JPH0732092B2 - 酸素および炭素含有量の低い磁気特性にすぐれたNd―Fe―B系焼結合金磁石の製造法 - Google Patents

酸素および炭素含有量の低い磁気特性にすぐれたNd―Fe―B系焼結合金磁石の製造法

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JPH0732092B2
JPH0732092B2 JP60273643A JP27364385A JPH0732092B2 JP H0732092 B2 JPH0732092 B2 JP H0732092B2 JP 60273643 A JP60273643 A JP 60273643A JP 27364385 A JP27364385 A JP 27364385A JP H0732092 B2 JPH0732092 B2 JP H0732092B2
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【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 この発明は、酸素および炭素含有量が低く、この結果と
してすぐれた磁気特性を示すようになるNd−Fe−B系焼
結合金磁石の製造法に関するものである。
〔従来の技術〕
近年、Nd−Fe−B系焼結合金磁石は、その高い磁気特性
が評価されて著しく開発が進み、広く実用に供されてい
る。
そのNd−Fe−B系焼結合金磁石は、例えば、所定の成分
組成を有するNd−Fe−B系合金を真空誘導炉や真空アー
ク炉などにて真空溶解し、鋳塊(インゴット)に鋳造し
た後、この鋳塊を窒素またはアルゴンなどの不活性ガス
雰囲気中、スタンプミルやハンマーミル、あるいはロー
ラミルなどで数10メッシュまで粗粉砕し、引続いてこの
結果の粗粉末を、トルエンなどの溶剤中または不活性ガ
ス中で、ボールミル、振動ミル、ジェットミル、あるい
はアトライタなどを用いて微粉砕して数μm程度の粒度
の微粉末とし、ついでこの微粉末を原料粉末として用
い、磁場または無磁場の下に圧縮成形して圧粉体とし、
この圧粉体を、真空中、あるいはアルゴンなどの不活性
ガス雰囲気中、例えば1000〜1250℃の温度に30〜60分間
保持の条件で焼結することによって製造されている。
〔発明が解決しようとする問題点〕
しかし、上記のNd−Fe−B系合金、特に粉末状のものは
非常に酸化されやすいので、これを粉砕するに際して
は、酸化防止のために粉砕工程を上記の通り不活性ガス
雰囲気やトルエンなどの有機溶媒中で行なっているが、
この方法によっても不活性ガス雰囲気や有機溶媒中に含
有する酸素や炭素がNd−Fe−B系合金粉砕と結合して混
入するのを避けられず、この結果製造されたNd−Fe−B
系焼結合金磁石の磁気特性が著しく低下したものになる
という問題がある。
〔問題点を解決するための手段〕
そこで、本発明者等は、上述のような観点から、上記の
従来方法のもつ問題点を解決すべく研究を行なった結
果、 (a)Nd−Fe−B系合金の鋳塊に水素を吸収させ、この
水素を吸蔵したままのNd−Fe−B系合金鋳塊を、水素雰
囲気中で粉砕すると、前記鋳塊が、吸収した水素および
雰囲気の水素によって効果的に保護されるので、粉砕中
の酸素および炭素による汚染が著しく低減されること。
(b)Nd−Fe−B系合金鋳塊が水素を吸収すると、脆く
なって砕けやすくなるために、短時間での粉砕が可能と
なり、このことは粉砕工程中に粗粉末を粉砕機から一旦
取り出しての別の粉砕機に移すことなく、同一の粉砕機
で一挙に微粉末の形にまで微粉砕することを可能とし、
この結果磁石の磁気特性を悪化させる酸素や炭素と反応
する機会が減るので、酸素および炭素含有量の著しく低
いNd−Fe−B系合金粉末が得られるようになり、しかも
この結果得られたNd−Fe−B系合金粉末は、その粒度分
布範囲が狭く、粒度のそろったものになっており、これ
によっても磁気特性が向上するようになること。
(c)上記の粉砕後の水素吸蔵Nd−Fe−B系合金粉末を
原料粉末として用い、これより磁場成形した圧粉体は、
真空焼結工程で吸蔵した水素を放出し、この放出した水
素で酸素や炭素による汚染が防止されるほか、圧粉体を
構成する粉末表面が活性化されるので、焼結性が向上す
るようになること。
(d)以上の通り、製造工程にわたって、酸素や炭素に
よる汚染から徹底的に保護されるので、著しく磁気特性
のすぐれたNd−Fe−B系焼結合金磁石が得られること。
以上(a)〜(d)に示される研究結果を得たのであ
る。
この発明は、上記の研究結果にもとづいてなされたもの
であって、 (i)Nd−Fe−B系合金を真空溶製し、鋳造して鋳塊と
し、 (ii)上記Nd−Fe−B系合金の鋳塊に水素を吸収させ、 (iii)この水素吸蔵のNd−Fe−B系合金鋳塊を水素雰
囲気中で粉砕し、 (iv)粉砕後の水素吸蔵Nd−Fe−B系合金粉末を磁場成
形して圧粉体とし、 (v)上記圧粉体を真空焼結する、 以上(i)〜(v)の基本工程により酸素および炭素含
有量の低い磁気特性のすぐれたNd−Fe−B系焼結合金磁
石を製造する方法に特徴を有するものである。
さらに、この発明の方法を具体的に説明する。
(a)粉砕 粉砕は、第1図に概略断面図で例示される混合ボールミ
ル1、あるいは振動ボールやアトライタなどを用いて行
なわれる。すなわち、図示される通り、ステンレス鋼製
容器2にステンレス鋼製またはWC基超硬合金製ボール4
と一緒にNd−Fe−B系合金鋳塊Aを装入した後、前記容
器2を、弁8およびフィルタ9が設けられている導管7
を備えた蓋3で、Oリング5を介してねじ6により密閉
し、図示されていない真空ポンプにより導管7を通じて
容器2内の圧力10-3mmHg程度に低下するまで真空排気
し、ついでその真空ポンプの吸気系を図示されていない
水素ガス供給系に切り替え、容器2内の圧力が1〜5気
圧となるまでその容器2に水素ガスを導入して、前記鋳
塊Aに水素ガスを吸収させ、その水素ガス吸収中には前
記鋳塊が発熱するので、容器2を外側から強制的に水冷
または空冷する。
水素ガスの吸収が完了した後、容器2内の圧力を水素で
常圧に調整してから、数時間(振動ボールミルおよびア
トライタの場合は数十分ないし数時間)かけて、前記鋳
塊Aを粉砕し、平均粒径1〜70μm程度の粉末を形成さ
せる。
(b)成形 圧粉体は、常法にしたがって、すなわち、前記合金粉末
に潤滑剤またはバインダーとして作用するステアリン酸
亜鉛またはパラフィンなどを添加し、混練した状態、あ
るいはこれらを添加、混練しない状態で、磁界をかけな
がら、金型中で圧縮成形することによって製造される。
(c)焼結 上記のように製造された圧粉体は、やはり常法により、
すなわち、それが潤滑剤やバインダーとして添加される
有機物を含まないときは、その圧粉体を、外熱式管状炉
内で、真空中、100〜600℃/hの昇温速度で1000〜1250℃
の範囲内の所定温度まで昇温して、この温度に30〜60分
間保持することによって焼結され、また圧粉体が前記有
機物を含むときには、その圧粉体に、前記炉内で、それ
を真空中または水素ガス気流中、温度:100〜500℃に30
〜120分間保持する焙焼工程を施して前記有機物を除去
した後、真空中で圧粉体を1000〜1250℃の範囲内の所定
温度に前記時間保持することによって、真空焼結され
る。
なお、このようにして製造された焼結体には、一般に、
前記焼結の降温過程中あるいは急冷後に引続いて、例え
ば、温度:400〜700℃に2〜6時間保持する条件の熱処
理を施すのが好ましい。
〔実施例〕
ついで、この発明の方法を実施例により比較例と対比し
ながら説明する。
実施例1 真空アーク溶解によって真空溶製し、鋳造することによ
り形成したNd13.5Dy1.5Fe77B8の成分組成を有し、かつ
第1表に示される酸素および炭素含有量のNd−Fe−B系
合金鋳塊:190gを、WC基超硬合金製ボールとともに、第
1図に示した混合ボールミルに装入し、容器内の空気を
真空ポンプで圧力:10-3mmHgの真空となるまで排気し、
ついでその容器内にアルゴンを導入した後、そのアルゴ
ンを、再び容器内の圧力が10-3mmHgとなるまで排気し、
この操作を2回繰り返して容器内の空気を排除し、つぎ
に、この容器内に高純度水素ガスを2気圧になるまで圧
入すると、数分後に前記鋳塊による水素の吸収が始ま
り、容器内の圧力が零気圧になったので、再び水素ガス
を容器内圧力が2気圧になるまで導入し、この間容器の
温度が上昇したので、ブロワーにより容器を外部から冷
やし、このように水素ガスの導入を合計3回繰り返した
ところ、容器の内圧が降下しなくなったので、余分の水
素を放出し、容器内圧をほぼ1気圧とした点で弁を閉め
て、容器内の鋳塊を一時間かけて粉砕し、それによって
平均粒径:8.3μmを有するNd−Fe−B系合金粉末を調整
し(この粉末の粒径は、フイッシャー・サブシブサイザ
を使用して測定した)、ついで、前記Nd−Fe−B系合金
粉末を、15KOeの磁場をかけた金型内で配向させ、圧力:
1.7ton/cm2の圧力の下に成形して、寸法:10×10×10mm
を有する立方体状の圧粉体とした後、この圧粉体を、外
熱式管状炉内で10-5mmHgの真空中、温度:1120℃に1時
間保持して焼結し、引続いて温度:650℃に2時間保持の
熱処理を施すことにより本発明法を実施し、Nd−Fe−B
系焼結合金磁石(以下本発明焼結磁石という)1を製造
し、そしてこのようにして得られた本発明焼結磁石1の
磁気特性、並びに酸素および炭素含有量を測定して、そ
の結果を第1表に示した。
なお、前記鋳塊を真空溶製するために原料として使用し
たネオジムは95%の純度を有し、その不純物はプラセオ
ジムを主とする軽希土類元素であり、ボロンはフェロボ
ロンとして加え、そして鉄は純度:99.9%を有する電解
鉄を使用した。
実施例2 実施例1において使用したと同じNd−Fe−B系合金鋳塊
を200g使用し、かつ水素を吸収した鋳塊を回転ボールミ
ルに2時間かけて、平均粒径:5.7μmを有する粉末とす
る以外は、実施例1におけると同じ条件で本発明法を実
施し、本発明焼結磁石2を製造した。
このようにして得られた本発明焼結磁石2の磁気特性、
および酸素および炭素含有量を測定し、その結果を第1
表に示した。
比較例 比較のため、以上の実施例において使用したのと同じNd
−Fe−B系合金鋳塊を、アルゴン気流中、スタンプミル
によって28メッシュ以下の粒度を有する粗粉末にした
後、これを脱水トルエン中、振動ボールミルにより4時
間にわたって粉砕し、平均粒径:5.4μmを有する合金粉
末とし、ボールを分離してからこの粉末を真空乾燥し
て、その中のトルエンを除去した後、実施例1における
と同一の条件で、前記粉末を磁場成形し、真空焼結し、
かつこれに熱処理を施すことにより比較法を行い、比較
Nd−Fe−B系焼結合金磁石(以下比較焼結磁石という)
を製造した。
この比較焼結磁石についても、磁気特性、並びに酸素お
よぴ炭素含有量を測定し、第1表に合わせて示した。
〔発明の効果〕
第1表に示される結果から、本発明焼結磁石1および2
は、いずれも酸素と炭素の含有量が低く、すぐれた磁気
特性を有するのに対し、比較焼結磁石は、酸素と炭素を
多量に含み、Nd−Fe−B系焼結合金磁石として殆ど実用
に供し得ない劣った磁気特性しか示さないことがわか
る。
以上の結果から明らかなように、この発明の方法によれ
ば、予めNd−Fe−B系合金鋳塊に水素を吸収させ、その
水素を吸収した鋳塊を水素ガス雰囲気の下に、一挙に微
粉末の形まで粉砕し、その水素を吸蔵したままのNd−Fe
−B系合金粉末を原料粉末として用いて磁場成形し、真
空焼結することによってNd−Fe−B系焼結合金磁石が製
造されるので、製造工程中酸素や炭素によって汚染 されるのが効果的に防止され、かつ粉砕工程においては
粒度の揃った微粉末が調整されるために、著しく磁気特
性のすぐれた磁石が製造されるとともに、焼結時におけ
るNd−Fe−B系合金粉末中に吸収された水素の放出によ
ってNd−Fe−B系合金粉末が活性化されるので、焼結性
が向上するようになるなど産業上有用な効果がもたらさ
れるのである。
【図面の簡単な説明】 第1図は、この発明の方法を実施する場合に使用される
粉砕装置の一例を示す混合ボールミルの概略断面図であ
る。 図において、 1……混合ボールミル、2……容器、3……蓋、4……
粉砕用ボール、7……導管、A……鋳塊
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 小川 保 埼玉県大宮市北袋町1丁目297 三菱金属 株式会社中央研究所内 (56)参考文献 特開 昭48−29994(JP,A) 特開 昭60−63304(JP,A) 特開 昭60−119701(JP,A) 特開 昭62−23903(JP,A)

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】(a)Nd−Fe−B系合金を真空溶製し、鋳
    造して鋳塊とし、 (b)上記Nd−Fe−B系合金の鋳塊に水素を吸収させ、 (c)この水素吸蔵のNd−Fe−B系合金鋳塊を水素雰囲
    気中で粉砕し、 (d)粉砕後の水素吸蔵Nd−Fe−B系合金粉末を磁場成
    形して圧粉体とし、 (e)上記圧粉体を真空焼結する、 以上(a)〜(e)の基本工程よりなることを特徴とす
    る酸素および炭素含有量の低い磁気特性にすぐれたNd−
    Fe−B系焼結合金磁石の製造法。
JP60273643A 1985-12-05 1985-12-05 酸素および炭素含有量の低い磁気特性にすぐれたNd―Fe―B系焼結合金磁石の製造法 Expired - Lifetime JPH0732092B2 (ja)

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