JPH07105233B2 - 有機電解液電池 - Google Patents
有機電解液電池Info
- Publication number
- JPH07105233B2 JPH07105233B2 JP1083102A JP8310289A JPH07105233B2 JP H07105233 B2 JPH07105233 B2 JP H07105233B2 JP 1083102 A JP1083102 A JP 1083102A JP 8310289 A JP8310289 A JP 8310289A JP H07105233 B2 JPH07105233 B2 JP H07105233B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- battery
- organic electrolyte
- lithium
- manganese dioxide
- specific surface
- Prior art date
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- Expired - Lifetime
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-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Primary Cells (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 （イ） 産業上の利用分野 本発明は、リチウム一次電池、リチウム二次電池等の有
機電解液電池に関し、その正極と、電解液に添加せる溶
質との改良に関するものである。
機電解液電池に関し、その正極と、電解液に添加せる溶
質との改良に関するものである。
（ロ） 従来の技術 リチウム又はリチウム合金等を負極に用いた有機電解液
電池は、高エネルギー密度で低自己放電率であるという
特徴を有する。近年この種電池が広く普及するにつれ
て、この種電池の高率放電特性、低温放電特性の改善が
望まれている。
電池は、高エネルギー密度で低自己放電率であるという
特徴を有する。近年この種電池が広く普及するにつれ
て、この種電池の高率放電特性、低温放電特性の改善が
望まれている。
そこで、正極活物質である二酸化マンガンの高比表面積
化を計り、電池の高率放電特性を改善することが考えら
れる。そこで、高比表面積を有する二酸化マンガンを正
極活物質として用いた場合、たしかに高率放電特性、低
温放電特性の向上が計られる。
化を計り、電池の高率放電特性を改善することが考えら
れる。そこで、高比表面積を有する二酸化マンガンを正
極活物質として用いた場合、たしかに高率放電特性、低
温放電特性の向上が計られる。
しかしながら、高比表面積を有する二酸化マンガンは、
電池内における電極反応が進行し易いものの、有機電解
液との反応も高くなってしまう。その結果、有機電解液
を分解してしまい、高温保存中における電池特性の劣化
が激しく、単に高比表面積を有する二酸化マンガンをこ
の種電池に用いるだけでは、電池特性の向上が期待でき
ない。
電池内における電極反応が進行し易いものの、有機電解
液との反応も高くなってしまう。その結果、有機電解液
を分解してしまい、高温保存中における電池特性の劣化
が激しく、単に高比表面積を有する二酸化マンガンをこ
の種電池に用いるだけでは、電池特性の向上が期待でき
ない。
（ハ） 発明が解決しようとする課題 本発明は前記問題点に鑑みてなされたものであって、高
比表面積を有する二酸化マンガンを活物質として正極に
用いた場合であっても、高率放電特性並びに保存特性に
優れた有機電解液電池を提供することを課題とする。
比表面積を有する二酸化マンガンを活物質として正極に
用いた場合であっても、高率放電特性並びに保存特性に
優れた有機電解液電池を提供することを課題とする。
（ニ） 課題を解決するための手段 本発明の有機電解液電池は、350℃〜430℃の温度範囲で
熱処理した後の比表面積が30m2/g以上である二酸化マン
ガンを活物質とする正極と、フッ素を含むリチウム塩を
溶解させたエチレンカーボネート、ブチレンカーボネー
ト及び1,2−ジメトキシエタンとを主体とする有機電解
液と、リチウムもしくはリチウム合金よりなる負極とを
備えたことを特徴とするものである。
熱処理した後の比表面積が30m2/g以上である二酸化マン
ガンを活物質とする正極と、フッ素を含むリチウム塩を
溶解させたエチレンカーボネート、ブチレンカーボネー
ト及び1,2−ジメトキシエタンとを主体とする有機電解
液と、リチウムもしくはリチウム合金よりなる負極とを
備えたことを特徴とするものである。
（ホ） 作用 高比表面積を有する二酸化マンガン、即ち350℃〜430℃
の温度範囲で熱処理した後の比表面積が30m2/g以上であ
る二酸化マンガンを正極活物質として用いると、この正
極と電解液との接触面積が大きくなる。その結果、正極
の反応面積が増大したことになり、電池の高率放電特性
や低温放電特性が向上する（後述する第２実験例で詳述
する）。しかしながら、高温保存時の電池の特性劣化が
大きくなる。
の温度範囲で熱処理した後の比表面積が30m2/g以上であ
る二酸化マンガンを正極活物質として用いると、この正
極と電解液との接触面積が大きくなる。その結果、正極
の反応面積が増大したことになり、電池の高率放電特性
や低温放電特性が向上する（後述する第２実験例で詳述
する）。しかしながら、高温保存時の電池の特性劣化が
大きくなる。
この特性劣化の原因は、電池内の有機電解液が正極活物
質である二酸化マンガンによって分解されるためであ
り、より詳しくは、二酸化マンガンの持つ表面活性基に
よる分解に起因すると考えられる。
質である二酸化マンガンによって分解されるためであ
り、より詳しくは、二酸化マンガンの持つ表面活性基に
よる分解に起因すると考えられる。
そこで、本発明の有機電解液電池の如く、フッ素を含む
リチウム塩を溶解させたエチレンカーボネート、ブチレ
ンカーボネート及び1,2−ジメトキシエタンとを主体と
する有機電解液を用いることにより、上記高比表面積の
二酸化マンガンを活物質として使用しても、特定の混合
溶媒の相互作用により、即ちエチレンカーボネート及び
ブチレンカーボネートからなる２種類のエステルの作用
により負極上に炭酸リチウム（Li2CO3）の緻密な薄い被
膜が形成されて電解液と負極との反応が抑制されるこ
と、更には1,2−ジメトキシエタンの作用により前記２
種類のエステルからなる電解液の粘度を低下させること
ができる。前記反応抑制により保存特性を向上させるこ
とができ、また前記粘度低下により電池の初期放電特性
のような高率放電特性を向上させることができる。上述
した作用は、フッ素を含むリチウム塩を溶解させたエチ
レンカーボネート、ブチレンカーボネート及び1,2−ジ
メトキシエタンとを主体とするこれら特定の有機電解液
を用いることにより、得られる。
リチウム塩を溶解させたエチレンカーボネート、ブチレ
ンカーボネート及び1,2−ジメトキシエタンとを主体と
する有機電解液を用いることにより、上記高比表面積の
二酸化マンガンを活物質として使用しても、特定の混合
溶媒の相互作用により、即ちエチレンカーボネート及び
ブチレンカーボネートからなる２種類のエステルの作用
により負極上に炭酸リチウム（Li2CO3）の緻密な薄い被
膜が形成されて電解液と負極との反応が抑制されるこ
と、更には1,2−ジメトキシエタンの作用により前記２
種類のエステルからなる電解液の粘度を低下させること
ができる。前記反応抑制により保存特性を向上させるこ
とができ、また前記粘度低下により電池の初期放電特性
のような高率放電特性を向上させることができる。上述
した作用は、フッ素を含むリチウム塩を溶解させたエチ
レンカーボネート、ブチレンカーボネート及び1,2−ジ
メトキシエタンとを主体とするこれら特定の有機電解液
を用いることにより、得られる。
尚、電解液に使用するエステルが１種類であると、負極
上に形成される炭酸リチウム（Li2CO3）の被膜が十分に
緻密なものとならず、電解液と負極との反応を十分に抑
制することができない。但し、２種類のエステル、例え
ばプロピレンカーボネートとブチレンカーボネート、若
しくはプロピレンカーボネートとエチレンカーボネート
を使用しても、本発明のような秀逸な電池特性は得られ
ない。このようにして、高率放電特性及び保存特性に優
れた有機電解液電池が提供できる。
上に形成される炭酸リチウム（Li2CO3）の被膜が十分に
緻密なものとならず、電解液と負極との反応を十分に抑
制することができない。但し、２種類のエステル、例え
ばプロピレンカーボネートとブチレンカーボネート、若
しくはプロピレンカーボネートとエチレンカーボネート
を使用しても、本発明のような秀逸な電池特性は得られ
ない。このようにして、高率放電特性及び保存特性に優
れた有機電解液電池が提供できる。
そして、本発明において用いられるフッ素を含むリチウ
ム塩としては、LiCF3SO3、LiPF6、LiBF4、LiSbF6、LiAs
F6、LiTaF6、LiGeF6、Li2C2F4（SO3）２、Li2C4F8（S
O3）２のうちから選ばれた少なくとも１つを用いること
が好ましい。
ム塩としては、LiCF3SO3、LiPF6、LiBF4、LiSbF6、LiAs
F6、LiTaF6、LiGeF6、Li2C2F4（SO3）２、Li2C4F8（S
O3）２のうちから選ばれた少なくとも１つを用いること
が好ましい。
（ヘ） 実施例 以下に、本発明の実施例と比較例との対比に言及し、詳
述する。
述する。
尚、ここで用いた各電池は、第１図に示す如く、扁平型
の電池である。
の電池である。
次の第１実験例では、フッ素を含むリチウム塩としては
トリフルオロメタンスルホン酸リチウム（LiCF3SO3）を
用いた場合、第２実験例では二酸化マンガンの比表面積
について検討した結果を述べる。
トリフルオロメタンスルホン酸リチウム（LiCF3SO3）を
用いた場合、第２実験例では二酸化マンガンの比表面積
について検討した結果を述べる。
◎ 第１実験例 （実施例１） 本発明の電池を、第１図に基づき詳述する。リチウム金
属からなる負極２は、負極集電体７の内面に圧着されて
おり、この負極集電体７はフェライト系ステンレス鋼
（SUS430）からなる断面略コ字状の負極缶５の内底面に
固着されている。上記負極缶５の周端は、ポリプロピレ
ン製の絶縁パッキング８の内部に固定されており、絶縁
パッキング８の外周には、ステンレスからなり、上記負
極缶５とは反対方向に断面略コ字状をなす正極缶４が固
定されている。この正極缶４の内底面には正極集電体６
が固定されており、この正極集電体６の内面には正極１
が固定されている。この正極１と前記負極２との間に
は、電解液が含浸されたセパレータ３が介挿されてい
る。
属からなる負極２は、負極集電体７の内面に圧着されて
おり、この負極集電体７はフェライト系ステンレス鋼
（SUS430）からなる断面略コ字状の負極缶５の内底面に
固着されている。上記負極缶５の周端は、ポリプロピレ
ン製の絶縁パッキング８の内部に固定されており、絶縁
パッキング８の外周には、ステンレスからなり、上記負
極缶５とは反対方向に断面略コ字状をなす正極缶４が固
定されている。この正極缶４の内底面には正極集電体６
が固定されており、この正極集電体６の内面には正極１
が固定されている。この正極１と前記負極２との間に
は、電解液が含浸されたセパレータ３が介挿されてい
る。
ここで、前記正極１は、活物質として二酸化マンガンを
用いたものである。この二酸化マンガンは、硫酸マンガ
ン、硫酸及びリン酸からなる電解浴中で電解して得た電
解二酸化マンガンを、350℃〜430℃の温度範囲で熱処理
したものであり、熱処理後の比表面積は45m2/gであっ
た。この熱処理した二酸化マンガンを活物質とし、導電
剤としてのカーボン粉末と結着剤としてのフッ素樹脂粉
末とを、それぞれ85:10:5の重量比で混合し、加圧成形
した。そして、この加圧成形体を再度250℃〜350℃で熱
処理を行い、付着せる水分を除去し、正極１とした。
用いたものである。この二酸化マンガンは、硫酸マンガ
ン、硫酸及びリン酸からなる電解浴中で電解して得た電
解二酸化マンガンを、350℃〜430℃の温度範囲で熱処理
したものであり、熱処理後の比表面積は45m2/gであっ
た。この熱処理した二酸化マンガンを活物質とし、導電
剤としてのカーボン粉末と結着剤としてのフッ素樹脂粉
末とを、それぞれ85:10:5の重量比で混合し、加圧成形
した。そして、この加圧成形体を再度250℃〜350℃で熱
処理を行い、付着せる水分を除去し、正極１とした。
一方、前記負極２は、リチウムを所定寸法に打ち抜くこ
とにより作製したものである。
とにより作製したものである。
また、有機電解液としては、エチレンカーボネート、ブ
チレンカーボネート及び１、２−ジメトキシエタンとの
混合溶液に、トリフルオロメタンスルホン酸ナトリウム
（フッ素を含むリチウム塩）を1mol/溶解させたもの
を用いた。
チレンカーボネート及び１、２−ジメトキシエタンとの
混合溶液に、トリフルオロメタンスルホン酸ナトリウム
（フッ素を含むリチウム塩）を1mol/溶解させたもの
を用いた。
これらを用いて、外径20mm、厚み2.5mm、電池容量130mA
Hを有する扁平型有機電解液電池を得、本発明電池Ａを
作製した。
Hを有する扁平型有機電解液電池を得、本発明電池Ａを
作製した。
（比較例１） 前記実施例１で用いたトリフルオロメタンスルホン酸リ
チウムに代えて、過塩素酸リチウム（濃度1mol/）を
用いた以外は同様にして、比較電池Ｘを作製した。
チウムに代えて、過塩素酸リチウム（濃度1mol/）を
用いた以外は同様にして、比較電池Ｘを作製した。
（比較例２） 前記実施例１で用いた比表面積45m2/gを有する二酸化マ
ンガン及びトリフルオロメタンスルホン酸リチウムに代
えて、比表面積が20m2/gである二酸化マンガン及び過塩
素酸リチウム（濃度1mol/）を用いた以外は同様にし
て、比較電池Ｙを作製した。
ンガン及びトリフルオロメタンスルホン酸リチウムに代
えて、比表面積が20m2/gである二酸化マンガン及び過塩
素酸リチウム（濃度1mol/）を用いた以外は同様にし
て、比較電池Ｙを作製した。
そして、これらの電池Ａ、Ｘ、Ｙを用い、電池の放電特
性及び保存特性を比較した。
性及び保存特性を比較した。
電池の放電特性の比較試験における条件は、電池の組立
直後、室温中において300Ωの定抵抗で放電した時の、
電池電圧変化を測定するというものである。
直後、室温中において300Ωの定抵抗で放電した時の、
電池電圧変化を測定するというものである。
一方、電池の保存特性の比較試験における条件は、電池
を組立直後、60℃で３か月間保存（室温で４、５年間保
存した場合にほぼ相当）した後、300Ωの定抵抗で、放
電した時の電池電圧変化を測定するというものである。
を組立直後、60℃で３か月間保存（室温で４、５年間保
存した場合にほぼ相当）した後、300Ωの定抵抗で、放
電した時の電池電圧変化を測定するというものである。
この結果を、第２図及び第３図に示す。第２図は電池の
初期放電特性図、第３図は電池の保存特性図である。
初期放電特性図、第３図は電池の保存特性図である。
第２図の結果より、高比表面積（45m2/g）を有する二酸
化マンガンを用いた本発明電池Ａ及び比較電池Ｘは、比
較電池Ｙに比べて、大きな放電容量を有し、放電特性に
おいて優れたものであることがわかる。
化マンガンを用いた本発明電池Ａ及び比較電池Ｘは、比
較電池Ｙに比べて、大きな放電容量を有し、放電特性に
おいて優れたものであることがわかる。
また第３図の結果より、トリフルオロメタンスルホン酸
リチウム（フッ素を含むリチウム塩）を用いた本発明電
池Ａは、過塩素酸リチウムを用いた比較電池Ｘ及び比較
電池Ｙに比べて、保存特性においても優れたものである
ことがわかる。
リチウム（フッ素を含むリチウム塩）を用いた本発明電
池Ａは、過塩素酸リチウムを用いた比較電池Ｘ及び比較
電池Ｙに比べて、保存特性においても優れたものである
ことがわかる。
そして、これらの結果より、本発明電池Ａは、高率放電
特性及び保存特性においても、優れたものであることが
わかる。
特性及び保存特性においても、優れたものであることが
わかる。
◎ 第２実験例 前記第１実験例の実施例１において、使用せる二酸化マ
ンガンの比表面積を種々変化させた以外は同様にして、
電池ａ、ｂ、ｃ、ｄ及びｅを作製し、電池電圧を比較し
た。この時用いた二酸化マンガンの比表面積は、それぞ
れ14m2/g、20m2/g、30m2/g、40m2/g、60m2/gであった。
このような活物質からなる正極を備えた電池を、25℃の
温度において300Ωの定抵抗で放電し、５時間後の各電
池の放電電圧を測定した。
ンガンの比表面積を種々変化させた以外は同様にして、
電池ａ、ｂ、ｃ、ｄ及びｅを作製し、電池電圧を比較し
た。この時用いた二酸化マンガンの比表面積は、それぞ
れ14m2/g、20m2/g、30m2/g、40m2/g、60m2/gであった。
このような活物質からなる正極を備えた電池を、25℃の
温度において300Ωの定抵抗で放電し、５時間後の各電
池の放電電圧を測定した。
この結果を、第４図に示す。第４図は、二酸化マンガン
の比表面積と、電池電圧との関係を示す図である。
の比表面積と、電池電圧との関係を示す図である。
これより比表面積30m2/gより小さい二酸化マンガンを用
いた電池ａ、ｂは、電池の放電電圧が低く、電池容量が
小さくなることから、本発明において適するとは言い難
い。
いた電池ａ、ｂは、電池の放電電圧が低く、電池容量が
小さくなることから、本発明において適するとは言い難
い。
しかしながら比表面積30m2/g以上の二酸化マンガンを正
極の活物質として用いた電池ｃ、ｄ、ｅは、電池電圧が
高く、二酸化マンガンの表面が活性であり、本発明にお
いて好適するものである。
極の活物質として用いた電池ｃ、ｄ、ｅは、電池電圧が
高く、二酸化マンガンの表面が活性であり、本発明にお
いて好適するものである。
（ト） 発明の効果 本発明の有機電解液電池は、以上詳述したように、350
℃〜430℃の温度範囲で熱処理した後の比表面積が30m2/
g以上である二酸化マンガンを活物質とする正極と、フ
ッ素を含むリチウム塩を溶解させたエチレンカーボネー
ト、ブチレンカーボネート及び1,2−ジメトキシエタン
とを主体とする有機電解液と、リチウムもしくはリチウ
ム合金よりなる負極とを備えたものである。この結果、
上記高比表面積の二酸化マンガン活物質として使用して
も、特定の混合溶媒の相互作用、即ちエチレンカーボネ
ート及びブチレンカーボネートからなる２種類のエステ
ルの作用により負極上に炭酸リチウム（Li2CO3）の緻密
な薄い被膜が形成されて電解液と負極との反応が抑制さ
れること、更には1,2−ジメトキシエタンの作用により
前記２種類のエステルからなる電解液の粘度を低下させ
ることができる。このようにして、有機電解液電池の初
期放電特性及び保存特性を向上させることができ、その
工業的価値は極めて大きい。
℃〜430℃の温度範囲で熱処理した後の比表面積が30m2/
g以上である二酸化マンガンを活物質とする正極と、フ
ッ素を含むリチウム塩を溶解させたエチレンカーボネー
ト、ブチレンカーボネート及び1,2−ジメトキシエタン
とを主体とする有機電解液と、リチウムもしくはリチウ
ム合金よりなる負極とを備えたものである。この結果、
上記高比表面積の二酸化マンガン活物質として使用して
も、特定の混合溶媒の相互作用、即ちエチレンカーボネ
ート及びブチレンカーボネートからなる２種類のエステ
ルの作用により負極上に炭酸リチウム（Li2CO3）の緻密
な薄い被膜が形成されて電解液と負極との反応が抑制さ
れること、更には1,2−ジメトキシエタンの作用により
前記２種類のエステルからなる電解液の粘度を低下させ
ることができる。このようにして、有機電解液電池の初
期放電特性及び保存特性を向上させることができ、その
工業的価値は極めて大きい。
第１図は本発明電池の縦断面図、第２図は電池の初期放
電特性図、第３図は電池の保存特性図、第４図は比表面
積と電池電圧との関係を示す図である。 １……正極、２……負極、３……セパレータ、４……正
極缶、５……負極缶、６……正極集電体、７……負極集
電体、８……絶縁パッキング、Ａ……本発明電池、Ｘ、
Ｙ……比較電池。
電特性図、第３図は電池の保存特性図、第４図は比表面
積と電池電圧との関係を示す図である。 １……正極、２……負極、３……セパレータ、４……正
極缶、５……負極缶、６……正極集電体、７……負極集
電体、８……絶縁パッキング、Ａ……本発明電池、Ｘ、
Ｙ……比較電池。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 高橋 昌利 大阪府守口市京阪本通２丁目18番地 三洋 電機株式会社内 (56)参考文献 特開 平１−120767（ＪＰ，Ａ)
Claims (2)
- 【請求項１】350℃〜430℃の温度範囲で熱処理した後の
比表面積が30m2/g以上である二酸化マンガンを活物質と
する正極と、フッ素を含むリチウム塩を溶解させたエチ
レンカーボネート、ブチレンカーボネート及び1,2−ジ
メトキシエタンとを主体とする有機電解液と、リチウム
もしくはリチウム合金よりなる負極とを備えた有機電解
液電池。 - 【請求項２】前記フッ素を含むリチウム塩が、LiCF3S
O3、LiPF6、LiBF4、LiSbF6、LiAsF6、LiTaF6、LiGeF6、
Li2C2F4（SO3）２、Li2C4F8（SO3）２のうちから選ばれ
た少なくとも一つであることを特徴とする請求項記載
の有機電解液電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1083102A JPH07105233B2 (ja) | 1989-03-31 | 1989-03-31 | 有機電解液電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1083102A JPH07105233B2 (ja) | 1989-03-31 | 1989-03-31 | 有機電解液電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02262246A JPH02262246A (ja) | 1990-10-25 |
| JPH07105233B2 true JPH07105233B2 (ja) | 1995-11-13 |
Family
ID=13792831
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1083102A Expired - Lifetime JPH07105233B2 (ja) | 1989-03-31 | 1989-03-31 | 有機電解液電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH07105233B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US9118062B2 (en) * | 2007-06-13 | 2015-08-25 | Sony Corporation | Anode and method of manufacturing the same, and battery and method of manufacturing the same |
| US20220115698A1 (en) * | 2018-12-28 | 2022-04-14 | Sanyo Electric Co., Ltd. | Non-aqueous electrolyte secondary battery and method for manufacturing same |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2522328B2 (ja) * | 1987-11-04 | 1996-08-07 | ソニー株式会社 | 有機電解質電池 |
-
1989
- 1989-03-31 JP JP1083102A patent/JPH07105233B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH02262246A (ja) | 1990-10-25 |
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