JPH06299087A - 封止材料及びその製法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 高熱伝導率と低熱膨張率の２特性を併せ持
つ、熱硬化性樹脂を含有する封止材料及びその製法を提
供する。 【構成】 熱硬化性樹脂と充填材を含む封止材料におい
て、非晶質シリカ粒子の表面に熱可塑性樹脂皮膜を有
し、さらに、この熱可塑性樹脂皮膜の外側表面にアルミ
ナ粒子層を有する、三層構造の粒子を充填材として含む
ことを特徴とする封止材料及びその製法。及び、熱硬化
性樹脂と充填材を含む封止材料において、非晶質シリカ
粒子の表面にアルミナ粒子層を有し、さらに、このアル
ミナ粒子層の外側表面に熱可塑性樹脂皮膜を有する、三
層構造の粒子を充填材として含むことを特徴とする封止
材料及びその製法。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、半導体等の封止に用い
られる封止材料及びその製法に関する。詳しくは、高熱
伝導率と低熱膨張率の２特性を併せ持つことが可能な、
熱硬化性樹脂を含有する封止材料及びその製法に関す
る。

【０００２】

【従来の技術】近年、半導体素子の高集積化、高機能化
に伴い、チップ当たりの消費電力は増大の一途にあり、
発生した熱を効率よく放熱し、素子の温度上昇を少なく
することが重要な問題となってきている。そこで、熱伝
導性に優れた、半導体の封止材料の実現が求められてい
る。

【０００３】一方、半導体素子の高集積化、高機能化に
伴い、チップの大型化が進み、封止したパッケージ中で
チップが占める体積が増大してきている。そのため、チ
ップと封止材料との間の熱膨張率に整合性を持たせて、
熱サイクルによって生じる熱応力の発生を少なくし、電
子部品としての信頼性の劣化を防止することが重要にな
ってきている。すなわち、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹
脂を含有する封止材料においては、熱膨張率を可能な限
りチップに近づけるため、低熱膨張率化することが求め
られている。

【０００４】上記のように、高熱伝導率であって低熱膨
張率であるという２つの特性を併せ持つ封止材料が求め
られているが、単一組成の充填材を使用している封止材
料が一般的であり、単一組成の充填材では高熱伝導率で
あって低熱膨張率である特性のものが見出されていない
ので、前記の要求に応えられていないのが現状である。

【０００５】また、単一組成の充填材の欠点を改良する
試みとして、特開平3-273039号公報には熱伝導率の高い
無機微粉末を熱膨張率の低い核粒子の表面に保持した複
合粒子を充填材として使用することが提案されている。
しかし、特開平3-273039号公報で提案されている複合粒
子は、核粒子及びその表面に保持する粒子共に無機微粉
末（セラミックス粒子）であるため、保持力が弱く、表
面に保持されるべき無機微粉末の脱離が生じるので、十
分に複合化された粒子が安定して得られず、そのため
に、高熱伝導率化が不十分な封止材料しか得られないと
いう問題点があった。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】上記の事情に鑑み、本
発明は、高熱伝導率と低熱膨張率の２特性を併せ持つ、
熱硬化性樹脂を含有する封止材料及びその製法を提供す
ることを目的としている。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本発明は次の４発明群か
らなっている。

【０００８】第１の発明群は、請求項１〜５に示すよう
に、熱硬化性樹脂と充填材を含む封止材料において、非
晶質シリカ粒子の表面に熱可塑性樹脂皮膜を有し、さら
に、この熱可塑性樹脂皮膜の外側表面にアルミナ粒子層
を有する、三層構造の粒子を充填材として含むことを特
徴とする封止材料である。

【０００９】第２の発明群は、請求項６、７に示すよう
に、非晶質シリカ粒子と当該非晶質シリカ粒子の平均粒
径の１／１０以下の平均粒径である熱可塑性樹脂粒子か
らなる混合粒子に対して、圧縮と摩擦及びかき取りと分
散を付与して、非晶質シリカ粒子の表面に熱可塑性樹脂
皮膜を形成した複合粒子とし、次に得られた複合粒子と
当該複合粒子の平均粒径の１／１０以下の平均粒径であ
るアルミナ粒子からなる混合粒子に対して、圧縮と摩擦
及びかき取りと分散を付与して、熱可塑性樹脂皮膜の外
側表面にアルミナ粒子層を有する、三層構造の粒子と
し、この三層構造の粒子を充填材として使用することを
特徴とする封止材料の製法である。

【００１０】第３の発明群は、請求項８〜１２に示すよ
うに、熱硬化性樹脂と充填材を含む封止材料において、
非晶質シリカ粒子の表面にアルミナ粒子層を有し、さら
に、このアルミナ粒子層の外側表面に熱可塑性樹脂皮膜
を有する、三層構造の粒子を充填材として含むことを特
徴とする封止材料である。

【００１１】第４の発明群は、請求項１３、１４に示す
ように、非晶質シリカ粒子と当該非晶質シリカ粒子の平
均粒径の１／１０以下の平均粒径であるアルミナ粒子か
らなる混合粒子に対して、圧縮と摩擦及びかき取りと分
散を付与して、非晶質シリカ粒子の表面にアルミナ粒子
層を形成した複合粒子とし、次に得られた複合粒子と当
該複合粒子の平均粒径の１／１０以下の平均粒径である
熱可塑性樹脂粒子からなる混合粒子に対して、圧縮と摩
擦及びかき取りと分散を付与して、アルミナ粒子層の外
側表面に熱可塑性樹脂皮膜を有する、三層構造の粒子と
し、この三層構造の粒子を充填材成分として使用するこ
とを特徴とする封止材料の製法である。

【００１２】第１〜第４の発明群のすべてが、いわゆる
マトリックス樹脂と呼ばれる、熱硬化性樹脂を含有する
封止材料に係わる発明であり、具体的な樹脂としては、
エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリイミド樹
脂等が挙げられる。そして、特に限定するものではない
が、エポキシ樹脂、フェノール性水酸基を有する硬化剤
及び硬化促進剤を必須成分として含有している熱硬化性
樹脂を使用することが、封止成形の際の流動性の点や得
られる成形品の耐熱性の点で好ましい。

【００１３】また、第１〜第４の発明群のすべてが、充
填材として三層構造の粒子を含有していて、この三層構
造の粒子の核となる粒子は全て非晶質シリカ粒子である
点は共通であり、このように、核として非晶質シリカ粒
子を使用するのは、非晶質シリカの熱膨張率が低いため
である。三層構造の粒子の核以外の層は、アルミナ粒子
層と熱可塑性樹脂皮膜とから形成されており、アルミナ
粒子層は熱伝導率を良好にする作用がある。また、第１
〜第４の発明群における熱可塑性樹脂皮膜の原料樹脂の
具体例を挙げると、特に限定するものではないが、スチ
レン樹脂やアクリル樹脂等がある。

【００１４】第１及び第２の発明群における、充填材粒
子の構造は、非晶質シリカ粒子の表面に熱可塑性樹脂皮
膜を有し、さらに、この熱可塑性樹脂皮膜の外側表面に
アルミナ粒子層を有する三層構造となっている。このよ
うにセラミックス粒子間に接着層の作用をする熱可塑性
樹脂皮膜が介在する構造のために、アルミナ粒子の固着
力が強くなり、表面に保持されたアルミナ粒子は脱離す
ることなく、強固に固定される。

【００１５】第１の発明群では、三層構造の粒子が、真
比重換算で、非晶質シリカ粒子の体積１００部に対し、
熱可塑性樹脂粒子の体積が１〜１５部となる比率で配合
された混合粒子を用いて得られた粒子であることが望ま
しい。１部未満であると非晶質シリカ粒子の表面を熱可
塑性樹脂皮膜で被覆することが困難となり、一方１５部
より多いと非晶質シリカ粒子の表面を被覆に要する以上
の、過剰の熱可塑性樹脂粒子が存在するので、封止材料
を用いて得られる成形品の強度が低下するという問題が
生じる。

【００１６】第１の発明群では、三層構造の粒子が、非
晶質シリカ粒子と熱可塑性樹脂粒子の合計体積１００部
に対し、アルミナ粒子の体積が１５〜６０部となる比率
で配合された混合粒子を用いて得られた粒子であること
が望ましい。１５部未満であるとアルミナ粒子の複合化
による封止材料の熱伝導率向上の効果が得難いという問
題が生じ、６０部を越えると、熱伝導率は高くなるもの
の過剰のアルミナ粒子の影響で封止材料の熱膨張率が大
きくなるという問題が生じる。

【００１７】第１の発明群において、熱可塑性樹脂皮膜
の弾性率については、特に限定するものではないが、非
晶質シリカ粒子の弾性率より低いことが、シリカ粒子の
表面に固定化された熱可塑性樹脂粒子が塑性変形によ
り、強固な皮膜となりやすくなるという理由で好まし
い。

【００１８】第２の発明群において、非晶質シリカ粒子
の平均粒径の１／１０以下の平均粒径の熱可塑性樹脂粒
子を用いて、非晶質シリカ粒子の表面に熱可塑性樹脂皮
膜を形成した複合粒子とする理由は、非晶質シリカと熱
可塑性樹脂粒子の粒径比が大きくなるほど、両粒子間の
相互作用が強くなるため、複合化が進行しやすくなるか
らである。また、非晶質シリカ粒子の表面に熱可塑性樹
脂皮膜を形成した複合粒子の平均粒径の１／１０以下の
平均粒径であるアルミナ粒子を用いるのも同様の理由か
らである。

【００１９】第２の発明群で三層構造の粒子を得るのに
使用する原料粒子について、具体的に説明すると、非晶
質シリカ粒子は平均粒径が１〜１００μｍのものを用
い、熱可塑性樹脂粒子はアクリル樹脂やスチレン樹脂等
の、平均粒径が０．０５〜１０μｍのものを使用し、ア
ルミナ粒子は高熱伝導率であるαアルミナの平均粒径が
０．１〜１０μｍのものを使用するのが好ましい。な
お、本発明でいう平均粒径は全て一次粒子径の平均値で
ある。

【００２０】第２の発明群では、混合粒子を複合粒子と
するのに、圧縮と摩擦及びかき取りと分散を付与する方
法〔機械化学的表面融合法と呼ばれる方法であって、ホ
ソカワミクロン（株）のメカノフュージョンシステムが
この方法に相当する〕で行うようにしている。なお、混
合粒子を複合粒子とする方法としては、例えば、自動乳
鉢による乾式単純混合法、ハイブリダイザー〔（株）奈
良機械製作所製〕による高速気流中衝撃法、メカノミル
〔岡田精工（株）製〕による乾式コーティング法等が知
られているが、第２の発明群で行う機械化学的表面融合
法によるのが複層構造の複合粒子を効率よく得られるの
で望ましい。機械化学的表面融合法の処理装置の１例を
図１に示す。

【００２１】第２の発明群の製法を具体的に説明する
と、まず非晶質シリカ粒子と当該非晶質シリカ粒子の平
均粒径の１／１０以下の平均粒径である熱可塑性樹脂粒
子からなる混合粒子に対して、インナーピース及びスク
レーパーと呼ばれるブレード部とケーシングと呼ばれる
回転容器部との間の微小な間隔で、圧縮と摩擦及びかき
取りと分散を付与させる。その結果軟化点の低い熱可塑
性樹脂粒子は非晶質シリカ粒子の表面に固着され、皮膜
が形成された複合粒子が得られる。次に、得られた複合
粒子と当該複合粒子の平均粒径の１／１０以下の平均粒
径であるアルミナ粒子からなる混合粒子に対して、同様
の圧縮と摩擦及びかき取りと分散を付与して、熱可塑性
樹脂皮膜の外側表面にアルミナ粒子層を有する、三層構
造の粒子を得る。

【００２２】第２の発明群において、上記複合化処理を
行う際に強力なメカノエネルギーが加わる、混合粒子が
接する装置部分（インナーピース、スクレーパー及び回
転容器部）の部材として、アルミナ以上の硬度であるセ
ラミックス、例えばジルコニア等を用いることにより、
装置部分の磨耗により生じる不純物の発生が抑制され、
不純物の少ない（純度の高い）複合粒子を得ることがで
きる。

【００２３】第３及び第４の発明群における、充填材粒
子の構造は、非晶質シリカ粒子の表面にアルミナ粒子層
を有し、さらに、このアルミナ粒子層の外側表面に熱可
塑性樹脂皮膜を有する三層構造となっている。このよう
にアルミナ粒子層の外側表面に熱可塑性樹脂皮膜を設け
ることで、単に非晶質シリカ粒子にアルミナ粒子を固着
化させただけの粒子を用いたものに比べ、得られる成形
品の熱膨張率が明らかに小さくなるという効果を達成す
る。この理由としては、非晶質シリカ粒子にアルミナ粒
子を固着化させただけの粒子は親水性であるが、アルミ
ナ粒子層の外側表面に熱可塑性樹脂皮膜を設けること
で、表面が疎水性となり、充填材粒子とマトリックス樹
脂とのぬれ性が著しく改善されるためと考えられる。

【００２４】第３の発明群においては、三層構造の粒子
が、真比重換算で、非晶質シリカ粒子の体積１００部に
対し、アルミナ粒子の体積が１５〜６０部となる比率で
配合された混合粒子を用いて得られた粒子であることが
望ましい。１５部未満であるとアルミナ粒子の複合化に
よる封止材料の熱伝導率向上の効果が得難いという問題
が生じ、６０部を越えると、熱伝導率は高くなるものの
過剰のアルミナ粒子の影響で封止材料の熱膨張率が大き
くなるという問題が生じるからである。

【００２５】さらに、第３の発明群においては、三層構
造の粒子が、真比重換算で、非晶質シリカ粒子とアルミ
ナ粒子の合計体積１００部に対し、熱可塑性樹脂粒子の
体積が１〜１５部となる比率で配合された混合粒子を用
いて得られた粒子であることが望ましい。１部未満であ
ると複合粒子の表面を熱可塑性樹脂皮膜で被覆すること
が困難となり、一方１５部より多いと複合粒子の表面を
被覆に要する以上の、過剰の熱可塑性樹脂粒子が存在す
るので、封止材料を用いて得られる成形品の強度が低下
するという問題が生じる。

【００２６】第３の発明群において、熱可塑性樹脂皮膜
の弾性率については、特に限定するものではないが、ア
ルミナ粒子の弾性率より低いことが、アルミナ粒子層の
表面に固定化された熱可塑性樹脂粒子が塑性変形によ
り、強固な皮膜となりやすくなるという理由で好まし
い。

【００２７】第４の発明群において、非晶質シリカ粒子
の平均粒径の１／１０以下の平均粒径のアルミナ粒子を
用いて、非晶質シリカ粒子の表面にアルミナ粒子層を形
成した複合粒子とする理由は、非晶質シリカとアルミナ
粒子の粒径比が大きくなるほど、両粒子間の相互作用が
強くなるため、複合化が進行しやすくなるからである。
また、非晶質シリカ粒子の表面にアルミナ粒子層を形成
した複合粒子の平均粒径の１／１０以下の平均粒径であ
る熱可塑性樹脂粒子用いるのも同様の理由からである。

【００２８】第４の発明群では、混合粒子を複合粒子と
するのに、圧縮と摩擦及びかき取りと分散を付与する方
法（前記したように、機械化学的表面融合法と呼ばれる
方法）で行うようにしているが、この理由は第２の発明
と同様に、機械化学的表面融合法によるのが複層構造の
粒子を効率よく得られるからである。

【００２９】第４の発明群の製法を具体的に説明する
と、まず非晶質シリカ粒子と当該非晶質シリカ粒子の平
均粒径の１／１０以下の平均粒径であるアルミナ粒子か
らなる混合粒子に対して、インナーピース及びスクレー
パーと呼ばれるブレード部とケーシングと呼ばれる回転
容器部との間の微小な間隔で、圧縮と摩擦及びかき取り
と分散を付与させる。その結果アルミナ粒子は非晶質シ
リカ粒子の表面に固着され、複合粒子が得られる。次
に、得られた複合粒子と当該複合粒子の平均粒径の１／
１０以下の平均粒径である熱可塑性樹脂粒子からなる混
合粒子に対して、同様の圧縮と摩擦及びかき取りと分散
を付与して、アルミナ粒子層の外側表面に熱可塑性樹脂
皮膜を有する、三層構造の粒子を得る。

【００３０】第４の発明群において、上記複合化処理を
行う際に強力なメカノエネルギーが加わる、混合粒子が
接する装置部分（インナーピース、スクレーパー及び回
転容器部）の部材として、アルミナ以上の硬度であるセ
ラミックス、例えばジルコニア等を用いることにより、
装置部分の磨耗により生じる不純物の発生が抑制され、
不純物の少ない（純度の高い）複合粒子を得ることがで
きる。

【００３１】

【作用】非晶質シリカ粒子の表面に熱可塑性樹脂皮膜を
有し、さらに、この熱可塑性樹脂皮膜の外側表面にアル
ミナ粒子層を有する、三層構造とすることは、非晶質シ
リカ粒子に直接アルミナ粒子層を固定化させただけの二
層構造に比べ、アルミナ粒子層の固着強度を向上させ、
また、アルミナ粒子層の緻密性を向上させ、結果として
封止材料を用いた成形品の熱伝導率を大きくする。

【００３２】また、非晶質シリカ粒子の表面にアルミナ
粒子層を有し、さらに、このアルミナ粒子層の外側表面
に熱可塑性樹脂皮膜を有する、三層構造とすることは、
非晶質シリカ粒子に直接アルミナ粒子層を固定化させた
だけの二層構造に比べ、アルミナ粒子層の固着強度を向
上させ、また、充填材として使用したときの、充填材の
束縛効果を増大する作用をし、結果として封止材料を用
いた成形品の熱膨張率を小さくする。

【００３３】

【実施例】以下、本発明を実施例及び比較例に基づいて
説明する。

【００３４】（１）複合粒子の作製 全て核粒子としては、平均粒径３０μｍの非晶質シリカ
粒子〔徳山曹達（株）製、品番ＳＥ３０、球状〕を使用
した。第２層を形成させるための粒子及び第３層を形成
させるための粒子としては、表１〜表５に示す粒子を使
用した。なお、表１〜表５で第２層、第３層を形成させ
るための粒子として示した記号（品番）は次の粒子を示
している。

【００３５】MP4951：綜研化学（株）製のアクリル樹脂
粒子（平均粒径0.15μｍ） MP2022：綜研化学（株）製のスチレン樹脂粒子（平均粒
径0.4 μｍ） MR13G ：綜研化学（株）製のアクリル樹脂粒子（平均粒
径 13 μｍ） UA5025：昭和電工（株）製のαアルミナ粒子 （平均粒
径0.7 μｍ） UA5205：昭和電工（株）製のαアルミナ粒子 （平均粒
径0.6 μｍ） AS30 ：昭和電工（株）製のαアルミナ粒子 （平均粒
径 16 μｍ）

【００３６】核粒子（非晶質シリカ粒子：品番ＳＥ３
０）と第２層を形成させるための粒子を表１〜表５に示
す重量部で配合した混合粉体を、圧縮と摩擦及びかき取
りと分散を付与する方法〔機械化学的表面融合法と呼ば
れる方法であって、ホソカワミクロン（株）製のメカノ
フュージョンシステムＡＭ−２０型を使用〕で混合し、
核粒子の表面に第２層を形成させた複合粒子を得た。機
械化学的表面融合法の処理装置における材質としては、
インナーピース及びスクレーパーにはジルコニアを、ケ
ーシングにはアルミナを使用した。

【００３７】次に、核粒子の表面に第２層を形成させた
複合粒子と第３層を形成させるための粒子を表１〜表５
に示す重量部で配合した混合粉体を、前記と同様の、圧
縮と摩擦及びかき取りと分散を付与する方法で混合し、
第２層の表面にさらに第３層を形成させた３層構造の複
合粒子を得た。但し、ホソカワミクロン（株）製のメカ
ノフュージョンシステムＡＭ−２０型による処理は１２
００ｒｐｍ、１時間の条件で行った。なお、得られた３
層構造の複合粒子を顕微鏡により観察したが、金属片等
の不純物の混入はなかった。

【００３８】（２）封止材料の作製 封止材料を作製する際に、充填材としては前記の複合粒
子と共に、平均粒径が５μｍと小さい非晶質シリカ粒子
〔（株）龍森製、品番VLM-30、破砕状〕を、成形時の流
動性を向上させる目的で、実施例、比較例の全部におい
て真比重換算で封止材料中の体積割合が１２体積％とな
る量だけ使用した。なお、複合粒子の配合量は実施例、
比較例の全部において真比重換算で封止材料中の体積割
合が４８体積％となる量だけ使用した。〔比較例１だけ
は、複合粒子ではなく核粒子（非晶質シリカ粒子：品番
ＳＥ３０）をそのまま使用した。〕

【００３９】また、実施例、比較例の全部において、エ
ポキシ樹脂はビフェニル型エポキシ樹脂〔油化シェルエ
ポキシ（株）製、品番YX4000H 〕を、硬化剤としてはフ
ェノールノボラック樹脂〔群栄化学（株）製、品番PSM6
200 〕を、硬化促進剤としてはトリフェニルホスフィン
〔北興化学（株）製〕を、カップリング剤についてはエ
ポキシ基含有シランカップリング剤〔東レシリコーン
（株）製、品番SH6040〕を用いた。また、難燃剤しては
三酸化二アンチモン〔三菱マテリアル（株）製、品番Ｓ
ｂ₂ Ｏ₃ ＬＳ〕を、離型剤としては天然カルナバワック
ス〔大日化学工業（株）製〕を、顔料としてはカーボン
ブラック〔三菱マテリアル（株）製、品番750B〕を用い
た。上記の各原料を表１〜表５に示す重量割合で配合
し、得られた配合物をミキシングロールで１０分間混練
後、粉砕して封止材料を得た。

【００４０】（３）テストピースの作製 封止材料を使用してのテストピース（成形品）作製は成
形温度１７５℃でトランスファー成形した後、１７５
℃、６時間アフターキュアーする方法で行った。なお、
テストピースは熱伝導率測定用と線膨張率測定用の２種
類を作製した。

【００４１】（４）得られたテストピース（成形品）の
物性測定 得られたテストピースについて、熱伝導率は京都電子
（株）のＱＴＭ−Ｄ３迅速熱伝導率計を用いて、非定常
熱線法により測定し、線膨張率は理学電機（株）製の測
定器を用いて、ＴＭＡの圧縮法により、５０〜１００℃
の温度範囲で測定して求めた。得られた結果を表１〜表
５に示す。

【００４２】この表１〜表５の結果から明らかなよう
に、表５に示す比較例に比べ、本発明の実施例は、高熱
伝導率と低熱膨張率の２特性を併せ持つ成形品が得られ
る、熱硬化性樹脂を含有する封止材料となっていること
が確認された。

【００４３】

【表１】

【００４４】

【表２】

【００４５】

【表３】

【００４６】

【表４】

【００４７】

【表５】

【００４８】

【発明の効果】本発明は上記のように構成されているの
で、次に記載する効果を奏する。

【００４９】請求項１、２及び３の封止材料において
は、封止材料を使用して得られる成形品が高熱伝導率と
低熱膨張率の２特性を併せ持つものとなる。

【００５０】請求項４の封止材料においては、熱可塑性
樹脂皮膜の弾性率が、非晶質シリカ粒子の弾性率より低
いので、封止材料を使用して得られる成形品が高熱伝導
率と低熱膨張率の２特性を併せ持つことをより確実にす
る。

【００５１】請求項５の封止材料においては、熱硬化性
樹脂が、エポキシ樹脂、フェノール性水酸基を有する硬
化剤及び硬化促進剤を必須成分として含有しているの
で、封止成形の際の流動性が優れる。

【００５２】請求項６の製法においては、非晶質シリカ
粒子と当該非晶質シリカ粒子の平均粒径の１／１０以下
の平均粒径である熱可塑性樹脂粒子からなる混合粒子に
対して、圧縮と摩擦及びかき取りと分散を付与して、非
晶質シリカ粒子の表面に熱可塑性樹脂皮膜を形成した複
合粒子とし、次に得られた複合粒子と当該複合粒子の平
均粒径の１／１０以下の平均粒径であるアルミナ粒子か
らなる混合粒子に対して、圧縮と摩擦及びかき取りと分
散を付与して、熱可塑性樹脂皮膜の外側表面にアルミナ
粒子層を有する、三層構造の粒子とするので、封止材料
を使用して得られる成形品が高熱伝導率と低熱膨張率の
２特性を併せ持つことをより確実にする。

【００５３】請求項７の製法においては、混合粒子に対
して、圧縮と摩擦及びかき取りと分散を付与する際に、
混合粉体が接する装置部分の部材として、アルミナ以上
の硬度であるセラミックスを用いているおり、装置の磨
耗から生じる不純物の発生が抑制されるので、不純物の
混入による封止材料の性能劣化を防止できる。

【００５４】請求項８、９及び１０の封止材料において
は、樹脂成分と充填材を含む封止材料において、非晶質
シリカ粒子の表面にアルミナ粒子層を有し、さらに、こ
のアルミナ粒子層の外側表面に熱可塑性樹脂皮膜を有す
る、三層構造の粒子を充填材として含むので、単に非晶
質シリカ粒子にアルミナ粒子を固着化させただけの粒子
を用いたものに比べ成形品の熱膨張率が明らかに小さく
なり、封止材料を使用して得られる成形品が高熱伝導率
と低熱膨張率の２特性を併せ持つものとなる。

【００５５】請求項１１の封止材料においては、熱可塑
性樹脂皮膜の弾性率が、アルミナ粒子の弾性率より低い
ので、封止材料を使用して得られる成形品が高熱伝導率
と低熱膨張率の２特性を併せ持つことをより確実にす
る。

【００５６】請求項１２の封止材料においては、熱硬化
性樹脂が、エポキシ樹脂、フェノール性水酸基を有する
硬化剤及び硬化促進剤を必須成分として含有しているの
で、封止成形の際の流動性が優れる。

【００５７】請求項１３の製法においては、非晶質シリ
カ粒子と当該非晶質シリカ粒子の平均粒径の１／１０以
下の平均粒径であるアルミナ粒子からなる混合粒子に対
して、圧縮と摩擦及びかき取りと分散を付与して、非晶
質シリカ粒子の表面にアルミナ粒子層を形成した複合粒
子とし、次に得られた複合粒子と当該複合粒子の平均粒
径の１／１０以下の平均粒径である熱可塑性樹脂粒子か
らなる混合粒子に対して、圧縮と摩擦及びかき取りと分
散を付与して、アルミナ粒子層の外側表面に熱可塑性樹
脂皮膜を有する、三層構造の粒子とし、この三層構造の
粒子とするので、封止材料を使用して得られる成形品が
高熱伝導率と低熱膨張率の２特性を併せ持つことをより
確実にする。

【００５８】請求項１４の製法においては、混合粒子に
対して、圧縮と摩擦及びかき取りと分散を付与する際
に、混合粉体が接する装置部分の部材として、アルミナ
以上の硬度であるセラミックスを用いているおり、装置
の磨耗から生じる不純物の発生が抑制されるので、不純
物の混入による封止材料の性能劣化を防止できる。

【図面の簡単な説明】

【図１】図１は機械化学的表面融合法の処理装置の横断
面図である。

【符号の説明】

１ インナーピース ２ スクレーパー ３ ケーシング

Claims (14)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 熱硬化性樹脂と充填材を含む封止材料に
   おいて、非晶質シリカ粒子の表面に熱可塑性樹脂皮膜を
   有し、さらに、この熱可塑性樹脂皮膜の外側表面にアル
   ミナ粒子層を有する、三層構造の粒子を充填材として含
   むことを特徴とする封止材料。
2. 【請求項２】 三層構造の粒子が、真比重換算で、非晶
   質シリカ粒子の体積１００部に対し、熱可塑性樹脂粒子
   の体積が１〜１５部となる比率で配合された混合粒子を
   用いて得られた粒子であることを特徴とする請求項１記
   載の封止材料。
3. 【請求項３】 三層構造の粒子が、真比重換算で、非晶
   質シリカ粒子と熱可塑性樹脂粒子の合計体積１００部に
   対し、アルミナ粒子の体積が１５〜６０部となる比率で
   配合された混合粒子を用いて得られた粒子であることを
   特徴とする請求項１又は２記載の封止材料。
4. 【請求項４】 熱可塑性樹脂皮膜の弾性率が、非晶質シ
   リカ粒子の弾性率より低いことを特徴とする請求項１〜
   ３いずれか記載の封止材料。
5. 【請求項５】 熱硬化性樹脂が、エポキシ樹脂、フェノ
   ール性水酸基を有する硬化剤及び硬化促進剤を必須成分
   として含有していることを特徴とする請求項１〜４いず
   れか記載の封止材料。
6. 【請求項６】 非晶質シリカ粒子と当該非晶質シリカ粒
   子の平均粒径の１／１０以下の平均粒径である熱可塑性
   樹脂粒子からなる混合粒子に対して、圧縮と摩擦及びか
   き取りと分散を付与して、非晶質シリカ粒子の表面に熱
   可塑性樹脂皮膜を形成した複合粒子とし、次に得られた
   複合粒子と当該複合粒子の平均粒径の１／１０以下の平
   均粒径であるアルミナ粒子からなる混合粒子に対して、
   圧縮と摩擦及びかき取りと分散を付与して、熱可塑性樹
   脂皮膜の外側表面にアルミナ粒子層を有する、三層構造
   の粒子とし、この三層構造の粒子を充填材として使用す
   ることを特徴とする、請求項１〜５いずれか記載の封止
   材料の製法。
7. 【請求項７】 混合粒子に対して、圧縮と摩擦及びかき
   取りと分散を付与する際に、混合粉体が接する装置部分
   の部材として、アルミナ以上の硬度であるセラミックス
   を用いることを特徴とする請求項６記載の封止材料の製
   法。
8. 【請求項８】 熱硬化性樹脂と充填材を含む封止材料に
   おいて、非晶質シリカ粒子の表面にアルミナ粒子層を有
   し、さらに、このアルミナ粒子層の外側表面に熱可塑性
   樹脂皮膜を有する、三層構造の粒子を充填材として含む
   ことを特徴とする封止材料。
9. 【請求項９】 三層構造の粒子が、真比重換算で、非晶
   質シリカ粒子の体積１００部に対し、アルミナ粒子の体
   積が１５〜６０部となる比率で配合された混合粒子を用
   いて得られた粒子であることを特徴とする請求項８記載
   の封止材料。
10. 【請求項１０】 三層構造の粒子が、真比重換算で、非
    晶質シリカ粒子とアルミナ粒子の合計体積１００部に対
    し、熱可塑性樹脂粒子の体積が１〜１５部となる比率で
    配合された混合粒子を用いて得られた粒子であることを
    特徴とする請求項８又は９記載の封止材料。
11. 【請求項１１】 熱可塑性樹脂皮膜の弾性率が、アルミ
    ナ粒子の弾性率より低いことを特徴とする請求項８〜１
    ０いずれか記載の封止材料。
12. 【請求項１２】 熱硬化性樹脂が、エポキシ樹脂、フェ
    ノール性水酸基を有する硬化剤及び硬化促進剤を必須成
    分として含有していることを特徴とする請求項８〜１１
    いずれか記載の封止材料。
13. 【請求項１３】 非晶質シリカ粒子と当該非晶質シリカ
    粒子の平均粒径の１／１０以下の平均粒径であるアルミ
    ナ粒子からなる混合粒子に対して、圧縮と摩擦及びかき
    取りと分散を付与して、非晶質シリカ粒子の表面にアル
    ミナ粒子層を形成した複合粒子とし、次に得られた複合
    粒子と当該複合粒子の平均粒径の１／１０以下の平均粒
    径である熱可塑性樹脂粒子からなる混合粒子に対して、
    圧縮と摩擦及びかき取りと分散を付与して、アルミナ粒
    子層の外側表面に熱可塑性樹脂皮膜を有する、三層構造
    の粒子とし、この三層構造の粒子を充填材成分として使
    用することを特徴とする、請求項８〜１２いずれか記載
    の封止材料の製法。
14. 【請求項１４】 混合粒子に対して、圧縮と摩擦及びか
    き取りと分散を付与する際に、混合粉体が接する装置部
    分の部材として、アルミナ以上の硬度であるセラミック
    スを用いることを特徴とする請求項１３記載の封止材料
    の製法。