JPH06263410A - 窒化けい素粉末のβ分率向上法 - Google Patents
窒化けい素粉末のβ分率向上法Info
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- JPH06263410A JPH06263410A JP5609193A JP5609193A JPH06263410A JP H06263410 A JPH06263410 A JP H06263410A JP 5609193 A JP5609193 A JP 5609193A JP 5609193 A JP5609193 A JP 5609193A JP H06263410 A JPH06263410 A JP H06263410A
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- silicon nitride
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- nitride powder
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B21/00—Nitrogen; Compounds thereof
- C01B21/06—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron
- C01B21/068—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron with silicon
- C01B21/0687—After-treatment, e.g. grinding, purification
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 β分率９５％以上の窒化けい素粉末を工業的
規模で安価に製造すること。 【構成】 ＳｉＯ2 換算として２〜５重量％の酸素を含
み、比表面積が１ｍ2/ｇ以上である窒化けい素粉末原料
を、非酸化性雰囲気下、温度１５００℃以上で熱処理す
ることを特徴とする窒化けい素粉末のβ分率向上法。
規模で安価に製造すること。 【構成】 ＳｉＯ2 換算として２〜５重量％の酸素を含
み、比表面積が１ｍ2/ｇ以上である窒化けい素粉末原料
を、非酸化性雰囲気下、温度１５００℃以上で熱処理す
ることを特徴とする窒化けい素粉末のβ分率向上法。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、窒化けい素粉末のβ分
率向上法、詳しくは、高強度、高靱性かつ高信頼性の窒
化けい素焼結体を製造することができる窒化けい素粉末
の製造方法に関する。
率向上法、詳しくは、高強度、高靱性かつ高信頼性の窒
化けい素焼結体を製造することができる窒化けい素粉末
の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】窒化けい素焼結体は、強度、硬度、靱
性、耐熱性、耐食性、耐熱衝撃性、耐衝撃性に優れた材
料であり、各種産業機構部品、自動車部品、ガスタービ
ン部品等に適用あるいは検討されている。
性、耐熱性、耐食性、耐熱衝撃性、耐衝撃性に優れた材
料であり、各種産業機構部品、自動車部品、ガスタービ
ン部品等に適用あるいは検討されている。
【０００３】従来、窒化けい素粉末の製造方法として
は、金属けい素直接窒化法、シリカ還元法、ハロゲン化
けい素法がある。これらの方法で得られる窒化けい素粉
末は、それぞれ異なった粉体特性を有し、焼結性や焼結
体特性に大きな影響を及ぼすが、一般的には高α分率の
窒化けい素粉末に関する研究が主体であった。
は、金属けい素直接窒化法、シリカ還元法、ハロゲン化
けい素法がある。これらの方法で得られる窒化けい素粉
末は、それぞれ異なった粉体特性を有し、焼結性や焼結
体特性に大きな影響を及ぼすが、一般的には高α分率の
窒化けい素粉末に関する研究が主体であった。
【０００４】一方、高β分率の窒化けい素粉末は、その
焼結体製造において微構造の制御が容易であることか
ら、近年、工業的に使用されつつあるが、β分率が９０
％程度の粉末しか製造されておらず、より高いβ分率を
もった窒化けい素粉末の工業的製法についてはほとんど
検討されていなかった。
焼結体製造において微構造の制御が容易であることか
ら、近年、工業的に使用されつつあるが、β分率が９０
％程度の粉末しか製造されておらず、より高いβ分率を
もった窒化けい素粉末の工業的製法についてはほとんど
検討されていなかった。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、β分
率が９５％以上をも可能とする窒化けい素粉末を工業的
な規模で安価に製造することにある。
率が９５％以上をも可能とする窒化けい素粉末を工業的
な規模で安価に製造することにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】すなわち、本発明は、Ｓ
ｉＯ2 換算として２〜５重量％の酸素を含み、比表面積
が１ｍ2/ｇ以上である窒化けい素粉末原料を、非酸化性
雰囲気下、温度１５００℃以上で熱処理することを特徴
とする窒化けい素粉末のβ分率向上法である。
ｉＯ2 換算として２〜５重量％の酸素を含み、比表面積
が１ｍ2/ｇ以上である窒化けい素粉末原料を、非酸化性
雰囲気下、温度１５００℃以上で熱処理することを特徴
とする窒化けい素粉末のβ分率向上法である。
【０００７】以下、さらに詳しく本発明について説明す
ると、本発明で使用される窒化けい素粉末原料のβ分率
については、特に制限はなく、本発明の処理を行うこと
によって、そのβ分率を高めることができる。また、そ
の粒度については、本発明の処理を均一かつ短時間に行
うために、比表面積１ｍ2/ｇ以上の微粉であることが好
ましい。
ると、本発明で使用される窒化けい素粉末原料のβ分率
については、特に制限はなく、本発明の処理を行うこと
によって、そのβ分率を高めることができる。また、そ
の粒度については、本発明の処理を均一かつ短時間に行
うために、比表面積１ｍ2/ｇ以上の微粉であることが好
ましい。
【０００８】また、本発明で使用される窒化けい素粉末
原料に含まれる酸素量は、ＳｉＯ2換算として２〜５重
量％であることが必要である。該値が２重量％未満で
は、窒化けい素粉末のβ分率の増大効果が小さく、また
β分率にバラツキが生じやすい。一方、該値が５重量％
をこえると、熱処理後の窒化けい素粉末にＳｉＯ2 が残
留し窒化けい素粉末の粉体特性が悪くなる。
原料に含まれる酸素量は、ＳｉＯ2換算として２〜５重
量％であることが必要である。該値が２重量％未満で
は、窒化けい素粉末のβ分率の増大効果が小さく、また
β分率にバラツキが生じやすい。一方、該値が５重量％
をこえると、熱処理後の窒化けい素粉末にＳｉＯ2 が残
留し窒化けい素粉末の粉体特性が悪くなる。
【０００９】窒化けい素粉末原料の酸素量をＳｉＯ2 換
算として２〜５重量％とするには、窒化けい素粉末を酸
化性雰囲気下で加熱するか、又は窒化けい素粉末にＳｉ
Ｏ2粉末及び／又はＳｉ2 ＯＮ2 粉末を添加する等によ
って行うことができる。後者の粉末を添加する方法にお
いては、その粉末度は、比表面積で１ｍ2/ｇ以上である
ことが好ましい。
算として２〜５重量％とするには、窒化けい素粉末を酸
化性雰囲気下で加熱するか、又は窒化けい素粉末にＳｉ
Ｏ2粉末及び／又はＳｉ2 ＯＮ2 粉末を添加する等によ
って行うことができる。後者の粉末を添加する方法にお
いては、その粉末度は、比表面積で１ｍ2/ｇ以上である
ことが好ましい。
【００１０】本発明は、上記窒化けい素粉末原料を容器
に入れ、温度１５００℃以上好ましくは１６００℃以上
の非酸化性雰囲気下で熱処理を行う。容器としては、窒
化硼素製又は炭素製が使用され、また、非酸化性雰囲気
としては、Ｎ2 、Ａｒ等が使用される。雰囲気中に酸素
が多く存在すると窒化けい素粉末が酸化されてＳｉＯ 2
又はＳｉ2 ＯＮ2 の量に変化が生じてしまうので望まし
くない。
に入れ、温度１５００℃以上好ましくは１６００℃以上
の非酸化性雰囲気下で熱処理を行う。容器としては、窒
化硼素製又は炭素製が使用され、また、非酸化性雰囲気
としては、Ｎ2 、Ａｒ等が使用される。雰囲気中に酸素
が多く存在すると窒化けい素粉末が酸化されてＳｉＯ 2
又はＳｉ2 ＯＮ2 の量に変化が生じてしまうので望まし
くない。
【００１１】窒化けい素粉末原料の熱処理時間について
は、その量、粒度、α分率によって異なるが、１時間以
上特に数時間以上が好ましい。本発明の処理を施すこと
によって、窒化けい素粉末原料のα分率にかかわらずβ
分率９５％以上の窒化けい素粉末を製造することができ
る。本発明の処理を行うことによる反応は、Ｓｉ2 ＯＮ
2 を介在して進行するα窒化けい素のβ化として、次式
で表すことができる。 αＳｉ3 Ｎ4 ＋ＳｉＯ2 →２Ｓｉ2 ＯＮ2 →βＳｉ3 Ｎ4 ＋ＳｉＯ2
は、その量、粒度、α分率によって異なるが、１時間以
上特に数時間以上が好ましい。本発明の処理を施すこと
によって、窒化けい素粉末原料のα分率にかかわらずβ
分率９５％以上の窒化けい素粉末を製造することができ
る。本発明の処理を行うことによる反応は、Ｓｉ2 ＯＮ
2 を介在して進行するα窒化けい素のβ化として、次式
で表すことができる。 αＳｉ3 Ｎ4 ＋ＳｉＯ2 →２Ｓｉ2 ＯＮ2 →βＳｉ3 Ｎ4 ＋ＳｉＯ2
【００１２】高α分率の窒化けい素粉末は、今日、ファ
インセラミックス原料として使用されているが、例えば
α分率９０％以上の高α分率窒化けい素粉末を製造する
には、非常に精密な窒化反応の制御を長時間行う必要が
あり、高β分率の窒化けい素粉末に比べて製造コストが
著しく高くなるものであった。一方、高β分率の窒化け
い素粉末は、それよりも低コストで製造されてはいた
が、物性のバラツキ、不純物量等においてファインセラ
ミックス原料として使用できるレベルにはなかった。こ
のように、従来、高β分率の窒化けい素粉末の長所であ
る焼結体製造における微構造の制御が容易となる高β分
率の窒化けい素粉末を工業的規模で安価に製造すること
はできなかったが、本発明はそれを可能にしたものであ
る。
インセラミックス原料として使用されているが、例えば
α分率９０％以上の高α分率窒化けい素粉末を製造する
には、非常に精密な窒化反応の制御を長時間行う必要が
あり、高β分率の窒化けい素粉末に比べて製造コストが
著しく高くなるものであった。一方、高β分率の窒化け
い素粉末は、それよりも低コストで製造されてはいた
が、物性のバラツキ、不純物量等においてファインセラ
ミックス原料として使用できるレベルにはなかった。こ
のように、従来、高β分率の窒化けい素粉末の長所であ
る焼結体製造における微構造の制御が容易となる高β分
率の窒化けい素粉末を工業的規模で安価に製造すること
はできなかったが、本発明はそれを可能にしたものであ
る。
【００１３】本発明において、窒化けい素粉末のα分率
又はβ分率は、Ｘ線回折法による回折ピークの強度比か
ら算出することができる。すなわち、α相としてＩα
102 とＩα210 、β相としてＩβ101 とＩβ210 の回折
ピークから次式によって求めることができる。
又はβ分率は、Ｘ線回折法による回折ピークの強度比か
ら算出することができる。すなわち、α相としてＩα
102 とＩα210 、β相としてＩβ101 とＩβ210 の回折
ピークから次式によって求めることができる。
【数１】
【００１４】本発明は、バッチ式、半連続式及び連続式
のいずれの手段でも行うことができる。本発明の方法に
よって得られた窒化けい素粉末は、熱処理によって凝集
しているので、使用に際しては、例えばボールミル、ロ
ールクラッシャー等を用いて解砕する。
のいずれの手段でも行うことができる。本発明の方法に
よって得られた窒化けい素粉末は、熱処理によって凝集
しているので、使用に際しては、例えばボールミル、ロ
ールクラッシャー等を用いて解砕する。
【００１５】
【実施例】以下、実施例と比較例をあげて、さらに具体
的に本発明を説明する。
的に本発明を説明する。
【００１６】実施例１〜５ 比較例１〜４ 表１に示す窒化けい素粉末（電気化学工業社製）と溶融
シリカ粉末（電気化学工業社製）を用意し、それらを表
１に示す割合で配合し、Ｖ型混合機で十分混合して窒化
けい素粉末原料となし、それを黒鉛容器に１ｋｇ充填
し、窒素ガス雰囲気下、表１に示す条件で熱処理し、冷
却後、ボールミルで２時間解砕した。
シリカ粉末（電気化学工業社製）を用意し、それらを表
１に示す割合で配合し、Ｖ型混合機で十分混合して窒化
けい素粉末原料となし、それを黒鉛容器に１ｋｇ充填
し、窒素ガス雰囲気下、表１に示す条件で熱処理し、冷
却後、ボールミルで２時間解砕した。
【００１７】得られた窒化けい素粉末に、焼結助剤とし
て平均粒径１．５μｍのＹ2 Ｏ3 粉末５重量％と平均粒
径０．８μｍのＡｌ2 Ｏ3 粉末３重量％を添加し、１，
１，１−トリクロロエタンを加えて４時間ボールミルで
湿式混合し乾燥後１００ｋｇ／ｃｍ2 の成形圧で金型成
形した後２７００ｋｇ／ｃｍ2 の成形圧でＣＩＰ成形し
た。
て平均粒径１．５μｍのＹ2 Ｏ3 粉末５重量％と平均粒
径０．８μｍのＡｌ2 Ｏ3 粉末３重量％を添加し、１，
１，１−トリクロロエタンを加えて４時間ボールミルで
湿式混合し乾燥後１００ｋｇ／ｃｍ2 の成形圧で金型成
形した後２７００ｋｇ／ｃｍ2 の成形圧でＣＩＰ成形し
た。
【００１８】これらの成形体を黒鉛ルツボに入れ、１０
ｋｇ／ｃｍ2 の窒素ガス雰囲気下、温度１９００℃で４
時間焼成して焼結体を製造した。得られた焼結体を３mm
×４mm×４０mmに研削加工後、焼結体密度（相対密
度）、室温における４点曲げ強度及びｎ＝３０における
ワイブル係数を測定した。それらの結果を表２に示す。
また、各測定値は次の方法によった。
ｋｇ／ｃｍ2 の窒素ガス雰囲気下、温度１９００℃で４
時間焼成して焼結体を製造した。得られた焼結体を３mm
×４mm×４０mmに研削加工後、焼結体密度（相対密
度）、室温における４点曲げ強度及びｎ＝３０における
ワイブル係数を測定した。それらの結果を表２に示す。
また、各測定値は次の方法によった。
【００１９】（１）α分率、β分率（％）：Ｘ線回折法 （２）比表面積（ｍ2/ｇ） ：ＢＥＴ１点法 （３）酸素量（重量％） ：「ＬＥＣＯ−ＴＣ１３
６」Ｏ／Ｎ同時分析計 （４）焼結体密度（％） ：アルキメデス法 （５）４点曲げ強度（ＭＰａ）：島津製作所製オートグ
ラフＡＧ−２０００Ａ型
６」Ｏ／Ｎ同時分析計 （４）焼結体密度（％） ：アルキメデス法 （５）４点曲げ強度（ＭＰａ）：島津製作所製オートグ
ラフＡＧ−２０００Ａ型
【００２０】
【表１】
【００２１】
【表２】
【００２２】
【発明の効果】本発明によれば、β分率９５％以上の窒
化けい素粉末を工業的規模で安価に製造することができ
る。
化けい素粉末を工業的規模で安価に製造することができ
る。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 磯崎 啓 福岡県大牟田市新開町１ 電気化学工業株 式会社大牟田工場内 (72)発明者 広津留 秀樹 福岡県大牟田市新開町１ 電気化学工業株 式会社大牟田工場内
Claims (1)
- 【請求項１】 ＳｉＯ2 換算として２〜５重量％の酸素
を含み、比表面積が１ｍ2/ｇ以上である窒化けい素粉末
原料を、非酸化性雰囲気下、温度１５００℃以上で熱処
理することを特徴とする窒化けい素粉末のβ分率向上
法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5609193A JPH06263410A (ja) | 1993-03-16 | 1993-03-16 | 窒化けい素粉末のβ分率向上法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5609193A JPH06263410A (ja) | 1993-03-16 | 1993-03-16 | 窒化けい素粉末のβ分率向上法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06263410A true JPH06263410A (ja) | 1994-09-20 |
Family
ID=13017434
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5609193A Pending JPH06263410A (ja) | 1993-03-16 | 1993-03-16 | 窒化けい素粉末のβ分率向上法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH06263410A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6846765B2 (en) | 2000-09-20 | 2005-01-25 | Hitachi Metals, Ltd. | Silicon nitride powder, silicon nitride sintered body, sintered silicon nitride substrate, and circuit board and thermoelectric module comprising such sintered silicon nitride substrate |
| JP2009263201A (ja) * | 2007-08-01 | 2009-11-12 | Mitsubishi Chemicals Corp | 結晶性窒化珪素及びその製造方法、並びに、それを用いた蛍光体、該蛍光体含有組成物、発光装置、照明装置、画像表示装置、焼結体及び顔料 |
| JP5142198B2 (ja) * | 2005-08-11 | 2013-02-13 | 電気化学工業株式会社 | 窒化珪素基板、それを用いた窒化珪素回路基板及びその用途 |
-
1993
- 1993-03-16 JP JP5609193A patent/JPH06263410A/ja active Pending
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6846765B2 (en) | 2000-09-20 | 2005-01-25 | Hitachi Metals, Ltd. | Silicon nitride powder, silicon nitride sintered body, sintered silicon nitride substrate, and circuit board and thermoelectric module comprising such sintered silicon nitride substrate |
| US7031166B2 (en) | 2000-09-20 | 2006-04-18 | Hitachi Metals, Ltd. | Silicon nitride powder, silicon nitride sintered body, sintered silicon nitride substrate, and circuit board and thermoelectric module comprising such sintered silicon nitride substrate |
| DE10165080B4 (de) * | 2000-09-20 | 2015-05-13 | Hitachi Metals, Ltd. | Siliciumnitrid-Pulver und -Sinterkörper sowie Verfahren zu deren Herstellung und Leiterplatte damit |
| JP5142198B2 (ja) * | 2005-08-11 | 2013-02-13 | 電気化学工業株式会社 | 窒化珪素基板、それを用いた窒化珪素回路基板及びその用途 |
| JP2009263201A (ja) * | 2007-08-01 | 2009-11-12 | Mitsubishi Chemicals Corp | 結晶性窒化珪素及びその製造方法、並びに、それを用いた蛍光体、該蛍光体含有組成物、発光装置、照明装置、画像表示装置、焼結体及び顔料 |
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