JPH07286085A - 熱可塑性樹脂組成物 - Google Patents

熱可塑性樹脂組成物

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JPH07286085A
JPH07286085A JP10450894A JP10450894A JPH07286085A JP H07286085 A JPH07286085 A JP H07286085A JP 10450894 A JP10450894 A JP 10450894A JP 10450894 A JP10450894 A JP 10450894A JP H07286085 A JPH07286085 A JP H07286085A
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JP
Japan
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weight
component
parts
compound
thermoplastic resin
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Application number
JP10450894A
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English (en)
Inventor
Masahiko Noro
雅彦 野呂
Masaaki Motai
政明 馬渡
Katsuro Omura
勝郎 大村
Kenju Furuyama
建樹 古山
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JSR Corp
Original Assignee
Japan Synthetic Rubber Co Ltd
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Publication date
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 耐熱性、熱安定性に優れた熱可塑性樹脂組成
物を提供する。 【構成】 特定のフェノール系化合物を配合してなる熱
安定性に優れたスチレン系熱可塑性樹脂組成物。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、熱安定性に優れた熱可
塑性樹脂組成物に関する。
【従来の技術】スチレン系樹脂であるABS樹脂と芳香
族ポリカーボネートのアロイおよびα−メチルスチレン
を共重合したスチレン系樹脂は、その優れた耐熱性、機
械的性質により電気・電子分野、家電分野、自動車分野
などに幅広く使用されている。かかる樹脂は、耐熱性が
高いために一般的なスチレン系樹脂に比べ成形加工性が
低く、射出成形加工時により高温で成形される。このた
めシルバーストリークスや着色などの欠点を有する。こ
れらの欠点を改良する方法として、一般にフェノール系
あるいはリン系の熱安定剤を添加することが一般的に行
なわれている。しかし成形品の大きい場合や薄肉成形
品、またホットランナー成形などの場合には改良効果が
不十分であり、シルバーストリークス、着色などの問題
を生じる。
【発明が解決しようとする課題】本発明は、従来の熱安
定剤による改良効果が不十分であり、さらに熱安定性を
改良すべく鋭意検討した結果、特定の化合物を配合する
ことにより機械的物性、衝撃性などを低下させることな
く熱安定性が改良された熱可塑性樹脂組成物の提供を目
的とする。
【0002】
【課題を解決するための手段】すなわち本発明は、
(1)(A)ゴム質重合体存在下または非存在下に芳香
族ビニル化合物およびビニルシアン化合物、(メタ)ア
クリル酸エステルから選べれた少なくとも1種の単量体
を重合してなるスチレン系樹脂10〜90重量%、
(B)芳香族ポリカーボネート90〜10重量%、上記
(A)+(B)100重量部に対して、(C)下記の一
般式(I)
【0003】
【化2】
【0004】(式中、R1 およびR3 は、それぞれ炭素
数1〜8のアルキル基を示し、R2 は炭素数1〜8のア
ルキレン基を示す。)で表わされる化合物を0.01〜
5重量部を含有してなることを特徴とする熱可塑性樹脂
組成物。 (2)(D)ゴム質重合体存在下または非存在下にα−
メチルスチレンおよび共重合可能な他のビニル単量体を
共重合して得られるα−メチルスチレン含量が10〜9
0重量%である耐熱スチレン系樹脂10〜100重量
%、(E)ゴム質重合体存在下または非存在下にα−メ
チルスチレン以外の芳香族ビニル化合物および共重合可
能な他のビニル単量体を共重合して得られる熱可塑性樹
脂0〜90重量%、上記(D)+(E)100重量部に
対して、(F)難燃剤1〜50重量部、(G)酸化アン
チモン0〜30重量部、(H)無機充填剤3〜100重
量部および(C)請求項1記載の(C)成分0.01〜
5重量部を含有してなることを特徴をする熱可塑性樹脂
組成物。 ならびに(3)(D)上記(2)の(D)成分5〜10
0重量%および(E)請求項2記載の(E)成分0〜9
5重量%の合計100重量部に対し(C)上記(1)の
(C)成分0.01〜5重量部を含有してなることを特
徴とする熱可塑性樹脂組成物を提供するものである。
【0005】本発明の(A)成分であるスチレン系樹脂
は、ゴム質重合体の存在下または非存在下に、芳香族ビ
ニル化合物およびビニルシアン化合物、(メタ)アクリ
ル酸エステルから選ばれた少なくとも1種の単量体を重
合してなるものである。上記ゴム質重合体としては、ポ
リブタジエン、スチレン−ブタジエン共重合体(スチレ
ン含有量5〜60重量%が好ましい)、エチレン−α−
オレフィン共重合体、エチレン−α−オレフィン−ポリ
エン共重合体、スチレン−ブタジエンブロック共重合
体、水素化ブタジエン系重合体などが挙げられる。芳香
族ビニル化合物としてはスチレン、α−メチルスチレ
ン、p−メチルスチレンなどが挙げれられるが、特にス
チレン,α−メチルスチレンが好ましい。ビニルシアン
化合物としてはアクリロニトリル、メタアクリロニトリ
ルが挙げれらる。(メタ)アクリル酸エステルとして
は、メチルアクリレート、エチルアクリレート、プロピ
ルアクリレート、メチルメタアクリレート、エチルメタ
アクリレート、プロピルメタアクリレートなどが挙げれ
る。これらは1種または2種以上併用して使用される。
単量体成分の好ましい組み合わせを以下に列挙する。 (1)芳香族ビニル化合物/シアン化ビニル化合物 (2)芳香族ビニル化合物/(メタ)アクリル酸エステ
ル (3)芳香族ビニル化合物/シアン化ビニル化合物/
(メタ)アクリル酸エステル (A)成分中のゴム質重合体量は0〜80重量%である
が、耐衝撃性の面より5〜70重量%、好ましくは10
〜70重量%である。本発明の(A)成分は公知の重合
法である乳化重合、溶液重合、懸濁重合、塊状重合など
で製造することができる。またゴム質重合体を用いた場
合にはグラフト共重合体中のグラフト率は、好ましくは
5〜200重量%、さらに好ましくは10〜150重量
%、特に好ましくは30〜120重量%である。メチル
エチルケトン可溶分の極限粘度〔η〕(メチルエチルケ
トン、30℃測定)は、好ましくは0.2〜1.2dl
/g、さらに好ましくは0.3〜0.8dl/gであ
る。
【0006】本発明で使用される(B)成分のポリカー
ボネートとしては、種々のジヒドロキシアリール化合物
とホスゲンの反応により得られるもの、またはジヒドロ
キシアリール化合物とジフェニルカーボネートとのエス
テル交換反応によって得られるものが挙げられる。代表
的なものとしては、2,2′−ビス(4−ヒドロキシフ
ェニル)プロパンとホスゲンの反応で得られるポリカー
ボネートである。ポリカーボネートの粘度平均分子量
は、好ましくは15,000〜40,000、さらに好
ましくは17,000〜35,000である。本発明で
使用される(C)成分は、下記式(1)で表わされる分
子内に二重結合を有するフェノール系化合物である。
【0007】
【化3】
【0008】(式中、R1 およびR3 は、それぞれ炭素
数1〜8のアルキル基を示し、R2 は炭素数1〜8のア
ルキレン基を示す。)上記一般式(1)で表わされるフ
ェノール系化合物において、R1 およびR3は炭素数1
〜8のアルキル基であり、R2 は炭素数1〜8のアルキ
ル基である。好ましくはR1 およびR3 は炭素数1〜5
のアルキル基、R2 は炭素数1〜5のアルキレン基であ
る。さらに好ましくは、R1 およびR3 は炭素数1〜5
のアルキル基で、R2 が炭素数1または2のアルキレン
基である。特に好ましいフェノール系化合物は式(1)
中のR1 およびR3
【0009】
【化4】
【0010】でR2
【0011】
【化5】
【0012】のものである。
【0013】本発明で使用される(D)成分の耐熱スチ
レン系樹脂は、ゴム質重合体の存在下または非存在下に
α−メチルスチレンおよび共重合可能な他のビニル単量
体を重合してなるものである。上記ゴム質重合体として
はポリブタジエン、スチレン−ブタジエン共重合体(ス
チレン含有量5〜60重量%が好ましい)、エチレン−
α−オレフィン共重合体、エチレン−α−オレフィン−
ポリエン共重合体、スチレン−ブタジエンブロック共重
合体、水素化ブタジエン系共重合体などが挙げられる。
ビニル単量体としては、スチレンなどの芳香族ビニル化
合物、アクリロニトリル、メタアクリロニトリルなどの
ビニルシアン化合物、メチルアクリレート、エチルアク
リレートなどのアクリル酸エステル、メチルアクリレー
ト、エチルメタアクリレートなどのメタアクリル酸エス
テル、無水マレイン酸、無水イタコン酸などの酸無水物
基含有不飽和化合物、N−メチルマレイミド、N−フェ
ニルマレイミドなどのマレイミド化合物などが挙げられ
る。これらは1種または2種以上併用して使用される。
単量体成分の好ましい組み合わせを以下に列挙する。 (1)α−メチルスチレン/シアン化ビニル化合物 (2)α−メチルスチレン/シアン化ビニル化合物/芳
香族ビニル化合物 (3)α−メチルスチレン/シアン化ビニル化合物/ア
クリル酸エステル (4)α−メチルスチレン/シアン化ビニル化合物/メ
タアクリル酸エステル (5)α−メチルスチレン/シアン化ビニル化合物/酸
無水物基含有不飽和化合物 (6)α−メチルスチレン/シアン化ビニル化合物/マ
レイミド化合物 (7)α−メチルスチレン/シアン化ビニル化合物/芳
香族ビニル化合物/アクリル酸エステル (8)α−メチルスチレン/シアン化ビニル化合物/芳
香族ビニル化合物/メタアクリル酸エステル (9)α−メチルスチレン/シアン化ビニル化合物/芳
香族ビニル化合物/酸無水物基含有不飽和化合物 (10)α−メチルスチレン/シアン化ビニル化合物/
芳香族ビニル化合物/マレイミド化合物 本発明の(D)成分は、公知の重合法である乳化重合、
溶液重合、懸濁重合、塊状重合などで製造することがで
きる。またゴム質重合体を用いた場合には、グラフト共
重合体中のグラフト率は、好ましくは5〜200重量
%、さらに好ましくは10〜150重量%、特に好まし
くは30〜120重量%である。メチルエチルケトン可
溶分の極限粘度〔η〕(メチルエチルケトン、30℃測
定)は、好ましくは0.2〜1.2dl/g、さらに好
ましくは0.3〜0.8dl/gである。(D)成分中
のα−メチルスチレン含有量は10〜90重量%であ
る。ゴム質重合体存在下の場合には、好ましくは10〜
70重量%、さらに好ましくは15〜60重量%、特に
好ましくは15〜50重量%である。ゴム質重合体非存
在下の場合には、好ましくは20〜90重量%、さらに
好ましくは30〜80重量%、特に好ましくは40〜8
0重量%である。
【0014】本発明の(E)成分である熱可塑性樹脂
は、ゴム質重合体存在下または非存在下にα−メチルス
チレン以外の芳香族ビニル化合物および共重合可能な他
のビニル単量体を重合してなるものである。上記ゴム質
重合体としてはポリブタジエン、スチレン−ブタジエン
共重合体(スチレン含有量5〜60重量%が好まし
い)、エチレン−α−オレフィン共重合体、エチレン−
α−オレフィン−ポリエン共重合体、スチレン−ブタジ
エンブロック共重合体、水素化ブタジエン系共重合体な
どが挙げられる。ビニル単量体としてはスチレン、p−
メチルスチレンなどの芳香族ビニル化合物、アクリロニ
トリル、メタアクリロニトリルなどのビニルシアン化合
物、メチルアクリレート、エチルアクリレートなどのア
クリル酸エステル、メチルメタアクリレート、エチルメ
タアクリレートなどのメタアクリル酸エステル、無水マ
レイン酸、無水イタコン酸などの酸無水物基含有不飽和
化合物、N−メチルマレイミド、N−フェニルマレイミ
ドなどのマレイミド化合物などが挙げられる。これらは
1種または2種以上併用して使用される。単量体成分の
好ましい組み合わせを以下に列挙する。 (1)α−メチルスチレン以外の芳香族ビニル化合物/
ビニルシアン化合物 (2)α−メチルスチレン以外の芳香族ビニル化合物/
ビニルシアン化合物/アクリル酸エステル (3)α−メチルスチレン以外の芳香族ビニル化合物/
ビニルシアン化合物/メタアクリル酸エステル (4)α−メチルスチレン以外の芳香族ビニル化合物/
ビニルシアン化合物/酸無水物基含有不飽和化合物 (5)α−メチルスチレン以外の芳香族ビニル化合物/
ビニルシアン化合物/マレイミド化合物 本発明の(E)成分は、公知の重合法である乳化重合、
溶液重合、懸濁重合、塊状重合などで製造することがで
きる。またゴム質重合体を用いた場合には、グラフト共
重合体中のグラフト率は、好ましくは5〜200重量
%、さらに好ましくは10〜150重量%、特に好まし
くは30〜120重量%である。メチルエチルケトン可
溶分の極限粘度〔η〕(メチルエチルケトン、30℃測
定)は、好ましくは0.2〜1.2dl/g、さらに好
ましくは0.3〜0.8dl/gである。本発明の
(F)成分の難燃剤としては、リン系難燃剤、ハロゲン
系難燃剤などがあり、好ましいものはハロゲン系難燃剤
である。具体例としてはテトラブロモビスフェノール
A、テトラブロモフェノールA−ビス(2−ヒドロキシ
エチルエーテル)などのテトラブロモビスフェノールA
誘導体、ヘキサブロモジフェニルエーテル、オクタブロ
モジフェニルエーテル、デカブロモジフェニルエーテ
ル、ヘキサブロモシクロドデカン、さらに高分子量化し
たオリゴマー型のハロゲン化合物などが挙げられる。本
発明中の(G)成分の酸化アンチモンとしては、三酸化
アンチモン、四酸化アンチモン、五酸化アンチモンなど
が挙げられるが、三酸化アンチモンが好ましい。本発明
中の(H)成分の無機充填剤としては、ガラス繊維、炭
素繊維、金属繊維、ガラスビーズ、ウォラストナイト、
ロックフィラー、炭酸カルシウム、タルク、マイカ、ガ
ラスフレーク、カオリン、硫酸バリウム、黒鉛、二硫化
モリブデン、酸化マグネシウム、酸化亜鉛ウィスカーな
どが挙げられる。本発明の請求項1の成分(A)と
(B)の配合割合は、(A)/(B)=10〜90/9
0〜10重量%であり、好ましくは(A)/(B)=2
0〜80/80〜20重量%であり、さらに好ましくは
(A)/(B)=30〜70/70〜30重量%であ
る。(C)成分の使用量は0.01〜5重量部であり、
好ましくは0.02〜3重量部であり、さらに好ましく
は0.05〜2重量部である。使用量が0.01未満で
は熱安定性の改良効果が不十分であり、使用量が5重量
部を超えると耐熱性の低下が大きい。
【0015】本発明の請求項2の(D)成分と(E)成
分の配合は(D)/(E)=10〜100/90〜0重
量%であり、好ましくは(D)/(E)=20〜100
/80〜0重量%である。本発明の請求項2のゴム質重
合体含有量は、好ましくは5〜30重量%であり、さら
に好ましくは10〜25重量%である。(F)成分の使
用量は1〜50重量部であり、好ましくは1〜30重量
部であり、さらに好ましくは2〜20重量部である。
(F)成分が1重量部未満では難燃効果が見られず、5
0重量部を超えると耐衝撃性が劣り好ましくない。難燃
性の向上効果を得るため使用する(G)成分は1〜30
重量部であり、好ましくは1〜20重量部である。
(G)成分が1重量部未満では難燃性の向上効果が見ら
れず30重量部を超えると耐衝撃性が劣る。(H)成分
の使用量は0〜100重量部であり、また100重量部
を超えると耐衝撃性が劣る。本発明の熱安定性の改良効
果は、(H)成分が存在する場合特に大きい。(C)成
分の使用量および効果については、本発明の請求項1と
同様である。本発明の請求項3の(D)成分と(E)成
分の配合割合は、(D)/(E)=5〜100/95〜
0重量%であり、好ましくは10〜100/90〜0重
量%、さらに好ましくは20〜100/80〜0重量%
であり、特に好ましくは30〜100/70〜0重量%
である。(D)成分が5重量%未満であると耐熱性が劣
る。請求項3の熱可塑性樹脂組成物中のα−メチルスチ
レン含有量は5〜80重量%が好ましく、さらに好まし
くは5〜70重量%、特に好ましくは5〜60重量%で
ある。α−メチルスチレン含有量が少ない場合には耐熱
性向上が不十分であり、含有量80重量%を超える場合
には耐衝撃性が劣る。請求項3の熱可塑性樹脂組成物中
のゴム質重合体の含有量は、好ましくは3〜40重量%
であり、さらに好ましくは5〜30重量%であり、特に
好ましくは5〜25重量%である。(C)成分の使用量
および効果については本発明の請求項(C)と同様であ
る。
【0016】本発明の熱可塑性樹脂組成物は各種押出
機、バンバリーミキサー、ニーダー、ロールなどを用い
て各成分を混練することにより得られるが、好ましくは
押出機を用いて製造される。本発明の樹脂組成物には公
知の難燃剤、酸化防止剤、可塑剤、着色剤、滑剤などの
添加物を添加して用いることができる。特にフェノール
系酸化防止剤、イオウ系酸化防止剤などを併用すること
により良好な結果を得ることができる。
【0017】
【実施例】以下に、本発明を製造例と実施例により詳細
に説明する。また実施例中の各種評価は次のようにして
測定した値である。 [耐熱性] 熱変形温度;ASTM D648に従い、1/2イン
チ、264psiで測定した。 [熱安定性] (1)シリンダー設定温度300℃で平板成形品を成形
し、シルバーストリークスの発生を以下の評価基準で目
視評価した。 ○:シルバーストリークス発生なし △:シルバーストリークス発生あり ×:シルバーストリークス発生大 (2)組成物をクレーに着色し、220℃と260℃で
平板成形品を成形し、色差計で色差ΔEを測定した。重合体(A)−1〜(A)−7の調整〔本発明の(A)
成分〕 ゴム質重合体の種類 本発明の(A)成分の調整のために、表1に示すゴム質
重合体1〜4を用いた。
【0018】
【表1】
【0019】重量体(A)−1〜(A)−7 表1に示す重合体1〜4の存在下または非存在下に、芳
香族ビニル化合物またはビニルシアン化合物および(メ
タ)アクリル酸エステルより選ばれた1種以上の単量体
を重合し表2に示す重合体(A)−1〜(A)−7を得
た。
【0020】
【表2】
【0021】表2に示す重合体の(A)−1、(A)−
5〜(A)−7は、乳化重合で得たものであり、その他
は溶液重合で得たものである。 (B)成分 2,2′−ビス(4−ヒドロキシフェニル)プロパンを
原料として得られる重量平均分子量23,000のポリ
カーボネート樹脂。(C)成分として、下記式で表わさ
れる化合物(C)−1〔スミライザーGS:住友化学株
式会社製〕、(C)−2〔スミライザーGM:住友化学
株式会社製〕を用いた。 (C)−1:
【0022】
【化6】
【0023】(C)−2:
【0024】
【化7】
【0025】また比較のために、下記式で表わされる化
合物(C)−3〜(C)−5を用いた。 (C)−3:
【0026】
【化8】
【0027】(C)−4:
【0028】
【化9】
【0029】(C)−5:
【0030】
【化10】
【0031】重合体(D)−1〜(D)−7の調整〔本
発明の(D)成分〕 表1に示す重合体1〜4を用い重合した(D)−1〜
(D)−7を表3に示す。
【0032】
【表3】
【0033】(E)成分として(A)−1と(A)−6
を用いた。(F)成分として重量平均分子量5,000
の臭素化エポキシオリゴマーを用いた。(G)成分とし
ては三酸化アンチモンを用いた。(H)成分として、径
13μm、カット長3mmのチョップトガラス繊維を用
いた。表4に本発明の請求項1の熱可塑性樹脂組成物の
実施例と比較例を示す。
【0034】
【表4】
【0035】実施例(1)−1〜(1)−8は本発明の
組成物であり、熱安定性、耐熱性に優れている。比較例
(1)−9、(1)−10は(C)成分が本発明以外の
化合物の例であり、熱安定性が劣る。比較例(1)−1
1は(C)成分が本発明の範囲外で少ない例であり、熱
安定性が劣る。比較例(1)−12は(C)成分が本発
明の範囲外で多い場合であり耐熱性が劣る。表5に本発
明の請求項2の熱可塑性樹脂組成物の実施例と比較例を
示す。
【0036】
【表5】
【0037】実施例(2)−1〜(2)−9は本発明の
組成物であり、熱安定性、耐熱性に優れている。比較例
(2)−10は本発明の(C)成分の使用量が発明の範
囲外で少ない例であり、熱安定性が劣る。比較例(2)
−11は本発明の(D)成分の使用量が発明の範囲外で
少ない例であり、耐熱性が劣る。表6に本発明の請求項
3の熱可塑性樹脂組成物の実施例と比較例を示す。
【0038】
【表6】
【0039】実施例(3)−1〜(3)−9は本発明を
用いた組成物であり、熱安定性、耐熱性に優れる。比較
例(3)−10、(3)−11は(C)成分が本発明以
外の化合物の例であり熱安定性が劣る。比較例(3)−
12は(C)成分が本発明の範囲外で多い例であり耐熱
性が劣る。比較例(3)−13は(C)成分が本発明の
範囲外で少ない例であり熱安定性が劣る。比較例(3)
−14は(D)成分が本発明と異なりα−メチルスチレ
ンがない場合であり耐熱性が劣る。比較例(3)−15
は(D)成分と(E)成分の量が本発明の範囲外であり
耐熱性が劣る。
【0040】
【発明の効果】本発明の熱可塑性樹脂組成物は、耐熱
性、熱安定性に優れたものである。したがって本発明の
組成物は、耐熱性、熱安定性が要求される電気・電子関
連分野、家電分野、OA機器分野、車輌分野などに有用
である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 FI 技術表示箇所 C08L 69/00 LPP (72)発明者 古山 建樹 東京都中央区築地2丁目11番24号 日本合 成ゴム株式会社内

Claims (3)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 (A)ゴム質重合体存在下または非存在
    下に芳香族ビニル化合物およびビニルシアン化合物、
    (メタ)アクリル酸エステルから選ばれた少なくとも1
    種の単量体を重合してなるスチレン系樹脂10〜90重
    量%、(B)芳香族ポリカーボネート90〜10重量
    %、上記(A)+(B)100重量部に対して、(C)
    下記の一般式(I) 【化1】 (式中、R1 およびR3 は、それぞれ炭素数1〜8のア
    ルキル基を示し、R2 は炭素数1〜8のアルキレン基を
    示す。)で表わされる化合物を0.01〜5重量部を含
    有してなることを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。
  2. 【請求項2】 (D)ゴム質重合体存在下または非存在
    下にα−メチルスチレンおよび共重合可能な他のビニル
    単量体を共重合して得られるα−メチルスチレン含量が
    10〜90重量%である耐熱スチレン系樹脂10〜10
    0重量%、(E)ゴム質重合体存在下または非存在下に
    α−メチルスチレン以外の芳香族ビニル化合物および共
    重合可能な他のビニル単量体を共重合して得られる熱可
    塑性樹脂0〜90重量%、上記(D)+(E)100重
    量部に対して、(F)難燃剤1〜50重量部、(G)酸
    化アンチモン1〜30重量部、(H)無機充填剤0〜1
    00重量部および(C)請求項1記載の(C)成分0.
    01〜5重量部を含有してなることを特徴をする熱可塑
    性樹脂組成物。
  3. 【請求項3】 請求項2記載の(D)成分5〜100重
    量%、(E)請求項2記載の(E)成分0〜95重量%
    の合計量100重量部に対して、(C)請求項1記載の
    (C)成分0.01〜5重量部を含有してなることを特
    徴とする熱可塑性樹脂組成物。
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
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JP2006052346A (ja) * 2004-08-13 2006-02-23 Asahi Kasei Chemicals Corp 耐熱性スチレン系樹脂組成物
JP2017502106A (ja) * 2013-11-20 2017-01-19 シャンハイ クムホサニー プラスチックス カンパニー リミテッド ブロー成形に適する高耐熱abs樹脂組成物及びその調製方法

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