JPH06293777A - シロキシ−アルミノキサン組成物 - Google Patents

シロキシ−アルミノキサン組成物

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JPH06293777A
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 本発明はシロキシ−アルミノキサン組成物及
びメタロセンと組合せた本組成物からなるオレフイン重
合触媒に関する。 【構成】 本発明によればアルキルジシロキサン及びア
ルミノキサンの反応生成物であるシロキシ−アルミノキ
サン組成物が提供される。遷移金属のメタロセンと組合
せた本組成物はエチレンの如きオレフインの重合に使用
し得る触媒を生成させる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】本発明は一般的には可溶性アルミノキサン
誘導体並びにより詳細にはメタロセンの存在下でオレフ
イン重合に対する触媒活性組成物を生成させる、アルキ
ルジシロキサン及びアルミノキサンの反応により得られ
るシロキシ−アルミノキサン組成物に関する。
【０００２】米国特許第３,７４０,３８４号にアルミノ
キサンを存在させない非メタロセンオルガノジルコニウ
ム触媒系に対するジヒドロキシシロキサンの添加がオレ
フイン重合において改善された触媒活性を与えたことが
開示されている。同様に、米国特許第４,９４５,０７６
号にメタロセン及びアルミノキサンからなる触媒系への
ジヒドロキシシロキサンの添加により得られるオレフイ
ン重合における改善された活性が記載されている。生じ
るエチレン重合体はケイ素化合物なしで生成されるもの
より低いメルト・フロ−速度（ＭＦＲ）を有すると言わ
れている。米国特許第５,０３４,５４９号にジヒドロキ
シシロキサンまたはシリコンジオールとジルコノセンと
の反応により予備生成された触媒成分が得られることが
開示されている。更に本特許にはこの触媒がメチル−ア
ルミノキサンと共に使用される場合にオレフイン重合に
対して良好な触媒系を生成させることが述べられてい
る。上記の開示は全てＳｉ−Ｏ−Ｃ結合を有するアルコ
キシ−シラン、Ｓｉ−ＯＨ結合を有するシリコンジオー
ル及びＳｉ−Ｏ−Ｓｉ及びＳｉ−ＯＨ結合の両方を有す
るジヒドロキシシロキサンの使用を記載している。本発
明に用いる試薬、即ちアルキルジシロキサンはＳｉ−Ｏ
−Ｓｉ結合のみを有する。アルキルジシロキサンの化学
的反応性はシラノール、シリルエーテル、シリルエステ
ル及びヒドロキシジシロキサンのそれとはかなり異なる
［１．総合有機金属化学（Comprehensive Organometall
ic Chemistry）、第２巻、第９章；ペルガモン印刷（Pe
rgamonPress）、１９８２：２．総合有機化学（Compreh
ensive Organic Chemistry）、第３巻、第１３章；ペル
ガモン印刷Ｎ.Ｙ．１９７９］。本分野に精通せる者は
Ｓｉ−ＯＨ結合を有するケイ素化合物は一般的に脱水及
び縮合反応を起こすことを認識しているであろう。これ
らの反応はアルキルジシロキサンの場合には稀にしか見
られない。かくて、アルキルジシロキサンと比較してシ
ラノール、シリルエーテル及びシリルエステルの反応は
明らかに同様でないことを認めることができた。同様の
条件下で単離することが期待されないことから、同様な
生成物がＳｉＯ−Ｈ結合を切るより困難であるＳｉ−Ｏ
結合の切断を必要とするように、ジヒドロキシシロキサ
ンまたはシリコンジオールをアルキルジシロキサンに代
えることにより米国特許第５,０３４,５４９号に記載さ
れる。
【０００３】アルミノキサンがアルキルジシロキサンと
反応してメタロセンと一緒になつて極めて高い活性を有
するオレフイン重合触媒を与える新規な、可溶性シロキ
シ−アルミニウム化合物を生成させることが見い出され
た。
【０００４】本発明によれば、アルキルジシロキサンに
対するアルミニウムのモル比が１：１〜５０：１である
アルキルジシロキサン及びアルミノキサンの反応生成物
であるシロキサン−アルミノキサン組成物が提供され
る。
【０００５】また遷移金属のメタロセン並びにアルキル
ジシロキサンに対するアルミニウムのモル比が１：１〜
５０：１であるアルキルジシロキサン及びアルミノキサ
ンの反応生成物であるシロキシ−アルミノキサン組成物
からなるオレフイン重合触媒が提供される。
【０００６】シロキシ−アルミノキサン化合物を製造す
る際に用いる好適なアルミノキサンはヒドロカルビルア
ルミノキサンである。
【０００７】ヒドロカルビルアルミノキサンは直鎖状ま
たは環式重合体の状態で存在することができ、その際に
最も簡単な化合物はテトラアルキルアルミノキサン例え
ばテトラメチルアルミノキサン、(ＣＨ3)2ＡｌＯＡｌ
(ＣＨ3)2またはテトラエチルアルミノキサン、(Ｃ2Ｈ5)
2ＡｌＯＡｌ(Ｃ2Ｈ5)2である。オレフイン重合触媒に用
いる際に好ましい化合物は通常Ｒ1がＣ1〜Ｃ10アルキル
である反復単位：
【０００８】
【化１】
【０００９】特に好ましくはメチルアルミノキサン（Ｍ
ＡＯ）４〜２０個を含む。メチルアルミノキサンはその
溶解度を改善するためにある高級アルキル基を含有し得
る。かかる改質化されたメチルアルミノキサンは例えば
米国特許第５,１５７,００８号に記載される。
【００１０】アルミノキサンは本分野で公知のとおりト
リアルキルアルミニウム化合物の部分的加水分解により
製造し得る。トリアルキルアルミノキサン化合物は自由
水または水和物または吸着水を有する多孔性物質のいず
れかであり得る含水固体のいずれかの添加により加水分
解し得る。混合物を激しく撹拌しても、水自体を加える
ことによつて反応を制御することは困難なために、自由
水は好ましくは有機溶媒中の溶液または分散体の状態で
加える。適当な水和物には塩水和物例えばＣｕＳＯ4・
５Ｈ2Ｏ、Ａｌ2(ＳＯ4)3・１８Ｈ2Ｏ、ＦｅＳＯ4・７Ｈ
2Ｏ、ＡｌＣｌ3・６Ｈ2Ｏ、Ａｌ(ＮＯ3)3・９Ｈ2Ｏ、Ｍ
ｇＳＯ4・７Ｈ2Ｏ、ＺｎＳＯ4・７Ｈ2Ｏ、Ｎａ2ＳＯ4・
１０Ｈ2Ｏ、Ｎａ3ＰＯ4・１２Ｈ2Ｏ、ＬｉＢｒ・２Ｈ2
Ｏ、ＬｉＣｌ・１Ｈ2Ｏ、ＬｉＩ・２Ｈ2Ｏ、ＬｉＩ・３
Ｈ2Ｏ、ＫＦ・２Ｈ2Ｏ、ＮａＢｒ・２Ｈ2Ｏなど及びア
ルカリまたはアルカリ土金属水酸化物例えばＮａＯＨ・
Ｈ2Ｏ、ＮａＯＨ・２Ｈ2Ｏ、Ｂａ(ＯＨ)2・８Ｈ2Ｏ、Ｋ
ＯＨ・２Ｈ2Ｏ、ＣｓＯＨ・１Ｈ2Ｏ、ＬｉＯＨ・１Ｈ2
Ｏなどがある。上の水和物のいずれかの混合物も使用し
得る。混合物中の全アルキルアンモニウム化合物に対す
る自由水または水和物中の水のモル比は例えば２：１〜
１：４のように広く変えることができ、４：３〜１：
３.５の比が好ましい。
【００１１】かかるヒドロカルビルアルミノキサンの製
造方法は例えば米国特許第４,９０８,４６３号に記載さ
れる。メチルアルミノキサンは未反応のトリメチル−ア
ルミニウムとして約５〜３５モル％の種々の量のアルミ
ニウム値を含む。
【００１２】本発明に用いるアルキルジシロキサンは好
ましくは炭素原子１〜２０個を含むアルキル基を有す
る。アルキルジシロキサンはＳｉ−Ｏ−Ｓｉ結合を含
み、そしてＳｉ−ＯＨまたはＳｉ−Ｏ−Ｃ結合は実質的
には含まない。アルキルジシロキサンは混和されたアル
キル基を含む。アルキルジシロキサンの非限定的な例に
はヘキサメチルジシロキサン、ヘキサエチルジシロキサ
ン、テトラメチルジシロキサンなどが含まれる。
【００１３】シロキシ−アルミノキサン組成物はアルミ
ノキサン及びアルキルジシロキサンを有機溶媒媒質中で
１：１〜５０：１のアルキルジシロキサンに対するアル
ミニウムのモル比で反応させることにより製造し得る。
アルミノキサン及び／またはアルキルジシロキサンの混
合物は組成物を生成させる際に使用し得る。反応媒質と
していずれかの不活性有機溶媒を使用し得る。溶媒の非
限定的な例には脂肪族炭化水素例えばペンタン、イソペ
ンタン、ヘキサン、シクロヘキサン、ヘプタン、オクタ
ン、デカン、ドデカン、ヘキサデカン、オクタデカンな
どが含まれ、５〜１０の炭素数を有するものが好まし
く、そして芳香族炭化水素例えばベンゼン、トルエン、
キシレン、クメンなどの６〜２０の炭素数を有するもの
が好ましい。一般に１０〜３０重量％の反応体の全濃度
を与える溶媒の量を用いる。
【００１４】好適な反応温度は約２５〜９０℃の範囲で
ある。
【００１５】シロキシ−アルミノキサン化合物はオレフ
イン重合触媒を与えるためにメタロセンと共に使用し得
る。かかるメタロセンは本分野で十分公知であり、非限
定的例にはヨーロツパ特許出願公開第０,１２９,３６８
号並びに米国特許第５,０１７,７１４号及び同第５,０
２６,７９８号に記載されるメタロセンが含まれ、かか
るメタロセンに関する教示を参考として本明細書に併記
する。かかるメタロセンの代表的例にはビス−（シクロ
ペンタジエニル）−ジルコニウムジメチル、二塩化ビス
−（シクロペンタジエニル）−ジルコニウム、塩化ビス
−（シクロペンタジエニル）−ジルコニウム−モノメチ
ル、二塩化ビス−（シクロペンタジエニル）−チタン、
二フツ化ビス−（シクロペンタジエニル）−チタン、シ
クロペンタジエニル−ジルコニウムトリ−（２−エチル
ヘキサノエート）、ビス−（シクロペンタジエニル）−
ジルコニウム塩酸塩、二塩化ビス−（シクロペンタジエ
ニル）−ハフニウムなどがある。
【００１６】触媒成分は０.０００２：１〜０.２：１、
好ましくは０.０００５：１〜０.０２：１のアルミニウ
ム原子に対する遷移金属原子のモル比を与える比で用い
る。触媒成分は溶液として用いるか、または固体担体上
に沈殿させ得る。固体担体はいずれかの粒状固体、殊に
多孔性担体例えばタルクもしくは無機酸化物、または樹
脂状担体材料例えばポリオレフインであり得る。好まし
くは、担体材料は細かく分割された状態の無機酸化物で
ある。
【００１７】望ましく使用される適当な無機酸化物担体
材料はＩＩＡ、ＩＩＩＡ、ＩＶＡまたはＩＶＢ族の金属
酸化物例えばシリカ、アルミナ、シリカ−アルミナ及び
その混合物である。単独でか、またはシリカ、アルミナ
もしくはシリカ−アルミナと組合せてのいずれかで使用
し得る他の無機酸にはマグネシア、チタニア、ジルコニ
アなどがある。他の適当な担体材料は細かく分割された
ポリオレフイン例えば細かく分割されたポリエチレンで
ある。
【００１８】触媒はオレフイン重合体、特にエチレン重
合体及びエチレン／α−オレフイン共重合体を製造する
際に有効である。本発明の触媒の存在下で重合させ得る
オレフインの例には炭素原子２〜２０個を有するα−オ
レフイン例えばエチレン、プロピレン、１−ブテン、１
−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテ
ン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１
−ヘキサデセン及び１−オクタデセンがある。エチレン
の重合またはエチレン及び炭素原子３〜１０個を有する
α−オレフインとの共重合が好ましい。かかる重合はガ
スまたは液相中（例えば溶媒例えばトルエンまたは希釈
剤例えばヘプタン中）のいずれかで行い得る。重合は分
子量調節などに通常の方法を用いて通常の温度（例えば
０〜１２０℃）及び圧力（例えば大気圧〜５０ｋｇ／ｃ
ｍ2）で行い得る。
【００１９】本発明を次の実施例で更に説明するが、こ
れに限定されるものではない。
【００２０】次の実施例はＮ2−乾燥箱と接続したシユ
レンク（Schlenk）ガラス器具を用いて不活性雰囲気下
で行つた。溶媒は標準法を用いて蒸留した。濾過及び真
空蒸留はＮ2−乾燥箱内で行い、そして蒸留液はトラツ
プ中に−７８℃で捕集した。ジシロキサンはアルドリツ
チ（Aldrich）から購入し、そして更に精製せずに用い
た。アルミノキサンはエチル（Ethyl）により製造され
た原料溶液から得た。
【００２１】
【実施例】実施例１ 固体のメチルアルミノキサン（ＭＡＯ、３８ミリモルＡ
ｌ）をヘキサン（５０ｍｌ）中に懸濁させた。混合物を
室温で撹拌した（３０分間）。次にヘキサメチルジシロ
キサン（ＨＭＤＳ、４.７ミリモル）をシリンジを介し
て徐々に加えた。１６時間撹拌した後、混合物を濾過し
た。次にヘキサン溶液を真空蒸留により乾固するまで濃
縮した。生じた固体のシロキシ−ＭＡＯ生成物は６５％
の初期アルミニウム値を含んでいた。ケイ素−２９及び
プロトンＮＭＲは各々シロキシ基に対する１本のシヤー
プなシングレツトを示した。加えて、Ｈ−１ ＮＭＲは
アルミニウムアルキル領域にメチルアルミノキサンに通
常のブロードなピークを示した。シヤープな信号はＭＡ
Ｏ構造中のシロキシ基の可能なエンドキヤツピング環境
を示唆する。
【００２２】実施例２ 固体のＭＡＯ（１２２ミリモルＡｌ）を反応フラスコ中
でヘキサン（３００ｍｌ）に懸濁させた。ＨＭＤＳ（６
０ミリモル）をシリンジを介して加えた。混合物を室温
で約３０分間撹拌し、次に７０℃（油浴）に更に１２時
間加熱した。スラリーを濾過し、そして濾液を濃縮して
６７％の初期アルミニウム値を含む白色固体物質を生成
させた。Ｓｉ−２９及びＨ−１ ＮＭＲは実施例１で得
られたものと同様であつた。
【００２３】実施例３ 固体のＭＡＯ（６０ミリモルＡｌ）をヘキサン（１００
ｍｌ）中に入れた。このスラリーにＨＭＤＳ（７５ミリ
モル）を加えた。混合物を約２０時間磁気撹拌し、次に
濾過した。濾液を濃縮して白色の粒状シロキシ−ＭＡＯ
誘導体を生成させた。
【００２４】上記の実施例１〜３はＨＭＤＳ濃度、反応
時間及び熱的条件が生成物収率または生じた固体シロキ
シ−ＭＡＯ誘導体の分光学的データのいずれも重大に変
えることがないことを示す。
【００２５】実施例４ この調製物を混合溶媒系、トルエン／ヘキサンの効果を
検討するために用いた。ＭＡＯ（３５０ミリモルＡｌ）
のトルエン溶液を反応フラスコ中に入れ、そしてヘキサ
ン（１５０ｇ）を加えた。次にＨＭＤＳ（９０ミリモ
ル）をシリンジを介して徐々に加えた。混合物を室温で
約１４時間撹拌した。濾過後、９０％の最初のアルミニ
ウム値を含む透明な液体を濃縮し、白色固体のシロキシ
−ＭＡＯ生成物を生じさせた。
【００２６】Ｈ−１ ＮＭＲデータはアルカン生成物に
見られるよりシヤープなアンモニウムアルキル領域にお
ける通常のＭＡＯのブロードピークに重なるピークを示
した。
【００２７】実施例５ 固体のＭＡＯ（３０ミリモルＡｌ）をトルエン（２０ｍ
ｌ）に溶解し、次にＨＭＤＳ（５ミリモル）を加えた。
実施例１と同様に反応を行つた。生じた固体生成物は９
２％の初期アルミニウム値を含んでいた。Ｈ−１ ＮＭ
Ｒは通常のブロードなＭＡＯピークの下に数本のシング
レツトピークを含んでいた。
【００２８】実施例６ 固体のＭＡＯ（７５ミリモルＡｌ）をトルエン溶媒（５
０ｍｌ）に加えた。次にこの溶液にＨＭＤＳ（３０ミリ
モル）をシリンジから加えた。混合物を室温で約４時間
加えた。ヘキサン（５０ｍｌ）を加え、混合物を更に２
時間撹拌し、そして濾過した。濾液を乾固するまで濃縮
し、８５％の初期アルミニウム値を含む固体生成物を生
じさせた。
【００２９】固体の、ヘキサン誘導されたシロキシ−Ｍ
ＡＯ生成物のＮ−１ ＮＭＲはＨＭＤＳの濃度に関係な
くアルミニウムアルキル領域に１本のみのシヤープなシ
ングレツトピークを生じた。これに対し、トルエン誘導
された生成物中の固体のＭＡＯに対する同様なスペクト
ルはアルミニウムアルキル領域に数本のシヤープなシン
グレツトピークを示した。更に、ＨＭＤＳのモル比が増
加するに従つてシロキシ誘導体に帰属するシングレツト
ピークの数は増加した。この明白な溶媒効果に対する理
由は知られていない。
【００３０】実施例７ 固体のＭＡＯ（７５ミリモルＡｌ）をトルエン（５０ｍ
ｌ）に溶解した。この溶液にＨＭＤＳ（７５ミリモル）
を加えた。混合物を室温で約２０時間撹拌した。ヘキサ
ン（５０ｍｌ）を加え、次に混合物を更に４時間撹拌し
た。濾過及び濃縮度、生じた固体のシロキシ−ＭＡＯ化
合物は８８％の初期アルミニウム値を含んでいた。
【００３１】固体化合物のＨ−１ ＮＭＲはブロードは
ＭＡＯピークの下に数本のシングレツトピーク（Ｍｅ3
ＳｉＯ）を示した。
【００３２】上記の反応中の出発物質は固体ＭＡＯであ
つた。このものは真空蒸留を介するＭＡＯ溶液からのト
ルエンの除去により得られた。商業的な目的のために、
この他の処理を避けることが望ましい。次の実施例はＭ
ＡＯの最初のトルエン溶液からの直接のシロキシ−ＭＡ
Ｏ組成物の生成を記載する。
【００３３】実施例８ トルエン中のＭＡＯ溶液（２７１ミリモルＡｌ、９.４
重量％Ａｌ溶液７８ｇ）を反応フラスコ中に入れた。Ｈ
ＭＤＳ（６８ミリモル）を室温で徐々に加えた。混合物
を約１２時間撹拌し、次に加熱（油浴、８０℃）を約２
時間行つた。混合物を濾過し、そして濾液は９２％の初
期アルミニウム値を含んでいることが見い出された。
【００３４】このシロキシ−ＭＡＯ溶液は元のＭＡＯ溶
液と比較してエチレン重合試験においてより活性である
ことが見い出された（表１）。
【００３５】実施例９ トルエン中のＭＡＯの溶液（３００ミリモルＡｌ）にＨ
ＭＤＳ（１５０ミリモル）を加えた。実施例８と同様に
反応を行つた。濾液は９３％の初期アルミニウム値を含
んでいた。生じたシロキシ−ＭＡＯ溶液はエチレン重合
において極めて活性であることが見い出された（表
１）。
【００３６】実施例１０ トルエン中のＭＡＯ溶液（２７２ミリモルＡｌ）を反応
フラスコ中に入れた。ＨＭＤＳ（２０４ミリモル）をシ
リンジから徐々に加えた。実施例８と同様に反応を行つ
た。生じた濾液は約８２％の初期アルミニウム値を含ん
でいた。この生成物に対してトリメチル−アルミニウム
（ＴＭＡ）含有量のかなりの減少（３０％ＴＭＡから１
３％ＴＭＡへ）が観察された。
【００３７】二塩化ジルコノセンと組合せた生成物はエ
チレン重合において高度に活性であつた（表１）。
【００３８】実施例１１ トルエン中のＭＡＯの溶液をＨＭＤＳ（２７２ミリモ
ル）で処理した。実施例８と同様に反応を行つた。約８
６％の初期アルミニウム値が濾過後に回収された。液体
生成物はエチレン重合において極めて活性であることが
見い出された（表１）。
【００３９】実施例１２ ＭＡＯ溶液（１９４ミリモルＡｌ）をヘキサエチルジシ
ロキサン（ＨＭＤＳ、３８.８ミリモル）と反応させ
た。実施例８と同様に反応を行つた。生じた濾液は７９
％の初期アルミニウム値を含んでいた。
【００４０】濾液の一部を真空下で濃縮して油状生成物
を生じさせた。
【００４１】実施例１３ シクロヘキサン中のイソブチルアミノキサン（ＩＢＡ
Ｏ、１０９ミリモルＡｌ）の溶液をＨＭＤＳ（２７ミリ
モル）で処理した。混合物を室温で約２時間撹拌し、次
に１００℃で更に１０時間加熱した（油浴）。透明な溶
液を真空下で濃縮して濃厚な油状生成物を生じさせた。
通常、固体生成物は原料のＩＢＡＯ溶液の同様の処理後
に生成する。Ｈ−１ ＮＭＲはシロキシ−アルミノキサ
ン基に帰属する。０.２〜０.４ｐｐｍのブロードなピー
クを示した。全ての他のＩＢＡＯピークが未だ存在し
た。
【００４２】重合 冷却コイル、マグネチツクスターラー、圧力計及びガス
導入口を備えたパール（Ｐａｒｒ）反応器中でエチレン
重合を行つた。触媒系、シロキシ−ＭＡＯ及び二塩化ジ
ルコノセンをトルエン（３００ｍｌ）に溶解した。乾燥
箱中に入れ、その後反応器を十分排気したフード中で組
立てた。エチレンを６０ｐｓｉで１０分間反応器中に通
し、その間温度を約９０℃で保持した。
【００４３】室温に冷却した後、反応器内容物をビーカ
ー中に注ぎ、そこに触媒系を分解するために等容量のメ
タノールを加えた。ポリエチレンを濾過により捕集し、
次に真空乾燥器中で乾燥した。
【００４４】実施例１４及び１５ 実施例１及び５から得られた固体試料を上記のエチレン
重合試験を行うために二塩化ジルコノセンと一緒に別々
に用いた。結果を表１に示す。
【００４５】実施例１６〜１９ それぞれ実施例８〜１１で得られたシロキシ−アルミノ
キサンのトルエン試料を上記のようにエチレン重合を行
うために二塩化ジルコニウムの存在下で別々に用いた。
結果を表１に示す。
【００４６】比較 通常のトルエン中のメチルアルミノキサン（ＭＡＯ）溶
液（９.４重量％Ａｌ）をジシロキサンを添加せずに二
塩化ジルコノセンと一緒に用いて比較重合を行つた。結
果を表１に示す。
【００４７】表１はＨＭＤＳのモル比が増加するに従つ
て重大な追加の活性が得られなかつたことを示す。しか
しながら、この表中のデータは同様の条件下で通常のＭ
ＡＯと比較してシロキシ−ＭＡＯ誘導体の活性に顕著な
増加（約５０％）を示す。
【００４８】
【表１】
【００４９】本発明の主なる特徴及び態様は以下のとお
りである。
【００５０】１．アルキルジシロキサン及びアルミノキ
サンの反応生成物からなり、ここにアルキルジシロキサ
ンに対するアルミニウムのモル比が１：１〜５０：１で
あるシロキシ−アルミノキサン組成物。
【００５１】２．該アルキルジシロキサン中のアルキル
基が炭素原子１〜２０個を有し、そして該アルミノキサ
ンがヒドロカルビルアルミノキサンであり、ここにヒド
ロカルビル基が炭素原子１〜１０個を含む、上記１に記
載の組成物。
【００５２】３．該アルキルジシロキサンがヘキサメチ
ルジシロキサンであり、そして該ヒドロカルビルアルミ
ノキサンがメチルアルミノキサンである、上記２に記載
の組成物。
【００５３】４．該アルキルジシロキサンがヘキサエチ
ルジシロキサンであり、そして該ヒドロカルビルアルミ
ノキサンがメチルアルミノキサンである、上記２に記載
の組成物。
【００５４】５．該アルキルジシロキサンがヘキサメチ
ルジシロキサンであり、そして該ヒドロカルビルアルミ
ノキサンがブチルアルミノキサンである、上記２に記載
の組成物。
【００５５】６．該アルキルシロキサンがヘキサエチル
ジシロキサンであり、そして該ヒドロカルビルアルミノ
キサンがブチルアルミノキサンである、上記２記載の組
成物。
【００５６】７．遷移金属のメタロセン並びにアルキル
ジシロキサンに対するアルミニウムのモル比が１：１〜
５０：１であるアルキルジシロキサン及びアルミノキサ
ンの反応生成物であるシロキシ−アルミノキサンからな
るオレフイン重合触媒。
【００５７】８．該シロキシ−アルミノキサン組成物中
のアルミニウム原子に対する該メタロセン中の遷移金属
原子が０.０００２：１〜０.２：１のモル比を含む、上
記７に記載の触媒。
【００５８】９．該シロキシ−アルミノキサン組成物中
のアルミニウム原子に対する該メタロセン中の遷移金属
原子が０.０００５：１〜０.０２：１のモル比を含む、
上記７に記載の触媒。
【００５９】１０．該アルキルジシロキサン中のアルキ
ル基が炭素原子１〜２０個を有し、そして該アルミノキ
サンがヒドロカルビル基が炭素原子１〜１０個を含むヒ
ドロカルビルアルミノキサンである、上記７に記載の触
媒。

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 アルキルジシロキサン及びアルミノキサ
    ンの反応生成物からなり、ここにアルキルジシロキサン
    に対するアルミニウムのモル比が１：１〜５０：１であ
    るシロキシ−アルミノキサン組成物。
  2. 【請求項２】 遷移金属のメタロセン並びにアルキルジ
    シロキサンに対するアルミニウムのモル比が１：１〜５
    ０：１であるアルキルジシロキサン及びアルミノキサン
    の反応生成物であるシロキシ−アルミノキサンからなる
    オレフイン重合触媒。
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