JPH0652861A - リチウム二次電池 - Google Patents
リチウム二次電池Info
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- JPH0652861A JPH0652861A JP4220734A JP22073492A JPH0652861A JP H0652861 A JPH0652861 A JP H0652861A JP 4220734 A JP4220734 A JP 4220734A JP 22073492 A JP22073492 A JP 22073492A JP H0652861 A JPH0652861 A JP H0652861A
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- battery
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Abstract
(57)【要約】
【構成】リチウムを吸蔵放出可能な炭素粉末と結着剤と
の混練物を集電体に接着してなる負極を備えるリチウム
二次電池であって、前記結着剤としてポリフッ化ビニリ
デンとポリメタクリレートとの混合物が使用されてな
る。 【効果】負極材料たる炭素粉末が集電体から剥離し難い
ため、これに起因したサイクル数の経過に伴う電池容量
の低下が殆どない。
の混練物を集電体に接着してなる負極を備えるリチウム
二次電池であって、前記結着剤としてポリフッ化ビニリ
デンとポリメタクリレートとの混合物が使用されてな
る。 【効果】負極材料たる炭素粉末が集電体から剥離し難い
ため、これに起因したサイクル数の経過に伴う電池容量
の低下が殆どない。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、炭素粉末を負極材料と
するリチウム二次電池に係わり、特にサイクル特性の向
上を目的とした当該炭素粉末の結着に使用する結着剤の
改良に関する。
するリチウム二次電池に係わり、特にサイクル特性の向
上を目的とした当該炭素粉末の結着に使用する結着剤の
改良に関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】近年、
リチウム二次電池の負極材料として、可撓性に優れるこ
と、モッシー状のリチウムが電析するおそれがないこと
などの理由から、黒鉛やコークスなどのリチウムを吸蔵
放出可能な炭素粉末（以下、単に「炭素粉末」と称する
ことがある。）が、従前の金属リチウム（箔や板）に代
わる負極材料として検討されている。
リチウム二次電池の負極材料として、可撓性に優れるこ
と、モッシー状のリチウムが電析するおそれがないこと
などの理由から、黒鉛やコークスなどのリチウムを吸蔵
放出可能な炭素粉末（以下、単に「炭素粉末」と称する
ことがある。）が、従前の金属リチウム（箔や板）に代
わる負極材料として検討されている。
【０００３】この炭素粉末を使用した負極（以下、「炭
素負極」と称する。）は、結着剤と炭素粉末とを混練し
た後、集電体に圧延などにより接着して作製されてお
り、この場合の結着剤としては、主にポリフッ化ビニリ
デンが使用されている。
素負極」と称する。）は、結着剤と炭素粉末とを混練し
た後、集電体に圧延などにより接着して作製されてお
り、この場合の結着剤としては、主にポリフッ化ビニリ
デンが使用されている。
【０００４】しかしながら、ポリフッ化ビニリデンは、
炭素粉末との密着性に優れるため炭素粉末同士を一体化
するための結着剤としては優れてはいるが、銅、アルミ
ニウムなどからなる集電体金属との密着性はさほど良く
ない。このため、ポリフッ化ビニリデンを結着剤として
使用した炭素負極においては、充放電サイクルを繰り返
すうちに炭素粉末の一部が集電体から剥離して電池容量
が漸減してしまうという問題があった。
炭素粉末との密着性に優れるため炭素粉末同士を一体化
するための結着剤としては優れてはいるが、銅、アルミ
ニウムなどからなる集電体金属との密着性はさほど良く
ない。このため、ポリフッ化ビニリデンを結着剤として
使用した炭素負極においては、充放電サイクルを繰り返
すうちに炭素粉末の一部が集電体から剥離して電池容量
が漸減してしまうという問題があった。
【０００５】本発明は、以上の事情に鑑みなされたもの
であって、その目的とするところは、炭素粉末の集電体
からの剥離が少ない、サイクル特性に優れたリチウム二
次電池を提供するにある。
であって、その目的とするところは、炭素粉末の集電体
からの剥離が少ない、サイクル特性に優れたリチウム二
次電池を提供するにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
の本発明に係るリチウム二次電池（以下、「本発明電
池」と称する。）は、リチウムを吸蔵放出可能な炭素粉
末と結着剤との混練物を集電体に接着してなる負極を備
えるリチウム二次電池であって、前記結着剤としてポリ
フッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）とポリメタクリレート
（ポリメタクリル酸エステル）との混合物が使用されて
いることを特徴とする。
の本発明に係るリチウム二次電池（以下、「本発明電
池」と称する。）は、リチウムを吸蔵放出可能な炭素粉
末と結着剤との混練物を集電体に接着してなる負極を備
えるリチウム二次電池であって、前記結着剤としてポリ
フッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）とポリメタクリレート
（ポリメタクリル酸エステル）との混合物が使用されて
いることを特徴とする。
【０００７】本発明におけるリチウムを吸蔵放出可能な
炭素粉末としては、黒鉛粉末及びコークス粉末が例示さ
れる。リチウムを吸蔵放出可能な量（容量）が多い点で
黒鉛粉末が好ましい。黒鉛は、天然黒鉛であるか人造黒
鉛であるかを問われない。
炭素粉末としては、黒鉛粉末及びコークス粉末が例示さ
れる。リチウムを吸蔵放出可能な量（容量）が多い点で
黒鉛粉末が好ましい。黒鉛は、天然黒鉛であるか人造黒
鉛であるかを問われない。
【０００８】本発明における負極は、炭素粉末を、ポリ
フッ化ビニリデンとポリメタクリレートとの混合物から
なる結着剤と混練した後、集電体上に圧延などの手段に
より接着して一体化することにより作製される。
フッ化ビニリデンとポリメタクリレートとの混合物から
なる結着剤と混練した後、集電体上に圧延などの手段に
より接着して一体化することにより作製される。
【０００９】このように本発明において、結着剤として
ポリフッ化ビニリデンとポリメタクリレートとの混合物
を使用することとしたのは、従来のポリフッ化ビニリデ
ン単独からなる結着剤の欠点であった炭素粉末と集電体
金属との接着性の悪さを、集電体金属との密着性に優れ
たポリメタクリレートを配合することにより改良するた
めである。
ポリフッ化ビニリデンとポリメタクリレートとの混合物
を使用することとしたのは、従来のポリフッ化ビニリデ
ン単独からなる結着剤の欠点であった炭素粉末と集電体
金属との接着性の悪さを、集電体金属との密着性に優れ
たポリメタクリレートを配合することにより改良するた
めである。
【００１０】すなわち、本発明電池においては、炭素粉
末同士の結着は主としてポリフッ化ビニリデンにより行
われ、また一体化した炭素粉末の集電体金属との接着は
主としてポリメタクリレートにより行われる。
末同士の結着は主としてポリフッ化ビニリデンにより行
われ、また一体化した炭素粉末の集電体金属との接着は
主としてポリメタクリレートにより行われる。
【００１１】好適なポリメタクリレートとしては、ポリ
メチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリエチルメタク
リレート（ＰＥＭＡ）などが挙げられるが、アルミニウ
ム、銅、ステンレス等の集電体金属との密着性に特に優
れるポリメチルメタクリレートが最適である。
メチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリエチルメタク
リレート（ＰＥＭＡ）などが挙げられるが、アルミニウ
ム、銅、ステンレス等の集電体金属との密着性に特に優
れるポリメチルメタクリレートが最適である。
【００１２】本発明における結着剤中へのポリメタクリ
レートの好適な配合比率は、１０〜９０重量％である。
１０重量％未満の場合は、炭素粉末の集電体金属との密
着性が不充分となり、また９０重量％を越えた場合は、
相対的にポリフッ化ビニリデンの配合比率が少なくなり
炭素粉末同士の結着が不充分となるので、ともに好まし
くない。
レートの好適な配合比率は、１０〜９０重量％である。
１０重量％未満の場合は、炭素粉末の集電体金属との密
着性が不充分となり、また９０重量％を越えた場合は、
相対的にポリフッ化ビニリデンの配合比率が少なくなり
炭素粉末同士の結着が不充分となるので、ともに好まし
くない。
【００１３】本発明は、結着剤としてポリフッ化ビニリ
デンを一種単独で使用していた従来の炭素電極が有する
集電体金属との密着性の不充分さ、すなわち炭素粉末の
集電体からの剥離のし易さを、ポリフッ化ビニリデンと
ポリメタクリレートとを併用することにより解消したも
のであり、したがって電池を構成する他の部材は、特に
制限されない。
デンを一種単独で使用していた従来の炭素電極が有する
集電体金属との密着性の不充分さ、すなわち炭素粉末の
集電体からの剥離のし易さを、ポリフッ化ビニリデンと
ポリメタクリレートとを併用することにより解消したも
のであり、したがって電池を構成する他の部材は、特に
制限されない。
【００１４】たとえば正極材料としては、リチウムを吸
蔵放出可能な化合物であれば特に制限なく使用すること
ができ、無機化合物としては、ＴｉＯ2 、Ｖ2 Ｏ5 など
の所謂トンネル状の空孔を有する酸化物や、ＴｉＳ2 、
ＭｏＳ2 等の層状構造の金属カルコゲン化物が例示され
るが、組成式Ｌｉx ＭＯ2 又はＬｉy Ｍ2 Ｏ4 （ただ
し、Ｍは遷移元素、０≦ｘ≦１、０≦ｙ≦２）で表され
る複合酸化物が好ましく、その具体例としては、ＬｉＣ
ｏＯ2 、ＬｉＭｎＯ2 、ＬｉＮｉＯ2 、ＬｉＣｒＯ2 、
ＬｉＭｎ2 Ｏ4 が挙げられる。
蔵放出可能な化合物であれば特に制限なく使用すること
ができ、無機化合物としては、ＴｉＯ2 、Ｖ2 Ｏ5 など
の所謂トンネル状の空孔を有する酸化物や、ＴｉＳ2 、
ＭｏＳ2 等の層状構造の金属カルコゲン化物が例示され
るが、組成式Ｌｉx ＭＯ2 又はＬｉy Ｍ2 Ｏ4 （ただ
し、Ｍは遷移元素、０≦ｘ≦１、０≦ｙ≦２）で表され
る複合酸化物が好ましく、その具体例としては、ＬｉＣ
ｏＯ2 、ＬｉＭｎＯ2 、ＬｉＮｉＯ2 、ＬｉＣｒＯ2 、
ＬｉＭｎ2 Ｏ4 が挙げられる。
【００１５】
【作用】本発明電池においては、結着剤としてポリフッ
化ビニリデンとポリメタクリレートとが併用されてお
り、炭素粉末同士の結着は主としてポリフッ化ビニリデ
ンにより、また炭素粉末と集電体金属との接着は主とし
てポリメタクリレートにより、それぞれ実現される。こ
のため、従来問題となっていた炭素粉末の集電体からの
剥離が起こりにくくなる。
化ビニリデンとポリメタクリレートとが併用されてお
り、炭素粉末同士の結着は主としてポリフッ化ビニリデ
ンにより、また炭素粉末と集電体金属との接着は主とし
てポリメタクリレートにより、それぞれ実現される。こ
のため、従来問題となっていた炭素粉末の集電体からの
剥離が起こりにくくなる。
【００１６】
【実施例】以下、本発明を実施例に基づいてさらに詳細
に説明するが、本発明は下記実施例により何ら限定され
るものではなく、その要旨を変更しない範囲において適
宜変更して実施することが可能なものである。
に説明するが、本発明は下記実施例により何ら限定され
るものではなく、その要旨を変更しない範囲において適
宜変更して実施することが可能なものである。
【００１７】（実施例１） 〔正極の作製〕ＬｉＣｏＯ2 と、導電剤としてのアセチ
レンブラックと、結着剤としてのＰＶＤＦ（ディスパー
ジョン）とを、重量比８５：１０：５で混合して正極合
剤を得た。この正極合剤を集電体としてのアルミニウム
箔に圧延し、２５０°Ｃで２時間真空下で加熱処理して
正極を作製した。
レンブラックと、結着剤としてのＰＶＤＦ（ディスパー
ジョン）とを、重量比８５：１０：５で混合して正極合
剤を得た。この正極合剤を集電体としてのアルミニウム
箔に圧延し、２５０°Ｃで２時間真空下で加熱処理して
正極を作製した。
【００１８】〔負極の作製〕天然黒鉛粉末に、結着剤と
してのポリフッ化ビニリデンとポリメチルメタクリレー
ト（ディスパージョン）とを、重量比９５：２．５：
２．５の比率で混合して負極合剤を得た。この負極合剤
を集電体としての銅箔に圧延し、２５０°Ｃで２時間真
空下で加熱処理して負極を作製した。
してのポリフッ化ビニリデンとポリメチルメタクリレー
ト（ディスパージョン）とを、重量比９５：２．５：
２．５の比率で混合して負極合剤を得た。この負極合剤
を集電体としての銅箔に圧延し、２５０°Ｃで２時間真
空下で加熱処理して負極を作製した。
【００１９】〔電解液の調製〕エチレンカーボネートと
ジメチルカーボネートとの等体積混合溶媒に、溶質とし
てのＬｉＰＦ6 を１モル／リットル溶かして電解液を調
製した。
ジメチルカーボネートとの等体積混合溶媒に、溶質とし
てのＬｉＰＦ6 を１モル／リットル溶かして電解液を調
製した。
【００２０】〔リチウム二次電池の作製〕以上の正負両
極及び電解液を用いて円筒型の本発明電池ＢＡ１を作製
した（電池寸法：直径１４．２ｍｍ；長さ５０．０ｍ
ｍ）。なお、セパレータとしては、ポリプロピレン製の
微孔性薄膜（ポリプラスチックス社製、商品名「セルガ
ード３４０１」）を用いた。
極及び電解液を用いて円筒型の本発明電池ＢＡ１を作製
した（電池寸法：直径１４．２ｍｍ；長さ５０．０ｍ
ｍ）。なお、セパレータとしては、ポリプロピレン製の
微孔性薄膜（ポリプラスチックス社製、商品名「セルガ
ード３４０１」）を用いた。
【００２１】図１は作製した電池ＢＡ１の断面図であ
り、図示の電池ＢＡ１は、正極１及び負極２、これら両
電極を離隔するセパレータ３、正極リード４、負極リー
ド５、正極外部端子６、負極缶７などからなる。正極１
及び負極２は電解液が注入されたセパレータ３を介して
渦巻き状に巻き取られた状態で負極缶７内に収容されて
おり、正極１は正極リード４を介して正極外部端子６
に、また負極２は負極リード５を介して負極缶７に接続
され、電池ＢＡ１内部で生じた化学エネルギーを電気エ
ネルギーとして外部へ取り出し得るようになっている。
り、図示の電池ＢＡ１は、正極１及び負極２、これら両
電極を離隔するセパレータ３、正極リード４、負極リー
ド５、正極外部端子６、負極缶７などからなる。正極１
及び負極２は電解液が注入されたセパレータ３を介して
渦巻き状に巻き取られた状態で負極缶７内に収容されて
おり、正極１は正極リード４を介して正極外部端子６
に、また負極２は負極リード５を介して負極缶７に接続
され、電池ＢＡ１内部で生じた化学エネルギーを電気エ
ネルギーとして外部へ取り出し得るようになっている。
【００２２】（比較例１）天然黒鉛粉末に、結着剤とし
てのポリフッ化ビニリデン（ディスパージョン）を、重
量比９５：５の比率で混合して負極合剤を得た。この負
極合剤を集電体としての銅箔に圧延し、２５０°Ｃで２
時間真空下で加熱処理して負極を作製した。このように
して作製した負極を使用したこと以外は実施例１と同様
にして、比較電池ＢＣ１を作製した。
てのポリフッ化ビニリデン（ディスパージョン）を、重
量比９５：５の比率で混合して負極合剤を得た。この負
極合剤を集電体としての銅箔に圧延し、２５０°Ｃで２
時間真空下で加熱処理して負極を作製した。このように
して作製した負極を使用したこと以外は実施例１と同様
にして、比較電池ＢＣ１を作製した。
【００２３】（サイクル特性）本発明電池ＢＡ１及び比
較電池ＢＣ１について、充電電流２００ｍＡで充電終止
電圧４．１Ｖまで充電した後、放電電流２００ｍＡで放
電終止電圧３．０Ｖまで放電する工程を１サイクルとす
るサイクル試験を行い、各電池のサイクル特性を調べ
た。図２は、各電池のサイクル特性を、縦軸に電池容量
（ｍＡｈ）を、また横軸にサイクル数（回）をとって示
したグラフである。
較電池ＢＣ１について、充電電流２００ｍＡで充電終止
電圧４．１Ｖまで充電した後、放電電流２００ｍＡで放
電終止電圧３．０Ｖまで放電する工程を１サイクルとす
るサイクル試験を行い、各電池のサイクル特性を調べ
た。図２は、各電池のサイクル特性を、縦軸に電池容量
（ｍＡｈ）を、また横軸にサイクル数（回）をとって示
したグラフである。
【００２４】同図より、負極における黒鉛粉末の結着剤
としてポリフッ化ビニリデンとポリメチルメタクリレー
トとの混合物が使用されている本発明電池ＢＡ１では、
黒鉛粉末と集電体金属との接着性が良く剥離しにくいた
め、５００サイクル経過後においても電池容量が初期の
電池容量と同じく５００ｍＡｈであり全く低下していな
いのに対して、ポリフッ化ビニリデンを一種単独で使用
した比較電池ＢＣ１では、集電体金属からの黒鉛粉末の
剥離が起こるため、充放電サイクルを繰り返すうちに直
線的に電池容量が低下し、５００サイクル経過後におい
ては、３５０ｍＡｈにまで電池容量が低下してしまうこ
とが分かる。
としてポリフッ化ビニリデンとポリメチルメタクリレー
トとの混合物が使用されている本発明電池ＢＡ１では、
黒鉛粉末と集電体金属との接着性が良く剥離しにくいた
め、５００サイクル経過後においても電池容量が初期の
電池容量と同じく５００ｍＡｈであり全く低下していな
いのに対して、ポリフッ化ビニリデンを一種単独で使用
した比較電池ＢＣ１では、集電体金属からの黒鉛粉末の
剥離が起こるため、充放電サイクルを繰り返すうちに直
線的に電池容量が低下し、５００サイクル経過後におい
ては、３５０ｍＡｈにまで電池容量が低下してしまうこ
とが分かる。
【００２５】叙上の実施例ではポリフッ化ビニリデンと
併用するポリメタクリレートとしてポリメチルメタクリ
レートを使用する場合を例に挙げて説明したが、その他
ポリエチルメタクリレート（ＰＥＭＡ）等の他のポリメ
タクリレートを使用しても、同様に優れた結果が得られ
る。
併用するポリメタクリレートとしてポリメチルメタクリ
レートを使用する場合を例に挙げて説明したが、その他
ポリエチルメタクリレート（ＰＥＭＡ）等の他のポリメ
タクリレートを使用しても、同様に優れた結果が得られ
る。
【００２６】また、叙上の実施例では本発明を円筒型電
池に適用する場合の具体例について説明したが、電池の
形状に特に制限はなく、本発明は扁平型、角型など、種
々の形状のリチウム二次電池に適用し得るものである。
池に適用する場合の具体例について説明したが、電池の
形状に特に制限はなく、本発明は扁平型、角型など、種
々の形状のリチウム二次電池に適用し得るものである。
【００２７】
【発明の効果】本発明電池は、負極材料たる炭素粉末が
集電体から剥離し難いため、これに起因したサイクル数
の経過に伴う電池容量の低下が殆どないなど、本発明は
優れた特有の効果を奏する。
集電体から剥離し難いため、これに起因したサイクル数
の経過に伴う電池容量の低下が殆どないなど、本発明は
優れた特有の効果を奏する。
【図１】円筒型の本発明電池ＢＡ１の断面図である。
【図２】サイクル特性図である。
ＢＡ１ 円筒型の本発明電池 １ 正極 ２ 負極 ３ セパレータ
Claims (3)
- 【請求項１】リチウムを吸蔵放出可能な炭素粉末と結着
剤との混練物を集電体に接着してなる負極を備えるリチ
ウム二次電池であって、前記結着剤としてポリフッ化ビ
ニリデンとポリメタクリレートとの混合物が使用されて
いることを特徴とするリチウム二次電池。 - 【請求項２】前記結着剤がポリメタクリレートを１０〜
９０重量％含有するものである請求項１記載のリチウム
二次電池。 - 【請求項３】前記ポリメタクリレートがポリメチルメタ
クリレートである請求項２記載のリチウム二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP22073492A JP3208183B2 (ja) | 1992-07-27 | 1992-07-27 | リチウム二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP22073492A JP3208183B2 (ja) | 1992-07-27 | 1992-07-27 | リチウム二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0652861A true JPH0652861A (ja) | 1994-02-25 |
| JP3208183B2 JP3208183B2 (ja) | 2001-09-10 |
Family
ID=16755694
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP22073492A Expired - Fee Related JP3208183B2 (ja) | 1992-07-27 | 1992-07-27 | リチウム二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3208183B2 (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006351552A (ja) * | 1997-02-04 | 2006-12-28 | Mitsubishi Electric Corp | リチウムイオン二次電池 |
| US7288339B2 (en) * | 2002-05-18 | 2007-10-30 | Samsung Sdi Co., Ltd. | Lithium secondary battery with suppressed decomposition of electrolytic solution and preparation method thereof |
| JP2011129528A (ja) * | 1997-02-04 | 2011-06-30 | Mitsubishi Electric Corp | リチウムイオン二次電池の製造方法 |
-
1992
- 1992-07-27 JP JP22073492A patent/JP3208183B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006351552A (ja) * | 1997-02-04 | 2006-12-28 | Mitsubishi Electric Corp | リチウムイオン二次電池 |
| JP2011129528A (ja) * | 1997-02-04 | 2011-06-30 | Mitsubishi Electric Corp | リチウムイオン二次電池の製造方法 |
| US7288339B2 (en) * | 2002-05-18 | 2007-10-30 | Samsung Sdi Co., Ltd. | Lithium secondary battery with suppressed decomposition of electrolytic solution and preparation method thereof |
| US7883554B2 (en) | 2002-05-18 | 2011-02-08 | Samsung Sdi Co., Ltd. | Lithium secondary battery with suppressed decomposition of electrolytic solution and preparation method thereof |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3208183B2 (ja) | 2001-09-10 |
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