JPH0753935A

JPH0753935A - 接着剤

Info

Publication number: JPH0753935A
Application number: JP20491393A
Authority: JP
Inventors: Yasuhiro Hosoi; 康宏細井; Shigeki Yuasa; 茂樹湯浅; Osamu Iwamoto; 修岩本
Original assignee: Tokuyama Corp
Current assignee: Tokuyama Corp
Priority date: 1993-08-19
Filing date: 1993-08-19
Publication date: 1995-02-28

Abstract

(57)【要約】【構成】本発明は、１分子内にポリ（メタ）アクリレ
ート樹脂部分とＳｉＨ反応点を持ったポリシロキサン部
分とを同時に持ち、且つその間が高級アルキレン基でも
って結合していることを特徴とするシリコーン修飾アク
リル系ランダム共重合体を該ランダム共重合体の可溶性
溶媒に溶解してなる接着剤である。【効果】本発明により得られた接着剤は接着耐久性に
優れた接着剤として好適に用いられる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明はシリコーン修飾アクリル
系樹脂、特に側鎖に高級アルキレン基を介してＳｉＨ反
応点を有するシロキサン部分を持つ樹脂を用いた接着剤
に関する。

【０００２】

【従来の技術】義歯、特に総義歯の対象患者は高齢者が
多く、歯槽堤は一般に骨吸収が著しく、その単位面積当
りの負担する咬合力は大きくなる。歯槽堤粘膜も老人性
萎縮により薄くなるので、咬合、咀嚼圧の衝撃は緩和さ
れずに直接歯槽骨に伝えられることになる。また硬いレ
ジン義歯床と硬い歯槽骨との間に挟まれた薄い粘膜は咬
合する度に絞められて傷つき、傷みを発することにな
る。

【０００３】この様な難症例では通常用いられるメタク
リル酸メチル樹脂だけでレジン義歯床を製作したのでは
義歯の維持、安定及び支持などによい結果が得られな
い。そのためレジン義歯床粘膜面を軟らかい材料、歯科
用軟質裏装材で裏装し、失われた顎堤粘膜の粘弾性を補
い、咬合時の衝撃を緩和するクッション性を与える必要
がある。つまり義歯床の硬質材料が床下粘膜を圧迫する
ことによって生じる種々の障害を克服することが、軟質
材料で裏装する目的である。

【０００４】この軟質裏装材としては、５０℃までの室
温で硬化する室温硬化型シリコーンゴムや５０〜１５０
℃程度の温度で硬化する低温硬化型シリコーンゴム等の
シリコーンゴム系のものが比較的優れた裏装材として用
いられている。

【０００５】しかし、シリコーンゴム系裏装材は義歯床
であるアクリル系樹脂との接着性に劣るという欠点があ
った。そこでこの義歯床であるアクリル系樹脂と裏装材
であるシリコーンゴム系材料、特にハイドロシリレーシ
ョン反応により硬化するシリコーンゴム系材料との接着
剤が幾つか開発されてきた。例えば、（メタ）アクリル
酸アルキルと（メタ）アクリル酸ジメチルビニルシリル
アルキルエステルとの共重合体を用いたシリコーン修飾
アクリル系樹脂〔特開平２−４３２０９〕、（メタ）ア
クリル酸アルキルと（メタ）アクリル酸ジメチルハイド
ロジェンシリルアルキルエステルとの共重合体を用いた
シリコーン修飾アクリル系樹脂〔特開平４−６８００
７〕等が開示されている。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】特開平２−４３２０９
号には、一般式（３）及び（４）で表される繰り返し要
素

【０００７】

【化２】

【０００８】〔Ｒ⁷、Ｒ⁸は水素原子又は低級アルキル
基、Ｒ⁹ は低級アルキル基、Ｒ¹⁰、Ｒ¹¹は低級アルキル
基又はビニル基、Ｂは低級アルキレン基を示す〕が任意
の繰り返し順序で任意数結合しているシリコーン修飾ア
クリル系樹脂を含む接着剤組成物が歯科用接着剤として
有効であることが示されている。しかしながら、上記の
公開公報中に示された接着剤組成物を用いた場合、初期
接着強度、接着耐久性（耐水性）が充分でないことは特
開平４−６８００７号中にも示されている。

【０００９】又、特開平４−６８００７号には、一般式
（５）

【００１０】

【化３】

【００１１】〔Ｒ¹²は水素原子又はメチル基、Ｒ¹³は低
級アルキル基、Ｒ¹⁴、Ｒ¹⁵は水素原子又は低級アルキル
基、Ｄは低級アルキレン基、ａ、ｂは重合数を示す〕で
表されるシリコーン修飾アクリル系樹脂を含む接着剤組
成物が歯科用接着剤として有効であることが示されてい
る。該公開公報において、一般式（５）で示されるシリ
コーン修飾アクリル系樹脂を含む組成物を接着剤として
用いた場合、特開平２−４３２０９号で示された接着剤
よりも耐久性、即ち耐水性に優れるとしている。しかし
該公開公報中で耐久性、即ち耐水性の評価は３７℃水中
に保存したときの接着力の変化により行っているのみで
あり、接着耐久性の評価としては不充分である。事実、
サーマルサイクル試験（６０℃−４℃）によれば特開平
４−６８００７号記載の接着剤も接着力の低下がみら
れ、耐久性に優れた接着剤と言うには不充分である。

【００１２】

【課題を解決するための手段】本発明者等は上記した従
来技術の課題を解決すべく鋭意検討した結果、シリコー
ン修飾アクリル系樹脂、特に側鎖に高級アルキレン基を
介してＳｉＨ反応点を有するシロキサン部分を持つ樹脂
を用いた接着剤を用いることにより、接着耐久性に著し
く優れた接着剤を開発するに至った。

【００１３】即ち、本発明は、下記一般式（１）及び
（２）で表される構造単位

【００１４】

【化４】

【００１５】〔式中Ｒ¹、Ｒ²はそれぞれ水素原子、メチ
ル基又はエチル基、Ｒ³ は炭素数１〜１３のアルキル基
又は炭素数６〜１４のアリール基、Ｒ⁴〜Ｒ⁶はそれぞれ
炭素数１〜６のアルキル基又は炭素数６〜１４のアリー
ル基、Ａは炭素数６〜２０のアルキレン基、ｎは１〜３
の整数を示す〕からなり、構造単位（１）と構造単位
（２）のモル％が、（１）＝０〜９９モル％、（２）＝
１００〜１モル％で、数平均分子量が５０００〜１００
００００のシリコーン修飾アクリル系ランダム共重合体
を該ランダム共重合体の可溶性溶媒に溶解してなる接着
剤である。

【００１６】本発明中のシリコーン修飾アクリル系ラン
ダム共重合体中のＲ¹、Ｒ²は、それぞれ水素原子、メチ
ル基及びエチル基の中から選ばれるものであり、原料入
手のしやすさ、共重合体の合成のしやすさ、特に共重合
反応性の点から水素原子、メチル基又はこれらの混合系
が好ましい。

【００１７】Ｒ³ はメチル基、エチル基、ｎ−プロピル
基、ｎ−ヘキシル基、シクロヘキシル基、ｎ−オクチル
基、トリデシル基等の炭素数１〜１３のアルキル基及び
フェニル基、ベンジル基、ナフチル基等の炭素数６〜１
４のアリール基の中から選ばれるものであり、メチル
基、エチル基、プロピル基等の低級アルキル基が最適で
あり、これらの内から選ばれる一種又は二種以上の混合
系が好ましい。

【００１８】Ｒ⁴〜Ｒ⁶はそれぞれメチル基、エチル基、
ｎ−プロピル基、ｎ−ヘキシル基等の炭素数１〜６のア
ルキル基及びフェニル基、ベンジル基、ナフチル基等の
炭素数６〜１４のアリール基の中から選ばれるものであ
り、合成原料であるアルコキシシリル（メタ）アクリレ
ート、ハロゲノジアルキルシランの合成、入手のしやす
さからメチル基、フェニル基又はこれらの混合系が好ま
しい。

【００１９】Ａは炭素数６〜２０の高級アルキレン基で
あり、具体的には下記のアルキレン基が例示される。

【００２０】

【化５】

【００２１】一般式（２）中のｎは、ＳｉＨ基含有シロ
キサンユニットの数を示し、１〜３の整数の中から選択
される。この内、本発明のランダム共重合体の合成のし
やすさ、接着剤としての反応性等の点から、２、又は３
の場合が好ましい。

【００２２】構造単位（１）と構造単位（２）の共重合
比は、それぞれの構造単位のモル％が（１）＝０〜９９
モル％、（２）＝１００〜１モル％となるように選択さ
れる。構造単位（２）が１モル％未満の場合、全ランダ
ム共重合体中に占めるシロキサン部分の割合が小さくな
り、裏装材のシリコーンゴムとの馴染みが悪くなるた
め、シリコーンゴムとの接着力が充分でなくなり、又一
般式（２）中のＡの部分の効果が充分に発現しなくな
る。ここでシロキサン部分とは、ＳｉＯ骨格部分のこと
をさし、Ｒ⁴〜Ｒ⁶、ｎによって決定される部分である。

【００２３】本発明のランダム共重合体の数平均分子量
は５０００〜１００００００であり、この範囲になるよ
うに、構造単位（１）と構造単位（２）の共重合比、そ
れらの総重合数が決定される。

【００２４】本発明におけるシリコーン修飾アクリル系
ランダム共重合体の代表的なものを構造単位の構造とそ
の平均繰り返し単位数で具体的に示せば、

【００２５】

【化６】

【００２６】

【化７】

【００２７】（但し、Ｐｈはフェニル基を示す）等が挙
げられる。尚、上記ランダム共重合体及び後述する実施
例、比較例に用いられる本発明のランダム共重合体中の
構造単位の結合順序は全く任意であり、構造式中に示さ
れる繰り返し単位数は単に各構造単位の平均の総量を示
すに過ぎない。

【００２８】本発明のシリコーン修飾アクリル系ランダ
ム共重合体の製造方法は何ら限定されないが、代表的な
方法で以下、具体的に説明する。

【００２９】一般式（６）

【００３０】

【化８】

【００３１】〔式中Ｒ²、Ｒ⁴、Ａ、ｎは一般式（２）と
同一定義を有し、Ｒ¹⁶は炭素数１〜４の低級アルキル基
を表す〕で表されるアルコキシシリル基含有アクリレー
ト化合物と、一般式（７）

【００３２】

【化９】

【００３３】〔式中Ｒ⁵、Ｒ⁶は一般式（２）と同一定義
を有し、Ｘはハロゲン原子を表す〕で表されるハロゲノ
シラン化合物とを加水分解して得られる一般式（８）

【００３４】

【化１０】

【００３５】〔Ｒ²、Ｒ⁴ 〜Ｒ⁶、Ａ、ｎは一般式（２）
と同一意義を有す〕で表されるハイドロジェンシロキシ
基含有アクリレート化合物と、一般式（９）

【００３６】

【化１１】

【００３７】〔式中Ｒ¹、Ｒ³は一般式（１）と同一定義
を有す〕で表されるアクリレート化合物とをｃ対ｄ
〔ｃ、ｄはそれぞれ構造単位（１）、構造単位（２）の
平均重合数を示す〕で共重合させるという方法により合
成される。

【００３８】これらの合成、即ちアルコキシシリル基含
有アクリレート化合物とハロゲノシラン化合物の加水分
解反応、この加水分解反応により得られたハイドロジェ
ンシロキシ基含有アクリレート化合物とアクリレート化
合物との共重合反応はいずれも公知の合成方法により行
うことができる。

【００３９】具体的には、加水分解反応については、例
えば塩化メチレン、クロロホルム、トルエン等の加水分
解反応により生成するハイドロジェンシロキシ基含有ア
クリレート化合物を溶解し、且つ水と相溶しない有機溶
媒と水の攪拌下にアルコキシシリル基含有アクリレート
化合物とハロゲノシラン化合物の混合物を滴下すること
により得られる。

【００４０】又、共重合体の合成については、ハイドロ
ジェンシロキシ基含有アクリレート化合物、アクリレー
ト化合物及び例えばベンゾイルパーオキサイド、アゾビ
スイソブチロニトリル等のラジカル重合開始剤を溶媒中
で加熱、重合させる溶液重合、界面活性剤を用いて水中
で重合させる懸濁重合等が好適に用いられる。

【００４１】又この他にも、末端二重結合を有する炭素
数６〜２０のアルキニル（メタ）アクリル酸エステル化
合物と前記一般式（９）のアクリレート化合物との共重
合体、即ち側差末端に二重結合をもつアクリル系ポリマ
ーに、一般式（１０）

【００４２】

【化１２】

【００４３】〔式中Ｒ⁴〜Ｒ⁶、ｎは前記一般式（２）と
同一定義を有す〕で表されるハイドロジェンシロキシ基
含有シリコーンをハイドロシリレーション反応により付
加させることによっても得られる。

【００４４】ハイドロシリレーション反応においては、
後に加える上述の側鎖末端に二重結合を持つアクリル系
ポリマーの二重結合量に対して大過剰モル量となるよう
な量のハイドロジェンシロキシ基含有シリコーン化合
物、ハイドロジェンシロキシ基含有シリコーン化合物と
上述の側鎖末端に二重結合を持つアクリル系ポリマーを
同時に溶解する不活性な、例えばトルエン、塩化メチレ
ン等の溶媒及び白金触媒を反応容器に仕込み、水分の影
響を除くために窒素等をバブリングしながら加熱、撹拌
し、ここに上述の側鎖末端に二重結合を持つアクリル系
ポリマーの溶液を滴下することにより本発明のシリコー
ン修飾アクリル系ランダム共重合体が得られる。

【００４５】このようにして得られたシリコーン修飾ア
クリル系ランダム共重合体は一般に白色粉末固体であ
る。

【００４６】以上の合成方法から明らかなように、本発
明組成物中のシリコーン修飾アクリル系ランダム共重合
体の全分子量、構造単位（１）と構造単位（２）の共重
合比（ｃ／ｄ）、ＳｉＨ反応点の数（ｎ）、有機基Ｒ¹
〜Ｒ⁶、Ａの種類、これらの組合せ等の該ランダム共重
合体構成要素の全てが任意に選択可能である。

【００４７】即ち、ポリアクリレート部分の分子量は共
重合反応時の重合開始触媒の量、連鎖移動剤の添加等公
知の方法により制御可能であり、構造単位（１）と構造
単位（２）の共重合比（ｃ／ｄ）は相当モノマーの仕込
み比により、又、有機基Ｒ¹〜Ｒ⁶ 、Ａの種類、組合
せ、ＳｉＨ反応点の数は所要の有機基をもつモノマーを
所要の混合比で用いることによりそれぞれ制御可能であ
る。

【００４８】本発明組成物中のシリコーン修飾アクリル
系ランダム共重合体を接着剤とするには、該ランダム共
重合体を可溶性の有機溶媒、例えばトルエン、塩化メチ
レン、クロロホルム、テトラヒドロフラン等に適度な濃
度、好適には０．１％〜２０％程度に溶解して接着剤と
する。

【００４９】接着剤としての代表的な使用方法は、義歯
床のアクリル系樹脂に該接着剤を塗布し、溶媒を蒸発さ
せ、その上に歯科用軟質裏装材であるハイドロシリレー
ション反応硬化性シリコーンペーストを盛り、硬化させ
る。ハイドロシリレーション反応硬化性シリコーンペー
ストの硬化と同時にアクリル系樹脂に接着し、硬化終了
時には接着は終了している。

【００５０】

【作用】本発明中のシリコーン修飾アクリル系樹脂を用
いた接着剤が、特開平２−４３２０９、特開平４−６８
００７等により得られる接着剤と比較して接着耐久性、
特にサーマルサイクルによる耐水性に優れる理由として
は、ポリ（メタ）アクリレート部分とＳｉＨ反応点を持
つシロキサン部分の間のアルキレン基が長鎖アルキレン
基であることにより接着剤層の疎水性が高くなっている
こと、及び柔軟性が増すことにより熱による膨張収縮を
緩和できるためではないかと考えられるが、アルキレン
基の長さだけでは説明できない耐久性の向上がみられ
る。これは、側鎖が長くなったことによる立体構造及び
ＳｉＨの反応性に起因していると予想される。

【００５１】

【発明の効果】本発明のシリコーン修飾アクリル系ラン
ダム共重合体を用いた接着剤は、アクリル系樹脂とシリ
コーンゴムとの接着剤として接着耐久性、特にサーマル
サイクルによる耐水性に優れる接着剤として好適に用い
られる。

【００５２】

【実施例】本発明を更に具体的に説明するため実施例を
示すが、本発明はこれらの実施例に限定されるものでは
ない。

【００５３】以下の接着試験に使用する化合物を表１に
示し、各々表１に示すように略記する。

【００５４】

【表１】

【００５５】尚、以下の実施例及び比較例に示した接着
強度の測定は以下に示す方法に準じて行った。

【００５６】１）試験材料付加型シリコーンゴムとして以下に示すＡ、Ｂ２種類の
ペーストを調製した。これらは同量づつ混練することに
より硬化し、シリコーンゴムとなる。

【００５７】Ａペースト：ＤＶＳ−Ｍ５００１００重量部ポリメチルシルセスキオキサン微粒子（粒径２μｍ）１００重量部白金／ビニルシロキサン錯体溶液（白金１０００ｐｐｍ）１重量部Ｂペースト：ＤＶＳ−Ｍ５００９７重量部ＤＭＳ−Ｍ２０Ｈ２０３重量部ポリメチルシルセスキオキサン微粒子（粒径２μｍ）１００重量部ここで調製したシリコーンゴム硬化体の引っ張り強度は
約２０Kgf/cm² である。

【００５８】２）試験方法表面を８００番の耐水研磨紙で注水下研磨したアクリル
板に、調製した接着剤溶液を塗布し、約１分間乾燥さ
せ、Ａ、Ｂ両ペーストを同量づつ取りよく混練し、接着
剤溶液を塗布したアクリル板上に盛り付ける。これを表
４に示す接着条件下に置き、所定の時間後取り出し、接
着力を評価する。これを初期接着力とする。

【００５９】又、接着耐久性は、６０℃と４℃の水槽に
それぞれ１分間づつ交互に所定の回数（１サイクルを１
回と数える）浸漬した後、接着力を評価することで行っ
た。

【００６０】３）接着力の評価所定時間後、アクリル板と硬化したシリコーンゴムとの
界面からスパチュラで剥離させようとし、そのときの破
壊の様子を観察し評価した。評価点は以下の判定に従い
ＡからＤの点数で評価した。

【００６１】Ａ：全てシリコーンゴムの凝集破壊（接
着力＞２０Kgf/cm²）Ｂ：凝集破壊と界面破壊の混合破壊（接着力ほぼ２０
Kgf/cm²）Ｃ：界面破壊（接着力＜２０Kg
f/cm²）Ｄ：界面破壊（全く接着していない）（接着力ほぼ０Kg
f/cm²）製造例１水５０ｍｌとトルエン５０ｍｌをフラスコに入れ、よく
攪拌する。ここにκ−メタクリロキシデシルトリメトキ
シシラン８．７ｇ（２５ｍｍｏｌ）とクロロジメチルシ
ラン１４．２ｇ（１５０ｍｍｏｌ）を混合した溶液を３
０分間かけて滴下する。その後、２時間攪拌を続け反応
させ、反応終了後、トルエン相を４回水洗し、無水硫酸
ナトリウムで乾燥後、トルエンを除去し、κ−メタクリ
ロキシデシルトリス（ジメチルシロキシ）シラン１０．
２ｇ（収率８５．４％）を得、Ｈ−ＮＭＲスペクトル、
元素分析（Ｃ、Ｈ）より、κ−メタクリロキシデシルト
リス（ジメチルシロキシ）シランであることを確認し
た。Ｈ−ＮＭＲスペクトル（ＣＨＣｌ₃ 標準、δｐｐ
ｍ）を図１に示す。元素分析（Ｃ、Ｈ）値はＣ５０．２
０％、Ｈ９．６４％であり、計算値であるＣ５０．２１
％、Ｈ９．６３％によく一致した。

【００６２】三つ口フラスコにκ−メタクリロキシデシ
ルトリス（ジメチルシロキシ）シラン４．８ｇ（１０ｍ
ｍｏｌ）、メタクリル酸メチル１０．０ｇ（１００ｍｍ
ｏｌ）、トルエン５０ｍｌ、アゾビスイソブチロニトリ
ル０．０７ｇを入れ、窒素をバブリングしながら８０℃
で６時間加熱、攪拌する。反応終了後、トルエンを除去
し、メタノールで洗浄後、乾燥し、接着剤ポリマーを
得た。得られたポリマーの平均分子量はポリスチレン標
準で４５０００であった。又、Ｈ−ＮＭＲスペクトル、
元素分析（Ｃ、Ｈ）より下記構造単位と平均繰り返し単
位数を有するランダム共重合体であることを確認した。
元素分析（Ｃ、Ｈ）値はＣ５６．８８％、Ｈ８．５５％
であり、計算値であるＣ５６．８３％、Ｈ８．５３％に
よく一致した。Ｈ−ＮＭＲスペクトルを図２に示す。

【００６３】

【化１３】

【００６４】製造例２製造例１と同様にして表２に示す各構造単位と平均繰り
返し単位数を有するランダム共重合体〜を合成し、
同様に構造を決定した。又、特開平４−６８００７号記
載のランダム共重合体も比較ポリマーとして合成した。
分析結果を表３に示す。表２中のＲ¹〜Ｒ⁶、Ａ、ｎは表
の上部に記した一般式の記号に対応し、前述の通りの意
義を有する。又ａ、ｂはそれぞれの構造単位の平均繰り
返し単位数を表す。

【００６５】

【表２】

【００６６】

【表３】

【００６７】実施例１接着剤ポリマーを塩化メチレンに０．５％となるよう
に溶解して接着剤とした。この接着剤をアクリル板上に
小筆を用いて塗布し、約１分間乾燥させ、前述の試験材
料付加型シリコーンペーストのＡ、Ｂ両ペーストを同量
づつ取りよく混練し、接着剤溶液を塗布したアクリル板
上に盛り付ける。これを６０℃の水中に５分間静置した
後取り出し、前述の方法に従い接着試験を行った。結果
は接着力Ａであった。そこでこれと同様の試料を前述し
た条件でサーマルサイクル試験を５０００回行った後、
接着試験を行ったところ、結果は接着力Ａであった。

【００６８】実施例２〜８表２に示したそれぞれのシリコーン修飾アクリル系ラン
ダム共重合体を用いて表４に示す各組成の接着剤を実施
例１の調製方法に準じて調製した。これらの接着剤につ
いて表４に示す接着条件の時の接着力を前述の評価方法
に従って評価を行い、又それぞれ同様の試料を作製しサ
ーマルサイクル試験を行った。結果を表４に併せて示
す。

【００６９】比較例１〜４表４に示す各組成の接着剤を実施例１〜８の調製方法に
準じて調製した。これらの接着剤溶液について表４に示
す接着条件の時の接着力を前述の評価方法に従って評価
を行い、又それぞれ同様の試料を作製しサーマルサイク
ル試験を行った。結果を表４に示す。

【００７０】

【表４】

【００７１】表４の結果より、本発明の接着剤（実施例
１〜８）では充分な初期接着力及び接着耐久性を有して
いることが判る。それに対して比較例では、シロキサン
部分にＳｉＨ反応点を持たないもの（比較例１）、ポリ
シロキサン部分を持たないもの（比較例２）、ポリメタ
クリレート部分を持たないもの（比較例３）では全く接
着せず、初期接着力すら得られない。又、特開平４−６
８００７記載のシリコーン修飾アクリル系樹脂を用いた
系（比較例４）では初期接着力は得られるものの、接着
耐久性については充分ではないことが判る。

【図面の簡単な説明】

【図１】製造例１で合成したκ−メタクリロキシデシ
ルトリス（ジメチルシロキシ）シランの核磁気共鳴スペ
クトル（Ｈ−ＮＭＲスペクトル）である。

【図２】製造例１で合成したシリコーン修飾アクリル
系ランダム共重合体の核磁気共鳴スペクトル（Ｈ−ＮＭ
Ｒスペクトル）である。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】下記一般式（１）及び（２）で表される
構造単位【化１】〔式中Ｒ¹、Ｒ²はそれぞれ水素原子、メチル基又はエチ
ル基、Ｒ³ は炭素数１〜１３のアルキル基又は炭素数６
〜１４のアリール基、Ｒ⁴〜Ｒ⁶はそれぞれ炭素数１〜６
のアルキル基又は炭素数６〜１４のアリール基、Ａは炭
素数６〜２０のアルキレン基、ｎは１〜３の整数を示
す〕からなり、構造単位（１）と構造単位（２）のモル
％が、（１）＝０〜９９モル％、（２）＝１００〜１モ
ル％で、数平均分子量が５０００〜１００００００のシ
リコーン修飾アクリル系ランダム共重合体を該ランダム
共重合体の可溶性溶媒に溶解してなる接着剤。