JPH0688761B2 - 炭化水素の改質装置 - Google Patents

炭化水素の改質装置

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JPH0688761B2
JPH0688761B2 JP63234486A JP23448688A JPH0688761B2 JP H0688761 B2 JPH0688761 B2 JP H0688761B2 JP 63234486 A JP63234486 A JP 63234486A JP 23448688 A JP23448688 A JP 23448688A JP H0688761 B2 JPH0688761 B2 JP H0688761B2
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Description

【発明の詳細な説明】 [産業上の利用分野] 本発明は、メタン等の炭化水素のスチームリフォーミン
グによって改質し、水素,NH3,CH3OH,オキソガス,都
市ガス等を製造する炭化水素の改質装置に関し、詳細に
は熱効率が高く、しかも装置がコンパクトであり、さら
に改質触媒コストも低減することのできる炭化水素の改
質装置に関するものである。
[従来の技術] 加熱管内に触媒を充填し、炭化水素とスチームを流して
加熱管内で改質反応を起こさせる装置としては、例えば
特開昭59−102801号公報に示される様な改質装置を挙げ
ることができる。この装置は、中心部に燃焼排ガス排出
路を設けた三重管構造の反応管とこの反応管の外周側に
設けた燃料供給・燃焼路からなり、反応管の外周側で燃
料を燃焼させた後、燃焼排ガスを反応管の中心部へ導く
ことによって、反応管を内外面から加熱するように構成
されている。そして原料ガスは、三重管構造における内
層通路から外層通路へ燃焼ガスと対向するように流通さ
れる間に、熱供給を受け、吸熱反応である水蒸気改質反
応を行なって改質される。
[発明が解決しようとする課題] このような従来の炭化水素改質装置において、系外への
放熱を少なくし熱効率を高める手段としては断熱構造を
採用しているが、上記装置では燃料供給・燃焼路が反応
管の外周側に位置し、反応管の外側に比較的高温の燃焼
ガスが流れるので、燃料供給・燃焼路の周囲に設ける断
熱材壁を相当に分厚いものとする必要が生じ、装置の大
型化を招くという問題があった。
ところで反応管内には全流路を通じて同質の改質触媒が
充填されているが、内層通路と外層通路では反応管温
度、ガス温度、通過ガスの改質進行度等が相違するの
で、同じ程度の改質反応が進む訳ではなく、改質触媒の
利用度が相違する。従ってこの様な利用度を考慮に入れ
た設計が必要になってくる。例えば原料ガス流路の上流
側部分では改質触媒の活性が充分に利用されて反応は効
率良く進み、また改質反応がある程度進行した下流側部
分では未反応ガス量が少なくなるので改質触媒の活性は
それ程高くなくともよいと考えられる。一方原料ガス温
度が低い部分では元々反応が進みにくいので活性の高い
触媒を用いてもその性能を十分に利用することはできず
高活性触媒を充填する必要はなく、また原料ガス温度が
高い部分では効率良く反応を進行させることができるの
で活性の高い触媒の使用が推奨される。但し、温度が高
過ぎる原料ガスと高活性の触媒がいきなり接触すると、
触媒の性能を損うようなC析出反応を起こすこともある
ので、単に活性が高ければよいというものでもない。こ
のように多層構造の反応管内に充填される改質触媒は配
設位置によってその要求される活性度は相違している。
本発明はこうして事情に着目してなされたものであっ
て、触媒活性の有効利用という問題も含めて改質反応を
効率良く進行させ得るような炭化水素改質装置の提供を
目的とするものであり、又他の目的は熱交換を有効に行
ない、熱効率を高めることにより装置をコンパクトなも
のにしようとするものである。さらに燃焼熱の利用効率
即ち熱効率を高めて改質反応効率を一層高め得るような
炭化水素改質装置を提供することを目的とするものであ
る。
[課題を解決するための手段] 上記目的を達成した本発明は、同心円状に配設されると
共に一方端で互いに連通する多層環状通路内に改質触媒
を充填した反応管を有する炭化水素の改質装置であっ
て、多層環状通路に内接して燃焼ガス誘導路を形成する
と共に、その多層環状通路に外接して燃焼ガス導出路を
形成し、燃焼ガス誘導路と燃焼ガス導出路を連通させ、
燃焼ガス導出路に外接して原料ガス導入路を形成すると
共に、その原料ガス導入路と多層環状通路とを連通さ
せ、改質触媒が原料ガス流れに沿って活性の低い層,活
性の高い層をその順番に連続して備えた炭化水素の改質
装置である。
[作用] 本発明装置においては、多層環状通路で構成される反応
管に内装して燃焼ガス誘導路を形成し、該燃焼ガス誘導
路と連通する燃焼ガス導出路を多層環状通路に外装して
形成している。そのため、反応管の内側より反応管へ熱
を供給しさらに降温した燃焼排ガスは反応管の外側を通
ることになる。
従って燃焼ガスの熱量を無駄なく有効に活用でき、効率
的な熱交換が行なえる。
また好ましくは燃焼排ガス導出路にの外接して原料ガス
導入路を形成し、原料ガスを予熱した後反応管側へ移動
することとし、反応管内における原料ガスの急激な温度
上昇を回避してC析出反応を防止する。
ところで予熱された原料ガスを反応管へ導入するに当た
っては多層環状通路の内層側から外層側へ流す方式(原
料ガスと燃焼ガスが並行して流れる方式)と多層環状通
路の外層側から内層側へ流す方式(原料ガスと燃焼ガス
が対向して流れる方式)があり、後者の対向流方式を採
用する場合には原料ガスMG及び燃焼ガスBGの流れに沿っ
た温度変化は第3図に示す通りとなる。即ち対向流方式
の場合には、原料ガスMGはまず燃焼ガス導出路に隣接す
る反応管外側通路中を通る間に昇温するが、前記した通
り燃焼ガス導出路のガス温度は燃焼ガス誘導路のガス温
度より低いのでガス温度の並行流方式より緩やかであ
り、反応管の内層通路に到達して始めて高温度の燃焼ガ
スBGに接することになる。従ってこの場合には、原料ガ
ス入口部分における燃焼ガスと原料ガス(若しくは改質
ガス)との温度差が小さくなり、燃焼ガス保有熱の利用
効率はどうしても低くなる。他方反応管の内層通路の出
口部は比較的高温の燃焼ガスと接触するので出口部から
出てくる改質ガスの温度がかなり高くなる。この為改質
ガス温度を所定温度まで低下させる冷却装置あるいは熱
交換装置を設けることが多く、装置の大型化の一因とな
っている。これに対し原料ガスMGを反応管の内層通路か
ら外層通路へ流す並行流方式を採用した場合には、原料
ガスMG及び燃焼ガスBGの流れに沿った温度変化は第2図
に示す通りとなる。即ち並行流方式の場合には、原料ガ
スMGは、まず燃焼ガス誘導路の高温ガス領域と接する内
層通路へ導入されるので原料ガス入口部分における原料
ガスMGと燃焼ガスBGとの温度差が相当に大きくなり、前
記対向流方式に比べると燃焼ガス保有熱の利用効率は高
くなる。そして内層通路から外層通路へ通過した原料ガ
ス(改質ガス)MGは、反応管から系外へ導出される出口
部で燃焼ガス導出路出口部の比較的温度の低い燃焼ガス
と接することになるので前記対向流方式に比べると改質
ガス温度を低くすることができる。その結果、改質ガス
温度を下げる為の冷却装置や熱交換装置を省略すること
ができる。しかしこの場合燃焼ガスが対向流方式に比べ
て高い温度になることがあった。
ところで上記並行流方式及び対向流方式のいずれを採用
するにしても、反応管内で急激に改質反応が起こるとC
析出反応などの触媒にとって有害な反応が起こるので改
質反応は徐々に進行させるべきである。そこで望ましく
は例えば原料ガスが流れる反応管の最上流部には活性の
低い触媒を充填し、この部分では主として原料ガスの予
熱を行ない、改質反応の方はゆっくりと進行させる。そ
して最上流部に続く反応管内に活性の高い触媒を充填し
ておき、温度の上昇した原料ガスの改質反応を本格的に
進行させる。さらに改質反応はほぼ完了した反応管の最
下流部には活性の高い触媒は必要でないので活性の低い
触媒を充填する。この様に活性の異なる改質触媒を反応
管内に適正に分配して充填することによって触媒コスト
を低減することができると共に、C析出反応等を回避す
ることができる。
[実施例] 第1図は並行流方式の本発明改質装置(燃料電池用の炭
化水素改質装置)を示す断面説明図で、1は反応管、21
は原料ガスの導入路、3は燃焼バーナー、4は燃焼ガス
誘導路、5は炉体、42は燃焼ガス導出路を夫々示してい
る。
反応管1は内筒11、中筒12、外筒13を互いに離間して同
心状に配置した三重管からなり、内筒11と中筒12の間に
環状の内層通路14、中筒12と外筒13との間に環状の外層
通路15を夫々形成したものである。内層通路14と外層通
路15は内筒11と外筒13を連結すると共に中筒12の下端部
を切除することによって連通しており、内層通路14及び
外層通路15の内部にはアルミナ−ニッケル系の改質触媒
Sが充填されている。そして上記内筒11の上端を延設し
て蓋部51に固定することにより反応管1は炉体5内に中
吊り状態に支持されている。
さらに炉体5を貫通して導入管21が設けられ、該導入管
21は反応管1の内層通路14に接続されている。又反応管
1の上方には、反応管と同心的にマニホールド61が配置
され、反応管の外層通路15の複数箇所から取出された分
岐管62が上記マニホールド61に接続されており、さらに
マニホールド61からは、炉体5を貫通する改質ガス取出
し管63が引出されている。
反応管1の内側空間は燃焼ガス誘導路4を構成し、該中
心側空間の上方に蓋体51に支持された燃焼バーナー3が
下向きに取付けられ、且つ燃焼バーナー3の先端は耐熱
タイル31によって被覆されている。反応管1と炉側壁の
間の環状空間は燃焼ガス導出路42として機能し、下方で
燃焼ガス誘導路4と連通すると共に、燃焼ガス導出路42
の中間位置にはアルミナ製ボール若しくはラシヒリング
Bが充填され、これにより燃焼ガスの滞留時間を延長す
ると共に伝熱を促進している。そして燃焼ガス導出路42
の上端は蓋体51に挿設された燃焼ガス排出管43に連通し
ている。尚炉体5及び蓋体51は断熱材で形成されてい
る。
上記構成の改質装置において、メタンなどの燃料と空気
を燃焼バーナー3に供給して燃焼させることにより高温
の燃焼ガスを発生させる。燃焼ガスは中心部の燃焼ガス
誘導路4を下降し、反応管1の下端を廻り込んで折返
し、燃焼ガス導出路42を上昇して燃焼ガス排出管43から
排出される。
一方、天然ガスなどのガス状炭化水素および水蒸気等か
らなる原料ガスが原料ガス導入路2から供給され、反応
管1の内層通路14へ供給される。そして内層通路14内を
下降した後、その下端部で折返して外層通路15を上昇す
る。原料ガスは内層通路14及び外層通路15の触媒充填部
を通過する間に、周囲から熱を受けて改質反応を起こ
し、主としてH2とCOからなる改質ガスに変化する。この
改質ガスは、外層通路15上端から分岐管62を介してマニ
ホールド61に集められ、改質ガス取出し管63より抜出さ
れる。尚燃焼ガス誘導路4及び燃焼ガス導出路42から原
料ガスへの給熱は、輻射伝熱及び充填物を介した伝熱の
双方による。
本実施例においては、上記説明及び第1図から理解され
るように原料ガスと燃焼ガスへ並行して流れるので前記
第2図に示した様に原料ガス導入位置における温度差が
大きく、高い熱利用効率を得ることができる。そして燃
焼直後の高温燃焼ガスの熱を有効に利用することにより
触媒層の反応性が増大し、単位体積当たりの改質量が大
きくなる。この結果必要触媒量を従来より少なくするこ
とができ、装置のコンパクト化に寄与することができ
る。例えば水素発生量が数千m3/hまでの中・小型の改質
装置であれば第1図に示す様な反応管が1基だけの改質
装置で設計することができ、装置をコンパクトに構成す
ることができる。
第4図は本発明の他の実施例を示す説明図である。反応
管1の内層通路14上部に活性の低い触媒S1を充填し、残
りの反応管内に活性の高い触媒S2を充填することが好ま
しい。上記活性の低い触媒S1充填層では原料ガスの改質
反応はゆっくりと進み、且つ原料ガスは十分に予熱され
る。そして改質反応は活性の高い触媒S2充填層に至って
本格的に進行するが、既に部分的に反応が進んでいるこ
ともあって反応が突発的に進むことはなく、C析出反応
の起こるのを防止することができる。ちなみに活性の低
い触媒S1充填層の長さは、急激な温度変化が起こらず、
しかも原料ガスを十分に予熱できる長さに設計すれば良
く、この長さは通常約100〜300mmとすることが望まれ
る。
さらに上記実施例装置では、燃焼ガスと原料ガスが並行
して流れているので、燃焼ガスの入口部分においては、
未だこの燃焼ガスからの給熱を受けない原料ガスが内層
通路14の上端部を流れ、この結果内筒11の壁面が冷却さ
れて反応管1の壁温Wは第2図に破線で示すように推移
する。即ち後述の対向流方式の改質装置に比べて壁温W
は低くなり、反応管1として低いグレードの素材を使用
することができ、コストを低減することができる。
また第4図に示す例においては、反応管1の外側には原
料ガス導入路2を設けてその下部に導入管21を接続する
と共に、該原料ガス導入路2と反応管1を導管22を介し
て接続する構成としている。これにより原料ガス導入路
2内へ導かれる原料ガスは、燃焼ガス導出路42内の燃焼
ガスと熱交換されることにより予熱されると共に、この
熱交換によって燃焼ガス温度は低下する。即ち原料ガス
を原料ガス導入路を経ることなく直接反応管1へ導入す
る場合に比べると燃焼ガス温度は低くなるので、この影
響をうけて外層通路15の出口部における改質ガス温度を
低下させることができる。
こうした効果にも増して本発明装置の最大の特長は炉体
5の断熱材Pの厚みを小さくできる点にある。即ち反応
管外周側の燃焼ガス導出路4にはバーナーから放出され
たばかりの燃焼ガスに比べると温度の低い燃焼ガスが流
れ、且つこの燃焼ガス導出路42は原料ガス導入路2に囲
まれているので原料ガスによる気相断熱作用を受け、こ
れらの結果、炉体5に加わる熱的負荷は従来に比べると
格段に小さなものとなっており、上記効果を亨受するこ
とができる。尚安全性の点から炉体5の外面を60℃以下
に保持するのに必要な断熱材Pの厚みを、従来に比べて
薄くできることは勿論であるが、特に上記原料ガス導入
路2で囲まない場合に比べても約1/2〜2/3の厚みまで断
熱材厚さを薄くすることができ、装置をコンパクト化す
ることができる。
その他、燃焼ガス導出路4内の充填物Bは、その量及び
種類を変化させることにより燃焼ガスの滞留時間などを
変化させることができ、熱交換の度合を調整する機能を
発揮するが、勿論、上記充填物を全く充填しないことも
許される。
第5図は本発明の他の実施例を示す断面説明図で、第4
図の例に比較し、原料ガスと燃焼ガスが対向して流れる
場合を示している。
第5図において装置の概要は第4図例とほぼ同等である
が、原料ガス導入路2の上端は、反応管1の外層通路15
aと導管22aによって接続されており、マニホールド61a
は分岐管62aによって内層通路14aの上端と接続されてい
る。これよって原料ガス導入路2から供給される原料ガ
スは、まず燃料ガス導出路4と接する外層通路15aに流
され、その下端部で折り返されて内層通路14aを上昇す
るように流れる。この結果、内層通路と燃焼ガス導入路
と燃焼ガス誘導路で原料ガス若しくは改質ガスは燃焼ガ
スと対向するように流れる。
本実施例においても、本発明の基本的な作用効果、即ち
反応管の外周側を比較的温度の低い燃焼ガスが流れ、し
かも該燃焼ガスはその外周側を流れる導入原料ガスによ
って気相断熱されるので、これらによって断熱材Pの厚
みは大幅に低減することができるという効果を亨受す
る。尚第1図および第4,5図等に示される本発明改質装
置は、その装置全体を横向き、斜め向きあるいは上下逆
転して配置しても同じ作用効果を得ることができる。ま
た上記実施例では、原料ガス導入路、反応管、燃焼ガス
通路を環状に形成したが、通路形状はこれに限らずコイ
ル状等に形成してもよい。さらに中心側の燃焼ガス誘導
路にアルミナ系の燃焼触媒を充填するようにしてもよ
い。
[発明の効果] 本発明は以上の様に構成されており、以下要約する効果
を得ることができる。
(1)バーナ部を反応管の内側に設け、燃焼ガスは反応
管の内側から外側へ誘導されるので、比較的温度の低い
燃焼ガスが外側を流れ、炉体にかかる熱的負荷を軽減す
ることができ、炉体断熱材の薄肉化ひいては装置のコン
パクト化をはかることができる。
(2)反応管外周側の燃焼ガス導出路のさらに外側に原
料ガス導入路を形成すれば、原料ガスによる気相断熱効
果が発揮され、装置を一層コンパクトなものにすること
ができる。
(3)反応管内の原料ガス流路に、燃焼ガスとの接触状
況、流路内温度等を考慮して性能を異なる触媒を充填す
れば、触媒コストを低減すると共にC析出反応等の触媒
に有害な反応を抑えることができる。
【図面の簡単な説明】
第1,4,5図は本発明の実施例を示す断面説明図、第2,3図
は、夫々並行流方式及び対向流方式の改質装置における
燃焼ガスと原料ガスの温度変化パターンを示すグラフで
ある。 1…反応管、2…原料ガス導入路 3…燃焼バーナー、4…燃焼ガス誘導路 5…炉体、11…内筒 12…中筒、13…外筒 14…内層通路、15…外層通路 42…燃焼ガス導出路、S1…活性の低い触媒 S2…活性の高い触媒

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】同心円状に配設されると共に一方端で互い
    に連通する多層環状通路内に改質触媒を充填した反応管
    を有する炭化水素の改質装置であって、前記多層環状通
    路に内接して燃焼ガス誘導路を形成すると共に、該多層
    環状通路に外接して燃焼ガス導出路を形成し、前記燃焼
    ガス誘導路と燃焼ガス導出路を連通させ、前記燃焼ガス
    導出路に外接して原料ガス導入路を形成すると共に、そ
    の原料ガス導入路と前記多層環状通路とを連通させ、前
    記改質触媒が原料ガス流れに沿って活性の低い層,活性
    の高い層をその順番に連続して備えたことを特徴とする
    炭化水素の改質装置。
JP63234486A 1988-09-19 1988-09-19 炭化水素の改質装置 Expired - Lifetime JPH0688761B2 (ja)

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