JP2013133273A - 単結晶製造装置および単結晶の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】種結晶に対し中央側において単結晶の確実な成長をなし得、高品質の単結晶を製造することが可能な単結晶製造装置と単結晶製造方法を提供する。
【解決手段】内上部に種結晶１４を備え、内底部１２ｂに原料Ｇを収容する原料収容部１２ｂを備えた成長容器１１と、該成長容器１１の周囲に配置された加熱装置２１とを備え、前記原料収容部１２ｂに収容した原料Ｇを前記加熱装置２１で加熱し、昇華させて昇華ガスを発生させ、前記種結晶１４に前記原料Ｇの単結晶１６を付着成長させる単結晶製造装置１であって、前記種結晶１４と前記原料収容部１２ｂの間の成長容器１１の内壁に、前記成長容器１１の内部を原料収容部設置側と種結晶設置側とに区分する遮蔽部材１８が設けられ、該遮蔽部材１８の中央側にのみ昇華ガスの上昇気流を通過させる気流調整孔１８ａが形成されたことを特徴とする。
【選択図】図１

Description

本発明は、窒化アルミニウムなどの単結晶製造装置および単結晶の製造方法に関する。

昇華法による窒化アルミニウム単結晶の製造方法は、従来、黒鉛や炭化金属など、２０００℃以上で使用可能な高温材料で作成される坩堝を成長炉として使用している。その坩堝の構造は、図５に示すような蓋体１００を備えた容器状の坩堝１０１を利用することが一般的である。この坩堝１０１の上面側に設置される蓋体１００の下面側に基板状の種結晶１０２を接着して設け、坩堝１０１の内底部に窒化アルミニウム（ＡｌＮ）の粉末を主とする固体原料１０３を収容し、２０００℃付近の温度に坩堝１０１内を加熱しながら、固体原料１０３からの昇華ガスを種結晶１０２側に集めることで、種結晶１０２の下面側に窒化アルミニウムの単結晶を成長させることができる。

また、この種、従来の単結晶製造装置において、坩堝の開口部に設置されている蓋体の下面側に種結晶を支持する構造として、種結晶より小さな開口部を有する支持板を蓋板の下に設け、この支持板と蓋板とで種結晶を挟み込んで支持した構造が提供されている。（特許文献１参照）
前記支持板の中央部に形成した開口部を介し固体原料からの昇華ガスが種結晶に到達するので、種結晶の下面側に単結晶の成長がなされ、目的の単結晶を得ることができる。

特開２０１１−１３２０７９号公報

前記構造の坩堝を用いた単結晶成長装置において、単結晶を成長させる場合、種結晶全面に亘ってＡｌＮ単結晶を成長させることが望ましいが、成長条件によって種結晶の下に一部多結晶が成長し、良質の単結晶を得ることが難しくなる問題がある。
例えば、図５に示すように坩堝１０１の外周に沿って高周波加熱用の誘導コイル１０５を設けた単結晶製造装置の場合、高周波加熱の原理上、固体原料１０３を収容している坩堝１０１の側面部分が最も高温に加熱される部分となる。このため、坩堝１０１において坩堝１０１の周壁付近に高温部１０６が形成され、坩堝１０１の中央側に低温部１０７が形成される結果、坩堝内部の温度差に起因する昇華ガスの対流が発生する。

その流れの一例を図６に示すが、坩堝１０１内の原料１０３Ａの上部側空間において、坩堝１０１の周壁の高温部分に近い原料１０３Ａからより多くの昇華ガスが発生し、この昇華ガスが周壁に沿って上向きの気流１０８Ａとなって上昇し、種結晶１０２の周縁部１０２ａに到達する。種結晶１０２ａの周縁部１０２ａに到達した昇華ガスは種結晶１０２に沿ってその中心向きに流れる昇華ガスの気流１０８Ｂとなり、単結晶の成長に利用され、種結晶１０２の中心側に到達した昇華ガスの気流１０８Ｂは下向きの気流１０８Ｃとなって下降する。
図６に示す単結晶成長装置では、気流１０８Ａ、１０８Ｂ、１０８Ｃによる対流を生じつつ単結晶の成長がなされるが、この場合、種結晶１０２の周縁部１０２ａから原料の昇華ガスが供給されることとなるので、種結晶１０２の中心側よりも周縁側において結晶の成長速度が速くなる結果、種結晶１０２の中心側の単結晶が薄く、周縁側の単結晶が厚く成長しやすくなる問題がある。例えば、種結晶１０２の下面側に下向きの凸型の単結晶ではなく、下向きの凹型の単結晶１０９が成長しやすくなる問題がある。
この凹型の単結晶１０９が成長すると、得られた単結晶１０９から大面積のウェハを切り出す際、切り出すウェハの径が制限されてしまい、大面積のウェハを得ることができなくなるおそれがある。
また、昇華ガスの気流１０８Ｂが種結晶１０２の周縁部１０２ａ側に先に到達し、周縁部１０２ａで単結晶成長に利用された後のガスが種結晶１０２の中心側に移動するので、昇華ガスの状態によっては種結晶１０２の中央側に単結晶ではなく多結晶が成長するおそれがあった。

本発明は、以上のような従来の背景に鑑みなされたもので、種結晶に対し中央側において単結晶の確実な成長をなし得、高品質の単結晶を製造することが可能な単結晶製造装置と単結晶の製造方法の提供を目的とする。

上記課題を解決するため、本発明は、内上部に種結晶を備え、内底部に原料を収容する原料収容部を備えた成長容器と、該成長容器の周囲に配置された加熱装置とを備え、前記原料収容部に収容した原料を前記加熱装置で加熱し、昇華させて昇華ガスを発生させ、前記種結晶に前記原料の単結晶を付着成長させる単結晶製造装置であって、前記種結晶と前記原料収容部の間の成長容器の内壁に、前記成長容器の内部を原料収容部設置側と種結晶設置側とに区分する遮蔽部材が設けられ、該遮蔽部材の中央側にのみ昇華ガスの上昇気流を通過させる気流調整孔が形成されたことを特徴とする。
加熱装置により加熱された原料から昇華ガスが発生し、成長容器の周壁近くの部分からより多くの昇華ガスが発生した場合、遮蔽部材が成長容器周壁近くの昇華ガスの上昇気流を阻止し、この昇華ガスを気流調整孔を介して種結晶中央側に向かう上昇気流として流出させるので、昇華ガスを種結晶中央側に確実に導くことができ、種結晶中央側からの単結晶成長を促進できる。よって、種結晶中央側において優先的に結晶を成長させた凹凸のない高品質の単結晶を得ることができる。

本発明は、前記気流調整孔の中心位置を前記種結晶の中心位置と位置合わせしたことを特徴とする。
気流調整孔の中心位置と種結晶の中心位置を位置合わせすることで種結晶の中央側に確実に昇華ガスを到達させることができ、中央側に確実に単結晶を成長できる。
本発明は、前記気流調整孔と前記種結晶がいずれも円形であり、前記気流調整孔の内径が前記種結晶の内径の１／３以上、５／６以下の範囲であることを特徴とする。
気流調整孔の大きさを上述の範囲とするならば、種結晶中央側から周縁側にかけていずれの領域においても単結晶を確実に成長でき、単結晶生成率の高い高品質の単結晶を得ることができる。

上記課題を解決するため、本発明は、前記気流調整孔を通過して前記種結晶の中央側に向かう上昇気流を前記種結晶に沿って周囲側に導き、成長容器の周壁に沿って遮蔽部材側に下降させる循環流が生成されることを特徴とする。
この循環流が生成する構成により、種結晶に対し流れる昇華ガスの流れを安定化することができ、種結晶中央側からの単結晶成長を促進でき、種結晶中央側から周囲側にかけてバランス良く単結晶を成長できる。
本発明は、前記遮蔽部材において前記気流調整孔の外側であって、前記種結晶の周縁に対向する位置に整流用のスリット孔が形成されたことを特徴とする。
気流調整孔の外側に整流用のスリット孔を備えていると、スリット孔から種結晶周縁側に向かう昇華ガスの上昇気流を生成でき、これによって、気流調整孔から種結晶の中央部に向かい、種結晶を介して気流調整孔側に戻る昇華ガスの流れをその周囲と区分して囲む昇華ガスのシールド流を生成できる。昇華ガスのシールド流によって気流調整孔を介する昇華ガスの流れは保護され、安定化されるため、均一な単結晶成長に寄与する。

本発明は、前記スリット孔を前記気流調整孔の外周に沿って該気流調整孔を囲むように形成したことを特徴とする。
スリット孔を気流調整孔の外周に沿って気流調整孔を囲むように配置していると、スリット孔を介し流れるシールド流によってその内側において気流調整孔を介し循環する昇華ガスの流れを全周にわたり安定化できる。よって種結晶上に均一な単結晶の成長を実現できる。
本発明において、前記気流調整孔と前記種結晶がいずれも円形であり、前記気流調整孔の内径が前記種結晶の内径の１／３以上、前記種結晶の内径以下の範囲であることを特徴とする構成にできる。
整流用のスリット孔を周囲に備えた構造において、気流調整孔の大きさを上述の範囲とするならば、種結晶中央側から周縁側にかけていずれの領域においても単結晶を確実に成長でき、単結晶生成率の高い高品質の単結晶を得ることができる。

上記課題を解決するため、本発明に係る単結晶の製造方法は、内上部に種結晶を備え、内底部に原料を収容する原料収容部を備えた成長容器と、該成長容器の周囲に配置された加熱装置とを備え、前記原料収容部に収容した原料を前記加熱装置で加熱し、昇華させて昇華ガスを発生させ、前記種結晶に前記原料の単結晶を付着成長させる単結晶製造装置を用いて行なう単結晶の製造方法であって、前記種結晶と前記原料収容部の間の成長容器の内壁に、前記成長容器の内部を原料収容部設置側と種結晶設置側とに区分する遮蔽部材を設け、該遮蔽部材の中央側にのみ昇華ガスの上昇気流を通過させる気流調整孔を形成し、 前記気流調整孔を通過して前記種結晶の中央側に向かう上昇気流を前記種結晶に当てて周囲側に流し、前記成長容器の内壁に沿って下降させて遮蔽部材側に戻る循環流を生成させながら前記種結晶に単結晶を成長させることを特徴とする。
原料から昇華ガスを発生させ、この昇華ガスを気流調整孔を介して種結晶中央側に向かう上昇気流として流すので、昇華ガスを種結晶中央側に確実に供給することができ、種結晶中央側からの単結晶成長を促進できる。よって、種結晶中央側において優先的に単結晶を成長させた高品質の単結晶を得ることができる。
本発明において、前記気流調整孔と前記種結晶をいずれも円形状に形成し、前記気流調整孔の内径を前記種結晶の内径の１／３以上、５／６以下の範囲としたことを特徴とする。
気流調整孔の大きさを上述の範囲とするならば、種結晶中央側から周縁側にかけていずれの領域においても単結晶を確実に成長でき、単結晶生成率の高い高品質の単結晶を得ることができる。

本発明によれば、加熱装置により加熱された原料から昇華ガスを発生させ、この昇華ガスを気流調整孔を介し種結晶中央側に向かう上昇気流として流すことができるので、昇華ガスを種結晶中央側に確実に供給することができ、種結晶中央側からの単結晶成長を促進できる。よって、種結晶中央側において優先的に結晶を成長させた高品質の単結晶を製造できる。

本発明に係る第１実施形態の単結晶製造装置を示す断面図。 図１に示す単結晶製造装置に設けられる遮蔽部材の一例を示す斜視図。 本発明に係る第２実施形態の単結晶製造装置を示す断面図。 図３に示す単結晶製造装置に設けられる遮蔽部材の一例を示す斜視図。 従来の単結晶製造装置の一例を示す断面図。 図５に示す従来の単結晶製造装置において生成する昇華ガスの流れの一例を示す説明図。

以下、図面を参照しながら、本発明について詳細に説明する。
＜第１実施形態＞
図１は、本発明の第１実施形態に係る窒化アルミニウム単結晶の製造装置の一例を模式的に示す概略構成図である。図１に示す本実施形態の窒化アルミニウム単結晶の製造装置１は、昇華法によって種結晶上に窒化アルミニウムを昇華再結晶させて、窒化アルミニウム単結晶を成長させる装置である。

本実施形態の窒化アルミニウム単結晶の製造装置１は、減圧可能な結晶成長炉１０とその内部に収容された成長容器（坩堝）１１と結晶成長用炉１０の外周に配置された加熱装置２１を具備し構成されている。
結晶成長用炉１０の天井部には窒素ガスなどのガス供給装置に接続されたガス導入部２２が形成されている。また、結晶成長用炉１０の底部には、図示略の圧力調整弁を介して真空ポンプ等の減圧装置が接続され、窒素ガスなどを排出可能なガス排出部２３が形成されている。これらガス導入部２２及びガス排出部２３を操作することにより、結晶成長用炉１０、坩堝１１の内部を所定のガス圧に調整できるようになっている。

成長容器１１は、上部に開口部１２ａを有する円筒容器型の黒鉛製の坩堝本体１２と、前記開口部１２ａを閉じるように被せられた黒鉛製の蓋体１３と、この蓋体１３の下面側に設けられた種結晶１４とを備えて構成されている。坩堝本体１２及び蓋体１３は黒鉛からなる坩堝本体あるいは蓋体であって良く、更に、それらの内側に図示略の耐熱金属製あるいは黒鉛製の内側坩堝や内側蓋体を備えた２重構造とすることもできる。
ここで、蓋体１３は、坩堝本体１２の開口上部に載置または嵌め合わせられている状態であり、窒素ガスの出入りが容易な準密閉的な構造となっている。ガス導入部２２から窒素ガスなどのプロセスガスを導入することにより、坩堝本体１２と蓋体１３とで形成された内部空間に、窒素ガスなどが流入可能となっている。
坩堝本体１２と蓋体１３を構成する材料として黒鉛の他に、窒化硼素、窒化アルミニウム、窒化ガリウム、炭化珪素、窒化珪素、モリブデン、タングステン、タンタル、炭化モリブデン、炭化ジルコニウム、炭化タングステン、炭化タンタル、窒化モリブデン、窒化ジルコニウム、窒化タングステン、窒化タンタルのうち、少なくとも１種から形成されている。これらの材料は、窒化アルミニウム単結晶の結晶成長時の２０００℃程度の高温での熱的耐性を有するため、坩堝本体１１、蓋体１３の材料として好ましい。

坩堝本体１２の内底部（原料収容部）１２ｂには、窒化アルミニウム粉末等の原料Ｇが収納されており、原料Ｇは種結晶１４と対向されている。この種結晶１４は、単結晶成長に適した窒化アルミニウムの昇華ガスに曝される。よって、成長容器１１、蓋体１３を構成する材料は、窒化アルミニウムの昇華ガスによる腐食を受けないものに限られる。加えて、これらの成長容器１１、蓋体１３を構成する材料からの窒化アルミニウム単結晶への汚染（固溶による汚染）を防ぐために、アルミニウムのイオン半径と大きく異なる金属の単体、ないしはその窒化物又は炭化物が望ましい。したがって、成長容器１１、蓋体１３の材料として前記した材料の中でも、モリブデン、タングステン、タンタル、窒化モリブデン、窒化タングステン、窒化タンタル、炭化モリブデン、炭化タングステン、炭化タンタルがより好ましい。なお、酸化物については、放出された酸素により窒化アルミニウム結晶中に酸窒化アルミニウム（ＡｌＯＮ）層を形成し、窒化アルミニウムの結晶成長を阻害するため、用いることはできない。

結晶成長炉１０の外周に沿って、坩堝本体１２を加熱するための加熱手段２１が設けられている。加熱手段２１としては特に限定されるものではなく、高周波誘導加熱装置（高周波コイル装置）、抵抗加熱装置及び赤外加熱装置といった、従来公知のものを用いることができる。加熱温度の制御は、不図示の放射温度計等の温度測定手段により坩堝本体１２の表面温度を測定しながら、加熱手段２１の出力を調整することにより行うことができる。

結晶成長用の種結晶１４は、例えば、板状又は円板状のＳｉＣ単結晶、ＡｌＮ単結晶、ＡｌＮ／ＳｉＣ単結晶（ＳｉＣ単結晶上に膜厚２００〜５００μｍ程度のＡｌＮ単結晶膜をヘテロ成長させた単結晶）を用いることができる。

坩堝本体１２の内側であって、坩堝本体１２の高さ方向中間部には種結晶１４の設置側と原料Ｇの設置側との中間位置にドーナツ板状の遮蔽部材１８が設けられている。この遮蔽部材１８は、坩堝本体１２の周壁内面に一体化するように図１に示す如く坩堝本体１２の内面に水平に取り付けられている。本実施形態において遮蔽部材１８はその外周部を坩堝本体１２の周壁に嵌め込むようにして坩堝本体１２に一体化されており、坩堝本体１２は遮蔽部材１８により上下に２分割されている。なお、図２に示す遮蔽部材１８は坩堝本体１２の内側に突き出した円盤部分のみを示し、坩堝本体１２の周壁に埋め込まれた部分は記載を略している。
遮蔽部材１８の中央部には、遮蔽部材１８を貫通する円形状の気流調整孔１８ａが形成されている。遮蔽部材１８は坩堝本体１２を構成する材料と同等の材料からなり、坩堝本体１２の内部を種結晶１４の設置側の空間１２Ａと原料Ｇの設置側の空間１２Ｂに区分している。遮蔽壁１８は、その外周縁で坩堝本体１２の周壁の内面に接するように設置されているので、坩堝本体１２の周壁近くを上向きに流れようとする昇華ガスの流れを堰き止め、これら堰き止めた昇華ガスの流れを遮蔽壁１８の気流調整孔１８ａの部分を通過する昇華ガスの上昇気流を生み出すように機能する。なお、本実施形態の構造において、遮蔽部材１８の気流調整孔１８ａの中心位置とその上方に配置される種結晶１４の中心位置はいずれも坩堝１２の中心軸線Ｓの位置に位置合わせされ、上下に対向配置されている。
前記遮蔽部材１８において、気流調整孔１８ａの内径は、遮蔽部材１８の外径の１／３以上、５／６以下の範囲であることが好ましい。
気流調整孔１８ａの内径が遮蔽部材１８の外径の１／３以上、５／６以下の範囲の大きさであるならば、気流調整孔１８ａから種結晶中央側に向かう昇華ガスの上昇気流Ｇ１が後述するように必要十分に確保される。
気流調整孔１８ａの内径が遮蔽部材１８の外径の１／３未満の大きさの場合、後述するように原料Ｇから発生される昇華ガスにおいて種結晶中央側に向かう上昇気流が不足し、種結晶の結晶成長面の全面に昇華ガスが広がりきらずに、結晶成長が不均一になり、多結晶が生成するおそれがある。気流調整孔１８ａの内径が遮蔽部材１８の外径の５／６を超える大きさの場合、後述するように原料Ｇから発生される昇華ガスの上昇気流と循環流が不安定となり易い。
また、遮蔽部材１８の厚さは厚すぎると遮蔽部材１８そのものの温度が低下し、遮蔽部材１８に結晶が成長するので、例えば、０．５ｍｍ〜５ｍｍ程度の厚さを選択でき、一例として２ｍｍ厚とすることができる。

次に、本実施形態の窒化アルミニウム単結晶の製造装置１を用いた窒化アルミニウム単結晶の製造方法について説明する。
まず、窒化アルミニウム粉末等の原料Ｇを坩堝本体１２の内底部１２ｂにセットし、種結晶１４を備えた蓋体１３を坩堝本体１２の開口部１２ａに嵌着し、坩堝１１の内部空間を準密閉状態とする。
次いで、図示略の真空ポンプを稼動させてガス排出口２３より結晶成長用炉１０内部の大気を除去し、結晶成長用炉１０の内部を減圧する。続いて、結晶成長用炉１０にガス導入部２２から窒素ガスを導入する。これにより、窒化アルミニウム単結晶の成長は、高純度窒素ガス雰囲気下で行われる。

そして、加熱手段２１により坩堝本体１２を加熱し、図示略の放射温度計で坩堝本体１２の温度を測定してこれらの温度を制御する。窒化アルミニウム単結晶成長時は坩堝１２の温度を２０００℃前後になるように一定制御する。
なお、窒化アルミニウム単結晶成長時は、坩堝本体１２下端の温度（原料温度）は、蓋体１３側の温度（結晶成長部温度）よりも高温となるように設定することが好ましい。例えば、原料温度を１８００〜２３００℃、結晶成長部の温度を１７００〜２２００℃に設定することができる。
結晶成長は、前述の設定温度まで加熱し、結晶成長用炉１０を減圧することで開始され、１００ｔｏｒｒ以上６００ｔｏｒｒ以下に定圧保持することで行われる。

また、加熱中は、ガス排出部２３から結晶成長用炉１０内の窒素ガスを排出しつつ、ガス導入部２２から窒素ガスを結晶成長用炉１０内に供給することにより、結晶成長用炉１０内の窒素ガス圧力及び流量を適切に調整する。
加熱することで原料Ｇは昇華されて分解気化されるので、昇華ガスが発生する。坩堝本体１２の内底部側において、周壁側が中央部側より高温に加熱されるので、発生する昇華ガスは坩堝本体１２の内底部側において周壁近傍側が多く、中央部側が少なくなる。このため、坩堝本体１２の内壁に沿って上昇する昇華ガスが多く発生するが、坩堝本体１２に遮蔽部材１８を設けているので、昇華ガスの上昇流は遮蔽部材１８に遮られ、中央側の気流調整孔１８ａの部分に集められ、気流調整孔１８ａの部分から上昇する気流Ｇ１となって種結晶１４の中央部側に上昇する。

種結晶１４の下面中央側に到達した昇華ガスの気流Ｇ１は、種結晶１４の周辺側に向かう気流Ｇ２となって拡がり坩堝本体１２の周壁に向かって流れ、坩堝本体１２の周壁に到達して下向きの気流Ｇ３となって遮蔽部材１８に向かって流れ、遮蔽部材１８に到達すると遮蔽壁１８に沿って内向きに流れる気流Ｇ４となって上昇気流Ｇ１と合流する流れを構成する。従って、上昇気流Ｇ１と気流Ｇ２と気流Ｇ３と気流Ｇ４とから循環流が合成され、種結晶１４の設置側の空間１２Ａにおいて昇華ガスの循環流が安定した状態で流れる。
この状態が続くことによって、種結晶１４の下面側に結晶成長がなされ、種結晶１４の下面側に窒化アルミニウムの結晶１６が成長する。

なお、前記気流調整孔１８ａの内径は、遮蔽部材１８の外径の１／３以上、５／６以下の範囲であることが好ましい。
気流調整孔１８ａの内径が遮蔽部材１８の外径の１／３以上、５／６以下の範囲の大きさであるならば、気流調整孔１８ａから種結晶中央側に向かう昇華ガスの上昇気流Ｇ１が必要十分に確保され、昇華ガスＧ１が種結晶１４の下面中央側に当たって昇華ガスＧ１の気流が安定的に供給される結果、種結晶１４の下に凸型の高品質の単結晶を成長できる。
気流調整孔１８ａの内径が遮蔽部材１８の外径の１／３未満の大きさの場合、後述するように原料Ｇから発生される昇華ガスにおいて種結晶中央側に向かう上昇気流が不足し、種結晶１４上に均一に単結晶が成長し難くなる傾向となる。
気流調整孔１８ａの内径が遮蔽部材１８の外径の５／６を超える大きさの場合、後述するように原料Ｇから発生される昇華ガスの上昇気流と循環流が不安定となり易く、種結晶１４上に均一に単結晶が成長し難くなる傾向となる。

＜第２実施形態＞
図３は本発明の第２実施形態に係る窒化アルミニウム単結晶製造装置の一例を模式的に示す概略構成図である。図３に示す本実施形態の窒化アルミニウム単結晶製造装置３０は、昇華法によって種結晶上に窒化アルミニウムを昇華再結晶させて、窒化アルミニウム単結晶を成長させる装置である。
本実施形態の製造装置３０において先の第１実施形態の製造装置１０と同等の構成要素には同一の符号を付し、同一要素の説明は省略する。

本実施形態の製造装置３０において、先の製造装置１と異なっているのは、遮蔽部材の構造である。第２実施形態の遮蔽部材３８は、第１実施形態の遮蔽部材１８と同様に坩堝本体１２に取り付けられ、その中央部には先の第１実施形態の気流調整孔１８と同等構成の気流調整孔３８ａが形成されているが、第２実施形態の遮蔽部材３８では、気流調整孔３８ａの周囲に複数の円弧状のスリット孔３８ｂが形成されている点が異なる。
これらのスリット孔３８ｂは、図３、図４に示す構造では気流調整孔３８ａの周回りに４つ、等間隔で形成されている。気流調整孔３８の周回りに隣接するスリット孔３８ｂ、３８ｂの間の部分は、スリット孔３８ｂが形成されていない接続部３８ｃが形成されている。これらの接続部３８ｃは、スリット孔３８ｂを設けることで遮蔽部材３８の内縁側の強度が低下しないように必要な幅で形成されている。本実施形態では、スリット孔３８ｂを利用して後述するように昇華ガスの上昇流を発生させるので、複数のスリット孔３８ｂにより気流調整孔３８ａの全周をできる限り取り囲むようにスリット孔３８ｂを配置することが好ましい。なお、図４に示す遮蔽部材３８は坩堝本体１２の内側に突き出した円盤部分のみを示し、坩堝本体１２の周壁に埋め込まれた部分は記載を略している。

坩堝１２の内部を仕切る遮蔽部材３８に気流調整孔３８ａに加えてスリット孔３８ｂを設けていることにより以下の効果を奏する。
先の第１実施形態において説明した場合と同様に、原料Ｇを加熱して昇華ガスを発生させ、単結晶の成長を行なっている間、遮蔽部材３８の気流調整孔３８ａを利用し、先の第１実施形態の構造と同様、上昇気流Ｇ１と気流Ｇ２と気流Ｇ３と気流Ｇ４からなる循環流を発生でき、種結晶１４の下面側に結晶３６を生成できる。
この結晶成長を行なっている間、４つのスリット孔３８ｂから図３に示すように昇華ガスの上昇流Ｇ５が発生する。この上昇流Ｇ５は先の気流調整孔３８が生成する循環流の周囲を取り囲むように上向きに流れるので、シールドガス流となり、循環流の流れを安定化する。
よって、第２実施形態の製造装置３０を用いて先の製造装置１と同様に良質の単結晶を製造できる。

本実施形態の製造装置３０においては、スリット孔３８ｂの存在により昇華ガスの循環流を安定化できるので、遮蔽部材３８に形成する気流調整孔３８ａの大きさを第１実施形態の製造装置１の気流調整孔１８ａより若干大きくしても、結晶成長できる効果がある。
例えば、先の第１実施形態において、前記気流調整孔１８ａの内径を遮蔽部材１８の外径の１／３以上、５／６以下の範囲に形成したが、本実施形態の遮蔽部材３８では、前記気流調整孔３８ａの内径を遮蔽部材３８の外径の１／３以上、遮蔽部材３８の外径と同等以下の範囲に形成することができる。
第２実施形態の構造においては上述の範囲に気流調整孔３８ａを形成することにより安定した結晶成長ができる。

また、遮蔽部材３８に形成するスリット孔３８ｂ…の内周縁の位置は種結晶１４の外周縁より外側に位置することが好ましい。スリット孔３８から種結晶１４に向けて上昇する昇華ガスの上昇流Ｇ５は、種結晶１４の外側に位置させないと、種結晶１４の下面の結晶成長面を外向きに流れる昇華ガスの循環流の一部を阻害するので、種結晶１４の外周縁より外側にシールド流を発生させるように配置することが好ましい。従って円弧状のスリット孔３８ｂの内径は円板状の種結晶１４の外径より大きいことが好ましい。

ところで、先に説明した実施形態の遮蔽部材１８、３８においては、遮蔽部材１８、３８の中央側に１つの気流調整孔１８ａ、３８ａのみを設けた構造を示したが、気流調整孔は１つに限らず、複数、遮蔽部材の中央側に形成することができる。本発明では、種結晶の中央側に選択的に昇華ガスの流れを導くことが重要であり、昇華ガスの循環流を生成することが重要であるので、気流調整孔の設置個数に制限はない。

以下、実施例を示して本発明をさらに詳細に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
「試験例１」
図１に示す構成の製造装置１を用いて窒化アルミニウム単結晶の成長を行なった。円筒容器状の黒鉛製の坩堝の上部に蓋体を備え、その下面に厚さ約６００μｍ、直径３０ｍｍの面方位（０００１）を有する４Ｈ−ＳｉＣ基板を備え、内底部に厚さ約５ｍｍ、内径６０ｍｍのＡｌＮ焼結体を有した坩堝を複数用意した。なお、種結晶は坩堝の開口部を覆った蓋板の中心部に種結晶の中心部を位置合わせするように設置した。
黒鉛製の各坩堝のＡｌＮ焼結体の上部に、気流の流れを制御するための外径６０ｍｍ、厚み２ｍｍの黒鉛製の遮蔽部材を坩堝の内平面全体を占めるように水平に配置した。遮蔽部材は、中心部に内径の異なる円形状の気流調整孔を備えたものを複数用意し、それぞれ上述の黒鉛製の坩堝に設置し、以下の試験に供した。なお、いずれの遮蔽部材であっても、気流調整孔の中心位置とその上方に位置する種結晶の中心位置は、図１に示すように坩堝１２の中心軸線Ｓに一致させて配置した。

上述の黒鉛坩堝を減圧可能な結晶成長炉に収容し、結晶成長炉の内部を一度真空引きした後、窒素ガスを流して１００Torrの窒素ガス雰囲気とした。
ＳｉＣ基板洗浄のため、１０００℃に１時間加熱した後、外部高周波誘導コイルによる加熱を利用した昇華法による結晶成長を行なった。結晶成長は坩堝の内部温度２０００℃、圧力１００Torrの環境で５００時間行なった。結晶成長後、室温まで自然空冷を行ない、坩堝から結晶を取り出した。
以上の結晶成長試験について、内径の異なる気流調整孔を有する遮蔽部材を備えた個々の坩堝に対し個別に行ない、複数の結晶を得た。試験に供した各坩堝の遮蔽部材の気流調整孔の大きさと、得られた結晶の状態の関係を以下の表１に纏めて記載する。なお、表１に示す結果において、全面単結晶とは、得られた結晶の９５％以上が単結晶であることを意味する。

表１に示す試験結果から、外径３０ｍｍの種結晶に対し、遮蔽部材の気流調整孔の内径を９ｍｍ以下にすると、得られた結晶の外周部に多結晶が成長したが、気流調整孔の内径を１０ｍｍ以上にすると、得られた結晶の９５％以上を単結晶にすることができた。また、遮蔽部材の気流調整孔の内径を２６ｍｍ以上にすると、得られた結晶の外周部に多結晶が成長したが、２５ｍｍ以下にすると得られた結晶の９５％以上を単結晶にすることができた。
以上の試験結果から、遮蔽部材の気流調整孔の内径は種結晶の外径を３０ｍｍとした場合、１０ｍｍ以上、２５ｍｍ以下の範囲が好ましいことが判明した。これは、種結晶の外径に対する気流調整孔の比率として、１／３以上、５／６以下の範囲が単結晶を成長させる上で望ましいことを意味する。

「試験例２」
先の試験例１において用いた坩堝と同等構造であるが、遮蔽部材を図４に示すスリット孔付きの遮蔽部材とした構造の坩堝を用い、試験例１と同等の種結晶、結晶成長炉を用い、減圧条件、加熱温度条件を同等として種結晶に結晶を成長させた。
試験例２で用いる遮蔽部材の気流調整孔の内径を以下の表２に示すように設定し、気流調整孔の周囲に設ける４分割型のスリット孔外弧長を２０ｍｍとしてそれらの内径と外径を以下の表２に示すように設定してそれぞれの遮蔽部材を用いた場合の結晶成長試験を行なった。
それらの結果を以下の表２に纏めて記載する。なお、表２に示す結果において、全面単結晶とは、得られた結晶の９５％以上が単結晶であることを意味する。

表２に示す試験結果から、外径３０ｍｍの種結晶に対し、遮蔽部材の気流調整孔の内径を５ｍｍあるいは９ｍｍに設定すると、スリット孔の大きさを種々変更しても、得られた結晶の外周部に多結晶が成長した。
気流調整孔の内径を１０ｍｍ、２０ｍｍに設定すると、種結晶の外径と等しいか、種結晶の外径よりも大きいスリット孔内径にすることで全面単結晶とすることができた。種結晶の外径よりもスリット孔の内径を小さくしたＮｏ.１７、１８、２８の試料は外周部に多結晶を生じた。
また、Ｎｏ.４５、４６の試料のように遮蔽部材の気流調整孔の内径を種結晶の外径よりも大きくすると、得られた結晶の外周部に多結晶が生成した。

以上の結果から、スリット孔を形成した遮蔽部材において気流調整孔の内径は種結晶の外径を３０ｍｍとした場合、１０ｍｍ以上、３０ｍｍ以下の範囲が好ましいことが判明した。種結晶の外径の１／３以上、種結晶と同等径までの範囲で全面に単結晶を成長することができ、良質の単結晶を得ることができた。
この試験結果は、先の試験１の結果より、気流調整孔の有効範囲が広がったことを意味するが、スリット孔を設けて上昇流を生成することにより、気流調整孔の上方に生成される循環流を安定化できたことが原因と思われる。

１…製造装置、１０…結晶成長炉、１１…坩堝（成長容器）、１２…坩堝本体、１２ａ…開口部、１２ｂ…内底部（原料収容部）、１２Ａ…種結晶側の空間、１２Ｂ…原料収容部側の空間、１３…蓋体、１４…種結晶、１６…結晶、１７… 、１８…遮蔽部材、１８ａ…気流調整孔、２１…加熱手段、２２…ガス導入部、２３…ガス排出部、Ｇ１、Ｇ２、Ｇ３、Ｇ４…気流、３０…製造装置、３８…遮蔽部材、３８ａ…気流調整孔、３８ｂ…スリット孔、３８ｃ…接続部、Ｇ５…上昇流、Ｓ…中心線。

Claims (9)

1. 内上部に種結晶を備え、内底部に原料を収容する原料収容部を備えた成長容器と、該成長容器の周囲に配置された加熱装置とを備え、前記原料収容部に収容した原料を前記加熱装置で加熱し、昇華させて昇華ガスを発生させ、前記種結晶に前記原料の単結晶を付着成長させる単結晶製造装置であって、
   前記種結晶と前記原料収容部の間の成長容器の内壁に、前記成長容器の内部を原料収容部設置側と種結晶設置側とに区分する遮蔽部材が設けられ、該遮蔽部材の中央側にのみ昇華ガスの上昇気流を通過させる気流調整孔が形成されたことを特徴とする単結晶製造装置。
2. 前記内上部から前記内底部へ向かう方向における前記気流調整孔の中心軸と前記種結晶の中心軸とが一致するように位置合わせされてなる請求項１に記載の単結晶製造装置。
3. 前記気流調整孔と前記種結晶がいずれも円形であり、前記気流調整孔の内径が前記種結晶の内径の１／３以上、５／６以下の範囲であることを特徴とする請求項１または２に記載の単結晶製造装置。
4. 前記気流調整孔を通過して前記種結晶の中央側に向かう上昇気流を前記種結晶に沿って周囲側に導き、成長容器の周壁に沿って遮蔽部材側に下降させる循環流が生成される請求項１〜３のいずれか一項に記載の単結晶製造装置。
5. 前記遮蔽部材において前記気流調整孔の外側であって、前記種結晶の周縁に対向する位置に整流用のスリット孔が形成されたことを特徴とする請求項１、２または４のいずれか一項に記載の単結晶製造装置。
6. 前記スリット孔が前記気流調整孔の外周に沿って該気流調整孔を囲むように形成されたことを特徴とする請求項５に記載の単結晶製造装置。
7. 前記気流調整孔と前記種結晶がいずれも円形であり、前記気流調整孔の内径が前記種結晶の内径の１／３以上、前記種結晶の内径以下の範囲であることを特徴とする請求項６に記載の単結晶製造装置。
8. 内上部に種結晶を備え、内底部に原料を収容する原料収容部を備えた成長容器と、該成長容器の周囲に配置された加熱装置とを備え、前記原料収容部に収容した原料を前記加熱装置で加熱し、昇華させて昇華ガスを発生させ、前記種結晶に前記原料の単結晶を付着成長させる単結晶製造装置を用いて行なう単結晶の製造方法であって、
   前記種結晶と前記原料収容部の間の成長容器の内壁に、前記成長容器の内部を原料収容部設置側と種結晶設置側とに区分する遮蔽部材を設け、該遮蔽部材の中央側にのみ昇華ガスの上昇気流を通過させる気流調整孔を形成し、
   前記気流調整孔を通過して前記種結晶の中央側に向かう上昇気流を前記種結晶に当てて周囲側に流し、前記成長容器の内壁に沿って下降させて遮蔽部材側に戻る循環流を生成させながら前記種結晶に単結晶を成長させることを特徴とする単結晶の製造方法。
9. 前記気流調整孔と前記種結晶をいずれも円形状に形成し、前記気流調整孔の内径を前記種結晶の内径の１／３以上、５／６以下の範囲としたことを特徴とする請求項８に記載の単結晶の製造方法。

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