵抗加熱器として形成 することができる。両加熱装置６Ａ、６Ｂの加熱出力は貯蔵物４０又は晶出面の 加熱を互いに独立して制御できると有利である。 特に有利な実施例では保護ガスを供給する手段を備えており、そのうち有利に は反応室２に通じている供給管２４だけが図示されている。これにより反応室２ 及び貯蔵室４内に気相のＳｉＣ成分の蒸気分圧と保護ガスの分圧との合計として 生じる圧力を補助的に調整することができる。こうしてＳｉＣの昇華率に影響を 与えることができる。典型的な圧力は約１ｍバール〜約１００ｍバールの間、有 利には１ｍバール〜２０ｍバールの間である。保護ガスとしては一般に希ガス、 有利にはアルゴンが使用される。更にＳｉＣの蒸気圧は温度に指数的に依存して おり、従って昇華温度の制御により昇華率従って結晶成長率も調整可能である。 これらの２つの重要なパラメータである圧力及び温度を調整するためにここには 図示されていない調整器を備えてもよく、この調整器は保護ガスの導入手段と加 熱装置とに電気的に接続される。これらの両パラメ一タはこうして正確に調整す ることができ、その結果成長率も正確にコントロールできる。貯蔵室４又は反応 室２に保護ガスを供給する手段は析出プロセスの前に系を排気するために使用す ることも有利である。 図２に基づく実施例では貯蔵室４は反応室２の下方に配置されている。ガスチ ャネル３はここでは隔壁８内の単なる開口として形成すると有利である。結晶核 ２１をその上に固定されている核保持台２２は反応室２の上方部分に吊り下げて 取り付けられており、そのため結晶核２１及びその上に析出される単結晶２０は ガスチャネル３の開口に向けられている。昇華されたＳｉＣガスの搬送の際この 実施例では温度勾配に対して補助的に熱的な浮揚力が利用される。 貯蔵室４及び反応室２の容積は大きさが異なっていてもよく、互いに十分独立 して選択可能である。しかし一般に貯蔵室４の容積は反応室２よりも大きく選択 される。貯蔵室４と反応室２の相互の空間的配置も任意に選択可能である。特に 図１又は２による垂直及び軸対称の実施例に限定されるものではない。 図３は反応室２と貯蔵室４との間のガスの流れに関連して配設されている均質 化室５を有し、この室がガス部分チャネル１１を介して反応室２と、またもう１ つのガス部分チャネル７を介して貯蔵室４と接続されている実施例を示すもので ある。これらの３つの空間は軸方向に上下に配設されていると有利である。そう することにより円筒状の加熱装置を使用することができる。従ってＳｉ、Ｓｉ₂ Ｃ及びＳｉＣ₂の３つの成分からなるガス流は貯蔵室４から反応室２への途中で 一般に昇華温度Ｔ₁と晶出温度Ｔ₃との間にある温度Ｔ₂に加熱されている均質化 室５を通過する。気相のＳｉＣの個々の成分の蒸気圧はこの温度Ｔ₂に著しく依 存する。従って均質化室５では温度Ｔ₂を制御することにより３つの成分の化学 量論比Ｓｉ：Ｓｉ₂Ｃ：ＳｉＣ₂を変えることができる。温度Ｔ₁、Ｔ₂及びＴ₃を 独立して調整するために反応室２には加熱装置６２、均質化室５には加熱装置６ ５及び貯蔵室４には加熱装置６４が配設されており、それらはそれぞれ抵抗加熱 器として示されている。 本発明による方法及び装置の特に有利な点は複数のＳｉＣ単結晶を同時に製造 できることである。図４に基づく実施例では、そのためそれぞれ反応室２、ガス チャネル３及び貯蔵室４から構成される複数の装置が並列に備えられている。上 方に配置されている反応室２と下方に配設されている貯蔵室４とを有する図２に よる実施例の系が示されている。もちろん図１による実施例の複数の系を備える こともできる。これらの反応室２には共通の加熱装置６１がまた貯蔵室４には共 通の加熱装置６０が取り付けられている。反応室２と貯蔵室４内の温度を独立し て制御するにはその間にガスチャネル３を貫通されている熱隔壁９を配設すると 有利である。成長する単結晶２０は種々の大きさで示されている。従って個々の 系内の成長率は特にそれらのガスチャネル３の断面積が異なっていることで変え ることができることを示唆するものである。 図５によるもう１つの実施例では複数の反応室２に貯蔵物４０を含有する貯蔵 室４が設けられており、この貯蔵室はそれぞれガスチャネル３を介して各反応室 と接続されている。この場合もまた隔壁９を備えていると有利である。共通の貯 蔵室４には加熱装置６０が、また複数の反応室２には共通の加熱装置６１が取り 付けられている。反応室２には複数の個別加熱装置を配設することもできる。 複数の系を有する実施例では１つ又は複数の反応室２又は貯蔵室４に付設され る均質化室及び／又は保護ガスの供給手段を備えることができる。 成長させられるＳｉＣ蛍結晶２０としては４Ｈ、６Ｈ及び１５Ｒ変態が有利で ある。結晶核２１はこれらの変態のＳｉＣから成ることも有利である。 この装置の成分の材料としては耐熱性の全ての材料、特に高純度のエレクトロ グラファイトが使用される。更に有利には熱分解により製造される耐熱性被覆を 有する壁面を備えることもできる。

【手続補正書】 【提出日】１９９５年１２月１８日 【補正内容】 （1）明細書第３頁第２行「１３」を「１２」に補正する。 （2）請求の範囲を別紙のとおり補正する。 請求の範囲 １．ｓ）気相の炭化ケイ素（ＳｉＣ）から単結晶（２０）を成長させるための結 晶体（２１）が配設されている反応室（２）、 ｂ）少なくとも部分的に固体のＳｉＣから成る貯蔵物（４０）で満たされている 貯蔵室（４）、 ｃ）第１のガスチャネル（７）を介して貯蔵室（４）と、第２のガスチャネル（ １１）を介して反応室（２）と接続されている均質化室（５）、 ｄ ）貯蔵室（４）内のＳｉＣ貯蔵物（４０）から気相のＳｉＣを製造し、均質化 室（５）内の温度を制御し、 また反応室（２）内の温度分布を調整するための少 なくとも１つの加熱装置（６）を有するＳｉＣから成る単結晶（２０）を製造す る装置。 ２．第２のガスチャネル（１１）の中心線が結晶体（２１）の晶出面に少なくと もほぼ垂直に向くように、、第２のガスチャネル（１１）の排出口が結晶核（２ １）に直接対向して配置されていることを特徴とする請求項１記載の装置。 ３）貯蔵室（４）が反応室（２）の上方に配設されていることを特徴とする請求 項１又は２記載の装置。 ４．貯蔵室（４）が反応室（２）の下方に配設されていることを特徴とする請求 項１又は２記載の装置。５ ．均質化室（５）に固有の加熱装置（６５）が配設されていることを特徴とす る請求項１ないし４の１つに記載の装置。６ ．貯蔵室（４）、均質化室（５）及び反応室（２）並びにその間に配置されて いる２つのガスチャネル（７、１１）が互いに軸方向に配設されていることを特 徴とする請求項１ないし５の１つに記載の装置。７ ．保護ガスを供給するための手段が設けられていることを特徴とする請求項１ ないし６の１つに記載の装置。８ ．それぞれ第２のガスチャネルが配設されている複数の結晶核（２１）を備え ていることを特徴とする請求項１ないし７の１つに記載の装置。９ ．複数の結晶核（２１）が１つの共通の反応室（２）に配設されていることを 特徴とする請求項８記載の装置。１０ ．第１のガスチャネルが１つの共通の貯蔵室に接続されていることを特徴と する請求項８又は９記載の装置。１１ ．少なくとも１つの反応室（２）が少なくとも１つの貯蔵室（４）と熱隔壁 （９）により分離されており、少なくとも１つの反応室（２）に第１の加熱装置 （６０）が、、また少なくとも１つの貯蔵室（４）に第１の加熱装置とは独立し て第２の加熱装置（６１）が配設されていることを特徴とする請求項１ないし１ ０ の１つに記載の装置。１２ ．ａ）固体ＳｉＣから成る貯蔵物（４０）が反応室（２）内に備えられ、 ｂ）結晶核（２１）が反応室（２）内に備えられ、 ｃ）少なくとも１つの加熱装置（６）により貯蔵物（４０）から気相のＳｉＣを 製造し、反応室（２）内の温度分布を調整し、 ｄ）気相のＳｉＣを第１のガスチャネル（７）、均質化室（５）および第２のガ スチャネル（１１）を介して 結晶核（２１）に搬送し、そこでＳｉＣ単結晶（２ ０）として成長させるようにし、 ｅ）気相のＳｉＣの組成を調整するため均質化室（５）内の温度（Ｔ₂）を制御 する ことを特徴とする炭化ケイ素（ＳｉＣ）から単結晶（２０）を製造する方法。１３ ．気相のＳｉＣの粒子の流れが結晶核（２１）又は成長する単結晶（２０） の晶出面上に少なくともほぼ垂直に向けられることを特徴とする請求項１２記載 の方法。１４ ．結晶核（２１）又は成長する単結晶（２０）の晶出面の晶出温度及び貯蔵 物（４０）の昇華温度を互いに独立して調整することを特徴とする請求項１２又 は１３ 記載の方法。１５ ．貯蔵室（４）及び反応室（２）内の圧力を保護ガスの供給により調整する ことを特徴とする請求項１２ないし１４の１つに記載の方法。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １．ａ）気相の炭化ケイ素（ＳｉＣ）から単結晶（２０）を成長させるための結 晶核（２１）が配設されている反応室（２）、 ｂ）少なくとも部分的に固体のＳｉＣから成る貯蔵物（４０）で満たされ、反応 室（２）と空間的に分離されている貯蔵室（４）、 ｃ）貯蔵室（４）内のＳｉＣ貯蔵物（４０）から気相のＳｉＣを製造し、、また 反応室（２）内の温度分布を調整するための少なくとも１つの加熱装置（６）を 有するＳｉＣから成る単結晶（２０）を製造する装置において、 ｄ）気相のＳｉＣをＳｉＣ貯蔵物（４０）から結晶核（２１）又は成長する単結 晶（２０）の晶出面に搬送するため貯蔵室（４）と反応室（２）とが所定の断面 積を有するガスチャネル（３）により接続されている ことを特徴とするＳｉＣ単結晶を製造する装置。 ２．ガスチャネル（３）の中心線（３０）が結晶核（２１）の晶出面に少なくと もほぼ垂直に向くように、ガスチャネル（３）の排出口（３Ａ）が結晶核（２１ ）に直接対向して配置されていることを特徴とする請求項１記載の装置。 ３．貯蔵室（４）が反応室（２）の上方に配設されていることを特徴とする請求 項１又は２記載の装置。 ４．貯蔵室（４）が反応室（２）の下方に配設されていることを特徴とする請求 項１又は２記載の装置。 ５．ガスチャネル（３）が、貯蔵室（４）に接続されている第１のガス部分チャ ネル（７）、反応室（２）に接続されている第２のガス部分チャネル（１１）及 びそれらの間に設けられた均質化室（５）から構成されていることを特徴とする 請求項１ないし４の１つに記載の装置。 ６．均質化室（５）に固有の加熱装置（６５）が配設されていることを特徴とす る請求項５記載の装置。 ７．貯蔵室（４）、均質化室（５）及び反応室（２）並びにその間に配置されて いるガスチャネル（７、１１）が互いに軸方向に配設されていることを特徴とす る請求項５又は６記載の装置。 ８．保護ガスを供給するための手段が設けられていることを特徴とする請求項１ ないし７の１つに記載の装置。 ９．それぞれガスチャネル（３）が配設されている複数の結晶核（２１）を備え ていることを特徴とする請求項１ないし８の１つに記載の装置。 １０．複数の結晶核（２１）に対し１つの共通の反応室（２）が配設されている ことを特徴とする請求項９記載の装置。 １１．複数のガスチャネル（３）に１つの共通の貯蔵室（４）が接続されている ことを特徴とする請求項９又は１０記載の装置。 １２．少なくとも１つの反応室（２）が少なくとも１つの貯蔵室（４）と熱隔壁 （９）により分離されており、少なくとも１つの反応室（２）に第１の加熱装置 （６０）が、また少なくとも１つの貯蔵室（４）に第１の加熱装置とは独立して 第２の加熱装置（６１）が配設されていることを特徴とする請求項１ないし１１ の１つに記載の装置。 １３．ａ）固体ＳｉＣから成る貯蔵物（４０）が貯蔵室（４）内に備えられ、 ｂ）結晶核（２１）が貯蔵室（］４）とは空間的に分離されている反応室（２） 内に備えられ、 ｃ）少なくとも１つの加熱装置（６）により貯蔵物（４０）から気相のＳｉＣを 製造し、、反応室（２）内の温度分布を調整し、 ｄ）気相のＳｉＣを結晶核（２１）に搬送し、そこでＳｉＣ単結晶（２０）とし て成長させるようにした 炭化ケイ素（ＳｉＣ）から成る単結晶（２０）を製造する方法において、 ｅ）貯蔵室（４）と反応室（２）を所定の断面積を有するガスチャネル（３）に より接続するようにして、、気相のＳｉＣの搬送率及び搬送方向を調整する ことを特徴とするＳｉＣ単結晶（２０）を製造する方法。 １４．気相のＳｉＣの粒子の流れが結晶核（２１）又は成長する単結晶（２０） の晶出面上に少なくともほぼ垂直に向けられることを特徴とする請求項１３記載 の方法。 １５．ａ）ガスチャネル（３）を、貯蔵室（４）に接続されている第１のガス部 分チャネル（７）、反応室（２）に接続されている第２のガス部分チャネル（１ １）及びそれらの間に設けられた均質化室（５）から形成し、 ｂ）均質化室（５）内の気相のＳｉＣの組成をその温度（Ｔ₂）を制御すること により調整する ことを特徴とする請求項１３又は１４記載の方法。 １６．結晶核（２１）又は成長する単結晶（２０）の晶出面の晶出温度及び貯蔵 物（４０）の昇華温度を互いに独立して調整することを特徴とする請求項１３な いし１５の１つに記載の方法。 １７．貯蔵室（４）及び反応室（２）内の圧力を保護ガスの供給により調整する ことを特徴とする請求項１３ないし１６の１つに記載の方法。