JPH0727080B2 - 一次元走査ｘ線回折顕微鏡 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明はＸ線あるいは粒子線ビームを用いて多結晶体の
結晶粒子の分布状態を観察する一次元走査Ｘ線回折顕微
鏡に関する。更に詳しくは多結晶体を構成する結晶粒子
の形、大きさ、方位の空間分布を観測し、その充填状
態、分散状態、配向性等を二次元あるいは三次元的に調
べる、あるいはその時間変化を調べる装置に関する。

多結晶体の結晶粒子の空間的な分布状態、及び温度、圧
力、雰囲気等の変化による動的な状態変化等の情報は、
膜状、板状、柱状等の多結晶体を連続的に製造する場
合、また、膜状、板状、柱状等の多結晶体及び複合材料
の検査、結晶構造の同定、構造解析等に極めて有用であ
る。

従来技術 従来、結晶粒子の形状、大きさ等を調べる方法として
は、光学顕微鏡法、電子顕微鏡法、ふるい法、沈降法等
種々な方法がある。またその配向性を調べる方法として
は極点図形法、充填度を調べる方法としては比重法、結
晶粒子の分布状態を総合的に調べる方法としては粉末デ
フラクトメータ法、多結晶体の結晶粒子状態の検出測定
装置がある。

しかし、光学顕微鏡法、電子顕微鏡法、ふるい法、沈降
法においては、適切な分散剤がない場合は、二次粒子の
形・大きさであることが多い。また一次粒子であって
も、Ｘ線回折的形・大きさでないことが多い。すなわ
ち、光学的に観測された外観的粒子の形・大きさとＸ線
的に回折された結晶粒子の形・大きさとは異なる。

また、極点図形法は多結晶体の組織の研究あるいは検査
上で精密な極点図形法を求めるために開発されたもので
あり、そのために種々の制約がある。すなわち、多結晶
体の結晶粒子の配向性（極点図形）の角度精度を上げる
ためには、入射Ｘ線をできる限り細める必要があり、発
散Ｘ線の場合でもその縦方向の発散はできる限り抑える
必要がある。従って回折線の反射強度は弱く、測定には
長時間を必要とするばかりでなく、弱い反射強度の回折
線は不可能である。また、その使用は吸収因子の補正を
簡単に処理可能な場合に限られていた。しかも、この吸
収因子の補正は試料それ自身配向性のない条件で正確に
測定する必要がある。さらに、極点図形の全角度範囲を
測定するためには、単結晶デフラクトメータのような複
雑な動きをさせる機構および計算処理装置を必要とし、
また結晶粒子の形・大きさの影響を避けるために、その
回折線の強度を平均化するための駆動機構を必要とす
る。従って、多結晶体を連続的に製造する際、多結晶体
の結晶粒子の分布状態の同時測定、あるいは連続的な検
査等には従来の極点図形法を適用することは不可能であ
る。

従来の粉末デフラクトメータ法は、試料の回転角θに対
して回折線の検出器を２倍の回転２θで相対的に同時に
回転させ、２θに対する回折線の強度の変化を測定する
方法である。この粉末デフラクトメータ法はこれによる
回折線の強度には多結晶体の結晶粒子分布状態のすべて
が反映してくる。従って結晶構造が既知あるいは推定さ
れる多結晶体試料以外の結晶粒子の分布状態の情報を分
離することが困難で、また分離された情報を推定するに
は膨大な計算処理を必要とする。また、その回折線の半
価幅から求められる結晶粒子の大きさの範囲は凡そ200A
〜１μｍであり、それ以上の結晶粒子の大きさは求めら
れない。

また、多結晶体の結晶粒子状態の検出測定装置は粉末デ
フラクトメータ法の光学系を任意の格子面のブラッグ条
件を充たす位置に固定して相対的に試料を移動し、その
移動方向に対する結晶粒子の平均的な分布状態を検出測
定するものである。更に、粉末デフラクトメータ法の原
理は広い面積からの情報を一個所に集めてその平均値を
得るのに適している。すなわち、その得られた情報は試
料に照射された入射Ｘ線の高さ方向の情報は分離され
ず、移動方向に対しての一次元的な情報である。

発明の目的 本発明は前記のような従来法における各種の欠点を取り
除き、従来のような平均的な情報でなく、個々の結晶粒
子からの情報に分離することを目的とする。すなわち、
Ｘ線回折法に基づいて、多結晶体を破壊することなく、
その表面のみならず、内部の結晶粒子の分布状態すなわ
ち回折に寄与する結晶粒子を一個一個に分離して、その
結晶粒子の形・大きさ・方位及びその位置を検出し、そ
の二次元あるいは空間的分布もしくはその時間変化を検
出し測定することが可能な検出測定装置を提供すること
にある。

発明の構成 本発明の原理としては単結晶構造解析の手法を用いて、
粉末Ｘ線回折法から得られる情報を個々の結晶粒子から
の情報に分離することにある。すなわち、一様な媒体の
中に一個の結晶粒子が存在し、Ｘ線を回折する時、その
結晶粒子からの回折線の回折角と反射強度は使用したＸ
線の波長と結晶構造・形・大きさ・方位及び結晶粒子の
吸収係数と媒体の平均吸収係数から計算することが可能
である。従って、波長・結晶構造・吸収係数が既知であ
れば、その結晶粒子からの回折線の回折角と反射強度を
測定することにより、その結晶粒子の形・大きさ・方位
及びその位置が推定可能である。多結晶体試料中には形
・大きさ・方位の異なる結晶粒子が多数存在するので、
従来の粉末回折法では分離出来ない。このために、単結
晶構造解析の手法すなわち細いＸ線を多結晶体に照射
し、細いスリットあるいは結晶モノクロメータ等により
目的とする結晶粒子からの回折線のみを検出すれば、多
結晶体の中から目的とする結晶粒子からの回折線の分離
を行うことが可能である。点に集中するＸ線を試料に照
射すれば、そこからの回折線はコーン状に広がり、これ
を平板結晶モノクロメータを用いて分離すれば、任意の
回折条件を充たす結晶粒子から回折線のみを検出するこ
とが出来る。又、湾曲結晶モノクロメータを用いれば、
任意の角度範囲内の方位を有する結晶粒子から回折線の
みを検出することが出来る。更に、線状に集中するＸ線
を試料に照射し、その線状に照射された部分に湾曲結晶
モノクロメータ線状焦点を合わせれば、その線状焦点の
線に垂直な方向に発散するのみを検出することが出来、
その湾曲結晶モノクロメータの他方の線状焦点にＸ線フ
ィルム等の二次元検出器を合わせ配置すれば、その発散
角に相当する方位を有する結晶粒子からの回折線がその
照射された位置に相当してその検出器上に記録される。

すなわち、線状焦点の線の方向に垂直な任意の角度範囲
の縦方向の方位を有する結晶粒子の位置を分離検出し得
る。そして、その結晶粒子の形・大きさに相当して反射
強度が記録される。

更にまた、線状焦点の線に垂直な方向に検出器と同期さ
せて試料を掃引することにより結晶粒子の形・大きさ・
方位及びその位置が検出測定出来るので、多結晶体の結
晶粒子の二次元像が得られる。更にまた、試料をその厚
み方向に動かし、上記の測定を繰り返せば、三次元像が
得られる。また、その時間経過を見れば、結晶粒子の分
布状態の変化が観測される。同様に試料を回転または回
転振動させても同様な像が得られる。

本発明の要旨は、入射線湾曲結晶モノクロメータにより
線状に集中するＸ線あるいは粒子線ビームをその線状焦
点の位置に配置した多結晶体等の被観測体に照射し、そ
の照射された部分からの回折線を反射線湾曲結晶モノク
ロメータにより集光する光学系で、この反射線湾曲結晶
モノクロメータの線状焦点の位置にＸ線フィルム等の二
次元位置検出器を配置した一次元走査Ｘ線回折顕微鏡に
おいて、 被観測体及び光学系を相対的に移動させ得る装置と、 該移動に同期させて二次元位置検出器を同期移動させ得
る装置と、 を有することを特徴とする一次元走査Ｘ線回折顕微鏡に
ある。

本発明のＸ線回折顕微鏡を図面に基づいて説明する。

図は本発明のＸ線回折顕微鏡の概要図である。入射線湾
曲結晶モノクロメータ３はＸ線源１からの発散Ｘ線ビー
ムを多結晶体５に線状焦点として照射させる装置であ
り、多結晶体５はその線状焦点の位置に配置される。反
射線湾曲結晶モノクロメータ７は多結晶体５の照射され
た部分から反射する回折線を線状焦点として集光する装
置であり、検出器９は二次元位置検出器であり、反射線
湾曲結晶モノクロメータ７の線状焦点の位置に配置され
る。スリット２、４、６および８はＸ線ビームの発散角
および高さを制限するものである。なお、このように構
成された光学系及び二次元検出器は、結晶粒子のブラッ
グ反射条件を満たす位置で回折Ｘ線ビームを検出するよ
うに固定されることはいうまでもない。

多結晶体における線状焦点の線の方向の情報は反射湾曲
結晶モノクロメータによって分離され、二次元検出器に
よって記録されるので、入射線湾曲結晶モノクロメータ
の線状焦点を多結晶体の観測する領域内で走査すれば、
この領域の結晶粒子の形・大きさ・方位、すなわち、結
晶粒子の分布の二次元あるいは三次元像が得られる。

そのためには、被観測体及び光学系を相対的に移動さ
せ、該移動に同期させて二次元位置検出器を同期移動さ
せることが必要である。

例えば、図示のような平板試料の場合、その表面に入射
線湾曲結晶モノクロメータの線状焦点を合わせ、その表
面を対称反射から任意の角度傾けて、結晶粒子のブラッ
グ反射条件を満たす位置で回折Ｘ線ビームを検出するよ
うに固定する。

そして、試料表面内で入射線湾曲結晶モノクロメータの
線状焦点の線に垂直な方向に移動して走査し、この走査
と同期させて二次元検出器を同期移動することにより、
その走査表面の結晶粒子の分布状態の二次元像が得られ
る。その際、二次元検出器の同期移動は、反射線湾曲結
晶モノクロメータの線状焦点を含む平面上をその線状焦
点の線に垂直方向に、そして走査距離と同一距離移動す
れば、試料表面上の結晶粒子方位分布像の位置と二次元
検出器のＸ線反射像の位置は一対一に対応する。これは
只一回の走査で線状焦点の線長の幅の広い面積の情報が
二次元的に分離して得られる。

更に、試料の深さ方向に線状焦点を移動し、上記の測定
を繰り返せば、三次元の分布像が得られる。

同様に、試料を線状焦点を含む面内で回転または回転振
動させても同様の像が得られる。

また、多結晶体試料の表面が曲面である場合は、その曲
面に沿って走査すれば、その曲面の結晶粒子の分布像が
得られる。

多結晶体５は光学系に対して相対的に任意の方向に移動
して測定し得るが、線状焦点を多結晶体の表面上に常に
存在するかあるいはその表面から同一深さにあるように
移動即ち回転・回転振動あるいは一次元移動した場合、
その測定値の吸収補正等の補正が容易である。多結晶体
の移動の方向・速度等と二次元位置検出器９の移動の方
向・速度等を対応させた場合、その像は多結晶体と対比
が容易であり、一次元移動の場合はその移動距離の比に
相当してその像は拡大される。

発明の効果 本発明の顕微鏡によると、Ｘ線回折法に基づいて、多結
晶体を破壊することなく、その表面のみならず内部の結
晶粒子の分布状態すなわち回折に寄与する結晶粒子を一
個，一個に分離して、その結晶粒子の形，大きさ，方位
及びその配位を検出し、その二次元あるいは空間的分布
もしくは時間的変化も検出測定し得られる優れた作用効
果を奏し得られる。

また、以下のような優れた効果も得られる。

微細な場所に照射しているので、高精度裡の位置の
特定が可能である。

反射線湾曲結晶モノクロメータを付属している回折
顕微鏡よりの光学的距離を短くでき、且つ回折線の強度
が強い。

集中法の発散角と本発明の集中角（発散角）が同じ
であれば、試料からの回折線の全強度は等しい。

２モノクロメータ法であるので、回折班点の情報は
良質である。

線状に集中する入射線を試料に照射し、その線状の
部分からの情報を分離しているので、情報の得られる体
積は湾曲結晶モノクロメータの集中する焦点の大きさに
依存し、試料の厚み方向の情報の分解能も、この焦点の
大きさで決定され、厚さ方向の分解能は従来技術に比較
して１桁高い。

集中する角度（発散角）範囲についても制限がな
い。そして、試料の形に制限がなく、どんな形の多結晶
体でも表面及び内部の情報も得られる。

【図面の簡単な説明】

図面は本発明のＸ線回折顕微鏡の概要図である。 1:X線源、２、４、６および8:発散角および高さ制限ス
リット、３および7:入射線湾曲結晶モノクロメータおよ
び反射線湾曲結晶モノクロメータ、5:多結晶体材料、9:
二次元位置検出器。

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】入射線湾曲結晶モノクロメータにより線状
   に集中するＸ線あるいは粒子線ビームをその線状焦点の
   位置に配置した多結晶体等の被観測体に照射し、その照
   射された部分からの回折線を反射線湾曲結晶モノクロメ
   ータにより集光する光学系で、この反射線湾曲結晶モノ
   クロメータの線状焦点の位置にＸ線フィルム等の二次元
   位置検出器を配置した一次元走査Ｘ線回折顕微鏡におい
   て、 被観測体及び光学系を相対的に移動させ得る装置と、 該移動に同期させて二次元位置検出器を同期移動させ得
   る装置と、 を有することを特徴とする一次元走査Ｘ線回折顕微鏡。
2. 【請求項２】被観測体及び光学系を相対的に移動させ得
   る装置が、入射線湾曲結晶モノクロメータからの線状焦
   点の線に垂直な方向に移動させ得る装置である特許請求
   の範囲第１項に記載の一次元走査Ｘ線回折顕微鏡。
3. 【請求項３】被観測体及び光学系を相対的に移動させ得
   る装置が、被観測体の深さ方向に移動させ得る装置であ
   る特許請求の範囲第１項に記載の一次元走査Ｘ線回折顕
   微鏡。
4. 【請求項４】被観測体及び光学系を相対的に移動させ得
   る装置が、線状焦点を含む面内において被観測体を回転
   または回転振動させ得る装置である特許請求の範囲第１
   項に記載の一次元走査Ｘ線回折顕微鏡。