JPH0788290B2 - シャンプ及びその他のヘヤー・ケヤー製品に優れたコンディショニング性を提供する両性ターポリマー - Google Patents

シャンプ及びその他のヘヤー・ケヤー製品に優れたコンディショニング性を提供する両性ターポリマー

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JPH0788290B2
JPH0788290B2 JP4210634A JP21063492A JPH0788290B2 JP H0788290 B2 JPH0788290 B2 JP H0788290B2 JP 4210634 A JP4210634 A JP 4210634A JP 21063492 A JP21063492 A JP 21063492A JP H0788290 B2 JPH0788290 B2 JP H0788290B2
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Description

【発明の詳細な説明】
【0001】本発明は0.1〜10重量%の両性電解質
ターポリマーを含有した化粧品学上許容される媒体(メ
ディアム)が用いられた毛を処理するための組成物及び
方法に関する。特に、化粧品学上許容される媒体はアニ
オン系界面活性剤含有シャンプーであり、両性電解質タ
ーポリマーは最終溶液が透明であるという点でそれと良
好な適合性を示す。
【0002】人毛の表面性質は勿論化粧品科学上で基本
的な関心を有し、このためこのケラチン物質の局所及び
バルク条件に有益な影響を与える成分を発見したいとい
う希望が長年続いていた。このような成分は充分な付着
性を有していなければならず、その結果それらは最初に
吸着されるだけでなく、水との接触でも保留される。こ
の性質は“直接性”、即ち毛のケラチン上に吸着されか
つ水洗による除去に抵抗する物質の能力とよばれる。
【0003】示されたように、人毛はケラチン、即ちイ
オウ含有繊維状タンパク質から構成される。ケラチン、
ひいてはそれから構成される毛の等電点は3.2〜4の
pH範囲内である。このため典型的なシャンプー条件のpH
において、毛は正味負電荷を有する。その結果、カチオ
ン系ポリマーは毛の湿潤及び乾燥くしどおり性を改善す
るためシャンプー処方物中におけるコンディショナーと
して又は別の処理剤として長年にわたり用いられてき
た。負荷電毛に関するカチオン系ポリマーの直接性は湿
毛くしすきにおいてもつれのほどき及び乾毛くしすきに
おいて静電気的離散の減少を促進するフィルムを形成す
るようになる。カチオン系ポリマーは毛に軟質性及び柔
軟性も付与する。
【0004】カチオン系ポリマーがアニオン系界面活性
剤含有シャンプーに加えられた場合、シャンプーに改善
された泡安定性を付与する高度に界面活性な会合錯体の
形成が生じる。最大の界面活性及び泡安定性又は泡立ち
は錯体が少なくとも水溶性である場合にアニオン系界面
活性剤:カチオン系ポリマーの化学量論比近くで得られ
る。すべてのカチオン系コンディショナーはこれら比率
の一部で何らかの不適合性を示す。適合性は商業上より
望ましい透明な処方物を与え、一方不適合性は美観上望
ましくない濁り又は沈殿を生じる。
【0005】カール保持のような毛定着性はカチオン系
モノマーのフィルム形成性と分子増加に従い性能向上す
る分子量とに直接関連している。しかしながら、カチオ
ン系モノマーにより付与される定着性は他のコンディシ
ョニング性質と相互関係を有する傾向があり、即ち良好
なカール保持は例えば湿潤くしどおり性が放置されるこ
とを意味し、逆もまた同じである。
【0006】意外にも、本発明の両性電解質ターポリマ
ーの諸成分の重量割合を調整することでそれら成分の各
々により付与される有益なコンディショニング性質の望
ましいバランスを保持しうることが発見された。このた
め直接性、くしどおり性及び感触の望ましい性質を保
ち、同時にアニオン系界面活性剤適合性、カール保持、
光沢及び静電気減少性を改善することができる。諸成分
及びそれら分子量の適正な調整によりこれらコンディシ
ョニング性質のうち1つ又はいくつかを選択的に最適化
することも可能である。これは消費者群のメーキャップ
に応じたこれら様々なコンディショニング性質の1つ又
はその他に関する消費者群の好みの発現に対する望まし
い作用過程であろう。
【0007】既に示されたように、両性電解質ターポリ
マーをアニオン系界面活性剤含有シャンプーに直接加え
ることが本発明の好ましい態様である。しかしながら、
他の態様も考えられる。このため優れた結果は通常洗髪
のような処理後にリンスして得られたが、但しヘアコン
ディショニング効果を得るために用いられかつ染色、漂
白、洗髪、パーマ又はストレートニングの前又は後に適
用されるローション又はクリームで処理してからリンス
しても得られる。
【0008】このため、本発明による組成物は染色製
品、セッティングローション、ブロー乾燥ローション、
リストラクチュアリングローション又は漂白、パーマも
しくはストレートニング製品の形でも使用することがで
きる。
【0009】今まで、ヘアコンディショニング添加剤は
大部分が3種の異なるタイプ:カチオン系ポリマー、タ
ンパク質又はタンパク質誘導体及び脂肪四級アンモニウ
ム化合物からなっていた。常用されるカチオン系ポリマ
ーとしては四級窒素含有ヒドロキシエチルセルロース化
合物、ビニルピロリドンとジメチルアミノエチルメタク
リレートのコポリマー及びアミノ官能基ポリジメチルシ
ロキサンがある。加水分解された動物タンパク質はヘア
コンディショナーとしてよく用いられてきた。コラーゲ
ン及びカゼインのような天然産物も用いられている。適
切な四級アンモニウム化合物としてはステアリルジメチ
ルアンモニウムクロリドのような生成物がある。
【0010】ジメチルジアリルアンモニウムクロリド及
び他のモノマーのコポリマーからなるコンディショニン
グ添加剤は周知である;例えば欧州特許第308189
号(アクリルアミド)、欧州特許第308190号及び
米国特許第4,803,071号(ヒドロキシエチルセ
ルロース)明細書参照。化粧品におけるこのようなポリ
マーの使用もSykes et al. , Drug Cosmet. Ind. ,12
6(2),62,64,66,68,136(198
0)で記載されている。両性電解質ベタイン類も化粧品
組成物で用いられた;カチオン系ポリマーと一緒にベタ
イン化ジアルキルアミノアルキル(メタ)アクリレート
の使用について開示する英国特許第2,113,245
号明細書参照。
【0011】ヘアトリートメント組成物中におけるジメ
チルジアリルアンモニウムクロリド単独のポリマーの使
用も知られている。例えば米国特許第4,175,57
2号及び第3,986,825号明細書参照。
【0012】ヘアコンディショニング組成物用の添加剤
としてカチオン系、アニオン系及び/又はノニオン系ポ
リマーの様々な組合せの使用がこれまでに示唆されてき
たが、望ましいヘアコンディショニング性質のすべてに
おける有意の改善が本発明の組成物及び方法で用いられ
るタイプの両性電解質ターポリマーを用いることにより
得られるという認識はなかった。
【0013】例えば、米国特許第4,578,267号
及び第4,859,458号明細書はスルホン酸のアル
コキシル化窒素塩を含むヘアコンディショニングポリマ
ーについて開示するが、それは中性、アニオン系及び/
又はカチオン系であるモノマーも更に含んでいてよい。
これらにはアクリルアミド、アクリル酸及びジメチルジ
アリルアンモニウムクロリドがあるが、本発明の両性電
解質ターポリマーの示唆はない。
【0014】欧州特許第353987号明細書ではコン
ディショニングシャンプーを含めた水洗いできるパーソ
ナルケア製品用のポリマーについて開示するが、これは
ジメチルジアリルアンモニウムクロリド、側基AnR(nは
0又は正数、Aはエチレンオキシ、Rは炭素原子8〜3
0のヒドロカルビル基である)を有するモノマーを含め
たカチオン系モノマーと場合によりノニオン系及び/又
はアニオン系モノマーからなる。しかしながら、本発明
の両性電解質ターポリマーに関する示唆はない。
【0015】米国特許第4,710,374号明細書で
はポリ(ジメチルジアリルアンモニウムクロリド)を含
めたカチオン系ポリマーとアニオン系ラテックスからな
る毛の処理に適した組成物について開示するが、但し本
発明の両性電解質ターポリマーに関する示唆はない。
【0016】米国特許第4,842,849号明細書で
はポリ(ジメチルジアリルアンモニウムクロリド)を含
めた少なくとも1種のカチオン系ポリマーと場合により
アクリルアミドと共重合されたビニルスルホン酸基を有
する少なくとも1種のアニオン系ポリマーからなる毛の
処理に適した組成物について開示する。そのカチオン系
ポリマーは前記のような両性ポリマーであってもよい
が、但しこれらの組合せはいずれも本発明の両性電解質
ターポリマーについて示唆していない。
【0017】欧州特許第80976号明細書では界面活
性ポリマーアクリル系四級アンモニウム塩、モノマー又
はオリゴマーアンモニウム塩及び界面活性ノニオン系、
アニオン系又は双極性成分を含有した水性ヘア化粧組成
物について開示する。本発明の両性電解質ターポリマー
は示唆されていない。米国特許第4,128,631号
は、ケラチン性の基質、例えば表皮や髪に100万〜5
00万の分子量を有する2−アクリルアミド−2−メチ
ルプロパンスルホン酸(AMPSA)を接触させること
で、該基質に潤滑性を付与する方法を開示している。本
発明の両性電解質ターポリマー及びその予測できない効
果や特性は示唆されていない。本発明の両性電解質ター
ポリマーはそれらの独特な性質のために本題の新規組成
物として考えられ、ヘアコンディショニング添加剤とし
てのそれらの使用はこれまで示唆されていなかった。
【0018】アクリルアミド/ジメチルジアリルアンモ
ニウムクロリド/アクリル酸のターポリマーは米国特許
第4,455,240号、第4,460,477号、第
4,484,631号及び第4,533,708号明細
書で開示されているが、しかしながらそれらのターポリ
マーがヘア製品用のコンディショニング添加剤として用
いてもよいという示唆はどこにもない。
【0019】アクリルアミド/アクリル酸/アミロペク
チン/ジメチルジアリルアンモニウムクロリドのグラフ
トコポリマーは米国特許第4,131,576号明細書
で開示されているが、但し製紙上における顔料保持剤用
として示唆されているだけである。
【0020】本発明の両性電解質ターポリマーはヘアコ
ンディショニング業界水準で有意の進歩を示し、前記従
来技術においてヘアコンディショニング添加剤により有
される場合よりも驚くべきほど改善された性質を示す。
このような添加剤とは逆に、本発明の両性電解質ターポ
リマーはもつれほどき、湿潤しくどおり性、湿潤感触、
乾燥くしどおり性、乾燥感触、光沢、静電気離散コント
ロール及びカール保持を含めたすべてのヘアコンディシ
ョニング性質の最適な組合せか又はそうではなくこのよ
うな性質の最適な部分的組合せを示す。これらの性質に
関する劇的な改善の詳細な証明は更に以下で示されてい
る。
【0021】本発明は約1万〜1千万の重量平均分子量
を有する両性電解質ターポリマー0.1〜10重量%を
含有した化粧品学上許容される媒体が用いられた毛処理
用組成物に関し、そのターポリマーは(a)少なくとも
1〜多くて95重量%のノニオン系モノマーアクリルア
ミド(AM)、(b)少なくとも5〜多くて80重量%
のカチオン系モノマージメチルジアリルアンモニウムク
ロリド(DMDAAC)及び(c)少なくとも1〜多く
て75重量%の所望によりアニオン系モノマーAMPS
Aの50%までをアニオン系モノマーアクリル酸(A
A)で置換した、アニオン系モノマー2−アクリルアミ
ド−2−メチルプロパンスルホン酸(AMPSA)を含
む。
【0022】特に、化粧品学上許容される媒体はアニオ
ン系界面活性剤含有シャンプーであり、両性電解質ター
ポリマーは最終溶液が透明であるという点でそれと良好
な適合性を示す。
【0023】本発明は約1万〜1千万の重量平均分子量
を有する両性電解質ターポリマー0.1〜10重量%を
含有した化粧品学上許容される媒体を毛に適用すること
からなる毛の処理方法にも関し、そのターポリマーは
(a)少なくとも1〜多くて95重量%のノニオン系モ
ノマーアクリルアミド(AM)、(b)少なくとも5〜
多くて80重量%のカチオン系モノマージメチルジアリ
ルアンモニウムクロリド(DMDAAC)及び(c)少
なくとも1〜多くて75重量%の所望によりアニオン系
モノマーAMPSAの50%までをアニオン系モノマー
アクリル酸(AA)で置換した、アニオン系モノマー2
−アクリルアミド−2−メチルプロパンスルホン酸(A
MPSA)からなる。特に、化粧品学上許容される媒体
はアニオン系界面活性剤含有シャンプーであり、両性電
解質ターポリマーは最終溶液が透明であるという点でそ
れと良好な適合性を示す。
【0024】本発明はもつれほどき、湿潤くしどおり
性、湿潤感触、乾燥くしどおり性、乾燥感触、光沢、静
電気離散コントロール及びカール保持の性質に関してコ
ンディショニングを改善するためにアニオン系界面活性
剤含有シャンプーでの洗髪と組合せた毛の処理方法、す
なわち髪に、コンディショニング特性を失わずに透明な
色つやを与えるようなアニオン系界面活性剤含有シャン
プーと相溶性のある組成物を付与することを含む方法に
も関し、この方法は、約1万〜1千万の重量平均分子量
を有する両性電解質ターポリマー0.1〜10重量%を
含有した化粧品学上許容される媒体を毛に適用すること
からなるが、そのターポリマーは(a)少なくとも1〜
多くて95重量%のノニオン系モノマーアクリルアミド
(AM)、(b)少なくとも5〜多くて80重量%のカ
チオン系モノマージメチルジアリルアンモニウムクロリ
ド(DMDAAC)及び(c)少なくとも1〜多くて7
5重量%の所望によりアニオン系モノマーAMPSAの
50%までをアニオン系モノマーアクリル酸(AA)で
置換した、アニオン系モノマー2−アクリルアミド−2
−メチルプロパンスルホン酸(AMPSA)からなる。
【0025】即ち示されたように、本発明は約1万〜1
千万の重量平均分子量を有する両性電解質ターポリマー
0.1〜10重量%を含有した化粧品学上許容される媒
体が用いられた毛処理用組成物に関し、そのターポリマ
ーは(a)少なくとも1〜多くて95重量%のノニオン
系モノマーアクリルアミド(AM)、(b)少なくとも
5〜多くて80重量%のカチオン系モノマージメチルジ
アリルアンモニウムクロリド(DMDAAC)及び
(c)少なくとも1〜多くて75重量%の所望によりア
ニオン系モノマーAMPSAの50%までをアニオン系
モノマーアクリル酸(AA)で置換した、アニオン系モ
ノマー2−アクリルアミド−2−メチル−プロパンスル
ホン酸(AMPSA)からなる。
【0026】両性電解質ターポリマーの成分 次は両性電解質ターポリマーの各成分に関するが、ノニ
オン系モノマーアクリルアミドは下記式で表される:アクリルアミド(AM)
【化10】 上記式中RはH又はCH3 である;R1およびR2は各々独立
的してH、C1-4アルキル、CH2OCH3 、CH2OCH2CH(C
H3)2 、(CH2CH2O-)x -H(x=1〜50)又はフェニル
であるかあるいは一緒になってC3-6シクロアルキルであ
る。好ましいアクリルアミドモノマーは最も単純な、即
ちR、R1及びR2がすべてHであるモノマーである。しか
しながら、前記式の範囲内における他のアクリルアミド
誘導体も本発明の一部と考えられるが、その理由はそれ
らがヘアコンディショニング業界で周知であり、そこで
はポリアクリルアミド及びアクリルアミドモノマーを用
いたコポリマーが周知だからである。
【0027】本発明の両性電解質ターポリマーのノニオ
ン系アクリルアミドモノマー部分は全ターポリマーの1
〜95重量%の量で存在する。好ましくはこの量は5〜
80重量%であり、最も好ましくはこの量は10〜50
重量%である。アクリルアミドは全ターポリマーのフィ
ルム形成能に寄与し、このためカール保持を改善する。
それは全ターポリマーの静電気離コントロールも改善す
る。
【0028】本発明の好ましい態様においてカチオン系
及びアニオン系成分の量は全ターポリマーの正味電荷が
ゼロ近くとなるような量であるため、このような好まし
いターポリマーにおいて非水溶性ポリ塩錯体を形成する
傾向がある。アクリルアミドの存在はその状況下でター
ポリマーの水溶解度を高めるために役立つ。
【0029】本発明の両性電解質ターポリマーの次の成
分はカチオン系モノマー、即ちジアリルアミンの誘導
体、特にジメチルジアリルアンモニウムクロリド(DM
DAAC)であり、これは下記式で表される:
【0030】ジアリルアミン類
【化11】 上記式中R1及びR2は各々独立してH又はC1-12 アルキル
である。部分Y- はハライドのような適切なアニオン、
好ましくはCl- であるが、但し硫酸イオン等も含む。こ
のようなアニオンを選択することは当業者の技術的範囲
内に属する。本発明の好ましいカチオン系モノマーはジ
メチルジアリルアンモニウムクロリド(DMDAA
C)、即ちR1及びR2がCH3 であるモノマーである。
【0031】本発明の両性電解質ターポリマーのカチオ
ン系ジメチルジアリルアンモニウムクロリドモノマー部
分は全ターポリマーの5〜80重量%の量で存在する。
好ましくは、この量は15〜60重量%である。ジメチ
ルジアリルアンモニウムクロリドはカール保持を除くす
べてのヘアコンディショニング性質に寄与する。カチオ
ン系モノマーとしてそれは全ターポリマーが機能する上
で必要な固有的直接性を有する。それはもつれほどき、
湿潤及び乾燥毛くしどおり性、光沢、感触並びに静電気
離散のコントロールに関しても基本的な改善を示す。し
かしながら、ジメチルジアリルアンモニウムクロリドは
良好なフィルム形成性を有さず、このためカール保持改
善に関していかなる実質的な役割も果たさない。
【0032】本発明の両性電解質ターポリマーの最終成
分は所望によりアニオン系モノマーAMPSAの50%
までをアニオン系モノマーアクリル酸(AA)で置換し
た、アニオン系モノマー2−アクリルアミド−2−メチ
ルプロパンスルホン酸(AMPSA)であり、これは下
記式で表される:
【化12】 上記式中RはH又はCH3 である;R1はX+ 、H、C1-4
ルキル、CH2CH2OH、(CH2CH2O-)x -H(x=1〜50)又
はフェニルである;X+ はナトリウム、カリウム、アン
モニウム、モノエタノールアミン等のようなカルボン酸
の塩を形成する適切なカチオンであり、それらのすべて
は周知であって、選択上当業者の通常技術範囲内に属す
る。このタイプの好ましいアニオン系モノマーはアクリ
ル酸及び2−アクリルアミド−2−メチルプロパンスル
ホン酸各々である。
【0033】本発明の両性電解質ターポリマーのアニオ
ン系2−アクリルアミド−2−メチルプロパンスルホン
酸(AMPSA)モノマー部分は全ターポリマーの1〜
75重量%の量で存在する。好ましくは、この量は5〜
40重量%である。所望により、上記で定義したよう
に、この量の50%までをアクリル酸モノマーで置換す
ることができるが、これは好ましいものではない。たと
えば、本発明の両性電解質ターポリマーは、アニオン系
モノマー20重量%(AMPSA10%及びAA10
%)を含有することができる。アニオン系2−アクリル
アミド−2−メチルプロパンスルホン酸(AMPSA)
はアクリルアミドと共に全ターポリマーのフィルム形成
能に寄与し、このためカール保持を改善する。1〜2重
量%ほどの少量で、所望によりアクリル酸の50%まで
置換された2−アクリルアミド−2−メチルプロパンス
ルホン酸は典型的シャンプーが製造されるアニオン系界
面活性剤に対する全ターポリマーの適合性をはっきりと
改善する。所望によりアクリル酸の50%までを有する
2−アクリルアミド−2−メチルプロパンスルホン酸は
前記のようなカチオン系成分で既に得られるヘアコンデ
ィショニング性質のすべての改善に加わることも発見さ
れた。この結果は予想外であり、本発明の両性電解質タ
ーポリマーの予想外の性質のもう1つの表れである。
【0034】追加の具体的な両性電解質ターポリマー 本発明の範囲内に属する追加の具体的な両性電解質ター
ポリマーの例が下記表で示されている: サンプル ポリマー組成モル% 還元粘度 %正味 No. AM AMDAAC AA (dl/g) 荷電 56 50 22 28 6.9 +0.1 41 50 30 10+10AA 5.9 −0.1 58 50 15 35 7.7 −7.9 61 50 40 10 4.7 +20.0 94 60 30 10 −−− +12.8 92 49 37 14 −−− +16.3 73 50 40 10 4.8 +20.0
【0035】分子量 本発明の両性電解質ターポリマーの分子量は約1万〜約
1千万の広い範囲内である。ここで記載されたほとんど
の具体的ターポリマーの分子量は約4〜8百万の範囲内
である。しかしながら、ヘアコンディショニングに用い
られるポリマーに関して、約百万以上の分子量はおそら
くカール保持を除いてヘアコンディショニング性質につ
いてそのポリマーの有効性にほとんど加わらないことが
通常認められている。スケールの他端において、比較的
低分子量のポリマーもヘヤコンディショニング性質を示
す上で有効である。例えば、ポリマーJR(登録商標)
シリーズの市販ヘアコンディショニングポリマーは約3
万の分子量を有する。本発明の両性電解質ターポリマー
は百万以下、更には十万以下の重量平均分子量範囲であ
っても有用であるが、通常好ましい分子量範囲は約50
万〜5百万である。
【0036】還元粘度(dl/g)はここでは本発明の両性
電解質ターポリマーの重量平均分子量の大体の尺度とし
て用いられる。ここで用いられた値は30℃においてpH
7の1M NaCl 溶液中0.05%濃度のポリマーでウベ
ローデ・キャピラリー・ビスコメーター(Ubbelohde Ca
pillary Viscometer) により測定された細管粘度を表
す。得られた値は当業界で周知の方法に従い計算され
る。
【0037】製造(重合) 本発明の両性電解質ターポリマーはすぐ下に記載された
プロセスを用いることで直接的に製造される。各ターポ
リマー組成に関して適切な重量の水性アクリルアミド及
びDMDAACモノマーが撹拌機装備のガラス反応器に
いれられる。加えられるべき容量の2−アクリルアミド
−2−メチルプロパンスルホン酸モノマー及び所望によ
りアクリル酸モノマーは最初に脱イオン水で希釈され、
しかる後14〜20%の全モノマー濃度を得るため激し
く撹拌しながら反応器に加えられる。モノマー混合液は
希NaOHでpH6.5に調整され、55℃に加熱され、少な
くとも30分間窒素でパージされる。重合は5×10-2
モル%の過硫酸ナトリウム及び2.4×10-3モル%の
亜硫酸水素ナトリウムを加えることにより開始される。
ピーク発熱に達した後、更に希釈水及び亜硫酸水素ナト
リウムが残留モノマーを除去して最終生成物をポリマー
固体物4〜8%に希釈するために加えられる。
【0038】これ以上の製造方法の詳細は以下の具体的
な態様の記載で更に示されている。
【0039】化粧品学上許容される媒体 本発明の両性電解質ターポリマーはそのターポリマーの
0.1〜10重量%の量、好ましくはそのターポリマー
の0.5〜5重量%の量で化粧品学上許容される媒体中
にそれらを配合することにより毛処理用組成物として用
いられる。
【0040】これらの組成物は様々な形で、即ち液体、
クリーム、エマルジョン、ゲル、増粘化ローション又は
粉末のような様々な化粧品学上許容される媒体で提供で
きる;それらは水、更にはいずれかの化粧品学上許容さ
れる溶媒、特に炭素原子1〜8を有するアルカノールの
ようなモノアルコール類、例えばエタノール、イソプロ
パノール、ベンジルアルコール及びフェニルエチルアル
コール、アルキレングリコールのようなポリアルコール
類、例えばグリセリン、エチレングリコール及びプロピ
レングリコール並びにモノ、ジ及びトリエチレングリコ
ールモノアルキルエーテルのようなグリコールエーテル
類、例えばエチレングリコールモノメチルエーテル、エ
チレングリコールモノメチルエーテル及びジエチレング
リコールモノメチルエーテルを含有でき、単独又は混合
で用いられる。これらの溶媒は全組成物の重量に対して
70重量%以内の割合で存在できる。
【0041】これらの組成物はエアゾールとしてもパッ
ケージ化でき、その場合にそれらはエアゾールスプレー
の形又はエアゾールフォームの形で適用できる。これら
エアゾール用の噴射ガスとして、特にジメチルエーテ
ル、二酸化炭素、窒素、亜酸化窒素及び揮発性炭化水
素、例えばブタン、イソブタン、プロパン並びに可能で
あれば塩素化及びフッ素化炭化水素を用いることができ
るが、後者は環境破壊を増加させている。好ましい組成
物はアルミニウムクロルヒドレート、アルカリ金属塩、
例えばナトリウム、カリウム又はリチウム塩(これらの
塩は塩化物又は臭化物のようなハライド及び硫酸塩であ
ることが好ましい)、酢酸塩又は乳酸塩のような有機酸
との塩、更にアルカリ土類金属塩、好ましくはカルシウ
ム、マグネシウム及びストロンチウムの炭酸塩、ケイ酸
塩、硝酸塩、酢酸塩、グルコン酸塩、パントテン酸塩及
び乳酸塩のような電解質も含有することができる。
【0042】これらの組成物は使用前に希釈される粉末
又は凍結乾燥物の形でも提供できる。本発明による組成
物は香料、組成物自体又は毛の繊維を着色するために役
立つ色素、保存剤、金属イオン封鎖剤、増粘剤、シリコ
ーン、柔軟剤、フォーム相乗剤、フォーム安定剤、サン
フィルター、ペプチド化剤及びアニオン系、ノニオン
系、カチオン系もしくは両性界面活性剤又はそれらの混
合物のような化粧品で常用される他のいずれかの成分を
含有することができる。
【0043】これらの組成物は着色もしくは漂白前後、
シャンプー前後、パーマ前後又はストレートニング前後
に適用できるシャンプー、リンスローション、クリーム
又はトリートメント製品の形で特に適用でき、着色製
品、セッティングローション、ブラッシングローショ
ン、漂白ローション、パーマ製品又はストレートニング
製品の形も採用できる。
【0044】特に好ましい態様は毛を洗うシャンプーの
形での使用からなる。この場合において、これらの組成
物は典型的には3〜50重量%の量でアニオン系、カチ
オン系、ノニオン系又は両性界面活性剤を含有し、これ
らのpHは3〜10である。
【0045】本発明で使用しうる界面活性剤のリストは
米国特許第4,240,450号、第4,445,52
1号及び第4,719,099号明細書で示されてい
る。
【0046】もう1つの好ましい態様は主に洗髪前後に
適用されるリンスローションの形での使用からなる。こ
れらのローションは典型的には水性又は水性−アルコー
ル性溶液、エマルジョン、増粘化ローション又はゲルで
ある。組成物がエマルジョンの形で提供される場合、そ
れらはノニオン系、アニオン系又はカチオン系である。
ノニオン系エマルジョンは主に油及び/又は脂肪アルコ
ールとポリオキシエチレン化ステアリル又はセチル/ス
テアリルアルコールのようなポリオキシエチレン化アル
コールとの混合物からなるが、カチオン系界面活性剤も
これらの組成物に加えることができる。アニオン系エマ
ルジョンは本質的に石けんから形成される。
【0047】組成物が増粘化ローション又はゲルの形で
提供される場合、それらは溶媒の存在又は不存在下で増
粘剤を含有している。使用しうる増粘剤は特にカルボポ
ール、キサンタンゴム、アルギン酸ナトリウム、アラビ
アゴム及びセルロース誘導体であるが、ポリエチレング
リコールステアレートもしくはジステアレートの混合物
又はリン酸エステル及びアミドの混合物により増粘化を
達成することもできる。増粘剤の濃度は適切には0.0
5〜15重量%である。組成物がスタイリングローショ
ン、シェーピングローション又はセッティングローショ
ンの形で提供される場合、それらは水性、アルコール性
又は水性−アルコール性溶液及び前記両性電解質ターポ
リマーから通常なる。
【0048】本発明の組成物がケラチン繊維、特に人毛
の染色用である場合、それらは両性電解質ターポリマー
に加えて少なくとも1種の酸化色素前駆体及び/又は1
種の直接色素を含有する。それらはこのタイプの組成物
で常用されるいずれか他の補助剤を含有できる。染色組
成物のpHは通常7〜11であり、アルカリ化剤を加える
ことで望ましい値に調整できる。
【0049】本発明による組成物は毛のウェービング又
はストレートニングのためにも用いることができる。こ
の場合において、組成物は両性電解質ターポリマーに加
えて1種以上の還元剤及び適切であればこのタイプの組
成物で常用される他の補助剤を含有する;このような組
成物は中和組成物との併用向けである。
【0050】好ましい実施態様例 下記の実施例は、本発明の特殊な両性ターポリマーを用
いて得られたヘアーコンディショニング改善結果を示す
が、本発明の範囲はこれらの実施例に限られるものでは
ない。この結果を、市販品、ガフクォット(Gafquat)7
55N(登録商標)と脱イオン水(DI)を用いて、同
じ試験(同時ではないが)で得られた結果と比較する。実施例1 濡れ髪:もつれ解除、すき易さおよび感触。 濡れ髪のもつれ解除、すき易さおよび感触を評価するた
めに、以下の手順を用いた。 1.一束2グラムで長さが約20cm(8インチ)の女性
のしみ抜きした毛髪18束(Ruth L. Weintraub Co. ,
Inc. ,(420 Madison Avenue , New York ,NY10017)
供給)を試験のために調製した。先端を等しい長さに
切り揃え〔約15cm(6インチ)、長さ=L〕、毛髪の
根元を留め金に挟み込んだ。 2.変性アルコールに各毛髪の束を浸し三度回して、毛
髪のすべての束を清浄な変性アルコール(100%)で
洗浄した。毛髪をハンガーボードに掛けて、室温で1時
間乾燥させた。 3.各処理につき6束の毛髪を用い、各毛髪を以下の三
つの試験溶液の一つに浸した(これらの溶液のpHを、ク
エン酸またはNaOHを用いて6.0±0.1に調整し
た)。 a)ターポリマー溶液、固形分0.5%。 b)ガフクォット(Gafquat)755N(登録商標)溶
液、固形分0.5%。 c)脱イオン(DI)水。 各毛髪を溶液に3分間浸し、イオン交換水の流水で2分
間すすいだ。 4.2分間すすいだ後、各毛髪を、もつれ解除、濡れ髪
のすき易さ、濡れ髪の感触について評価した。もつれ解
除は、毛髪の留め金を片手でもち、もう一方の手でクシ
の粗い歯で二度毛髪を梳かすことにより採点した。その
後、すべてのもつれを取り除くために、毛髪を5度クシ
で梳き、さらに濡れ髪のすき易さを採点するために、ク
シの細かい歯で二度すいた。以下の尺度にしたがって、
もつれ解除および濡れ髪のすき易さについて毛髪を採
点、等級づけした。 4=優れている=ひっかかり無し 3=非常に良好=殆どひっかかり無し 2=良好=わずかなひっかかり有り 1=普通=多くのひっかかり有り 0=劣る=非常に多くのひっかかり有り 濡れ髪の感触は、各毛髪の指による主観的な感触により
採点した。これらの試験に使用したクシ(Goody(登録商
標),H. Goodman & Sons , Inc. , NY 10001)は、約1
8cm×3.75cm(7・1/4″×1・1/2″)であ
った。クシの粗い歯は約3mm(1/8″)間隔で、細か
い歯は約1.6mm(1/16″)間隔であった。
【0051】これらの試験で得られた結果の平均を、以
下の数値表に示すが、表中、WHは濡れ髪、DTはもつ
れ解除、COMBはすき易さを表す。 表1 ポリマー組成 試料 (重量%) WT WH WHNo. AM DMDAAC AA AMPSA DT COMB FEEL 56 50 22 0 28 1 2 1 41 50 30 10 10 4 4 4 58 50 15 0 35 4 4 4 61 50 40 0 10 4 4 4 94 60 30 0 10 4 4 4 92 49 37 0 14 3 4 3 73 50 40 0 10 0 1 1 ガフクオット755N(平均) 4 4 4 脱イオン水(平均) 0 0 0
【0052】実施例2 カール保持 実施例1で記載した通り手順をふんだ後、カール保持の
評価のために以下の手順を用いた。 5.留め金近くで、カールペーパー(Goody(登録商
標),H. Goodman & Sons, Inc. , NY 10001)で各毛髪
を包み込み、すべてのばらばらの先端が覆われるように
カールペーパーを下に滑らせた。毛髪の先端をローラー
(ミディアム スナップオーバーローラー直径約17mm
(11/16″)Sekine Corporation(登録商標),Ne
w Youk , NY1003)の左端にセットし、ローラーの右端で
終わるようにローラーの周りに三度巻き付けた。すべて
の毛髪の処理を終えたとき、毛髪掛けを相対湿度50%
の部屋に置き、一晩セットした(少なくとも12時
間)。6.12時間のセット終了後、ヒューミディティ
ーチャンバーを相対湿度50%の部屋に設置した。それ
から20%(w/w)塩化アンモニウム水溶液上面およ
びヒューミディティーチャンバー内に空気を吹き付ける
ことにより、ヒューミディティーチャンバー内の大気
を、相対湿度70%に上昇させた(およそ30分間)。 7.その後、毛髪からローラーを外した。 8.すべての毛髪の最初の長さを、留め金からカールの
下側までの長さとして記録した(最初の長さ=L0 )。 9.その後カールのラックを、相対湿度70%で15分
間、ヒューミディティーチャンバーに置いた。 10.その後、各毛髪の長さ(Lt )(留め金からカー
ルの下側まで)を15分毎、2時間測定した。 11.下の式を用いてカール保持力を算出した。 %カール保持力={(L−Lt ) /(L−L0 )}×1
00 これらの試験で得られた結果を下の数値表に示す。 表2 ポリマー組成 試料 (重量パーセント) 平均カール保持力No. AM DMDAAC AA AMPSA 60分 120分 56 50 22 0 28 54.1 44.4 41 50 30 10 10 60.1 50.2 58 50 15 0 35 53.2 45.0 61 50 40 0 10 70.9 59.2 94 60 30 0 10 42.2 34.9 92 49 37 0 14 43.9 38.3 73 50 40 0 10 51.9 45.9 ガフクオット755N(平均) 64.4 53.9 脱イオン水(平均) 53.6 43.8
【0053】実施例3 乾燥毛髪:すき易さ、感触および光沢 実施例1および2に記載された通りに手順をふんだ後
で、乾燥毛髪のすき易さ、感触および光沢を評価するた
めに、以下の手順を用いた。12.前述の実施例に記載
されたカール保持力評価のために使用した毛髪ラック
を、ヒュミディティーチャンバーから取り出し、実験台
に置いた。そこから8名のパネリストが、乾燥時のすき
易さ、毛髪の感触および光沢またはつやについて、それ
ぞれ6束の毛髪3セットを採点した。各々のパネリスト
は、以下の等級尺度に従い、前述のカテゴリーについて
各毛髪を採点した。劣る=0、普通=1、良好=2、非
常に良好=3、優れている=4。これらの評価から得ら
れた結果を以下の数値表に示すが、ここにおいて、DH
=乾燥毛髪 COMB=すき易さである。 表3 ポリマー組成 試料 (重量パーセント) DH DHNo. AM DMDAAC AA AMPSA COMB 感触 光沢 56 50 22 0 28 2.88 2.25 2.38 41 50 30 10 10 2.75 2.50 2.50 58 50 15 0 35 2.88 3.00 3.00 61 50 40 0 10 2.75 2.38 1.88 94 60 30 0 10 2.2 2.6 2.4 92 49 37 0 14 1.8 2.6 2.4 73 50 40 0 10 2.0 2.2 2.2 ガフクオット755N(平均) 2.54 2.60 2.37 脱イオン水(平均) 2.64 2.69 2.76
【0054】実施例4 静電気による毛髪の乱れのコントロール 上記の実施例1、2および3で記載されたように手順を
ふんだ後、静電気による毛髪の乱れのコントロールを評
価するために、以下の手順を用いた。13.前述のパネ
リストによる評価が完了したとき、各セット(1−ター
ポリマー、1−Gafquat 、1−DI水)の一束の毛髪をイ
オン交換水の流水で濡らし、ひっかかりが無くなるまで
クシで梳いた。これらの毛髪をより小さなハンガーボー
ドに掛け、相対湿度50%の部屋に一晩置いた。14.
それから各毛髪を分度器の前のハンガーボードに掛け
た。毛髪を毎回同じような一梳きで20回梳き、毛髪の
角度を記録した。髪の静止角は、毛髪の束に対して最大
の角度を作る数本の髪の毛によって決定した。これらの
試験で得られた結果を下の数値表に示す。 表4 ポリマー組成 試料 (重量パーセント) 静止角No. AM DMDAAC AA AMPSA (度) 56 50 22 0 28 70 41 50 30 10 10 40 58 50 15 0 35 30 61 50 40 0 10 45 94 60 30 0 10 20 92 49 37 0 14 70 73 50 40 0 10 −− ガフクオット755(平均) 55 脱イオン水(平均) 37 以下の具体例は、本発明の両性電解質ターポリマーを用
いてヘァーケァー組成物を調製するための、化粧品とし
て許容できる種々のメディアムを示す。ポリアンホライトA : 重量%:50% アクリルアミド=サンプルNo. 41 30% DMDAAC 10% アクリル酸 10% AMPSAポリアンホライトB : 重量%:50% アクリルアミド=サンプルNo. 58 15% DMDAAC 35% AMPSAポリアンホライトC : 重量%:50% アクリルアミド=サンプルNo. 61 40% DMDAAC 10% AMPSA
【0055】実施例5 クリームリンス重量% 成分 93.1 H2O 1.2 セチルアルコール 0.8 ステアリルアルコール 1.0 ソルビタンオレエート 0.4 ポリソルベエート−85(Polysorbate-85) 1.0 塩化ジステアリルジアンモニウム 2.5 ポリアンホライトB(Polyampholyte B) この成分組成においては、本両性電解質ターポリマー
は、別の状況では不安定な成分を安定化させた。また、
本両性電解質ターポリマーは、すき易さ、毛髪の感触を
改善し、さらに髪の毛が増量した感触を与えた。同様な
結果が、両性電解質ターポリマー濃度0.1から10.
0重量%で期待される。
【0056】実施例6 シャンプー重量% 成分 28.50 水 32.30 ラウリルアンモニウムスルフェート 31.40 アンモニウムラウレススルフェート 4.25 アンモニウムドデシルベンゼンスルフォネート 3.40 ラウリンアミドDEA 0.15 EDTA二ナトリウム 3.0 ポリアンホライトA(Polyampholyte A) この成分組成を有する生成物においては、アンホライト
ターポリマーは、より濃厚な泡立ち感を持つ、より感触
の良いシャンプーとするために作用している。毛髪は梳
き易く、増量した感触を与えた。同様な結果が、両性電
解質ターポリマー濃度0.1から10.0重量%で期待
される。
【0057】実施例7 クリーム型リアレィンジャー重量% 成分 68.95 H2O 6.00 ラウリル硫酸ナトリウム 7.90 セテアリールアルコールおよびセテアレス−20(Ceteareth-20) 6.00 セチルアルコールおよびセテアレス−30(Ceteareth-30) 1.50 エチレングリコールモノステアレート 0.15 ジヒドロキシエチルグリシネートナトリウム 7.50 チオグリコレートアンモニウム(60%) 2.00 アンモニア水 4.00 ポリアンホライトC(Polyampholyte C) このタイプの成分組成を有する生成物は、特に強い巻き
毛に適しており、毛髪内に梳き込まれる。このように処
理された毛髪は、真っすぐになるものである。両性電解
質ターポリマーの存在は、毛髪を著しくすき易くする。
このタイプの生成物中の両性電解質ターポリマーの有効
量は、0.20から15.00重量%である。
【0058】実施例8 ヘァースタイリング グレーズ重量% 成分 88.4% 水 1.10 ヒドロキシプロピルメチルセルロース 0.50 クォーターニウム−80(Quaterium-80) 10.00 ポリアンホライトB(Polyampholyte B) この成分組成中の両性電解質ターポリマーは、カールお
よびスタイル保持を与える。本両性電解質ターポリマー
のこの目的についての有効量は、0.5から20.0重
量%である。
【0059】実施例9 パーマネントウェーブ中和剤重量% 成分 91.92 H2O 0.20 ペンタソディウムペンタテート 0.180 クエン酸 5.70 過酸化水素(35%) 2.0 ポリアンホライトC(Polyampholyte C) この成分組成中の両性電解質ターポリマーは、コンディ
ショニングの作用を与え、毛髪のすき易さを改善する。
本両性電解質ターポリマーは、0.1から10重量%ま
たはそれ以上の濃度で有効である。
【0060】実施例10 ヘァースプレー重量% 成分 92.00 水 1.00 酢酸アミドMEA 1.00 グリセリン 3.00 ビニルカプロラクタム/PVP/ジメチルアミノエチルメタクリレ ートポリマー 3.00 ポリアンホライトA(Polyampholyte A) この成分組成中の両性電解質ターポリマーは、スタイル
保持の特性を増すだけでなく、第二のポリマーの柔軟性
を改善する。同様な結果が、0.3から10.0重量%
の濃度の両性電解質ターポリマーで得られる。
【0061】実施例11 ヘァースタイリング ゲル重量% 成分 91.75 H2O 0.375 カルボマー−940(Carbomer-940) 0.625 トリエタノールアミン 0.10 EDTA三ナトリウム 5.0 PVP 0.2 ローレス−23(Laureth-23) 0.2 オレス−20(Oleth-20) 0.25 ヘキシレンジオール 1.50 ポリアンホライトA(Polyampholyte A) この成分組成中の両性電解質ターポリマーは、ヘァー固
定フィルムの柔軟性を増すとともに、カールおよびスタ
イル保持力を増加させる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 FI 技術表示箇所 C08F 299/02 MRS C11D 3/37 (56)参考文献 特開 平5−246828(JP,A)

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 (a)下記式のノニオン性モノマー、ア
    クリルアミド(AM)の1乃至95重量パーセント: 【化1】 〔式中、 RはHまたはCH3 であり; R1およびR2は、独立的に、H、C1-4アルキル、CH2OC
    H3 、CH2OCH2CH(CH3)2 、(CH2CH2O-)x -H(ここにおい
    て、xは1乃至50)またはフェニルであるか、または
    両者が一緒でC3-6シクロアルキルである〕; (b)下記式のカチオン性モノマー、ジメチルジアリル
    アンモニウムクロリド(DMDAAC)の5乃至80重
    量パーセント: 【化2】 〔式中、 R1およびR2は、独立的に、HまたはC1-12 アルキルであ
    り、- Yは適当なアニオンである〕;および (c)下記式のアニオン性モノマー、2−アクリルアミ
    ド−2−メチルプロパンスルホン酸(AMPSA)の1
    乃至75重量パーセント、ただし該アニオン性モノマー
    AMPSAの50%までは、随意的に、アニオン性モノ
    マー、アクリル酸(AA)によって置き換えられる、こ
    の両者は下記式で表わされる: 【化3】 〔式中、 RはHまたはCH3 であり; R1はX+ 、H、C1-4アルキル、CH2CH2OH、(CH2CH2O-)x
    -H(ここにおいて、xは1乃至50)またはフェニルで
    あり、 X+ は、カルボン酸またはスルホン酸の塩を形成する適
    当なカチオンである〕; からの、重量平均分子量が約1万乃至1000万であ
    る、水溶性両性電解質ターポリマーの0.1乃至10重
    量パーセントを含有する化粧用に許容されうるメディア
    ムが使用されているヘヤー・トリートメント用組成物。
  2. 【請求項2】 AMの重量パーセントが10乃至80で
    あり、DMDAACの重量パーセントが15乃至60で
    あり、そしてAMPSAの重量パーセントが5乃至40
    である請求項1記載の組成物。
  3. 【請求項3】 両性電解質ターポリマーが、下記からな
    る群より選択されたいずれかである請求項1記載の組成
    物。 ポリマーの組成(重量パーセント) AM DMDAAC AMPSA 50 22 28 50 30 10+10AA 50 15 35 50 40 10 60 30 10 49 37 14 50 40 10
  4. 【請求項4】 化粧用に許容されうるメディアムがアニ
    オン界面活性剤を含有するシャンプーである請求項1記
    載の組成物。
  5. 【請求項5】 (a)下記式のノニオン性モノマー、ア
    クリルアミド(AM)の1乃至95重量パーセント: 【化4】 〔式中、 RはHまたはCH3 であり; R1およびR2は、独立的に、H、C1-4アルキル、CH2OC
    H3 、CH2OCH2CH(CH3)2 、(CH2CH2O-)x -H(ここにおい
    て、xは1乃至50)またはフェニルであるか、または
    両者が一緒でC3-6シクロアルキルである〕; (b)下記式のカチオン性モノマー、ジメチルジアリル
    アンモニウムクロリド(DMDAAC)の5乃至80重
    量パーセント: 【化5】 〔式中、 R1およびR2は、独立的に、HまたはC1-12 アルキルであ
    り、- Yは適当なアニオンである〕;および (c)下記式のアニオン性モノマー、2−アクリルアミ
    ド−2−メチルプロパンスルホン酸(AMPSA)の1
    乃至75重量パーセント、ただし該アニオン性モノマー
    AMPSAの50%までは、随意的に、アニオン性モノ
    マー、アクリル酸(AA)によって置き換えられる、こ
    の両者は下記式で表わされる: 【化6】 〔式中、 RはHまたはCH3 であり; R1はX+ 、H、C1-4アルキル、CH2CH2OH、(CH2CH2O-)x
    -H(ここにおいて、xは1乃至50)またはフェニルで
    あり、 X+ は、カルボン酸またはスルホン酸の塩を形成する適
    当なカチオンである〕; からの、重量平均分子量が約1万乃至1000万であ
    る、水溶性両性電解質ターポリマーの0.1乃至10重
    量パーセントを含有する化粧用に許容されうるメディア
    ムを毛髪に施与することを包含するヘヤー・トリートメ
    ント方法。
  6. 【請求項6】 AMの重量パーセントが10乃至80で
    あり、DMDAACの重量パーセントが15乃至60で
    あり、AMPSAの重量パーセントが5乃至40である
    請求項5記載の方法。
  7. 【請求項7】 両性電解質ターポリマーが、下記からな
    る群より選択されたいずれかである請求項6記載の方
    法。 ポリマーの組成(重量パーセント) AM DMDAAC AMPSA 50 22 28 50 30 10+10AA 50 15 35 50 40 10 60 30 10 49 37 14 50 40 10
  8. 【請求項8】 化粧用に許容されうるメディアムがアニ
    オン界面活性剤を含有するシャンプーである請求項5記
    載の方法。
  9. 【請求項9】 髪のもつれを除く特性、湿潤時のくしけ
    ずり性、湿潤時の感触、乾燥時のくしけずり性、乾燥時
    の感触、つや、静電的な非結髪制御およびカールの保持
    に関して髪のコンディショニングを改善するように、ア
    ニオン界面活性剤含有シャンプーを用いて洗髪すると共
    にヘヤー・トリートメンを行なう方法において、 該方法が、上記のコンディショニング特性を損なうこと
    なく透明な調製物が提供されるような該アニオン界面活
    性剤含有シャンプーと相溶性のある組成物を髪に施与す
    ることを包含していて、 該組成物が (a)下記式のノニオン性モノマー、アクリルアミド
    (AM)の1乃至95重量パーセント: 【化7】 〔式中、 RはHまたはCH3 であり; R1およびR2は、独立的に、H、C1-4アルキル、CH2OC
    H3 、CH2OCH2CH(CH3)2 、(CH2CH2O-)x -H(ここにおい
    て、xは1乃至50)またはフェニルであるか、または
    両者が一緒でC3-6シクロアルキルである〕; (b)下記式のカチオン性モノマー、ジメチルジアリル
    アンモニウムクロリド(DMDAAC)の5乃至80重
    量パーセント: 【化8】 〔式中、 R1およびR2は、独立的に、HまたはC1-12 アルキルであ
    り、- Yは適当なアニオンである〕;および (c)下記式のアニオン性モノマー、2−アクリルアミ
    ド−2−メチルプロパンスルホン酸(AMPSA)の1
    乃至75重量パーセント、ただし該アニオン性モノマー
    AMPSAの50%までは、随意的に、アニオン性モノ
    マー、アクリル酸(AA)によって置き換えられる、こ
    の両者は下記式で表わされる: 【化9】 〔式中、 RはHまたはCH3 であり; R1はX+ 、H、C1-4アルキル、CH2CH2OH、(CH2CH2O-)x
    -H(ここにおいて、xは1乃至50)またはフェニルで
    あり、 X+ は、カルボン酸またはスルホン酸の塩を形成する適
    当なカチオンである〕; からの、重量平均分子量が約1万乃至1000万であ
    る、水溶性両性電解質ターポリマーの0.1乃至10重
    量パーセントを含有する化粧用に許容されうるメディア
    ムを含有しているヘヤー・トリートメント方法。
  10. 【請求項10】 両性電解質ターポリマーが、下記から
    なる群より選択されたいずれかである請求項9記載の方
    法。 ポリマーの組成(重量パーセント) AM DMDAAC AMPSA 50 22 28 50 30 10+10AA 50 15 35 50 40 10 60 30 10 49 37 14 50 40 10
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