JPH07286075A - プロピレン重合体組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 本発明は、剛性に優れるとともに耐衝撃性に
も優れ、外観にブツを発生することなく成形物を形成す
ることができ、しかも経済性に優れたプロピレン重合体
組成物を提供する。 【構成】本発明に係るプロピレン重合体組成物は、
［Ａ］２３℃n-デカン可溶成分を１５重量％未満の量で
含有するプロピレン重合体と、［Ｂ］極限粘度［η］が
５〜１２dl／ｇであり、エチレンから誘導される構成単
位を３０〜６０モル％の量で含有する２３℃n-デカン可
溶成分を１５〜４０重量％の量で含有するプロピレンブ
ロック共重合体とからなるか、または上記の［Ａ］と
［Ｂ］と［Ｃ］軟質重合体とからなる。該組成物からＴ
ダイ成形されたフィルムに含有される直径０．２mm以上
のゴム塊数は通常１０個／１００cm² 以下である。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の技術分野】本発明は、剛性に優れるとともに耐
衝撃性にも優れ、外観に優れた成形体を形成しうるプロ
ピレン重合体組成物に関する。

【０００２】

【発明の技術的背景】結晶性ポリプロピレンは、剛性、
耐熱性、表面光沢性などに優れているが、耐衝撃性には
劣るという問題点があった。

【０００３】このため従来、ポリプロピレンの耐衝撃性
を向上させる方法が種々提案されており、たとえば結晶
性ポリプロピレンに、エチレン系重合体、ゴム状物質な
どの改質剤をブレンドしてポリプロピレン組成物を形成
する方法が知られている。このゴム状物質としては、一
般的に非晶性あるいは低結晶性のエチレン・プロピレン
ランダム共重合体、ポリイソブチレン、ポリブタジエン
などが用いられている。

【０００４】またこのようなポリプロピレン組成物が、
上記のようなゴム状物質特にエチレン・プロピレンラン
ダム共重合体（ＥＰＲゴム）成分とポリプロピレン成分
とからなるブロック共重合体であると、このポリプロピ
レン組成物は、耐衝撃性が、結晶性ポリプロピレンと非
晶性エチレン・プロピレンランダム共重合体との単なる
ブレンド物に比べて著しく優れていることが知られてい
る。

【０００５】そして上記のようなポリプロピレンと非晶
性エチレン・プロピレンランダム共重合体とからなる組
成物では、エチレン・プロピレンランダム共重合体の分
子量が高いと、得られるポリプロピレン組成物の耐衝撃
性に優れていることが知られている。

【０００６】ところで上記のようなポリプロピレンとエ
チレン・プロピレンランダム共重合体とのブロック共重
合体は、通常、ポリプロピレンを製造するためのプロピ
レン重合槽、エチレン・プロピレンランダム共重合体を
製造するためのゴム重合槽からなる連続重合装置を用い
た連続重合法によって製造されている。

【０００７】しかしながらポリプロピレンとエチレン・
プロピレンランダム共重合体とのブロック共重合体を連
続重合法により製造する際に、エチレン・プロピレンラ
ンダム共重合体成分の分子量を高めようとすると、高分
子量ゴム成分は分散性に劣るため、ポリプロピレンとエ
チレン・プロピレンランダム共重合体とが均一に分散さ
れていないブロック共重合体が得られることがあり、こ
のようなブロック共重合体は、耐衝撃性に劣ったり、ま
たその成形品外観にはゴム塊に起因するブツが発生する
ことがあった。

【０００８】このため、剛性に優れるとともに耐衝撃性
に優れ、外観にブツを発生することのない成形物を形成
することができるようなプロピレン重合体組成物の出現
が望まれていた。

【０００９】

【発明の目的】本発明は、上記のような従来技術に鑑み
てなされたものであって、剛性に優れるとともに耐衝撃
性にも優れ、外観にブツを発生することなく成形物を形
成することができるようなプロピレン重合体組成物を提
供することを目的としている。

【００１０】

【発明の概要】本発明に係るプロピレン重合体組成物
は、 ［Ａ］(1) ２３℃n-デカン不溶成分について測定される
ペンタッドアイソタクティシティＩ₅ が０.９７以上で
あり、(2) ２３℃n-デカン可溶成分含有量が０〜１５重
量％未満であり、かつこの２３℃n-デカン可溶成分は、
エチレンから誘導される構成単位を３０〜６０モル％の
量で含有し、極限粘度［η］が３〜７.５dl／ｇである
プロピレン重合体：５〜９５重量％と； ［Ｂ］(1) ２３℃n-デカン不溶成分について測定される
ペンタッドアイソタクティシティＩ₅ が０.９７以上で
あり、(3) ２３℃n-デカン可溶成分含有量が１５〜４０
重量％であり、かつこの２３℃n-デカン可溶成分は、エ
チレンから誘導される構成単位を３０〜６０モル％の量
で含有し、極限粘度［η］が５〜１２dl／ｇであるプロ
ピレンブロック共重合体：５〜９５重量％とからなる
か、または上記のような［Ａ］プロピレン重合体：１０
〜９０重量％と；［Ｂ］プロピレンブロック共重合体：
５〜５０重量％と、［Ｃ］軟質重合体：５〜５０重量％
とからなることを特徴としている。

【００１１】本発明に係るプロピレン重合体組成物は、
該組成物をＴダイ成形することにより得られるフィルム
中の、直径０.２mm以上のゴム塊数が１０個／１００cm
² 以下であるという優れた特性を有している。

【００１２】上記のプロピレン重合体［Ａ］は、ホモポ
リプロピレンであることが好ましい。また軟質重合体
［Ｃ］としては、スチレン・エチレン／ブチレン・スチ
レンブロック共重合体および／またはエチレン・α−オ
レフィンランダム共重合体などが用いられる。

【００１３】

【発明の具体的説明】本発明に係るプロピレン重合体組
成物は、［Ａ］プロピレン重合体と、［Ｂ］特定のプロ
ピレンブロック共重合体とからなるか、または［Ａ］プ
ロピレン重合体と、［Ｂ］特定のプロピレンブロック共
重合体と、［Ｃ］軟質重合体とからなる。

【００１４】以下に本発明に係るプロピレン重合体組成
物を形成する際に用いられる各成分について具体的に説
明する。［Ａ］プロピレン重合体 本発明で用いられるプロピレン重合体は、下記のように
２３℃n-デカンで溶媒分別することによって得られる
(1) ２３℃n-デカン不溶成分と(2) ２３℃n-デカン可溶
成分とからなるが、これら分別成分は下記のような条件
を満たしている。

【００１５】重合体試料５ｇを、沸騰n-デカン２００cc
中に５時間浸漬して溶解した後、室温（２３℃）まで攪
拌しながら冷却して、析出した固相をＧ４ガラスフィル
ターで濾過する。この固相部を(1) ２３℃n-デカン不溶
成分とした。一方(2) n-デカン可溶成分は、この濾液か
らn-デカンを蒸発させることにより得られる。

【００１６】(1) ２３℃n-デカン不溶成分 プロピレン重合体［Ａ］の２３℃n-デカン不溶成分は、
実質的にはプロピレン重合体中の結晶性ポリプロピレン
成分であり、したがってプロピレン重合体中の結晶性ポ
リプロピレン成分の結晶性の指標となる。このような２
３℃n-デカン不溶成分についてペンタッドアイソタクテ
ィシティＩ₅ が測定され、結晶性ポリプロピレン成分の
立体規則性が決定される。

【００１７】(1-i) プロピレン重合体［Ａ］の２３℃n-
デカン不溶成分は、ペンタッドアイソタクティシティＩ
₅ が、０.９７以上好ましくは０.９７５以上さらに好ま
しくは０.９８以上である。

【００１８】２３℃n-デカン不溶成分のペンタッドアイ
ソタクティシティＩ₅ が０.９７以上であるプロピレン
重合体［Ａ］からは、剛性に優れたプロピレン重合体組
成物が得られる。

【００１９】なおこのペンタッドアイソタクティシティ
Ｉ₅ は、エイ・ザムベル（Ａ. Zambelli）らにより、Ma
cromolecules 6、925(1973) に提案された方法すなわち
¹³Ｃ−ＮＭＲ法（核磁気共鳴法）によって測定されるポ
リプロピレン分子鎖中のペンタッド単位でのアイソタク
ティック分率であり、プロピレン単位が５個連続してア
イソタクティック結合したプロピレンモノマー単位の分
率である。

【００２０】上述のＮＭＲの測定におけるピークの帰属
は、Macromolecules 8、687(1975)の記載に基づいて行
われる。また¹³Ｃ−ＮＭＲは、フーリエ変換ＮＭＲ［５
００ＭＨｚ（水素核測定時）］装置を用いて、周波数１
２５ＭＨｚで、２００００回の積算測定することによ
り、シグナル検出限界を０.００１まで向上させて測定
することができる。

【００２１】(1-ii)プロピレン重合体［Ａ］の２３℃n-
デカン不溶成分は、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠して測
定されるメルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２.
１６kg荷重）が、０.１〜１０００ｇ／10分好ましくは
１〜５００ｇ／10分であることが望ましい。

【００２２】(2) ２３℃n-デカン可溶成分 (2-i) 本発明で用いられるプロピレン重合体［Ａ］中の
２３℃n-デカン可溶成分含有量は、０〜１５重量％未満
である。

【００２３】この２３℃n-デカン可溶成分は、実質的に
プロピレン重合体［Ａ］の非晶質部分であって、プロピ
レン重合体がＥＰＲなどのゴム部分を含む場合には、主
としてプロピレンと他のオレフィンとの共重合体部分で
あり、プロピレンがホモポリプロピレンである場合に
は、このホモポリプロピレンの非晶質部分である。

【００２４】(2-ii)プロピレン重合体［Ａ］の２３℃n-
デカン可溶成分は、１３５℃デカリン中で測定される極
限粘度［η］が３〜７.５dl／ｇ好ましくは４〜６.５dl
／ｇである。

【００２５】本発明に係るプロピレン重合体組成物が、
２３℃n-デカン可溶成分の極限粘度［η］が上記のよう
な値であるプロピレン重合体［Ａ］を含んでいると、ア
イゾット（ＩＺ）衝撃強度に優れたプロピレン重合体組
成物が得られるとともに、その成形物にはブツを発生し
にくい。

【００２６】(2-iii) この２３℃n-デカン可溶成分は、
エチレンから誘導される構成単位を３０〜６０モル％好
ましくは３５〜４５モル％の量で含有している。エチレ
ンから誘導される構成単位の含有量は、n-デカン可溶成
分を、赤外線分光法、ＮＭＲ法などの常法によってそれ
ぞれ測定することにより求められる。

【００２７】本発明で用いられるプロピレン重合体
［Ａ］は、２３℃n-デカン分別成分が上記のような条件
を満たすとともに、そのＭＦＲが０.１〜１０００ｇ／1
0分好ましくは１〜５００ｇ／10分であることが望まし
い。

【００２８】このようなＭＦＲ値を有するプロピレン重
合体から形成されるプロピレン重合体組成物は、流動
性、成形性に優れており大型品に成形することもでき
る。なおプロピレン重合体のＭＦＲが１０００ｇ／10分
を超えると、組成物はアイゾット衝撃強度（ＩＺ）に劣
ることがある。

【００２９】本発明で用いられるプロピレン重合体
［Ａ］は、上記のような特性を有していればホモポリプ
ロピレン[A-1] であってもプロピレンブロック共重合体
[A-2] であってもよく、またホモポリプロピレン[A-1]
とプロピレンブロック共重合体[A-2] との混合物であっ
てもよい。

【００３０】プロピレンブロック共重合体[A-2] として
は、たとえばホモポリプロピレン成分とエチレン・プロ
ピレンランダム共重合体成分とからなるブロック共重合
体が挙げられ、このエチレン・プロピレン共重合体成分
は、エチレンおよびプロピレン以外の重合性モノマーか
ら誘導される構成単位を含有していてもよい。

【００３１】このような他の重合性モノマーとしては、
具体的にたとえば、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセ
ン、1-ヘプテン、1-オクテン、1-デセン、1-ドデセン、
1-ヘキサドデセン、4-メチル-1- ペンテンなどのα-オ
レフィン、ビニルシクロペンテン、ビニルシクロヘキサ
ン、ビニルノルボルナンなどのビニル化合物などが挙げ
られる。

【００３２】このプロピレンブロック共重合体[A-2]
は、ゴム成分がエチレン・プロピレン二元共重合体であ
るプロピレンブロック共重合体と、ゴム成分がエチレン
・プロピレン・他の重合性モノマーの三元共重合体から
なるプロピレンブロック共重合体との混合物であっても
よい。

【００３３】また本発明で用いられるプロピレン重合体
［Ａ］は、3-メチル-1- ブテン、3,3-ジメチル-1-ブテ
ン、3-メチル-1-ペンテン、3-メチル-1-ヘキセン、3,5,
5-トリメチル-1-ヘキセン、ビニルシクロペンテン、ビ
ニルシクロヘキサン、ビニルノルボルナンなどの単独重
合体または共重合体を、たとえば前重合により形成され
る予備重合体として含有していると、結晶化速度が大き
く、高剛性になる。

【００３４】本発明で用いられるプロピレン重合体
［Ａ］は、上記のような特性を有するように種々の方法
によって製造される。たとえば立体規則性触媒を用い
て、プロピレンを単独重合させることによりホモポリプ
ロピレン[A-1] が製造され、またプロピレンブロック共
重合体[A-2] は、プロピレンを重合させてホモポリプロ
ピレンを製造し、次いでプロピレンと他のオレフィンと
をランダム共重合させることにより製造される。

【００３５】プロピレン重合体［Ａ］を製造する際に用
いられる立体規則性触媒は、具体的には、固体状チタン
触媒成分と有機金属化合物触媒成分とさらに通常電子供
与体とから形成されている。

【００３６】本発明では、固体状チタン触媒成分として
は、具体的に、三塩化チタンまたは三塩化チタン組成物
が、比表面積が１００m²／ｇ以上である担体に担持され
た固体状チタン触媒成分、あるいはマグネシウム、ハロ
ゲン、電子供与体（好ましくは芳香族カルボン酸エステ
ルまたはアルキル基含有エーテル）およびチタンを必須
成分とし、これらの必須成分が比表面積１００m²／ｇ以
上である担体に担持された固体状チタン触媒成分が挙げ
られる。これらのうち、特に後者の固体状チタン触媒成
分が好ましい。

【００３７】また有機金属化合物触媒成分としては、有
機アルミニウム化合物が好ましく、有機アルミニウム化
合物としては具体的に、トリアルキルアルミニウム、ジ
アルキルアルミニウムハライド、アルキルアルミニウム
セスキハライド、アルキルアルミニウムジハライドなど
が挙げられる。なお有機アルミニウム化合物は、使用す
るチタン触媒成分の種類に合わせて適宜選択することが
できる。

【００３８】電子供与体としては、窒素原子、リン原
子、硫黄原子、ケイ素原子あるいはホウ素原子などを有
する有機化合物を使用することができ、好ましくは上記
のような原子を有するエステル化合物およびエーテル化
合物などが挙げられる。

【００３９】このような触媒は、さらに共粉砕等の手法
により活性化されてもよく、また上記のようなオレフィ
ンが前重合されていてもよい。本発明では、プロピレン
重合体［Ａ］としては、ホモポリプロピレン[A-1] が好
ましく用いられる。

【００４０】またプロピレン重合体［Ａ］としてプロピ
レンブロック共重合体[A-2] が用いられる場合には、プ
ロピレンを単独重合させてホモポリプロピレンを製造
し、次いでプロピレンと他のオレフィンとをランダム共
重合させてゴム部を連続的に製造することによって得ら
れるプロピレンブロック共重合体が好ましく用いられ
る。

【００４１】ここでプロピレンブロック共重合体の連続
製造方法とは、当業界において一般的に連続重合法とし
て広く知られている方法であり、たとえば重合器にオレ
フィンモノマ−および触媒あるいはポリマ−を含む触媒
を実質的に連続的に供給し、かつ重合器から実質的に連
続して排出しながら重合を行う方法である。ここでいう
「実質的に連続的」操作は、間欠的操作およびブロック
的操作を排除するものではない。

【００４２】［Ｂ］プロピレンブロック共重合体 本発明で用いられる［Ｂ］プロピレンブロック共重合体
は、その(1) ２３℃n-デカン不溶成分と(2) ２３℃n-デ
カン可溶成分とが、下記のような条件を満たしている。

【００４３】(1) ２３℃n-デカン不溶成分 (1-i) 本発明で用いられるプロピレンブロック共重合体
［Ｂ］の２３℃n-デカン不溶成分は、ペンタッドアイソ
タクティシティＩ₅ が、０.９７以上、好ましくは０.９
８以上である。

【００４４】上記のようなプロピレンブロック共重合体
［Ｂ］中の２３℃n-デカン不溶成分についての特性は、
前述したプロピレン重合体［Ａ］中の２３℃n-デカン不
溶成分と同様の意味をもつ。

【００４５】(1-ii)プロピレンブロック共重合体［Ｂ］
の２３℃n-デカン不溶成分は、メルトフローレート（Ｍ
ＦＲ）が０.１〜１０００ｇ／10分好ましくは１〜５０
０ｇ／10分であることが望ましい。

【００４６】(2) ２３℃n-デカン可溶成分 (2-i) 本発明で用いられるプロピレンブロック共重合体
［Ｂ］は、２３℃n-デカン可溶成分を１５〜４０重量％
好ましくは２０〜４０重量％特に好ましくは２５〜４０
重量％の量で含有している。

【００４７】この２３℃n-デカン可溶成分は、プロピレ
ンブロック共重合体［Ｂ］中に含まれるゴム成分であ
る。成分［Ｂ］としてのプロピレンブロック共重合体
［Ｂ］が上記のような量でゴム成分を含有していると、
剛性に優れるとともに耐衝撃強度が向上されたプロピレ
ン重合体組成物が得られる。

【００４８】(2-ii)この２３℃n-デカン可溶成分は、１
３５℃デカリン中で測定される極限粘度［η］が５〜１
２dl／ｇ、好ましくは６〜１１dl／ｇである。成分
［Ｂ］として極限粘度［η］が上記のような値である２
３℃n-デカン可溶成分を含むプロピレンブロック共重合
体が用いられると、アイゾット（ＩＺ）衝撃強度に優れ
たプロピレン重合体組成物が得られる。なお成分［Ｂ］
として、２３℃n-デカン可溶成分の極限粘度［η］が５
dl／ｇ未満であるプロピレンブロック共重合体を用いて
形成される組成物はＩＺ衝撃強度の改良効果が小さく、
一方１２dl／ｇを超えるプロピレンブロック共重合体を
用いて形成される組成物は流動性、成形性に劣り、大型
品に成形できないことがある。

【００４９】(2-iii) またこの２３℃n-デカン可溶成分
は、エチレンから誘導される構成単位を３０〜６０モル
％好ましくは３５〜４５モル％の量で含有している。２
３℃n-デカン可溶成分中に上記のような値でエチレンか
ら誘導される構成単位を含むプロピレンブロック共重合
体［Ｂ］から形成される組成物は、ＩＺ衝撃強度に優れ
る。

【００５０】本発明で用いられるプロピレン重合体
［Ｂ］は、２３℃n-デカン分別成分が上記のような条件
を満たすとともに、そのＭＦＲが０.１〜１０００ｇ／1
0分好ましくは１〜５００ｇ／10分であることが望まし
い。

【００５１】上記のようなＭＦＲ値を有するプロピレン
ブロック共重合体［Ｂ］から形成されるプロピレン重合
体組成物は、流動性、成形性に優れており大型品に成形
することもできる。なおプロピレンブロック共重合体
［Ｂ］のＭＦＲが１０００ｇ／10分を超えると、組成物
はアイゾット衝撃強度（ＩＺ）に劣ることがある。

【００５２】また上記のようなプロピレンブロック共重
合体［Ｂ］のうちでも、該共重合体［Ｂ］をＴダイ成形
によりフィルムに成形したとき該フィルムに含有される
直径０.２mm以上のゴム塊数が通常１０個／１００cm²
以下であるものを用いることが望ましい。

【００５３】上記のような本発明で用いられるプロピレ
ンブロック共重合体［Ｂ］は、具体的に、ポリプロピレ
ン成分とエチレン・プロピレン共重合成分とからなる。
このエチレン・プロピレン共重合成分は、本発明の目的
を損なわない範囲で、エチレンおよびプロピレン以外の
重合性モノマーから誘導される構成単位を含有していて
もよい。このような他の重合性モノマーとしては、具体
的には、プロピレン重合体［Ａ］中のエチレン・プロピ
レン共重合成分で示したようなモノマーが挙げられる。

【００５４】本発明で用いられるプロピレンブロック共
重合体［Ｂ］は、ゴム成分がエチレン・プロピレン二元
共重合体であるプロピレンブロック共重合体と、ゴム成
分がエチレン・プロピレン・他の重合性モノマーの三元
共重合体からなるプロピレンブロック共重合体との混合
物であってもよい。

【００５５】また本発明で用いられるプロピレンブロッ
ク共重合体［Ｂ］は、3-メチル-1-ブテン、3,3-ジメチ
ル-1-ブテン、3-メチル-1-ペンテン、3-メチル-1-ヘキ
セン、3,5,5-トリメチル-1-ヘキセン、ビニルシクロペ
ンテン、ビニルシクロヘキサン、ビニルノルボルナンな
どの単独重合体または共重合体を、たとえば前重合によ
り形成される予備重合体として含有していると、結晶化
速度が大きい。

【００５６】上記のような本発明で用いられるプロピレ
ンブロック共重合体［Ｂ］は、バッチ重合法により製造
されることが望ましく、たとえば前述したような立体規
則性触媒を用いて行われる。

【００５７】ここでプロピレンブロック共重合体のバッ
チ重合法とは、当業界において一般的にバッチ重合法と
して広く知られている方法であり、たとえば重合器内へ
の触媒あるいはポリマ−を含む触媒の供給と、重合器か
らのポリマ−の排出が同時には行われず、通常、重合器
内へ触媒あるいはポリマ−を含む触媒が供給された後、
重合時間を経た後重合器からポリマ−の排出を行う方法
ある。

【００５８】［Ｃ］軟質重合体 軟質重合体［Ｃ］としては、たとえばスチレン・エチレ
ン／ブチレン・スチレンブロック共重合体［C-1］また
はエチレン-α-オレフィンランダム共重合体［C-2］な
どが用いられる。

【００５９】［C-1］ＳＥＢＳ 本発明で用いられる［C-1］スチレン・エチレン／ブチ
レン・スチレンブロック共重合体（ＳＥＢＳ）は、ポリ
スチレンブロック単位とポリエチレン／ブチレンゴムブ
ロック単位とからなる熱可塑性エラストマーである。こ
のようなスチレン・エチレン／ブチレン・スチレンブロ
ック共重合体では、ハードセグメントであるポリスチレ
ンブロック単位が物理架橋（ドメイン）を形成してゴム
ブロック単位の橋かけ点として存在しており、このポリ
スチレンブロック単位間に存在するゴムブロック単位は
ソフトセグメントであってゴム弾性を有している。

【００６０】本発明で用いられる［C-1］スチレン・エ
チレン／ブチレン・スチレンブロック共重合体（ＳＥＢ
Ｓ）は、通常ポリスチレン単位を１４〜２２モル％の量
で含有している。

【００６１】なおスチレンから誘導される構成単位の含
有量は、赤外線分光法、ＮＭＲ分光法などの常法によっ
て測定される値である。この［C-1］ＳＥＢＳは、ＡＳ
ＴＭ Ｄ１２３８に準拠して測定されるメルトフローレ
ート（ＭＦＲ；２３０℃、２.１６Ｋｇ荷重で測定）
が、０.１〜２.０ｇ／10分、好ましくは０.１〜１.０ｇ
／10分である。

【００６２】また［C-1］ＳＥＢＳは、１３５度のデカ
リン中で測定される極限粘度［η］が、通常０.０１〜
１０dl／ｇ、好ましくは０.０８〜７dl／ｇであり、ガ
ラス転移温度（Ｔｇ）が、通常０℃以下、好ましくは−
１０℃以下、さらに好ましくは−２０℃以下であり、Ｘ
線回折法により測定される結晶化度が、通常０〜１０
％、好ましくは０〜７％、さらに好ましくは０〜５％で
ある。

【００６３】このＳＥＢＳは、具体的にはたとえば特公
昭６０−５７４６３号公報などに記載されている公知の
方法によって得られる。このようなスチレン・エチレン
／ブチレン・スチレンブロック共重合体（ＳＥＢＳ）と
しては、より具体的には、クレイトン（Ｋｒａｔｏｎ）
Ｇ１６５０、Ｇ１６５２、Ｇ１６５７、Ｇ１７０１（シ
ェル化学（株）製、商品名）、タフテック（旭化成
（株）製、商品名）などが挙げられる。

【００６４】本発明で用いられるＳＥＢＳは、一般的に
スチレン・非共役ジエン系ブロック共重合体であるＳＢ
Ｓ（ＰＳ−ポリブタジエン−ＰＳ）（ここでＰＳはポリ
スチレンである）の水添物として知られている。本発明
では、ＳＥＢＳとともにＳＢＳおよび他のスチレン・非
共役ジエン系ブロック共重合体あるいはこれらの完全ま
たは不完全水素化物が用られいてもよい。

【００６５】このようなスチレン・非共役ジエン系ブロ
ック共重合体としては、具体的に、ＳＢＲ（ＰＳ−ブタ
ジエンブロック共重合体）、ＳＢＳ（ＰＳ−ポリブタジ
エン−ＰＳ）、ＰＳ−ポリイソプレンブロック共重合
体、ＳＩＳ（ＰＳ−ポリイソプレン−ＰＳ）およびＳＩ
Ｓ水添物などが挙げられ、より具体的に、クレイトン
（Ｋｒａｔｏｎ：シェル化学（株）製）、キャリフレッ
クスＴＲ（シェル化学（株）製）、ソルプレン（フィリ
ップスペトロリファム社製）、ユーロプレンＳＯＬＴ
（アニッチ社製）、タフプレン（旭化成（株）製）、ソ
ルプレン−Ｔ（日本エラストマー社製）、ＪＳＲＴＲ
（日本合成ゴム社製）、電化ＳＴＲ（電気化学社製）、
クインタック（日本ゼオン社製）、クレイトンＧ（シェ
ル化学（株）製）、タフテック（旭化成（株）製）（商
品名）などが挙げられる。

【００６６】［C-2］エチレン・α−オレフィンランダム共重合体 本発明で用いられるエチレン・α−オレフィンランダム
共重合体［C-2］は、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠して
測定されるメルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、
２.１６kg荷重下）が０.０１〜１００ｇ／10分、好まし
くは０.０５〜５０ｇ／10分であることが望ましい。

【００６７】このエチレン・α−オレフィンランダム共
重合体［C-2］は、Ｘ線回折法によって測定される結晶
化度が３０％未満であり、非晶質であることが望まし
い。本発明に係るエチレン・α−オレフィンランダム共
重合体［C-2］は、エチレンから誘導される成分単位を
２０〜９９モル％、好ましくは３０〜９２モル％、より
好ましくは５０〜９０モル％の量で、炭素数３〜２０の
α−オレフィンから誘導される成分単位を１〜８０モル
％、好ましくは４〜７０モル％、より好ましくは８〜５
０モル％の量で含有している。

【００６８】このようなエチレン・α−オレフィンラン
ダム共重合体［C-2］を形成するα−オレフィンとして
は、炭素数３〜２０のα−オレフィンが挙げられ、たと
えばプロピレン、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、
4-メチル-1-ペンテン、1-オクテン、1-デセンおよびこ
れらの組み合わせが挙げられる。

【００６９】これらのうち炭素数３〜１０のα−オレフ
ィンが好ましく、さらに炭素数３〜６のα−オレフィン
が好ましい。本発明では、特に好ましいエチレン・α−
オレフィンランダム共重合体［C-2］としては、エチレ
ン・プロピレンランダム共重合体、エチレン・1-ブテン
ランダム共重合体が挙げられる。

【００７０】またこのエチレン・α−オレフィンランダ
ム共重合体［C-2］は、本発明の特性を損なわない範囲
であれば、他の重合性モノマーから誘導される構成単位
を含有していてもよい。

【００７１】このような他の重合性モノマーとしては、
たとえば、1,4-ヘキサジエン、1,6-オクタジエン、2-メ
チル-1,5-ヘキサジエン、6-メチル-1,5-ヘプタジエン、
7-メチル-1,6-オクタジエンなどの鎖状ポリ（ジ）エ
ン、シクロヘキサジエン、ジシクロペンタジエン、メチ
ルテトラヒドロインデン、5-ビニルノルボルネン、5-エ
チリデン-2-ノルボルネン、5-メチレン-2-ノルボルネ
ン、5-イソプロピリデン-2-ノルボルネン、6-クロロメ
チル-5-イソプロペニル-2-ノルボルネン、2,3-ジイソプ
ロピリデン-5-ノルボルネン、2-エチリデン-3-イソプロ
ピリデン-5-ノルボルネン、2-プロペニル-2,2-ノルボル
ナジエンなどの環状ポリエンおよびこれらの組み合わせ
が挙げられる。

【００７２】エチレン・α−オレフィンランダム共重合
体［C-2］は、このようなポリエンから誘導される構成
単位を、通常は１０モル％以下、好ましくは５モル％以
下、より好ましくは３モル％以下の量で含有していても
よい。

【００７３】上記のようなエチレン・α−オレフィンラ
ンダム共重合体［C-2］は、Ｔｉ系、Ｖ系、Ｚｒ系など
の触媒を用いて、従来公知の方法で製造することができ
る。本発明では、軟質重合体［Ｃ］としては、上記のう
ちでもエチレン・α−オレフィンランダム共重合体［C-
2］が好ましく用いられ、特にエチレン・プロピレンラ
ンダム共重合体およびエチレン・1-ブテンランダム共重
合体が好ましく用いられる。

【００７４】プロピレン重合体組成物 本発明に係るプロピレン重合体組成物は、上記のような
［Ａ］プロピレン重合体と［Ｂ］プロピレンブロック共
重合体とから形成され、［Ａ］プロピレン重合体を５〜
９５重量％好ましくは５０〜９５重量％さらに好ましく
は７０〜９５重量％の量で、［Ｂ］プロピレンブロック
共重合体を５〜９５重量％好ましくは５〜５０重量％さ
らに好ましくは５〜３０重量％の量で含有している。

【００７５】また本発明に係るプロピレン重合体組成物
は、［Ａ］プロピレン重合体と［Ｂ］プロピレンブロッ
ク共重合体と［Ｃ］軟質重合体とから形成されてもよ
く、この場合には、［Ａ］プロピレン重合体を１０〜９
０重量％好ましくは５０〜８１重量％の量で、［Ｂ］プ
ロピレンブロック共重合体を、５〜５０重量％好ましく
は５〜３０重量％の量で、［Ｃ］軟質重合体を、３〜３
５重量％好ましくは５〜３５重量％の量で含有してい
る。

【００７６】このようなプロピレン重合体組成物は、Ａ
ＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠して測定されるメルトフロー
レート（ＭＦＲ：２３０℃、２.１６kg荷重下）が、１
ｇ／10分以上好ましくは１０〜５０ｇ／10分であること
が望ましい。

【００７７】本発明に係るプロピレン重合体組成物は、
剛性に優れるとともに耐衝撃性にも優れ、かつ外観に優
れた成形体を製造することができる。特にこのプロピレ
ン重合体組成物からは、外観にブツが発生しない成形物
が得られる。具体的には、本発明に係るプロピレン重合
体組成物からＴダイ成形されたフィルムに含有される直
径０.２mm以上のゴム塊数は、通常は１０個／100cm²以
下好ましくは５個／100cm²以下である。

【００７８】もしこのゴム塊の数が１０個／100cm²を超
えていると、成形物は外観に劣るとともに、ＩＺ衝撃強
度にも劣ることがある。なお上記のようなＴダイ成形
は、下記のように行われる。

【００７９】Ｔダイを取り付けた３０ｍｍφの一軸押出
機に、プロピレン重合体組成物を装入し、巾３０ｃｍ×
厚さ５０μｍのフィルムに成形する。このとき、樹脂温
度２３０℃で、引き取り速度３ｍ／分で、冷却ロール温
度２５℃で行われる。

【００８０】本発明に係るプロピレン重合体組成物は、
上記のような各成分から従来公知の樹脂組成物を調製
（混練）する方法によって得ることができる。具体的に
は、各成分を同時にまたは逐次的に、たとえばヘンシェ
ルミキサー、Ｖ型ブレンダー、タンブラーブレンダー、
リボンブレンダーなどに装入して、混練した後、単軸押
出機、多軸押出機、ニーダー、バンバリーミキサーなど
で溶融混練することによって得られる。

【００８１】これらのうちでも、多軸押出機、ニーダ
ー、バンバリーミキサーなどの混練性能に優れた装置を
使用すると、各成分がより均一に分散された高品質のプ
ロピレン重合体組成物を得ることができる。

【００８２】本発明に係るプロピレン重合体組成物は、
さらに本発明の目的を損なわない範囲で、耐熱安定剤、
芳香族カルボン酸アルミニウム塩、芳香族リン酸エステ
ル塩、ジベンジリデンソルビトールなどの核剤、紫外線
吸収剤、滑剤、帯電防止剤、難燃剤、顔料、染料、微粉
末タルクなどの無機充填材、有機充填材、他の重合体た
とえばポリエチレン（ＰＥ）、核剤などを含有していて
もよい。

【００８３】

【発明の効果】本発明に係るプロピレン重合体組成物
は、剛性、耐熱性に優れるとともに耐衝撃性、靱性にも
優れている。

【００８４】また本発明に係るプロピレン重合体組成物
からＴダイ成形されたフィルムでは、０.２mm以上のゴ
ム塊数が少なく、外観に優れている。このような本発明
に係るプロピレン重合体組成物は、広範な用途に利用す
ることができ、特に自動車用内外装材、電気部品筺体な
どの用途に好適に用いられる。

【００８５】

【実施例】次に本発明を実施例により具体的に説明する
が、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。

【００８６】なお下記の実施例、比較例において、各物
性は以下のようにして測定した。 (1) ＭＦＲ：ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠して測定し
た。（２３０℃、２.１６kg荷重下） (2) 曲げ弾性率（ＦＭ）：ＡＳＴＭ Ｄ７９０に準拠し
て測定した。

【００８７】試験片 12.7mm（幅）× 6.4mm（厚さ）
× 127mm（長さ） スパン間 １００mm 曲げ速度 ２mm／分 (3) アイゾット衝撃強度（ＩＺ）：ＡＳＴＭ Ｄ２５６
に準拠して測定した。

【００８８】温度 ２３℃または−３０℃ 試験片 12.7mm（幅）× 6.4mm（厚さ）× 64mm （長
さ） ノッチは機械加工 (4) 熱変形温度（ＨＤＴ） ＡＳＴＭ Ｄ６４８に準拠して測定した。

【００８９】荷重４.６kg／cm² (5) 低温脆化温度（ＢＴｃ） ＡＳＴＭ Ｄ７４６に準拠して測定した。

【００９０】試験片：２mm厚角板より打ち抜いた。 4.0 mm（幅）×2.0 mm（厚さ）×38.0mm（長さ） (6) 落棒試験（ＦＤ）単位： kgf・cm 落棒試験機の支持台に試験片を固定して、規定重量の落
棒を試験片の中心に自然落下させる。落下高さを次第に
高くして行き破壊に要した高さを求める。

【００９１】なお落棒は、重量２kg、直径25.4mmであ
り、先端がＲ13の球面になっているものを用いた。 測定温度：−３０℃ 試験片：60mm（縦）×60mm（横）×1.5 mm（厚さ） (7) ブツ Ｔダイ成形後のフィルムについて、０.２mm以上のブツ
（ゴム塊）個数を観察した。個数／１００cm² で示す。

【００９２】以下の実施例および比較例において、プロ
ピレン重合体組成物を調製する際に用いた各成分は、以
下のとおりである。プロピレン重合体の物性を表１に示
す。

【００９３】

【表１】

【００９４】［Ａ］プロピレン重合体[A-1] ホモポリプロピレン ホモＰＰ(1) ：ＭＦＲ；１１５ｇ／10分、 ２３℃n-デカン不溶成分 Ｉ₅ ；０.９８５ ホモＰＰ(2) ：ＭＦＲ；５０ｇ／10分、 ２３℃n-デカン不溶成分 Ｉ₅ ；０.９８３ ホモＰＰ(3) ：ＭＦＲ；３５ｇ／10分、 ２３℃n-デカン不溶成分 Ｉ₅ ；０.９８４ 本発明で用いられるプロピレンブロック共重合体[A-2]
および［Ｂ］は、下記のように調製された固体状チタン
触媒成分(a) を用いて製造された。

【００９５】［固体状チタン触媒成分(a) の調製］無水
塩化マグネシウム９５．２ｇ、デカン４４２mlおよび2-
エチルヘキシルアルコール３９０．６ｇを１３０℃で２
時間加熱反応を行って均一溶液とした後、この溶液中に
無水フタル酸２１．３ｇを添加し、さらに１３０℃にて
１時間攪拌混合を行い、無水フタル酸を溶解させた。

【００９６】このようにして得られた均一溶液を室温に
冷却した後、−２０℃に保持した四塩化チタン２００ml
中に、この均一溶液の７５mlを１時間にわたって滴下装
入した。装入終了後、この混合液の温度を４時間かけて
１１０℃に昇温し、１１０℃に達したところでフタル酸
ジイソブチル（ＤＩＢＰ）５．２２ｇを添加し、これよ
り２時間同温度にて攪拌保持した。

【００９７】２時間の反応終了後、熱濾過にて固体部を
採取し、この固体部を２７５mlの四塩化チタンに再懸濁
させた後、再び１１０℃で２時間、加熱した。反応終了
後、再び熱濾過にて固体部を採取し、１１０℃のデカン
およびヘキサンにて溶液中に遊離のチタン化合物が検出
されなくなるまで充分洗浄した。

【００９８】上記のように調製された固体状チタン触媒
成分(a) は、デカンスラリーとして保存したが、この内
の一部を触媒組成を調べる目的で乾燥した。このように
して得られた固体状チタン触媒成分(a) の組成は、チタ
ン２．３重量％、塩素６１重量％、マグネシウム１９重
量％、ＤＩＢＰ １２．５重量％であった。

【００９９】[A-2] プロピレンブロック共重合体 （連続重合により製造されたプロピレンブロック共重合
体） (1) ブロックＰＰ(a) の製造 ［予備重合触媒成分(1) の調製］窒素置換された１００
リットルの反応器に、精製ヘキサンを４０リットル装入
した後、トリエチルアルミニウム５モル、ジシクロペン
チルジメトキシシラン１モルおよび上記の固体状チタン
触媒成分(a) をチタン原子換算で０.５モル装入した
後、２０℃に攪拌維持しながらプロピレンを３kg／hrの
速度で１時間供給して重合させた。プロピレンの予備重
合量は、固体状チタン触媒成分(a) １ｇ当たり３ｇであ
った。

【０１００】予備重合後、デカンテーションにより液部
を除去して固体部を分離した後、固体部をn-ヘキサンに
リスラリーすることにより予備重合触媒成分(1) のn-ヘ
キサン懸濁液を調製した。

【０１０１】［連続重合］内容積２００リットルのプロ
ピレン重合器Ａ、６０リットルの脱圧ドラムＢ、２００
リットルのプロピレン／エチレン重合器Ｃ-1、６０リッ
トルの脱圧ドラムＤからなる連続装置を用いて重合を行
った。

【０１０２】液レベル１３０リットルの重合器Ａに、ヘ
キサンを３３リットル／hr、プロピレンを１７kg／hrの
量で連続的に供給し、水素を気相部の水素／プロピレン
のモル分率が０.４モル／モルになるように供給した。
さらにトリエチルアルミニウムを５５ミリモル／hr、ジ
シクロペンチルジメトキシシランを１１ミリモル／hrお
よび上記で得られた予備重合触媒成分(1) をＴｉ原子換
算で１.１ミリモル／hrの量で供給して、重合温度８０
℃、重合圧力７kg／cm²Gの一定条件下にプロピレンの重
合を行なった。なおこの時のスラリー濃度は３００ｇ／
リットルであった。

【０１０３】また液レベル３０リットルの脱圧ドラムＢ
では、圧力０.３kg／cm²G、温度６０℃の一定条件下
に、液相部に窒素を２０Ｎｍ³ ／hrの量で供給してプロ
ピレンおよび水素を除去した。なお脱圧ドラムＢには、
ヘキサンを２０リットル／hrの量で連続的に供給した。

【０１０４】液レベル１３０リットルの重合器Ｃ-1で
は、ヘキサンを３８リットル／hr、プロピレンを９kg／
hr、エチレンを４.５kg／hrの量で連続的に供給して、
水素を気相部の水素／プロピレンのモル比率が０.００
５モル／モルになるように供給して、重合温度６０℃、
重合圧力５kg／cm²G の一定条件下に、プロピレンとエ
チレンとの共重合を行った。なおこの時のスラリー濃度
は２００ｇ／リットルであった。

【０１０５】液レベル３０リットルの脱圧ドラムＤで
は、温度６５℃、圧力０．３kg／cm²Gの一定条件下に、
液相部に窒素を２０Ｎｍ³ 供給して、プロピレン、エチ
レンおよび水素を除去した。

【０１０６】最終工程である脱圧ドラムＤから抜き出さ
れるスラリーは、デカンターでウエットケーキと母液に
分離した。ウエットケーキをドライヤーにより温度９０
℃で乾燥して白色粉末状重合体を得た。得られた白色粉
末状重合体の一部を採取し、室温においてヘキサン１リ
ットルで２回洗浄した。

【０１０７】重合器Ｄから抜き出される白色粉末重合体
（乾燥後）の量は、毎時２０ｋｇ／hrであり、重合活性
は１８５００ｇ／ミリモル-Tiであった。この粉末状重
合体は、ＭＦＲが７.８ｇ／10分であった。また見かけ
嵩比重が０.４０ｇ／ml、平均粒径が４７０μｍであっ
た。この重合体粒子は、１１０℃で１時間加熱した後の
落下秒数が１２.５秒／100ml であり、流動性に劣って
いた。なお落下秒数は、次のように測定した。

【０１０８】バイブレーターを装着した直径８６ｍｍ、
長さ１６８ｍｍ、出口直径１０．５ｍｍの円筒型ロート
に１００ｍｌの重合体を入れる。バイブレーターでロー
トを振動させながら１００ｍｌの重合体が落下する時間
（秒）を測定する。

【０１０９】またこの重合体を２３℃n-デカンで溶媒分
別すると、不溶成分量が７３.４重量％であり、可溶成
分量が２６.６重量％であった。該不溶成分は、ペンタ
ッドアイソタクティシティＩ₅ が０.９８３であり、Ｍ
ＦＲが２００ｇ／10分であった。可溶成分は、エチレン
含量が３６モル％であり、極限粘度［η］が７.９dl／
ｇであった。 (2) ブロックＰＰ(b) の製造 ブロックＰＰ(a) の製造において、内容積１００リット
ルの重合器Ｃ-2を用いて液レベル５０リットルとした以
外はブロックＰＰ(a) と同様にして製造した。 (3) ブロックＰＰ(c) の製造 ブロックＰＰ(a) の製造において、重合器Ａ気相部にお
ける水素／プロピレンのモル分率が０.２５モル／モル
となるように、また重合器Ｃ-1の液レベルを５０リット
ルとし、気相部の水素／プロピレンのモル比率が０.０
０６モル／モルとなるようにした以外はブロックＰＰ
(a) と同様にして製造した。 (4) ブロックＰＰ(d) の製造 ブロックＰＰ(a) の製造において、重合器Ａ気相部にお
ける水素／プロピレンのモル分率が０.２５モル／モル
となるように、また内容積１００リットルの重合器Ｃ-2
を用いて液レベル４５リットルとし、気相部の水素／プ
ロピレンのモル比率が０.００６モル／モルとなるよう
にした以外はブロックＰＰ(a) と同様にして製造した。 (5) ブロックＰＰ(e) の製造 ブロックＰＰ(a) の製造において、重合器Ａ気相部にお
ける水素／プロピレンのモル分率が０.３５モル／モル
となるように、また内容積１００リットルの重合器Ｃ-2
を用いて液レベル４０リットルとし、気相部の水素／プ
ロピレンのモル比率が０.００６モル／モルとなるよう
にした以外はブロックＰＰ(a) と同様にして製造した。［Ｂ］プロピレンブロック共重合体 （バッチ重合により製造されたプロピレンブロック共重
合体） (6) ブロックＰＰ−１の製造 ［予備重合触媒成分(2) の調製］窒素置換された４００
mlのガラス製反応器に、精製ヘキサンを２００ml装入し
た後、トリエチルアルミニウム２０ミリモル、ジシクロ
ペンチルジメトキシシラン４ミリモルおよび前記のよう
に調製された固体状チタン触媒成分(a) をチタン原子換
算で２ミリモル装入した後、プロピレンを７．３ＮＬ／
hrの速度で１時間供給して重合させた。プロピレンの予
備重合量は、固体状チタン触媒成分(a) １ｇ当たり３ｇ
であった。

【０１１０】予備重合後、濾過により液部を除去して固
体部を分離した後、固体部をデカンにリスラリーするこ
とにより予備重合触媒成分(2) のデカン懸濁液を調製し
た。 ［重合］内容積２リットルのオートクレーブに、精製デ
カンを８００ml装入し、室温でプロピレン雰囲気下、ト
リエチルアルミニウム０．７５ミリモル、ジシクロペン
チルジメトキシシラン０．１５ミリモルおよび前記の予
備重合により得られた予備重合触媒成分(2) をチタン原
子換算で０．０１５ミリモル装入した。水素を１．８Ｎ
リットル導入した後、プロピレンを導入しつつ８０℃に
昇温した。プロピレンを補給することにより重合圧力を
７kg／cm²Gに保った。

【０１１１】プロピレンを３０分間重合させた後、６０
℃まで冷却して脱圧した後、未反応プロピレンを窒素で
２０分間パージした。次いで、６０℃、窒素雰囲気下、
２０Ｎmlの水素を一括添加した後、プロピレン６８モル
％／エチレン３２モル％の混合ガスを導入して、重合温
度６０℃、重合圧力５kg／cm²Gの一定条件下に４０分間
重合させた。

【０１１２】重合終了後、生成重合体を含むスラリーを
６０℃の温度で濾過して液相部を分離することにより白
色粉末状重合体を得た。得られた白色粉末状重合体を、
室温においてヘキサン１リットルで２回洗浄した。

【０１１３】乾燥後の重合体の収量は２１０ｇであり、
重合活性は１４０００ｇ／ミリモル-Tiであった。ま
た、ＭＦＲは２.２ｇ／10分であった。この粉末状重合
体は、見かけ嵩比重が０．４３ｇ／mlであり、平均粒径
が４３０μｍであり、また１１０℃で１時間加熱した後
の落下秒数が７．０秒／100mlであり、流動性は良好で
あった。

【０１１４】またこの重合体を２３℃n-デカンで溶媒分
別したところ、不溶成分量が６９重量％であり、可溶成
分量が３１重量％であった。該不溶成分のペンタッドア
イソタクティシティＩ₅ は０.９８５であり、ＭＦＲは
１３０ｇ／10分であった。可溶成分は、エチレンから誘
導される構成単位を３７モル％含有しており、極限粘度
［η］が７.３dl／ｇであった。 (7) ブロックＰＰ−２の製造 上記のブロックＰＰ−１の製造において、プロピレン重
合時間を５５分とし、プロピレン７５モル％／エチレン
２５モル％混合ガスを１５分間重合させた以外はブロッ
クＰＰ−１と同様に製造した。 (8) ブロックＰＰ−３の製造 上記のブロックＰＰ−１の製造において、プロピレン／
エチレン混合ガスを重合させる際に水素を添加しなかっ
た以外はブロックＰＰ−１と同様に製造した。 (9) ブロックＰＰ−４の製造 上記のブロックＰＰ−１の製造において、プロピレン／
エチレン混合ガスを重合させる際に水素を３０Ｎｍｌ添
加した以外はブロックＰＰ−１と同様に製造した。 (10)ブロックＰＰ−５の製造 上記のブロックＰＰ−１の製造において、プロピレン／
エチレン混合ガスを重合させる際に水素を４０Ｎｍｌ添
加した以外はブロックＰＰ−１と同様に製造した。 (11)ブロックＰＰ−６の製造 上記のブロックＰＰ−１の製造において、プロピレン／
エチレン混合ガスを重合させる際に水素を１Ｎｌ添加し
た以外はブロックＰＰ−１と同様に製造した。 (12)ブロックＰＰ−７の製造 上記のブロックＰＰ−１の製造において、プロピレン重
合時に水素を１Ｎｌ添加し、プロピレン／エチレン混合
ガスを重合させる際に水素を３０Ｎｍｌ添加した以外は
ブロックＰＰ−１と同様に製造した。 ［Ｃ］軟質重合体 ＥＢＲ−１：エチレン・1-ブテンランダム共重合体−１ (1) 1-ブテンから誘導される構成単位；１９モル％ (2) 極限粘度［η］；２.５dl／ｇ (3) ガラス転移温度（Ｔｇ）；−６４℃ (4) 結晶化度；５％ ＥＢＲ−２：エチレン・1-ブテンランダム共重合体−２ (1) 1-ブテンから誘導される構成単位；２０モル％ (2) 極限粘度［η］；２.０dl／ｇ (3) ガラス転移温度（Ｔｇ）；−６６℃ (4) 結晶化度；５％ ＥＰＲ：エチレン・プロピレンランダム共重合体 (1) プロピレンから誘導される構成単位；２０モル％ (2) 極限粘度［η］；２.６dl／ｇ (3) ガラス転移温度（Ｔｇ）；−５８℃ (4) 結晶化度；１０％ ＰＥＲ ：プロピレン・エチレンランダム共重合体 (1) エチレンから誘導される構成単位；４０モル％ (2) 極限粘度［η］；３.０dl／ｇ (3) ガラス転移温度（Ｔｇ）；−５３℃ (4) 結晶化度；１０％ 他の成分 ポリエチレン：ハイゼックス６０００Ｓ^TM（三井石化
（株）製） タルク ：平均粒径；２.５μｍ 粒径５μｍ以上の粒子の含有率；３重量％ ＮＡ−１１（核剤）：新日本理化（株）製、

【０１１５】

【実施例１〜７】表２に示す各成分をドライブレンド
し、２軸押出機用いて２００℃で混練してプロピレン重
合体組成物を得た。得られた各プロピレン重合体組成物
から樹脂温度２００℃、金型温度４０℃の条件下に射出
成形機にて、ＡＳＴＭ試験片を成形し、各試験片の上記
のような物性を測定した。結果を表２に示す。

【０１１６】

【比較例１〜８】実施例１において、表２に示すような
プロピレン重合体組成物に代えた以外は、実施例と同様
にして試験片を成形し、各試験片の物性を測定した。結
果を表２に示す。

【０１１７】

【表２】

【０１１８】

【表３】

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 // Ｂ２９Ｌ 7:00 (72)発明者 松 本 哲 博 山口県玖珂郡和木町和木六丁目１番２号 三井石油化学工業株式会社内 (72)発明者 木 岡 護 山口県玖珂郡和木町和木六丁目１番２号 三井石油化学工業株式会社内

Claims (6)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】［Ａ］(1) ２３℃n-デカン不溶成分につい
   て測定されるペンタッドアイソタクティシティＩ₅ が
   ０.９７以上であり、(2) ２３℃n-デカン可溶成分含有
   量が０〜１５重量％未満であり、かつこの２３℃n-デカ
   ン可溶成分は、エチレンから誘導される構成単位を３０
   〜６０モル％の量で含有し、極限粘度［η］が３〜７.
   ５dl／ｇであるプロピレン重合体：５〜９５重量％と； ［Ｂ］(1) ２３℃n-デカン不溶成分について測定される
   ペンタッドアイソタクティシティＩ₅ が０.９７以上で
   あり、(3) ２３℃n-デカン可溶成分含有量が１５〜４０
   重量％であり、かつこの２３℃n-デカン可溶成分は、エ
   チレンから誘導される構成単位を３０〜６０モル％の量
   で含有し、極限粘度［η］が５〜１２dl／ｇであるプロ
   ピレンブロック共重合体：５〜９５重量％とからなるこ
   とを特徴とするプロピレン重合体組成物。
2. 【請求項２】該組成物からＴダイ成形されたフィルムに
   含有される直径０.２mm以上のゴム塊数が、１０個／１
   ００cm² 以下であることを特徴とする請求項１に記載の
   プロピレン重合体組成物。
3. 【請求項３】［Ａ］(1) ２３℃n-デカン不溶成分につい
   て測定されるペンタッドアイソタクティシティＩ₅ が
   ０.９７以上であり、(2) ２３℃n-デカン可溶成分含有
   量が０〜１５重量％未満であり、かつこの２３℃n-デカ
   ン可溶成分は、エチレンから誘導される構成単位を３０
   〜６０モル％の量で含有し、かつ極限粘度［η］は３〜
   ７.５dl／ｇであるプロピレン重合体：１０〜９０重量
   ％と； ［Ｂ］(1) ２３℃n-デカン不溶成分について測定される
   ペンタッドアイソタクティシティＩ₅ が０.９７以上で
   あり、(3) ２３℃n-デカン可溶成分含有量が１５〜４０
   重量％であり、かつこの２３℃n-デカン可溶成分は、エ
   チレンから誘導される構成単位を３０〜６０モル％の量
   で含有し、かつ極限粘度［η］が５〜１２dl／ｇである
   プロピレンブロック共重合体：５〜５０重量％と、 ［Ｃ］軟質重合体：５〜５０重量％とからなることを特
   徴とするプロピレン重合体組成物。
4. 【請求項４】該組成物からＴダイ成形されたフィルムに
   含有される直径０.２mm以上のゴム塊数が、１０個／１
   ００cm² 以下であることを特徴とする請求項３に記載の
   プロピレン重合体組成物。
5. 【請求項５】軟質重合体［Ｃ］が、スチレン・エチレン
   ／ブチレン・スチレンブロック共重合体および／または
   エチレン・α−オレフィンランダム共重合体であること
   を特徴とする請求項３または４に記載のプロピレン重合
   体組成物。
6. 【請求項６】プロピレン重合体［Ａ］が、ホモポリプロ
   ピレンであることを特徴とする請求項１〜５のいずれか
   に記載のプロピレン重合体組成物。