JPH0755897B2 - 乳化皮膚化粧料 - Google Patents
乳化皮膚化粧料Info
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- JPH0755897B2 JPH0755897B2 JP61016473A JP1647386A JPH0755897B2 JP H0755897 B2 JPH0755897 B2 JP H0755897B2 JP 61016473 A JP61016473 A JP 61016473A JP 1647386 A JP1647386 A JP 1647386A JP H0755897 B2 JPH0755897 B2 JP H0755897B2
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Description
【発明の詳細な説明】 <産業上の利用分野> 本発明は、安全性の高いレシチンを乳化剤とし、また低
級一価アルコールの配合による清涼感を有しながらも、
均一で安定なエマルジョン状態を維持し得る新規な水中
油(O/W)型の乳化皮膚化粧料を提供することを目的と
する。
級一価アルコールの配合による清涼感を有しながらも、
均一で安定なエマルジョン状態を維持し得る新規な水中
油(O/W)型の乳化皮膚化粧料を提供することを目的と
する。
<従来の技術及び発明が解決しようとする課題> 近年、化粧品における安全性の向上は大きな課題であ
り、各種の改良研究が行なわれている。乳化皮膚化粧料
における必須成分である乳化剤は、その代表的な一つで
ある。すなわち、アニオン系乳化剤に見られる皮膚刺激
の問題やノニオン系乳化剤におけるホルマリン溶出の問
題などを踏まえ、天然乳化物を範として各種の新しい乳
化剤が使用されるようになってきた。
り、各種の改良研究が行なわれている。乳化皮膚化粧料
における必須成分である乳化剤は、その代表的な一つで
ある。すなわち、アニオン系乳化剤に見られる皮膚刺激
の問題やノニオン系乳化剤におけるホルマリン溶出の問
題などを踏まえ、天然乳化物を範として各種の新しい乳
化剤が使用されるようになってきた。
その代表的なものとしてレシチンが挙げられる。レシチ
ンは、安全性に優れ、食品分野を中心として重用されて
いる乳化剤であるが、化粧料用の乳化剤として単独で用
いる上でま未だ難点を有していた。すなわち、レシチン
は確かに親水性は有するものの、単独で通常の乳化を行
なうと油水中(W/O)エマルジョンを形成してしまうこ
と、またレシチンの乳化力は余り強くないため、多岐の
種類にわたり、且つ極性も異なる化粧料用油分を均一に
乳化することは困難であった。従って、レシチンを用い
てO/W型エマルジョンを得る場合には、種々の親水性界
面活性剤(例、ノニオンSAA)と組合せて使用するか、
ホモジナイザー等の強力な撹拌力を利用するのが一般的
であった。
ンは、安全性に優れ、食品分野を中心として重用されて
いる乳化剤であるが、化粧料用の乳化剤として単独で用
いる上でま未だ難点を有していた。すなわち、レシチン
は確かに親水性は有するものの、単独で通常の乳化を行
なうと油水中(W/O)エマルジョンを形成してしまうこ
と、またレシチンの乳化力は余り強くないため、多岐の
種類にわたり、且つ極性も異なる化粧料用油分を均一に
乳化することは困難であった。従って、レシチンを用い
てO/W型エマルジョンを得る場合には、種々の親水性界
面活性剤(例、ノニオンSAA)と組合せて使用するか、
ホモジナイザー等の強力な撹拌力を利用するのが一般的
であった。
尚、一部にはレシチンと多価アルコールを組合せ、これ
に油分、次いで水を加えてO/W型乳化物を得る技術(特
開昭56−70826号公報参照)も開示されているが、レシ
チンと多価アルコールとは元々相溶性が低いこと、及び
レシチンは天然物であり成分であるフォスファチジルコ
リン一つとってもその含有率は千差万別であって、多価
アルコールと充分に相溶せずO/W型エマルジョンを形成
しない場合があるなど、未だ不充分なものであった。
に油分、次いで水を加えてO/W型乳化物を得る技術(特
開昭56−70826号公報参照)も開示されているが、レシ
チンと多価アルコールとは元々相溶性が低いこと、及び
レシチンは天然物であり成分であるフォスファチジルコ
リン一つとってもその含有率は千差万別であって、多価
アルコールと充分に相溶せずO/W型エマルジョンを形成
しない場合があるなど、未だ不充分なものであった。
一方、夏場に使用する皮膚化粧料例えばクールローショ
ンなどでは、その使用上の感触時に清涼感などを付与す
るため低級一価アルコール例えばエタノールなどが配合
されている。しかし、通常の乳化物例えば乳液などにエ
タノールを配合した場合、エタノールはエマルジョンを
不安定化する要因となり、従ってエタノールを多量に配
合した清涼感を有する良質な乳液を作るのは困難とされ
ていた。
ンなどでは、その使用上の感触時に清涼感などを付与す
るため低級一価アルコール例えばエタノールなどが配合
されている。しかし、通常の乳化物例えば乳液などにエ
タノールを配合した場合、エタノールはエマルジョンを
不安定化する要因となり、従ってエタノールを多量に配
合した清涼感を有する良質な乳液を作るのは困難とされ
ていた。
<課題を解決するための手段> そこで、本発明者らは前記の問題を解決し、安全性に優
れ、且つエタノール多量配合化においても分離,合一な
どを起さない安定性に優れたO/W型の乳化物を得んと鋭
意研究を重ねた結果、乳化剤としてレシチン単独の乳化
系においても、レシチン,低級一価アルコール,多価ア
ルコール,油分及び水の特定配合割合下においてレシチ
ンと低級一価アルコールの併用下で所定の方法に従って
乳化したものは、格別の機械力を利用しなくとも、均一
で微細なO/W型エマルジョンとなり、安定性にも極めて
優れていることなどを見出し、かかる知見に基づき本発
明の完成に至った。
れ、且つエタノール多量配合化においても分離,合一な
どを起さない安定性に優れたO/W型の乳化物を得んと鋭
意研究を重ねた結果、乳化剤としてレシチン単独の乳化
系においても、レシチン,低級一価アルコール,多価ア
ルコール,油分及び水の特定配合割合下においてレシチ
ンと低級一価アルコールの併用下で所定の方法に従って
乳化したものは、格別の機械力を利用しなくとも、均一
で微細なO/W型エマルジョンとなり、安定性にも極めて
優れていることなどを見出し、かかる知見に基づき本発
明の完成に至った。
すなわち、本発明は、 (a)レシチン 0.1〜10 重量%, (b)低級一価アルコール 0.3〜50 重量%, (c)多価アルコール 0.5〜40 重量%, (d)油分 0.1〜50 重量%, (e)水 30〜99.2重量% からなり、且つ(b)/(a)≧3である水中油型の乳
化皮膚化粧料において、レシチン,低級一価アルコー
ル及び油分の溶解乃至は分散混合物に多価アルコールと
多価アルコール量に対して0.2〜2重量倍の水とを加え
るか、またはレシチン,低級一価アルコール,多価ア
ルコール及び多価アルコール量に対して0.2〜2重量倍
の水の溶解乃至は分散混合物に油分を加えるかして得ら
れた組成物を水で希釈して水中油型とすることを特徴と
する乳化皮膚化粧料に関するものである。
化皮膚化粧料において、レシチン,低級一価アルコー
ル及び油分の溶解乃至は分散混合物に多価アルコールと
多価アルコール量に対して0.2〜2重量倍の水とを加え
るか、またはレシチン,低級一価アルコール,多価ア
ルコール及び多価アルコール量に対して0.2〜2重量倍
の水の溶解乃至は分散混合物に油分を加えるかして得ら
れた組成物を水で希釈して水中油型とすることを特徴と
する乳化皮膚化粧料に関するものである。
以下、本発明を詳細に説明する。
まず、本発明に適用されるレシチンとしては、通常入手
される大豆レシチン,卵黄レシチンを始めとして、これ
らを加工して得られる精製レシチン,水素添加レシチ
ン、さらに主要成分たるフォスファチジルコリン,フォ
スファチジルエタノールアミン,フォスファチジルセリ
ン,フォスファチジルイノシトールなども使用し得る。
また、配合量としては、乳化皮膚化粧料全体に対して0.
1〜10重量%、好ましくは0.5〜5重量%の範囲が選択さ
れる。0.1重量%より少ないと、乳化物は得られない
し、逆に10重量%を超えるとエマルジョンの安定性が悪
化する。
される大豆レシチン,卵黄レシチンを始めとして、これ
らを加工して得られる精製レシチン,水素添加レシチ
ン、さらに主要成分たるフォスファチジルコリン,フォ
スファチジルエタノールアミン,フォスファチジルセリ
ン,フォスファチジルイノシトールなども使用し得る。
また、配合量としては、乳化皮膚化粧料全体に対して0.
1〜10重量%、好ましくは0.5〜5重量%の範囲が選択さ
れる。0.1重量%より少ないと、乳化物は得られない
し、逆に10重量%を超えるとエマルジョンの安定性が悪
化する。
次に、低級一価アルコール(以下、単にアルコールと称
す)としては、メタノール,エタノール,イソプロパノ
ール,プロパノール,ブタノールなどが挙げられるが、
安全性及び清涼感の付与から考えてエタノールまたはイ
ソプロパノールが有利である。配合料としては、乳化皮
膚化粧料全体に対して、0.3〜50重量%,好ましくは2
〜30重量%の範囲が用いられる。0.3重量%より少ない
とO/W型乳化物は得られないし、反対に50重量%を越え
るとエマルジョンは不安定となってしまう。
す)としては、メタノール,エタノール,イソプロパノ
ール,プロパノール,ブタノールなどが挙げられるが、
安全性及び清涼感の付与から考えてエタノールまたはイ
ソプロパノールが有利である。配合料としては、乳化皮
膚化粧料全体に対して、0.3〜50重量%,好ましくは2
〜30重量%の範囲が用いられる。0.3重量%より少ない
とO/W型乳化物は得られないし、反対に50重量%を越え
るとエマルジョンは不安定となってしまう。
尚、ここで良好なO/W型の乳化物を得るには、配合する
アルコール量が、レシチンの配合量に対して3倍量以上
であることが重要である。
アルコール量が、レシチンの配合量に対して3倍量以上
であることが重要である。
更に、多価アルコールとしては、分子内に水酸基2個以
上有し、常温乃至は乳化温度で液状を呈するもので、例
えばエチレングリコール,ジエチレングリコール,トリ
エチレングリコール,ポリエチレングリコール,プロピ
レングリコール,ジプロピレングリコール,1・3−ブタ
ンジオール,1・4−ブタンジオール,グリセリン,ジグ
リセリン,トリグリセリン,ポリグリセリンなどが挙げ
られ、これらを単独乃至は2種以上を混合して用いる。
また、配合量は乳化皮膚化粧料に対して0.5〜40重量
%,好ましくは2〜30重量%の範囲である。0.5重量%
より少ないとエマルジョンの安定性が低下し、逆に40重
量%を越えると乳化物は得られず、単なる混合物となっ
てしまう。
上有し、常温乃至は乳化温度で液状を呈するもので、例
えばエチレングリコール,ジエチレングリコール,トリ
エチレングリコール,ポリエチレングリコール,プロピ
レングリコール,ジプロピレングリコール,1・3−ブタ
ンジオール,1・4−ブタンジオール,グリセリン,ジグ
リセリン,トリグリセリン,ポリグリセリンなどが挙げ
られ、これらを単独乃至は2種以上を混合して用いる。
また、配合量は乳化皮膚化粧料に対して0.5〜40重量
%,好ましくは2〜30重量%の範囲である。0.5重量%
より少ないとエマルジョンの安定性が低下し、逆に40重
量%を越えると乳化物は得られず、単なる混合物となっ
てしまう。
尚、多価アルコールの場合もアルコールの場合と同様
に、良好なO/W型の乳化物を得るには、配合する多価ア
ルコール量がレシチンの配合量に対して倍量以上、好ま
しくは5倍量以上であることが重要である。
に、良好なO/W型の乳化物を得るには、配合する多価ア
ルコール量がレシチンの配合量に対して倍量以上、好ま
しくは5倍量以上であることが重要である。
一方、本発明で用いられる油分とは、通常化粧料に用い
られる油分であればよく、特に限定されない。例えば、
流動パラフィン,スクワラン等の炭化水素類、オリーブ
油,大豆油等の油脂類、ミシロウ,ラノリン等のロウ
類、ラウリン酸,ステアリン酸,オレイン酸等の脂肪酸
類、セタノール,コルステロール等のアルコール類、2
−エチルヘキサン酸トリグリセライド,ミリスチン酸イ
ソプロピル,オレイン酸オレイル等のエステル類、その
他シリコーン油などが挙げられる。また、配合量は乳化
皮膚化粧料全体に対し0.1〜50重量%、好ましくは2〜3
0重量%の範囲である。0.1重量%より少ないと乳化物は
得られないし、反対に50重量%を越えるとW/O型の乳化
物となってしまう。
られる油分であればよく、特に限定されない。例えば、
流動パラフィン,スクワラン等の炭化水素類、オリーブ
油,大豆油等の油脂類、ミシロウ,ラノリン等のロウ
類、ラウリン酸,ステアリン酸,オレイン酸等の脂肪酸
類、セタノール,コルステロール等のアルコール類、2
−エチルヘキサン酸トリグリセライド,ミリスチン酸イ
ソプロピル,オレイン酸オレイル等のエステル類、その
他シリコーン油などが挙げられる。また、配合量は乳化
皮膚化粧料全体に対し0.1〜50重量%、好ましくは2〜3
0重量%の範囲である。0.1重量%より少ないと乳化物は
得られないし、反対に50重量%を越えるとW/O型の乳化
物となってしまう。
残る水については、他の成分の配合量との兼ね合いで調
整すれば良いが、その場合においてもO/W型の乳化物と
するには、乳化皮膚化粧料全体に対し最低30重量%以上
は必要である。
整すれば良いが、その場合においてもO/W型の乳化物と
するには、乳化皮膚化粧料全体に対し最低30重量%以上
は必要である。
さらに、本発明の乳化皮膚化粧料では使用目的に応じて
アニオン界面活性剤,カチオン界面活性剤,ノニオン界
面活性剤を本発明の目的を損わない範囲で添加すること
ができる。また、ヒアルロン酸やコラーゲン等の高分子
物質やアラントイン,アスコルビン酸及びその誘導体等
の各種薬効成分、その他抗酸化剤,防腐剤,香料なども
使用できる。
アニオン界面活性剤,カチオン界面活性剤,ノニオン界
面活性剤を本発明の目的を損わない範囲で添加すること
ができる。また、ヒアルロン酸やコラーゲン等の高分子
物質やアラントイン,アスコルビン酸及びその誘導体等
の各種薬効成分、その他抗酸化剤,防腐剤,香料なども
使用できる。
次に、本発明の乳化皮膚化粧料の調製法について説明す
る。
る。
本発明の乳化皮膚化粧料では、配合アルコール量がレシ
チンの配合量の15倍量位までは、比較的簡単な乳化方法
例えばレシチン,アルコール,油分を一緒に混合した油
相と水とを混合してO/W型乳化物を得ることもできる。
尚、この場合多価アルコールは、条件に応じて油相もし
くは水相、または油相と水相の双方に分散して配合され
る。
チンの配合量の15倍量位までは、比較的簡単な乳化方法
例えばレシチン,アルコール,油分を一緒に混合した油
相と水とを混合してO/W型乳化物を得ることもできる。
尚、この場合多価アルコールは、条件に応じて油相もし
くは水相、または油相と水相の双方に分散して配合され
る。
しかし、この方法で得られた乳化物は、一般に粒子径が
大きく、且つ粒子径範囲が広い(1〜20μ)ものとなり
易いため、例えばエマルジョンの安定性を強く要請され
る場合や使用感触上でよりマイルドな感触を必要とする
場合には、物足りないものと言える。更に、配合アルコ
ール量がレシチンの配合量の15倍量を越えた場合には、
エマルジョンが不安定となり分離を引起す恐れもある。
大きく、且つ粒子径範囲が広い(1〜20μ)ものとなり
易いため、例えばエマルジョンの安定性を強く要請され
る場合や使用感触上でよりマイルドな感触を必要とする
場合には、物足りないものと言える。更に、配合アルコ
ール量がレシチンの配合量の15倍量を越えた場合には、
エマルジョンが不安定となり分離を引起す恐れもある。
そこで、本発明の乳化皮膚化粧料では、以下に示す如き
方法に従って調製することにより、粒子径が微細で、且
つ粒子径範囲も狭く(0.1〜1μ)、更にアルコールを
安定かつ多量に配合し得る最良の乳化物を与えることが
できる。
方法に従って調製することにより、粒子径が微細で、且
つ粒子径範囲も狭く(0.1〜1μ)、更にアルコールを
安定かつ多量に配合し得る最良の乳化物を与えることが
できる。
すなわち、第一の方法としては、レシチン,アルコール
及び油分の溶解乃至は分散混合物に、多価アルコールと
少量の水を添加し、均一な組成物とする。次に得られた
組成物を撹拌しながら残りの水で希釈してゆくと、均一
で微細なO/W型のエマルジョンとなる。
及び油分の溶解乃至は分散混合物に、多価アルコールと
少量の水を添加し、均一な組成物とする。次に得られた
組成物を撹拌しながら残りの水で希釈してゆくと、均一
で微細なO/W型のエマルジョンとなる。
また、第二の方法としては、レシチン,アルコール,多
価アルコール及び少量の水の溶解乃至は分散混合物に撹
拌下、油分を加えて均一な組成物とする。次にこの組成
物を撹拌しながら残りの水で希釈すると、均一で微細な
O/W型のエマルジョンとなる。
価アルコール及び少量の水の溶解乃至は分散混合物に撹
拌下、油分を加えて均一な組成物とする。次にこの組成
物を撹拌しながら残りの水で希釈すると、均一で微細な
O/W型のエマルジョンとなる。
尚、第一,第二何れの方法においても、第一段階の均一
組成物を形成するには、多価アルコールと共に用いられ
る少量の水の割合が一つの要素となる。すなわち、多価
アルコール量1重量部に対し、0.2〜2重量部の範囲と
することが重要である。
組成物を形成するには、多価アルコールと共に用いられ
る少量の水の割合が一つの要素となる。すなわち、多価
アルコール量1重量部に対し、0.2〜2重量部の範囲と
することが重要である。
また、乳化皮膚化粧料中に配合されるアルコール量が、
レシチン配合量の15倍量を越える場合には、第一段階の
均一組成物形成時においては、レシチン配合量の15倍量
以下のアルコール量を使用し、残りのアルコールは第二
段階の水希釈時に水とともに加えることが好ましい。
レシチン配合量の15倍量を越える場合には、第一段階の
均一組成物形成時においては、レシチン配合量の15倍量
以下のアルコール量を使用し、残りのアルコールは第二
段階の水希釈時に水とともに加えることが好ましい。
以上のようにして得られるO/Wのエマルジョンは、ホモ
ジナイザー等の強力な撹拌力を用いずとも、均一で微細
なエマルジョン状態を有し、しかもアルコールを多量に
配合した場合でも優れた安定性を有している。
ジナイザー等の強力な撹拌力を用いずとも、均一で微細
なエマルジョン状態を有し、しかもアルコールを多量に
配合した場合でも優れた安定性を有している。
<実施例> 以下、本発明の乳化皮膚化粧料を実施例及び比較例によ
って説明する。
って説明する。
(実施例1〜7,比較例1〜7) レシチン,アルコール,多価アルコール,油分及び水を
表−1に示す配合組成及び量に従って調製し、得られた
エマルジョンの乳化形態,粒径及び経時放置(20℃1ヶ
月,6ヶ月及び40℃1ヶ月,6ヶ月)後の安定性を観察し
た。その結果を表−1に示す。尚、各成分の数字は重量
%を表わす。
表−1に示す配合組成及び量に従って調製し、得られた
エマルジョンの乳化形態,粒径及び経時放置(20℃1ヶ
月,6ヶ月及び40℃1ヶ月,6ヶ月)後の安定性を観察し
た。その結果を表−1に示す。尚、各成分の数字は重量
%を表わす。
*1)乳化方法 第一法 レシチンをアルコール中に50〜70℃で分散し、これに油
分を加えて分散し、続いて多価アルコールと少量の水
(多価アルコール量の0.5〜1倍量)を加えて均一組成
物とした後、残りの水で希釈。
分を加えて分散し、続いて多価アルコールと少量の水
(多価アルコール量の0.5〜1倍量)を加えて均一組成
物とした後、残りの水で希釈。
第二法 レシチンをアルコール,多価アルコール,少量の水(多
価アルコール量の0.5〜1倍量)混合物中に50〜70℃で
分散し、これに油分を加えて均一組成物とした後、残り
の水で希釈。
価アルコール量の0.5〜1倍量)混合物中に50〜70℃で
分散し、これに油分を加えて均一組成物とした後、残り
の水で希釈。
常 法 レシチンを油分中に50〜70℃で分散し、水と混合。アル
コール,多価アルコールを配合する場合は、アルコール
は油相に、多価アルコールは水相に添加した。
コール,多価アルコールを配合する場合は、アルコール
は油相に、多価アルコールは水相に添加した。
(実施例8)モイスチャーローション(第一法) (A) 卵黄レシチン 1 (B) エタノール 8 (C) 流動パラフィン 5 ミリスチン酸オクチルドデシル 10 香 料 0.2 (D) 1,3−ブタンジオール 5 精製水 5 (E) 精製水 65.8 (方法) (A)を50℃で(B)に分散し、続いて(C)を分散
し、これに(D)を加えた後、(E)で希釈した。
し、これに(D)を加えた後、(E)で希釈した。
(実施例9)エモリエントクリーム(第二法) (A) 大豆精製レシチン 1 ショ糖脂肪酸エステル 0.2 (B) イソプロパノール 7 プロピレングリコール 10 精製水 5 (C) ジメチルポリシロキサン 10 スクワラン 5 セタノール 3 香 料 0.3 (D) 精製水 58.5 (方法) (A)を70℃で(B)に加温溶解し、これに70℃の
(C)を加え、更に(D)を徐々に加えて希釈した。
(C)を加え、更に(D)を徐々に加えて希釈した。
(実施例10)エモリエントローション(第一法) (A) 大豆精製レシチン 2 (B) エタノール 10 (C) 2−エチルヘキサン酸トリグリセライド 25 香 料 0.2 (D) グリセリン 10 精製水 5 (E) 精製水 47.8 (方法) (A)を50℃で(B)に溶解し、続いて(C)を分散
し、これに(D)に加えた後、(E)で希釈した。
し、これに(D)に加えた後、(E)で希釈した。
(実施例11)ミルキィホワイト(第一法) (A) 水素添加レシチン 1.5 エタノール 5 イソプロパノール 12 (B) スクワラン 5 アスコルピルパルミテート 5 香 料 0.2 (C) グリセリン 8 ヒアルロン酸ナトリウム 0.001 精製水 63.299 (方法) (A)を60℃で溶解し、これに(B)を加えて分散させ
た後、60℃の(C)と(D)の一部を加えた後、残りの
(D)で希釈した。
た後、60℃の(C)と(D)の一部を加えた後、残りの
(D)で希釈した。
Claims (1)
- 【請求項1】(a)レシチン 0.1〜10 重量%, (b)低級一価アルコール 0.3〜50 重量%, (c)多価アルコール 0.5〜40 重量%, (d)油分 0.1〜50 重量%, (e)水 30〜99.2重量% からなり、且つ(b)/(a)≧3である水中油型の乳
化皮膚化粧料において、レシチン,低級一価アルコー
ル及び油分の溶解乃至は分散混合物に多価アルコールと
多価アルコール量に対して0.2〜2重量倍の水とを加え
るか、またはレシチン,低級一価アルコール,多価ア
ルコール及び多価アルコール量に対して0.2〜2重量倍
の水の溶解乃至は分散混合物に油分を加えるかして得ら
れる組成物を水で希釈して水中油型とすることを特徴と
する乳化皮膚化粧料。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP61016473A JPH0755897B2 (ja) | 1986-01-28 | 1986-01-28 | 乳化皮膚化粧料 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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JP61016473A JPH0755897B2 (ja) | 1986-01-28 | 1986-01-28 | 乳化皮膚化粧料 |
Publications (2)
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JPS62175414A JPS62175414A (ja) | 1987-08-01 |
JPH0755897B2 true JPH0755897B2 (ja) | 1995-06-14 |
Family
ID=11917236
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP61016473A Expired - Lifetime JPH0755897B2 (ja) | 1986-01-28 | 1986-01-28 | 乳化皮膚化粧料 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH0755897B2 (ja) |
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-
1986
- 1986-01-28 JP JP61016473A patent/JPH0755897B2/ja not_active Expired - Lifetime
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Publication number | Publication date |
---|---|
JPS62175414A (ja) | 1987-08-01 |
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