JPH07169462A - 金属酸化物・水素電池 - Google Patents
金属酸化物・水素電池Info
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- JPH07169462A JPH07169462A JP6282430A JP28243094A JPH07169462A JP H07169462 A JPH07169462 A JP H07169462A JP 6282430 A JP6282430 A JP 6282430A JP 28243094 A JP28243094 A JP 28243094A JP H07169462 A JPH07169462 A JP H07169462A
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- hydrogen storage
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 金属酸化物・水素電池の電池内圧を保持して
かつ、自己放電をも抑えた電池特性に優れた金属酸化物
・水素電池を提供することを目的とするものである。 【構成】 本発明の金属酸化物・水素電池は、金属酸化
物を活物質とする正極と、水素吸蔵合金を主成分とし水
素を活物質とする負極とを備えた金属酸化物・水素電池
において、前記水素吸蔵合金としてＬａＮｉ5 系からな
り、２０℃における平衡プラトー圧力が１atm 以下であ
り、かつ均一固溶体であるものを用いたことを特徴とす
るものである。
かつ、自己放電をも抑えた電池特性に優れた金属酸化物
・水素電池を提供することを目的とするものである。 【構成】 本発明の金属酸化物・水素電池は、金属酸化
物を活物質とする正極と、水素吸蔵合金を主成分とし水
素を活物質とする負極とを備えた金属酸化物・水素電池
において、前記水素吸蔵合金としてＬａＮｉ5 系からな
り、２０℃における平衡プラトー圧力が１atm 以下であ
り、かつ均一固溶体であるものを用いたことを特徴とす
るものである。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、金属酸化物を正極活物
質とし、水素を負極活物質とする、いわゆる金属酸化物
・水素電池に係り、さらに詳しくは、その中で水素吸蔵
合金を主要構成要素とする水素負極を有する金属酸化物
・水素電池に関する。
質とし、水素を負極活物質とする、いわゆる金属酸化物
・水素電池に係り、さらに詳しくは、その中で水素吸蔵
合金を主要構成要素とする水素負極を有する金属酸化物
・水素電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】水素吸蔵金属を主要構成要素とする金属
酸化物・水素電池が注目を集めいている。これは元来エ
ネルギー密度の大きなこの電池系を容積効率的により有
利にし、かつより安全に作動させるようにすることによ
り、特性的にも信頼性的にも優れた電池を得ることが可
能となるためである。従来は水素吸蔵金属としてＬａＮ
ｉ5 が最も多く試みられており、かなり良好な結果が得
られている。しかしながら、密閉された電池容器内の圧
力は、水素吸蔵金属を使わない場合（＞５０kg／cm2 ）
に比較し小さくなったとはいえ、依然として常温では２
〜５kg／cm2 の値を示していて、例えばニッケルカドミ
ウム電池（０〜１ kg/cm2 ）に比較すれば他界圧力であ
ると言える。電池内の圧力がこのように大気圧よりも大
きいことは、電池容器の構造をある程度強いものにする
必要があるほかに、次の二つの欠点を持つ。一つは、電
池内の水素気体分子はその分子直径が小さくそのために
密閉容器からどうしても徐々に大気へ漏れやすく、安全
性の面で望ましくないこと、もう一つは、その結果水素
極から吸蔵水素が放出されることにより、容量が低下し
て自己放電を招くことである。
酸化物・水素電池が注目を集めいている。これは元来エ
ネルギー密度の大きなこの電池系を容積効率的により有
利にし、かつより安全に作動させるようにすることによ
り、特性的にも信頼性的にも優れた電池を得ることが可
能となるためである。従来は水素吸蔵金属としてＬａＮ
ｉ5 が最も多く試みられており、かなり良好な結果が得
られている。しかしながら、密閉された電池容器内の圧
力は、水素吸蔵金属を使わない場合（＞５０kg／cm2 ）
に比較し小さくなったとはいえ、依然として常温では２
〜５kg／cm2 の値を示していて、例えばニッケルカドミ
ウム電池（０〜１ kg/cm2 ）に比較すれば他界圧力であ
ると言える。電池内の圧力がこのように大気圧よりも大
きいことは、電池容器の構造をある程度強いものにする
必要があるほかに、次の二つの欠点を持つ。一つは、電
池内の水素気体分子はその分子直径が小さくそのために
密閉容器からどうしても徐々に大気へ漏れやすく、安全
性の面で望ましくないこと、もう一つは、その結果水素
極から吸蔵水素が放出されることにより、容量が低下し
て自己放電を招くことである。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明は上記の欠点を
解消するものであり、金属酸化物・水素電池の電池内圧
を保持してＨ2 漏洩すること無く電池の安全性を確保
し、自己放電をも抑えた電池特性に優れた金属酸化物・
水素電池を提供することを目的とするものである。
解消するものであり、金属酸化物・水素電池の電池内圧
を保持してＨ2 漏洩すること無く電池の安全性を確保
し、自己放電をも抑えた電池特性に優れた金属酸化物・
水素電池を提供することを目的とするものである。
【０００４】
【課題を解決する手段及び作用】本発明は、水素吸蔵合
金を主要構成要素とする水素極を有する金属酸化物・水
素電池において、前記水素吸蔵合金としてＬａＮｉ5 系
からなり、２０℃における平衡プラトー圧力が１atm 以
下であり、かつ均一固溶体であるものを用いたことを特
徴とするものである。
金を主要構成要素とする水素極を有する金属酸化物・水
素電池において、前記水素吸蔵合金としてＬａＮｉ5 系
からなり、２０℃における平衡プラトー圧力が１atm 以
下であり、かつ均一固溶体であるものを用いたことを特
徴とするものである。
【０００５】使用する水素吸蔵合金は、ＬａＮｉ5 系の
結晶構造を有するものであればいずれでも良いが、その
平衡プラトー圧が20℃で１atm 以下を示し、かつ均一固
溶体であるものを用いたことを特徴とするものである。
結晶構造を有するものであればいずれでも良いが、その
平衡プラトー圧が20℃で１atm 以下を示し、かつ均一固
溶体であるものを用いたことを特徴とするものである。
【０００６】具体的には、ＡＮｉ5-x Ｍx（ただし、Ａ
はＬａ，Ｍｍ（ミッシュメタル），Ｃａの少なくとも一
種、ＭはＡｌ，Ｍｎ，Ｓｉ，Ｇｅ，Ｆｅ，Ｂ，Ｇａ，Ｃ
ｕ，Ｉｎ，Ｃｏの少なくとも一種、x は0.2 以上）で示
されるものが挙げられる。
はＬａ，Ｍｍ（ミッシュメタル），Ｃａの少なくとも一
種、ＭはＡｌ，Ｍｎ，Ｓｉ，Ｇｅ，Ｆｅ，Ｂ，Ｇａ，Ｃ
ｕ，Ｉｎ，Ｃｏの少なくとも一種、x は0.2 以上）で示
されるものが挙げられる。
【０００７】なお、上記において特にＬａＮｉ5-x Ａｌ
x の場合はx ≧0.07、ＭｍＮｉ5-xＦｅx の場合は、x
≧2.1 、ＭｍＮｉ5-x Ｍｎx の場合にはx ≧0.6 とする
ことが好ましい。
x の場合はx ≧0.07、ＭｍＮｉ5-xＦｅx の場合は、x
≧2.1 、ＭｍＮｉ5-x Ｍｎx の場合にはx ≧0.6 とする
ことが好ましい。
【０００８】さらに具体的には、ＬａＮｉ4.7 Ａ
ｌ0.3 、ＭｍＮｉ4.2 Ｍｎ0.8 が好ましい。
ｌ0.3 、ＭｍＮｉ4.2 Ｍｎ0.8 が好ましい。
【０００９】これらの金属を適当な方法で水素電極と
し、一方金属酸化物電極としては、例えば、酸化銀（Ａ
ｇＯまたはＡｇ2 Ｏ）あるいはニッケルオキシ水酸化物
（ＮｉＯＯＨ）を用いて、これをセパレータを介して密
着させて容器内に収納し、これにアルカリ水溶液を加え
てから容器を密閉して、本発明に関わる金属酸化物・水
素電池とすることができる。水素電極には撥水性を有す
るフッ素系樹脂、例えばポリテトラフルオロエチレンを
含有することが好ましい。
し、一方金属酸化物電極としては、例えば、酸化銀（Ａ
ｇＯまたはＡｇ2 Ｏ）あるいはニッケルオキシ水酸化物
（ＮｉＯＯＨ）を用いて、これをセパレータを介して密
着させて容器内に収納し、これにアルカリ水溶液を加え
てから容器を密閉して、本発明に関わる金属酸化物・水
素電池とすることができる。水素電極には撥水性を有す
るフッ素系樹脂、例えばポリテトラフルオロエチレンを
含有することが好ましい。
【００１０】
【実施例】次に本発明を実施例にて説明する。水素吸蔵
合金としてＭｍＮｉ4.2 Ｍｎ0.8を使用する。まず、Ｍ
ｍＮｉ4.2 Ｍｎ0.8 は、この元素組成に示される金属元
素の各量を、粉末状に粉砕した後混合し、真空アーク溶
解炉にて溶解し、均一固溶体を得る。次に、これを直径
5mm 程度までに粉砕し、さらににこれをいわゆる活性化
処理することにより、水素の吸蔵放出が容易に行われる
状態とする。このとき合金は50〜100 μｍ程度の粉末状
となる。
合金としてＭｍＮｉ4.2 Ｍｎ0.8を使用する。まず、Ｍ
ｍＮｉ4.2 Ｍｎ0.8 は、この元素組成に示される金属元
素の各量を、粉末状に粉砕した後混合し、真空アーク溶
解炉にて溶解し、均一固溶体を得る。次に、これを直径
5mm 程度までに粉砕し、さらににこれをいわゆる活性化
処理することにより、水素の吸蔵放出が容易に行われる
状態とする。このとき合金は50〜100 μｍ程度の粉末状
となる。
【００１１】活性化して100 μｍ程度の粉末状となった
合金と、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）の分
散液を混合して十分に混練した後、厚さ０．５mmのシー
ト状物質とする。このときの混合比は乾燥状態での値
で、合金：ＰＴＦＥ＝９０：１０とした。このシート２
枚をニッケルネットの両側から圧着して一体化し、厚さ
０．８mmの水素極用の電極体とした。
合金と、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）の分
散液を混合して十分に混練した後、厚さ０．５mmのシー
ト状物質とする。このときの混合比は乾燥状態での値
で、合金：ＰＴＦＥ＝９０：１０とした。このシート２
枚をニッケルネットの両側から圧着して一体化し、厚さ
０．８mmの水素極用の電極体とした。
【００１２】一方、正極としては、ニッケル焼結体に活
物質を含浸したＮｉＯＯＨ電極を使用した。セパレータ
としては厚さ0.3mm のポリアミドの不織布を使用し、電
解液は８mol/l のＫＯＨ溶液を使用した。
物質を含浸したＮｉＯＯＨ電極を使用した。セパレータ
としては厚さ0.3mm のポリアミドの不織布を使用し、電
解液は８mol/l のＫＯＨ溶液を使用した。
【００１３】図１は上記構成要素を電池に組んだもので
ある。１は負極、２はセパレータ、３は正極である。４
および５はそれぞれ負極および正極の端子であり、ステ
ンレス製容器６とは電気的に独立している。なお容器６
は、電池構成要素を組み込んだ後、溶接して密閉化して
いる。また７は内圧を測定するためのパイプで、８は圧
力測定機である。正極３はセパレータ２でＵ字に包み、
その両側から本発明による負極１を接して配置し、アク
リル製のホルダー９で密着させた。１０は電解液であ
る。正極の容量は１．０Ah、負極のＭｍＮｉ4.2 Ｍｎ
0.8 は2.0Ah 分のＨ2 を吸収する量が充填され、負極の
容量が正極の容量よりも大きく設定されている。
ある。１は負極、２はセパレータ、３は正極である。４
および５はそれぞれ負極および正極の端子であり、ステ
ンレス製容器６とは電気的に独立している。なお容器６
は、電池構成要素を組み込んだ後、溶接して密閉化して
いる。また７は内圧を測定するためのパイプで、８は圧
力測定機である。正極３はセパレータ２でＵ字に包み、
その両側から本発明による負極１を接して配置し、アク
リル製のホルダー９で密着させた。１０は電解液であ
る。正極の容量は１．０Ah、負極のＭｍＮｉ4.2 Ｍｎ
0.8 は2.0Ah 分のＨ2 を吸収する量が充填され、負極の
容量が正極の容量よりも大きく設定されている。
【００１４】この電池を、最初1atm（0kg/cm2 ）の状態
にした後、200mAhで５時間充電し、同じく200mA で1.0V
まで放電する。（これを１サイクルとする。）このよう
にして、４サイクル繰り返し、５サイクル目の充電で止
めた場合の圧力変化を図２のＡに示す。またその後２４
時間経過した後に５サイクル目の放電を行った場合の圧
力変化と放電曲線を図３のＢおよびＤに示す。比較のた
めに水素吸蔵合金としてＬａＮｉ5 ，Ｔｉ2 Ｎｉを使用
して、電池作成方法は、本実施例とまったく同様にし
て、測定方法も同一とした結果をそれぞれ図２のａ，
ｂ、図３のｃ，ｄ，ｅ，ｆに示す。図２のｃ，ｅはそれ
ぞれＬａＮｉ5 、Ｔｉ2 Ｎｉの圧力変化、ｄ，ｆはそれ
ぞれＬａＮｉ5 、Ｔｉ2 Ｎｉの放電曲線を示す。なお、
おんどはいずれも２５℃である。なお、ＭｍＮｉ4.2 Ｍ
ｎ0.8 の２０℃における平衡プラトー圧は0.2 atm （25
℃では0.4 atm ）であった。
にした後、200mAhで５時間充電し、同じく200mA で1.0V
まで放電する。（これを１サイクルとする。）このよう
にして、４サイクル繰り返し、５サイクル目の充電で止
めた場合の圧力変化を図２のＡに示す。またその後２４
時間経過した後に５サイクル目の放電を行った場合の圧
力変化と放電曲線を図３のＢおよびＤに示す。比較のた
めに水素吸蔵合金としてＬａＮｉ5 ，Ｔｉ2 Ｎｉを使用
して、電池作成方法は、本実施例とまったく同様にし
て、測定方法も同一とした結果をそれぞれ図２のａ，
ｂ、図３のｃ，ｄ，ｅ，ｆに示す。図２のｃ，ｅはそれ
ぞれＬａＮｉ5 、Ｔｉ2 Ｎｉの圧力変化、ｄ，ｆはそれ
ぞれＬａＮｉ5 、Ｔｉ2 Ｎｉの放電曲線を示す。なお、
おんどはいずれも２５℃である。なお、ＭｍＮｉ4.2 Ｍ
ｎ0.8 の２０℃における平衡プラトー圧は0.2 atm （25
℃では0.4 atm ）であった。
【００１５】なお、図中のａ，ｃ，ｄはＬａＮｉ5 の充
放電サイクルによる内圧、放置による内圧、電池電圧の
データをそれぞれ示し、この結果図２からわかるように
ＬａＮｉ5 では、充電のたびに電池内圧力がその平衡プ
ラトー圧に向かって上昇するのに対して、ＭｍＮｉ4.2
Ｍｎ0.8 ではほとんど上昇しない。また図３に示すよう
に２４時間放置すると、ＬａＮｉ5 を用いた電池では電
池内圧が上昇し、しかも放電時間が短くなり、明らかに
自己放電しているのに対し、ＭｍＮｉ4.2 Ｍｎ0.8 を用
いた電池では、圧力上昇も、自己放電もほとんど無いこ
とがわかる。またＬａＮｉ5 の２０℃における平衡プラ
トー圧は２atm （25℃では３atm ）であった。
放電サイクルによる内圧、放置による内圧、電池電圧の
データをそれぞれ示し、この結果図２からわかるように
ＬａＮｉ5 では、充電のたびに電池内圧力がその平衡プ
ラトー圧に向かって上昇するのに対して、ＭｍＮｉ4.2
Ｍｎ0.8 ではほとんど上昇しない。また図３に示すよう
に２４時間放置すると、ＬａＮｉ5 を用いた電池では電
池内圧が上昇し、しかも放電時間が短くなり、明らかに
自己放電しているのに対し、ＭｍＮｉ4.2 Ｍｎ0.8 を用
いた電池では、圧力上昇も、自己放電もほとんど無いこ
とがわかる。またＬａＮｉ5 の２０℃における平衡プラ
トー圧は２atm （25℃では３atm ）であった。
【００１６】また、図中のｂ，ｅ，ｆはＴｉ2 Ｎｉの充
放電サイクルによる内圧、放置による内圧、電池電圧の
データをそれぞれ示し、この結果図２および図３から明
らかなように、Ｔｉ2 Ｎｉでは、平衡プラトー圧は比較
的に小さいため、内圧は上昇せず、Ｍｍ4.2 Ｍｎ0.8 と
同等の効果が得られるが、ｆに示すごとく、電池電圧の
変動が大きく、電池としての実用的ではない。
放電サイクルによる内圧、放置による内圧、電池電圧の
データをそれぞれ示し、この結果図２および図３から明
らかなように、Ｔｉ2 Ｎｉでは、平衡プラトー圧は比較
的に小さいため、内圧は上昇せず、Ｍｍ4.2 Ｍｎ0.8 と
同等の効果が得られるが、ｆに示すごとく、電池電圧の
変動が大きく、電池としての実用的ではない。
【００１７】
【発明の効果】以上の説明で明らかなように、本発明に
よれば、安全でしかも自己放電の極めて少なく、かつ、
電池電圧の変動の小さな、電池特性に優れた金属酸化物
・水素電池を得ることができる。
よれば、安全でしかも自己放電の極めて少なく、かつ、
電池電圧の変動の小さな、電池特性に優れた金属酸化物
・水素電池を得ることができる。
【図１】 本発明に関わる金属酸化物・水素電池の構造
図。
図。
【図２】 ５サイクル充電までの電池内圧の変化を示す
曲線図。
曲線図。
【図３】 ５サイクル充電終了後、２４時間放置したと
きの電池内圧変化とその後の放電曲線図。
きの電池内圧変化とその後の放電曲線図。
１…水素負極 ２…セパレータ ３…金属酸化物正極 ４、５…端子 ６…電池容器 ７…圧力測定用パイプ ８…圧力計 ９…ホルダー １０…電解液
Claims (4)
- 【請求項１】 金属酸化物を活物質とする正極と、水素
吸蔵合金を主成分とし水素を活物質とする負極と、アル
カリ性の電解液と、該正極および該負極を分離するセパ
レータからなる金属酸化物・水素電池において、前記水
素吸蔵合金としてＬａＮｉ5 系からなり、２０℃におけ
る平衡プラトー圧力が１atm 以下であり、かつ均一固溶
体であるものを用いたことを特徴とする金属酸化物・水
素電池。 - 【請求項２】 前記負極は、水素吸蔵合金と撥水性を有
するフッ素系樹脂を含有することを特徴とする請求項１
記載の金属酸化物・水素電池。 - 【請求項３】 前記水素吸蔵合金は、ＬａＮｉ5 系でニ
ッケルの一部をＭｎで置換した合金で、２０℃における
平衡プラトー圧力が１atm 以下であり、かつ均一固溶体
であるものを用いたことを特徴とする請求項１記載の金
属酸化物・水素電池。 - 【請求項４】 前記水素吸蔵合金は、ＭｍＮｉ5 系でニ
ッケルの一部をＭｎで置換した合金で、２０℃における
平衡プラトー圧力が１atm 以下であり、かつ均一固溶体
であるものを用いたことを特徴とする請求項３記載の金
属酸化物・水素電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6282430A JP3025770B2 (ja) | 1994-10-24 | 1994-10-24 | 金属酸化物・水素電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6282430A JP3025770B2 (ja) | 1994-10-24 | 1994-10-24 | 金属酸化物・水素電池 |
Related Parent Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58053757A Division JPS59181459A (ja) | 1983-03-31 | 1983-03-31 | 金属酸化物・水素電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07169462A true JPH07169462A (ja) | 1995-07-04 |
| JP3025770B2 JP3025770B2 (ja) | 2000-03-27 |
Family
ID=17652317
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6282430A Expired - Lifetime JP3025770B2 (ja) | 1994-10-24 | 1994-10-24 | 金属酸化物・水素電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3025770B2 (ja) |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5145234A (ja) * | 1974-08-19 | 1976-04-17 | Philips Nv | |
| JPS53111439A (en) * | 1977-03-03 | 1978-09-29 | Philips Nv | Rechargeable electrochemical battery enclosed from outer atmosphere and method of manufacturing same |
| JPS53140222A (en) * | 1977-05-13 | 1978-12-07 | Agency Of Ind Science & Technol | Hydrogen storing mmni l5 -xm lnx alloy |
| JPS5456143A (en) * | 1977-09-20 | 1979-05-04 | Communications Satellite Corp | Metallic oxide hydride electrode type accumulator |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2399484A1 (fr) | 1977-08-02 | 1979-03-02 | Anvar | Nouveaux alliages a base de lanthane et de nickel, leur fabrication et leurs applications electrochimiques |
-
1994
- 1994-10-24 JP JP6282430A patent/JP3025770B2/ja not_active Expired - Lifetime
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5145234A (ja) * | 1974-08-19 | 1976-04-17 | Philips Nv | |
| JPS53111439A (en) * | 1977-03-03 | 1978-09-29 | Philips Nv | Rechargeable electrochemical battery enclosed from outer atmosphere and method of manufacturing same |
| JPS53140222A (en) * | 1977-05-13 | 1978-12-07 | Agency Of Ind Science & Technol | Hydrogen storing mmni l5 -xm lnx alloy |
| JPS5456143A (en) * | 1977-09-20 | 1979-05-04 | Communications Satellite Corp | Metallic oxide hydride electrode type accumulator |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3025770B2 (ja) | 2000-03-27 |
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