JP3103622B2 - 水素吸蔵合金電極の製造方法 - Google Patents
水素吸蔵合金電極の製造方法Info
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は水素吸蔵合金電極の製造
方法に関する。
方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、電子部品の高集積化や実装技術の
進歩により電子機器のポータブル化，コードレス化が進
んでいる。それに伴って、前記電子機器を駆動するため
の二次電池に対する高容量化の要求が高まってきてい
る。
進歩により電子機器のポータブル化，コードレス化が進
んでいる。それに伴って、前記電子機器を駆動するため
の二次電池に対する高容量化の要求が高まってきてい
る。
【０００３】こうした高容量化の要求に応えるため、負
極に水素吸蔵合金を使用したニッケル水素二次電池で
は、ニッケルカドミウム二次電池の２倍程度にまで電池
容量を高めたものが開発されている。
極に水素吸蔵合金を使用したニッケル水素二次電池で
は、ニッケルカドミウム二次電池の２倍程度にまで電池
容量を高めたものが開発されている。
【０００４】ところで、上記ニッケル水素二次電池等に
組み込まれる水素吸蔵合金電極は、通常、次のような工
程を経て製造される。即ち、水素吸蔵合金粉末を主成分
とする活物質ペーストを調製する工程、前記活物質ペー
ストを導電性芯体に塗着する工程、前記導電性芯体に塗
着した活物質ペーストを加熱により乾燥する工程、この
乾燥物をプレスする工程、電極サイズに裁断する工程な
どを経て水素吸蔵合金電極が製造される。
組み込まれる水素吸蔵合金電極は、通常、次のような工
程を経て製造される。即ち、水素吸蔵合金粉末を主成分
とする活物質ペーストを調製する工程、前記活物質ペー
ストを導電性芯体に塗着する工程、前記導電性芯体に塗
着した活物質ペーストを加熱により乾燥する工程、この
乾燥物をプレスする工程、電極サイズに裁断する工程な
どを経て水素吸蔵合金電極が製造される。
【０００５】上述した水素吸蔵合金電極の製造では、前
記活物質ペーストの乾燥工程において活物質ペースト中
の溶媒を加熱により所定時間内に蒸発させる必要があ
る。しかしながら、かかる乾燥工程において、活物質ペ
ースト中の水素吸蔵合金粉末に対しても加熱されるた
め、該水素吸蔵合金粉末が酸化されて劣化される。その
結果、得られた水素吸蔵合金電極を負極として組込んだ
ニッケル水素二次電池等は十分な電池特性が得られない
という問題点があった。
記活物質ペーストの乾燥工程において活物質ペースト中
の溶媒を加熱により所定時間内に蒸発させる必要があ
る。しかしながら、かかる乾燥工程において、活物質ペ
ースト中の水素吸蔵合金粉末に対しても加熱されるた
め、該水素吸蔵合金粉末が酸化されて劣化される。その
結果、得られた水素吸蔵合金電極を負極として組込んだ
ニッケル水素二次電池等は十分な電池特性が得られない
という問題点があった。
【０００６】なお、前記活物質ペーストの乾燥工程での
水素吸蔵合金粉末の酸化による劣化を防止するために、
減圧下，低温で加熱して乾燥させる方法、アルゴンガス
などの非酸化性ガスの雰囲気下で加熱して乾燥させる方
法などが提案されている。しかしながら、これらの方法
では、製造コストが著しく上昇したり、生産効率が低下
する等の問題があるために本質的な解決には至っていな
い。
水素吸蔵合金粉末の酸化による劣化を防止するために、
減圧下，低温で加熱して乾燥させる方法、アルゴンガス
などの非酸化性ガスの雰囲気下で加熱して乾燥させる方
法などが提案されている。しかしながら、これらの方法
では、製造コストが著しく上昇したり、生産効率が低下
する等の問題があるために本質的な解決には至っていな
い。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、従来の問題
点を解決するためになされたもので、活物質ペーストの
乾燥工程において水素吸蔵合金粉末の酸化劣化を防止す
ると共に、乾燥時間の短縮を図ることが可能な水素吸蔵
合金電極の製造方法を提供しようとするものである。
点を解決するためになされたもので、活物質ペーストの
乾燥工程において水素吸蔵合金粉末の酸化劣化を防止す
ると共に、乾燥時間の短縮を図ることが可能な水素吸蔵
合金電極の製造方法を提供しようとするものである。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明は、導電性芯体に
水素吸蔵合金粉末を主成分とする活物質ペーストを塗着
した後、前記活物質ペーストを加熱により乾燥する工程
を具備する水素吸蔵合金電極の製造方法において、前記
活物質ペーストの乾燥を２段階に分け、前段の乾燥を前
記水素吸蔵合金粉末の酸化が急速に進行する温度よりも
高温で加熱し、後段の乾燥を前記酸化進行温度よりも低
温で加熱することを特徴とする水素吸蔵合金電極の製造
方法である。
水素吸蔵合金粉末を主成分とする活物質ペーストを塗着
した後、前記活物質ペーストを加熱により乾燥する工程
を具備する水素吸蔵合金電極の製造方法において、前記
活物質ペーストの乾燥を２段階に分け、前段の乾燥を前
記水素吸蔵合金粉末の酸化が急速に進行する温度よりも
高温で加熱し、後段の乾燥を前記酸化進行温度よりも低
温で加熱することを特徴とする水素吸蔵合金電極の製造
方法である。
【０００９】前記導電性芯体としては、例えばパンチド
メタル、エキスパンドメタル、金網などの二次元多孔構
造のもの、発泡メタル、網状金属繊維、フェルト状金属
多孔体などの三次元多孔構造のものを挙げることができ
る。
メタル、エキスパンドメタル、金網などの二次元多孔構
造のもの、発泡メタル、網状金属繊維、フェルト状金属
多孔体などの三次元多孔構造のものを挙げることができ
る。
【００１０】前記活物質ペーストとしては、例えば、水
素吸蔵合金粉末に導電材粉末と結着剤を配合して水など
の溶媒の存在下で混練することにより調製したものを挙
げることができる。
素吸蔵合金粉末に導電材粉末と結着剤を配合して水など
の溶媒の存在下で混練することにより調製したものを挙
げることができる。
【００１１】前記水素吸蔵合金としては、格別制限され
るものではなく、電解液中で電気化学的に発生させた水
素を吸蔵でき、かつ放電時にその吸蔵水素を容易に放出
できるものであればよい。例えば、一般式ＸＹ5-a Ｚa
（但し、ＸはＬａを含む希土類元素、ＹはＮｉ、ＺはＣ
ｏ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｖ、Ｃｕ、Ｂから選ばれる少なくとも
１種の元素、ａは０≦ａ＜２．０を示す）にて表される
ものが用いられる。具体的にはＬａＮｉ5 、ＭｍＮ
ｉ5 、ＬｍＮｉ5 （Ｌｍ；ランタン富化したミッシュメ
タル）、及びこれらのＮｉの一部をＡｌ、Ｍｎ、Ｆｅ、
Ｃｏ、Ｔｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｂのような元素
で置換した多元素系のものを挙げることができる。
るものではなく、電解液中で電気化学的に発生させた水
素を吸蔵でき、かつ放電時にその吸蔵水素を容易に放出
できるものであればよい。例えば、一般式ＸＹ5-a Ｚa
（但し、ＸはＬａを含む希土類元素、ＹはＮｉ、ＺはＣ
ｏ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｖ、Ｃｕ、Ｂから選ばれる少なくとも
１種の元素、ａは０≦ａ＜２．０を示す）にて表される
ものが用いられる。具体的にはＬａＮｉ5 、ＭｍＮ
ｉ5 、ＬｍＮｉ5 （Ｌｍ；ランタン富化したミッシュメ
タル）、及びこれらのＮｉの一部をＡｌ、Ｍｎ、Ｆｅ、
Ｃｏ、Ｔｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｂのような元素
で置換した多元素系のものを挙げることができる。
【００１２】前記導電材粉末としては、例えばカーボン
ブラック、黒鉛、アセチレンブラック等を挙げることが
できる。かかる導電材粉末の配合割合は、水素吸蔵合金
粉末１００重量部に対して０．１〜４重量部の範囲とす
ることが望ましい。より好ましい導電性粉末の配合割合
は、水素吸蔵合金粉末１００重量部に対して０．１〜２
重量部の範囲である。
ブラック、黒鉛、アセチレンブラック等を挙げることが
できる。かかる導電材粉末の配合割合は、水素吸蔵合金
粉末１００重量部に対して０．１〜４重量部の範囲とす
ることが望ましい。より好ましい導電性粉末の配合割合
は、水素吸蔵合金粉末１００重量部に対して０．１〜２
重量部の範囲である。
【００１３】前記結着剤としては、例えばポリアクリル
酸ソーダ、ポリアクリル酸カリウムなどのポリアクリル
酸塩、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）などの
フッ素系樹脂、及びカルボキシメチルセルロース（ＣＭ
Ｃ）等を挙げることができる。かかる結着剤の配合割合
は、水素吸蔵合金粉末１００重量部に対して０．１〜５
重量部の範囲とすることが望ましい。
酸ソーダ、ポリアクリル酸カリウムなどのポリアクリル
酸塩、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）などの
フッ素系樹脂、及びカルボキシメチルセルロース（ＣＭ
Ｃ）等を挙げることができる。かかる結着剤の配合割合
は、水素吸蔵合金粉末１００重量部に対して０．１〜５
重量部の範囲とすることが望ましい。
【００１４】
【作用】前記導電性芯体に塗着した水素吸蔵合金粉末を
主成分とする活物質ペーストを加熱により乾燥する工程
において、活物質ペースト中の溶媒が蒸発している時に
は該溶媒の蒸発潜熱により活物質ペーストの温度上昇が
抑制されている。こうして活物質ペースト中の溶媒が殆
ど蒸発して乾燥工程が完了する間際になると、活物質ペ
ーストは急速に温度上昇する。この際、前記活物質ペー
スト中の水素吸蔵合金粉末は、高温に加熱され、酸化が
急速に進行するため水素吸蔵能力の低下等の劣化を招
く。
主成分とする活物質ペーストを加熱により乾燥する工程
において、活物質ペースト中の溶媒が蒸発している時に
は該溶媒の蒸発潜熱により活物質ペーストの温度上昇が
抑制されている。こうして活物質ペースト中の溶媒が殆
ど蒸発して乾燥工程が完了する間際になると、活物質ペ
ーストは急速に温度上昇する。この際、前記活物質ペー
スト中の水素吸蔵合金粉末は、高温に加熱され、酸化が
急速に進行するため水素吸蔵能力の低下等の劣化を招
く。
【００１５】本発明の製造方法によれば、前記乾燥工程
を２段階に分け、前段の乾燥を前記水素吸蔵合金粉末の
酸化が急速に進行する温度よりも高温で加熱することに
よって、活物質ペースト中の溶媒を短時間で殆ど蒸発さ
せることができる。その後、後段の乾燥を前記水素吸蔵
合金粉末の酸化が急速に進行する温度よりも低温で加熱
することによって、該水素吸蔵合金粉末を酸化させるこ
となく乾燥を完了できる。その結果、酸化劣化のない水
素吸蔵合金粉末を有する水素吸蔵合金電極を効率よく製
造できる。従って、得られた水素吸蔵合金電極を負極と
して組込んだニッケル水素二次電池等は良好な電池特性
を発揮できる。
を２段階に分け、前段の乾燥を前記水素吸蔵合金粉末の
酸化が急速に進行する温度よりも高温で加熱することに
よって、活物質ペースト中の溶媒を短時間で殆ど蒸発さ
せることができる。その後、後段の乾燥を前記水素吸蔵
合金粉末の酸化が急速に進行する温度よりも低温で加熱
することによって、該水素吸蔵合金粉末を酸化させるこ
となく乾燥を完了できる。その結果、酸化劣化のない水
素吸蔵合金粉末を有する水素吸蔵合金電極を効率よく製
造できる。従って、得られた水素吸蔵合金電極を負極と
して組込んだニッケル水素二次電池等は良好な電池特性
を発揮できる。
【００１６】
【実施例】以下、本発明の実施例を詳細に説明する。 実施例１，２及び比較例１，２
【００１７】まず、ランタン富化ミッシュメタル（Ｌ
ｍ）、ニッケル、コバルト、マンガン、アルミニウムを
組成がＬｍＮｉ4.0 Ｃｏ0.4 Ｍｎ0.3 Ａｌ0.3 となるよ
うに秤量して混合した後、高周波誘導炉で溶解，冷却し
て水素吸蔵合金インゴットを作製した。つづいて、この
インゴットを電気炉で熱処理した後、粉砕して水素吸蔵
合金粉末を得た。なお、この水素吸蔵合金粉末を加熱し
てその状態を調べたところ、２００℃以上になると酸化
が急速に進行して劣化することがわかった。
ｍ）、ニッケル、コバルト、マンガン、アルミニウムを
組成がＬｍＮｉ4.0 Ｃｏ0.4 Ｍｎ0.3 Ａｌ0.3 となるよ
うに秤量して混合した後、高周波誘導炉で溶解，冷却し
て水素吸蔵合金インゴットを作製した。つづいて、この
インゴットを電気炉で熱処理した後、粉砕して水素吸蔵
合金粉末を得た。なお、この水素吸蔵合金粉末を加熱し
てその状態を調べたところ、２００℃以上になると酸化
が急速に進行して劣化することがわかった。
【００１８】次いで、得られた水素吸蔵合金粉末にカー
ボンブラック１重量％、ＣＭＣ０．５重量％、及びポリ
アクリル酸ソーダ０．５重量％を混合した後、撹拌しな
がらペースト状になるまで水を添加して活物質ペースト
を調製した。ひきづつき、この活物質ペーストをパンチ
ドメタルに塗着して水素吸蔵合金電極（未乾燥）を得
た。
ボンブラック１重量％、ＣＭＣ０．５重量％、及びポリ
アクリル酸ソーダ０．５重量％を混合した後、撹拌しな
がらペースト状になるまで水を添加して活物質ペースト
を調製した。ひきづつき、この活物質ペーストをパンチ
ドメタルに塗着して水素吸蔵合金電極（未乾燥）を得
た。
【００１９】次いで、前記水素吸蔵合金電極に熱電対を
埋め込み、この電極を熱電対で温度を測定しながら下記
表１に示す加熱条件により重量が恒量に達するまで乾燥
した。この乾燥に要した時間、及び電極が最も高温に達
した時の温度を下記表１に併記する。更に、前記水素吸
蔵合金電極（未乾燥）を下記表１に示す条件により重量
が恒量に達するまで乾燥して４種類の水素吸蔵合金電極
を作製した。
埋め込み、この電極を熱電対で温度を測定しながら下記
表１に示す加熱条件により重量が恒量に達するまで乾燥
した。この乾燥に要した時間、及び電極が最も高温に達
した時の温度を下記表１に併記する。更に、前記水素吸
蔵合金電極（未乾燥）を下記表１に示す条件により重量
が恒量に達するまで乾燥して４種類の水素吸蔵合金電極
を作製した。
【００２０】得られた実施例１，２及び比較例１，２の
水素吸蔵合金電極をそれぞれニッケル電極と共にナイロ
ンセパレータを介して捲回して電極群を作製した。これ
らの電極群を圧力検出器を付けた容器のＡＡサイズの空
間にそれぞれ挿入した後、この空間にアルカリ電解液を
注液し、封口して図１に示すような電池のモデルセルを
組立てた。即ち、このモデルセルは、容器本体１と蓋体
２とからなる容器を備える。前記容器本体１の中心部に
は、ＡＡサイズの電池缶と同一の内径及び高さを有する
空間３が形成されており、この空間３内部には電極群４
が収納され、更にアルカリ電解液が収容されている。前
記蓋体２は、封口板の役割を果たしていると共に、圧力
検出器５を取り付けて電池内圧を検出できるようになっ
ている。前記容器本体１上には、前記蓋体２がゴムシー
ト６及びＯリング７を介してボルト８及びナット９によ
り気密に固定されている。前記電極群４の水素吸蔵合金
電極からの負極リード１０と同電極群４のニッケル電極
からの正極リード１１とは、それぞれ前記ゴムシート６
と前記Ｏリングとの間を通して導出されている。
水素吸蔵合金電極をそれぞれニッケル電極と共にナイロ
ンセパレータを介して捲回して電極群を作製した。これ
らの電極群を圧力検出器を付けた容器のＡＡサイズの空
間にそれぞれ挿入した後、この空間にアルカリ電解液を
注液し、封口して図１に示すような電池のモデルセルを
組立てた。即ち、このモデルセルは、容器本体１と蓋体
２とからなる容器を備える。前記容器本体１の中心部に
は、ＡＡサイズの電池缶と同一の内径及び高さを有する
空間３が形成されており、この空間３内部には電極群４
が収納され、更にアルカリ電解液が収容されている。前
記蓋体２は、封口板の役割を果たしていると共に、圧力
検出器５を取り付けて電池内圧を検出できるようになっ
ている。前記容器本体１上には、前記蓋体２がゴムシー
ト６及びＯリング７を介してボルト８及びナット９によ
り気密に固定されている。前記電極群４の水素吸蔵合金
電極からの負極リード１０と同電極群４のニッケル電極
からの正極リード１１とは、それぞれ前記ゴムシート６
と前記Ｏリングとの間を通して導出されている。
【００２１】これらのモデルセルを０．１ＣｍＡで１５
時間充電した後、１Ａで０．８Ｖまで放電した。つづい
て、１ＣｍＡで１．５時間充電した後、１Ａで０．８Ｖ
まで放電する充放電サイクルを繰り返し、電池内圧が１
５ｋｇ／ｃｍ2 になるまでのサイクル数を測定して充放
電サイクル寿命を調べた。その結果を下記表１に併記す
る。
時間充電した後、１Ａで０．８Ｖまで放電した。つづい
て、１ＣｍＡで１．５時間充電した後、１Ａで０．８Ｖ
まで放電する充放電サイクルを繰り返し、電池内圧が１
５ｋｇ／ｃｍ2 になるまでのサイクル数を測定して充放
電サイクル寿命を調べた。その結果を下記表１に併記す
る。
【００２２】
【表１】
【００２３】表１から明らかなように実施例１，２の電
極は、乾燥工程での前段の乾燥を水素吸蔵合金粉末の酸
化が急速に進行する温度（２００℃）よりも高温（３０
０℃）で加熱しているため活物質ペースト中の水分が１
０分間で殆ど蒸発して生産効率上、十分に満足し得る時
間内で乾燥がほぼ完了される。しかも、後段の乾燥を前
記酸化進行温度（２００℃）よりも低温（１２０℃，１
９０℃）で加熱しているため電極の最も高温に達した温
度を２００℃未満にできる。その結果、水素吸蔵合金粉
末の劣化が防止され、前記粉末を有する電極を組込んだ
モデルセルは十分な充放電サイクル寿命を有することが
わかる。
極は、乾燥工程での前段の乾燥を水素吸蔵合金粉末の酸
化が急速に進行する温度（２００℃）よりも高温（３０
０℃）で加熱しているため活物質ペースト中の水分が１
０分間で殆ど蒸発して生産効率上、十分に満足し得る時
間内で乾燥がほぼ完了される。しかも、後段の乾燥を前
記酸化進行温度（２００℃）よりも低温（１２０℃，１
９０℃）で加熱しているため電極の最も高温に達した温
度を２００℃未満にできる。その結果、水素吸蔵合金粉
末の劣化が防止され、前記粉末を有する電極を組込んだ
モデルセルは十分な充放電サイクル寿命を有することが
わかる。
【００２４】これに対し、比較例１の電池は、後段の乾
燥を２３０℃で加熱しているため電極の最も高温に達し
た温度が２２０℃となる。その結果、水素吸蔵合金粉末
が劣化され、前記粉末を有する電極を組込んだモデルセ
ルは充放電サイクル寿命が低下する。また、比較例２の
電池は、乾燥を低温で行なっているため乾燥時間が長く
なる。
燥を２３０℃で加熱しているため電極の最も高温に達し
た温度が２２０℃となる。その結果、水素吸蔵合金粉末
が劣化され、前記粉末を有する電極を組込んだモデルセ
ルは充放電サイクル寿命が低下する。また、比較例２の
電池は、乾燥を低温で行なっているため乾燥時間が長く
なる。
【００２５】
【発明の効果】以上詳述した如く、本発明によれば活物
質ペーストの乾燥工程において水素吸蔵合金粉末の酸化
劣化を防止すると共に乾燥時間の短縮を図ることによ
り、良好な電池特性を有するニッケル水素二次電池等の
負極として好適な水素吸蔵合金電極を効率よく製造し得
る方法を提供することができる。
質ペーストの乾燥工程において水素吸蔵合金粉末の酸化
劣化を防止すると共に乾燥時間の短縮を図ることによ
り、良好な電池特性を有するニッケル水素二次電池等の
負極として好適な水素吸蔵合金電極を効率よく製造し得
る方法を提供することができる。
【図１】実施例で用いた電池のモデルセルを示す断面図
１…容器本体、２…蓋体、４…電極群、５…圧力検出
器。
器。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 池田 克治 東京都品川区南品川３丁目４番10号 東 芝電池株式会社内 (72)発明者 佐藤 優治 神奈川県川崎市幸区小向東芝町１番地 株式会社東芝総合研究所内 (56)参考文献 特開 昭63−266767（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 4/24 - 4/26
Claims (1)
- 【請求項１】 導電性芯体に水素吸蔵合金粉末を主成分
とする活物質ペーストを塗着した後、前記活物質ペース
トを加熱により乾燥する工程を具備する水素吸蔵合金電
極の製造方法において、前記活物質ペーストの乾燥を２
段階に分け、前段の乾燥を前記水素吸蔵合金粉末の酸化
が急速に進行する温度よりも高温で加熱し、後段の乾燥
を前記酸化進行温度よりも低温で加熱することを特徴と
する水素吸蔵合金電極の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP03189051A JP3103622B2 (ja) | 1991-07-29 | 1991-07-29 | 水素吸蔵合金電極の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP03189051A JP3103622B2 (ja) | 1991-07-29 | 1991-07-29 | 水素吸蔵合金電極の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0536404A JPH0536404A (ja) | 1993-02-12 |
| JP3103622B2 true JP3103622B2 (ja) | 2000-10-30 |
Family
ID=16234472
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP03189051A Expired - Fee Related JP3103622B2 (ja) | 1991-07-29 | 1991-07-29 | 水素吸蔵合金電極の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3103622B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP4734293B2 (ja) * | 1998-02-24 | 2011-07-27 | 株式会社林原生物化学研究所 | 防腐殺菌剤及び人体施用組成物 |
-
1991
- 1991-07-29 JP JP03189051A patent/JP3103622B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0536404A (ja) | 1993-02-12 |
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