JPH07320756A - 固体電解質燃料電池 - Google Patents
固体電解質燃料電池Info
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- JPH07320756A JPH07320756A JP6106527A JP10652794A JPH07320756A JP H07320756 A JPH07320756 A JP H07320756A JP 6106527 A JP6106527 A JP 6106527A JP 10652794 A JP10652794 A JP 10652794A JP H07320756 A JPH07320756 A JP H07320756A
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- JP
- Japan
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- solid electrolyte
- cell
- layer
- fuel cell
- solid electrolytic
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
Abstract
(57)【要約】
【目的】 ２００℃〜３００℃の水蒸気を含む環境下で
の結晶構造の変化による固体電解質層の体積膨張割れを
防止し、長期間にわたり安定的に運転できる平板型固体
電解質燃料電池を提供すること。 【構成】 ３ＹＳＺ固体電解質層１を挟むように燃料極
３と空気極４を配置してなる平板型単電池１０と、隣接
する単電池を電気的に直列に接続しかつ各単電池に燃料
ガスと酸化剤ガスとを分配するセパレータ５とを交互に
積層して構成される平板型固体電解質燃料電池におい
て、前記３ＹＳＺ固体電解質層１の表面を酸素イオン伝
導性を有する立方晶ジルコニア層２で被覆した。
の結晶構造の変化による固体電解質層の体積膨張割れを
防止し、長期間にわたり安定的に運転できる平板型固体
電解質燃料電池を提供すること。 【構成】 ３ＹＳＺ固体電解質層１を挟むように燃料極
３と空気極４を配置してなる平板型単電池１０と、隣接
する単電池を電気的に直列に接続しかつ各単電池に燃料
ガスと酸化剤ガスとを分配するセパレータ５とを交互に
積層して構成される平板型固体電解質燃料電池におい
て、前記３ＹＳＺ固体電解質層１の表面を酸素イオン伝
導性を有する立方晶ジルコニア層２で被覆した。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は固体電解質燃料電池に関
する。
する。
【０００２】
【従来の技術】最近、酸素と水素をそれぞれ、酸化剤お
よび燃料として、燃料が本来持っている化学エネルギー
を直接電気エネルギーに変換する電解質燃料電池が、省
資源、環境保護などの観点から注目されている。特に、
平板型固体電解質燃料電池は、作動温度が高く、発電効
率が高く、高温の排熱の利用により総合効率が高いの
で、研究開発が進んでいる。
よび燃料として、燃料が本来持っている化学エネルギー
を直接電気エネルギーに変換する電解質燃料電池が、省
資源、環境保護などの観点から注目されている。特に、
平板型固体電解質燃料電池は、作動温度が高く、発電効
率が高く、高温の排熱の利用により総合効率が高いの
で、研究開発が進んでいる。
【０００３】この平板型固体電解質燃料電池は平板型固
体電解質層を挟むように燃料極と空気極を配置してなる
平板型単電池と、隣接する単電池を電気的に直列に接続
しかつ各単電池に燃料ガスと酸化剤ガスとを分配するセ
パレータとを交互に積層して複層のスタックとして構成
されたものである。通常、固体電解質層をイットリアな
どをドープしたジルコニア焼結体（ＹＳＺ）で造り、そ
の両面にそれぞれ燃料極としてＮｉ／ＹＳＺサーメット
を、空気極として（Ｌａ、Ｓｒ）ＭｎＯ3 をスクリーン
印刷などによりコーティングして平板型単電池を構成し
ている。平板型固体電解質層としては、特に３モル％Ｙ
2 Ｏ3 をドープしたＺｒＯ2 （以下３ＹＳＺという）が
薄く加工しやすく且つ曲げや衝撃に対する機械的性質に
優れているため、固体電解質層自身を独立して使用する
型式の自立膜型固体電解質燃料電池に広く用いられてい
る。
体電解質層を挟むように燃料極と空気極を配置してなる
平板型単電池と、隣接する単電池を電気的に直列に接続
しかつ各単電池に燃料ガスと酸化剤ガスとを分配するセ
パレータとを交互に積層して複層のスタックとして構成
されたものである。通常、固体電解質層をイットリアな
どをドープしたジルコニア焼結体（ＹＳＺ）で造り、そ
の両面にそれぞれ燃料極としてＮｉ／ＹＳＺサーメット
を、空気極として（Ｌａ、Ｓｒ）ＭｎＯ3 をスクリーン
印刷などによりコーティングして平板型単電池を構成し
ている。平板型固体電解質層としては、特に３モル％Ｙ
2 Ｏ3 をドープしたＺｒＯ2 （以下３ＹＳＺという）が
薄く加工しやすく且つ曲げや衝撃に対する機械的性質に
優れているため、固体電解質層自身を独立して使用する
型式の自立膜型固体電解質燃料電池に広く用いられてい
る。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】ところで、この３ＹＳ
Ｚ固体電解質層は２００℃〜３００℃の水蒸気を含む環
境下では、正方晶から単斜晶への相変態が促進され、遂
には大きな体積膨張を生じ破壊に至る性質がある。実際
に固体電解質燃料電池を運転する際に、室温と１０００
℃の間の熱サイクルが与えられ、且つ単電池の空気極に
供給される空気に水分が含まれているため、上述の結晶
構造の変化による固体電解質層の破壊は避けることので
きない問題である。
Ｚ固体電解質層は２００℃〜３００℃の水蒸気を含む環
境下では、正方晶から単斜晶への相変態が促進され、遂
には大きな体積膨張を生じ破壊に至る性質がある。実際
に固体電解質燃料電池を運転する際に、室温と１０００
℃の間の熱サイクルが与えられ、且つ単電池の空気極に
供給される空気に水分が含まれているため、上述の結晶
構造の変化による固体電解質層の破壊は避けることので
きない問題である。
【０００５】本発明は上述の点に鑑みてなされたもの
で、２００℃〜３００℃の水蒸気を含む環境下での結晶
構造の変化による固体電解質層の体積膨張割れを防止
し、長期間にわたり安定的に運転できる平板型固体電解
質燃料電池を提供することを目的とする。
で、２００℃〜３００℃の水蒸気を含む環境下での結晶
構造の変化による固体電解質層の体積膨張割れを防止
し、長期間にわたり安定的に運転できる平板型固体電解
質燃料電池を提供することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するた
め、本発明は固体電解質層を挟むように燃料極と空気極
を配置してなる平板型単電池と、隣接する単電池を電気
的に直列に接続しかつ各単電池に燃料ガスと酸化剤ガス
とを分配するセパレータとを交互に積層して構成される
平板型固体電解質燃料電池において、前記固体電解質層
の表面を酸素イオン伝導性を有する物質で被覆したこと
を特徴とする。
め、本発明は固体電解質層を挟むように燃料極と空気極
を配置してなる平板型単電池と、隣接する単電池を電気
的に直列に接続しかつ各単電池に燃料ガスと酸化剤ガス
とを分配するセパレータとを交互に積層して構成される
平板型固体電解質燃料電池において、前記固体電解質層
の表面を酸素イオン伝導性を有する物質で被覆したこと
を特徴とする。
【０００７】また、本発明は固体電解質層を挟むように
燃料極と空気極を配置してなる平板型単電池と、隣接す
る単電池を電気的に直列に接続しかつ各単電池に燃料ガ
スと酸化剤ガスとを分配するセパレータとを交互に積層
して構成される平板型固体電解質燃料電池において、前
記固体電解質層が３モル％Ｙ2 Ｏ3 をドープしたＺｒＯ
2 で造られ、該固体電解質層の表面を立方晶のジルコニ
ア（ＺｒＯ2-x モル％Ｙ2 Ｏ3 、ｘ＝８〜１２）で被覆
したことを特徴とする。
燃料極と空気極を配置してなる平板型単電池と、隣接す
る単電池を電気的に直列に接続しかつ各単電池に燃料ガ
スと酸化剤ガスとを分配するセパレータとを交互に積層
して構成される平板型固体電解質燃料電池において、前
記固体電解質層が３モル％Ｙ2 Ｏ3 をドープしたＺｒＯ
2 で造られ、該固体電解質層の表面を立方晶のジルコニ
ア（ＺｒＯ2-x モル％Ｙ2 Ｏ3 、ｘ＝８〜１２）で被覆
したことを特徴とする。
【０００８】
【作用】固体電解質層の表面に被覆された酸素イオン伝
導性を有する物質例えば立方晶のジルコニア層が固体電
解質層と水蒸気の直接接触を妨げ、固体電解質層の相変
態による体積膨張を阻止してその破壊を防止する。
導性を有する物質例えば立方晶のジルコニア層が固体電
解質層と水蒸気の直接接触を妨げ、固体電解質層の相変
態による体積膨張を阻止してその破壊を防止する。
【０００９】
【実施例】以下、本発明を図面に基づいて説明する。
【００１０】図１は本発明の平板型固体電解質燃料電池
の一部の分解断面図である。
の一部の分解断面図である。
【００１１】図１の平板型固体電解質燃料電池は３ＹＳ
Ｚ固体電解質層１の両側の表面が立方晶ジルコニア（Ｚ
ｒＯ2-x モル％Ｙ2 Ｏ3 、ｘ＝８〜１２）層２で被覆さ
れ、この立方晶ジルコニア層２の上にそれぞれ燃料極３
と空気極４を配置した平板型単電池１０と、隣接する単
電池１０を電気的に直列に接続しかつ各単電池の燃料極
３に燃料ガスを、空気極４に酸化剤ガスを分配するセパ
レータ５とを交互に積層して複層のスタックとして構成
される。燃料極３に燃料ガスたとえば水素やメタンが供
給され、空気極４に酸化剤ガスたとえば空気や酸素が供
給されると、立方晶ジルコニア層２と燃料極３の界面お
よび立方晶ジルコニア層２と空気極４の界面でそれぞれ
電池反応が起こり、両極間に起電力が発生し、負荷に電
流が流れる。
Ｚ固体電解質層１の両側の表面が立方晶ジルコニア（Ｚ
ｒＯ2-x モル％Ｙ2 Ｏ3 、ｘ＝８〜１２）層２で被覆さ
れ、この立方晶ジルコニア層２の上にそれぞれ燃料極３
と空気極４を配置した平板型単電池１０と、隣接する単
電池１０を電気的に直列に接続しかつ各単電池の燃料極
３に燃料ガスを、空気極４に酸化剤ガスを分配するセパ
レータ５とを交互に積層して複層のスタックとして構成
される。燃料極３に燃料ガスたとえば水素やメタンが供
給され、空気極４に酸化剤ガスたとえば空気や酸素が供
給されると、立方晶ジルコニア層２と燃料極３の界面お
よび立方晶ジルコニア層２と空気極４の界面でそれぞれ
電池反応が起こり、両極間に起電力が発生し、負荷に電
流が流れる。
【００１２】上述の立方晶ジルコニアのように、３ＹＳ
Ｚ固体電解質層１の表面に被覆する物質は基本的には、
酸素イオン伝導性を有する次のような物質ならば何でも
良い。
Ｚ固体電解質層１の表面に被覆する物質は基本的には、
酸素イオン伝導性を有する次のような物質ならば何でも
良い。
【００１３】 （ＺｒＯ2 ）1-x （Ｙ2 Ｏ3 ）x ０．０６〜０．３８ （ＺｒＯ2 ）1-x （ＣａＯ）x ０．１０〜０．２０ （ＺｒＯ2 ）1-x （ＭｇＯ）x ０．０４〜０．２０ （ＺｒＯ2 ）1-x （Ｙｂ2 Ｏ3 ）x ０．０４〜０．２０ （ＺｒＯ2 ）1-x （Ｇｄ2 Ｏ3 ）x ０．０４〜０．１６ （ＺｒＯ2 ）1-x （Ｎｄ2 Ｏ3 ）x ０．１０〜０．３０ （ＺｒＯ2 ）1-x （Ｓｃ2 Ｏ3 ）x ０．０３〜０．３０ （ＺｒＯ2 ）1-x （Ｓｍ2 Ｏ3 ）x ０．０４〜０．３０ （ＴｈＯ2 ）1-x （Ｙ2 Ｏ3 ）x ０．００〜０．２５ （ＣｅＯ2 ）1-x （Ｙ2 Ｏ3 ）x ０．００〜０．３０ （ＣｅＯ2 ）1-x （Ｓｍ2 Ｏ3 ）x ０．００〜０．３０ Ｌａ1-x Ｓｒx ＣｒＯ3 ０．００〜０．５０ Ｌａ1-x ＣａＣｒＯ3 ０．００〜０．５０ 上記立方晶ジルコニア層２を３ＹＳＺの固体電解質層１
の表面に被覆する方法としては、スラリーコート、ディ
ップコート、スクリーン印刷等のセラミックス法、スパ
ッター、溶射法等の物理蒸着法およびＣＶＤ、ＥＶＤ等
の化学蒸着法が挙げられる。この立方晶ジルコニア層２
の厚みは１〜２０μｍが適当であり、厚過ぎるとその部
分の電気抵抗が増加し、薄過ぎると結晶が緻密にならな
い欠点がある。立方晶ジルコニア層２の厚みはスラリー
の濃度やディップ回数により制御することができる。
の表面に被覆する方法としては、スラリーコート、ディ
ップコート、スクリーン印刷等のセラミックス法、スパ
ッター、溶射法等の物理蒸着法およびＣＶＤ、ＥＶＤ等
の化学蒸着法が挙げられる。この立方晶ジルコニア層２
の厚みは１〜２０μｍが適当であり、厚過ぎるとその部
分の電気抵抗が増加し、薄過ぎると結晶が緻密にならな
い欠点がある。立方晶ジルコニア層２の厚みはスラリー
の濃度やディップ回数により制御することができる。
【００１４】本実施例では立方晶ジルコニア層２を次の
ようにして形成した。
ようにして形成した。
【００１５】水またはエタノールまたはプロパノールと
（ＺｒＯ2 ）0.92（Ｙ2 Ｏ3 ）0.08粉末（８ＹＳＺとい
う）を混合して懸濁液（スラリー）をつくる。８ＹＳＺ
の濃度は体積比で１０〜４０％とする。このスラリー
に、ＹＳＺに対して重量比で１〜３％の分散剤、０．５
〜４％の結合剤、０．２〜１％の消泡剤を加えたものを
ボールミルを用いて６〜４８時間粉散混合して被覆用ス
ラリーを得た。分散剤にはポリカルボン酸アンモニウム
塩、結合剤にはアクリル系水溶性ポリマー、消泡剤には
ポリアルキレン誘導体を用いた。上記スラリー中に（Ｚ
ｒＯ2 ）0.97（Ｙ2 Ｏ3 ）0.03（３ＹＳＺという）の板
１（これが固体電解質層１となる）を浸漬して、さらに
スラリー中より引き上げて３ＹＳＺ固体電解質層１の表
面をスラリーで覆った。これを大気中で乾燥させたの
ち、１３００〜１５００℃の空気中で焼成して、３ＹＳ
Ｚ板１の表面に８ＹＳＺすなわち立方晶ジルコニア層２
を形成させた。この断面写真を図２に示す。
（ＺｒＯ2 ）0.92（Ｙ2 Ｏ3 ）0.08粉末（８ＹＳＺとい
う）を混合して懸濁液（スラリー）をつくる。８ＹＳＺ
の濃度は体積比で１０〜４０％とする。このスラリー
に、ＹＳＺに対して重量比で１〜３％の分散剤、０．５
〜４％の結合剤、０．２〜１％の消泡剤を加えたものを
ボールミルを用いて６〜４８時間粉散混合して被覆用ス
ラリーを得た。分散剤にはポリカルボン酸アンモニウム
塩、結合剤にはアクリル系水溶性ポリマー、消泡剤には
ポリアルキレン誘導体を用いた。上記スラリー中に（Ｚ
ｒＯ2 ）0.97（Ｙ2 Ｏ3 ）0.03（３ＹＳＺという）の板
１（これが固体電解質層１となる）を浸漬して、さらに
スラリー中より引き上げて３ＹＳＺ固体電解質層１の表
面をスラリーで覆った。これを大気中で乾燥させたの
ち、１３００〜１５００℃の空気中で焼成して、３ＹＳ
Ｚ板１の表面に８ＹＳＺすなわち立方晶ジルコニア層２
を形成させた。この断面写真を図２に示す。
【００１６】図２は立方晶ジルコニア層２を表面に被覆
した３ＹＳＺ固体電解質層１の表面近傍の結晶構造の断
面写真である。
した３ＹＳＺ固体電解質層１の表面近傍の結晶構造の断
面写真である。
【００１７】この写真の下半分が立方晶ジルコニア層２
の表面を示し、上半分が立方晶ジルコニア層２および３
ＹＳＺ固体電解質層１の断面を示す。この写真から３Ｙ
ＳＺ固体電解質層１に数μｍの緻密な立方晶ジルコニア
層２が被覆されていることがはっきりと分かる。
の表面を示し、上半分が立方晶ジルコニア層２および３
ＹＳＺ固体電解質層１の断面を示す。この写真から３Ｙ
ＳＺ固体電解質層１に数μｍの緻密な立方晶ジルコニア
層２が被覆されていることがはっきりと分かる。
【００１８】この３ＹＳＺ固体電解質層１および立方晶
ジルコニア層２から成る複合固体電解質を使用して燃料
電池を組み立て耐久試験を実施したところ、非常に優秀
な結果を得つつある。その理由は、立方晶ジルコニア層
２の存在により、水蒸気が直接３ＹＳＺ固体電解質層１
に接触することがないため、３ＹＳＺ固体電解質層１の
結晶構造の変化による破壊が防止されているものと考え
られる。
ジルコニア層２から成る複合固体電解質を使用して燃料
電池を組み立て耐久試験を実施したところ、非常に優秀
な結果を得つつある。その理由は、立方晶ジルコニア層
２の存在により、水蒸気が直接３ＹＳＺ固体電解質層１
に接触することがないため、３ＹＳＺ固体電解質層１の
結晶構造の変化による破壊が防止されているものと考え
られる。
【００１９】上記実施例は本発明を自立膜型固体電解質
燃料電池に使用するものとして説明されたが、勿論本発
明を支持膜型固体電解質燃料電池に使用することもでき
る。
燃料電池に使用するものとして説明されたが、勿論本発
明を支持膜型固体電解質燃料電池に使用することもでき
る。
【００２０】
【発明の効果】このように、３ＹＳＺ固体電解質層の表
面を立方晶ジルコニア層で被覆することにより、固体電
解質層は水蒸気との接触が遮断されて結晶構造変化によ
る破壊を避けることができる。したがって、燃料電池の
運転、停止にともない２００℃〜３００℃の水蒸気を含
む環境下に繰返しさらされても固体電解質層が破壊され
ることはないため、長期間にわたり安定的な運転が可能
な平板型固体電解質燃料電池を得ることができる。
面を立方晶ジルコニア層で被覆することにより、固体電
解質層は水蒸気との接触が遮断されて結晶構造変化によ
る破壊を避けることができる。したがって、燃料電池の
運転、停止にともない２００℃〜３００℃の水蒸気を含
む環境下に繰返しさらされても固体電解質層が破壊され
ることはないため、長期間にわたり安定的な運転が可能
な平板型固体電解質燃料電池を得ることができる。
【図１】本発明の平板型固体電解質燃料電池の一部の分
解断面図である。
解断面図である。
【図２】立方晶ジルコニア層を表面に被覆した３ＹＳＺ
固体電解質層の表面近傍の結晶構造の断面写真である。
固体電解質層の表面近傍の結晶構造の断面写真である。
１ ３ＹＳＺ固体電解質層または３ＹＳＺ板 ２ 立方晶ジルコニア層 ３ 燃料極 ４ 空気極 ５ セパレータ １０ 単電池
Claims (2)
- 【請求項１】 固体電解質層を挟むように燃料極と空気
極を配置してなる平板型単電池と、隣接する単電池を電
気的に直列に接続しかつ各単電池に燃料ガスと酸化剤ガ
スとを分配するセパレータとを交互に積層して構成され
る平板型固体電解質燃料電池において、前記固体電解質
層の表面を酸素イオン伝導性を有する物質で被覆したこ
とを特徴とする固体電解質燃料電池。 - 【請求項２】 前記固体電解質層が３モル％Ｙ2 Ｏ3 を
ドープしたＺｒＯ2で造られ、前記酸素イオン伝導性を
有する物質が立方晶のジルコニア（ＺｒＯ2-x モル％Ｙ
2 Ｏ3 、ｘ＝８〜１２）であることを特徴とする請求項
１に記載の固体電解質燃料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6106527A JPH07320756A (ja) | 1994-05-20 | 1994-05-20 | 固体電解質燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6106527A JPH07320756A (ja) | 1994-05-20 | 1994-05-20 | 固体電解質燃料電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07320756A true JPH07320756A (ja) | 1995-12-08 |
Family
ID=14435873
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6106527A Withdrawn JPH07320756A (ja) | 1994-05-20 | 1994-05-20 | 固体電解質燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH07320756A (ja) |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2004507061A (ja) * | 2000-08-18 | 2004-03-04 | ハネウェル インターナショナル，インコーポレーテッド | 統合形固体酸化物燃料電池 |
| WO2004077598A1 (de) * | 2003-02-28 | 2004-09-10 | Forschungszentrum Jülich GmbH | Elektrolyt für eine hochtemperatur-brennstoffzelle sowie dessen herstellung und verwendung |
| JP2010505235A (ja) * | 2006-09-27 | 2010-02-18 | コーニング インコーポレイテッド | 異なる組成の領域を備えた電解質シートおよびそれを含む燃料電池デバイス |
| JP2013540167A (ja) * | 2010-09-13 | 2013-10-31 | コミッサリア ア レネルジー アトミーク エ オ ゼネルジ ザルタナテイヴ | 高温電気化学セル電極を製造するための水性インク |
| JP2014198398A (ja) * | 2013-03-29 | 2014-10-23 | セイコーエプソン株式会社 | 流路ユニット、液体吐出ヘッド、液体吐出装置、流路ユニットの製造方法 |
| WO2022208705A1 (ja) * | 2021-03-31 | 2022-10-06 | 株式会社日立ハイテク | 燃料電池セルおよびその製造方法 |
-
1994
- 1994-05-20 JP JP6106527A patent/JPH07320756A/ja not_active Withdrawn
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2004507061A (ja) * | 2000-08-18 | 2004-03-04 | ハネウェル インターナショナル，インコーポレーテッド | 統合形固体酸化物燃料電池 |
| WO2004077598A1 (de) * | 2003-02-28 | 2004-09-10 | Forschungszentrum Jülich GmbH | Elektrolyt für eine hochtemperatur-brennstoffzelle sowie dessen herstellung und verwendung |
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| JP2013540167A (ja) * | 2010-09-13 | 2013-10-31 | コミッサリア ア レネルジー アトミーク エ オ ゼネルジ ザルタナテイヴ | 高温電気化学セル電極を製造するための水性インク |
| JP2014198398A (ja) * | 2013-03-29 | 2014-10-23 | セイコーエプソン株式会社 | 流路ユニット、液体吐出ヘッド、液体吐出装置、流路ユニットの製造方法 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A300 | Withdrawal of application because of no request for examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A300 Effective date: 20010731 |