JPH08192054A - オゾン分解触媒 - Google Patents
オゾン分解触媒Info
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- JPH08192054A JPH08192054A JP7004496A JP449695A JPH08192054A JP H08192054 A JPH08192054 A JP H08192054A JP 7004496 A JP7004496 A JP 7004496A JP 449695 A JP449695 A JP 449695A JP H08192054 A JPH08192054 A JP H08192054A
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- ozone
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 低温・高湿度下においてもオゾンの分解率が
高く、かつ長期に安定した分解能を維持するオゾン分解
触媒を得る。 【構成】 オゾン分解触媒がＭｎ、ＣｕおよびＮｉの酸
化物を含んでなる。このオゾン分解触媒は３００℃ない
し５００℃の範囲内の温度で焼成されてなることが好ま
しい。
高く、かつ長期に安定した分解能を維持するオゾン分解
触媒を得る。 【構成】 オゾン分解触媒がＭｎ、ＣｕおよびＮｉの酸
化物を含んでなる。このオゾン分解触媒は３００℃ない
し５００℃の範囲内の温度で焼成されてなることが好ま
しい。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明はＭｎ、ＣｕおよびＮｉの
酸化物を含み、排ガスなどに含まれるオゾンを常温で効
果的に分解することができるオゾン分解触媒に関する。
酸化物を含み、排ガスなどに含まれるオゾンを常温で効
果的に分解することができるオゾン分解触媒に関する。
【０００２】
【従来の技術】オゾンは強い酸化力を持つために排水処
理、殺菌、脱臭、脱色、ＣＯＤ除去など多くの用途に用
いられ、その用途はますます拡大している。オゾンを使
用するこれらの工程では、未反応のオゾンは大気中に排
出されるが、この排出オゾンの濃度が０．１ｐｐｍを越
えると二次公害を誘発する惧れがあるので、排ガス中の
オゾンは極力分解して酸素に転化し無害化しなければな
らない。このようなオゾンの分解工程では、高い分解率
とともに、工程の長期安定性、安全性、また経済性が要
求される。
理、殺菌、脱臭、脱色、ＣＯＤ除去など多くの用途に用
いられ、その用途はますます拡大している。オゾンを使
用するこれらの工程では、未反応のオゾンは大気中に排
出されるが、この排出オゾンの濃度が０．１ｐｐｍを越
えると二次公害を誘発する惧れがあるので、排ガス中の
オゾンは極力分解して酸素に転化し無害化しなければな
らない。このようなオゾンの分解工程では、高い分解率
とともに、工程の長期安定性、安全性、また経済性が要
求される。
【０００３】排ガス中のオゾンの処理に限らず一般にオ
ゾンの分解方法としては、活性炭法、薬液処理法、熱分
解法などが知られている。このうち、低濃度のオゾンの
分解には活性炭法が多く用いられるが、この方法はオゾ
ンが高濃度になると安定した運転が困難になる。そこ
で、高濃度オゾンを分解する場合は熱分解法が多く用い
られる。しかしこの方法は、高い分解率を得るためにガ
スを３００℃以上の温度に２秒以上保つ必要がある。い
ずれの場合も大型の分解装置や煩雑な制御装置を要し、
また再生費用やエネルギー費用が嵩むなど、工程管理
上、経費上の問題があった。
ゾンの分解方法としては、活性炭法、薬液処理法、熱分
解法などが知られている。このうち、低濃度のオゾンの
分解には活性炭法が多く用いられるが、この方法はオゾ
ンが高濃度になると安定した運転が困難になる。そこ
で、高濃度オゾンを分解する場合は熱分解法が多く用い
られる。しかしこの方法は、高い分解率を得るためにガ
スを３００℃以上の温度に２秒以上保つ必要がある。い
ずれの場合も大型の分解装置や煩雑な制御装置を要し、
また再生費用やエネルギー費用が嵩むなど、工程管理
上、経費上の問題があった。
【０００４】上記分解法の欠点を補うものとして最近、
触媒を用いてオゾンを酸素に分解する方法が提案されて
いる。例えば特公平４−３５２２３号公報には、Ｍｎお
よびＣｕの酸化物を打錠機またはペレッターで成形し、
１００℃〜１５０℃で乾燥して得られるオゾン分解触媒
が提案されている。
触媒を用いてオゾンを酸素に分解する方法が提案されて
いる。例えば特公平４−３５２２３号公報には、Ｍｎお
よびＣｕの酸化物を打錠機またはペレッターで成形し、
１００℃〜１５０℃で乾燥して得られるオゾン分解触媒
が提案されている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】しかし、上記の提案さ
れたオゾン分解触媒は、経済的な運転温度である３０℃
程度の低温において、特に湿分を多く含むオゾン含有ガ
スを処理する場合に分解率が低く、しかも比較的早期に
活性が低下することがわかった。一方、多くのオゾン含
有ガスは水分を多く含んでいるので、この触媒は実用性
に問題があった。本発明はこの問題を解決するために鋭
意研究の結果達成されたものであり、従って本発明の目
的は、低温・高湿度下でも分解率が高く、かつ長期に安
定した分解能を維持することができるオゾン分解触媒を
提供することにある。
れたオゾン分解触媒は、経済的な運転温度である３０℃
程度の低温において、特に湿分を多く含むオゾン含有ガ
スを処理する場合に分解率が低く、しかも比較的早期に
活性が低下することがわかった。一方、多くのオゾン含
有ガスは水分を多く含んでいるので、この触媒は実用性
に問題があった。本発明はこの問題を解決するために鋭
意研究の結果達成されたものであり、従って本発明の目
的は、低温・高湿度下でも分解率が高く、かつ長期に安
定した分解能を維持することができるオゾン分解触媒を
提供することにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上記の課題は、Ｍｎ、Ｃ
ｕおよびＮｉの酸化物を含んでなるオゾン分解触媒を提
供することによって解決できる。このオゾン分解触媒
は、３００℃ないし５００℃の範囲内の温度で焼成され
てなるものであることが好ましい。また、触媒中のＮｉ
の含有量は、触媒重量に対して１重量％ないし１２重量
％の範囲内であることが好ましい。
ｕおよびＮｉの酸化物を含んでなるオゾン分解触媒を提
供することによって解決できる。このオゾン分解触媒
は、３００℃ないし５００℃の範囲内の温度で焼成され
てなるものであることが好ましい。また、触媒中のＮｉ
の含有量は、触媒重量に対して１重量％ないし１２重量
％の範囲内であることが好ましい。
【０００７】以下、本発明を詳しく説明する。本発明者
らは、オゾンの効率的な分解触媒を探索中に、従来から
知られているＭｎ、Ｃｕ系触媒にＮｉを加えることによ
ってオゾン分解率（以下、単に「分解率」という）が大
幅に向上することを見いだし本発明に到達した。すなわ
ち、ＭｎＯ2などのＭｎ酸化物、ＣｕＯなどのＣｕ酸化
物、およびＮｉＯなどのＮｉ酸化物を含む触媒混合物
は、水分を多く含む低温のオゾン含有ガスに対しても長
期にわたって安定した高いオゾン分解能を示すことがわ
かった。
らは、オゾンの効率的な分解触媒を探索中に、従来から
知られているＭｎ、Ｃｕ系触媒にＮｉを加えることによ
ってオゾン分解率（以下、単に「分解率」という）が大
幅に向上することを見いだし本発明に到達した。すなわ
ち、ＭｎＯ2などのＭｎ酸化物、ＣｕＯなどのＣｕ酸化
物、およびＮｉＯなどのＮｉ酸化物を含む触媒混合物
は、水分を多く含む低温のオゾン含有ガスに対しても長
期にわたって安定した高いオゾン分解能を示すことがわ
かった。
【０００８】特に上記のオゾン分解触媒を３００℃ない
し５００℃の範囲内の温度で焼成するときは、高湿度の
オゾン含有ガスに対しても飛躍的に高い分解率が長期間
維持されることがわかった。また、上記のオゾン分解触
媒におけるＮｉの最適含有量は、１重量％ないし１３重
量％の範囲内であることも明らかとなった。
し５００℃の範囲内の温度で焼成するときは、高湿度の
オゾン含有ガスに対しても飛躍的に高い分解率が長期間
維持されることがわかった。また、上記のオゾン分解触
媒におけるＮｉの最適含有量は、１重量％ないし１３重
量％の範囲内であることも明らかとなった。
【０００９】本発明のオゾン分解触媒は、特に限定され
るものではないが例えば以下に示す方法により製造でき
る。すなわち、Ｍｎ、ＣｕおよびＮｉの可溶性塩水溶液
と酸化剤水溶液とを混合し、生成するＭｎ、Ｃｕおよび
Ｎｉの酸化物混合物を分取し、十分に洗浄して乾燥す
る。次いでこの粉末混合物を必要ならバインダーと共に
打錠成形あるいは転動造粒し、さらに好ましくは３００
℃ないし５００℃の範囲内の温度で焼成してオゾン分解
触媒とする。
るものではないが例えば以下に示す方法により製造でき
る。すなわち、Ｍｎ、ＣｕおよびＮｉの可溶性塩水溶液
と酸化剤水溶液とを混合し、生成するＭｎ、Ｃｕおよび
Ｎｉの酸化物混合物を分取し、十分に洗浄して乾燥す
る。次いでこの粉末混合物を必要ならバインダーと共に
打錠成形あるいは転動造粒し、さらに好ましくは３００
℃ないし５００℃の範囲内の温度で焼成してオゾン分解
触媒とする。
【００１０】特に本発明のオゾン分解触媒は転動造粒法
により造粒すると、得られた触媒が球状になり、しかも
その粒度分布が比較的広くなるので、触媒槽における充
填密度が高くなり装置の小型化が可能となる点で有利で
ある。
により造粒すると、得られた触媒が球状になり、しかも
その粒度分布が比較的広くなるので、触媒槽における充
填密度が高くなり装置の小型化が可能となる点で有利で
ある。
【００１１】
【実施例】次に実施例によって本発明をさらに詳しく説
明する。 （実施例１）ＭｎＳＯ4・７Ｈ2Ｏ（２４．２ｋｇ）、Ｃ
ｕＳＯ4・５Ｈ2Ｏ（１３．２ｋｇ）、およびＮｉ（ＮＯ
3）2・６Ｈ2Ｏ（９．４ｋｇ）を水（２００ｋｇ）に溶
解し、常温でこの溶液に、ＫＭｎＯ4（９．４ｋｇ）、
ＫＯＨ（７．３ｋｇ）を水（２００ｋｇ）に溶解した溶
液を攪拌下に徐々に添加し、沈澱物を生成させた。この
ときのｐＨは７．２であった。この状態で１５時間放置
して熟成を行った。熟成後、これを濾過し、濾液が塩化
バリウムで白濁しなくなるまで純水で洗浄を繰り返し
た。次にこの沈澱物をまず室温で乾燥した後、１３０±
５℃に調節した熱風乾燥機中で２時間乾燥した。乾燥物
の水分含有率は４％であった。この乾燥物を粉砕して２
００メッシュ通過とし、約２０ｋｇの粉末を得た。
明する。 （実施例１）ＭｎＳＯ4・７Ｈ2Ｏ（２４．２ｋｇ）、Ｃ
ｕＳＯ4・５Ｈ2Ｏ（１３．２ｋｇ）、およびＮｉ（ＮＯ
3）2・６Ｈ2Ｏ（９．４ｋｇ）を水（２００ｋｇ）に溶
解し、常温でこの溶液に、ＫＭｎＯ4（９．４ｋｇ）、
ＫＯＨ（７．３ｋｇ）を水（２００ｋｇ）に溶解した溶
液を攪拌下に徐々に添加し、沈澱物を生成させた。この
ときのｐＨは７．２であった。この状態で１５時間放置
して熟成を行った。熟成後、これを濾過し、濾液が塩化
バリウムで白濁しなくなるまで純水で洗浄を繰り返し
た。次にこの沈澱物をまず室温で乾燥した後、１３０±
５℃に調節した熱風乾燥機中で２時間乾燥した。乾燥物
の水分含有率は４％であった。この乾燥物を粉砕して２
００メッシュ通過とし、約２０ｋｇの粉末を得た。
【００１２】この粉末を皿形転動造粒機に仕込み、シリ
カゾル１０％溶液（２ｋｇ）を噴霧しながら粒径が４ｍ
ｍ〜６ｍｍとなるように造粒した。これを室温で乾燥
後、１３０±５℃で２時間乾燥し、非晶質体の顆粒状触
媒を得た。実施例１のオゾン分解触媒の成分分析値は、
Ｍｎ：４２重量％、Ｃｕ：１６重量％、Ｎｉ：１０重量
％、Ｓｉ：１重量％であった。
カゾル１０％溶液（２ｋｇ）を噴霧しながら粒径が４ｍ
ｍ〜６ｍｍとなるように造粒した。これを室温で乾燥
後、１３０±５℃で２時間乾燥し、非晶質体の顆粒状触
媒を得た。実施例１のオゾン分解触媒の成分分析値は、
Ｍｎ：４２重量％、Ｃｕ：１６重量％、Ｎｉ：１０重量
％、Ｓｉ：１重量％であった。
【００１３】（試験例）内径２０ｍｍの円筒容器に実施
例１のオゾン分解触媒を充填し触媒槽とした。一方、酸
素を原料としてオゾン発生機を用いて得られたオゾン・
酸素混合ガスを、水相を通過させて得られた加湿空気と
混合し、この混合ガスを上記の触媒槽に送通し、２時間
経過後に触媒槽の出／入口における混合ガスのオゾン濃
度を測定して分解率を求めた。混合ガスの相対湿度は２
０％〜８０％の範囲で種々に変化させた。
例１のオゾン分解触媒を充填し触媒槽とした。一方、酸
素を原料としてオゾン発生機を用いて得られたオゾン・
酸素混合ガスを、水相を通過させて得られた加湿空気と
混合し、この混合ガスを上記の触媒槽に送通し、２時間
経過後に触媒槽の出／入口における混合ガスのオゾン濃
度を測定して分解率を求めた。混合ガスの相対湿度は２
０％〜８０％の範囲で種々に変化させた。
【００１４】上記の運転条件を下に示す。 触媒量 ：２０ ｍｌ 混合ガス流量 ：８．０ ｌ／ｍｉｎ 入口オゾン濃度：１０００ ｐｐｍ 温度 ：２５℃ 空間速度 ：２５０００ ｈｒ-1 相対湿度 ：２０％，４０％，６０％，８０％の４
段階 各相対湿度における分解率（％）を表１に示す。
段階 各相対湿度における分解率（％）を表１に示す。
【００１５】（比較例１）実施例１と同様にして、ただ
しＮｉ（ＮＯ3）2・６Ｈ2Ｏを用いずに比較例１の顆粒
状触媒を調製した。このものの成分分析値は、Ｍｎ：４
８重量％、Ｃｕ：１９重量％、Ｓｉ：１重量％であっ
た。比較例１の触媒について、実施例１の場合と同様に
して各相対湿度における分解率（％）を求めた。結果を
表１に示す。
しＮｉ（ＮＯ3）2・６Ｈ2Ｏを用いずに比較例１の顆粒
状触媒を調製した。このものの成分分析値は、Ｍｎ：４
８重量％、Ｃｕ：１９重量％、Ｓｉ：１重量％であっ
た。比較例１の触媒について、実施例１の場合と同様に
して各相対湿度における分解率（％）を求めた。結果を
表１に示す。
【００１６】
【００１７】表１の結果から、Ｍｎ、ＣｕおよびＮｉの
酸化物を含む実施例１のオゾン分解触媒は、相対湿度の
上昇と共に分解率の低下は認められるものの、いずれの
湿度水準においてもＮｉを含まない比較例１の触媒に比
べて相当に高い分解率を示していることは明かである。
酸化物を含む実施例１のオゾン分解触媒は、相対湿度の
上昇と共に分解率の低下は認められるものの、いずれの
湿度水準においてもＮｉを含まない比較例１の触媒に比
べて相当に高い分解率を示していることは明かである。
【００１８】（実施例２）実施例１のオゾン分解触媒を
小分けして、それぞれの画分を２００℃〜８００℃の範
囲内で一定温度に保った焼成炉に入れ、それぞれ２時間
焼成した。得られた焼成触媒について、実施例１の場合
と同様に、ただし相対湿度を８０％に固定して分解率を
測定した。結果を表２に示す。
小分けして、それぞれの画分を２００℃〜８００℃の範
囲内で一定温度に保った焼成炉に入れ、それぞれ２時間
焼成した。得られた焼成触媒について、実施例１の場合
と同様に、ただし相対湿度を８０％に固定して分解率を
測定した。結果を表２に示す。
【００１９】
【００２０】表２の結果から、３００℃ないし５００℃
の範囲内の温度で焼成した本発明のオゾン分解触媒は、
相対湿度８０％の高湿度下において、しかも低温で、９
０％以上の高い分解率を示したことがわかる。この観点
から、焼成温度は特に４００℃〜５００℃の範囲内とす
ることが好ましい。
の範囲内の温度で焼成した本発明のオゾン分解触媒は、
相対湿度８０％の高湿度下において、しかも低温で、９
０％以上の高い分解率を示したことがわかる。この観点
から、焼成温度は特に４００℃〜５００℃の範囲内とす
ることが好ましい。
【００２１】（実施例３）Ｎｉの含有量を種々に変化さ
せて本発明のオゾン分解触媒を調製した。ＭｎＳＯ4・
７Ｈ2Ｏ（２４．２ｋｇ）およびＣｕＳＯ4・５Ｈ2Ｏ
（１３．２ｋｇ）の量を固定し、これにＮｉ（ＮＯ3）2
・６Ｈ2Ｏを０．９ｋｇ〜１９ｋｇの範囲内で変化させ
て混合し、それぞれの混合物を水（２００ｋｇ）に溶解
し、常温でこの溶液に、ＫＭｎＯ4（９．４ｋｇ）、Ｋ
ＯＨ（７．３ｋｇ）を水（２００ｋｇ）に溶解した溶液
を攪拌下に徐々に添加し、それぞれの沈澱物を生成させ
た。 この沈澱物をそれぞれ実施例１と同様な方法で処
理して非晶質体の粉末を得、更にそれぞれ実施例１と同
様にして造粒し、４５０℃の焼成炉中で２時間焼成して
それぞれのオゾン分解触媒を得た。これらのオゾン分解
触媒について、実施例１と同様にして分解率（％）を測
定した。結果を表３に示す。
せて本発明のオゾン分解触媒を調製した。ＭｎＳＯ4・
７Ｈ2Ｏ（２４．２ｋｇ）およびＣｕＳＯ4・５Ｈ2Ｏ
（１３．２ｋｇ）の量を固定し、これにＮｉ（ＮＯ3）2
・６Ｈ2Ｏを０．９ｋｇ〜１９ｋｇの範囲内で変化させ
て混合し、それぞれの混合物を水（２００ｋｇ）に溶解
し、常温でこの溶液に、ＫＭｎＯ4（９．４ｋｇ）、Ｋ
ＯＨ（７．３ｋｇ）を水（２００ｋｇ）に溶解した溶液
を攪拌下に徐々に添加し、それぞれの沈澱物を生成させ
た。 この沈澱物をそれぞれ実施例１と同様な方法で処
理して非晶質体の粉末を得、更にそれぞれ実施例１と同
様にして造粒し、４５０℃の焼成炉中で２時間焼成して
それぞれのオゾン分解触媒を得た。これらのオゾン分解
触媒について、実施例１と同様にして分解率（％）を測
定した。結果を表３に示す。
【００２２】
【００２３】表３の結果から、Ｎｉを含む本発明の触媒
は一般に高い分解率を示すが、Ｎｉの含有量が１重量％
〜１２重量％の範囲内のときオゾン分解性能が特に向上
していることがわかる。Ｎｉの含有量が１２重量％を越
えたとき分解率が低下しているのは、相対的にＭｎの含
有量が低下したことによると考えられる。この観点から
Ｎｉの含有量は特に５重量％〜１０重量％であることが
好ましい。
は一般に高い分解率を示すが、Ｎｉの含有量が１重量％
〜１２重量％の範囲内のときオゾン分解性能が特に向上
していることがわかる。Ｎｉの含有量が１２重量％を越
えたとき分解率が低下しているのは、相対的にＭｎの含
有量が低下したことによると考えられる。この観点から
Ｎｉの含有量は特に５重量％〜１０重量％であることが
好ましい。
【００２４】
【発明の効果】本発明のオゾン分解触媒は、Ｍｎ、Ｃｕ
およびＮｉの酸化物を含んでなるものであるので、従来
のＭｎおよびＣｕで構成された触媒に比べ、低温度にお
ける分解率が大幅に向上している。また本発明のオゾン
分解触媒が３００℃ないし５００℃の範囲内の温度で焼
成されてなるものであれば、高湿度のオゾン含有ガスに
対してもきわめて高い分解率が安定して維持される。従
って排水処理や脱臭、脱色、ＣＯＤ除去など広範なオゾ
ン含有ガスの分解処理工程において、実用的かつ経済的
に使用できるオゾン分解触媒が得られる。
およびＮｉの酸化物を含んでなるものであるので、従来
のＭｎおよびＣｕで構成された触媒に比べ、低温度にお
ける分解率が大幅に向上している。また本発明のオゾン
分解触媒が３００℃ないし５００℃の範囲内の温度で焼
成されてなるものであれば、高湿度のオゾン含有ガスに
対してもきわめて高い分解率が安定して維持される。従
って排水処理や脱臭、脱色、ＣＯＤ除去など広範なオゾ
ン含有ガスの分解処理工程において、実用的かつ経済的
に使用できるオゾン分解触媒が得られる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 矢野 慎一 神奈川県川崎市川崎区扇町５−１ 昭和電 工株式会社川崎工場内
Claims (3)
- 【請求項１】 Ｍｎ、ＣｕおよびＮｉの酸化物を含んで
なるオゾン分解触媒。 - 【請求項２】 ３００℃ないし５００℃の範囲内の温度
で焼成されてなる請求項１に記載のオゾン分解触媒。 - 【請求項３】 Ｎｉの含有量が１重量％ないし１２重量
％の範囲内である請求項１または請求項２に記載のオゾ
ン分解触媒。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7004496A JPH08192054A (ja) | 1995-01-13 | 1995-01-13 | オゾン分解触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7004496A JPH08192054A (ja) | 1995-01-13 | 1995-01-13 | オゾン分解触媒 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08192054A true JPH08192054A (ja) | 1996-07-30 |
Family
ID=11585688
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7004496A Pending JPH08192054A (ja) | 1995-01-13 | 1995-01-13 | オゾン分解触媒 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH08192054A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN110227484A (zh) * | 2019-07-16 | 2019-09-13 | 河北工业大学 | 一种掺杂型纳米二氧化锰复合材料，制备方法及其应用 |
| US10695715B2 (en) | 2017-06-22 | 2020-06-30 | Industrial Technology Research Institute | Carbonized material, device for removing ozone, and method for removing ozone |
Citations (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS538363A (en) * | 1976-07-09 | 1978-01-25 | Messer Griesheim Gmbh | Apparatus for removing ozone from gas mixture |
| JPS62201648A (ja) * | 1986-03-03 | 1987-09-05 | Nippon Shokubai Kagaku Kogyo Co Ltd | オゾン分解触媒 |
| JPH02149343A (ja) * | 1988-11-28 | 1990-06-07 | Sakai Chem Ind Co Ltd | オゾン分解用触媒 |
| JPH03131346A (ja) * | 1989-06-22 | 1991-06-04 | Gutec G Zur Entwickl Von Umweltschutztechnol Mbh | オゾン分解用の担体触媒、その製法及びオゾンの接触分解法 |
| JPH03169341A (ja) * | 1989-11-30 | 1991-07-23 | Nippon Shokubai Kagaku Kogyo Co Ltd | 触媒体 |
-
1995
- 1995-01-13 JP JP7004496A patent/JPH08192054A/ja active Pending
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| CN110227484B (zh) * | 2019-07-16 | 2023-11-28 | 河北工业大学 | 一种掺杂型纳米二氧化锰复合材料，制备方法及其应用 |
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