JPH07115934B2 - β―サイアロン焼結体 - Google Patents
β―サイアロン焼結体Info
- Publication number
- JPH07115934B2 JPH07115934B2 JP1263853A JP26385389A JPH07115934B2 JP H07115934 B2 JPH07115934 B2 JP H07115934B2 JP 1263853 A JP1263853 A JP 1263853A JP 26385389 A JP26385389 A JP 26385389A JP H07115934 B2 JPH07115934 B2 JP H07115934B2
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- compound
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Description
【発明の詳細な説明】 ＜産業上の利用分野＞ 本発明は自動車エンジン部品、ガスタービン、熱交換器
等の高温構造材料として用いられるβ−サイアロン焼結
体に係るものである。
等の高温構造材料として用いられるβ−サイアロン焼結
体に係るものである。
＜従来の技術＞ 窒化珪素焼結体は高温用セラミックとして注目され、前
記産業分野での利用のために種々の改良が行なわれてい
る。
記産業分野での利用のために種々の改良が行なわれてい
る。
この中で、粒界に着目したものとして幾つかの発表がな
されているが、中でも特公昭56−28865号公報では粒界
に正方晶形結晶Si3N4・Y2O3化合物を析出させて高温強
度を向上した窒化珪素系焼結体を得ている。
されているが、中でも特公昭56−28865号公報では粒界
に正方晶形結晶Si3N4・Y2O3化合物を析出させて高温強
度を向上した窒化珪素系焼結体を得ている。
＜発明が解決しようとする課題＞ しかし、上記特公昭56−28865号公報の如き高温特性改
善の試みは焼結助剤の量を低減し、粒界の結晶化を試み
たもので、同公報では特に窒化珪素焼結体を対象とし、
その粒界に正方晶形結晶Si3N4・Y2O3化合物を析出させ
ることによって、高温特性（主に1200℃以上での強度
等）を改良しているものの、700〜1100℃という中温領
域では酸化によりSi3N4・Y2O3化合物がイットリウムシ
リケートに変化する時に体積変化を伴なうため、焼結体
中にクラックを生じるなど中温領域での酸化による劣化
の問題があった。
善の試みは焼結助剤の量を低減し、粒界の結晶化を試み
たもので、同公報では特に窒化珪素焼結体を対象とし、
その粒界に正方晶形結晶Si3N4・Y2O3化合物を析出させ
ることによって、高温特性（主に1200℃以上での強度
等）を改良しているものの、700〜1100℃という中温領
域では酸化によりSi3N4・Y2O3化合物がイットリウムシ
リケートに変化する時に体積変化を伴なうため、焼結体
中にクラックを生じるなど中温領域での酸化による劣化
の問題があった。
＜課題を解決するための手段＞ 本発明は上記の如き実情に鑑み、窒化珪素系セラミック
の中で特に、機械的強度の強いβ−サイアロン焼結体に
ついて考究した結果、粒界相における正方晶形結晶のSi
3N4・Y2O3化合物の粒径と析出量（相の量）及びガラス
相の量を制御することにより、前記の中温領域での酸化
が緩和されることを見出した。
の中で特に、機械的強度の強いβ−サイアロン焼結体に
ついて考究した結果、粒界相における正方晶形結晶のSi
3N4・Y2O3化合物の粒径と析出量（相の量）及びガラス
相の量を制御することにより、前記の中温領域での酸化
が緩和されることを見出した。
すなわち本発明では、Si3N4・Y2O3化合物粒径を、走査
型電子顕微鏡（SEM）を用いた反射電子像により測定し
た値で最大粒径10μｍ以下とし、かつ正方晶形結晶のSi
3N4・Y2O3化合物相の量を１〜10容量％とし、更にガラ
ス相の量を１〜７容量％としたことにより中温領域での
酸化を大幅に緩和し、強度の低下を生じないようにする
ことができた。
型電子顕微鏡（SEM）を用いた反射電子像により測定し
た値で最大粒径10μｍ以下とし、かつ正方晶形結晶のSi
3N4・Y2O3化合物相の量を１〜10容量％とし、更にガラ
ス相の量を１〜７容量％としたことにより中温領域での
酸化を大幅に緩和し、強度の低下を生じないようにする
ことができた。
＜作 用＞ 正方晶形結晶のSi3N4・Y2O3化合物の最大粒径は10μｍ
以下がよく、10μｍより大きい場合には、中温領域での
酸化でクラックを生じ、強度低下の原因となる。又Si3N
4・Y2O3化合物の析出量は１〜10容量％がよく、１容量
％より少ないと高温強度に寄与する度合いが小さく不十
分で、10容量％より多いと中温領域での酸化で強度が低
下する。
以下がよく、10μｍより大きい場合には、中温領域での
酸化でクラックを生じ、強度低下の原因となる。又Si3N
4・Y2O3化合物の析出量は１〜10容量％がよく、１容量
％より少ないと高温強度に寄与する度合いが小さく不十
分で、10容量％より多いと中温領域での酸化で強度が低
下する。
更にガラス相は窒化珪素系原料中の不可避不純物である
酸素（二酸化珪素の形で存在する）及びサイアロン化に
伴なう元素移動が原因となって粒界成分として正方晶形
結晶のSi3N4・Y2O3化合物以外に必ず存在するが、この
ガラス相は酸化によるクラックの発生及び成長を抑制す
る緩衝層として働くものと考えられる。このガラス相の
量は１〜７容量％が適正量で、ガラス相が１容量％より
少ないと、中温領域での酸化の緩和の度合が小さく、７
容量％より多いと高温強度が不十分となる。
酸素（二酸化珪素の形で存在する）及びサイアロン化に
伴なう元素移動が原因となって粒界成分として正方晶形
結晶のSi3N4・Y2O3化合物以外に必ず存在するが、この
ガラス相は酸化によるクラックの発生及び成長を抑制す
る緩衝層として働くものと考えられる。このガラス相の
量は１〜７容量％が適正量で、ガラス相が１容量％より
少ないと、中温領域での酸化の緩和の度合が小さく、７
容量％より多いと高温強度が不十分となる。
本発明に於いて用いられるβ−サイアロンは、Si3N4よ
りも焼結性が高く、さらに耐熱衝撃性および耐酸化性も
優れているといわれており、本発明はこの改良である
が、前記した以外に関連する事項としてつぎの事項があ
る。
りも焼結性が高く、さらに耐熱衝撃性および耐酸化性も
優れているといわれており、本発明はこの改良である
が、前記した以外に関連する事項としてつぎの事項があ
る。
（ａ）用いる窒化珪素原料中の酸素量は１〜２重量％が
好ましい。何故ならば１重量％未満では焼結性が低下
し、所定の粒径のSi3N4・Y2O3化合物を得ることが困難
である。又２重量％より多いと高温特性に悪影響を与え
る。
好ましい。何故ならば１重量％未満では焼結性が低下
し、所定の粒径のSi3N4・Y2O3化合物を得ることが困難
である。又２重量％より多いと高温特性に悪影響を与え
る。
（ｂ）原料は、本発明の好ましい態様によれば、サイア
ロン形成化合物としてSi3N4,AlN,Al2O3が用いられる。
又、Y2O3はSi3N4とともにSi3N4・Y2O3化合物を形成す
る。
ロン形成化合物としてSi3N4,AlN,Al2O3が用いられる。
又、Y2O3はSi3N4とともにSi3N4・Y2O3化合物を形成す
る。
（ｃ）焼結法は、窒素ガス中で常圧焼結、ガス圧焼結及
びHIP焼結のいずれを用いてもよく、常圧焼結後ガス圧
焼結又はHIP焼結を行なうこともできる。
びHIP焼結のいずれを用いてもよく、常圧焼結後ガス圧
焼結又はHIP焼結を行なうこともできる。
焼結体の構成相は、β−サイアロン、正方晶形結晶のSi
3N4・Y2O3化合物、ガラス相の構成割合を所定の範囲と
しているものであれば、α−サイアロン、Y2Si AlO5N,J
相（4Y2O3・Si3N4・SiO2）等の他の相が析出してもよ
い。
3N4・Y2O3化合物、ガラス相の構成割合を所定の範囲と
しているものであれば、α−サイアロン、Y2Si AlO5N,J
相（4Y2O3・Si3N4・SiO2）等の他の相が析出してもよ
い。
（ｄ）正方晶形結晶のSi3N4・Y2O3化合物は、焼結中及
び焼結後の冷却過程で析出させてもよいし、結晶化処理
により析出させてもよい。
び焼結後の冷却過程で析出させてもよいし、結晶化処理
により析出させてもよい。
（ｅ）正方晶形結晶のSi3N4・Y2O3相の存在状態は、均
一に分布している方が、低温酸化の緩和に対しより好ま
しいことは勿論であるが、試作した試料についてその分
布状態の表面反射電子像を示せば第１図のとおりであ
る。
一に分布している方が、低温酸化の緩和に対しより好ま
しいことは勿論であるが、試作した試料についてその分
布状態の表面反射電子像を示せば第１図のとおりであ
る。
＜実施例＞ 窒化珪素粉末（平均粒径0.7μｍ以下、α率95％）100重
量部に対して、Al2O3とAlNとを次表記載の比で、合計量
６重量部と、Y2O3を次表記載の重量部添加し、24時間エ
タノール中で湿式混合し、乾燥し、静水圧プレス1.5ton
により、縦，横60mm、厚さ20mmの角板状試料を得た。こ
の試料を1atm−1730℃５時間で焼結後、更に70atm−178
0℃×３時間にて焼結を行った。得られた焼結体を3mm×
4mm×35mmのサイズに切り出した。Si3N4・Y2O3化合物の
粒径はSEMによる反射電子像から、構成割合は反射電子
像の画像処理からβ−サイアロン量及びSi3N4・Y2O3化
合物の量を求めた後それらの値を用いてガラス相の量を
求めた。強度評価はJIS−1601（三点曲げスパン30）に
従った。
量部に対して、Al2O3とAlNとを次表記載の比で、合計量
６重量部と、Y2O3を次表記載の重量部添加し、24時間エ
タノール中で湿式混合し、乾燥し、静水圧プレス1.5ton
により、縦，横60mm、厚さ20mmの角板状試料を得た。こ
の試料を1atm−1730℃５時間で焼結後、更に70atm−178
0℃×３時間にて焼結を行った。得られた焼結体を3mm×
4mm×35mmのサイズに切り出した。Si3N4・Y2O3化合物の
粒径はSEMによる反射電子像から、構成割合は反射電子
像の画像処理からβ−サイアロン量及びSi3N4・Y2O3化
合物の量を求めた後それらの値を用いてガラス相の量を
求めた。強度評価はJIS−1601（三点曲げスパン30）に
従った。
耐酸化性の評価は大気雰囲気中1000℃×1000時間の条件
で酸化を行い、その後室温における強度測定をもって行
った。
で酸化を行い、その後室温における強度測定をもって行
った。
その結果は次表に示すとおりである。
尚、実施例２に係る焼結体の結晶構造を表わす表面反射
電子顕微鏡写真を第１図に示す。写真中、白く見える部
分が正方晶形結晶Si3N4・Y2O3化合物であり、最大粒径1
0μｍ以下で分布していることがわかる。
電子顕微鏡写真を第１図に示す。写真中、白く見える部
分が正方晶形結晶Si3N4・Y2O3化合物であり、最大粒径1
0μｍ以下で分布していることがわかる。
上記比較試験から明らかなとおり本発明の実施例は室温
強度、1300℃強度、酸化後室温強度のいずれも優れてい
るが、比較例のものは少なくともSY（Si3N4・Y2O3化合
物）相の粒径、SY相の割合、ガラス相の割合の１つが本
発明の所定の範囲を外れているために室温強度、1300℃
強度、酸化後室温強度のいずれかが、不十分となること
が認められた。
強度、1300℃強度、酸化後室温強度のいずれも優れてい
るが、比較例のものは少なくともSY（Si3N4・Y2O3化合
物）相の粒径、SY相の割合、ガラス相の割合の１つが本
発明の所定の範囲を外れているために室温強度、1300℃
強度、酸化後室温強度のいずれかが、不十分となること
が認められた。
＜発明の効果＞ 本発明によれば、耐酸化性、耐食性、耐クリープ性に優
れているβ−サイアロンを主材として、正方晶形結晶の
Si3N4・Y2O3化合物の粒径と同相とガラス相との量を適
当な範囲で共存させることによって、室温強度、高温強
度を低下させることなく、中温時の酸化による強度の低
下を防止することができた。
れているβ−サイアロンを主材として、正方晶形結晶の
Si3N4・Y2O3化合物の粒径と同相とガラス相との量を適
当な範囲で共存させることによって、室温強度、高温強
度を低下させることなく、中温時の酸化による強度の低
下を防止することができた。
第１図は本発明の実施例２に係る焼結体の結晶構造を表
わす表面反射電子像写真である。
わす表面反射電子像写真である。
Claims (1)
- 【請求項１】β−サイアロンを主とする焼結体の粒界相
に、最大粒径10μｍ以下の粒径を持つ正方晶形結晶Si3N
4・Y2O3相１〜10容量％と、ガラス相１〜７容量％とを
含有することを特徴とするβ−サイアロン焼結体
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1263853A JPH07115934B2 (ja) | 1989-10-12 | 1989-10-12 | β―サイアロン焼結体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1263853A JPH07115934B2 (ja) | 1989-10-12 | 1989-10-12 | β―サイアロン焼結体 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03126675A JPH03126675A (ja) | 1991-05-29 |
| JPH07115934B2 true JPH07115934B2 (ja) | 1995-12-13 |
Family
ID=17395141
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1263853A Expired - Fee Related JPH07115934B2 (ja) | 1989-10-12 | 1989-10-12 | β―サイアロン焼結体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH07115934B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP2138190A2 (en) | 2002-08-19 | 2009-12-30 | Art Jen Complexus Inc. | Compositions comprising dietary fat complexer and methods for their use |
-
1989
- 1989-10-12 JP JP1263853A patent/JPH07115934B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP2138190A2 (en) | 2002-08-19 | 2009-12-30 | Art Jen Complexus Inc. | Compositions comprising dietary fat complexer and methods for their use |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH03126675A (ja) | 1991-05-29 |
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Legal Events
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|---|---|---|---|
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