JPH0726234A - 接着性樹脂組成物 - Google Patents
接着性樹脂組成物Info
- Publication number
- JPH0726234A JPH0726234A JP17417393A JP17417393A JPH0726234A JP H0726234 A JPH0726234 A JP H0726234A JP 17417393 A JP17417393 A JP 17417393A JP 17417393 A JP17417393 A JP 17417393A JP H0726234 A JPH0726234 A JP H0726234A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- diglycidyl
- weight
- parts
- pts
- ether
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Withdrawn
Links
Landscapes
- Epoxy Resins (AREA)
- Adhesives Or Adhesive Processes (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】未硬化時の粘度が低く、硬化時の耐熱接着性の
高い接着性樹脂組成物を提供する。 【構成】トリフェニルアルカントリグリシジルエーテル
１５〜５０重量部、レゾルシンジグリシジルエーテル８
５〜５０重量部およびイミダゾール類０．１〜２０重量
部よりなる組成物１００重量部に対し、さらに、ｏ−フ
タル酸のジグリシジルエステル、ｐ−ハイドロキノンジ
グリシジルエーテル、ｏ−フタル酸水添物のジグリシジ
ルエステルおよびテレフタル酸のジグリシジルエステル
よりなる群から選ばれる少なくとも１つの化合物１０重
量部以下を含有してなる接着性樹脂組成物。
高い接着性樹脂組成物を提供する。 【構成】トリフェニルアルカントリグリシジルエーテル
１５〜５０重量部、レゾルシンジグリシジルエーテル８
５〜５０重量部およびイミダゾール類０．１〜２０重量
部よりなる組成物１００重量部に対し、さらに、ｏ−フ
タル酸のジグリシジルエステル、ｐ−ハイドロキノンジ
グリシジルエーテル、ｏ−フタル酸水添物のジグリシジ
ルエステルおよびテレフタル酸のジグリシジルエステル
よりなる群から選ばれる少なくとも１つの化合物１０重
量部以下を含有してなる接着性樹脂組成物。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、接着性樹脂組成物に関
し、特に硬化前のプレポリマーが低粘度で、フィラー等
を添加する工程の作業性が高く、添加後の均質性に優
れ、さらに硬化後の樹脂の耐熱接着強度の強い樹脂組成
物に関する。
し、特に硬化前のプレポリマーが低粘度で、フィラー等
を添加する工程の作業性が高く、添加後の均質性に優
れ、さらに硬化後の樹脂の耐熱接着強度の強い樹脂組成
物に関する。
【０００２】
【従来の技術】電子部品のチップ等を基板に固定するた
めの粘接着剤には、幾つかの方法があるが、最近は、光
で粘着性を示す粘度にまで硬化し、その後加熱によって
硬化し接着させるもの、樹脂にフィラーを混入し、樹脂
とフィラーとの粘着力で粘着させ、その後加熱によって
接着させるものがある。本出願人は特公平３−４５１１
５号公報で、光で粘着性を示す粘接着剤組成物として、
アクリロイル（メタクリロイル）基を含む化合物と、ト
リフェニルメタントリグリシジルエーテル、レゾルシン
ジグリシジルエーテル、フェノールノボラック型エポキ
シ樹脂、ヒドロキシエチルイソシアヌレートトリグリシ
ジルエーテル等から選ばれる耐熱性の高い１種以上のエ
ポキシ樹脂とイミダゾール化合物とを含む組成物を開示
している。
めの粘接着剤には、幾つかの方法があるが、最近は、光
で粘着性を示す粘度にまで硬化し、その後加熱によって
硬化し接着させるもの、樹脂にフィラーを混入し、樹脂
とフィラーとの粘着力で粘着させ、その後加熱によって
接着させるものがある。本出願人は特公平３−４５１１
５号公報で、光で粘着性を示す粘接着剤組成物として、
アクリロイル（メタクリロイル）基を含む化合物と、ト
リフェニルメタントリグリシジルエーテル、レゾルシン
ジグリシジルエーテル、フェノールノボラック型エポキ
シ樹脂、ヒドロキシエチルイソシアヌレートトリグリシ
ジルエーテル等から選ばれる耐熱性の高い１種以上のエ
ポキシ樹脂とイミダゾール化合物とを含む組成物を開示
している。
【０００３】また、トリフェニルメタントリグリシジル
エーテル等のトリス（ヒドロキシフェニル）アルカンの
ポリグリシジルエーテルは、硬化すると耐熱性の高いエ
ポキシ樹脂が得られることが米国特許 4,394,496号に開
示されている。特開平２−２４５０１８号公報には、樹
脂金型用エポキシ樹脂として、レゾルシノールジグリシ
ジルエーテルとトリフェノールメタントリグリシジルエ
ーテルと、芳香族ジアミン系硬化剤よりなる、耐圧力、
耐熱、表面硬度、表面外観、寸法安定性に優れたエポキ
シ樹脂が開示される。
エーテル等のトリス（ヒドロキシフェニル）アルカンの
ポリグリシジルエーテルは、硬化すると耐熱性の高いエ
ポキシ樹脂が得られることが米国特許 4,394,496号に開
示されている。特開平２−２４５０１８号公報には、樹
脂金型用エポキシ樹脂として、レゾルシノールジグリシ
ジルエーテルとトリフェノールメタントリグリシジルエ
ーテルと、芳香族ジアミン系硬化剤よりなる、耐圧力、
耐熱、表面硬度、表面外観、寸法安定性に優れたエポキ
シ樹脂が開示される。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】これらの耐熱性の高い
エポキシ樹脂組成物は、しかし、接着剤として用いよう
とすると以下に示すような問題点があった。
エポキシ樹脂組成物は、しかし、接着剤として用いよう
とすると以下に示すような問題点があった。
【０００５】トリス（ヒドロキシフェニル）アルカンの
ポリグリシジルエーテルは、他のエポキシ樹脂等と混合
して耐熱樹脂として用いられるが未硬化物の粘度がきわ
めて高く、フィラーを添加してチクソ性を得ることが困
難であった。
ポリグリシジルエーテルは、他のエポキシ樹脂等と混合
して耐熱樹脂として用いられるが未硬化物の粘度がきわ
めて高く、フィラーを添加してチクソ性を得ることが困
難であった。
【０００６】また、トリフェニルメタントリグリシジル
エーテルとレゾルシノールジグリシジルエーテルの混合
物は、未硬化時の粘度の調製が可能だが、粘度を低下さ
せようとすると結晶性が高く、長期貯蔵時に使用しにく
いという欠点があり、また、さらに、結晶性があると、
ディスペンサーでの正確な吐出が不可能であるという欠
点があった。
エーテルとレゾルシノールジグリシジルエーテルの混合
物は、未硬化時の粘度の調製が可能だが、粘度を低下さ
せようとすると結晶性が高く、長期貯蔵時に使用しにく
いという欠点があり、また、さらに、結晶性があると、
ディスペンサーでの正確な吐出が不可能であるという欠
点があった。
【０００７】このため、１液タイプの接着剤で、未硬化
物の粘度が低く、硬化物の耐熱接着強度が高い接着剤組
成物が望まれていた。
物の粘度が低く、硬化物の耐熱接着強度が高い接着剤組
成物が望まれていた。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明者等は、耐熱性の
ある骨格を有するトリフェニルメタントリグリシジルエ
ーテルを使用して、未硬化時の粘度が低くフィラーを添
加しての粘着力を得ることができ、硬化物の耐熱性の高
い接着剤組成物を種々検討したところ、特定の化合物の
ある組成範囲の組成物が上記問題を解決することが判っ
た。
ある骨格を有するトリフェニルメタントリグリシジルエ
ーテルを使用して、未硬化時の粘度が低くフィラーを添
加しての粘着力を得ることができ、硬化物の耐熱性の高
い接着剤組成物を種々検討したところ、特定の化合物の
ある組成範囲の組成物が上記問題を解決することが判っ
た。
【０００９】すなわち本発明は、トリフェニルアルカン
トリグリシジルエーテル１５〜５０重量部、レゾルシン
ジグリシジルエーテル８５〜５０重量部およびイミダゾ
ール類０．１〜２０重量部よりなる組成物１００重量部
に対し、さらに、ｏ−フタル酸のジグリシジルエステ
ル、ｐ−ハイドロキノンジグリシジルエーテル、ｏ−フ
タル酸水添物のジグリシジルエステルおよびテレフタル
酸のジグリシジルエステルよりなる群から選ばれる少な
くとも１つの化合物１０重量部以下を含有してなる接着
性樹脂組成物を提供する。
トリグリシジルエーテル１５〜５０重量部、レゾルシン
ジグリシジルエーテル８５〜５０重量部およびイミダゾ
ール類０．１〜２０重量部よりなる組成物１００重量部
に対し、さらに、ｏ−フタル酸のジグリシジルエステ
ル、ｐ−ハイドロキノンジグリシジルエーテル、ｏ−フ
タル酸水添物のジグリシジルエステルおよびテレフタル
酸のジグリシジルエステルよりなる群から選ばれる少な
くとも１つの化合物１０重量部以下を含有してなる接着
性樹脂組成物を提供する。
【００１０】以下に本発明の構成を詳述する。トリフェ
ニルアルカントリグリシジルエーテルは、以下の化学式
（１）で示される化合物であり、
ニルアルカントリグリシジルエーテルは、以下の化学式
（１）で示される化合物であり、
【化１】 ここで、ＱはＨまたは炭素数１〜１０のアルキル基を表
わし、各Ｒは独立に炭素数１〜１２のアルキル基、フェ
ニル基、または炭素数３〜６のシクロアルキル基を表わ
す。
わし、各Ｒは独立に炭素数１〜１２のアルキル基、フェ
ニル基、または炭素数３〜６のシクロアルキル基を表わ
す。
【００１１】また、各Ｚは独立にＨまたは以下の式
（２）
（２）
【化２】 を表わし、各フェニル基Ｉ、IIおよびIII において少な
くとも１つのＺが式（２）を表わし、式（２）において
各Ｙは独立にＨまたはメチル基を表わし、各Ｘは独立に
ブロモ、クロロまたはニトロ基を表わし、各ｐは独立に
０，１または２であり、各ｎは独立に０，１または２で
あり各フェニル基中のｎ＋ｐの合計は両方のＺ基がＨで
ない時には０，１，２または３である。
くとも１つのＺが式（２）を表わし、式（２）において
各Ｙは独立にＨまたはメチル基を表わし、各Ｘは独立に
ブロモ、クロロまたはニトロ基を表わし、各ｐは独立に
０，１または２であり、各ｎは独立に０，１または２で
あり各フェニル基中のｎ＋ｐの合計は両方のＺ基がＨで
ない時には０，１，２または３である。
【００１２】好ましくは以下の式２で示されるトリフェ
ニルメタントリグリシジルエーテルである。
ニルメタントリグリシジルエーテルである。
【化３】
【００１３】レゾルシンジグリシジルエーテルは、以下
の化学式で示される化合物である。
の化学式で示される化合物である。
【化４】
【００１４】イミダゾール類は、短時間で硬化可能でか
つ貯蔵安定性に優れる硬化剤であり、なかでも、下記式
で示されるキュアゾール２ＭＺ−ＡＺＩＮＥ（四国化
成）、キュアゾール２Ｐ４ＭHz（四国化成）が有効に利
用できる。
つ貯蔵安定性に優れる硬化剤であり、なかでも、下記式
で示されるキュアゾール２ＭＺ−ＡＺＩＮＥ（四国化
成）、キュアゾール２Ｐ４ＭHz（四国化成）が有効に利
用できる。
【化５】
【００１５】本発明の組成物中の上記成分の割合は、ト
リフェニルアルカントリグリシジルエーテル１５〜５０
重量部、レゾルシンジグリシジルエーテル８５〜５０重
量部とする。トリフェニルメタントリグリシジルエーテ
ルの量がこの範囲外であると、充分な耐熱接着強さが得
られず、レゾルシンジグリシジルエーテルの量がこの範
囲外であると、接着剤となりうる粘度とならないことに
加えて、結晶性が、はなはだしいからである。
リフェニルアルカントリグリシジルエーテル１５〜５０
重量部、レゾルシンジグリシジルエーテル８５〜５０重
量部とする。トリフェニルメタントリグリシジルエーテ
ルの量がこの範囲外であると、充分な耐熱接着強さが得
られず、レゾルシンジグリシジルエーテルの量がこの範
囲外であると、接着剤となりうる粘度とならないことに
加えて、結晶性が、はなはだしいからである。
【００１６】潜在性硬化剤であるイミダゾール類は、配
合量が多いほど加熱時の硬化時間が短くなるが、ポット
ライフも短くなるので０．１〜２０重量部が好適であ
る。
合量が多いほど加熱時の硬化時間が短くなるが、ポット
ライフも短くなるので０．１〜２０重量部が好適であ
る。
【００１７】以上の３成分の合計を１００重量部とし、
さらに本発明の組成物には、必須成分として、ｏ−フタ
ル酸のジグリシジルエステル、ｐ−ハイドロキノンジグ
リシジルエーテル、ｏ−フタル酸水添物のジグリシジル
エステルおよびテレフタル酸のジグリシジルエステルか
らなる群から選ばれる少なくとも１つの化合物が１０重
量部以下、好ましくは５〜１０重量部含まれる。
さらに本発明の組成物には、必須成分として、ｏ−フタ
ル酸のジグリシジルエステル、ｐ−ハイドロキノンジグ
リシジルエーテル、ｏ−フタル酸水添物のジグリシジル
エステルおよびテレフタル酸のジグリシジルエステルか
らなる群から選ばれる少なくとも１つの化合物が１０重
量部以下、好ましくは５〜１０重量部含まれる。
【００１８】これらの化合物は、組成物の耐熱性を劣下
させることなく未硬化物の粘度を低くし、また硬化物の
接着性を向上させる。
させることなく未硬化物の粘度を低くし、また硬化物の
接着性を向上させる。
【００１９】さらに、本発明の組成物には、その性能を
変えない範囲内で上記必須成分以外の他の添加剤を加え
ることができる。この添加剤は、例えば、他のエポキシ
樹脂、クレゾールノボラック型のエポキシ樹脂、充填
剤、顔料、タレ防止剤、分散剤、老化防止剤等である。
変えない範囲内で上記必須成分以外の他の添加剤を加え
ることができる。この添加剤は、例えば、他のエポキシ
樹脂、クレゾールノボラック型のエポキシ樹脂、充填
剤、顔料、タレ防止剤、分散剤、老化防止剤等である。
【００２０】特に、本発明の組成物は未硬化時の粘度が
低いので、タルク、炭カル、微粉末石英等のフィラーを
組成物１００重量部に対して５０〜２００重量部、好ま
しくは１００〜２００重量部加えて粘接着剤とすると、
接着直後には粘着力があり、加熱により硬化して強い耐
熱接着力を示すので、金属基板に電子部品チップを接着
する際に優れた接着剤となる。
低いので、タルク、炭カル、微粉末石英等のフィラーを
組成物１００重量部に対して５０〜２００重量部、好ま
しくは１００〜２００重量部加えて粘接着剤とすると、
接着直後には粘着力があり、加熱により硬化して強い耐
熱接着力を示すので、金属基板に電子部品チップを接着
する際に優れた接着剤となる。
【００２１】
【実施例】以下に実施例および比較例を挙げて本発明を
具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるもの
ではない。
具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるもの
ではない。
【００２２】（１）接着力 アルミ板（Ａ−１０５０ｐ）の片面に、樹脂厚さ約１０
０μ、広さ２５ｍｍ×２５ｍｍとなるように表１および
２に記載の組成の本発明の組成物または比較例の組成物
を塗布した。別のアルミ板（Ａ−１０５０ｐ）を上方よ
り貼りつけ、１５０℃のオーブン内で２０分間加熱硬化
させた。このテスト片を使用し、せん断接着強さを２５
℃（常温）と１５０℃（高温）で測定した。結果をそれ
ぞれ常温接着強さと高温接着強さとして表１および表２
に記載する。
０μ、広さ２５ｍｍ×２５ｍｍとなるように表１および
２に記載の組成の本発明の組成物または比較例の組成物
を塗布した。別のアルミ板（Ａ−１０５０ｐ）を上方よ
り貼りつけ、１５０℃のオーブン内で２０分間加熱硬化
させた。このテスト片を使用し、せん断接着強さを２５
℃（常温）と１５０℃（高温）で測定した。結果をそれ
ぞれ常温接着強さと高温接着強さとして表１および表２
に記載する。
【００２３】（２）粘度 Ｅ型粘度計を使用し、表１および表２に記載の組成物
の、未硬化時の、２５℃（常温）での粘度を測定した。
結果をそれぞれ表１および表２に記載する。
の、未硬化時の、２５℃（常温）での粘度を測定した。
結果をそれぞれ表１および表２に記載する。
【００２４】（３）結晶性 表１および表２に記載の組成物の未硬化物を約５℃の冷
蔵庫中で保存し、目視により結晶が析出するまでの時間
を日数で示した。
蔵庫中で保存し、目視により結晶が析出するまでの時間
を日数で示した。
【００２５】
【表１】
【００２６】
【表２】
【００２７】実施例が示す通り、本発明の組成物は、未
硬化時の粘度が５０００ｃｐｓ以下で、硬化後の耐熱接
着強さが、１５０℃で、２０kgf/cm2 以上である。未硬
化時の粘度が５０００ｃｐｓ以下であることは、チクソ
性を与えるためにフィラーを添加する等からフィラーが
均質に混練されるために必要であり、硬化時の耐熱接着
強さは、１５０℃で２０kgf/cm2 以上であり、これは同
様の目的の従来知られているエポキシ樹脂系接着剤には
みられない高い耐熱接着性である。また、本発明の組成
物は、実施例で示すように結晶化しにくく貯蔵安定性と
作業性に優れている。結晶化の程度は、６０日以上が実
用可能な期間である。
硬化時の粘度が５０００ｃｐｓ以下で、硬化後の耐熱接
着強さが、１５０℃で、２０kgf/cm2 以上である。未硬
化時の粘度が５０００ｃｐｓ以下であることは、チクソ
性を与えるためにフィラーを添加する等からフィラーが
均質に混練されるために必要であり、硬化時の耐熱接着
強さは、１５０℃で２０kgf/cm2 以上であり、これは同
様の目的の従来知られているエポキシ樹脂系接着剤には
みられない高い耐熱接着性である。また、本発明の組成
物は、実施例で示すように結晶化しにくく貯蔵安定性と
作業性に優れている。結晶化の程度は、６０日以上が実
用可能な期間である。
【００２８】
【発明の効果】本発明の接着性樹脂組成物は、未硬化時
の粘度が低く結晶化しにくいので貯蔵安定性と作業性に
優れ、特にフィラーを均質に混合することができ接着剤
として未硬化時に適度の粘着性をもつ、また加熱により
容易に硬化し、硬化物の耐熱性が高いので耐熱接着性に
も優れている。このため電子部品のチップ等を基板に接
着する際の一液型接着剤として有用である。
の粘度が低く結晶化しにくいので貯蔵安定性と作業性に
優れ、特にフィラーを均質に混合することができ接着剤
として未硬化時に適度の粘着性をもつ、また加熱により
容易に硬化し、硬化物の耐熱性が高いので耐熱接着性に
も優れている。このため電子部品のチップ等を基板に接
着する際の一液型接着剤として有用である。
Claims (1)
- 【請求項１】トリフェニルアルカントリグリシジルエー
テル１５〜５０重量部、レゾルシンジグリシジルエーテ
ル８５〜５０重量部およびイミダゾール類０．１〜２０
重量部よりなる組成物１００重量部に対し、さらに、ｏ
−フタル酸のジグリシジルエステル、ｐ−ハイドロキノ
ンジグリシジルエーテル、ｏ−フタル酸水添物のジグリ
シジルエステルおよびテレフタル酸のジグリシジルエス
テルよりなる群から選ばれる少なくとも１つの化合物１
０重量部以下を含有してなることを特徴とする接着性樹
脂組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP17417393A JPH0726234A (ja) | 1993-07-14 | 1993-07-14 | 接着性樹脂組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP17417393A JPH0726234A (ja) | 1993-07-14 | 1993-07-14 | 接着性樹脂組成物 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0726234A true JPH0726234A (ja) | 1995-01-27 |
Family
ID=15973987
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP17417393A Withdrawn JPH0726234A (ja) | 1993-07-14 | 1993-07-14 | 接着性樹脂組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0726234A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2001030934A1 (fr) * | 1999-10-27 | 2001-05-03 | Sekisui Chemical Co., Ltd. | Composition reactive d'adhesif thermofusible |
| JP2018511670A (ja) * | 2015-02-27 | 2018-04-26 | スリーエム イノベイティブ プロパティズ カンパニー | ２液型構造用接着剤 |
-
1993
- 1993-07-14 JP JP17417393A patent/JPH0726234A/ja not_active Withdrawn
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2001030934A1 (fr) * | 1999-10-27 | 2001-05-03 | Sekisui Chemical Co., Ltd. | Composition reactive d'adhesif thermofusible |
| US6608148B1 (en) * | 1999-10-27 | 2003-08-19 | Sekisui Chemical Company, Ltd. | Hot melt adhesive of cationic polymerizable compound, photoinitiator and phthalate diester |
| JP2018511670A (ja) * | 2015-02-27 | 2018-04-26 | スリーエム イノベイティブ プロパティズ カンパニー | ２液型構造用接着剤 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| US5084532A (en) | Hot-melt adhesive of epoxy resins and amino groups-containing polyoxypropylene | |
| US5290883A (en) | Epoxy resin composition, cured product obtained therefrom, curing method therefor, and bonding method using the composition | |
| JP4587323B2 (ja) | エポキシ樹脂のための促進剤としての尿素−誘導体の使用 | |
| JPH05501783A (ja) | 導電性支持ベースに半導体ダイを接着するのに有用な導電性接着剤 | |
| JP5739917B2 (ja) | 液状エポキシ樹脂組成物及びこれを用いた接着剤 | |
| JPH07508307A (ja) | エポキシ接着剤組成物 | |
| JP4640193B2 (ja) | エピスルフィド系樹脂組成物及びそれを用いた電子部品 | |
| JPH0459819A (ja) | エポキシ樹脂組成物 | |
| JPH0726234A (ja) | 接着性樹脂組成物 | |
| US5244939A (en) | Imidazole compound-containing hardening agent composition, method of preparing the same and thermosetting epoxy resin composition | |
| JPS5920371A (ja) | 導電性接着剤 | |
| JPS6079029A (ja) | 熱硬化性樹脂組成物 | |
| JP3196245B2 (ja) | 一液型熱硬化性エポキシ樹脂組成物 | |
| JP3030499B2 (ja) | エポキシ樹脂用硬化剤 | |
| JP3511126B2 (ja) | 非導電性樹脂ペーストおよび半導体装置 | |
| JPH03281625A (ja) | 液状エポキシ樹脂組成物 | |
| JPS6314010B2 (ja) | ||
| JPS60248725A (ja) | エポキシ樹脂粉体組成物 | |
| JP2003286331A (ja) | 一液型液状エポキシ樹脂組成物の製造方法 | |
| JPH04173858A (ja) | 導電性樹脂組成物 | |
| JPS60203627A (ja) | エポキシ樹脂組成物 | |
| JPS63227622A (ja) | エポキシ樹脂粉体組成物 | |
| JPS6069126A (ja) | 熱硬化性樹脂組成物 | |
| JPH032449B2 (ja) | ||
| JPS6020927A (ja) | 一液型エポキシ樹脂組成物 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A300 | Withdrawal of application because of no request for examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A300 Effective date: 20001003 |