JPH06248010A - オレフィン類重合用触媒 - Google Patents
オレフィン類重合用触媒Info
- Publication number
- JPH06248010A JPH06248010A JP35375493A JP35375493A JPH06248010A JP H06248010 A JPH06248010 A JP H06248010A JP 35375493 A JP35375493 A JP 35375493A JP 35375493 A JP35375493 A JP 35375493A JP H06248010 A JPH06248010 A JP H06248010A
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- JP
- Japan
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- borate
- group
- catalyst
- aluminum
- tetra
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- Transition And Organic Metals Composition Catalysts For Addition Polymerization (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 高分子量で、分子量分布が比較的広く、共重
合体にあっては組成分布が狭いオレフィン重合体の製造
に有効な触媒成分の提供。 【構成】 (1) 式Ｍｅ1 （ＯＲ1 ）p Ｒ2 q Ｘ1 4-p-q
で表される化合物（Ｒ1，Ｒ2 は炭化水素残基、Ｘ1 は
ハロゲン、Ｍｅ1 はTi，Zr又はHfを示し、p は０≦p ≦
４、q は０≦q ≦４、p ＋q は０≦p ＋q ≦４であ
る）、(2) 式Ｍｅ2 （ＯＲ3 ）m Ｒ4 n Ｘ2 z-m-n で表
される化合物（Ｒ3 ，Ｒ4 は炭化水素残基、Ｘ2 はハロ
ゲン、Ｍｅ2 は周期律表第Ｉ〜III 族元素、z はＭｅ2
の価数を示し、m は０≦m ≦３、n は０≦n ≦３で、し
かも１≦m ＋n ≦３である）及び(3) 共役二重結合を持
つ有機環状化合物を相互に接触させて得られる触媒成分
と、変性有機アルミニウム化合物と、ホウ素含有化合物
とからなる触媒の存在下にオレフィンを重合又は共重合
させる。
合体にあっては組成分布が狭いオレフィン重合体の製造
に有効な触媒成分の提供。 【構成】 (1) 式Ｍｅ1 （ＯＲ1 ）p Ｒ2 q Ｘ1 4-p-q
で表される化合物（Ｒ1，Ｒ2 は炭化水素残基、Ｘ1 は
ハロゲン、Ｍｅ1 はTi，Zr又はHfを示し、p は０≦p ≦
４、q は０≦q ≦４、p ＋q は０≦p ＋q ≦４であ
る）、(2) 式Ｍｅ2 （ＯＲ3 ）m Ｒ4 n Ｘ2 z-m-n で表
される化合物（Ｒ3 ，Ｒ4 は炭化水素残基、Ｘ2 はハロ
ゲン、Ｍｅ2 は周期律表第Ｉ〜III 族元素、z はＭｅ2
の価数を示し、m は０≦m ≦３、n は０≦n ≦３で、し
かも１≦m ＋n ≦３である）及び(3) 共役二重結合を持
つ有機環状化合物を相互に接触させて得られる触媒成分
と、変性有機アルミニウム化合物と、ホウ素含有化合物
とからなる触媒の存在下にオレフィンを重合又は共重合
させる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、オレフィン類を重合又
は共重合する際に使用して、分子量分布が比較的広いオ
レフィン重合体を製造することができ、しかもその分子
量分布を任意にコントロ−ルすることができる触媒を使
用してオレフィン重合体を製造する方法に関する。ここ
で、オレフィン重合体とは、オレフィン類の単独重合体
と共重合体を総称する。
は共重合する際に使用して、分子量分布が比較的広いオ
レフィン重合体を製造することができ、しかもその分子
量分布を任意にコントロ−ルすることができる触媒を使
用してオレフィン重合体を製造する方法に関する。ここ
で、オレフィン重合体とは、オレフィン類の単独重合体
と共重合体を総称する。
【０００２】
【従来技術および発明が解決しようとする課題】ポリオ
レフィン、特にエチレン重合体又はエチレン・α−オレ
フィン共重合体を製造するに際して、ジルコニウム化合
物（典型的にはメタロセン）と、アルミノキサンとから
なる触媒組成物を使用することは、特開昭58-19309号公
報で公知である。しかし、この技術はエチレンの単独重
合体又は共重合体を高収率で製造できるものの、生成重
合体の分子量が低いうえに、単独重合体にあっては分子
量分布が狭いという欠点があった。
レフィン、特にエチレン重合体又はエチレン・α−オレ
フィン共重合体を製造するに際して、ジルコニウム化合
物（典型的にはメタロセン）と、アルミノキサンとから
なる触媒組成物を使用することは、特開昭58-19309号公
報で公知である。しかし、この技術はエチレンの単独重
合体又は共重合体を高収率で製造できるものの、生成重
合体の分子量が低いうえに、単独重合体にあっては分子
量分布が狭いという欠点があった。
【０００３】生成重合体の分子量を高めることだけにつ
いて言えば、触媒組成物の一成分であるメタロセンの遷
移金属の種類を適宜選択することにより、ある程度分子
量を高めることができる。例えば、特開昭63-251405 号
公報には、ジシクロペンタジエニルハフニウム化合物を
使用することが提案されている。しかしながら、このハ
フニウム化合物は概してその合成が困難であるばかりで
なく、ジシクロペンタジエニルジルコニウム化合物に比
較して重合活性が劣る難点がある。これに加えて、ジシ
クロペンタジエニルハフニウム化合物を使用しても、生
成重合体の分子量分布を広くし、共重合体にあっては分
子量分布の拡大と同時に組成分布を狭めることができな
いという不都合があった。
いて言えば、触媒組成物の一成分であるメタロセンの遷
移金属の種類を適宜選択することにより、ある程度分子
量を高めることができる。例えば、特開昭63-251405 号
公報には、ジシクロペンタジエニルハフニウム化合物を
使用することが提案されている。しかしながら、このハ
フニウム化合物は概してその合成が困難であるばかりで
なく、ジシクロペンタジエニルジルコニウム化合物に比
較して重合活性が劣る難点がある。これに加えて、ジシ
クロペンタジエニルハフニウム化合物を使用しても、生
成重合体の分子量分布を広くし、共重合体にあっては分
子量分布の拡大と同時に組成分布を狭めることができな
いという不都合があった。
【０００４】当業界では、分子量が高い上に分子量分布
が比較的広く、しかも共重合体の場合には組成分布が狭
いオレフィン重合体の開発が要望されているが、上に述
べた事情から、従来のメタロセンを触媒成分とした触媒
組成物を使用したのでは、当業界の要望に応え得るオレ
フィン重合体を製造することができないのが実情であ
る。また、上記のような触媒系を用いて重合体を高収率
で得るためにはプロモーターとしてアルミノキサンを多
量に使用しなければならないが、アルミノキサン、特に
メチルアルミノキサンは高価であるため、触媒がコスト
高になる。従って、アルミノキサンの使用量の低減化
も、当業界では強く望まれている。
が比較的広く、しかも共重合体の場合には組成分布が狭
いオレフィン重合体の開発が要望されているが、上に述
べた事情から、従来のメタロセンを触媒成分とした触媒
組成物を使用したのでは、当業界の要望に応え得るオレ
フィン重合体を製造することができないのが実情であ
る。また、上記のような触媒系を用いて重合体を高収率
で得るためにはプロモーターとしてアルミノキサンを多
量に使用しなければならないが、アルミノキサン、特に
メチルアルミノキサンは高価であるため、触媒がコスト
高になる。従って、アルミノキサンの使用量の低減化
も、当業界では強く望まれている。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、当業界の
要望に十分応え得るオレフィン重合体の開発を目指して
鋭意研究を重ねた結果、従来の触媒系で使用されていた
触媒成分とは全く構成を異にする新規な触媒成分を用い
た特定の触媒系を採用することにより、アルミノキサン
の遷移金属に対する使用比率を低くしても、さらにはア
ルミノキサンを全く用いなくても、所期の性状を備えた
オレフィン重合体を高収率で製造できることを見出し
た。本発明に係るオレフィン類重合用触媒の一つは、
(1) 一般式Ｍｅ1 （ＯＲ1 ）p Ｒ2 q Ｘ1 4-p-q で表さ
れる化合物（式中、Ｒ1，Ｒ2 は個別に炭素数１〜24の
炭化水素残基、Ｘ1 はハロゲン原子、Ｍｅ1 はＴｉ、Ｚ
ｒ又はＨｆを示し、p は０≦p ≦４、q は０≦q ≦４、
p ＋q は０≦p ＋q ≦４である）、(2) 一般式Ｍｅ
2 （ＯＲ3 ）m Ｒ4 n Ｘ2 z-m-n で表される化合物（式
中、Ｒ3，Ｒ4 は個別に炭素数１〜24の炭化水素残基、
Ｘ2 はハロゲン原子、Ｍｅ2 は周期律表第Ｉ〜III 族元
素、z はＭｅ2 の価数を示し、m は０≦m ≦ｚ、n は０
≦n ≦ｚで、しかも１≦m ＋n ≦ｚである）、(3) 環状
で共役二重結合を２個以上持つ有機化合物及び(4) ホウ
素含有化合物を相互に接触させて得ることを特徴とし、
別の一つは、(1) 一般式Ｍｅ1 （ＯＲ1 ）p Ｒ2 q Ｘ1
4-p-q で表される化合物（式中、Ｒ1，Ｒ2 は個別に炭
素数１〜24の炭化水素残基、Ｘ1 はハロゲン原子、Ｍｅ
1 はＴｉ、Ｚｒ又はＨｆを示し、p は０≦p ≦４、q は
０≦q ≦４、p ＋q は０≦p ＋q ≦４である）、(2) 一
般式Ｍｅ2 （ＯＲ3 ）m Ｒ4 n Ｘ2 z-m-n で表される化
合物（式中、Ｒ3，Ｒ4 は個別に炭素数１〜24の炭化水
素残基、Ｘ2 はハロゲン原子、Ｍｅ2 は周期律表第Ｉ〜
III 族元素、z はＭｅ2 の価数を示し、m は０≦m ≦
ｚ、n は０≦n ≦ｚで、しかも１≦m ＋n ≦ｚであ
る）、(3) 環状で共役二重結合を２個以上持つ有機化合
物、(4) ホウ素含有物及び(5) 有機アルミニウム化合物
と水との反応によって得られるＡＩ−Ｏ−ＡＩ結合を含
む変性有機化合物を相互に接触させて得ることを特徴と
する。そして本発明の方法は前記いずれかの触媒の存在
下、オレフィン類を重合または共重合することを特徴と
する。本発明の触媒は遷移金属あたりの触媒効率が高
く、本発明の触媒を用いて得られるオレフィン類重合体
は、 １．分子量が高い、 ２．分子量分布が比較的広く、また分子量分布は自由に
コントロールできる、 ３．得られるオレフィン類重合体が共重合である場合に
は、特にエチレン・α−オレフィン共重合体である場合
には、組成分布が狭い、 ４．生成するオレフィン重合体中の触媒残渣が少い、 ５．融点が低い、 ６．ヒートシール性に優れる、 などの特徴を有している。また、本発明の方法で製造さ
れた重合体を成形する際には、インフレーション法にお
いても高速成形が可能であり、成形性は極めて良好であ
る。更に、成形したフィルムは透明性及び抗ブロッキン
グ性に優れ、べとつきがなく、衝撃度や引張強度などの
強度にすぐれ、特にインフレーション法においては口開
き性が優れるものである。更に本発明の触媒において、
触媒成分として特定の変性有機アルミニウム化合物を用
いる場合、前述した本発明の優れた利点を保ちつつ、触
媒効率を著しく向上させることができ、従って特定の変
性有機アルミニウム化合物を使用する場合でもその使用
量を少なくすることができる。
要望に十分応え得るオレフィン重合体の開発を目指して
鋭意研究を重ねた結果、従来の触媒系で使用されていた
触媒成分とは全く構成を異にする新規な触媒成分を用い
た特定の触媒系を採用することにより、アルミノキサン
の遷移金属に対する使用比率を低くしても、さらにはア
ルミノキサンを全く用いなくても、所期の性状を備えた
オレフィン重合体を高収率で製造できることを見出し
た。本発明に係るオレフィン類重合用触媒の一つは、
(1) 一般式Ｍｅ1 （ＯＲ1 ）p Ｒ2 q Ｘ1 4-p-q で表さ
れる化合物（式中、Ｒ1，Ｒ2 は個別に炭素数１〜24の
炭化水素残基、Ｘ1 はハロゲン原子、Ｍｅ1 はＴｉ、Ｚ
ｒ又はＨｆを示し、p は０≦p ≦４、q は０≦q ≦４、
p ＋q は０≦p ＋q ≦４である）、(2) 一般式Ｍｅ
2 （ＯＲ3 ）m Ｒ4 n Ｘ2 z-m-n で表される化合物（式
中、Ｒ3，Ｒ4 は個別に炭素数１〜24の炭化水素残基、
Ｘ2 はハロゲン原子、Ｍｅ2 は周期律表第Ｉ〜III 族元
素、z はＭｅ2 の価数を示し、m は０≦m ≦ｚ、n は０
≦n ≦ｚで、しかも１≦m ＋n ≦ｚである）、(3) 環状
で共役二重結合を２個以上持つ有機化合物及び(4) ホウ
素含有化合物を相互に接触させて得ることを特徴とし、
別の一つは、(1) 一般式Ｍｅ1 （ＯＲ1 ）p Ｒ2 q Ｘ1
4-p-q で表される化合物（式中、Ｒ1，Ｒ2 は個別に炭
素数１〜24の炭化水素残基、Ｘ1 はハロゲン原子、Ｍｅ
1 はＴｉ、Ｚｒ又はＨｆを示し、p は０≦p ≦４、q は
０≦q ≦４、p ＋q は０≦p ＋q ≦４である）、(2) 一
般式Ｍｅ2 （ＯＲ3 ）m Ｒ4 n Ｘ2 z-m-n で表される化
合物（式中、Ｒ3，Ｒ4 は個別に炭素数１〜24の炭化水
素残基、Ｘ2 はハロゲン原子、Ｍｅ2 は周期律表第Ｉ〜
III 族元素、z はＭｅ2 の価数を示し、m は０≦m ≦
ｚ、n は０≦n ≦ｚで、しかも１≦m ＋n ≦ｚであ
る）、(3) 環状で共役二重結合を２個以上持つ有機化合
物、(4) ホウ素含有物及び(5) 有機アルミニウム化合物
と水との反応によって得られるＡＩ−Ｏ−ＡＩ結合を含
む変性有機化合物を相互に接触させて得ることを特徴と
する。そして本発明の方法は前記いずれかの触媒の存在
下、オレフィン類を重合または共重合することを特徴と
する。本発明の触媒は遷移金属あたりの触媒効率が高
く、本発明の触媒を用いて得られるオレフィン類重合体
は、 １．分子量が高い、 ２．分子量分布が比較的広く、また分子量分布は自由に
コントロールできる、 ３．得られるオレフィン類重合体が共重合である場合に
は、特にエチレン・α−オレフィン共重合体である場合
には、組成分布が狭い、 ４．生成するオレフィン重合体中の触媒残渣が少い、 ５．融点が低い、 ６．ヒートシール性に優れる、 などの特徴を有している。また、本発明の方法で製造さ
れた重合体を成形する際には、インフレーション法にお
いても高速成形が可能であり、成形性は極めて良好であ
る。更に、成形したフィルムは透明性及び抗ブロッキン
グ性に優れ、べとつきがなく、衝撃度や引張強度などの
強度にすぐれ、特にインフレーション法においては口開
き性が優れるものである。更に本発明の触媒において、
触媒成分として特定の変性有機アルミニウム化合物を用
いる場合、前述した本発明の優れた利点を保ちつつ、触
媒効率を著しく向上させることができ、従って特定の変
性有機アルミニウム化合物を使用する場合でもその使用
量を少なくすることができる。
【０００６】本発明で用いられる成分(1) は、下記の一
般式で表される。 一般式Ｍｅ1 （ＯＲ1 ）p Ｒ2 q Ｘ1 4-p-q 式中、Ｒ1 ，Ｒ2 は個別に炭素数１〜24、好ましくは１
〜12、さらに好ましくは１〜８の炭化水素基を示す。こ
れには、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピ
ル基、シクロプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ｔ
ｅｒｔ−ブチル基、シクロブチル基、ペンチル基、イソ
ペンチル基、ネオペンチル基、シクロペンチル基、ヘキ
シル基、イソヘキシル基、シクロヘキシル基、ヘプチル
基、オクチル基などのアルキル基、ビニル基、アリル基
などのアルケニル基、フェニル基、トリル基、キシリル
基、メシチル基、インデニル基、ナフチル基などのアリ
ール基、ベンジル基、トリチル基、フェネチル基、スチ
リル基、ベンズヒドリル基、フェニルブチル基、フェニ
ルプロピル基、ネオフィル基などのアラルキル基などが
挙げられる。これらは分岐があっても良い。成分(1) が
２つ以上のＲ1 又はＲ2 を有する場合、それらの炭化水
素残基は同一であっても、相違していても差し支えな
い。Ｘ1 はフッ素、ヨウ素、塩素又は臭素のハロゲン原
子、Ｍｅ1 はＺｒ、Ｔｉ又はＨｆを示し、好ましくはＺ
ｒである。p 及びq はそれぞれ０≦p ≦４、０≦q ≦
４、０≦p ＋q ≦４あり、好ましくは０＜p ＋q ≦４で
ある。
般式で表される。 一般式Ｍｅ1 （ＯＲ1 ）p Ｒ2 q Ｘ1 4-p-q 式中、Ｒ1 ，Ｒ2 は個別に炭素数１〜24、好ましくは１
〜12、さらに好ましくは１〜８の炭化水素基を示す。こ
れには、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピ
ル基、シクロプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ｔ
ｅｒｔ−ブチル基、シクロブチル基、ペンチル基、イソ
ペンチル基、ネオペンチル基、シクロペンチル基、ヘキ
シル基、イソヘキシル基、シクロヘキシル基、ヘプチル
基、オクチル基などのアルキル基、ビニル基、アリル基
などのアルケニル基、フェニル基、トリル基、キシリル
基、メシチル基、インデニル基、ナフチル基などのアリ
ール基、ベンジル基、トリチル基、フェネチル基、スチ
リル基、ベンズヒドリル基、フェニルブチル基、フェニ
ルプロピル基、ネオフィル基などのアラルキル基などが
挙げられる。これらは分岐があっても良い。成分(1) が
２つ以上のＲ1 又はＲ2 を有する場合、それらの炭化水
素残基は同一であっても、相違していても差し支えな
い。Ｘ1 はフッ素、ヨウ素、塩素又は臭素のハロゲン原
子、Ｍｅ1 はＺｒ、Ｔｉ又はＨｆを示し、好ましくはＺ
ｒである。p 及びq はそれぞれ０≦p ≦４、０≦q ≦
４、０≦p ＋q ≦４あり、好ましくは０＜p ＋q ≦４で
ある。
【０００７】成分(1) として使用できる化合物の具体例
を摘記すると、テトラメチルジルコニウム、テトラエチ
ルジルコニウム、テトラプロピルジルコニウム、テトラ
n-ブチルジルコニウム、テトラペンチルジルコニウム、
テトラフェニルジルコニウム、テトラトリルジルコニウ
ム、テトラベンジルジルコニウム、テトラメトキシジル
コニウム、テトラエトキシジルコニウム、テトラプロポ
キシジルコニウム、テトラブトキシジルコニウム、テト
ラフェノキシジルコニウム、テトラトリルオキシジルコ
ニウム、テトラペンチルオキシジルコニウム、テトラベ
ンジルオキシジルコニウム、テトラアリルジルコニウ
ム、テトラネオフィルジルコニウム、トリメチルモノク
ロロジルコニウム、トリエチルモノクロロジルコニウ
ム、トリプロピルモノクロロジルコニウム、トリn-ブチ
ルモノクロロジルコニウム、トリベンジルモノクロロジ
ルコニウム、ジメチルジクロロジルコニウム、ジエチル
ジクロロジルコニウム、ジn-ブチルジクロロジルコニウ
ム、ジベンジルジクロロジルコニウム、モノメチルトリ
クロロジルコニウム、モノエチルトリクロロジルコニウ
ム、モノn-ブチルトリクロロジルコニウム、モノベンジ
ルトリクロロジルコニウム、テトラクロロジルコニウ
ム、トリメトキシモノクロロジルコニウム、
を摘記すると、テトラメチルジルコニウム、テトラエチ
ルジルコニウム、テトラプロピルジルコニウム、テトラ
n-ブチルジルコニウム、テトラペンチルジルコニウム、
テトラフェニルジルコニウム、テトラトリルジルコニウ
ム、テトラベンジルジルコニウム、テトラメトキシジル
コニウム、テトラエトキシジルコニウム、テトラプロポ
キシジルコニウム、テトラブトキシジルコニウム、テト
ラフェノキシジルコニウム、テトラトリルオキシジルコ
ニウム、テトラペンチルオキシジルコニウム、テトラベ
ンジルオキシジルコニウム、テトラアリルジルコニウ
ム、テトラネオフィルジルコニウム、トリメチルモノク
ロロジルコニウム、トリエチルモノクロロジルコニウ
ム、トリプロピルモノクロロジルコニウム、トリn-ブチ
ルモノクロロジルコニウム、トリベンジルモノクロロジ
ルコニウム、ジメチルジクロロジルコニウム、ジエチル
ジクロロジルコニウム、ジn-ブチルジクロロジルコニウ
ム、ジベンジルジクロロジルコニウム、モノメチルトリ
クロロジルコニウム、モノエチルトリクロロジルコニウ
ム、モノn-ブチルトリクロロジルコニウム、モノベンジ
ルトリクロロジルコニウム、テトラクロロジルコニウ
ム、トリメトキシモノクロロジルコニウム、
【０００８】ジメトキシジクロロジルコニウム、モノメ
トキシトリクロロジルコニウム、テトラエトキシジルコ
ニウム、トリエトキシモノクロロジルコニウム、ジエト
キシジクロロジルコニウム、モノエトキシトリクロロジ
ルコニウム、テトライソプロポキシジルコニウム、トリ
イソプロポキシモノクロロジルコニウム、ジイソプロポ
キシジクロロジルコニウム、モノイソプロポキシトリク
ロロジルコニウム、テトラn-ブトキシジルコニウム、ト
リn-ブトキシモノクロロジルコニウム、ジn-ブトキシジ
クロロジルコニウム、モノn-ブトキシトリクロロジルコ
ニウム、テトラペントキシジルコニウム、．トリペント
キシモノクロロジルコニウム、ジペントキシジクロロジ
ルコニウム、モノペントキシトリクロロジルコニウム、
テトラフェノキシジルコニウム、トリフェノキシモノク
ロロジルコニウム、ジフェノキシジクロロジルコニウ
ム、モノフェノキシトリクロロジルコニウム、テトラト
リルオキシルコニウム、トリトリルオキシモノクロロジ
ルコニウム、ジトリルオキシジクロロジルコニウム、モ
ノトリルオキシトリクロロジルコニウム、テトラベンジ
ルオキシジルコニウム、トリベンジルオキシモノクロロ
ジルコニウム、ジベンジルオキシジクロロジルコニウ
ム、モノベンジルオキシトリクロロジルコニウム、
トキシトリクロロジルコニウム、テトラエトキシジルコ
ニウム、トリエトキシモノクロロジルコニウム、ジエト
キシジクロロジルコニウム、モノエトキシトリクロロジ
ルコニウム、テトライソプロポキシジルコニウム、トリ
イソプロポキシモノクロロジルコニウム、ジイソプロポ
キシジクロロジルコニウム、モノイソプロポキシトリク
ロロジルコニウム、テトラn-ブトキシジルコニウム、ト
リn-ブトキシモノクロロジルコニウム、ジn-ブトキシジ
クロロジルコニウム、モノn-ブトキシトリクロロジルコ
ニウム、テトラペントキシジルコニウム、．トリペント
キシモノクロロジルコニウム、ジペントキシジクロロジ
ルコニウム、モノペントキシトリクロロジルコニウム、
テトラフェノキシジルコニウム、トリフェノキシモノク
ロロジルコニウム、ジフェノキシジクロロジルコニウ
ム、モノフェノキシトリクロロジルコニウム、テトラト
リルオキシルコニウム、トリトリルオキシモノクロロジ
ルコニウム、ジトリルオキシジクロロジルコニウム、モ
ノトリルオキシトリクロロジルコニウム、テトラベンジ
ルオキシジルコニウム、トリベンジルオキシモノクロロ
ジルコニウム、ジベンジルオキシジクロロジルコニウ
ム、モノベンジルオキシトリクロロジルコニウム、
【０００９】トリメチルモノブロモジルコニウム、トリ
エチルモノブロモジルコニウム、トリプロピルモノブロ
モジルコニウム、トリ-n- ブチルモノブロモジルコニウ
ム、トリベンジルモノブロモジルコニウム、ジメチルジ
ブロモジルコニウム、ジエチルジブロモジルコニウム、
ジn-ブチルジブロモジルコニウム、ジベンジルジブロモ
ジルコニウム、モノメチルトリブロモジルコニウム、モ
ノエチルトリブロモジルコニウム、モノn-ブチルトリブ
ロモジルコニウム、モノベンジルトリブロモジルコニウ
ム、テトラブロモジルコニウム、トリメトキシモノブロ
モジルコニウム、ジメトキシジブロモジルコニウム、モ
ノメトキシトリブロモジルコニウム、トリエトキシモノ
ブロモジルコニウム、ジエトキシジブロモジルコニウ
ム、モノエトキシトリブロモジルコニウム、トリイソプ
ロポキシモノブロモジルコニウム、ジイソプロポキシジ
ブロモジルコニウム、モノイソプロポキシトリブロモジ
ルコニウム、トリn-ブトキシモノブロモジルコニウム、
ジn-ブトキシジブロモジルコニウム、モノn-ブトキシト
リブロモジルコニウム、トリペントキシモノブロモジル
コニウム、ジペントキシジブロモジルコニウム、モノペ
ントキシトリブロモジルコニウム、トリフェノキシモノ
ブロモジルコニウム、ジフェノキシジブロモジルコニウ
ム、モノフェノキシトリブロモジルコニウム、トリトリ
ルオキシモノブロモジルコニウム、ジトリルオキシジブ
ロモジルコニウム、モノトリルオキシトリブロモジルコ
ニウム、トリベンジルオキシモノブロモジルコニウム、
ジベンジルオキシジブロモジルコニウム、モノベンジル
オキシトリブロモジルコニウム、
エチルモノブロモジルコニウム、トリプロピルモノブロ
モジルコニウム、トリ-n- ブチルモノブロモジルコニウ
ム、トリベンジルモノブロモジルコニウム、ジメチルジ
ブロモジルコニウム、ジエチルジブロモジルコニウム、
ジn-ブチルジブロモジルコニウム、ジベンジルジブロモ
ジルコニウム、モノメチルトリブロモジルコニウム、モ
ノエチルトリブロモジルコニウム、モノn-ブチルトリブ
ロモジルコニウム、モノベンジルトリブロモジルコニウ
ム、テトラブロモジルコニウム、トリメトキシモノブロ
モジルコニウム、ジメトキシジブロモジルコニウム、モ
ノメトキシトリブロモジルコニウム、トリエトキシモノ
ブロモジルコニウム、ジエトキシジブロモジルコニウ
ム、モノエトキシトリブロモジルコニウム、トリイソプ
ロポキシモノブロモジルコニウム、ジイソプロポキシジ
ブロモジルコニウム、モノイソプロポキシトリブロモジ
ルコニウム、トリn-ブトキシモノブロモジルコニウム、
ジn-ブトキシジブロモジルコニウム、モノn-ブトキシト
リブロモジルコニウム、トリペントキシモノブロモジル
コニウム、ジペントキシジブロモジルコニウム、モノペ
ントキシトリブロモジルコニウム、トリフェノキシモノ
ブロモジルコニウム、ジフェノキシジブロモジルコニウ
ム、モノフェノキシトリブロモジルコニウム、トリトリ
ルオキシモノブロモジルコニウム、ジトリルオキシジブ
ロモジルコニウム、モノトリルオキシトリブロモジルコ
ニウム、トリベンジルオキシモノブロモジルコニウム、
ジベンジルオキシジブロモジルコニウム、モノベンジル
オキシトリブロモジルコニウム、
【００１０】トリメチルモノヨードジルコニウム、トリ
エチルモノヨードジルコニウム、トリプロピルモノヨー
ドジルコニウム、トリ-n- ブチルモノヨードジルコニウ
ム、トリベンジルモノヨードジルコニウム、ジメチルジ
ヨードジルコニウム、ジエチルジヨードジルコニウム、
ジn-ブチルジヨードジルコニウム、ジベンジルジヨード
ジルコニウム、モノメチルトリヨードジルコニウム、モ
ノエチルトリヨードジルコニウム、モノn-ブチルトリヨ
ードジルコニウム、モノベンジルトリヨードジルコニウ
ム、テトラヨードジルコニウム、トリメトキシモノヨー
ドジルコニウム、ジメトキシジヨードジルコニウム、モ
ノメトキシトリヨードジルコニウム、トリエトキシモノ
ヨードジルコニウム、ジエトキシジヨードジルコニウ
ム、モノエトキシトリヨードジルコニウム、トリイソプ
ロポキシモノヨードジルコニウム、ジイソプロポキシジ
ヨードジルコニウム、モノイソプロポキシトリヨードジ
ルコニウム、トリn-ブトキシモノヨードジルコニウム、
ジn-ブトキシジヨードジルコニウム、モノn-ブトキシト
リヨードジルコニウム、トリペントキシモノヨードジル
コニウム、ジペントキシジヨードジルコニウム、モノペ
ントキシトリヨードジルコニウム、トリフェノキシモノ
ヨードジルコニウム、ジフェノキシジヨードジルコニウ
ム、モノフェノキシトリヨードジルコニウム、トリトリ
ルオキシモノヨードジルコニウム、ジトリルオキシジヨ
ードジルコニウム、モノトリルオキシトリヨードジルコ
ニウム、トリベンジルオキシモノヨードジルコニウム、
ジベンジルオキシジヨードジルコニウム、モノベンジル
オキシトリヨードジルコニウム、
エチルモノヨードジルコニウム、トリプロピルモノヨー
ドジルコニウム、トリ-n- ブチルモノヨードジルコニウ
ム、トリベンジルモノヨードジルコニウム、ジメチルジ
ヨードジルコニウム、ジエチルジヨードジルコニウム、
ジn-ブチルジヨードジルコニウム、ジベンジルジヨード
ジルコニウム、モノメチルトリヨードジルコニウム、モ
ノエチルトリヨードジルコニウム、モノn-ブチルトリヨ
ードジルコニウム、モノベンジルトリヨードジルコニウ
ム、テトラヨードジルコニウム、トリメトキシモノヨー
ドジルコニウム、ジメトキシジヨードジルコニウム、モ
ノメトキシトリヨードジルコニウム、トリエトキシモノ
ヨードジルコニウム、ジエトキシジヨードジルコニウ
ム、モノエトキシトリヨードジルコニウム、トリイソプ
ロポキシモノヨードジルコニウム、ジイソプロポキシジ
ヨードジルコニウム、モノイソプロポキシトリヨードジ
ルコニウム、トリn-ブトキシモノヨードジルコニウム、
ジn-ブトキシジヨードジルコニウム、モノn-ブトキシト
リヨードジルコニウム、トリペントキシモノヨードジル
コニウム、ジペントキシジヨードジルコニウム、モノペ
ントキシトリヨードジルコニウム、トリフェノキシモノ
ヨードジルコニウム、ジフェノキシジヨードジルコニウ
ム、モノフェノキシトリヨードジルコニウム、トリトリ
ルオキシモノヨードジルコニウム、ジトリルオキシジヨ
ードジルコニウム、モノトリルオキシトリヨードジルコ
ニウム、トリベンジルオキシモノヨードジルコニウム、
ジベンジルオキシジヨードジルコニウム、モノベンジル
オキシトリヨードジルコニウム、
【００１１】トリベンジルモノメトキシジルコニウム、
トリベンジルモノエトキシジルコニウム、トリベンジル
モノプロポキシジルコニウム、トリベンジルモノブトキ
シジルコニウム、トリベンジルモノフェノキシジルコニ
ウム、ジベンジルジメトキシジルコニウム、ジベンジル
ジエトキシジルコニウム、ジベンジルジプロポキシジル
コニウム、ジベンジルジブトキシジルコニウム、ジベン
ジルジフェノキシジルコニウム、モノベンジルトリメト
キシジルコニウム、モノベンジルトリエトキシジルコニ
ウム、モノベンジルトリプロポキシジルコニウム、モノ
ベンジルトリブトキシジルコニウム、モノベンジルトリ
フェノキシジルコニウム、トリネオフィルモノメトキシ
ジルコニウム、トリネオフィルモノエトキシジルコニウ
ム、トリネオフィルモノプロポキシジルコニウム、トリ
ネオフィルモノブトキシジルコニウム、トリネオフィル
モノフェノキシジルコニウム、ジネオフィルジメトキシ
ジルコニウム、ジネオフィルジエトキシジルコニウム、
ジネオフィルジプロポキシジルコニウム、ジネオフィル
ジブトキシジルコニウム、ジネオフィルジフェノキシジ
ルコニウム、モノネオフィルトリメトキシジルコニウ
ム、モノネオフィルトリエトキシジルコニウム、モノネ
オフィルトリプロポキシジルコニウム、モノネオフィル
トリブトキシジルコニウム、モノネオフィルトリフェノ
キシジルコニウム、
トリベンジルモノエトキシジルコニウム、トリベンジル
モノプロポキシジルコニウム、トリベンジルモノブトキ
シジルコニウム、トリベンジルモノフェノキシジルコニ
ウム、ジベンジルジメトキシジルコニウム、ジベンジル
ジエトキシジルコニウム、ジベンジルジプロポキシジル
コニウム、ジベンジルジブトキシジルコニウム、ジベン
ジルジフェノキシジルコニウム、モノベンジルトリメト
キシジルコニウム、モノベンジルトリエトキシジルコニ
ウム、モノベンジルトリプロポキシジルコニウム、モノ
ベンジルトリブトキシジルコニウム、モノベンジルトリ
フェノキシジルコニウム、トリネオフィルモノメトキシ
ジルコニウム、トリネオフィルモノエトキシジルコニウ
ム、トリネオフィルモノプロポキシジルコニウム、トリ
ネオフィルモノブトキシジルコニウム、トリネオフィル
モノフェノキシジルコニウム、ジネオフィルジメトキシ
ジルコニウム、ジネオフィルジエトキシジルコニウム、
ジネオフィルジプロポキシジルコニウム、ジネオフィル
ジブトキシジルコニウム、ジネオフィルジフェノキシジ
ルコニウム、モノネオフィルトリメトキシジルコニウ
ム、モノネオフィルトリエトキシジルコニウム、モノネ
オフィルトリプロポキシジルコニウム、モノネオフィル
トリブトキシジルコニウム、モノネオフィルトリフェノ
キシジルコニウム、
【００１２】テトラメチルチタニウム、テトラエチルチ
タニウム、テトラプロピルチタニウム、テトラn-ブチル
チタニウム、テトラペンチルチタニウム、テトラフェニ
ルチタニウム、テトラトリルチタニウム、テトラベンジ
ルチタニウム、テトラメトキシチタニウム、テトラエト
キシチタニウム、テトラプロポキシチタニウム、テトラ
ブトキシチタニウム、テトラフェノキシチタニウム、テ
トラトリルオキシチタニウム、テトラペンチルオキシチ
タニウム、テトラベンジルオキシチタニウム、テトラア
リルチタニウム、テトラネオフィルチタニウム、トリメ
チルモノクロロチタニウム、トリエチルモノクロロチタ
ニウム、トリプロピルモノクロロチタニウム、トリn-ブ
チルモノクロロチタニウム、トリベンジルモノクロロチ
タニウム、ジメチルジクロロチタニウム、ジエチルジク
ロロチタニウム、ジn-ブチルジクロロチタニウム、ジベ
ンジルジクロロチタニウム、モノメチルトリクロロチタ
ニウム、モノエチルトリクロロチタニウム、モノn-ブチ
ルトリクロロチタニウム、モノベンジルトリクロロチタ
ニウム、テトラメトキシチタニウム、トリメトキシモノ
クロロチタニウム、ジメトキシジクロロチタニウム、モ
ノメトキシトリクロロチタニウム、テトラエトキシチタ
ニウム、トリエトキシモノクロロチタニウム、
タニウム、テトラプロピルチタニウム、テトラn-ブチル
チタニウム、テトラペンチルチタニウム、テトラフェニ
ルチタニウム、テトラトリルチタニウム、テトラベンジ
ルチタニウム、テトラメトキシチタニウム、テトラエト
キシチタニウム、テトラプロポキシチタニウム、テトラ
ブトキシチタニウム、テトラフェノキシチタニウム、テ
トラトリルオキシチタニウム、テトラペンチルオキシチ
タニウム、テトラベンジルオキシチタニウム、テトラア
リルチタニウム、テトラネオフィルチタニウム、トリメ
チルモノクロロチタニウム、トリエチルモノクロロチタ
ニウム、トリプロピルモノクロロチタニウム、トリn-ブ
チルモノクロロチタニウム、トリベンジルモノクロロチ
タニウム、ジメチルジクロロチタニウム、ジエチルジク
ロロチタニウム、ジn-ブチルジクロロチタニウム、ジベ
ンジルジクロロチタニウム、モノメチルトリクロロチタ
ニウム、モノエチルトリクロロチタニウム、モノn-ブチ
ルトリクロロチタニウム、モノベンジルトリクロロチタ
ニウム、テトラメトキシチタニウム、トリメトキシモノ
クロロチタニウム、ジメトキシジクロロチタニウム、モ
ノメトキシトリクロロチタニウム、テトラエトキシチタ
ニウム、トリエトキシモノクロロチタニウム、
【００１３】ジエトキシジクロロチタニウム、モノエト
キシトリクロロチタニウム、テトライソプロポキシチタ
ニウム、トリイソプロポキシモノクロロチタニウム、ジ
イソプロポキシジクロロチタニウム、モノイソプロポキ
シトリクロロチタニウム、テトラn-ブトキシチタニウ
ム、トリn-ブトキシモノクロロチタニウム、ジn-ブトキ
シジクロロチタニウム、モノn-ブトキシトリクロロチタ
ニウム、テトラペントキシチタニウム、トリペントキシ
モノクロロチタニウム、ジペントキシジクロロチタニウ
ム、モノペントキシトリクロロチタニウム、テトラフェ
ノキシチタニウム、トリフェノキシモノクロロチタニウ
ム、ジフェノキシジクロロチタニウム、モノフェノキシ
トリクロロチタニウム、テトラトリルオキシチタニウ
ム、トリトリルオキシモノクロロチタニウム、ジトリル
オキシジクロロチタニウム、モノトリルオキシトリクロ
ロチタニウム、テトラベンジルオキシチタニウム、トリ
ベンジルオキシモノクロロチタニウム、ジベンジルオキ
シジクロロチタニウム、モノベンジルオキシトリクロロ
チタニウム、トリメチルモノブロモチタニウム、トリエ
チルモノブロモチタニウム、トリプロピルモノブロモチ
タニウム、トリ-n- ブチルモノブロモチタニウム、トリ
ベンジルモノブロモチタニウム、ジメチルジブロモチタ
ニウム、ジエチルジブロモチタニウム、ジn-ブチルジブ
ロモチタニウム、
キシトリクロロチタニウム、テトライソプロポキシチタ
ニウム、トリイソプロポキシモノクロロチタニウム、ジ
イソプロポキシジクロロチタニウム、モノイソプロポキ
シトリクロロチタニウム、テトラn-ブトキシチタニウ
ム、トリn-ブトキシモノクロロチタニウム、ジn-ブトキ
シジクロロチタニウム、モノn-ブトキシトリクロロチタ
ニウム、テトラペントキシチタニウム、トリペントキシ
モノクロロチタニウム、ジペントキシジクロロチタニウ
ム、モノペントキシトリクロロチタニウム、テトラフェ
ノキシチタニウム、トリフェノキシモノクロロチタニウ
ム、ジフェノキシジクロロチタニウム、モノフェノキシ
トリクロロチタニウム、テトラトリルオキシチタニウ
ム、トリトリルオキシモノクロロチタニウム、ジトリル
オキシジクロロチタニウム、モノトリルオキシトリクロ
ロチタニウム、テトラベンジルオキシチタニウム、トリ
ベンジルオキシモノクロロチタニウム、ジベンジルオキ
シジクロロチタニウム、モノベンジルオキシトリクロロ
チタニウム、トリメチルモノブロモチタニウム、トリエ
チルモノブロモチタニウム、トリプロピルモノブロモチ
タニウム、トリ-n- ブチルモノブロモチタニウム、トリ
ベンジルモノブロモチタニウム、ジメチルジブロモチタ
ニウム、ジエチルジブロモチタニウム、ジn-ブチルジブ
ロモチタニウム、
【００１４】ジベンジルジブロモチタニウム、モノメチ
ルトリブロモチタニウム、モノエチルトリブロモチタニ
ウム、モノn-ブチルトリブロモチタニウム、モノベンジ
ルトリブロモチタニウム、テトラブロモチタニウム、ト
リメトキシモノブロモチタニウム、ジメトキシジブロモ
チタニウム、モノメトキシトリブロモチタニウム、トリ
エトキシモノブロモチタニウム、ジエトキシジブロモチ
タニウム、モノエトキシトリブロモチタニウム、トリイ
ソプロポキシモノブロモチタニウム、ジイソプロポキシ
ジブロモチタニウム、モノイソプロポキシトリブロモチ
タニウム、トリn-ブトキシモノブロモチタニウム、ジn-
ブトキシジブロモチタニウム、モノn-ブトキシトリブロ
モチタニウム、トリペントキシモノブロモチタニウム、
ジペントキシジブロモチタニウム、モノペントキシトリ
ブロモチタニウム、トリフェノキシモノブロモチタニウ
ム、ジフェノキシジブロモチタニウム、モノフェノキシ
トリブロモチタニウム、トリトリルオキシモノブロモチ
タニウム、ジトリルオキシジブロモチタニウム、モノト
リルオキシトリブロモチタニウム、トリベンジルオキシ
モノブロモチタニウム、ジベンジルオキシジブロモチタ
ニウム、
ルトリブロモチタニウム、モノエチルトリブロモチタニ
ウム、モノn-ブチルトリブロモチタニウム、モノベンジ
ルトリブロモチタニウム、テトラブロモチタニウム、ト
リメトキシモノブロモチタニウム、ジメトキシジブロモ
チタニウム、モノメトキシトリブロモチタニウム、トリ
エトキシモノブロモチタニウム、ジエトキシジブロモチ
タニウム、モノエトキシトリブロモチタニウム、トリイ
ソプロポキシモノブロモチタニウム、ジイソプロポキシ
ジブロモチタニウム、モノイソプロポキシトリブロモチ
タニウム、トリn-ブトキシモノブロモチタニウム、ジn-
ブトキシジブロモチタニウム、モノn-ブトキシトリブロ
モチタニウム、トリペントキシモノブロモチタニウム、
ジペントキシジブロモチタニウム、モノペントキシトリ
ブロモチタニウム、トリフェノキシモノブロモチタニウ
ム、ジフェノキシジブロモチタニウム、モノフェノキシ
トリブロモチタニウム、トリトリルオキシモノブロモチ
タニウム、ジトリルオキシジブロモチタニウム、モノト
リルオキシトリブロモチタニウム、トリベンジルオキシ
モノブロモチタニウム、ジベンジルオキシジブロモチタ
ニウム、
【００１５】モノベンジルオキシトリブロモチタニウ
ム、トリメチルモノヨードチタニウム、トリエチルモノ
ヨードチタニウム、トリプロピルモノヨードチタニウ
ム、トリ-n- ブチルモノヨードチタニウム、トリベレジ
ルモノヨードチタニウム、ジメチルジヨードチタニウ
ム、ジエチルジヨードチタニウム、ジn-ブチルジヨード
チタニウム、ジベンジルジヨードチタニウム、モノメチ
ルトリヨードチタニウム、モノエチルトリヨードチタニ
ウム、モノn-ブチルトリヨードチタニウム、モノベンジ
ルトリヨードチタニウム、テトラヨードチタニウム、ト
リメトキシモノヨードチタニウム、ジメトキシジヨード
チタニウム、モノメトキシトリヨードチタニウム、トリ
エトキシモノヨードチタニウム、ジエトキシジヨードチ
タニウム、モノエトキシトリヨードチタニウム、トリイ
ソプロポキシモノヨードチタニウム、ジイソプロポキシ
ジヨードチタニウム、モノイソプロポキシトリヨードチ
タニウム、トリn-ブトキシモノヨードチタニウム、ジn-
ブトキシジヨードチタニウム、モノn-ブトキシトリヨー
ドチタニウム、トリペントキシモノヨードチタニウム、
ジペントキシジヨードチタニウム、モノペントキシトリ
ヨードチタニウム、トリフェノキシモノヨードチタニウ
ム、ジフェノキシジヨードチタニウム、モノフェノキシ
トリヨードチタニウム、トリトリルオキシモノヨードチ
タニウム、ジトリルオキシジヨードチタニウム、モノト
リルオキシトリヨードチタニウム、トリベンジルオキシ
モノヨードチタニウム、ジベンジルオキシジヨードドチ
タニウム、
ム、トリメチルモノヨードチタニウム、トリエチルモノ
ヨードチタニウム、トリプロピルモノヨードチタニウ
ム、トリ-n- ブチルモノヨードチタニウム、トリベレジ
ルモノヨードチタニウム、ジメチルジヨードチタニウ
ム、ジエチルジヨードチタニウム、ジn-ブチルジヨード
チタニウム、ジベンジルジヨードチタニウム、モノメチ
ルトリヨードチタニウム、モノエチルトリヨードチタニ
ウム、モノn-ブチルトリヨードチタニウム、モノベンジ
ルトリヨードチタニウム、テトラヨードチタニウム、ト
リメトキシモノヨードチタニウム、ジメトキシジヨード
チタニウム、モノメトキシトリヨードチタニウム、トリ
エトキシモノヨードチタニウム、ジエトキシジヨードチ
タニウム、モノエトキシトリヨードチタニウム、トリイ
ソプロポキシモノヨードチタニウム、ジイソプロポキシ
ジヨードチタニウム、モノイソプロポキシトリヨードチ
タニウム、トリn-ブトキシモノヨードチタニウム、ジn-
ブトキシジヨードチタニウム、モノn-ブトキシトリヨー
ドチタニウム、トリペントキシモノヨードチタニウム、
ジペントキシジヨードチタニウム、モノペントキシトリ
ヨードチタニウム、トリフェノキシモノヨードチタニウ
ム、ジフェノキシジヨードチタニウム、モノフェノキシ
トリヨードチタニウム、トリトリルオキシモノヨードチ
タニウム、ジトリルオキシジヨードチタニウム、モノト
リルオキシトリヨードチタニウム、トリベンジルオキシ
モノヨードチタニウム、ジベンジルオキシジヨードドチ
タニウム、
【００１６】モノベンジルオキシトリヨードチタニウ
ム、トリベンジルモノメトキシチタニウム、トリベンジ
ルモノエトキシチタニウム、トリベンジルモノプロポキ
シチタニウム、トリベンジルモノブトキシチタニウム、
トリベンジルモノフェノキシチタニウム、ジベンジルジ
メトキシチタニウム、ジベンジルジエトキシチタニウ
ム、ジベンジルジプロポキシチタニウム、ジベンジルジ
ブトキシチタニウム、ジベンジルジフェノキシチタニウ
ム、モノベンジルトリメトキシチタニウム、モノベンジ
ルトリエトキシチタニウム、モノベンジルトリプロポキ
シチタニウム、モノベンジルトリブトキシチタニウム、
モノベンジルトリフェノキシチタニウム、トリネオフィ
ルモノメトキシチタニウム、トリネオフィルモノエトキ
シチタニウム、トリネオフィルモノプロポキシチタニウ
ム、トリネオフィルモノブトキシチタニウム、トリネオ
フィルモノフェノキシチタニウム、ジネオフィルジメト
キシチタニウム、ジネオフィルジエトキシチタニウム、
ジネオフィルジプロポキシチタニウム、ジネオフィルジ
ブトキシチタニウム、ジネオフィルジフェノキシチタニ
ウム、モノネオフィルトリメトキシチタニウム、モノネ
オフィルトリエトキシチタニウム、モノネオフィルトリ
プロポキシチタニウム、モノネオフィルトリブトキシチ
タニウム、モノネオフィルトリフェノキシチタニウム、
ム、トリベンジルモノメトキシチタニウム、トリベンジ
ルモノエトキシチタニウム、トリベンジルモノプロポキ
シチタニウム、トリベンジルモノブトキシチタニウム、
トリベンジルモノフェノキシチタニウム、ジベンジルジ
メトキシチタニウム、ジベンジルジエトキシチタニウ
ム、ジベンジルジプロポキシチタニウム、ジベンジルジ
ブトキシチタニウム、ジベンジルジフェノキシチタニウ
ム、モノベンジルトリメトキシチタニウム、モノベンジ
ルトリエトキシチタニウム、モノベンジルトリプロポキ
シチタニウム、モノベンジルトリブトキシチタニウム、
モノベンジルトリフェノキシチタニウム、トリネオフィ
ルモノメトキシチタニウム、トリネオフィルモノエトキ
シチタニウム、トリネオフィルモノプロポキシチタニウ
ム、トリネオフィルモノブトキシチタニウム、トリネオ
フィルモノフェノキシチタニウム、ジネオフィルジメト
キシチタニウム、ジネオフィルジエトキシチタニウム、
ジネオフィルジプロポキシチタニウム、ジネオフィルジ
ブトキシチタニウム、ジネオフィルジフェノキシチタニ
ウム、モノネオフィルトリメトキシチタニウム、モノネ
オフィルトリエトキシチタニウム、モノネオフィルトリ
プロポキシチタニウム、モノネオフィルトリブトキシチ
タニウム、モノネオフィルトリフェノキシチタニウム、
【００１７】テトラメチルハフニウム、テトラエチルハ
フニウム、テトラプロピルハフニウム、テトラn-ブチル
ハフニウム、テトラペンチルハフニウム、テトラフェニ
ルハフニウム、テトラトリルハフニウム、テトラベンジ
ルハフニウム、テトラメトキシハフニウム、テトラエト
キシハフニウム、テトラプロポキシハフニウム、テトラ
ブシトリヨードチタニウム、トキシハフニウム、テトラ
フェノキシハフニウム、テトラトリルオキシハフニウ
ム、テトラペンチルオキシハフニウム、テトラベンジル
オキシハフニウム、テトラアリルハフニウム、テトラネ
オフィルハフニウム、トリメチルモノクロロハフニウ
ム、トリエチルモノクロロハフニウム、トリプロピルモ
ノクロロハフニウム、トリn-ブチルモノクロロハフニウ
ム、トリベンジルモノクロロハフニウム、ジメチルジク
ロロハフニウム、ジエチルジクロロハフニウム、ジn-ブ
チルジクロロハフニウム、ジベンジルジクロロハフニウ
ム、モノメチルトリクロロハフニウム、モノエチルトリ
クロロハフニウム、モノn-ブチルトリクロロハフニウ
ム、モノベンジルトリクロロハフニウム、テトラメトキ
シハフニウム、トリメトキシモノクロロハフニウム、ジ
メトキシジクロロハフニウム、
フニウム、テトラプロピルハフニウム、テトラn-ブチル
ハフニウム、テトラペンチルハフニウム、テトラフェニ
ルハフニウム、テトラトリルハフニウム、テトラベンジ
ルハフニウム、テトラメトキシハフニウム、テトラエト
キシハフニウム、テトラプロポキシハフニウム、テトラ
ブシトリヨードチタニウム、トキシハフニウム、テトラ
フェノキシハフニウム、テトラトリルオキシハフニウ
ム、テトラペンチルオキシハフニウム、テトラベンジル
オキシハフニウム、テトラアリルハフニウム、テトラネ
オフィルハフニウム、トリメチルモノクロロハフニウ
ム、トリエチルモノクロロハフニウム、トリプロピルモ
ノクロロハフニウム、トリn-ブチルモノクロロハフニウ
ム、トリベンジルモノクロロハフニウム、ジメチルジク
ロロハフニウム、ジエチルジクロロハフニウム、ジn-ブ
チルジクロロハフニウム、ジベンジルジクロロハフニウ
ム、モノメチルトリクロロハフニウム、モノエチルトリ
クロロハフニウム、モノn-ブチルトリクロロハフニウ
ム、モノベンジルトリクロロハフニウム、テトラメトキ
シハフニウム、トリメトキシモノクロロハフニウム、ジ
メトキシジクロロハフニウム、
【００１８】モノメトキシトリクロロハフニウム、テト
ラエトキシハフニウム、トリエトキシモノクロロハフニ
ウム、ジエトキシジクロロハフニウム、モノエトキシト
リクロロハフニウム、テトライソプロポキシハフニウ
ム、トリイソプロポキシモノクロロハフニウム、ジイソ
プロポキシジクロロハフニウム、モノイソプロポキシト
リクロロハフニウム、テトラn-ブトキシハフニウム、ト
リn-ブトキシモノクロロハフニウム、ジn-ブトキシジク
ロロハフニウム、モノn-ブトキシトリクロロハフニウ
ム、テトラペントキシハフニウム、トリペントキシモノ
クロロハフニウム、ジペントキシジクロロハフニウム、
モノペントキシトリクロロハフニウム、テトラフェノキ
シハフニウム、トリフェノキシモノクロロハフニウム、
ジフェノキシジクロロハフニウム、モノフェノキシトリ
クロロハフニウム、テトラトリルオキシハフニウム、ト
リトリルオキシモノクロロハフニウム、ジトリルオキシ
ジクロロハフニウム、モノトリルオキシトリクロロハフ
ニウム、テトラベンジルオキシハフニウム、トリベンジ
ルオキシモノクロロハフニウム、ジベンジルオキシジク
ロロハフニウム、モノベンジルオキシトリクロロハフニ
ウム、トリメチルモノブロモハフニウム、トリエチルモ
ノブロモハフニウム、トリプロピルモノブロモハフニウ
ム、トリ-n- ブチルモノブロモハフニウム、トリベンジ
ルモノブロモハフニウム、ジメチルジブロモハフニウ
ム、ジエチルジブロモハフニウム、
ラエトキシハフニウム、トリエトキシモノクロロハフニ
ウム、ジエトキシジクロロハフニウム、モノエトキシト
リクロロハフニウム、テトライソプロポキシハフニウ
ム、トリイソプロポキシモノクロロハフニウム、ジイソ
プロポキシジクロロハフニウム、モノイソプロポキシト
リクロロハフニウム、テトラn-ブトキシハフニウム、ト
リn-ブトキシモノクロロハフニウム、ジn-ブトキシジク
ロロハフニウム、モノn-ブトキシトリクロロハフニウ
ム、テトラペントキシハフニウム、トリペントキシモノ
クロロハフニウム、ジペントキシジクロロハフニウム、
モノペントキシトリクロロハフニウム、テトラフェノキ
シハフニウム、トリフェノキシモノクロロハフニウム、
ジフェノキシジクロロハフニウム、モノフェノキシトリ
クロロハフニウム、テトラトリルオキシハフニウム、ト
リトリルオキシモノクロロハフニウム、ジトリルオキシ
ジクロロハフニウム、モノトリルオキシトリクロロハフ
ニウム、テトラベンジルオキシハフニウム、トリベンジ
ルオキシモノクロロハフニウム、ジベンジルオキシジク
ロロハフニウム、モノベンジルオキシトリクロロハフニ
ウム、トリメチルモノブロモハフニウム、トリエチルモ
ノブロモハフニウム、トリプロピルモノブロモハフニウ
ム、トリ-n- ブチルモノブロモハフニウム、トリベンジ
ルモノブロモハフニウム、ジメチルジブロモハフニウ
ム、ジエチルジブロモハフニウム、
【００１９】ジn-ブチルジブロモハフニウム、ジベンジ
ルジブロモハフニウム、モノメチルトリブロモハフニウ
ム、モノエチルトリブロモハフニウム、モノn-ブチルト
リブロモハフニウム、モノベンジルトリブロモハフニウ
ム、テトラブロモハフニウム、トリメトキシモノブロモ
ハフニウム、ジメトキシジブロモハフニウム、モノメト
キシトリブロモハフニウム、トリエトキシモノブロモハ
フニウム、ジエトキシジブロモハフニウム、モノエトキ
シトリブロモハフニウム、トリイソプロポキシモノブロ
モハフニウム、ジイソプロポキシジブロモハフニウム、
モノイソプロポキシトリブロモハフニウム、トリn-ブト
キシモノブロモハフニウム、ジn-ブトキシジブロモハフ
ニウム、モノn-ブトキシトリブロモハフニウム、トリペ
ントキシモノブロモハフニウム、ジペントキシジブロモ
ハフニウム、モノペントキシトリブロモハフニウム、ト
リフェノキシモノブロモハフニウム、ジエノキシジブロ
モハフニウム、モノフェノキシトリブロモハフニウム、
トリトリルオキシモノブロモハフニウム、ジトリルオキ
シジブロモハフニウム、モノトリルオキシトリブロモハ
フニウム、トリベンジルオキシモノブロモハフニウム、
ジベンジルオキシジブロモハフニウム、モノベンジルオ
キシトリブロモハフニウム、トリメチルモノヨードハフ
ニウム、トリエチルモノヨードハフニウム、トリプロピ
ルモノヨードハフニウム、トリ-n- ブチルモノヨードハ
フニウム、トリベンジルモノヨードハフニウム、ジメチ
ルジヨードハフニウム、ジエチルジヨードハフニウム、
ルジブロモハフニウム、モノメチルトリブロモハフニウ
ム、モノエチルトリブロモハフニウム、モノn-ブチルト
リブロモハフニウム、モノベンジルトリブロモハフニウ
ム、テトラブロモハフニウム、トリメトキシモノブロモ
ハフニウム、ジメトキシジブロモハフニウム、モノメト
キシトリブロモハフニウム、トリエトキシモノブロモハ
フニウム、ジエトキシジブロモハフニウム、モノエトキ
シトリブロモハフニウム、トリイソプロポキシモノブロ
モハフニウム、ジイソプロポキシジブロモハフニウム、
モノイソプロポキシトリブロモハフニウム、トリn-ブト
キシモノブロモハフニウム、ジn-ブトキシジブロモハフ
ニウム、モノn-ブトキシトリブロモハフニウム、トリペ
ントキシモノブロモハフニウム、ジペントキシジブロモ
ハフニウム、モノペントキシトリブロモハフニウム、ト
リフェノキシモノブロモハフニウム、ジエノキシジブロ
モハフニウム、モノフェノキシトリブロモハフニウム、
トリトリルオキシモノブロモハフニウム、ジトリルオキ
シジブロモハフニウム、モノトリルオキシトリブロモハ
フニウム、トリベンジルオキシモノブロモハフニウム、
ジベンジルオキシジブロモハフニウム、モノベンジルオ
キシトリブロモハフニウム、トリメチルモノヨードハフ
ニウム、トリエチルモノヨードハフニウム、トリプロピ
ルモノヨードハフニウム、トリ-n- ブチルモノヨードハ
フニウム、トリベンジルモノヨードハフニウム、ジメチ
ルジヨードハフニウム、ジエチルジヨードハフニウム、
【００２０】ジn-ブチルジヨードハフニウム、ジベンジ
ルジヨードハフニウム、モノメチルトリヨードハフニウ
ム、モノエチルトリヨードハフニウム、モノn-ブチルト
リヨードハフニウム、モノベンジルトリヨードハフニウ
ム、テトラヨードハフニウム、トリメトキシモノヨード
ハフニウム、ジメトキシジヨードハフニウム、モノメト
キシトリヨードハフニウム、トリエトキシモノヨードハ
フニウム、ジエトキシジヨードハフニウム、モノエトキ
シトリヨードハフニウム、トリイソプロポキシモノヨー
ドハフニウム、ジイソプロポキシジヨードハフニウム、
モノイソプロポキシトリヨードハフニウム、トリn-ブト
キシモノヨードハフニウム、ジn-ブトキシジヨードハフ
ニウム、モノn-ブトキシトリヨードハフニウム、トリペ
ントキシモノヨードハフニウム、ジペントキシジヨード
ハフニウム、モノペントキシトリヨードハフニウム、ト
リフェノキシモノヨードハフニウム、ジエノキシジヨー
ドハフニウム、モノフェノキシトリヨードハフニウム、
トリトリルオキシモノヨードハフニウム、ジトリルオキ
シジヨードハフニウム、モノトリルオキシトリヨードハ
フニウム、トリベンジルオキシモノヨードハフニウム、
ジベンジルオキシジヨードハフニウム、モノベンジルオ
キシトリヨードハフニウム、トリベンジルモノメトキシ
ハフニウム、トリベンジルモノエトキシハフニウム、
ルジヨードハフニウム、モノメチルトリヨードハフニウ
ム、モノエチルトリヨードハフニウム、モノn-ブチルト
リヨードハフニウム、モノベンジルトリヨードハフニウ
ム、テトラヨードハフニウム、トリメトキシモノヨード
ハフニウム、ジメトキシジヨードハフニウム、モノメト
キシトリヨードハフニウム、トリエトキシモノヨードハ
フニウム、ジエトキシジヨードハフニウム、モノエトキ
シトリヨードハフニウム、トリイソプロポキシモノヨー
ドハフニウム、ジイソプロポキシジヨードハフニウム、
モノイソプロポキシトリヨードハフニウム、トリn-ブト
キシモノヨードハフニウム、ジn-ブトキシジヨードハフ
ニウム、モノn-ブトキシトリヨードハフニウム、トリペ
ントキシモノヨードハフニウム、ジペントキシジヨード
ハフニウム、モノペントキシトリヨードハフニウム、ト
リフェノキシモノヨードハフニウム、ジエノキシジヨー
ドハフニウム、モノフェノキシトリヨードハフニウム、
トリトリルオキシモノヨードハフニウム、ジトリルオキ
シジヨードハフニウム、モノトリルオキシトリヨードハ
フニウム、トリベンジルオキシモノヨードハフニウム、
ジベンジルオキシジヨードハフニウム、モノベンジルオ
キシトリヨードハフニウム、トリベンジルモノメトキシ
ハフニウム、トリベンジルモノエトキシハフニウム、
【００２１】トリベンジルモノプロポキシハフニウム、
トリベンジルモノブトキシハフニウム、トリベンジルモ
ノフェノキシハフニウム、ジベンジルジメトキシハフニ
ウム、ジベンジルジエトキシハフニウム、ジベンジルジ
プロポキシハフニウム、ジベンジルジブトキシハフニウ
ム、ジベンジルジフェノキシハフニウム、モノベンジル
トリメトキシハフニウム、モノベンジルトリエトキシハ
フニウム、モノベンジルトリプロポキシハフニウム、モ
ノベンジルトリブトキシハフニウム、モノベンジルトリ
フェノキシハフニウム、トリネオフィルモノメトキシハ
フニウム、トリネオフィルモノエトキシハフニウム、ト
リネオフィルモノプロポキシハフニウム、トリネオフィ
ルモノブトキシハフニウム、トリネオフィルモノフェノ
キシハフニウム、ジネオフィルジメトキシハフニウム、
ジネオフィルジエトキシハフニウム、ジネオフィルジプ
ロポキシハフニウム、ジネオフィルジブトキシハフニウ
ム、ジネオフィルジフェノキシハフニウム、モノネオフ
ィルトリメトキシハフニウム、モノネオフィルトリエト
キシハフニウム、モノネオフィルトリプロポキシハフニ
ウム、モノネオフィルトリブトキシハフニウム、モノネ
オフィルトリフェノキシハフニムなどである。なかでも
テトラメチルジルコニウム、テトラエチルジルコニウ
ム、テトラベンジルジルコニウム、テトラプロポキシジ
ルコニウム、テトラブトキシジルコニム、テトラクロロ
ジルコニウムが好ましい。これらの化合物は２種以上混
合して用いることも可能である。
トリベンジルモノブトキシハフニウム、トリベンジルモ
ノフェノキシハフニウム、ジベンジルジメトキシハフニ
ウム、ジベンジルジエトキシハフニウム、ジベンジルジ
プロポキシハフニウム、ジベンジルジブトキシハフニウ
ム、ジベンジルジフェノキシハフニウム、モノベンジル
トリメトキシハフニウム、モノベンジルトリエトキシハ
フニウム、モノベンジルトリプロポキシハフニウム、モ
ノベンジルトリブトキシハフニウム、モノベンジルトリ
フェノキシハフニウム、トリネオフィルモノメトキシハ
フニウム、トリネオフィルモノエトキシハフニウム、ト
リネオフィルモノプロポキシハフニウム、トリネオフィ
ルモノブトキシハフニウム、トリネオフィルモノフェノ
キシハフニウム、ジネオフィルジメトキシハフニウム、
ジネオフィルジエトキシハフニウム、ジネオフィルジプ
ロポキシハフニウム、ジネオフィルジブトキシハフニウ
ム、ジネオフィルジフェノキシハフニウム、モノネオフ
ィルトリメトキシハフニウム、モノネオフィルトリエト
キシハフニウム、モノネオフィルトリプロポキシハフニ
ウム、モノネオフィルトリブトキシハフニウム、モノネ
オフィルトリフェノキシハフニムなどである。なかでも
テトラメチルジルコニウム、テトラエチルジルコニウ
ム、テトラベンジルジルコニウム、テトラプロポキシジ
ルコニウム、テトラブトキシジルコニム、テトラクロロ
ジルコニウムが好ましい。これらの化合物は２種以上混
合して用いることも可能である。
【００２２】成分(2) は下記の一般式で表される。 一般式 Ｍｅ2 （ＯＲ3 ）m Ｒ4 n Ｘ2 z-m-n 式中、Ｒ3 ，Ｒ4 は個別に炭素数１〜24、好ましくは１
〜12、さらに好ましくは１〜８の炭化水素残基を示し、
これにはメチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピ
ル基、シクロプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ｔ
−ブチル基、ペンチル基、イソペンチル基、ネオペンチ
ル基、シクロペンチル基、ヘキシル基、イソヘキシル
基、シクロヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシ
ル基、ドデシル基などのアルキル基；ビニル基、アリル
基などのアルケニル基、フェニル基、トリル基、キシリ
ル基、メシチル基、インデニル基、ナフチル基、などの
アリール基；ベンジル基、トリチル基、フェネチル基、
スチリル基、ベンズヒドリル基、フェニルブチル基、フ
ェニルプロピル基、ネオフィル基などのアラルキル基な
どが包含される。これらは分岐があってもよい。成分
(2) が２つ以上のＲ3 又はＲ4 を有する場合、それらの
炭化水素残基は同一であっても、相違していても差し支
えない。Ｘ2 はフッ素、ヨウ素、塩素又は臭素などのハ
ロゲンを示す。Ｍｅ2 は周期律表第Ｉ〜III 族元素のい
ずれかを示し、これにはリチウム、ナトリウム、カリウ
ム、マグネシウム、カルシウム、亜鉛、ホウ素、アルミ
ニウムなどが包含される。z はＭｅ2 の価数を示し、通
常１≦ｚ≦３である。m は０≦m ≦ｚ、n は０≦n ≦ｚ
で、しかも０≦m ＋n ≦ｚ、好ましくは０＜m ＋n ≦ｚ
である。
〜12、さらに好ましくは１〜８の炭化水素残基を示し、
これにはメチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピ
ル基、シクロプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ｔ
−ブチル基、ペンチル基、イソペンチル基、ネオペンチ
ル基、シクロペンチル基、ヘキシル基、イソヘキシル
基、シクロヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシ
ル基、ドデシル基などのアルキル基；ビニル基、アリル
基などのアルケニル基、フェニル基、トリル基、キシリ
ル基、メシチル基、インデニル基、ナフチル基、などの
アリール基；ベンジル基、トリチル基、フェネチル基、
スチリル基、ベンズヒドリル基、フェニルブチル基、フ
ェニルプロピル基、ネオフィル基などのアラルキル基な
どが包含される。これらは分岐があってもよい。成分
(2) が２つ以上のＲ3 又はＲ4 を有する場合、それらの
炭化水素残基は同一であっても、相違していても差し支
えない。Ｘ2 はフッ素、ヨウ素、塩素又は臭素などのハ
ロゲンを示す。Ｍｅ2 は周期律表第Ｉ〜III 族元素のい
ずれかを示し、これにはリチウム、ナトリウム、カリウ
ム、マグネシウム、カルシウム、亜鉛、ホウ素、アルミ
ニウムなどが包含される。z はＭｅ2 の価数を示し、通
常１≦ｚ≦３である。m は０≦m ≦ｚ、n は０≦n ≦ｚ
で、しかも０≦m ＋n ≦ｚ、好ましくは０＜m ＋n ≦ｚ
である。
【００２３】成分(2) として使用可能な化合物の具体例
を挙げれば、メチルリチウム、エチルリチウム、n-プロ
ピルリチウム、イソプロピルリチウム、n-ブチルリチウ
ム、t-ブチルリチウム、ペンチルリチウム、オクチルリ
チウム、フェニルリチウム、ベンジルリチウム、ジメチ
ルマグネシウム、ジエチルマグネシウム、ジn-プロピル
マグネシウム、ジイソプロピルマグネシウム、ジn-ブチ
ルマグネシウム、ジt-ブチルマグネシウム、ジペンチル
マグネシウム、ジオクチルマグネシウム、ジフェニルマ
グネシウム、ジベンジルマグネシウム、メチルマグネシ
ウムクロライド、エチルマグネシウムクロライド、n-プ
ロピルマグネシウムクロライド、イソプロピルマグネシ
ウムクロライド、n-ブチルマグネシウムクロライド、t-
ブチルマグネシウムクロライド、ペンチルマグネシウム
クロライド、オクチルマグネシウムクロライド、フェニ
ルマグネシウムクロライド、ベンジルマグネシウムクロ
ライド、メチルマグネシウムブロマイド、メチルマグネ
シウムアイオダイド、エチルマグネシウムブロマイド、
エチルマグネシウムアイオダイド、n-プロピルマグネシ
ウムブロマイド、n-プロピルマグネシウムアイオダイ
ド、イソプロピルマグネシウムブロマイド、イソプロピ
ルマグネシウムアイオダイド、n-ブチルマグネシウムブ
ロマイド、n-ブチルマグネシウムアイオダイド、t-ブチ
ルマグネシウムブロマイド、t-ブチルマグネシウムアイ
オダイド、ペンチルマグネシウムブロマイド、ペンチル
マグネシウムアイオダイド、オクチルマグネシウムブロ
マイド、
を挙げれば、メチルリチウム、エチルリチウム、n-プロ
ピルリチウム、イソプロピルリチウム、n-ブチルリチウ
ム、t-ブチルリチウム、ペンチルリチウム、オクチルリ
チウム、フェニルリチウム、ベンジルリチウム、ジメチ
ルマグネシウム、ジエチルマグネシウム、ジn-プロピル
マグネシウム、ジイソプロピルマグネシウム、ジn-ブチ
ルマグネシウム、ジt-ブチルマグネシウム、ジペンチル
マグネシウム、ジオクチルマグネシウム、ジフェニルマ
グネシウム、ジベンジルマグネシウム、メチルマグネシ
ウムクロライド、エチルマグネシウムクロライド、n-プ
ロピルマグネシウムクロライド、イソプロピルマグネシ
ウムクロライド、n-ブチルマグネシウムクロライド、t-
ブチルマグネシウムクロライド、ペンチルマグネシウム
クロライド、オクチルマグネシウムクロライド、フェニ
ルマグネシウムクロライド、ベンジルマグネシウムクロ
ライド、メチルマグネシウムブロマイド、メチルマグネ
シウムアイオダイド、エチルマグネシウムブロマイド、
エチルマグネシウムアイオダイド、n-プロピルマグネシ
ウムブロマイド、n-プロピルマグネシウムアイオダイ
ド、イソプロピルマグネシウムブロマイド、イソプロピ
ルマグネシウムアイオダイド、n-ブチルマグネシウムブ
ロマイド、n-ブチルマグネシウムアイオダイド、t-ブチ
ルマグネシウムブロマイド、t-ブチルマグネシウムアイ
オダイド、ペンチルマグネシウムブロマイド、ペンチル
マグネシウムアイオダイド、オクチルマグネシウムブロ
マイド、
【００２４】オクチルマグネシウムアイオダイド、フェ
ニルマグネシウムブロマイド、フェニルマグネシウムア
イオダイド、ベンジルマグネシウムブロマイド、ベンジ
ルマグネシウムアイオダイド、ジメチル亜鉛、ジエチル
亜鉛、ジn-プロピル亜鉛、ジイソプロピル亜鉛、ジn-ブ
チル亜鉛、ジt-ブチル亜鉛、ジペンチル亜鉛、ジオクチ
ル亜鉛、ジフェニル亜鉛、ジベンジル亜鉛、トリメチル
ボロン、トリエチルボロン、トリn-プロピルボロン、ト
リイソプロピルボロン、トリn-ブチルボロン、トリt-ブ
チルボロン、トリペンチルボロン、トリオクチルボロ
ン、トリフェニルボロン、トリベンジルボロン、トリメ
チルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、ジエチル
アルミニウムクロライド、ジエチルアルミニウムブロマ
イド、ジエチルアルミニウムフルオライド、ジエチルア
ルミニウムアイオダイド、エチルアルミニウムジクロラ
イド、エチルアルミニウムジブロマイド、エチルアルミ
ニウムジフルオライド、エチルアルミニウムジアイオダ
イド、トリプロピロアルミニウム、ジプロピルアルミニ
ウムクロライド、ジプロピルアルミニウムブロマイド、
ジプロピルアルミニウムフルオライド、ジプロピルアル
ミニウムアイオダイド、
ニルマグネシウムブロマイド、フェニルマグネシウムア
イオダイド、ベンジルマグネシウムブロマイド、ベンジ
ルマグネシウムアイオダイド、ジメチル亜鉛、ジエチル
亜鉛、ジn-プロピル亜鉛、ジイソプロピル亜鉛、ジn-ブ
チル亜鉛、ジt-ブチル亜鉛、ジペンチル亜鉛、ジオクチ
ル亜鉛、ジフェニル亜鉛、ジベンジル亜鉛、トリメチル
ボロン、トリエチルボロン、トリn-プロピルボロン、ト
リイソプロピルボロン、トリn-ブチルボロン、トリt-ブ
チルボロン、トリペンチルボロン、トリオクチルボロ
ン、トリフェニルボロン、トリベンジルボロン、トリメ
チルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、ジエチル
アルミニウムクロライド、ジエチルアルミニウムブロマ
イド、ジエチルアルミニウムフルオライド、ジエチルア
ルミニウムアイオダイド、エチルアルミニウムジクロラ
イド、エチルアルミニウムジブロマイド、エチルアルミ
ニウムジフルオライド、エチルアルミニウムジアイオダ
イド、トリプロピロアルミニウム、ジプロピルアルミニ
ウムクロライド、ジプロピルアルミニウムブロマイド、
ジプロピルアルミニウムフルオライド、ジプロピルアル
ミニウムアイオダイド、
【００２５】プロピルアルミニウムジクロライド、プロ
ピロアルミニウムジブロマイド、プロピルアルミニウム
ジフルオライド、プロピルアルミニウムジアイオダイ
ド、トリイソプロピルアルミニウム、ジイソプロピルア
ルミニウムクロライド、ジイソプロピルアルミニウムブ
ロマイド、ジイソプロピルアルミニウムフルオライド、
ジイソプロピルアルミニウアイオダイド、エチルアルミ
ニウムセスキクロライド、エチルアルミニウムセスキブ
ロマイド、プロピルアルミニウムセスキクロライド、プ
ロピルアルミニウムセスキブロマイド、n-ブチルアルミ
ニウムセスキクロライド、n-ブチルアルミニウムセスキ
ブロマイド、イソプロピルアルミニウムジクロライド、
イソプロピルアルミニウムジブロマイド、イソプロピル
アルミニウムジフルオライド、イソプロピルアルミニウ
ムジアイオダイド、トリブチルアルミニウム、ジブチル
アルミニウムクロライド、ジブチルアルミニウムブロマ
イド、ジブチルアルミニウムフルオライド、ジブチルア
ルミニウムアイオダイド、ブチルアルミニウムジクロラ
イド、ブチルアルミニウムジブロマイド、ブチルアルミ
ニウムジフルオライド、ブチルアルミニウムジアイオダ
イド、トリsec-ブチルアルミニウム、ジsec-ブチルアル
ミニウムクロライド、ジsec-ブチルアルミニウムブロマ
イド、ジsec-ブチルアルミニウムフルオライド、ジsec-
ブチルアルミニウムアイオダイド、sec-ブチルアルミニ
ウムジクロライド、sec-ブチルアルミニウムジブロマイ
ド、sec-ブチルアルミニウムジフルオライド、sec-ブチ
ルアルミニウムジアイオダイド、トリtert- ブチルアル
ミニウム、ジtert- ブチルアルミニウムクロライド、ジ
tert- ブチルアルミニウムブロマイド、ジtert- ブチル
アルミニウムフルオライド、ジtert- ブチルアルミニウ
ムアイオダイド、
ピロアルミニウムジブロマイド、プロピルアルミニウム
ジフルオライド、プロピルアルミニウムジアイオダイ
ド、トリイソプロピルアルミニウム、ジイソプロピルア
ルミニウムクロライド、ジイソプロピルアルミニウムブ
ロマイド、ジイソプロピルアルミニウムフルオライド、
ジイソプロピルアルミニウアイオダイド、エチルアルミ
ニウムセスキクロライド、エチルアルミニウムセスキブ
ロマイド、プロピルアルミニウムセスキクロライド、プ
ロピルアルミニウムセスキブロマイド、n-ブチルアルミ
ニウムセスキクロライド、n-ブチルアルミニウムセスキ
ブロマイド、イソプロピルアルミニウムジクロライド、
イソプロピルアルミニウムジブロマイド、イソプロピル
アルミニウムジフルオライド、イソプロピルアルミニウ
ムジアイオダイド、トリブチルアルミニウム、ジブチル
アルミニウムクロライド、ジブチルアルミニウムブロマ
イド、ジブチルアルミニウムフルオライド、ジブチルア
ルミニウムアイオダイド、ブチルアルミニウムジクロラ
イド、ブチルアルミニウムジブロマイド、ブチルアルミ
ニウムジフルオライド、ブチルアルミニウムジアイオダ
イド、トリsec-ブチルアルミニウム、ジsec-ブチルアル
ミニウムクロライド、ジsec-ブチルアルミニウムブロマ
イド、ジsec-ブチルアルミニウムフルオライド、ジsec-
ブチルアルミニウムアイオダイド、sec-ブチルアルミニ
ウムジクロライド、sec-ブチルアルミニウムジブロマイ
ド、sec-ブチルアルミニウムジフルオライド、sec-ブチ
ルアルミニウムジアイオダイド、トリtert- ブチルアル
ミニウム、ジtert- ブチルアルミニウムクロライド、ジ
tert- ブチルアルミニウムブロマイド、ジtert- ブチル
アルミニウムフルオライド、ジtert- ブチルアルミニウ
ムアイオダイド、
【００２６】tert- ブチルアルミニウムジクロライド、
tert- ブチルアルミニウムジブロマイド、tert- ブチル
アルミニウムジフルオライド、tert- ブチルアルミニウ
ムジアイオダイド、トリイソブチルアルミニウム、ジイ
ソブチルアルミニウムクロライド、ジイソブチルアルミ
ニウムブロマイド、ジイソブチルアルミニウムフルオラ
イド、ジイソブチルアルミニウムアイオダイド、イソブ
チルアルミニウムジクロライド、イソブチルアルミニウ
ムジブロマイド、イソブチルアルミニウムジフルオライ
ド、イソブチルアルミニウムジアイオダイド、トリヘキ
シルアルミニウム、ジヘキシルアルミニウムクロライ
ド、ジヘキシルアルミニウムブロマイド、ジヘキシルア
ルミニウムフルオライド、ジヘキシルアルミニウムアイ
オダイド、ヘキシルアルミニウムジクロライド、ヘキシ
ルアルミニウムジブロマイド、ヘキシルアルミニウムジ
フルオライド、ヘキシルアルミニウムジアイオダイド、
トリペンチルアルミニウム、ジペンチルアルミニウムク
ロライド、ジペンチルアルミニウムブロマイド、ジペン
チルアルミニウムフルオライド、ジペンチルアルミニウ
ムアイオダイド、ペンチルアルミニウムジクロライド、
ペンチルアルミニウムジブロマイド、ペンチルアルミニ
ウムジフルオライドおよびペンチルアルミニウムジアイ
オダイド、メチルアルミニウムメトキシド、メチルアル
ミニウムエトキシド、メチルアルミニウムプロポキシ
ド、メチルアルミニウムブトキシド、ジメチルアルミニ
ウムメトキシド、ジメチルアルミニウムエトキシド、ジ
メチルアルミニウムプロポキシド、ジメチルアルミニウ
ムブトキシド、エチルアルミニウムメトキシド、
tert- ブチルアルミニウムジブロマイド、tert- ブチル
アルミニウムジフルオライド、tert- ブチルアルミニウ
ムジアイオダイド、トリイソブチルアルミニウム、ジイ
ソブチルアルミニウムクロライド、ジイソブチルアルミ
ニウムブロマイド、ジイソブチルアルミニウムフルオラ
イド、ジイソブチルアルミニウムアイオダイド、イソブ
チルアルミニウムジクロライド、イソブチルアルミニウ
ムジブロマイド、イソブチルアルミニウムジフルオライ
ド、イソブチルアルミニウムジアイオダイド、トリヘキ
シルアルミニウム、ジヘキシルアルミニウムクロライ
ド、ジヘキシルアルミニウムブロマイド、ジヘキシルア
ルミニウムフルオライド、ジヘキシルアルミニウムアイ
オダイド、ヘキシルアルミニウムジクロライド、ヘキシ
ルアルミニウムジブロマイド、ヘキシルアルミニウムジ
フルオライド、ヘキシルアルミニウムジアイオダイド、
トリペンチルアルミニウム、ジペンチルアルミニウムク
ロライド、ジペンチルアルミニウムブロマイド、ジペン
チルアルミニウムフルオライド、ジペンチルアルミニウ
ムアイオダイド、ペンチルアルミニウムジクロライド、
ペンチルアルミニウムジブロマイド、ペンチルアルミニ
ウムジフルオライドおよびペンチルアルミニウムジアイ
オダイド、メチルアルミニウムメトキシド、メチルアル
ミニウムエトキシド、メチルアルミニウムプロポキシ
ド、メチルアルミニウムブトキシド、ジメチルアルミニ
ウムメトキシド、ジメチルアルミニウムエトキシド、ジ
メチルアルミニウムプロポキシド、ジメチルアルミニウ
ムブトキシド、エチルアルミニウムメトキシド、
【００２７】エチルアルミニウムエトキシド、エチルア
ルミニウムプロポキシド、エチルアルミニウムブトキシ
ド、ジエチルアルミニウムメトキシド、ジエチルアルミ
ニウムエトキシド、ジエチルアルミニウムプロポキシ
ド、ジエチルアルミニウムブトキシド、プロピルアルミ
ニウムメトキシド、プロピルアルミニウムエトキシド、
プロピルアルミニウムプロポキシド、プロピルアルミニ
ウムブトキシド、ジプロピルアルミニウムメトキシド、
ジプロピルアルミニウムエトキシド、ジプロピルアルミ
ニウムプロポキシド、ジプロピルアルミニウムブトキシ
ド、ブチルアルミニウムメトキシド、ブチルアルミニウ
ムエトキシド、ブチルアルミニウムプロポキシド、ブチ
ルアルミニウムブトキシド、ジブチルアルミニウムメト
キシド、ジブチルアルミニウムエトキシド、ジブチルア
ルミニウムプロポキシド、ジブチルアルミニウムブトキ
シドなどが挙げられる。
ルミニウムプロポキシド、エチルアルミニウムブトキシ
ド、ジエチルアルミニウムメトキシド、ジエチルアルミ
ニウムエトキシド、ジエチルアルミニウムプロポキシ
ド、ジエチルアルミニウムブトキシド、プロピルアルミ
ニウムメトキシド、プロピルアルミニウムエトキシド、
プロピルアルミニウムプロポキシド、プロピルアルミニ
ウムブトキシド、ジプロピルアルミニウムメトキシド、
ジプロピルアルミニウムエトキシド、ジプロピルアルミ
ニウムプロポキシド、ジプロピルアルミニウムブトキシ
ド、ブチルアルミニウムメトキシド、ブチルアルミニウ
ムエトキシド、ブチルアルミニウムプロポキシド、ブチ
ルアルミニウムブトキシド、ジブチルアルミニウムメト
キシド、ジブチルアルミニウムエトキシド、ジブチルア
ルミニウムプロポキシド、ジブチルアルミニウムブトキ
シドなどが挙げられる。
【００２８】成分(3) としては、環状で共役二重結合を
２つ以上有する有機化合物が使用される。成分(3) に
は、共役二重結合を２個以上、好ましくは２〜４個、さ
らに好ましくは２〜３個有し、全炭素数が４〜24、好ま
しくは４〜12である環状炭化水素化合物；前記環状炭化
水素化合物が部分的に１〜６個の炭化水素残基（典型的
には、炭素数１〜12のアルキル基又はアラルキル基）で
置換された環状炭化水素化合物；共役二重結合を２個以
上、好ましくは２〜４個、さらに好ましくは２〜３個有
し、全炭素数が４〜24、好ましくは４〜12である環状炭
化水素基を有する有機ケイ素化合物；前記環状炭化水素
基が部分的に１〜６個の炭化水素残基で置換された有機
ケイ素化合物が含まれる。特に好ましくは分子中のいず
れかにシクロペンタジエン構造をもつものが好ましい。
ちなみに、環状炭化水素基を有する有機ケイ素化合物
は、下記の一般式で表示することができる。 （Ｃｐ）L ＳｉＲ4-L ここで、Ｃｐはシクロペンタジエニル基、置換シクロペ
ンタジエニル基、インデニル基、置換インデニル基で例
示される前記環状炭化水素基を示し、Ｒはメチル基、エ
チル基、プロビル基、イソプロピル基、ブチル基、ｔ−
ブチル基、ヘキシル基、オクチル基などのアルキル基；
メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基な
どのアルコキシ基；フェニル基などのアリ−ル基；フェ
ノキシ基などのアリ−ルオキシ基；ベンジル基などのア
ラルキル基で例示されるような、炭素数１〜24、好まし
くは１〜12の炭化水素残基または水素を示し、L は１≦
L ≦４、好ましくは１≦L ≦３である。
２つ以上有する有機化合物が使用される。成分(3) に
は、共役二重結合を２個以上、好ましくは２〜４個、さ
らに好ましくは２〜３個有し、全炭素数が４〜24、好ま
しくは４〜12である環状炭化水素化合物；前記環状炭化
水素化合物が部分的に１〜６個の炭化水素残基（典型的
には、炭素数１〜12のアルキル基又はアラルキル基）で
置換された環状炭化水素化合物；共役二重結合を２個以
上、好ましくは２〜４個、さらに好ましくは２〜３個有
し、全炭素数が４〜24、好ましくは４〜12である環状炭
化水素基を有する有機ケイ素化合物；前記環状炭化水素
基が部分的に１〜６個の炭化水素残基で置換された有機
ケイ素化合物が含まれる。特に好ましくは分子中のいず
れかにシクロペンタジエン構造をもつものが好ましい。
ちなみに、環状炭化水素基を有する有機ケイ素化合物
は、下記の一般式で表示することができる。 （Ｃｐ）L ＳｉＲ4-L ここで、Ｃｐはシクロペンタジエニル基、置換シクロペ
ンタジエニル基、インデニル基、置換インデニル基で例
示される前記環状炭化水素基を示し、Ｒはメチル基、エ
チル基、プロビル基、イソプロピル基、ブチル基、ｔ−
ブチル基、ヘキシル基、オクチル基などのアルキル基；
メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基な
どのアルコキシ基；フェニル基などのアリ−ル基；フェ
ノキシ基などのアリ−ルオキシ基；ベンジル基などのア
ラルキル基で例示されるような、炭素数１〜24、好まし
くは１〜12の炭化水素残基または水素を示し、L は１≦
L ≦４、好ましくは１≦L ≦３である。
【００２９】従って、成分(3) として使用可能な有機環
状炭化水素化合物を具体的に示せば、シクロペンタジエ
ン、メチルシクロペンタジエン、エチルシクロペンタジ
エン、t-ブチルシクロペンタジエン、ヘキシルシクロペ
ンタジエン、オクチルシクロペンタジエン、1,2-ジメチ
ルシクロペンタジエン、1,3-ジメチルシクロペンタジエ
ン、1,2,4-トリメチルシクロペンタジエン、1,2,3,4-テ
トラメチルシクロペンタジエン、ペンタメチルシクロペ
ンタジエン、インデン、4-メチル-1- インデン、4,7-ジ
メチルインデン、4,5,6,7-テトラハイドロインデン、シ
クロヘプタトリエン、メチルシクロヘプタトリエン、シ
クロオクタテトラエン、メチルシクロオクタテトラエ
ン、アズレン、メチルアズレン、エチルアズレン、フル
オレン、メチルフルオレンのような炭素数７〜24のシク
ロポリエン又は置換シクロポリエン、モノシクロペンタ
ジエニルシラン、ジシクロペンタジエニルシラン、トリ
シクロペンタジエニルシラン、テトラシクロペンタジエ
ニルシラン、モノシクロペンタジエニルモノメチルシラ
ン、モノシクロペンタジエニルモノエチルシラン、モノ
シクロペンタジエニルジメチルシラン、
状炭化水素化合物を具体的に示せば、シクロペンタジエ
ン、メチルシクロペンタジエン、エチルシクロペンタジ
エン、t-ブチルシクロペンタジエン、ヘキシルシクロペ
ンタジエン、オクチルシクロペンタジエン、1,2-ジメチ
ルシクロペンタジエン、1,3-ジメチルシクロペンタジエ
ン、1,2,4-トリメチルシクロペンタジエン、1,2,3,4-テ
トラメチルシクロペンタジエン、ペンタメチルシクロペ
ンタジエン、インデン、4-メチル-1- インデン、4,7-ジ
メチルインデン、4,5,6,7-テトラハイドロインデン、シ
クロヘプタトリエン、メチルシクロヘプタトリエン、シ
クロオクタテトラエン、メチルシクロオクタテトラエ
ン、アズレン、メチルアズレン、エチルアズレン、フル
オレン、メチルフルオレンのような炭素数７〜24のシク
ロポリエン又は置換シクロポリエン、モノシクロペンタ
ジエニルシラン、ジシクロペンタジエニルシラン、トリ
シクロペンタジエニルシラン、テトラシクロペンタジエ
ニルシラン、モノシクロペンタジエニルモノメチルシラ
ン、モノシクロペンタジエニルモノエチルシラン、モノ
シクロペンタジエニルジメチルシラン、
【００３０】モノシクロペンタジエニルジエチルシラ
ン、モノシクロペンタジエニルトリメチルシラン、モノ
シクロペンタジエニルトリエチルシラン、モノシクロペ
ンタジエニルモノメトキシシラン、モノシクロペンタジ
エニルモノエトキシシラン、モノシクロペンタジエニル
モノフェノキシシラン、ジシクロペンタジエニルモノメ
チルシラン、ジシクロペンタジエニルモノエチルシラ
ン、ジシクロペンタジエニルジメチルシラン、ジシクロ
ペンタジエニルジエチルシラン、ジシクロペンタジエニ
ルメチルエチルシラン、ジシクロペンタジエニルジプロ
ピルシラン、ジシクロペンタジエニルエチルプロピルシ
ラン、ジシクロペンタジエニルジフェニルシラン、ジシ
クロペンタジエニルフェニルメチルシラン、ジシクロペ
ンタジエニルモノメトキシシラン、ジシクロペンタジエ
ニルモノエトキシシラン、トリシクロペンタジエニルモ
ノメチルシラン、トリシクロペンタジエニルモノエチル
シラン、トリシクロペンタジエニルモノメトキシシラ
ン、トリシクロペンタジエニルモノエトキシシラン、３
−メチルシクロペンタジエニルシラン、ビス３−メチル
シクロペンタジエニルシラン、３−メチルシクロペンタ
ジエニルメチルシラン、１，２−ジメチルシクロペンタ
ジエニルシラン、１，３−ジメチルシクロペンタジエニ
ルシラン、１，２，４−トリメチルシクロペンタジエニ
ルシラン、
ン、モノシクロペンタジエニルトリメチルシラン、モノ
シクロペンタジエニルトリエチルシラン、モノシクロペ
ンタジエニルモノメトキシシラン、モノシクロペンタジ
エニルモノエトキシシラン、モノシクロペンタジエニル
モノフェノキシシラン、ジシクロペンタジエニルモノメ
チルシラン、ジシクロペンタジエニルモノエチルシラ
ン、ジシクロペンタジエニルジメチルシラン、ジシクロ
ペンタジエニルジエチルシラン、ジシクロペンタジエニ
ルメチルエチルシラン、ジシクロペンタジエニルジプロ
ピルシラン、ジシクロペンタジエニルエチルプロピルシ
ラン、ジシクロペンタジエニルジフェニルシラン、ジシ
クロペンタジエニルフェニルメチルシラン、ジシクロペ
ンタジエニルモノメトキシシラン、ジシクロペンタジエ
ニルモノエトキシシラン、トリシクロペンタジエニルモ
ノメチルシラン、トリシクロペンタジエニルモノエチル
シラン、トリシクロペンタジエニルモノメトキシシラ
ン、トリシクロペンタジエニルモノエトキシシラン、３
−メチルシクロペンタジエニルシラン、ビス３−メチル
シクロペンタジエニルシラン、３−メチルシクロペンタ
ジエニルメチルシラン、１，２−ジメチルシクロペンタ
ジエニルシラン、１，３−ジメチルシクロペンタジエニ
ルシラン、１，２，４−トリメチルシクロペンタジエニ
ルシラン、
【００３１】１，２，３，４−テトラメチルシクロペン
タジエニルシラン、ペンタメチルシクロペンタジエニル
シラン、モノインデニルシラン、ジインデニルシラン、
トリインデニルシラン、テトラインデニルシラン、モノ
インデニルモノメチルシラン、モノインデニルモノエチ
ルシラン、モノインデニルジメチルシラン、モノインデ
ニルジエチルシラン、モノインデニルトリメチルシラ
ン、モノインデニルトリエチルシラン、モノインデニル
モノメトキシシラン、モノインデニルモノエトキシシラ
ン、モノインデニルモノフェノキシシラン、ジインデニ
ルモノメチルシラン、ジインデニルモノエチルシラン、
ジインデニルジメチルシラン、ジインデニルジエチルシ
ラン、ジインデニルメチルエチルシラン、ジインデニル
ジプロピルシラン、ジインデニルエチルプロピルシラ
ン、ジインデニルジエフェニルシラン、ジインデニルフ
ェニルメチルシラン、ジインデニルモノメトキシシラ
ン、ジインデニルモノエトキシシラン、トリインデニル
モノメチルシラン、トリインデニルモノエチルシラン、
トリインデニルモノメトキシシラン、トリインデニルモ
ノエトキシシラン、３−メチルインデニルシラン、ビス
３−メチルインデニルシラン、３−メチルインデニルメ
チルシラン、１，２−ジメチルインデニルシラン、１，
３−ジメチルインデニルシラン、１，２，４−トリメチ
ルインデニルシラン、１，２，３，４−テトラメチルイ
ンデニルシラン、ペンタメチルインデニルシラン等があ
る。
タジエニルシラン、ペンタメチルシクロペンタジエニル
シラン、モノインデニルシラン、ジインデニルシラン、
トリインデニルシラン、テトラインデニルシラン、モノ
インデニルモノメチルシラン、モノインデニルモノエチ
ルシラン、モノインデニルジメチルシラン、モノインデ
ニルジエチルシラン、モノインデニルトリメチルシラ
ン、モノインデニルトリエチルシラン、モノインデニル
モノメトキシシラン、モノインデニルモノエトキシシラ
ン、モノインデニルモノフェノキシシラン、ジインデニ
ルモノメチルシラン、ジインデニルモノエチルシラン、
ジインデニルジメチルシラン、ジインデニルジエチルシ
ラン、ジインデニルメチルエチルシラン、ジインデニル
ジプロピルシラン、ジインデニルエチルプロピルシラ
ン、ジインデニルジエフェニルシラン、ジインデニルフ
ェニルメチルシラン、ジインデニルモノメトキシシラ
ン、ジインデニルモノエトキシシラン、トリインデニル
モノメチルシラン、トリインデニルモノエチルシラン、
トリインデニルモノメトキシシラン、トリインデニルモ
ノエトキシシラン、３−メチルインデニルシラン、ビス
３−メチルインデニルシラン、３−メチルインデニルメ
チルシラン、１，２−ジメチルインデニルシラン、１，
３−ジメチルインデニルシラン、１，２，４−トリメチ
ルインデニルシラン、１，２，３，４−テトラメチルイ
ンデニルシラン、ペンタメチルインデニルシラン等があ
る。
【００３２】また、上記した各化合物のいずれかが、ア
ルキレン基（その炭素数は通常２〜８、好ましくは２〜
３）を介して結合した化合物も、本発明の成分(3) とし
て使用できる。例えば、ビスインデニルエタン、ビス
（4,5,6,7-テトラハイドロ-1-インデニル）エタン、1,3
-プロパンジニルビスインデン、1,3-プロパンジニルビ
ス（4,5,6,7-テトラハイドロ）インデン、プロピレンビ
ス（1-インデン）、イソプロピル（1-インデニル）シク
ロペンタジエン、ジフェニルメチレン（9-フルオレニ
ル）シクロペンタジエン、イソプロピルシクロペンタジ
エニル-1- フルオレンなどは、いずれも本発明の成分
(3) として使用可能な化合物である。
ルキレン基（その炭素数は通常２〜８、好ましくは２〜
３）を介して結合した化合物も、本発明の成分(3) とし
て使用できる。例えば、ビスインデニルエタン、ビス
（4,5,6,7-テトラハイドロ-1-インデニル）エタン、1,3
-プロパンジニルビスインデン、1,3-プロパンジニルビ
ス（4,5,6,7-テトラハイドロ）インデン、プロピレンビ
ス（1-インデン）、イソプロピル（1-インデニル）シク
ロペンタジエン、ジフェニルメチレン（9-フルオレニ
ル）シクロペンタジエン、イソプロピルシクロペンタジ
エニル-1- フルオレンなどは、いずれも本発明の成分
(3) として使用可能な化合物である。
【００３３】成分（４）のホウ素含有化合物としては各
種ボレート及びボランが挙げられる。ボレートの第１例
は、一般式： ［Ｌ1 −Ｈ］+ ［ＢＲ5 Ｒ6 Ｘ3 Ｘ4 ］- （一般式１） で表される。式中Ｌ1 は中性ルイス塩基、Ｈは水素原
子、［Ｌ1 −Ｈ］はアンモニウム、アニリニウム、ホス
フォニウム等のブレンステッド酸である。アンモニウム
としては、トリメチルアンモニウム、トリエチルアンモ
ニウム、トリプロピルアンモニウム、トリブチルアンモ
ニウム、トリ（ｎ−ブチル）アンモニウムなどのトリア
ルキル置換アンモニウム、ジ（ｎ−プロピル）アンモニ
ウム、ジシクロヘキシルアンモニウムなどのジアルキル
アンモニウムが例示できる。アニリウムとしては、Ｎ，
Ｎ−ジメチルアニリニウム、Ｎ，Ｎ−ジエチルアニリニ
ウム、Ｎ，Ｎ−２，４，６−ペンタメチルアニリニウム
などのＮ，Ｎ−ジアルキルアニリニウムが例示できる。
また、ホスフォニウムとしてはトリフェニルホスフォニ
ウム、トリブチルホスホニウム、トリ（メチルフェニ
ル）ホスフォニウム、トリ（ジメチルフェニル）ホスフ
ォニウムなどのトリアリールホスフォニウム、トリアル
キルホスフォニウムが挙げられる。Ｒ5 及びＲ6 は６〜
20、好ましくは６〜16の炭素原子を含む同じか又は異な
る芳香族又は置換芳香族炭化水素基で、架橋基によって
互いに連結されていてもよく、置換芳香族炭化水素基の
置換基としてはメチル基、エチル基、プロピル基、イソ
プロピル基等に代表されるアルキル基やフッ素、塩素、
臭素、ヨウ素等のハロゲンが好ましい。Ｘ3 及びＸ4 は
ハイドライド基、ハライド基、１〜20の炭素原子を含む
ヒドロカルビル基、１個以上の水素原子がハロゲン原子
によって置換された１〜20の炭素原子を含む置換ヒドロ
カルビル基である。
種ボレート及びボランが挙げられる。ボレートの第１例
は、一般式： ［Ｌ1 −Ｈ］+ ［ＢＲ5 Ｒ6 Ｘ3 Ｘ4 ］- （一般式１） で表される。式中Ｌ1 は中性ルイス塩基、Ｈは水素原
子、［Ｌ1 −Ｈ］はアンモニウム、アニリニウム、ホス
フォニウム等のブレンステッド酸である。アンモニウム
としては、トリメチルアンモニウム、トリエチルアンモ
ニウム、トリプロピルアンモニウム、トリブチルアンモ
ニウム、トリ（ｎ−ブチル）アンモニウムなどのトリア
ルキル置換アンモニウム、ジ（ｎ−プロピル）アンモニ
ウム、ジシクロヘキシルアンモニウムなどのジアルキル
アンモニウムが例示できる。アニリウムとしては、Ｎ，
Ｎ−ジメチルアニリニウム、Ｎ，Ｎ−ジエチルアニリニ
ウム、Ｎ，Ｎ−２，４，６−ペンタメチルアニリニウム
などのＮ，Ｎ−ジアルキルアニリニウムが例示できる。
また、ホスフォニウムとしてはトリフェニルホスフォニ
ウム、トリブチルホスホニウム、トリ（メチルフェニ
ル）ホスフォニウム、トリ（ジメチルフェニル）ホスフ
ォニウムなどのトリアリールホスフォニウム、トリアル
キルホスフォニウムが挙げられる。Ｒ5 及びＲ6 は６〜
20、好ましくは６〜16の炭素原子を含む同じか又は異な
る芳香族又は置換芳香族炭化水素基で、架橋基によって
互いに連結されていてもよく、置換芳香族炭化水素基の
置換基としてはメチル基、エチル基、プロピル基、イソ
プロピル基等に代表されるアルキル基やフッ素、塩素、
臭素、ヨウ素等のハロゲンが好ましい。Ｘ3 及びＸ4 は
ハイドライド基、ハライド基、１〜20の炭素原子を含む
ヒドロカルビル基、１個以上の水素原子がハロゲン原子
によって置換された１〜20の炭素原子を含む置換ヒドロ
カルビル基である。
【００３４】ボレートの第２例は、一般式： ［Ｌ2 −Ｈ］［（ＣＸ5 ）a （ＢＸ6 ）b Ｘ7 c ］d- （一般式２） で表される。式中Ｌ2 −ＨはＨ+ 、アンモニウム又は３
個までの水素原子を持ち、通常１〜20個の炭素原子を含
むヒドロカルビル基、又は１個以上の水素原子がハロゲ
ン原子によって置換された、通常１〜20個までの炭素原
子を含む置換ヒドロカルビル基によって置換された置換
アンモニウムカチオン、ホスフォニウム基、３個までの
水素原子が通常１〜20個の炭素原子を含むヒドロカルビ
ル基で、又は１個以上の水素原子がハロゲン原子によっ
て置換された通常１〜20個の炭素原子を含む置換ヒドロ
カルビル基で置換された置換ホスフォニウム基等のいづ
れかである。Ｂ及びＣはそれぞれホウ素及び炭素であ
る。Ｘ5 、Ｘ6 及びＸ7 はハイドライド基、ハライド
基、通常１〜20個の炭素原子を含むヒドロカルビル基、
１個以上の水素原子がハロゲン原子によって置換され
た、通常１〜20個の炭素原子を含むヒドロカルビル基、
有機部分の各ヒドロカルビル置換基が通常１〜20個の炭
素原子を含み、金属が周期律標の表IV−Ａ族から選ばれ
る有機メタロイド基等からなる群から個別に選択される
基である。ａ及びｃは０以上の整数である。ｄは１以上
の整数である。ａ＋ｃ＋ｄは通常２から８までの偶数の
整数である。ｂは通常５から22までの整数である。
個までの水素原子を持ち、通常１〜20個の炭素原子を含
むヒドロカルビル基、又は１個以上の水素原子がハロゲ
ン原子によって置換された、通常１〜20個までの炭素原
子を含む置換ヒドロカルビル基によって置換された置換
アンモニウムカチオン、ホスフォニウム基、３個までの
水素原子が通常１〜20個の炭素原子を含むヒドロカルビ
ル基で、又は１個以上の水素原子がハロゲン原子によっ
て置換された通常１〜20個の炭素原子を含む置換ヒドロ
カルビル基で置換された置換ホスフォニウム基等のいづ
れかである。Ｂ及びＣはそれぞれホウ素及び炭素であ
る。Ｘ5 、Ｘ6 及びＸ7 はハイドライド基、ハライド
基、通常１〜20個の炭素原子を含むヒドロカルビル基、
１個以上の水素原子がハロゲン原子によって置換され
た、通常１〜20個の炭素原子を含むヒドロカルビル基、
有機部分の各ヒドロカルビル置換基が通常１〜20個の炭
素原子を含み、金属が周期律標の表IV−Ａ族から選ばれ
る有機メタロイド基等からなる群から個別に選択される
基である。ａ及びｃは０以上の整数である。ｄは１以上
の整数である。ａ＋ｃ＋ｄは通常２から８までの偶数の
整数である。ｂは通常５から22までの整数である。
【００３５】ボレートの第３例は、一般式： ［Ｌ2 −Ｈ］〔［〈（ＣＸ8 ）e （ＢＸ9 ）f （Ｘ10）g 〉h-］2 Ｍn+〕i- （一般式３）で表される。式中Ｌ2 −ＨはＨ+ 、アンモ
ニウム又は３個までの水素原子と、通常１〜20個の炭素
原子を含むヒドロカルビル基、又は１個以上の水素原子
がハロゲン原子によって置換された、通常１〜20個まで
の炭素原子を含む置換ヒドロカルビル基によって置換さ
れた置換アンモニウム、ホスフォニウム基、３個までの
水素原子が通常１〜20個の炭素原子を含むヒドロカルビ
ル基で、又は１個以上の水素原子がハロゲン原子によっ
て置換された通常１〜20個の炭素原子を含む置換ヒドロ
カルビル基で置換された置換ホスフォニウム基等のいづ
れかである。Ｂ、Ｃ、Ｍ、Ｈはそれぞれホウ素、炭素、
遷移金属及び水素である。Ｘ8 、Ｘ9 及びＸ10はハイド
ライド基、ハライド基、通常１〜20個の炭素原子を有す
るヒドロカルビル基、１個以上の水素原子がハロゲン原
子によって置換された、通常１〜20個の炭素原子を含む
ヒドロカルビル基、有機メタロイドの有機部分の各ヒド
ロカルビル置換基が通常１〜20個の炭素原子を含み、金
属が周期律標の表IV−Ａ族から選ばれる有機メタロイド
基等から成る群から個別に選択される基である。ｅ及び
ｇは０以上の同じか異なる整数である。ｈは２以上の整
数であり、ｅ＋ｇ＋ｈは通常４から８までの偶数の整数
である。ｆは通常６から12までの整数である。ｎは２ｈ
−ｎ＝ｉとなるような整数で、ｉは１以上の整数であ
る。
ニウム又は３個までの水素原子と、通常１〜20個の炭素
原子を含むヒドロカルビル基、又は１個以上の水素原子
がハロゲン原子によって置換された、通常１〜20個まで
の炭素原子を含む置換ヒドロカルビル基によって置換さ
れた置換アンモニウム、ホスフォニウム基、３個までの
水素原子が通常１〜20個の炭素原子を含むヒドロカルビ
ル基で、又は１個以上の水素原子がハロゲン原子によっ
て置換された通常１〜20個の炭素原子を含む置換ヒドロ
カルビル基で置換された置換ホスフォニウム基等のいづ
れかである。Ｂ、Ｃ、Ｍ、Ｈはそれぞれホウ素、炭素、
遷移金属及び水素である。Ｘ8 、Ｘ9 及びＸ10はハイド
ライド基、ハライド基、通常１〜20個の炭素原子を有す
るヒドロカルビル基、１個以上の水素原子がハロゲン原
子によって置換された、通常１〜20個の炭素原子を含む
ヒドロカルビル基、有機メタロイドの有機部分の各ヒド
ロカルビル置換基が通常１〜20個の炭素原子を含み、金
属が周期律標の表IV−Ａ族から選ばれる有機メタロイド
基等から成る群から個別に選択される基である。ｅ及び
ｇは０以上の同じか異なる整数である。ｈは２以上の整
数であり、ｅ＋ｇ＋ｈは通常４から８までの偶数の整数
である。ｆは通常６から12までの整数である。ｎは２ｈ
−ｎ＝ｉとなるような整数で、ｉは１以上の整数であ
る。
【００３６】ボレートの第４例は、一般式： [Ｌ3]+[ＢＲ5Ｒ6Ｘ3Ｘ4]- （一般式４） で表される。式中Ｌ3はカルボカチオン、メチルカチオ
ン、エチルカチオン、プロピルカチオン、イソプロピル
カチオン、ブチルカチオン、イソブチルカチオン、tert
-ブチルカチオン、ペンチルカチオン、トロピニウムカ
チオン、ベンジルカチオン、トリチルカチオン等が挙げ
られる。Ｒ5、Ｒ6、Ｘ3及びＸ4は一般式１のものと同じ
である。ボレートの第５例は、一般式： [Ｒ2Ｍ]+[ＢＲ5Ｒ6Ｘ3Ｘ4]- （一般式５） で表される。式中Ｒはシクロペンタジエニル基、置換シ
クロペンタジエニル基、インデニル基及び置換インデニ
ル基である。ＭはＣｒ，Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ等の遷
移金属である。ボレートの第６例は、一般式： [Ｌ3]+[（ＣＸ5）a（Ｂ6）bＸ7c]d- （一般式６） で表される。式中Ｌ3は一般式４のものと同じである。
またＣ、Ｘ5、Ｘ6、Ｘ7、ａ，ｂ，ｃ及びｄは一般式２
のものと同じである。ボレートの第７例は、一般式： [Ｒ2Ｍ]+[（ＣＸ5）a（ＢＸ6）bＸ7c]d- （一般式７） で表される。式中Ｒ，Ｍは一般式５のものと同じであ
る。またＣ、Ｘ5、Ｘ6、Ｘ7、ａ，ｂ，ｃ及びｄは一般
式２のものと同じである。ボレートの第８例は、一般
式： [Ｌ3]+[[＜（ＣＸ8）e（ＢＸ9）f（Ｘ10）g＞h-］2Ｍn+］i- （一般式８） で表される。式中Ｌ3は一般式４のものと同じである。
またＣ、Ｘ8、Ｘ9、Ｘ10、Ｍ、ｎ，ｅ，ｆ，ｇ，ｈ及び
ｉは一般式３のものと同じである。ボレートの第９例
は、一般式： [Ｒ2Ｍ]+[[＜（ＣＸ8）e（ＢＸ9）f（Ｘ10）g＞h-］2Ｍn+］i- （一般式９） で表される。式中Ｒ，Ｍは一般式５のものと同じであ
る。またＣ、Ｘ8、Ｘ9、Ｘ10、Ｍ、ｎ，ｅ，ｆ，ｇ，ｈ
及びｉは一般式３のものと同じである。
ン、エチルカチオン、プロピルカチオン、イソプロピル
カチオン、ブチルカチオン、イソブチルカチオン、tert
-ブチルカチオン、ペンチルカチオン、トロピニウムカ
チオン、ベンジルカチオン、トリチルカチオン等が挙げ
られる。Ｒ5、Ｒ6、Ｘ3及びＸ4は一般式１のものと同じ
である。ボレートの第５例は、一般式： [Ｒ2Ｍ]+[ＢＲ5Ｒ6Ｘ3Ｘ4]- （一般式５） で表される。式中Ｒはシクロペンタジエニル基、置換シ
クロペンタジエニル基、インデニル基及び置換インデニ
ル基である。ＭはＣｒ，Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ等の遷
移金属である。ボレートの第６例は、一般式： [Ｌ3]+[（ＣＸ5）a（Ｂ6）bＸ7c]d- （一般式６） で表される。式中Ｌ3は一般式４のものと同じである。
またＣ、Ｘ5、Ｘ6、Ｘ7、ａ，ｂ，ｃ及びｄは一般式２
のものと同じである。ボレートの第７例は、一般式： [Ｒ2Ｍ]+[（ＣＸ5）a（ＢＸ6）bＸ7c]d- （一般式７） で表される。式中Ｒ，Ｍは一般式５のものと同じであ
る。またＣ、Ｘ5、Ｘ6、Ｘ7、ａ，ｂ，ｃ及びｄは一般
式２のものと同じである。ボレートの第８例は、一般
式： [Ｌ3]+[[＜（ＣＸ8）e（ＢＸ9）f（Ｘ10）g＞h-］2Ｍn+］i- （一般式８） で表される。式中Ｌ3は一般式４のものと同じである。
またＣ、Ｘ8、Ｘ9、Ｘ10、Ｍ、ｎ，ｅ，ｆ，ｇ，ｈ及び
ｉは一般式３のものと同じである。ボレートの第９例
は、一般式： [Ｒ2Ｍ]+[[＜（ＣＸ8）e（ＢＸ9）f（Ｘ10）g＞h-］2Ｍn+］i- （一般式９） で表される。式中Ｒ，Ｍは一般式５のものと同じであ
る。またＣ、Ｘ8、Ｘ9、Ｘ10、Ｍ、ｎ，ｅ，ｆ，ｇ，ｈ
及びｉは一般式３のものと同じである。
【００３７】以下にボレートの具体例を例示する。一般
式（１）のボレートの具体例を摘記すると、トリブチル
アンモニウムテトラ（p-トリル）ボレート，トリブチル
アンモニウムテトラ（m-トリル）ボレート，トリブチル
アンモニウムテトラ（o-フルオロフェニル）ボレート，
トリブチルアンモニウムテトラ（p-フルオロフェニル）
ボレート，トリブチルアンモニウムテトラ（m-フルオロ
フェニル）ボレート，トリブチルアンモニウムテトラ
（3,5-ジフルオロフェニル）ボレート，ジメチルアニリ
ニウムテトラ（o-トリル）ボレート，ジメチルアニリニ
ウムテトラ（p-トリル）ボレート，ジメチルアニリニウ
ムテトラ（m-トリル）ボレート，ジメチルアニリニウム
テトラ（o-フルオロフェニル）ボレート，ジメチルアニ
リニウムテトラ（p-フルオロフェニル）ボレート，ジメ
チルアニリニウムテトラ（m-フルオロフェニル）ボレー
ト，ジメチルアニリニウムテトラ（3,5-ジフルオロフェ
ニル）ボレート，ジメチルアニリニウムテトラ（ペンタ
フルオロフェニル）ボレート トリフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート，ト
リフェニルホスホニウムテトラ（o-トリル）ボレート，
トリフェニルホスホニウムテトラ（p-トリル）ボレー
ト，トリフェニルホスホニウムテトラ（m-トリル）ボレ
ート，トリフェニルホスホニウムテトラ（o-フルオロフ
ェニル）ボレート，トリフェニルホスホニウムテトラ
（p-フルオロフェニル）ボレート，トリフェニルホスホ
ニウムテトラ（m-フルオロフェニル）ボレート，トリフ
ェニルホスホニウムテトラ（3,5-ジフルオロフェニル）
ボレート，トリフェニルホスホニウムテトラ（ペンタフ
ルオロフェニル）ボレートを例示することができる。さ
らにトリエチルアンモニウムテトラ（ｏ−フルオロフェ
ニル）ボレート、トリエチルアンモニウムテトラ（ペン
タフルオロフェニル）ボレート、トリエチルアンモニウ
ムテトラ（フェニル）ボレート、トリプロピルアンモニ
ウムテトラフェニルボレート、トリ（ｎ−ブチル）アン
モニウムテトラフェニルボレート、トリメチルアンモニ
ウムテトラ（ｐ−トリル）ボレート、トリメチルアンモ
ニウムテトラ（ｏ−トリル）ボレート、トリプロピルア
ンモニウムテトラ（ｏ，ｐ−ジメチルフェニル）ボレー
ト、トリブチルアンモニウムテトラ（ｐ−トリフルオロ
メチルフェニル）ボレート、トリブチルアンモニウムテ
トラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリ（ｎ−
ブチル）アンモニウムテトラ（ｏ−トリル）ボレートな
どのトリアルキル置換アンモニウム塩、Ｎ，Ｎ−ジメチ
ルアニリニウムテトラ（フェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−
ジエチルアニリニウムテトラ（フェニル）ボレート、
Ｎ，Ｎ−２，４，６−ペンタメチルアニリニウムテトラ
（フェニル）ボレートなどのＮ，Ｎ−ジアルキルアニリ
ニウム塩、ジ（１−プロピル）アンモニウムテトラ（ペ
ンタフルオロフェニル）ボレート、ジシクロヘキシルア
ンモニウムテトラフェニルボレートなどのジアルキルア
ンモニウム塩を例示することができる。これらの中でも
トリブチルアンモニウムテトラ（o-フルオロフェニル）
ボレート，トリブチルアンモニウムテトラ（p-フルオロ
フェニル）ボレート，トリブチルアンモニウムテトラ
（m-フルオロフェニル）ボレート，トリブチルアンモニ
ウムテトラ（3,5-ジフルオロフェニル）ボレート，トリ
ブチルアンモニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）
ボレート，ジメチルアニリニウムテトラ（o-フルオロフ
ェニル）ボレート，ジメチルアニリニウムテトラ（p-フ
ルオロフェニル）ボレート，ジメチルアニリニウムテト
ラ（m-フルオロフェニル）ボレート，ジメチルアニリニ
ウムテトラ（3,5-ジフルオロフェニル）ボレート，ジメ
チルアニリニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボ
レートが好ましく、トリブチルアンモニウムテトラ（ペ
ンタフルオロフェニル）ボレート，ジメチルアニリニウ
ムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレートが特に好
ましい。
式（１）のボレートの具体例を摘記すると、トリブチル
アンモニウムテトラ（p-トリル）ボレート，トリブチル
アンモニウムテトラ（m-トリル）ボレート，トリブチル
アンモニウムテトラ（o-フルオロフェニル）ボレート，
トリブチルアンモニウムテトラ（p-フルオロフェニル）
ボレート，トリブチルアンモニウムテトラ（m-フルオロ
フェニル）ボレート，トリブチルアンモニウムテトラ
（3,5-ジフルオロフェニル）ボレート，ジメチルアニリ
ニウムテトラ（o-トリル）ボレート，ジメチルアニリニ
ウムテトラ（p-トリル）ボレート，ジメチルアニリニウ
ムテトラ（m-トリル）ボレート，ジメチルアニリニウム
テトラ（o-フルオロフェニル）ボレート，ジメチルアニ
リニウムテトラ（p-フルオロフェニル）ボレート，ジメ
チルアニリニウムテトラ（m-フルオロフェニル）ボレー
ト，ジメチルアニリニウムテトラ（3,5-ジフルオロフェ
ニル）ボレート，ジメチルアニリニウムテトラ（ペンタ
フルオロフェニル）ボレート トリフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート，ト
リフェニルホスホニウムテトラ（o-トリル）ボレート，
トリフェニルホスホニウムテトラ（p-トリル）ボレー
ト，トリフェニルホスホニウムテトラ（m-トリル）ボレ
ート，トリフェニルホスホニウムテトラ（o-フルオロフ
ェニル）ボレート，トリフェニルホスホニウムテトラ
（p-フルオロフェニル）ボレート，トリフェニルホスホ
ニウムテトラ（m-フルオロフェニル）ボレート，トリフ
ェニルホスホニウムテトラ（3,5-ジフルオロフェニル）
ボレート，トリフェニルホスホニウムテトラ（ペンタフ
ルオロフェニル）ボレートを例示することができる。さ
らにトリエチルアンモニウムテトラ（ｏ−フルオロフェ
ニル）ボレート、トリエチルアンモニウムテトラ（ペン
タフルオロフェニル）ボレート、トリエチルアンモニウ
ムテトラ（フェニル）ボレート、トリプロピルアンモニ
ウムテトラフェニルボレート、トリ（ｎ−ブチル）アン
モニウムテトラフェニルボレート、トリメチルアンモニ
ウムテトラ（ｐ−トリル）ボレート、トリメチルアンモ
ニウムテトラ（ｏ−トリル）ボレート、トリプロピルア
ンモニウムテトラ（ｏ，ｐ−ジメチルフェニル）ボレー
ト、トリブチルアンモニウムテトラ（ｐ−トリフルオロ
メチルフェニル）ボレート、トリブチルアンモニウムテ
トラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリ（ｎ−
ブチル）アンモニウムテトラ（ｏ−トリル）ボレートな
どのトリアルキル置換アンモニウム塩、Ｎ，Ｎ−ジメチ
ルアニリニウムテトラ（フェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−
ジエチルアニリニウムテトラ（フェニル）ボレート、
Ｎ，Ｎ−２，４，６−ペンタメチルアニリニウムテトラ
（フェニル）ボレートなどのＮ，Ｎ−ジアルキルアニリ
ニウム塩、ジ（１−プロピル）アンモニウムテトラ（ペ
ンタフルオロフェニル）ボレート、ジシクロヘキシルア
ンモニウムテトラフェニルボレートなどのジアルキルア
ンモニウム塩を例示することができる。これらの中でも
トリブチルアンモニウムテトラ（o-フルオロフェニル）
ボレート，トリブチルアンモニウムテトラ（p-フルオロ
フェニル）ボレート，トリブチルアンモニウムテトラ
（m-フルオロフェニル）ボレート，トリブチルアンモニ
ウムテトラ（3,5-ジフルオロフェニル）ボレート，トリ
ブチルアンモニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）
ボレート，ジメチルアニリニウムテトラ（o-フルオロフ
ェニル）ボレート，ジメチルアニリニウムテトラ（p-フ
ルオロフェニル）ボレート，ジメチルアニリニウムテト
ラ（m-フルオロフェニル）ボレート，ジメチルアニリニ
ウムテトラ（3,5-ジフルオロフェニル）ボレート，ジメ
チルアニリニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボ
レートが好ましく、トリブチルアンモニウムテトラ（ペ
ンタフルオロフェニル）ボレート，ジメチルアニリニウ
ムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレートが特に好
ましい。
【００３８】一般式（２）のボレートの具体例を摘記す
ると、トリブチルアンモニウム-1-カルバウンデカボレ
ート，トリブチルアンモニウム-1-カルバデカボレー
ト，トリブチルアンモニウム-6-カルバウンデカボレー
ト，トリブチルアンモニウム-7-カルバウンデカボレー
ト，トリブチルアンモニウム-7,8-ジカルバウンデカボ
レート，トリブチルアンモニウム-2,9-ジカルバウンデ
カボレート，メチルアンモニウム１−カルバドデカボレ
ート、エチルアンモニウム１−カルバドデカボレート、
プロピルアンモニウム１−カルバドデカボレート、イソ
プロピルアンモニウム１−カルバドデカボレート、（ｎ
−ブチル）アンモニウム１−カルバドデカボレート、ア
ニリニウム１−カルバドデカボレート、（ｐ−トリル）
アンモニウム１−カルバドデカボレートなどのモノヒド
ロカルビル置換アンモニウム塩、ジメチルアニリニウム
-1-カルバウンデカボレート，ジメチルアニリニウム-1-
カルバドデカボレート，ジメチルアニリニウム-1-カル
バデカボレート，ジメチルアニリニウム-6-カルバウン
デカボレート，ジメチルアニリニウム-7-カルバウンデ
カボレート，ジメチルアニリニウム-7,8-ジカルバウン
デカボレート，ジメチルアニリニウム-2,9-ジカルバウ
ンデカボレート，ジメチルアンモニウム１−カルバドデ
カボレート、ジエチルアンモニウム１−カルバドデカボ
レート、ジプロピルアンモニウム１−カルバドデカボレ
ート、ジイソプロピルアンモニウム１−カルバドデカボ
レート、ジ（ｎ−ブチル）アンモニウム１−カルバドデ
カボレート、ジフェニルアンモニウム１−カルバドデカ
ボレート、ジ（ｐ−トリル）アンモニウム１−カルバド
デカボレートなどのジヒドロカルビル置換アンモニウム
塩、トリメチルアンモニウム１−カルバドデカボレー
ト、トリエチルアンモニウム１−カルバドデカボレー
ト、トリプロピルアンモニウム１−カルバドデカボレー
ト、トリ（ｎ−ブチル）アンモニウム１−カルバドデカ
ボレート、トリフェニルアンモニウム１−カルバドデカ
ボレート、トリ（ｐ−トリル）アンモニウム１−カルバ
ドデカボレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウム１−カ
ルバドデカボレート、Ｎ，Ｎ−ジエチルアニリニウム１
−カルバドデカボレートなどのトリヒドロカルビル−置
換アンモニウム塩を例示することができる。
ると、トリブチルアンモニウム-1-カルバウンデカボレ
ート，トリブチルアンモニウム-1-カルバデカボレー
ト，トリブチルアンモニウム-6-カルバウンデカボレー
ト，トリブチルアンモニウム-7-カルバウンデカボレー
ト，トリブチルアンモニウム-7,8-ジカルバウンデカボ
レート，トリブチルアンモニウム-2,9-ジカルバウンデ
カボレート，メチルアンモニウム１−カルバドデカボレ
ート、エチルアンモニウム１−カルバドデカボレート、
プロピルアンモニウム１−カルバドデカボレート、イソ
プロピルアンモニウム１−カルバドデカボレート、（ｎ
−ブチル）アンモニウム１−カルバドデカボレート、ア
ニリニウム１−カルバドデカボレート、（ｐ−トリル）
アンモニウム１−カルバドデカボレートなどのモノヒド
ロカルビル置換アンモニウム塩、ジメチルアニリニウム
-1-カルバウンデカボレート，ジメチルアニリニウム-1-
カルバドデカボレート，ジメチルアニリニウム-1-カル
バデカボレート，ジメチルアニリニウム-6-カルバウン
デカボレート，ジメチルアニリニウム-7-カルバウンデ
カボレート，ジメチルアニリニウム-7,8-ジカルバウン
デカボレート，ジメチルアニリニウム-2,9-ジカルバウ
ンデカボレート，ジメチルアンモニウム１−カルバドデ
カボレート、ジエチルアンモニウム１−カルバドデカボ
レート、ジプロピルアンモニウム１−カルバドデカボレ
ート、ジイソプロピルアンモニウム１−カルバドデカボ
レート、ジ（ｎ−ブチル）アンモニウム１−カルバドデ
カボレート、ジフェニルアンモニウム１−カルバドデカ
ボレート、ジ（ｐ−トリル）アンモニウム１−カルバド
デカボレートなどのジヒドロカルビル置換アンモニウム
塩、トリメチルアンモニウム１−カルバドデカボレー
ト、トリエチルアンモニウム１−カルバドデカボレー
ト、トリプロピルアンモニウム１−カルバドデカボレー
ト、トリ（ｎ−ブチル）アンモニウム１−カルバドデカ
ボレート、トリフェニルアンモニウム１−カルバドデカ
ボレート、トリ（ｐ−トリル）アンモニウム１−カルバ
ドデカボレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウム１−カ
ルバドデカボレート、Ｎ，Ｎ−ジエチルアニリニウム１
−カルバドデカボレートなどのトリヒドロカルビル−置
換アンモニウム塩を例示することができる。
【００３９】一般式（３）のボレートの具体例を摘記す
ると、トリブチルアンモニウムビス（ノナヒドリド-1,3
-ジカルバウナボレート）コバルテート（III），トリブ
チルアンモニウムビス（ウンデカヒドリド-7,8-ジカル
バウンデカボレート）フェレート（III），トリブチル
アンモニウムビス（ウンデカヒドリド-7,8-ジカルバウ
ンデカボレート）コバルテート（III），トリブチルア
ンモニウムビス（ウンデカヒドリド-7,8-ジカルバウン
デカボレート）ニッケレート（III），トリブチルアン
モニウムビス（ドデカヒドリドジカルバドデカボレー
ト）コバルテート（III），トリブチルアンモニウムビ
ス（ウンデカヒドリド-7-カルバウンデカボレート）ク
ロメート（III），トリブチルアンモニウムビス（ウン
デカヒドリド-7-カルバウンデカボレート）マンガネー
ト（IV），トリブチルアンモニウムビス（ウンデカヒド
リド-7-カルバウンデカボレート）コバルテート（II
I），トリブチルアンモニウムビス（ウンデカヒドリド-
7-カルバウンデカボレート）ニッケレート（IV）、ジメ
チルアニリニウムビス（ノナヒドリド-1,3-ジカルバウ
ナボレート）コバルテート（III），ジメチルアニリニ
ウムビス（ウンデカヒドリド-7,8-ジカルバウンデカボ
レート）フェレート（III），ジメチルアニリニウムビ
ス（ウンデカヒドリド-7,8-ジカルバウンデカボレー
ト）コバルテート（III），ジメチルアニリニウムビス
（ウンデカヒドリド-7,8-ジカルバウンデカボレート）
ニッケレート（III），ジメチルアニリニウムビス（ド
デカヒドリドジカルバドデカボレート）コバルテート
（III），ジメチルアニリニウムビス（ウンデカヒドリ
ド-7-カルバウンデカボレート）クロメート（III），ジ
メチルアニリニウムビス（ウンデカヒドリド-7-カルバ
ウンデカボレート）マンガネート（IV），ジメチルアニ
リニウムビス（ウンデカヒドリド-7-カルバウンデカボ
レート）コバルテート（III），ジメチルアニリニウム
ビス（ウンデカヒドリド-7-カルバウンデカボレート）
ニッケレート（IV）、トリフェニルホスホニウムビス
（ノナヒドリド-1,3-ジカルバウナボレート）コバルテ
ート（III），トリフェニルホスホニウムビス（ウンデ
カヒドリド-7,8-ジカルバウンデカボレート）フェレー
ト（III），トリフェニルホスホニウムビス（ウンデカ
ヒドリド-7,8-ジカルバウンデカボレート）コバルテー
ト（III），トリフェニルホスホニウムビス（ウンデカ
ヒドリド-7,8-ジカルバウンデカボレート）ニッケレー
ト（III），トリフェニルホスホニウムビス（ドデカヒ
ドリドジカルバドデカボレート）コバルテート（II
I），トリフェニルホスホニウムビス（ウンデカヒドリ
ド-7-カルバウンデカボレート）クロメート（III），ト
リフェニルホスホニウムビス（ウンデカヒドリド-7-カ
ルバウンデカボレート）マンガネート（IV），トリフェ
ニルホスホニウムビス（ウンデカヒドリド-7-カルバウ
ンデカボレート）コバルテート（III），トリフェニル
ホスホニウムビス（ウンデカヒドリド-7-カルバウンデ
カボレート）ニッケレート（IV）が挙げられる。
ると、トリブチルアンモニウムビス（ノナヒドリド-1,3
-ジカルバウナボレート）コバルテート（III），トリブ
チルアンモニウムビス（ウンデカヒドリド-7,8-ジカル
バウンデカボレート）フェレート（III），トリブチル
アンモニウムビス（ウンデカヒドリド-7,8-ジカルバウ
ンデカボレート）コバルテート（III），トリブチルア
ンモニウムビス（ウンデカヒドリド-7,8-ジカルバウン
デカボレート）ニッケレート（III），トリブチルアン
モニウムビス（ドデカヒドリドジカルバドデカボレー
ト）コバルテート（III），トリブチルアンモニウムビ
ス（ウンデカヒドリド-7-カルバウンデカボレート）ク
ロメート（III），トリブチルアンモニウムビス（ウン
デカヒドリド-7-カルバウンデカボレート）マンガネー
ト（IV），トリブチルアンモニウムビス（ウンデカヒド
リド-7-カルバウンデカボレート）コバルテート（II
I），トリブチルアンモニウムビス（ウンデカヒドリド-
7-カルバウンデカボレート）ニッケレート（IV）、ジメ
チルアニリニウムビス（ノナヒドリド-1,3-ジカルバウ
ナボレート）コバルテート（III），ジメチルアニリニ
ウムビス（ウンデカヒドリド-7,8-ジカルバウンデカボ
レート）フェレート（III），ジメチルアニリニウムビ
ス（ウンデカヒドリド-7,8-ジカルバウンデカボレー
ト）コバルテート（III），ジメチルアニリニウムビス
（ウンデカヒドリド-7,8-ジカルバウンデカボレート）
ニッケレート（III），ジメチルアニリニウムビス（ド
デカヒドリドジカルバドデカボレート）コバルテート
（III），ジメチルアニリニウムビス（ウンデカヒドリ
ド-7-カルバウンデカボレート）クロメート（III），ジ
メチルアニリニウムビス（ウンデカヒドリド-7-カルバ
ウンデカボレート）マンガネート（IV），ジメチルアニ
リニウムビス（ウンデカヒドリド-7-カルバウンデカボ
レート）コバルテート（III），ジメチルアニリニウム
ビス（ウンデカヒドリド-7-カルバウンデカボレート）
ニッケレート（IV）、トリフェニルホスホニウムビス
（ノナヒドリド-1,3-ジカルバウナボレート）コバルテ
ート（III），トリフェニルホスホニウムビス（ウンデ
カヒドリド-7,8-ジカルバウンデカボレート）フェレー
ト（III），トリフェニルホスホニウムビス（ウンデカ
ヒドリド-7,8-ジカルバウンデカボレート）コバルテー
ト（III），トリフェニルホスホニウムビス（ウンデカ
ヒドリド-7,8-ジカルバウンデカボレート）ニッケレー
ト（III），トリフェニルホスホニウムビス（ドデカヒ
ドリドジカルバドデカボレート）コバルテート（II
I），トリフェニルホスホニウムビス（ウンデカヒドリ
ド-7-カルバウンデカボレート）クロメート（III），ト
リフェニルホスホニウムビス（ウンデカヒドリド-7-カ
ルバウンデカボレート）マンガネート（IV），トリフェ
ニルホスホニウムビス（ウンデカヒドリド-7-カルバウ
ンデカボレート）コバルテート（III），トリフェニル
ホスホニウムビス（ウンデカヒドリド-7-カルバウンデ
カボレート）ニッケレート（IV）が挙げられる。
【００４０】一般式（４）のボレートの具体例を摘記す
ると、トリチルテトラフェニルボレート，トリチルテト
ラ（o-トリル）ボレート，トリチルテトラ（p-トリル）
ボレート，トリチルテトラ（m-トリル）ボレート，トリ
チルテトラ（o-フルオロフェニル）ボレート，トリチル
テトラ（p-フルオロフェニル）ボレート，トリチルテト
ラ（m-フルオロフェニル）ボレート，トリチルテトラ
（3,5-ジフルオロフェニル）ボレート，トリチルテトラ
（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トロピニウムテ
トラフェニルボレート，トロピニウムテトラ（o-トリ
ル）ボレート，トロピニウムテトラ（p-トリル）ボレー
ト，トロピニウムテトラ（m-トリル）ボレート，トロピ
ニウムテトラ（o-フルオロフェニル）ボレート，トロピ
ニウムテトラ（p-フルオロフェニル）ボレート，トロピ
ニウムテトラ（m-フルオロフェニル）ボレート，トロピ
ニウムテトラ（3,5-ジフルオロフェニル）ボレート，ト
ロピニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート
を例示することができる。これらの中でもトリチルテト
ラ（o-フルオロフェニル）ボレート，トリチルテトラ
（p-フルオロフェニル）ボレート，トリチルテトラ（m-
フルオロフェニル）ボレート，トリチルテトラ（3,5-ジ
フルオロフェニル）ボレート，トリチルテトラ（ペンタ
フルオロフェニル）ボレート，トロピニウムテトラ（o-
フルオロフェニル）ボレート，トロピニウムテトラ（p-
フルオロフェニル）ボレート，トロピニウムテトラ（m-
フルオロフェニル）ボレート，トロピニウムテトラ（3,
5-ジフルオロフェニル）ボレート，トロピニウムテトラ
（ペンタフルオロフェニル）ボレートが好ましい。更に
好ましくは、トリチルテトラ（ペンタフルオロフェニ
ル）ボレート，トロピニウムテトラ（ペンタフルオロフ
ェニル）ボレートが挙げられる。
ると、トリチルテトラフェニルボレート，トリチルテト
ラ（o-トリル）ボレート，トリチルテトラ（p-トリル）
ボレート，トリチルテトラ（m-トリル）ボレート，トリ
チルテトラ（o-フルオロフェニル）ボレート，トリチル
テトラ（p-フルオロフェニル）ボレート，トリチルテト
ラ（m-フルオロフェニル）ボレート，トリチルテトラ
（3,5-ジフルオロフェニル）ボレート，トリチルテトラ
（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トロピニウムテ
トラフェニルボレート，トロピニウムテトラ（o-トリ
ル）ボレート，トロピニウムテトラ（p-トリル）ボレー
ト，トロピニウムテトラ（m-トリル）ボレート，トロピ
ニウムテトラ（o-フルオロフェニル）ボレート，トロピ
ニウムテトラ（p-フルオロフェニル）ボレート，トロピ
ニウムテトラ（m-フルオロフェニル）ボレート，トロピ
ニウムテトラ（3,5-ジフルオロフェニル）ボレート，ト
ロピニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート
を例示することができる。これらの中でもトリチルテト
ラ（o-フルオロフェニル）ボレート，トリチルテトラ
（p-フルオロフェニル）ボレート，トリチルテトラ（m-
フルオロフェニル）ボレート，トリチルテトラ（3,5-ジ
フルオロフェニル）ボレート，トリチルテトラ（ペンタ
フルオロフェニル）ボレート，トロピニウムテトラ（o-
フルオロフェニル）ボレート，トロピニウムテトラ（p-
フルオロフェニル）ボレート，トロピニウムテトラ（m-
フルオロフェニル）ボレート，トロピニウムテトラ（3,
5-ジフルオロフェニル）ボレート，トロピニウムテトラ
（ペンタフルオロフェニル）ボレートが好ましい。更に
好ましくは、トリチルテトラ（ペンタフルオロフェニ
ル）ボレート，トロピニウムテトラ（ペンタフルオロフ
ェニル）ボレートが挙げられる。
【００４１】一般式（５）のボレートの具体例を摘記す
ると、フェロセニウムテトラフェニルボレート，フェロ
セニウムテトラ（o-トリル）ボレート，フェロセニウム
テトラ（p-トリル）ボレート，フェロセニウムテトラ
（m-トリル）ボレート，フェロセニウムテトラ（o-フル
オロフェニル）ボレート，フェロセニウムテトラ（p-フ
ルオロフェニル）ボレート，フェロセニウムテトラ（m-
フルオロフェニル）ボレート，フェロセニウムテトラ
（3,5-ジフルオロフェニル）ボレート，フェロセニウム
テトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレートを例示する
ことができる。この中でもフェロセニウムテトラ（o-フ
ルオロフェニル）ボレート，フェロセニウムテトラ（p-
フルオロフェニル）ボレート，フェロセニウムテトラ
（m-フルオロフェニル）ボレート，フェロセニウムテト
ラ（3,5-ジフルオロフェニル）ボレート，フェロセニウ
ムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレートが好まし
い。更に好ましくはフェロセニウムテトラ（ペンタフル
オロフェニル）ボレートが挙げられる。
ると、フェロセニウムテトラフェニルボレート，フェロ
セニウムテトラ（o-トリル）ボレート，フェロセニウム
テトラ（p-トリル）ボレート，フェロセニウムテトラ
（m-トリル）ボレート，フェロセニウムテトラ（o-フル
オロフェニル）ボレート，フェロセニウムテトラ（p-フ
ルオロフェニル）ボレート，フェロセニウムテトラ（m-
フルオロフェニル）ボレート，フェロセニウムテトラ
（3,5-ジフルオロフェニル）ボレート，フェロセニウム
テトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレートを例示する
ことができる。この中でもフェロセニウムテトラ（o-フ
ルオロフェニル）ボレート，フェロセニウムテトラ（p-
フルオロフェニル）ボレート，フェロセニウムテトラ
（m-フルオロフェニル）ボレート，フェロセニウムテト
ラ（3,5-ジフルオロフェニル）ボレート，フェロセニウ
ムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレートが好まし
い。更に好ましくはフェロセニウムテトラ（ペンタフル
オロフェニル）ボレートが挙げられる。
【００４２】一般式（６）のボレートの具体例を摘記す
ると、トリチル-1-カルバウンデカボレート，トリチル-
1-カルバドデカボレート，トリチル-1-カルバデカボレ
ート，トリチル-6-カルバウンデカボレート，トリチル-
7-カルバウンデカボレート，トリチル-7,8-ジカルバウ
ンデカボレート，トリチル-2,9-ジカルバウンデカボレ
ート，トロピニウム-1-カルバウンデカボレート，トロ
ピニウム-1-カルバドデカボレート，トロピニウム-1-カ
ルバデカボレート，トロピニウム-6-カルバウンデカボ
レート，トロピニウム-7-カルバウンデカボレート，ト
ロピニウム-7,8-ジカルバウンデカボレート，トロピニ
ウム-2,9-ジカルバウンデカボレートが例示される。一
般式（７）のボレートの具体例を摘記すると、フェロセ
ニウム-1-カルバウンデカボレート，フェロセニウム-1-
カルバドデカボレート，フェロセニウム-1-カルバデカ
ボレート，フェロセニウム-6-カルバウンデカボレー
ト，フェロセニウム-7-カルバウンデカボレート，フェ
ロセニウム-7,8-ジカルバウンデカボレート，フェロセ
ニウム-2,9-ジカルバウンデカボレート等が例示され
る。一般式（８）のボレートの具体例を摘記すると、ト
リチルビス（ノナヒドリド-1,3-ジカルバウナボレー
ト）コバルテート（III），トリチルビス（ウンデカヒ
ドリド-7,8-ジカルバウンデカボレート）フェレート（I
II），トリチルビス（ウンデカヒドリド-7,8-ジカルバ
ウンデカボレート）コバルテート（III），トリチルビ
ス（ウンデカヒドリド-7,8-ジカルバウンデカボレー
ト）ニッケレート（III），トリチルビス（ドデカヒド
リドジカルバドデカボレート）コバルテート（III），
トリチルビス（ウンデカヒドリド-7-カルバウンデカボ
レート）クロメート（III），トリチルビス（ウンデカ
ヒドリド-7-カルバウンデカボレート）マンガネート（I
V），トリチルビス（ウンデカヒドリド-7-カルバウンデ
カボレート）コバルテート（III），トリチルビス（ウ
ンデカヒドリド-7-カルバウンデカボレート）ニッケレ
ート（IV）、トロピニウムビス（ノナヒドリド-1,3-ジ
カルバウナボレート）コバルテート（III），トロピニ
ウムビス（ウンデカヒドリド-7,8-ジカルバウンデカボ
レート）フェレート（III），トロピニウムビス（ウン
デカヒドリド-7,8-ジカルバウンデカボレート）コバル
テート（III），トロピニウムビス（ウンデカヒドリド-
7,8-ジカルバウンデカボレート）ニッケレート（II
I），トロピニウムビス（ドデカヒドリドジカルバドデ
カボレート）コバルテート（III），トロピニウムビス
（ウンデカヒドリド-7-カルバウンデカボレート）クロ
メート（III），トロピニウムビス（ウンデカヒドリド-
7-カルバウンデカボレート）マンガネート（IV），トロ
ピニウムビス（ウンデカヒドリド-7-カルバウンデカボ
レート）コバルテート（III），トロピニウムビス（ウ
ンデカヒドリド-7-カルバウンデカボレート）ニッケレ
ート（IV）等が例示される。一般式（９）のボレートの
具体例を摘記すると、フェロセニウムビス（ノナヒドリ
ド-1,3-ジカルバウナボレート）コバルテート（III），
フェロセニウムビス（ウンデカヒドリド-7,8-ジカルバ
ウンデカボレート）フェレート（III），フェロセニウ
ムビス（ウンデカヒドリド-7,8-ジカルバウンデカボレ
ート）コバルテート（III），フェロセニウムビス（ウ
ンデカヒドリド-7,8-ジカルバウンデカボレート）ニッ
ケレート（III），フェロセニウムビス（ドデカヒドリ
ドジカルバドデカボレート）コバルテート（III），フ
ェロセニウムビス（ウンデカヒドリド-7-カルバウンデ
カボレート）クロメート（III），フェロセニウムビス
（ウンデカヒドリド-7-カルバウンデカボレート）マン
ガネート（IV），フェロセニウムビス（ウンデカヒドリ
ド-7-カルバウンデカボレート）コバルテート（III），
フェロセニウムビス（ウンデカヒドリド-7-カルバウン
デカボレート）ニッケレート（IV）等が例示される。
ると、トリチル-1-カルバウンデカボレート，トリチル-
1-カルバドデカボレート，トリチル-1-カルバデカボレ
ート，トリチル-6-カルバウンデカボレート，トリチル-
7-カルバウンデカボレート，トリチル-7,8-ジカルバウ
ンデカボレート，トリチル-2,9-ジカルバウンデカボレ
ート，トロピニウム-1-カルバウンデカボレート，トロ
ピニウム-1-カルバドデカボレート，トロピニウム-1-カ
ルバデカボレート，トロピニウム-6-カルバウンデカボ
レート，トロピニウム-7-カルバウンデカボレート，ト
ロピニウム-7,8-ジカルバウンデカボレート，トロピニ
ウム-2,9-ジカルバウンデカボレートが例示される。一
般式（７）のボレートの具体例を摘記すると、フェロセ
ニウム-1-カルバウンデカボレート，フェロセニウム-1-
カルバドデカボレート，フェロセニウム-1-カルバデカ
ボレート，フェロセニウム-6-カルバウンデカボレー
ト，フェロセニウム-7-カルバウンデカボレート，フェ
ロセニウム-7,8-ジカルバウンデカボレート，フェロセ
ニウム-2,9-ジカルバウンデカボレート等が例示され
る。一般式（８）のボレートの具体例を摘記すると、ト
リチルビス（ノナヒドリド-1,3-ジカルバウナボレー
ト）コバルテート（III），トリチルビス（ウンデカヒ
ドリド-7,8-ジカルバウンデカボレート）フェレート（I
II），トリチルビス（ウンデカヒドリド-7,8-ジカルバ
ウンデカボレート）コバルテート（III），トリチルビ
ス（ウンデカヒドリド-7,8-ジカルバウンデカボレー
ト）ニッケレート（III），トリチルビス（ドデカヒド
リドジカルバドデカボレート）コバルテート（III），
トリチルビス（ウンデカヒドリド-7-カルバウンデカボ
レート）クロメート（III），トリチルビス（ウンデカ
ヒドリド-7-カルバウンデカボレート）マンガネート（I
V），トリチルビス（ウンデカヒドリド-7-カルバウンデ
カボレート）コバルテート（III），トリチルビス（ウ
ンデカヒドリド-7-カルバウンデカボレート）ニッケレ
ート（IV）、トロピニウムビス（ノナヒドリド-1,3-ジ
カルバウナボレート）コバルテート（III），トロピニ
ウムビス（ウンデカヒドリド-7,8-ジカルバウンデカボ
レート）フェレート（III），トロピニウムビス（ウン
デカヒドリド-7,8-ジカルバウンデカボレート）コバル
テート（III），トロピニウムビス（ウンデカヒドリド-
7,8-ジカルバウンデカボレート）ニッケレート（II
I），トロピニウムビス（ドデカヒドリドジカルバドデ
カボレート）コバルテート（III），トロピニウムビス
（ウンデカヒドリド-7-カルバウンデカボレート）クロ
メート（III），トロピニウムビス（ウンデカヒドリド-
7-カルバウンデカボレート）マンガネート（IV），トロ
ピニウムビス（ウンデカヒドリド-7-カルバウンデカボ
レート）コバルテート（III），トロピニウムビス（ウ
ンデカヒドリド-7-カルバウンデカボレート）ニッケレ
ート（IV）等が例示される。一般式（９）のボレートの
具体例を摘記すると、フェロセニウムビス（ノナヒドリ
ド-1,3-ジカルバウナボレート）コバルテート（III），
フェロセニウムビス（ウンデカヒドリド-7,8-ジカルバ
ウンデカボレート）フェレート（III），フェロセニウ
ムビス（ウンデカヒドリド-7,8-ジカルバウンデカボレ
ート）コバルテート（III），フェロセニウムビス（ウ
ンデカヒドリド-7,8-ジカルバウンデカボレート）ニッ
ケレート（III），フェロセニウムビス（ドデカヒドリ
ドジカルバドデカボレート）コバルテート（III），フ
ェロセニウムビス（ウンデカヒドリド-7-カルバウンデ
カボレート）クロメート（III），フェロセニウムビス
（ウンデカヒドリド-7-カルバウンデカボレート）マン
ガネート（IV），フェロセニウムビス（ウンデカヒドリ
ド-7-カルバウンデカボレート）コバルテート（III），
フェロセニウムビス（ウンデカヒドリド-7-カルバウン
デカボレート）ニッケレート（IV）等が例示される。
【００４３】また、一般式（１）〜（９）以外のボレー
トとして高級水素化ホウ素アニオン錯体、即ち，ジボラ
ンとテトラヒドロボレートから生成する化合物が挙げら
れる。これらの具体的な例として，トリブチルアンモニ
ウムノナボレート，トリブチルアンモニウムデカボレー
ト，トリブチルアンモニウムウンデカボレート，トリブ
チルアンモニウムドデカボレート，ジメチルアニリニウ
ムノナボレート，ジメチルアニリニウムデカボレート，
ジメチルアニリニウムウンデカボレート，ジメチルアニ
リニウムドデカボレート，トリフェニルホスホニウムノ
ナボレート，トリフェニルホスホニウムデカボレート，
トリフェニルホスホニウムウンデカボレート，トリフェ
ニルホスホニウムドデカボレート，トリチルノナボレー
ト，トリチルデカボレート，トリチルウンデカボレー
ト，トリチルドデカボレート，フェロセニウムノナボレ
ート，フェロセニウムデカボレート，フェロセニウムウ
ンデカボレート，フェロセニウムドデカボレート，トロ
ピニウムノナボレート，トロピニウムデカボレート，ト
ロピニウムウンデカボレート，トロピニウムドデカボレ
ートがあげられる。ボラン化合物の具体例を摘記する
と、トリフェニルボラン，トリ（o-トリル）ボラン，ト
リ（p-トリル）ボラン，トリ（m-トリル）ボラン，トリ
（o-フルオロフェニル）ボラン，トリ（p-フルオロフェ
ニル）ボラン，トリ（m-フルオロフェニル）ボラン，ト
リ（3,5-ジフルオロフェニル）ボラン，トリ（ペンタフ
ルオロフェニル）ボランがあげられる。これらの中でも
トリ（o-フルオロフェニル）ボラン，トリ（p-フルオロ
フェニル）ボラン，トリ（m-フルオロフェニル）ボラ
ン，トリ（3,5-ジフルオロフェニル）ボラン，トリ（ペ
ンタフルオロフェニル）ボランがより好ましく，さらに
好ましくはトリ（ペンタフルオロフェニル）ボランが例
示される。また、他のボランとしては高級水素化ホウ素
錯体、即ち，ジボランの熱分解により生成する化合物が
挙げられる。これらの具体的な例として，デカボラン，
7,8-ジカルバウンデカボラン，2,7-ジカルバウンデカボ
ラン，ウンデカヒドリド-7,8-ジメチル-7,8-ジカルバウ
ンデカボラン，ドデカヒドリド-11-メチル-2,7-ジカル
バウンデカボラン，4-カルバノナボラン，1,3-ジカルバ
ノナボラン，6,9-ジカルバデカボラン，ドデカヒドリド
-1-メチル-1，3-ジカルバノナボランなどがあげられ
る。
トとして高級水素化ホウ素アニオン錯体、即ち，ジボラ
ンとテトラヒドロボレートから生成する化合物が挙げら
れる。これらの具体的な例として，トリブチルアンモニ
ウムノナボレート，トリブチルアンモニウムデカボレー
ト，トリブチルアンモニウムウンデカボレート，トリブ
チルアンモニウムドデカボレート，ジメチルアニリニウ
ムノナボレート，ジメチルアニリニウムデカボレート，
ジメチルアニリニウムウンデカボレート，ジメチルアニ
リニウムドデカボレート，トリフェニルホスホニウムノ
ナボレート，トリフェニルホスホニウムデカボレート，
トリフェニルホスホニウムウンデカボレート，トリフェ
ニルホスホニウムドデカボレート，トリチルノナボレー
ト，トリチルデカボレート，トリチルウンデカボレー
ト，トリチルドデカボレート，フェロセニウムノナボレ
ート，フェロセニウムデカボレート，フェロセニウムウ
ンデカボレート，フェロセニウムドデカボレート，トロ
ピニウムノナボレート，トロピニウムデカボレート，ト
ロピニウムウンデカボレート，トロピニウムドデカボレ
ートがあげられる。ボラン化合物の具体例を摘記する
と、トリフェニルボラン，トリ（o-トリル）ボラン，ト
リ（p-トリル）ボラン，トリ（m-トリル）ボラン，トリ
（o-フルオロフェニル）ボラン，トリ（p-フルオロフェ
ニル）ボラン，トリ（m-フルオロフェニル）ボラン，ト
リ（3,5-ジフルオロフェニル）ボラン，トリ（ペンタフ
ルオロフェニル）ボランがあげられる。これらの中でも
トリ（o-フルオロフェニル）ボラン，トリ（p-フルオロ
フェニル）ボラン，トリ（m-フルオロフェニル）ボラ
ン，トリ（3,5-ジフルオロフェニル）ボラン，トリ（ペ
ンタフルオロフェニル）ボランがより好ましく，さらに
好ましくはトリ（ペンタフルオロフェニル）ボランが例
示される。また、他のボランとしては高級水素化ホウ素
錯体、即ち，ジボランの熱分解により生成する化合物が
挙げられる。これらの具体的な例として，デカボラン，
7,8-ジカルバウンデカボラン，2,7-ジカルバウンデカボ
ラン，ウンデカヒドリド-7,8-ジメチル-7,8-ジカルバウ
ンデカボラン，ドデカヒドリド-11-メチル-2,7-ジカル
バウンデカボラン，4-カルバノナボラン，1,3-ジカルバ
ノナボラン，6,9-ジカルバデカボラン，ドデカヒドリド
-1-メチル-1，3-ジカルバノナボランなどがあげられ
る。
【００４４】成分（５）の変性有機アルミニウム化合物
は、有機アルミニウム化合物と水との反応生成物であっ
て、このものは分子中に１〜100 個、好ましくは１〜50
個のＡｌ−Ｏ−Ａｌ結合を含有する。有機アルミニウム
と水との反応は、通常不活性炭化水素中で行われる。不
活性炭化水素としてはペンタン、ヘキサン、ヘプタン、
シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、ベンゼン、ト
ルエン、キシレン等の脂肪族炭化水素、脂環族炭化水素
及び芳香族炭化水素が使用できるが、脂肪族炭化水素又
は芳香族炭化水素を使用することが好ましい。
は、有機アルミニウム化合物と水との反応生成物であっ
て、このものは分子中に１〜100 個、好ましくは１〜50
個のＡｌ−Ｏ−Ａｌ結合を含有する。有機アルミニウム
と水との反応は、通常不活性炭化水素中で行われる。不
活性炭化水素としてはペンタン、ヘキサン、ヘプタン、
シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、ベンゼン、ト
ルエン、キシレン等の脂肪族炭化水素、脂環族炭化水素
及び芳香族炭化水素が使用できるが、脂肪族炭化水素又
は芳香族炭化水素を使用することが好ましい。
【００４５】変性有機アルミニウム化合物の調製に用い
る有機アルミニウム化合物は、一般式Ｒn ＡｌＸ
3-n （式中、Ｒは炭素数１〜18、好ましくは１〜12のア
ルキル基、アルケニル基、アリール基、アラルキル基等
の炭化水素基、Ｘは水素原子又はハロゲン原子を示し、
n は１≦n ≦３の整数を示す）で表される化合物がいず
れも使用可能であるが、好ましくはトリアルキルアルミ
ニウムが使用される。トリアルキルアルミニウムのアル
キル基は、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロ
ピル基、ブチル基、イソブチル基、ペンチル基、ヘキシ
ル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基等のいずれで
も差し支えないが、メチル基であることが特に好まし
い。
る有機アルミニウム化合物は、一般式Ｒn ＡｌＸ
3-n （式中、Ｒは炭素数１〜18、好ましくは１〜12のア
ルキル基、アルケニル基、アリール基、アラルキル基等
の炭化水素基、Ｘは水素原子又はハロゲン原子を示し、
n は１≦n ≦３の整数を示す）で表される化合物がいず
れも使用可能であるが、好ましくはトリアルキルアルミ
ニウムが使用される。トリアルキルアルミニウムのアル
キル基は、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロ
ピル基、ブチル基、イソブチル基、ペンチル基、ヘキシ
ル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基等のいずれで
も差し支えないが、メチル基であることが特に好まし
い。
【００４６】水と有機アルミニウム化合物との反応比
（水／Ａｌモル比）は、0.25/1〜1.2/1 、特に、0.5/1
〜1/1 であることが好ましく、反応温度は通常-70 〜10
0 ℃、好ましくは-20 〜20℃の範囲にある。反応時間は
通常５分〜24時間、好ましくは10分〜５時間の範囲で選
ばれる。反応に要する水としては所謂水が使用できる
外、硫酸銅水和物、硫酸アルミニウム水和物等に含まれ
る結晶水を利用することもできる。本発明のオレフィン
触媒成分は上記した４成分、即ち成分(1) 〜(4) 、また
は５成分、即ち成分(1) 〜(5) を相互に接触させること
により得られる。これらの触媒方法としては特に限定さ
れるものではなく、例えば成分(1) 〜(3) を予め相互に
接触させることにより得られる触媒成分とプロモーター
成分として残る成分(4) または成分(4) 及び(5) を接触
させる方法や、触媒成分やプロモーター成分の区別なく
各４または５成分を相互に接触させる方法が挙げられ
る。具体的には以下のような方法で各成分を接触させて
本発明の触媒を得ることができる。まず、成分(1) 〜
(4) を接触させる方法としては、 １．（１）に（２）を加え、さらに（３）、さらに
（４）を加える方法。 ２．（１）に（２）を加え、さらに（４）、さらに
（３）を加える方法。 ３．（１）に（３）を加え、さらに（２）、さらに
（４）を加える方法。 ４．（１）に（３）を加え、さらに（４）、さらに
（２）を加える方法。 ５．（１）に（４）を加え、さらに（２）、さらに
（３）を加える方法。 ６．（１）に（４）を加え、さらに（３）、さらに
（２）を加える方法。 ７．（２）に（１）を加え、さらに（３）、さらに
（４）を加える方法。 ８．（２）に（１）を加え、さらに（４）、さらに
（３）を加える方法。 ９．（２）に（３）を加え、さらに（１）、さらに
（４）を加える方法。 １０．（２）に（３）を加え、さらに（４）、さらに
（１）を加える方法。 １１．（２）に（４）を加え、さらに（１）、さらに
（３）を加える方法。 １２．（２）に（４）を加え、さらに（３）、さらに
（１）を加える方法。 １３．（３）に（１）を加え、さらに（２）、さらに
（４）を加える方法。 １４．（３）に（１）を加え、さらに（４）、さらに
（２）を加える方法。 １５．（３）に（２）を加え、さらに（１）、さらに
（４）を加える方法。 １６．（３）に（２）を加え、さらに（４）、さらに
（１）を加える方法。 １７．（３）に（４）を加え、さらに（１）、さらに
（２）を加える方法。 １８．（３）に（４）を加え、さらに（２）、さらに
（１）を加える方法。 １９．（４）に（１）を加え、さらに（２）、さらに
（３）を加える方法。 ２０．（４）に（１）を加え、さらに（３）、さらに
（２）を加える方法。 ２１．（４）に（２）を加え、さらに（１）、さらに
（３）を加える方法。 ２２．（４）に（２）を加え、さらに（３）、さらに
（１）を加える方法。 ２３．（４）に（３）を加え、さらに（１）、さらに
（２）を加える方法。 ２４．（４）に（３）を加え、さらに（２）、さらに
（１）を加える方法。 さらに以下のような方法で成分（５）も含めた各成分を
接触させて本発明の触媒を得ることができる。
（水／Ａｌモル比）は、0.25/1〜1.2/1 、特に、0.5/1
〜1/1 であることが好ましく、反応温度は通常-70 〜10
0 ℃、好ましくは-20 〜20℃の範囲にある。反応時間は
通常５分〜24時間、好ましくは10分〜５時間の範囲で選
ばれる。反応に要する水としては所謂水が使用できる
外、硫酸銅水和物、硫酸アルミニウム水和物等に含まれ
る結晶水を利用することもできる。本発明のオレフィン
触媒成分は上記した４成分、即ち成分(1) 〜(4) 、また
は５成分、即ち成分(1) 〜(5) を相互に接触させること
により得られる。これらの触媒方法としては特に限定さ
れるものではなく、例えば成分(1) 〜(3) を予め相互に
接触させることにより得られる触媒成分とプロモーター
成分として残る成分(4) または成分(4) 及び(5) を接触
させる方法や、触媒成分やプロモーター成分の区別なく
各４または５成分を相互に接触させる方法が挙げられ
る。具体的には以下のような方法で各成分を接触させて
本発明の触媒を得ることができる。まず、成分(1) 〜
(4) を接触させる方法としては、 １．（１）に（２）を加え、さらに（３）、さらに
（４）を加える方法。 ２．（１）に（２）を加え、さらに（４）、さらに
（３）を加える方法。 ３．（１）に（３）を加え、さらに（２）、さらに
（４）を加える方法。 ４．（１）に（３）を加え、さらに（４）、さらに
（２）を加える方法。 ５．（１）に（４）を加え、さらに（２）、さらに
（３）を加える方法。 ６．（１）に（４）を加え、さらに（３）、さらに
（２）を加える方法。 ７．（２）に（１）を加え、さらに（３）、さらに
（４）を加える方法。 ８．（２）に（１）を加え、さらに（４）、さらに
（３）を加える方法。 ９．（２）に（３）を加え、さらに（１）、さらに
（４）を加える方法。 １０．（２）に（３）を加え、さらに（４）、さらに
（１）を加える方法。 １１．（２）に（４）を加え、さらに（１）、さらに
（３）を加える方法。 １２．（２）に（４）を加え、さらに（３）、さらに
（１）を加える方法。 １３．（３）に（１）を加え、さらに（２）、さらに
（４）を加える方法。 １４．（３）に（１）を加え、さらに（４）、さらに
（２）を加える方法。 １５．（３）に（２）を加え、さらに（１）、さらに
（４）を加える方法。 １６．（３）に（２）を加え、さらに（４）、さらに
（１）を加える方法。 １７．（３）に（４）を加え、さらに（１）、さらに
（２）を加える方法。 １８．（３）に（４）を加え、さらに（２）、さらに
（１）を加える方法。 １９．（４）に（１）を加え、さらに（２）、さらに
（３）を加える方法。 ２０．（４）に（１）を加え、さらに（３）、さらに
（２）を加える方法。 ２１．（４）に（２）を加え、さらに（１）、さらに
（３）を加える方法。 ２２．（４）に（２）を加え、さらに（３）、さらに
（１）を加える方法。 ２３．（４）に（３）を加え、さらに（１）、さらに
（２）を加える方法。 ２４．（４）に（３）を加え、さらに（２）、さらに
（１）を加える方法。 さらに以下のような方法で成分（５）も含めた各成分を
接触させて本発明の触媒を得ることができる。
【００４７】Ａ．（１）、（２）、（３）、（４）、
（５）、を同時に加える方法。 Ｂ．（１）、（２）、（３）、（４）を混合し（以後、
成分（６）という）、成分（５）を加える方法。 Ｃ．（１）、（２）、（３）、（５）を混合し（以後、
成分（７）という）、成分（４）を加える方法。 Ｄ．（１）、（２）、（４）、（５）を混合し（以後、
成分（８）という）、成分（３）を加える方法。 Ｅ．（１）、（３）、（４）、（５）を混合し（以後、
成分（９）という）、成分（２）を加える方法。 Ｆ．（２）、（３）、（４）、（５）を混合し（以後、
成分（１０）という）、成分（１）を加える方法。 Ｇ．（２）、（３）、（４）を混合し（以後、成分（１
１）という）、成分（１）、（５）を加える方法。 Ｈ．（２）、（３）、（５）を混合し（以後、成分（１
２）という）、成分（１）、（４）を加える方法。 Ｉ．（２）、（４）、（５）を混合し（以後、成分（１
３）という）、成分（１），（３）を加える方法。 Ｊ．（３）、（４）、（５）を混合し（以後、成分（１
４）という）、成分（１）、（２）を加える方法。 Ｋ．（１）、（４）、（５）を混合し（以後、成分（１
５）という）、成分（２），（３）を加える方法。 Ｌ．（１）、（３）、（５）を混合し（以後、成分（１
６）という）、成分（２）、（４）を加える方法。 Ｍ．（１）、（３）、（４）を混合し（以後、成分（１
７）という）、成分（２）、（５）を加える方法。 Ｎ．（１）、（２）、（４）を混合し（以後、成分（１
８）という）、成分（３）、（５）を加える方法。 Ｏ．（１）、（２）、（５）を混合し（以後、成分（１
９）という）、成分（３）、（４）を加える方法。 Ｐ．（１）、（２）、（３）を混合し（以後、成分（２
０）という）、成分（４），（５）を加える方法。
（５）、を同時に加える方法。 Ｂ．（１）、（２）、（３）、（４）を混合し（以後、
成分（６）という）、成分（５）を加える方法。 Ｃ．（１）、（２）、（３）、（５）を混合し（以後、
成分（７）という）、成分（４）を加える方法。 Ｄ．（１）、（２）、（４）、（５）を混合し（以後、
成分（８）という）、成分（３）を加える方法。 Ｅ．（１）、（３）、（４）、（５）を混合し（以後、
成分（９）という）、成分（２）を加える方法。 Ｆ．（２）、（３）、（４）、（５）を混合し（以後、
成分（１０）という）、成分（１）を加える方法。 Ｇ．（２）、（３）、（４）を混合し（以後、成分（１
１）という）、成分（１）、（５）を加える方法。 Ｈ．（２）、（３）、（５）を混合し（以後、成分（１
２）という）、成分（１）、（４）を加える方法。 Ｉ．（２）、（４）、（５）を混合し（以後、成分（１
３）という）、成分（１），（３）を加える方法。 Ｊ．（３）、（４）、（５）を混合し（以後、成分（１
４）という）、成分（１）、（２）を加える方法。 Ｋ．（１）、（４）、（５）を混合し（以後、成分（１
５）という）、成分（２），（３）を加える方法。 Ｌ．（１）、（３）、（５）を混合し（以後、成分（１
６）という）、成分（２）、（４）を加える方法。 Ｍ．（１）、（３）、（４）を混合し（以後、成分（１
７）という）、成分（２）、（５）を加える方法。 Ｎ．（１）、（２）、（４）を混合し（以後、成分（１
８）という）、成分（３）、（５）を加える方法。 Ｏ．（１）、（２）、（５）を混合し（以後、成分（１
９）という）、成分（３）、（４）を加える方法。 Ｐ．（１）、（２）、（３）を混合し（以後、成分（２
０）という）、成分（４），（５）を加える方法。
【００４８】 Ｒ．成分（６）、成分（７）を混合する方法。 Ｓ．成分（６）、成分（８）を混合する方法。 Ｔ．成分（６）、成分（９）を混合する方法。 Ｕ．成分（６）、成分（１０）を混合する方法。 Ｖ．成分（７）、成分（８）を混合する方法。 Ｘ．成分（７）、成分（９）を混合する方法。 Ｙ．成分（７）、成分（１０）を混合する方法。 Ｚ．成分（８）、成分（９）を混合する方法。 ＡＡ．成分（８）、成分（１０）を混合する方法。 ＡＢ．成分（９）、成分（１０）を混合する方法。
【００４９】 ＡＣ．Ａ法にさらに（１）を加える方法。 ＡＤ．Ａ法にさらに（２）を加える方法。 ＡＥ．Ａ法にさらに（３）を加える方法。 ＡＦ．Ａ法にさらに（４）を加える方法。 ＡＧ．Ａ法にさらに（５）を加える方法。 ＡＨ．Ｂ法にさらに（１）を加える方法。 ＡＩ．Ｂ法にさらに（２）を加える方法。 ＡＪ．Ｂ法にさらに（３）を加える方法。 ＡＫ．Ｂ法にさらに（４）を加える方法。 ＡＬ．Ｂ法にさらに（５）を加える方法。 ＡＭ．Ｃ法にさらに（１）を加える方法。 ＡＮ．Ｃ法にさらに（２）を加える方法。 ＡＯ．Ｃ法にさらに（３）を加える方法。 ＡＰ．Ｃ法にさらに（４）を加える方法。 ＡＱ．Ｃ法にさらに（５）を加える方法。 ＡＲ．Ｄ法にさらに（１）を加える方法。 ＡＳ．Ｄ法にさらに（２）を加える方法。 ＡＴ．Ｄ法にさらに（３）を加える方法。 ＡＵ．Ｄ法にさらに（４）を加える方法。 ＡＶ．Ｄ法にさらに（５）を加える方法。 ＡＷ．Ｅ法にさらに（１）を加える方法。 ＡＸ．Ｅ法にさらに（２）を加える方法。 ＡＹ．Ｅ法にさらに（３）を加える方法。 ＡＺ．Ｅ法にさらに（４）を加える方法。 ＡＡＡ．Ｅ法にさらに（５）を加える方法。 ＡＡＢ．Ｆ法にさらに（１）を加える方法。 ＡＡＣ．Ｆ法にさらに（２）を加える方法。 ＡＡＤ．Ｆ法にさらに（３）を加える方法。 ＡＡＥ．Ｆ法にさらに（４）を加える方法。 ＡＡＦ．Ｆ法にさらに（５）を加える方法。 上記の接触方法は、重合系外で各成分を相互に接触さ
せ、得られた触媒を重合系中に導入する場合や重合系中
において各成分を添加し実質的に接触させ触媒を得る場
合を包含するものである。さらに、重合系外で各成分の
一部を接触させて触媒成分としたのち、かかる成分と残
りの成分とを重合系中において接触させることにより触
媒を得ることもでき、例えば、前記方法１、３、７、
９、１３、１５において、成分(1) 〜(3) を重合系外で
相互に接触させることにより触媒成分を調製し、かかる
触媒成分と成分(4) を重合系中で接触させる方法や、ま
た重合系外で成分（６）、成分（７）、成分（８）、成
分（９）、成分（１０）を調製したものと残り一成分を
それぞれ重合系中に加える方法や、重合系外で成分（１
１）、成分（１２）、成分（１３）、成分（１４）、成
分（１５）、成分（１６）、成分（１７）、成分（１
８）、成分（１９）、成分（２０）を調製したものと下
記の成分とを重合系中に加えることもできる。
せ、得られた触媒を重合系中に導入する場合や重合系中
において各成分を添加し実質的に接触させ触媒を得る場
合を包含するものである。さらに、重合系外で各成分の
一部を接触させて触媒成分としたのち、かかる成分と残
りの成分とを重合系中において接触させることにより触
媒を得ることもでき、例えば、前記方法１、３、７、
９、１３、１５において、成分(1) 〜(3) を重合系外で
相互に接触させることにより触媒成分を調製し、かかる
触媒成分と成分(4) を重合系中で接触させる方法や、ま
た重合系外で成分（６）、成分（７）、成分（８）、成
分（９）、成分（１０）を調製したものと残り一成分を
それぞれ重合系中に加える方法や、重合系外で成分（１
１）、成分（１２）、成分（１３）、成分（１４）、成
分（１５）、成分（１６）、成分（１７）、成分（１
８）、成分（１９）、成分（２０）を調製したものと下
記の成分とを重合系中に加えることもできる。
【００５０】 ａ．（１）、（５）の順序で重合系中に加える方法。 ｂ．（１）、（４）の順序で重合系中に加える方法。 ｃ．（１）、（３）の順序で重合系中に加える方法。 ｄ．（１）、（２）の順序で重合系中に加える方法。 ｅ．（２）、（３）の順序で重合系中に加える方法。 ｆ．（２）、（４）の順序で重合系中に加える方法。 ｇ．（２）、（５）の順序で重合系中に加える方法。 ｈ．（３）、（５）の順序で重合系中に加える方法。 ｉ．（３）、（４）の順序で重合系中に加える方法。 ｊ．（４）、（５）の順序で重合系中に加える方法。 また成分（１）、成分（２）、成分（３）、成分
（４）、成分（５）をＡ法からＡＡＦ法に示した方法に
より触媒を調製し（成分（２１）という）、これを下記
に従い重合系中に加えることもできる。 ｋ．（２１）、（４）、（５）の順序で重合系中に加え
る方法。 ｌ．（２１）、（５）、（４）の順序で重合系中に加え
る方法。 ｍ．（４）、（５）、（２１）の順序で重合系中に加え
る方法。 ｎ．（５）、（４）、（２１）の順序で重合系中に加え
る方法。 これら以外の方法も用いうるが、成分（１）、（２）、
（３）、をあらかじめ混合しておき、成分（５）に添加
し、これらにさらに成分（４）を添加する方法や、成分
（１）、（２）、（３）、（４）を混合しておき、成分
（５）に添加する方法が特に好ましく、この場合、３成
分、即ち成分（１）〜（３）の接触順序は任意である。
ちなみに、上記３成分を同時に接触させてもよく、成分
（１）と成分（２）と予め接触させ、次いで成分（３）
を接触させても、また成分（１）と成分（３）を予め接
触させ、次いで成分（２）を接触させても、さらには、
成分（２）と成分（３）を予め接触させた後、成分
（１）を接触させてもよい。しかし、成分（１）と成分
（３）予め接触させ、次いで成分（２）を接触させる手
順が特に好ましい。
（４）、成分（５）をＡ法からＡＡＦ法に示した方法に
より触媒を調製し（成分（２１）という）、これを下記
に従い重合系中に加えることもできる。 ｋ．（２１）、（４）、（５）の順序で重合系中に加え
る方法。 ｌ．（２１）、（５）、（４）の順序で重合系中に加え
る方法。 ｍ．（４）、（５）、（２１）の順序で重合系中に加え
る方法。 ｎ．（５）、（４）、（２１）の順序で重合系中に加え
る方法。 これら以外の方法も用いうるが、成分（１）、（２）、
（３）、をあらかじめ混合しておき、成分（５）に添加
し、これらにさらに成分（４）を添加する方法や、成分
（１）、（２）、（３）、（４）を混合しておき、成分
（５）に添加する方法が特に好ましく、この場合、３成
分、即ち成分（１）〜（３）の接触順序は任意である。
ちなみに、上記３成分を同時に接触させてもよく、成分
（１）と成分（２）と予め接触させ、次いで成分（３）
を接触させても、また成分（１）と成分（３）を予め接
触させ、次いで成分（２）を接触させても、さらには、
成分（２）と成分（３）を予め接触させた後、成分
（１）を接触させてもよい。しかし、成分（１）と成分
（３）予め接触させ、次いで成分（２）を接触させる手
順が特に好ましい。
【００５１】各成分の接触割合を以下に述べる。本発明
に用いられる触媒成分は、上記した３成分、すなわち、
成分(1) 、成分(2) 及び成分(3) を、成分(1) １モルに
対して、成分(2) を0.01〜100 モル、好ましくは0.1 〜
10モル、成分(3) を0.01〜100 モル、好ましくは0.1 〜
10モルの割合で、相互に接触させることにより調製され
る。触媒成分、即ち成分（１）〜（３）と、成分（４）
及び成分（５）との使用割合は、触媒成分中の遷移金属
に対する原子比で、ホウ素含有化合物中のホウ素につい
ては、0.1 〜1,000 、好ましくは0.2 〜100 の範囲に、
変性有機アルミニウム化合物を併用する場合は該化合物
中のアルミニウムについては、0.1 〜1,000、好ましく
は１〜100 の範囲になるように選ばれる。また、ホウ素
含有化合物中のホウ素に対する変性有機アルミニウム化
合物中のアルミニウムの原子比は、0.01〜10000 、好ま
しくは0.1 〜1000の範囲になるように選ばれる。さら
に、成分（１）〜（４）又は成分（１）〜（５）の接触
順序を前記のように様々に変化させた場合、即ち成分
（１）〜（３）を触媒成分とは考えない場合において
も、成分（１）〜（４）又は成分（１）〜（５）の接触
割合は上記と同じである。また、成分（１）〜（４）ま
たは成分（１）〜（５）の接触方法も任意であるが、通
常は窒素又はアルゴンなどの不活性雰囲気中、各成分を
ヘプタン、ヘキサン、ベンゼン、トルエン、キシレン等
の不活性炭化水素溶媒の存在下で接触させることが好ま
しい。この場合の温度条件は通常-100℃〜200 ℃、好ま
しくは-50℃〜100 ℃の範囲にあり、接触時間は30分〜5
0時間、好ましくは２時間〜24時間の範囲にある。な
お、不活性炭化水素溶媒中にて各成分を接触させた場
合、生成触媒は溶媒と共にそのまま重合に供することで
き、また、析出、乾燥等の手段により固体触媒として一
旦取り出した後、重合に用いることもできる。もちろ
ん、各成分の接触反応は複数回行なってもよい。
に用いられる触媒成分は、上記した３成分、すなわち、
成分(1) 、成分(2) 及び成分(3) を、成分(1) １モルに
対して、成分(2) を0.01〜100 モル、好ましくは0.1 〜
10モル、成分(3) を0.01〜100 モル、好ましくは0.1 〜
10モルの割合で、相互に接触させることにより調製され
る。触媒成分、即ち成分（１）〜（３）と、成分（４）
及び成分（５）との使用割合は、触媒成分中の遷移金属
に対する原子比で、ホウ素含有化合物中のホウ素につい
ては、0.1 〜1,000 、好ましくは0.2 〜100 の範囲に、
変性有機アルミニウム化合物を併用する場合は該化合物
中のアルミニウムについては、0.1 〜1,000、好ましく
は１〜100 の範囲になるように選ばれる。また、ホウ素
含有化合物中のホウ素に対する変性有機アルミニウム化
合物中のアルミニウムの原子比は、0.01〜10000 、好ま
しくは0.1 〜1000の範囲になるように選ばれる。さら
に、成分（１）〜（４）又は成分（１）〜（５）の接触
順序を前記のように様々に変化させた場合、即ち成分
（１）〜（３）を触媒成分とは考えない場合において
も、成分（１）〜（４）又は成分（１）〜（５）の接触
割合は上記と同じである。また、成分（１）〜（４）ま
たは成分（１）〜（５）の接触方法も任意であるが、通
常は窒素又はアルゴンなどの不活性雰囲気中、各成分を
ヘプタン、ヘキサン、ベンゼン、トルエン、キシレン等
の不活性炭化水素溶媒の存在下で接触させることが好ま
しい。この場合の温度条件は通常-100℃〜200 ℃、好ま
しくは-50℃〜100 ℃の範囲にあり、接触時間は30分〜5
0時間、好ましくは２時間〜24時間の範囲にある。な
お、不活性炭化水素溶媒中にて各成分を接触させた場
合、生成触媒は溶媒と共にそのまま重合に供することで
き、また、析出、乾燥等の手段により固体触媒として一
旦取り出した後、重合に用いることもできる。もちろ
ん、各成分の接触反応は複数回行なってもよい。
【００５２】本発明によれば、かくして得られる成分
（１）〜（４）、さらに所望により成分（５）を相互に
接触させることにより得られる存在下、オレフィン類が
単独重合または共重合せしめられる。本発明でいうオレ
フィン類には、α−オレフィン類、環状オレフィン類、
ジエン類、トリエン類及びスチレン類似体が包含され
る。α−オレフィン類には、炭素数２〜12、好ましくは
２〜８のものが包含され、具体的には、エチレン、プロ
ピレン、ブテン−１、ヘキセン−１、４−メチルペンテ
ン−１等が例示される。α−オレフィン類は、本発明の
触媒成分を使用して単独重合させることができる他、２
種類以上のα−オレフィンを共重合させることも可能で
あり、その共重合は交互共重合、ランダム共重合、ブロ
ック共重合のいずれであっても差し支えない。α−オレ
フン類の共重合には、エチレンとプロピレン、エチレン
とブテン−１、エチレンとヘキセン−１、エチレンと４
−メチルペンテン−１のように、エチレンと炭素数３〜
12、好ましくは３〜８のα−オレフィンとを共重合する
場合、プロピレンとブテン−１、プロピレンと４−メチ
ルペンテン−１、プロピレンと４−メチルブテン−１、
プロビレンとヘキセン−１、プロピレンとオクテン−１
のように、プロピレンと炭素数３〜12、好ましくは３〜
８のα−オレフィンとを共重合する場合が含まれる。エ
チレン又はプロピレンと他のα−オレフィンとを共重合
させる場合、当該他のα−オレフィンの量は全モノマ−
の90モル％以下の範囲で任意に選ぶことができるが、一
般的には、エチレン共重合体にあっては、40モル％以
下、好ましくは30モル％以下、さらに好ましく20モル％
以下であり、プロピレン共重合体にあっては、１〜90モ
ル％、好ましくは５〜90モル％、さらに好ましくは10〜
70モル％の範囲で選ばれる。環状オレフィンとしては、
炭素数３〜24、好ましくは３〜18のものが本発明で使用
可能であり、これには例えば、シクロペンテン、シクロ
ブテン、シクロペンテン、シクロヘキセン、３−メチル
シクロヘキセン、シクロオクテン、シクロデセン、シク
ロドデセン、テトラシクロデセン、オクタシクロデセ
ン、ジシクロペンタジエン、ノルボルネン、５−メチル
−２−ノルボルネン、５−エチル−２−ノルボルネン、
５−イソブチル−２−ノルボルネン、５，６−ジメチル
−２−ノルボルネン、５，５，６−トリメチル−２−ノ
ルボルネン、エチリデンノルボルネンなどが包含され
る。環状オレフィンは前記のα−オレフィンと共重合せ
しめるのが通例であるが、その場合、環状オレフィンの
量は共重合体の50モル％以下、通常は１〜50モル％、好
ましくは２〜50モル％の範囲にある。本発明で使用可能
なジエン類及びトリエン類は、炭素数４〜26、好ましく
は６〜26のポリエンである。具体的には、ブタジエン、
１，３−ペンタジエン、１，４−ペンタジエン、１，３
−ヘキサジエン、１，４−ヘキサジエン、１，５−ヘキ
サジエン、１，３−シクロヘキサジエン、１，４−シク
ロヘキサジエン、１，９−デカジエン、１，13−テトラ
デカジエン、２，６−ジメチル−１，５−ヘプタジエ
ン、２−メチル−２，７−オクタジエン、２，７−ジメ
チル−２，６−オクタジエン、２，３ジメチルブタジエ
ン、エチリデンノルボルネン、ジシクロペンタジエン、
イソプレン、１，３，７−オクタトリエン、１，５，９
−デカトリエンなどが例示される。本発明で鎖式ジエン
又はトリエンを使用する場合、通常は上記したα−オレ
フィンと共重合させるのが通例であるが、その共重合体
中の鎖式ジエン及び／又はトリエンの含有量は、一般
に、0.1 〜50モル％、好ましくは0.2 〜10モル％の範囲
にある。本発明で使用可能なスチレン類似体は、スチレ
ン及びスチレン誘導体であって、その誘導体としては、
ｔ−ブチルスチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチル
スチレン、ジビニルベンゼン、１，１−ジフェニルエチ
レン、Ｎ，Ｎ−ジメチル−ｐ−アミノエチルスチレン、
Ｎ，Ｎ−ジエチル−ｐ−アミノエチルスチレンなどを例
示することができる。
（１）〜（４）、さらに所望により成分（５）を相互に
接触させることにより得られる存在下、オレフィン類が
単独重合または共重合せしめられる。本発明でいうオレ
フィン類には、α−オレフィン類、環状オレフィン類、
ジエン類、トリエン類及びスチレン類似体が包含され
る。α−オレフィン類には、炭素数２〜12、好ましくは
２〜８のものが包含され、具体的には、エチレン、プロ
ピレン、ブテン−１、ヘキセン−１、４−メチルペンテ
ン−１等が例示される。α−オレフィン類は、本発明の
触媒成分を使用して単独重合させることができる他、２
種類以上のα−オレフィンを共重合させることも可能で
あり、その共重合は交互共重合、ランダム共重合、ブロ
ック共重合のいずれであっても差し支えない。α−オレ
フン類の共重合には、エチレンとプロピレン、エチレン
とブテン−１、エチレンとヘキセン−１、エチレンと４
−メチルペンテン−１のように、エチレンと炭素数３〜
12、好ましくは３〜８のα−オレフィンとを共重合する
場合、プロピレンとブテン−１、プロピレンと４−メチ
ルペンテン−１、プロピレンと４−メチルブテン−１、
プロビレンとヘキセン−１、プロピレンとオクテン−１
のように、プロピレンと炭素数３〜12、好ましくは３〜
８のα−オレフィンとを共重合する場合が含まれる。エ
チレン又はプロピレンと他のα−オレフィンとを共重合
させる場合、当該他のα−オレフィンの量は全モノマ−
の90モル％以下の範囲で任意に選ぶことができるが、一
般的には、エチレン共重合体にあっては、40モル％以
下、好ましくは30モル％以下、さらに好ましく20モル％
以下であり、プロピレン共重合体にあっては、１〜90モ
ル％、好ましくは５〜90モル％、さらに好ましくは10〜
70モル％の範囲で選ばれる。環状オレフィンとしては、
炭素数３〜24、好ましくは３〜18のものが本発明で使用
可能であり、これには例えば、シクロペンテン、シクロ
ブテン、シクロペンテン、シクロヘキセン、３−メチル
シクロヘキセン、シクロオクテン、シクロデセン、シク
ロドデセン、テトラシクロデセン、オクタシクロデセ
ン、ジシクロペンタジエン、ノルボルネン、５−メチル
−２−ノルボルネン、５−エチル−２−ノルボルネン、
５−イソブチル−２−ノルボルネン、５，６−ジメチル
−２−ノルボルネン、５，５，６−トリメチル−２−ノ
ルボルネン、エチリデンノルボルネンなどが包含され
る。環状オレフィンは前記のα−オレフィンと共重合せ
しめるのが通例であるが、その場合、環状オレフィンの
量は共重合体の50モル％以下、通常は１〜50モル％、好
ましくは２〜50モル％の範囲にある。本発明で使用可能
なジエン類及びトリエン類は、炭素数４〜26、好ましく
は６〜26のポリエンである。具体的には、ブタジエン、
１，３−ペンタジエン、１，４−ペンタジエン、１，３
−ヘキサジエン、１，４−ヘキサジエン、１，５−ヘキ
サジエン、１，３−シクロヘキサジエン、１，４−シク
ロヘキサジエン、１，９−デカジエン、１，13−テトラ
デカジエン、２，６−ジメチル−１，５−ヘプタジエ
ン、２−メチル−２，７−オクタジエン、２，７−ジメ
チル−２，６−オクタジエン、２，３ジメチルブタジエ
ン、エチリデンノルボルネン、ジシクロペンタジエン、
イソプレン、１，３，７−オクタトリエン、１，５，９
−デカトリエンなどが例示される。本発明で鎖式ジエン
又はトリエンを使用する場合、通常は上記したα−オレ
フィンと共重合させるのが通例であるが、その共重合体
中の鎖式ジエン及び／又はトリエンの含有量は、一般
に、0.1 〜50モル％、好ましくは0.2 〜10モル％の範囲
にある。本発明で使用可能なスチレン類似体は、スチレ
ン及びスチレン誘導体であって、その誘導体としては、
ｔ−ブチルスチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチル
スチレン、ジビニルベンゼン、１，１−ジフェニルエチ
レン、Ｎ，Ｎ−ジメチル−ｐ−アミノエチルスチレン、
Ｎ，Ｎ−ジエチル−ｐ−アミノエチルスチレンなどを例
示することができる。
【００５３】本発明の触媒成分は、オレフィン類の単独
重合体又は共重合体に、極性モノマ−をさらに重合させ
て単独重合体又は共重合体を改質する場合にも好適に使
用できる。極性モノマ−としては、アクリル酸メチル、
メタクリル酸メチル、メタクリル酸ブチル、マレイン酸
ジメチル、マレイン酸ジエチル、マレイン酸モノメチ
ル、フマ−ル酸ジエチル、イタコン酸ジメチルなどで例
示される不飽和カルボン酸エステルを挙げることができ
る。改質された共重合体の極性モノマ−含有量は、通常
0.1 〜10モル％、好ましくは0.2 〜２モル％の範囲にあ
る。
重合体又は共重合体に、極性モノマ−をさらに重合させ
て単独重合体又は共重合体を改質する場合にも好適に使
用できる。極性モノマ−としては、アクリル酸メチル、
メタクリル酸メチル、メタクリル酸ブチル、マレイン酸
ジメチル、マレイン酸ジエチル、マレイン酸モノメチ
ル、フマ−ル酸ジエチル、イタコン酸ジメチルなどで例
示される不飽和カルボン酸エステルを挙げることができ
る。改質された共重合体の極性モノマ−含有量は、通常
0.1 〜10モル％、好ましくは0.2 〜２モル％の範囲にあ
る。
【００５４】重合反応は前記した触媒成分とプロモ−タ
−成分の存在下、スラリー重合、溶液重合、又は気相重
合にて行うことができる。特にスラリー重合又は気相重
合が好ましく、実質的に酸素、水等を断った状態で、ヘ
キサン、ヘプタン等の脂肪族炭化水素、ベンゼン、トル
エン、キシレン等の芳香族炭化水素、シクロヘキサン、
メチルシクロヘキサン等の脂環族炭化水素等から選ばれ
る不活性炭化水素溶媒の存在下または不存在下で、オレ
フィンを重合させる。この時の重合条件は温度20〜200
℃、好ましくは50〜100 ℃、圧力常圧〜 70kg/cm2 G 、
好ましくは常圧〜 20kg/cm2 G の範囲にあり、重合時間
としては５分〜10時間、好ましくは５分〜５時間が採用
されるのが普通である。生成重合体の分子量は、重合温
度、触媒のモル比等の重合条件を変えることによっても
ある程度調節可能であるが、重合反応系に水素を添加す
ることでより効果的に分子量調節を行うことができる。
−成分の存在下、スラリー重合、溶液重合、又は気相重
合にて行うことができる。特にスラリー重合又は気相重
合が好ましく、実質的に酸素、水等を断った状態で、ヘ
キサン、ヘプタン等の脂肪族炭化水素、ベンゼン、トル
エン、キシレン等の芳香族炭化水素、シクロヘキサン、
メチルシクロヘキサン等の脂環族炭化水素等から選ばれ
る不活性炭化水素溶媒の存在下または不存在下で、オレ
フィンを重合させる。この時の重合条件は温度20〜200
℃、好ましくは50〜100 ℃、圧力常圧〜 70kg/cm2 G 、
好ましくは常圧〜 20kg/cm2 G の範囲にあり、重合時間
としては５分〜10時間、好ましくは５分〜５時間が採用
されるのが普通である。生成重合体の分子量は、重合温
度、触媒のモル比等の重合条件を変えることによっても
ある程度調節可能であるが、重合反応系に水素を添加す
ることでより効果的に分子量調節を行うことができる。
【００５５】
【実施例】以下に本発明を実施例及び比較例によって具
体的に説明するが、それに先立ち実施例及び比較例で使
用する変性有機アルミニウム化合物の調製について説明
する。変性有機アルミニウム化合物（メチルアルミノキサン）
の調製 硫酸銅５水塩13ｇを容量300ml の電磁誘導撹拌機付き三
つ口フラスコに入れ、トルエン50mlで懸濁させた。次い
で濃度１mmol/ml のトリメチルアルミニウムの溶液150m
l を、０℃の温度条件下に、前記の懸濁液に滴下し、滴
下終了後25℃に昇温し、その温度で24時間反応させた。
しかる後、反応物を濾過し、反応生成物を含有する液中
のトルエンを除去して白色結晶状メチルアルモキサン
（ＭＡＯ）４ｇを得た。また、実施例及び比較例で得ら
れた重合体の物性は、次の方法で評価した。メルトインデックス（ＭＩ） ＡＳＴＭ Ｄ １２３８−５７Ｔに基づき測定した。密 度 ＡＳＴＭＤ １５０５−６８に準拠して測定した。示差熱走査熱量計（ＤＳＣ）による融点測定 セイコー電子（株）製のＤＳＣ−２０型融点測定装置を
使用し、180 ℃で５mgのサンプルを３分間保持し、次い
で10℃／分で０℃まで冷却し、０℃で10分間保持し、そ
の後10℃／分で昇温することで融点を測定した。分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）の測定 ウォターズ製ゲルパーミェーンションクロマトグラフィ
ー（モデル １５０−Ｃ型）を使用し、溶媒としてオル
ソジクロロベンゼンを用い、温度135 ℃にて測定した。
体的に説明するが、それに先立ち実施例及び比較例で使
用する変性有機アルミニウム化合物の調製について説明
する。変性有機アルミニウム化合物（メチルアルミノキサン）
の調製 硫酸銅５水塩13ｇを容量300ml の電磁誘導撹拌機付き三
つ口フラスコに入れ、トルエン50mlで懸濁させた。次い
で濃度１mmol/ml のトリメチルアルミニウムの溶液150m
l を、０℃の温度条件下に、前記の懸濁液に滴下し、滴
下終了後25℃に昇温し、その温度で24時間反応させた。
しかる後、反応物を濾過し、反応生成物を含有する液中
のトルエンを除去して白色結晶状メチルアルモキサン
（ＭＡＯ）４ｇを得た。また、実施例及び比較例で得ら
れた重合体の物性は、次の方法で評価した。メルトインデックス（ＭＩ） ＡＳＴＭ Ｄ １２３８−５７Ｔに基づき測定した。密 度 ＡＳＴＭＤ １５０５−６８に準拠して測定した。示差熱走査熱量計（ＤＳＣ）による融点測定 セイコー電子（株）製のＤＳＣ−２０型融点測定装置を
使用し、180 ℃で５mgのサンプルを３分間保持し、次い
で10℃／分で０℃まで冷却し、０℃で10分間保持し、そ
の後10℃／分で昇温することで融点を測定した。分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）の測定 ウォターズ製ゲルパーミェーンションクロマトグラフィ
ー（モデル １５０−Ｃ型）を使用し、溶媒としてオル
ソジクロロベンゼンを用い、温度135 ℃にて測定した。
【００５６】実施例１ （１）遷移金属触媒成分の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml 三口フラスコに精製
トルエン150ml を加え、ついでテトラプロポキシジルコ
ニウム3.3 ｇとインデン2.3 ｇを加え室温下30分撹拌
後、０℃に系を保持してトリエチルアルミニウムの4.6
ｇを滴下し、滴下終了後系を室温にして24時間撹拌し
て、遷移金属触媒成分を調製した。この溶液の濃度はＺ
ｒとして0.062mmol/mlである。 （２）遷移金属触媒成分とプロモーターとの接触 50mlフラスコに上記溶液３mlを採取し、メチルアルミノ
キサンのトルエン溶液（濃度１mmol/ml ）3.7ml を加
え、室温で30分撹拌した。ついでテトラ（ペンタフルオ
ロフェニル）ホウ酸トリエチルアンモニウム（トリエチ
ルアンモニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレ
ート）0.2mmol を添加し室温で３時間撹拌した。 （３）重合 撹拌機を付した容量３Ｌのステンレススチール製オート
クレーブを窒素置換し、これに精製したトルエン１リッ
ターを加え、上記（２）で得た触媒をＺｒとして２mgを
添加し、60℃に系を昇温し、エチレンとブテン−１の混
合ガス（ブテン−１／エチレンモル比0.25）を９Kgf/cm
2 Ｇとなるように張り込んで重合を開始し、エチレンと
ブテン−１の混合ガス（ブテン−１／エチレンモル比0.
05）を連続的に供給しつつ、全圧を９Kgf/cm2 Ｇに維持
して２時間の重合を行った。重合終了後、余剰のガスを
排出し、冷却して内容物を取り出し、白色ポリマ−72ｇ
を得た。触媒効率は36Kg/gＺｒであった。得られたポリ
マーの密度は0.9211g/cm3 、融点は116.5 ℃、ＭＩは2.
3g/10minであった。 実施例２ （１）遷移金属触媒成分の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml 三口フラスコに精製
トルエン150ml を加え、ついでテトラプロポキシジルコ
ニウム3.3 ｇとインデン4.6 ｇを加え室温下30分撹拌
後、０℃に系を保持してトリメチルアルミニウムの2.9
ｇを滴下し、滴下終了後系を室温にして24時間撹拌し
て、遷移金属触媒成分を調製した。この溶液の濃度はＺ
ｒとして0.062mmol/mlである。 （２）遷移金属触媒成分とプロモーターとの接触 50mlフラスコに上記溶液３mlを採取し、メチルアルミノ
キサンのトルエン溶液（濃度１mmol/ml ）4.6ml を加
え、室温で30分撹拌した。ついでテトラ（ペンタフルオ
ロフェニル）ホウ酸ジメチルアニリウム（ジメチルアニ
リニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート）
0.4mmol を添加し室温で３時間撹拌した。 （３）重合 上記（２）で得た触媒のオートクレーブへの添加量をＺ
ｒとして1.5mg として、実施例１と同様に重合を行っ
た。重合終了後、余剰のガスを排出し、冷却して内容物
を取り出し、白色ポリマ−82ｇを得た。触媒効率は55Kg
/gＺｒであった。得られたポリマーの密度は0.9211g/cm
3 、融点は116.5 ℃、ＭＩは10.3g/10min 、Mw/Mn は3.
9 であった。 実施例３ （１）遷移金属触媒成分の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml 三口フラスコに精製
トルエン150ml を加え、ついでテトラブトキシジルコニ
ウム3.8 ｇとシクロペンタジエン2.6 ｇを加え室温下30
分撹拌後、０℃に系を保持してトリエチルアルミニウム
9.1 ｇを滴下し、滴下終了後系を室温にして４時間撹拌
して、遷移金属触媒成分を調製した。この溶液の濃度は
Ｚｒとして0.06mmol/ml である。 （２）遷移金属触媒成分とプロモーターとの接触 50mlフラスコに上記溶液３mlを採取し、メチルアルミノ
キサンのトルエン溶液（濃度１mmol/ml ）3.6ml を加
え、室温で30分撹拌した。 （３）重合 撹拌機を付した容量３Ｌのステンレススチール製オート
クレーブを窒素置換し、これに精製したトルエン１リッ
ターを加え、上記（２）で得た混合物をＺｒとして２mg
を添加し、さらにテトラ（ペンタフルオロフェニル）ホ
ウ酸トリエチルアンモニウム（トリエチルアンモニウム
テトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート）を0.05mm
ol添加し、60℃に系を昇温し、エチレンとブテン−１の
混合ガス（ブテン−１／エチレンモル比0.25）を９Kgf/
cm2 Ｇとなるように張り込んで重合を開始し、エチレン
とブテン−１の混合ガス（ブテン−１／エチレンモル比
0.05）を連続的に供給しつつ、全圧を９Kgf/cm2 Ｇに維
持して２時間の重合を行った。重合終了後、余剰のガス
を排出し、冷却して内容物を取り出し、白色ポリマ−73
ｇを得た。触媒効率は37Kg/gＺｒであった。得られたポ
リマーの密度は0.9219g/cm3 、融点は115.9 ℃、ＭＩは
1.6g/10min、Mw/Mn は4.3 であった。 実施例４ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでジブトキシジクロロジル
コニウム3.1gとインデン9.2gを加え室温下30分撹拌後、
０℃に系を保持してトリエチルアルミニウム9.1gを滴下
し、滴下終了後系を室温にして24時間撹拌した。得られ
た溶液を50mlフラスコにジルコニウムとして0.2ミリモ
ル原子になるように採取し、メチルアルミノキサンのト
ルエン溶液（濃度1mmol/ml）４mlを加え、室温で30分撹
拌した。ついでブチルアンモニウムテトラ（ペンタフル
オロフェニル）ボレート0.2mmolを添加して室温で３時
間撹拌して触媒を得た。 （２）重合 実施例１と同様に行ったが上記（１）で得た触媒をＺｒ
として0.5mを添加して重合を行った。得られたポリマー
は67gであり、触媒効率135kg/gＺｒであった。ポリマー
の密度は0.9225g/cm3，融点 115.3℃、ＭＩは20g/10mi
n，Mw/Mnは6.6であった。 実施例５ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでトリブトキシクロロジル
コニウム3.5gとトリメチルシリルシクロペンタジエン11
gを加え室温下30分撹拌後、０℃に系を保持してトリイ
ソブチルアルミニウム15.8gを滴下し、滴下終了後系を
室温にして24時間撹拌した。得られた溶液を50mlフラス
コにジルコニウムとして0.2ミリモル原子になるように
採取し、メチルアルミノキサンのトルエン溶液（濃度１
mmol/ml）４mlを加え、室温で30分撹拌した。ついでフ
ェロセニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレー
ト0.2mmolを添加して室温で３時間撹拌して触媒を得
た。 （２）重合 実施例４と同様に行った。得られたポリマーは98gであ
り、触媒効率は195kg/gＺｒであった。ポリマーの密度
は0.9263g/cm3であり、融点は116℃ 、 ＭＩは12g/10mi
n、Mw/Mnは6.2であった。 実施例６ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでジブトキシジベンジルジ
ルコニウム 4.2gと１，３ジメチルシクロペンタジエン
7.5gを加え室温下30分撹拌後、０℃に系を保持してト
リエチルアルミニウム 9.1gを滴下し、滴下終了後系を
室温にして24時間撹拌した。得られた溶液を50mlフラス
コにジルコニウムとして0.2ミリモル原子になるように
採取し、メチルアルミノキサンのトルエン溶液（濃度１
mmol/ml）４mlを加え、室温で30分撹拌した。ついでブ
チルアンモニウムビス（ウンデカヒドリド-7-カルバウ
ンデカボレート）コバルテート（III)0.2mmolを添加し
て室温で３時間撹拌して、触媒を得た。 （２）重合 実施例４と同様に行った。得られたポリマーは150gであ
り、触媒効率は300kg/gＺｒであった。ポリマーの密度
は0.9208g/cm3、融点は114℃ 、 ＭＩは2.4g/10min，Mw
/Mnは6.6であった。 実施例７ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラベンジルジルコニ
ウム2.3gとインデン4.7gを加え室温下30分撹拌後、０℃
に系を保持してトリエチルアルミニウム11.4gを滴下、
滴下終了後系を室温にして24時間撹拌した。得られた溶
液を50mlフラスコにジルニウムとして0.2ミリモル原子
になるように採取し、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテ
トラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート0.2mmolを添
加して室温で３時間撹拌した。ついでメチルアルミノキ
サンのトルエン溶液（濃度１mmol/ml）４mlを加え室温
で30分攪拌して触媒を得た。 （２）重合 実施例４と同様に行った。得られたポリマーは108gであ
り、触媒効率は215kg/gＺｒであった。ポリマーの密度
は0.9275g/cm3、融点は115.9℃、ＭＩは1.8g/10min，Mw
/Mnは6.3であった。 実施例８ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラブトキシチタニウ
ム3.4gとシクロペンタジエン5.3gを加え室温下30分撹拌
後、０℃に系を保持してトリヘキシルアルミニウム22.5
gを滴下し、滴下終了後系を室温にして24時間撹拌し
た。得られた溶液を50mlフラスコにチタニウムとして0.
2ミリモル原子になるように採取し，メチルアルミノキ
サンのトルエン溶液（濃度１mmol/ml）４mlを加え，室
温で30分撹拌した。ついでトロピニウムテトラ（ペンタ
フルオロフェニル）ボレート0.2mmolを添加して室温で
３時間撹拌して触媒を得た。 （２）重合 実施例４と同様に行った。得られたポリマーは90gであ
り、触媒効率は180kg/gＴｉであった。ポリマーの密度
は0.9265g/cm3、融点は101.3℃、ＭＩは1.3g/10min、Mw
/Mnは6.8であった。 実施例９ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラプロピルハフニウ
ム4.1gとシクロペンタジエン5.3gを加え室温下30分撹拌
後、０℃に系を保持してトリメチルアルミニウム5.8gを
滴下し、滴下終了後系を室温にして24時間撹拌した。得
られた溶液を50mlフラスコにハフニウムとして0.2ミリ
モル原子になるように採取し、メチルアルミノキサンの
トルエン溶液（濃度１mmol/ml）４mlを加え、室温で30
分撹拌した。ついでＮ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテト
ラ（3,5-ジフルオロフェニル）ボレート0.2mmolを添加
して室温で３時間撹拌して触媒を得た。 （２）重合 実施例４と同様に行った。得られたポリマーは48gであ
り、触媒効率は95kg/gＨｆであった。ポリマーの密度は
0.9238g/cm3、融点は114.3℃、ＭＩは0.2g/10min、MW/M
nは6.9であった。 実施例１０ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラクロロジルコニウ
ム2.3gとメチルシクロペンタジエン6.5gを加え室温下30
分撹拌後、０℃に系を保持してトリエチルアルミニウム
9.1gを滴下し、滴下終了後系を室温にして24時間撹拌し
た。得られた溶液を50mlフラスコにジルコニウムとして
0.2ミリモル原子になるように採取し、メチルアルミノ
キサンのトルエン溶液（濃度１mmol/ml）４mlを加え、
室温で30分撹拌した。ついでトリチル-1-カルバウンデ
カボレート0.2mmolを添加して室温で３時間撹拌して触
媒を得た。 （２）重合 実施例４と同様に行った。得られたポリマーは75gであ
り、触媒効率は150kg/gＺｒであった。ポリマーの密度
は 0.9256g/cm3、融点は 115.3℃、ＭＩは 60g/10min，
Mw/Mnは6.0であった。 実施例１１ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラプロポキシジルコ
ニウム3.3gとインデン9.2gを加え室温下30分撹拌後、０
℃に系を保持してｎ−ブチルマグネシウムクロライド9.
3gを添加し、添加終了後系を室温にして24時間撹拌し
た。得られた溶液を50mlフラスコにジルコニウムとして
0.2ミリモル原子になるように採取し、メチルアルミノ
キサンのトルエン溶液（濃度１mmol/ml）４mlを加え，
室温で30分撹拌した。ついでＮ，Ｎ−ジメチルアニリニ
ウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート0.2mmo
lを添加して室温で３時間撹拌して触媒を得た。 （２）重合 実施例４と同様に行った。得られたポリマーは125gであ
り、触媒効率は250kg/gＺｒであった。ポリマーの密度
は 0.9267g/cm3、融点は 15.8℃、ＭＩは 3.2g/10min，
Mw/Mnは6.5であった。 実施例１２ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラプロポキシジルコ
ニウム3.3gと２−メチルインデン10.4gを加え室温下30
分撹拌後、０℃に系を保持してｎ−ブチルリチウム5.1g
を添加し、添加終了後系を室温にして24時間撹拌した。
得られた溶液を50mlフラスコにジルコニウムとして0.2
ミリモル原子になるように採取し、メチルアルミノキサ
ンのトルエン溶液（濃度１mmol/ml）４mlを加え、室温
で30分撹拌した。ついでＮ，Ｎ−ジメチルアニリニウム
テトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート0.2mmolを
添加して室温で３時間撹拌して触媒を得た。 （２）重合 実施例４と同様に行った。得られたポリマーは113gであ
り、触媒効率は225kg/gＺｒであった。ポリマーの密度
は0.9245g/cm3、融点は115.3℃、ＭＩは2.1g/10min、Mw
/Mnは5.9であった。 実施例１３ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラブトキシジルコニ
ウム3.9gとインデン9.2gを加え室温下30分撹拌後、０℃
に系を保持してジエトキシエチルアルミニウム11.7gを
添加し、添加終了後系を室温にして24時間撹拌した。得
られた溶液を50mlフラスコにジルコニウムとして0.2ミ
リモル原子になるように採取し、メチルアルミノキサン
のトルエン溶液（濃度１mmol/ml）４mlを加え、室温で3
0分撹拌した。ついでフェロセニウム-1-カルバウンデカ
ボレート0.2mmolを添加して室温で３時間撹拌して触媒
を得た。 （２）重合 実施例４と同様に行った。得られたポリマーは80gであ
り、触媒効率は160kg/gＺｒであった。ポリマーの密度
は 0.9235g/cm3，融点は 115.4℃，ＭＩは 1.9g/10mi
n，Mw/Mnは6.6であった。 実施例１４ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラブトキシジルコニ
ウム3.9gとインデン9.2gを加え室温下30分撹拌後、０℃
に系を保持してエトキシジエチルアルミニウム10.4gを
添加し、添加終了後系を室温にして24時間撹拌した。得
られた溶液を50ｍｌフラスコにジルコニウムとして0.2
ミリモル原子になるように採取し、メチルアルミノキサ
ンのトルエン溶液（濃度１mmol/ml）４mlを加え，室温
で30分撹拌した。ついでＮ，Ｎ−ジメチルアニリニウム
テトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート0.2mmolを
添加して室温で３時間撹拌して触媒を得た。 （２）重合 実施例４と同様に行った。得られたポリマーは130gであ
り、触媒効率は260kg/gＺｒであった。ポリマーの密度
は0.9287g/cm3，融点は115.9℃、ＭＩは3.4g/10min、Mw
/Mnは6.1であった。 実施例１５ （１）遷移金属触媒成分の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラエトキシジルコニ
ウム2.7gとトリメチルシリルシクロペンタジエン11gを
加え室温下30分撹拌後、０℃に系を保持してジエチルア
ルミニウムモノクロライド9.6gを添加し、添加終了後系
を室温にして24時間撹拌して遷移金属触媒成分を調製し
た。 （２）遷移金属触媒成分とプロモーターとの接触 50ｍｌフラスコにジルコニウムとして0.2ミリモル原子
になるように採取し、メチルアルミノキサンのトルエン
溶液（濃度１mmol/ml）４mlを加え、室温で30分撹拌し
た。ついでＮ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラ（ペン
タフルオロフェニル）ボレート0.2mmolを添加して室温
で３時間撹拌して触媒を得た。 （３）重合 実施例４と同様に行った。得られたポリマーは115gであ
り、触媒効率は230kg/gＺｒであった。ポリマーの密度
は0.9248g/cm3、融点は115.4℃、ＭＩは2.6g/10min、Mw
/Mnは6.5であった。 実施例１６ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでＺｒ（Ｏｎ−Ｐｒ）4 3.3
gとインデン9.3gを加え室温下30分撹拌後、０℃に系を
保持してＡｌＥｔ3の9.1gを30分かけて滴下し、滴下終
了後系を室温にして24時間撹拌した。この溶液の濃度は
Ｚｒとして0.058mmol/mlである。50mlフラスコに上記溶
液３mlを採取し、メチルアルミノキサン（濃度１mmol/m
l）のトルエン溶液4.4mlを加え、室温で30分撹拌した。
ついでトリエチルアンモニウムテトラ（o-フルオロフェ
ニル）ボレート0.2mmolを添加し室温で３時間撹拌して
触媒を得た。 （２）重合 撹拌機を付した容量３Ｌのステンレススチール製オート
クレーブを窒素置換し、これに精製したトルエン１リッ
ターを加え、上記（１）で得られた触媒をＺｒとして２
mgを添加し、60℃に系を昇温し、エチレンを９kgf/cm2
Ｇとなるように張り込んで重合を開始し、エチレンを連
続的に供給しつつ、全圧を９kgf/cm2Ｇに維持して２時
間の重合を行った。重合終了後、余剰のガスを排出し、
冷却して内容物を取り出し、白色ポリマー40gを得た。
触媒効率は20kg/gＺｒであった。ポリマーの密度は 0.9
510g/cm3、融点は132℃、ＭＩは 3.5g/10min、Mw/Mnは
6.3であった。 実施例１７ （１）遷移金属触媒成分の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラブトキシジルコニ
ウム1.8gとエチレンビスインデニルエタン10.3gを加え
室温下30分撹拌後、０℃に系を保持してトリエチルアル
ミニウム9.1gを添加し、添加終了後系を室温にして24時
間撹拌して遷移金属触媒成分を調製した。 （２）遷移金属触媒成分とプロモーターとの接触 50mlフラスコにジルコニウムとして0.2ミリモル原子に
なるように採取し、メチルアルミノキサンのトルエン溶
液（濃度１mmol/ml）20mlを加え、室温で30分撹拌し
た。ついでＮ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラ（ペン
タフルオロフェニル）ボレート0.2mmolを添加して室温
で３時間撹拌して触媒を得た。 （３）重合 撹拌機を付した容量３Ｌのステンレススチール製オート
クレーブを窒素置換し、これに精製したトルエン１リッ
ターを加え、上記（１）で得られた触媒をＺｒとして0.
2mgを添加し、20℃に系を昇温し、プロピレンを４kgf/c
m2Ｇとなるように張り込んで重合を開始し、プロピレン
を連続的に供給しつつ、全圧を４kgf/cm2Ｇに維持して
２時間の重合を行った。重合終了後，余剰のガスを排出
し、冷却して内容物を取り出し、白色ポリマー87gを得
た。触媒効率は435kg/gＺｒであった。ポリマーの融点
は139.9℃，Mw/Mnは5.7であった。 実施例１８ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlmlを加え、ついでテトラブトキシジルコ
ニウム3.9g、さらにメチルシクロペンタジエン6.5gを加
え、室温下30分撹拌後、０℃に系を保持してトリイソブ
チルアルミニウム15.8gを添加し、添加終了後系を室温
にして24時間撹拌した。得られた溶液を50mlフラスコに
ジルコニウムとして0.2ミリモル原子になるように採取
し、メチルアルミノキサンのトルエン溶液（濃度１mmol
/ml）４mlを加え，室温で30分撹拌した。ついでトリチ
ルテトラペンタフルオロフェニルボレート0.2mmolを添
加して室温で３時間撹拌して触媒を得た。 （２）重合 実施例４と同様に行った。得られたポリマーは158gであ
り、触媒効率は315kg/gＺｒであった。ポリマーの密度
は0.9241g/cm3、融点は114.9℃、ＭＩは0.9g/10min，Mw
/Mnは6.6であった。 実施例１９ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラプロポキシジルコ
ニウム3.3g、さらにインデン9.2gを加え、室温下30分撹
拌後、０℃に系を保持してトリエチルアルミニウム9.1g
を添加し、添加終了後系を室温にして24時間撹拌した。
得られた溶液を50mlフラスコにジルコニウムとして0.2
ミリモル原子になるように採取し、ついでトリチルビス
（ウンデカヒドリド−７，８−ジカルバウンデカボレー
ト）フェレート（III）0.2mmolを添加して室温で３時間
撹拌し、触媒を得た。 （２）重合 実施例１と同様に行ったが、上記（１）で得た触媒をＺ
ｒとして１mgを添加して重合を行った。得られたポリマ
ーは98gであり、触媒効率は98kg/gＺｒであった。ポリ
マーの密度は0.9241g/cm3、融点は114.9℃、ＭＩは0.9g
/10min、Mw/Mnは8.6であった。 実施例２０ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラブトキシジルコニ
ウム3.9g、さらにシクロペンタジエン5.3gを加え、室温
下30分撹拌後、０℃に系を保持してブチルリチウム5.1g
を添加し、添加終了後系を室温にして24時間撹拌した。
得られた溶液を50mlフラスコにジルコニウムとして0.2
ミリモル原子になるように採取し、ついでフェロセニウ
ムビス（ウンデカヒドリド−７，８−ジカルバウンデカ
ボレート）コバルテート（III）0.2mmolを添加して室温
で３時間撹拌して触媒を得た。 （２）重合 実施例１と同様に行ったが，上記（１）で得た触媒をＺ
ｒとして１mgを添加して重合を行った。得られたポリマ
ーは75gであり、触媒効率は75kg/gＺｒであった。ポリ
マーの密度は0.9198g/cm3、融点は114.5℃、ＭＩは5.0g
/10min、Mw/Mnは8.3であった。 実施例２１ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラベンジルジルコニ
ウム4.6g、さらにシクロペンタジエニルトリメチルシラ
ン11.0gを加え、室温下30分撹拌後、０℃に系を保持し
てエチルマグネシウムブロマイド11gを添加し、添加終
了後系を室温にして24時間撹拌した。得られた溶液を50
mlフラスコにジルコニウムとして0.2ミリモル原子にな
るように採取し、ついでトリチルテトラ（ペンタフルオ
ロフェニル）ボレート0.2mmolを添加して室温で３時間
撹拌して触媒を得た。 （２）重合 実施例１と同様に行ったが、上記（１）で得た触媒をＺ
ｒとして１mgを添加して重合を行った。得られたポリマ
ーは130gであり、触媒効率130kg/gＺｒであった。ポリ
マーの密度は0.9231g/cm3、融点は114.9℃、ＭＩは0.3g
/10min、Mw/Mnは8.6であった。 実施例２２ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラクロロジルコニウ
ム2.3g、さらにインデン9.2gを加え、室温下30分撹拌
後、０℃に系を保持してトリイソブチルアルミニウム1
5.8添加し、添加終了後系を室温にして24時間撹拌し
た。得られた溶液を50mlフラスコにジルコニウムとして
0.2ミリモル原子になるように採取し、ついでトリス
（ペンタフルオロフェニル）ボラン0.2mmolを添加して
室温で３時間撹拌して触媒を得た。 （２）重合 実施例１と同様に行ったが、上記（１）で得た触媒をＺ
ｒとして１mgを添加して重合を行った。得られたポリマ
ーは65gであり、触媒効率は65kg/gＺｒであった。ポリ
マーの密度は0.9180g/cm3、融点は114.0℃、ＭＩは90g/
10min、Mw/Mnは7.9であった。 実施例２３ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラブトキシジルコニ
ウム3.4g、さらにインデン9.2gを加え、室温下30分撹拌
後、０℃に系を保持してトリエチルアルミニウム11.4g
を添加し、添加終了後系を室温にして24時間撹拌した。
得られた溶液を50mlフラスコにジルコニウムとして0.2
ミリモル原子になるように採取し、ついでジメチルアニ
リニウムビス（ウンデカヒドリド−７，８−ジカルバデ
カボレート）フェレート（III）0.2mmolを添加して室温
で３時間撹拌し、触媒を得た。 （２）重合 実施例１と同様に行ったが、上記（１）で得た触媒をＺ
ｒとして１mgを添加して重合を行った。得られたポリマ
ーは71gであり、触媒効率は71kg/gＺｒであった。ポリ
マーの密度は0.9221g/cm3、融点は100.7℃、ＭＩは0.4g
/10min、Mw/Mnは8.1であった。 実施例２４ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラプロポキシジルコ
ニウム4.1g、さらにシクロペンタジエン5.3gを加え、室
温下30分撹拌後、０℃に系を保持してトリエチルアルミ
ニウム11.4gを添加し、添加終了後系を室温にして24時
間撹拌した。得られた溶液を50mlフラスコにジルコニウ
ムとして0.2ミリモル原子になるように採取し、ついで
ブチルアンモニウム−１−カルバウンデカボレート0.2m
molを添加して室温で３時間撹拌し、触媒を得た。 （２）重合 実施例１と同様に行ったが、上記（１）で得た触媒をＺ
ｒとして１ｍｇを添加して重合を行った。得られたポリ
マーは53gであり、触媒効率は53kg/gＺｒであった。生
成ポリマーの密度は0.9214g/cm3、融点は114.7℃、ＭＩ
は0.4g/10min、Mw/Mnは8.1であった。 実施例２５ 実施例１８の触媒を用いて実施例２４と同様に重合を行
った。触媒効率は110kg/gＺｒであった。ポリマーの密
度は0.9238g/cm3、融点114.6℃、ＭＩは0.8g/10min、Mw
/Mnは8.5であった。 実施例２６ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラブトキシジルコニ
ウム3.4g、さらにインデン9.2gを加え、室温下30分撹拌
後、０℃に系を保持してトリヘキシルアルミニウム22.5
gを添加し、添加終了後系を室温にして24時間撹拌し
た。得られた溶液を50mlフラスコにジルコニウムとして
0.2ミリモル原子になるように採取し、ついでＮ，Ｎ−
ジメチルアニリニウムテトラ（ペンタフルオロフェニ
ル）ボレート0.2mmolを添加して室温で３時間撹拌して
触媒を得た。 （２）重合 実施例１と同様に行ったが、上記（１）で得た触媒をＺ
ｒとして１mgを添加して重合を行った。得られたポリマ
ーは112gであり、触媒効率112kg/gＺｒであった。ポリ
マーの密度は0.9219g/cm3、融点は14.4℃、ＭＩは1.2g/
10min、Mw/Mnは8.3であった。 実施例２７ （１）触媒の調製 50mlフラスコにジルコニウムとして0.2ミリモル原子に
なるように、実施例１５で用いた遷移金属触媒成分を採
取し、これにＮ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラ（ペ
ンタフルオロフェニル）ボレート0.2mmolを添加して室
温で３時間攪拌し、触媒を得た。 （２）重合 実施例１６と同様に行った。得られたポリマーは200gで
あり、触媒効率は 100kg/gＺｒであった。ポリマーの密
度は0.9501g/cm3、融点は132.3℃、ＭＩは0.8g/10min、
Mw/Mnは8.4であった。 実施例２８ （１）遷移金属触媒成分の調製 実施例 １７における遷移金属触媒成分を用いた。 （２）遷移金属触媒成分とプロモーターとの接触 50mlフラスコにジルコニウムとして0.2ミリモル原子に
なるように上記（１）の成分を採取し、ついでトリチル
テトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート0.2mmolを
添加して室温で３時間撹拌した。 （３）重合 実施例１７と同様に行ったが、Ｚｒとして１mgを使用し
た。ポリマー120gを得た。触媒効率は120kg/gＺｒであ
った。ポリマーの融点は139.2℃、Mw/Mnは7.5であっ
た。 比較例１ （１）遷移金属触媒成分の調製 実施例１に同じ。 （２）遷移金属触媒成分とプロモーターとの接触 50mlフラスコに実施例１の（１）で得た溶液３mlを採取
し、メチルアルミノキサン（濃度１mmol/ml ）のトルエ
ン溶液4.4ml を加え、室温で３時間撹拌した。 （３）重合 撹拌機を付した容量３Ｌのステンレススチール製オート
クレーブを窒素置換し、これに精製したトルエン１リッ
ターを加え、上記（２）で得た混合物をＺｒとして２mg
を添加し、60℃に系を昇温し、エチレンとブテン−１の
混合ガス（ブテン−１／エチレンモル比0.25）を９Kgf/
cm2 Ｇとなるように張り込んで重合を開始し、エチレン
とブテン−１の混合ガス（ブテン−１／エチレンモル比
0.05）を連続的に供給しつつ、全圧を９Kgf/cm2 Ｇに維
持して２時間の重合を行った。重合終了後、余剰のガス
を排出し、冷却して内容物を取り出し、白色ポリマ−42
ｇを得た。得られたポリマーの密度は0.9219g/cm3 、融
点は116.0 ℃、ＭＩは1.5g/10min、Mw/Mn は4.2 であっ
た。 比較例２ （１）遷移金属触媒成分の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラプロポキシジルコ
ニウム3.3gとインデン2.3gを加え室温下30分撹拌後、系
を室温にて24時間撹拌して遷移金属触媒成分を調製し
た。 （２）遷移金属触媒成分とプロモーターとの接触 50mlフラスコにジルコニウムとして0.2ミリモル原子に
なるように採取し、メチルアルミノキサンのトルエン溶
液（濃度１mmol/ml）４mlを加え、室温で30分撹拌し
た。ついでＮ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラ（ペン
タフルオロフェニル）ボレート0.2mmolを添加して室温
で３時間撹拌した。 （３）重合 実施例１と同様に行った。得られたポリマーは36gであ
り、触媒効率は18kg/gＺｒであった。ポリマーの密度は
0.9237g/cm3、融点は115.4℃、ＭＩは2.2g/10min、Mw/M
nは4.7であった。 比較例３ （１）遷移金属触媒成分の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラプロポキシジルコ
ニウム3.3gを加え室温下30分撹拌後、０℃に系を保持し
てトリエチルアルミニウム4.6gを添加し、添加終了後系
を室温にして24時間撹拌して遷移金属触媒成分を調製し
た。 （２）遷移金属触媒成分とプロモーターとの接触 50mlフラスコにジルコニウムとして0.2ミリモル原子に
なるように採取し、メチルアルミノキサンのトルエン溶
液（濃度1mmol/ml）４mlを加え、室温で30分撹拌した。
ついでＮ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラ（ペンタフ
ルオロフェニル）ボレート0.2mmolを添加して室温で３
時間撹拌した。 （３）重合 実施例１と同様に行った。得られたポリマーは４gであ
り、触媒効率2kg/gＺｒであった。ポリマーの密度は0.9
265g/cm3、融点は24.8℃、ＭＩは0.07g/10min、Mw/Mnは
5.1であった。
トルエン150ml を加え、ついでテトラプロポキシジルコ
ニウム3.3 ｇとインデン2.3 ｇを加え室温下30分撹拌
後、０℃に系を保持してトリエチルアルミニウムの4.6
ｇを滴下し、滴下終了後系を室温にして24時間撹拌し
て、遷移金属触媒成分を調製した。この溶液の濃度はＺ
ｒとして0.062mmol/mlである。 （２）遷移金属触媒成分とプロモーターとの接触 50mlフラスコに上記溶液３mlを採取し、メチルアルミノ
キサンのトルエン溶液（濃度１mmol/ml ）3.7ml を加
え、室温で30分撹拌した。ついでテトラ（ペンタフルオ
ロフェニル）ホウ酸トリエチルアンモニウム（トリエチ
ルアンモニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレ
ート）0.2mmol を添加し室温で３時間撹拌した。 （３）重合 撹拌機を付した容量３Ｌのステンレススチール製オート
クレーブを窒素置換し、これに精製したトルエン１リッ
ターを加え、上記（２）で得た触媒をＺｒとして２mgを
添加し、60℃に系を昇温し、エチレンとブテン−１の混
合ガス（ブテン−１／エチレンモル比0.25）を９Kgf/cm
2 Ｇとなるように張り込んで重合を開始し、エチレンと
ブテン−１の混合ガス（ブテン−１／エチレンモル比0.
05）を連続的に供給しつつ、全圧を９Kgf/cm2 Ｇに維持
して２時間の重合を行った。重合終了後、余剰のガスを
排出し、冷却して内容物を取り出し、白色ポリマ−72ｇ
を得た。触媒効率は36Kg/gＺｒであった。得られたポリ
マーの密度は0.9211g/cm3 、融点は116.5 ℃、ＭＩは2.
3g/10minであった。 実施例２ （１）遷移金属触媒成分の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml 三口フラスコに精製
トルエン150ml を加え、ついでテトラプロポキシジルコ
ニウム3.3 ｇとインデン4.6 ｇを加え室温下30分撹拌
後、０℃に系を保持してトリメチルアルミニウムの2.9
ｇを滴下し、滴下終了後系を室温にして24時間撹拌し
て、遷移金属触媒成分を調製した。この溶液の濃度はＺ
ｒとして0.062mmol/mlである。 （２）遷移金属触媒成分とプロモーターとの接触 50mlフラスコに上記溶液３mlを採取し、メチルアルミノ
キサンのトルエン溶液（濃度１mmol/ml ）4.6ml を加
え、室温で30分撹拌した。ついでテトラ（ペンタフルオ
ロフェニル）ホウ酸ジメチルアニリウム（ジメチルアニ
リニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート）
0.4mmol を添加し室温で３時間撹拌した。 （３）重合 上記（２）で得た触媒のオートクレーブへの添加量をＺ
ｒとして1.5mg として、実施例１と同様に重合を行っ
た。重合終了後、余剰のガスを排出し、冷却して内容物
を取り出し、白色ポリマ−82ｇを得た。触媒効率は55Kg
/gＺｒであった。得られたポリマーの密度は0.9211g/cm
3 、融点は116.5 ℃、ＭＩは10.3g/10min 、Mw/Mn は3.
9 であった。 実施例３ （１）遷移金属触媒成分の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml 三口フラスコに精製
トルエン150ml を加え、ついでテトラブトキシジルコニ
ウム3.8 ｇとシクロペンタジエン2.6 ｇを加え室温下30
分撹拌後、０℃に系を保持してトリエチルアルミニウム
9.1 ｇを滴下し、滴下終了後系を室温にして４時間撹拌
して、遷移金属触媒成分を調製した。この溶液の濃度は
Ｚｒとして0.06mmol/ml である。 （２）遷移金属触媒成分とプロモーターとの接触 50mlフラスコに上記溶液３mlを採取し、メチルアルミノ
キサンのトルエン溶液（濃度１mmol/ml ）3.6ml を加
え、室温で30分撹拌した。 （３）重合 撹拌機を付した容量３Ｌのステンレススチール製オート
クレーブを窒素置換し、これに精製したトルエン１リッ
ターを加え、上記（２）で得た混合物をＺｒとして２mg
を添加し、さらにテトラ（ペンタフルオロフェニル）ホ
ウ酸トリエチルアンモニウム（トリエチルアンモニウム
テトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート）を0.05mm
ol添加し、60℃に系を昇温し、エチレンとブテン−１の
混合ガス（ブテン−１／エチレンモル比0.25）を９Kgf/
cm2 Ｇとなるように張り込んで重合を開始し、エチレン
とブテン−１の混合ガス（ブテン−１／エチレンモル比
0.05）を連続的に供給しつつ、全圧を９Kgf/cm2 Ｇに維
持して２時間の重合を行った。重合終了後、余剰のガス
を排出し、冷却して内容物を取り出し、白色ポリマ−73
ｇを得た。触媒効率は37Kg/gＺｒであった。得られたポ
リマーの密度は0.9219g/cm3 、融点は115.9 ℃、ＭＩは
1.6g/10min、Mw/Mn は4.3 であった。 実施例４ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでジブトキシジクロロジル
コニウム3.1gとインデン9.2gを加え室温下30分撹拌後、
０℃に系を保持してトリエチルアルミニウム9.1gを滴下
し、滴下終了後系を室温にして24時間撹拌した。得られ
た溶液を50mlフラスコにジルコニウムとして0.2ミリモ
ル原子になるように採取し、メチルアルミノキサンのト
ルエン溶液（濃度1mmol/ml）４mlを加え、室温で30分撹
拌した。ついでブチルアンモニウムテトラ（ペンタフル
オロフェニル）ボレート0.2mmolを添加して室温で３時
間撹拌して触媒を得た。 （２）重合 実施例１と同様に行ったが上記（１）で得た触媒をＺｒ
として0.5mを添加して重合を行った。得られたポリマー
は67gであり、触媒効率135kg/gＺｒであった。ポリマー
の密度は0.9225g/cm3，融点 115.3℃、ＭＩは20g/10mi
n，Mw/Mnは6.6であった。 実施例５ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでトリブトキシクロロジル
コニウム3.5gとトリメチルシリルシクロペンタジエン11
gを加え室温下30分撹拌後、０℃に系を保持してトリイ
ソブチルアルミニウム15.8gを滴下し、滴下終了後系を
室温にして24時間撹拌した。得られた溶液を50mlフラス
コにジルコニウムとして0.2ミリモル原子になるように
採取し、メチルアルミノキサンのトルエン溶液（濃度１
mmol/ml）４mlを加え、室温で30分撹拌した。ついでフ
ェロセニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレー
ト0.2mmolを添加して室温で３時間撹拌して触媒を得
た。 （２）重合 実施例４と同様に行った。得られたポリマーは98gであ
り、触媒効率は195kg/gＺｒであった。ポリマーの密度
は0.9263g/cm3であり、融点は116℃ 、 ＭＩは12g/10mi
n、Mw/Mnは6.2であった。 実施例６ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでジブトキシジベンジルジ
ルコニウム 4.2gと１，３ジメチルシクロペンタジエン
7.5gを加え室温下30分撹拌後、０℃に系を保持してト
リエチルアルミニウム 9.1gを滴下し、滴下終了後系を
室温にして24時間撹拌した。得られた溶液を50mlフラス
コにジルコニウムとして0.2ミリモル原子になるように
採取し、メチルアルミノキサンのトルエン溶液（濃度１
mmol/ml）４mlを加え、室温で30分撹拌した。ついでブ
チルアンモニウムビス（ウンデカヒドリド-7-カルバウ
ンデカボレート）コバルテート（III)0.2mmolを添加し
て室温で３時間撹拌して、触媒を得た。 （２）重合 実施例４と同様に行った。得られたポリマーは150gであ
り、触媒効率は300kg/gＺｒであった。ポリマーの密度
は0.9208g/cm3、融点は114℃ 、 ＭＩは2.4g/10min，Mw
/Mnは6.6であった。 実施例７ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラベンジルジルコニ
ウム2.3gとインデン4.7gを加え室温下30分撹拌後、０℃
に系を保持してトリエチルアルミニウム11.4gを滴下、
滴下終了後系を室温にして24時間撹拌した。得られた溶
液を50mlフラスコにジルニウムとして0.2ミリモル原子
になるように採取し、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテ
トラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート0.2mmolを添
加して室温で３時間撹拌した。ついでメチルアルミノキ
サンのトルエン溶液（濃度１mmol/ml）４mlを加え室温
で30分攪拌して触媒を得た。 （２）重合 実施例４と同様に行った。得られたポリマーは108gであ
り、触媒効率は215kg/gＺｒであった。ポリマーの密度
は0.9275g/cm3、融点は115.9℃、ＭＩは1.8g/10min，Mw
/Mnは6.3であった。 実施例８ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラブトキシチタニウ
ム3.4gとシクロペンタジエン5.3gを加え室温下30分撹拌
後、０℃に系を保持してトリヘキシルアルミニウム22.5
gを滴下し、滴下終了後系を室温にして24時間撹拌し
た。得られた溶液を50mlフラスコにチタニウムとして0.
2ミリモル原子になるように採取し，メチルアルミノキ
サンのトルエン溶液（濃度１mmol/ml）４mlを加え，室
温で30分撹拌した。ついでトロピニウムテトラ（ペンタ
フルオロフェニル）ボレート0.2mmolを添加して室温で
３時間撹拌して触媒を得た。 （２）重合 実施例４と同様に行った。得られたポリマーは90gであ
り、触媒効率は180kg/gＴｉであった。ポリマーの密度
は0.9265g/cm3、融点は101.3℃、ＭＩは1.3g/10min、Mw
/Mnは6.8であった。 実施例９ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラプロピルハフニウ
ム4.1gとシクロペンタジエン5.3gを加え室温下30分撹拌
後、０℃に系を保持してトリメチルアルミニウム5.8gを
滴下し、滴下終了後系を室温にして24時間撹拌した。得
られた溶液を50mlフラスコにハフニウムとして0.2ミリ
モル原子になるように採取し、メチルアルミノキサンの
トルエン溶液（濃度１mmol/ml）４mlを加え、室温で30
分撹拌した。ついでＮ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテト
ラ（3,5-ジフルオロフェニル）ボレート0.2mmolを添加
して室温で３時間撹拌して触媒を得た。 （２）重合 実施例４と同様に行った。得られたポリマーは48gであ
り、触媒効率は95kg/gＨｆであった。ポリマーの密度は
0.9238g/cm3、融点は114.3℃、ＭＩは0.2g/10min、MW/M
nは6.9であった。 実施例１０ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラクロロジルコニウ
ム2.3gとメチルシクロペンタジエン6.5gを加え室温下30
分撹拌後、０℃に系を保持してトリエチルアルミニウム
9.1gを滴下し、滴下終了後系を室温にして24時間撹拌し
た。得られた溶液を50mlフラスコにジルコニウムとして
0.2ミリモル原子になるように採取し、メチルアルミノ
キサンのトルエン溶液（濃度１mmol/ml）４mlを加え、
室温で30分撹拌した。ついでトリチル-1-カルバウンデ
カボレート0.2mmolを添加して室温で３時間撹拌して触
媒を得た。 （２）重合 実施例４と同様に行った。得られたポリマーは75gであ
り、触媒効率は150kg/gＺｒであった。ポリマーの密度
は 0.9256g/cm3、融点は 115.3℃、ＭＩは 60g/10min，
Mw/Mnは6.0であった。 実施例１１ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラプロポキシジルコ
ニウム3.3gとインデン9.2gを加え室温下30分撹拌後、０
℃に系を保持してｎ−ブチルマグネシウムクロライド9.
3gを添加し、添加終了後系を室温にして24時間撹拌し
た。得られた溶液を50mlフラスコにジルコニウムとして
0.2ミリモル原子になるように採取し、メチルアルミノ
キサンのトルエン溶液（濃度１mmol/ml）４mlを加え，
室温で30分撹拌した。ついでＮ，Ｎ−ジメチルアニリニ
ウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート0.2mmo
lを添加して室温で３時間撹拌して触媒を得た。 （２）重合 実施例４と同様に行った。得られたポリマーは125gであ
り、触媒効率は250kg/gＺｒであった。ポリマーの密度
は 0.9267g/cm3、融点は 15.8℃、ＭＩは 3.2g/10min，
Mw/Mnは6.5であった。 実施例１２ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラプロポキシジルコ
ニウム3.3gと２−メチルインデン10.4gを加え室温下30
分撹拌後、０℃に系を保持してｎ−ブチルリチウム5.1g
を添加し、添加終了後系を室温にして24時間撹拌した。
得られた溶液を50mlフラスコにジルコニウムとして0.2
ミリモル原子になるように採取し、メチルアルミノキサ
ンのトルエン溶液（濃度１mmol/ml）４mlを加え、室温
で30分撹拌した。ついでＮ，Ｎ−ジメチルアニリニウム
テトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート0.2mmolを
添加して室温で３時間撹拌して触媒を得た。 （２）重合 実施例４と同様に行った。得られたポリマーは113gであ
り、触媒効率は225kg/gＺｒであった。ポリマーの密度
は0.9245g/cm3、融点は115.3℃、ＭＩは2.1g/10min、Mw
/Mnは5.9であった。 実施例１３ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラブトキシジルコニ
ウム3.9gとインデン9.2gを加え室温下30分撹拌後、０℃
に系を保持してジエトキシエチルアルミニウム11.7gを
添加し、添加終了後系を室温にして24時間撹拌した。得
られた溶液を50mlフラスコにジルコニウムとして0.2ミ
リモル原子になるように採取し、メチルアルミノキサン
のトルエン溶液（濃度１mmol/ml）４mlを加え、室温で3
0分撹拌した。ついでフェロセニウム-1-カルバウンデカ
ボレート0.2mmolを添加して室温で３時間撹拌して触媒
を得た。 （２）重合 実施例４と同様に行った。得られたポリマーは80gであ
り、触媒効率は160kg/gＺｒであった。ポリマーの密度
は 0.9235g/cm3，融点は 115.4℃，ＭＩは 1.9g/10mi
n，Mw/Mnは6.6であった。 実施例１４ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラブトキシジルコニ
ウム3.9gとインデン9.2gを加え室温下30分撹拌後、０℃
に系を保持してエトキシジエチルアルミニウム10.4gを
添加し、添加終了後系を室温にして24時間撹拌した。得
られた溶液を50ｍｌフラスコにジルコニウムとして0.2
ミリモル原子になるように採取し、メチルアルミノキサ
ンのトルエン溶液（濃度１mmol/ml）４mlを加え，室温
で30分撹拌した。ついでＮ，Ｎ−ジメチルアニリニウム
テトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート0.2mmolを
添加して室温で３時間撹拌して触媒を得た。 （２）重合 実施例４と同様に行った。得られたポリマーは130gであ
り、触媒効率は260kg/gＺｒであった。ポリマーの密度
は0.9287g/cm3，融点は115.9℃、ＭＩは3.4g/10min、Mw
/Mnは6.1であった。 実施例１５ （１）遷移金属触媒成分の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラエトキシジルコニ
ウム2.7gとトリメチルシリルシクロペンタジエン11gを
加え室温下30分撹拌後、０℃に系を保持してジエチルア
ルミニウムモノクロライド9.6gを添加し、添加終了後系
を室温にして24時間撹拌して遷移金属触媒成分を調製し
た。 （２）遷移金属触媒成分とプロモーターとの接触 50ｍｌフラスコにジルコニウムとして0.2ミリモル原子
になるように採取し、メチルアルミノキサンのトルエン
溶液（濃度１mmol/ml）４mlを加え、室温で30分撹拌し
た。ついでＮ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラ（ペン
タフルオロフェニル）ボレート0.2mmolを添加して室温
で３時間撹拌して触媒を得た。 （３）重合 実施例４と同様に行った。得られたポリマーは115gであ
り、触媒効率は230kg/gＺｒであった。ポリマーの密度
は0.9248g/cm3、融点は115.4℃、ＭＩは2.6g/10min、Mw
/Mnは6.5であった。 実施例１６ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでＺｒ（Ｏｎ−Ｐｒ）4 3.3
gとインデン9.3gを加え室温下30分撹拌後、０℃に系を
保持してＡｌＥｔ3の9.1gを30分かけて滴下し、滴下終
了後系を室温にして24時間撹拌した。この溶液の濃度は
Ｚｒとして0.058mmol/mlである。50mlフラスコに上記溶
液３mlを採取し、メチルアルミノキサン（濃度１mmol/m
l）のトルエン溶液4.4mlを加え、室温で30分撹拌した。
ついでトリエチルアンモニウムテトラ（o-フルオロフェ
ニル）ボレート0.2mmolを添加し室温で３時間撹拌して
触媒を得た。 （２）重合 撹拌機を付した容量３Ｌのステンレススチール製オート
クレーブを窒素置換し、これに精製したトルエン１リッ
ターを加え、上記（１）で得られた触媒をＺｒとして２
mgを添加し、60℃に系を昇温し、エチレンを９kgf/cm2
Ｇとなるように張り込んで重合を開始し、エチレンを連
続的に供給しつつ、全圧を９kgf/cm2Ｇに維持して２時
間の重合を行った。重合終了後、余剰のガスを排出し、
冷却して内容物を取り出し、白色ポリマー40gを得た。
触媒効率は20kg/gＺｒであった。ポリマーの密度は 0.9
510g/cm3、融点は132℃、ＭＩは 3.5g/10min、Mw/Mnは
6.3であった。 実施例１７ （１）遷移金属触媒成分の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラブトキシジルコニ
ウム1.8gとエチレンビスインデニルエタン10.3gを加え
室温下30分撹拌後、０℃に系を保持してトリエチルアル
ミニウム9.1gを添加し、添加終了後系を室温にして24時
間撹拌して遷移金属触媒成分を調製した。 （２）遷移金属触媒成分とプロモーターとの接触 50mlフラスコにジルコニウムとして0.2ミリモル原子に
なるように採取し、メチルアルミノキサンのトルエン溶
液（濃度１mmol/ml）20mlを加え、室温で30分撹拌し
た。ついでＮ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラ（ペン
タフルオロフェニル）ボレート0.2mmolを添加して室温
で３時間撹拌して触媒を得た。 （３）重合 撹拌機を付した容量３Ｌのステンレススチール製オート
クレーブを窒素置換し、これに精製したトルエン１リッ
ターを加え、上記（１）で得られた触媒をＺｒとして0.
2mgを添加し、20℃に系を昇温し、プロピレンを４kgf/c
m2Ｇとなるように張り込んで重合を開始し、プロピレン
を連続的に供給しつつ、全圧を４kgf/cm2Ｇに維持して
２時間の重合を行った。重合終了後，余剰のガスを排出
し、冷却して内容物を取り出し、白色ポリマー87gを得
た。触媒効率は435kg/gＺｒであった。ポリマーの融点
は139.9℃，Mw/Mnは5.7であった。 実施例１８ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlmlを加え、ついでテトラブトキシジルコ
ニウム3.9g、さらにメチルシクロペンタジエン6.5gを加
え、室温下30分撹拌後、０℃に系を保持してトリイソブ
チルアルミニウム15.8gを添加し、添加終了後系を室温
にして24時間撹拌した。得られた溶液を50mlフラスコに
ジルコニウムとして0.2ミリモル原子になるように採取
し、メチルアルミノキサンのトルエン溶液（濃度１mmol
/ml）４mlを加え，室温で30分撹拌した。ついでトリチ
ルテトラペンタフルオロフェニルボレート0.2mmolを添
加して室温で３時間撹拌して触媒を得た。 （２）重合 実施例４と同様に行った。得られたポリマーは158gであ
り、触媒効率は315kg/gＺｒであった。ポリマーの密度
は0.9241g/cm3、融点は114.9℃、ＭＩは0.9g/10min，Mw
/Mnは6.6であった。 実施例１９ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラプロポキシジルコ
ニウム3.3g、さらにインデン9.2gを加え、室温下30分撹
拌後、０℃に系を保持してトリエチルアルミニウム9.1g
を添加し、添加終了後系を室温にして24時間撹拌した。
得られた溶液を50mlフラスコにジルコニウムとして0.2
ミリモル原子になるように採取し、ついでトリチルビス
（ウンデカヒドリド−７，８−ジカルバウンデカボレー
ト）フェレート（III）0.2mmolを添加して室温で３時間
撹拌し、触媒を得た。 （２）重合 実施例１と同様に行ったが、上記（１）で得た触媒をＺ
ｒとして１mgを添加して重合を行った。得られたポリマ
ーは98gであり、触媒効率は98kg/gＺｒであった。ポリ
マーの密度は0.9241g/cm3、融点は114.9℃、ＭＩは0.9g
/10min、Mw/Mnは8.6であった。 実施例２０ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラブトキシジルコニ
ウム3.9g、さらにシクロペンタジエン5.3gを加え、室温
下30分撹拌後、０℃に系を保持してブチルリチウム5.1g
を添加し、添加終了後系を室温にして24時間撹拌した。
得られた溶液を50mlフラスコにジルコニウムとして0.2
ミリモル原子になるように採取し、ついでフェロセニウ
ムビス（ウンデカヒドリド−７，８−ジカルバウンデカ
ボレート）コバルテート（III）0.2mmolを添加して室温
で３時間撹拌して触媒を得た。 （２）重合 実施例１と同様に行ったが，上記（１）で得た触媒をＺ
ｒとして１mgを添加して重合を行った。得られたポリマ
ーは75gであり、触媒効率は75kg/gＺｒであった。ポリ
マーの密度は0.9198g/cm3、融点は114.5℃、ＭＩは5.0g
/10min、Mw/Mnは8.3であった。 実施例２１ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラベンジルジルコニ
ウム4.6g、さらにシクロペンタジエニルトリメチルシラ
ン11.0gを加え、室温下30分撹拌後、０℃に系を保持し
てエチルマグネシウムブロマイド11gを添加し、添加終
了後系を室温にして24時間撹拌した。得られた溶液を50
mlフラスコにジルコニウムとして0.2ミリモル原子にな
るように採取し、ついでトリチルテトラ（ペンタフルオ
ロフェニル）ボレート0.2mmolを添加して室温で３時間
撹拌して触媒を得た。 （２）重合 実施例１と同様に行ったが、上記（１）で得た触媒をＺ
ｒとして１mgを添加して重合を行った。得られたポリマ
ーは130gであり、触媒効率130kg/gＺｒであった。ポリ
マーの密度は0.9231g/cm3、融点は114.9℃、ＭＩは0.3g
/10min、Mw/Mnは8.6であった。 実施例２２ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラクロロジルコニウ
ム2.3g、さらにインデン9.2gを加え、室温下30分撹拌
後、０℃に系を保持してトリイソブチルアルミニウム1
5.8添加し、添加終了後系を室温にして24時間撹拌し
た。得られた溶液を50mlフラスコにジルコニウムとして
0.2ミリモル原子になるように採取し、ついでトリス
（ペンタフルオロフェニル）ボラン0.2mmolを添加して
室温で３時間撹拌して触媒を得た。 （２）重合 実施例１と同様に行ったが、上記（１）で得た触媒をＺ
ｒとして１mgを添加して重合を行った。得られたポリマ
ーは65gであり、触媒効率は65kg/gＺｒであった。ポリ
マーの密度は0.9180g/cm3、融点は114.0℃、ＭＩは90g/
10min、Mw/Mnは7.9であった。 実施例２３ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラブトキシジルコニ
ウム3.4g、さらにインデン9.2gを加え、室温下30分撹拌
後、０℃に系を保持してトリエチルアルミニウム11.4g
を添加し、添加終了後系を室温にして24時間撹拌した。
得られた溶液を50mlフラスコにジルコニウムとして0.2
ミリモル原子になるように採取し、ついでジメチルアニ
リニウムビス（ウンデカヒドリド−７，８−ジカルバデ
カボレート）フェレート（III）0.2mmolを添加して室温
で３時間撹拌し、触媒を得た。 （２）重合 実施例１と同様に行ったが、上記（１）で得た触媒をＺ
ｒとして１mgを添加して重合を行った。得られたポリマ
ーは71gであり、触媒効率は71kg/gＺｒであった。ポリ
マーの密度は0.9221g/cm3、融点は100.7℃、ＭＩは0.4g
/10min、Mw/Mnは8.1であった。 実施例２４ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラプロポキシジルコ
ニウム4.1g、さらにシクロペンタジエン5.3gを加え、室
温下30分撹拌後、０℃に系を保持してトリエチルアルミ
ニウム11.4gを添加し、添加終了後系を室温にして24時
間撹拌した。得られた溶液を50mlフラスコにジルコニウ
ムとして0.2ミリモル原子になるように採取し、ついで
ブチルアンモニウム−１−カルバウンデカボレート0.2m
molを添加して室温で３時間撹拌し、触媒を得た。 （２）重合 実施例１と同様に行ったが、上記（１）で得た触媒をＺ
ｒとして１ｍｇを添加して重合を行った。得られたポリ
マーは53gであり、触媒効率は53kg/gＺｒであった。生
成ポリマーの密度は0.9214g/cm3、融点は114.7℃、ＭＩ
は0.4g/10min、Mw/Mnは8.1であった。 実施例２５ 実施例１８の触媒を用いて実施例２４と同様に重合を行
った。触媒効率は110kg/gＺｒであった。ポリマーの密
度は0.9238g/cm3、融点114.6℃、ＭＩは0.8g/10min、Mw
/Mnは8.5であった。 実施例２６ （１）触媒の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラブトキシジルコニ
ウム3.4g、さらにインデン9.2gを加え、室温下30分撹拌
後、０℃に系を保持してトリヘキシルアルミニウム22.5
gを添加し、添加終了後系を室温にして24時間撹拌し
た。得られた溶液を50mlフラスコにジルコニウムとして
0.2ミリモル原子になるように採取し、ついでＮ，Ｎ−
ジメチルアニリニウムテトラ（ペンタフルオロフェニ
ル）ボレート0.2mmolを添加して室温で３時間撹拌して
触媒を得た。 （２）重合 実施例１と同様に行ったが、上記（１）で得た触媒をＺ
ｒとして１mgを添加して重合を行った。得られたポリマ
ーは112gであり、触媒効率112kg/gＺｒであった。ポリ
マーの密度は0.9219g/cm3、融点は14.4℃、ＭＩは1.2g/
10min、Mw/Mnは8.3であった。 実施例２７ （１）触媒の調製 50mlフラスコにジルコニウムとして0.2ミリモル原子に
なるように、実施例１５で用いた遷移金属触媒成分を採
取し、これにＮ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラ（ペ
ンタフルオロフェニル）ボレート0.2mmolを添加して室
温で３時間攪拌し、触媒を得た。 （２）重合 実施例１６と同様に行った。得られたポリマーは200gで
あり、触媒効率は 100kg/gＺｒであった。ポリマーの密
度は0.9501g/cm3、融点は132.3℃、ＭＩは0.8g/10min、
Mw/Mnは8.4であった。 実施例２８ （１）遷移金属触媒成分の調製 実施例 １７における遷移金属触媒成分を用いた。 （２）遷移金属触媒成分とプロモーターとの接触 50mlフラスコにジルコニウムとして0.2ミリモル原子に
なるように上記（１）の成分を採取し、ついでトリチル
テトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート0.2mmolを
添加して室温で３時間撹拌した。 （３）重合 実施例１７と同様に行ったが、Ｚｒとして１mgを使用し
た。ポリマー120gを得た。触媒効率は120kg/gＺｒであ
った。ポリマーの融点は139.2℃、Mw/Mnは7.5であっ
た。 比較例１ （１）遷移金属触媒成分の調製 実施例１に同じ。 （２）遷移金属触媒成分とプロモーターとの接触 50mlフラスコに実施例１の（１）で得た溶液３mlを採取
し、メチルアルミノキサン（濃度１mmol/ml ）のトルエ
ン溶液4.4ml を加え、室温で３時間撹拌した。 （３）重合 撹拌機を付した容量３Ｌのステンレススチール製オート
クレーブを窒素置換し、これに精製したトルエン１リッ
ターを加え、上記（２）で得た混合物をＺｒとして２mg
を添加し、60℃に系を昇温し、エチレンとブテン−１の
混合ガス（ブテン−１／エチレンモル比0.25）を９Kgf/
cm2 Ｇとなるように張り込んで重合を開始し、エチレン
とブテン−１の混合ガス（ブテン−１／エチレンモル比
0.05）を連続的に供給しつつ、全圧を９Kgf/cm2 Ｇに維
持して２時間の重合を行った。重合終了後、余剰のガス
を排出し、冷却して内容物を取り出し、白色ポリマ−42
ｇを得た。得られたポリマーの密度は0.9219g/cm3 、融
点は116.0 ℃、ＭＩは1.5g/10min、Mw/Mn は4.2 であっ
た。 比較例２ （１）遷移金属触媒成分の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラプロポキシジルコ
ニウム3.3gとインデン2.3gを加え室温下30分撹拌後、系
を室温にて24時間撹拌して遷移金属触媒成分を調製し
た。 （２）遷移金属触媒成分とプロモーターとの接触 50mlフラスコにジルコニウムとして0.2ミリモル原子に
なるように採取し、メチルアルミノキサンのトルエン溶
液（濃度１mmol/ml）４mlを加え、室温で30分撹拌し
た。ついでＮ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラ（ペン
タフルオロフェニル）ボレート0.2mmolを添加して室温
で３時間撹拌した。 （３）重合 実施例１と同様に行った。得られたポリマーは36gであ
り、触媒効率は18kg/gＺｒであった。ポリマーの密度は
0.9237g/cm3、融点は115.4℃、ＭＩは2.2g/10min、Mw/M
nは4.7であった。 比較例３ （１）遷移金属触媒成分の調製 窒素下で電磁誘導撹拌機付き300ml三口フラスコに精製
トルエン150mlを加え、ついでテトラプロポキシジルコ
ニウム3.3gを加え室温下30分撹拌後、０℃に系を保持し
てトリエチルアルミニウム4.6gを添加し、添加終了後系
を室温にして24時間撹拌して遷移金属触媒成分を調製し
た。 （２）遷移金属触媒成分とプロモーターとの接触 50mlフラスコにジルコニウムとして0.2ミリモル原子に
なるように採取し、メチルアルミノキサンのトルエン溶
液（濃度1mmol/ml）４mlを加え、室温で30分撹拌した。
ついでＮ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラ（ペンタフ
ルオロフェニル）ボレート0.2mmolを添加して室温で３
時間撹拌した。 （３）重合 実施例１と同様に行った。得られたポリマーは４gであ
り、触媒効率2kg/gＺｒであった。ポリマーの密度は0.9
265g/cm3、融点は24.8℃、ＭＩは0.07g/10min、Mw/Mnは
5.1であった。
【図１】本発明で使用する触媒の調製工程を示すフロー
チャートである。
チャートである。
Claims (3)
- 【請求項１】 (1) 一般式Ｍｅ1 （ＯＲ1 ）p Ｒ2 q Ｘ
1 4-p-q で表される化合物（式中、Ｒ1 ，Ｒ2 は個別に
炭素数１〜24の炭化水素残基、Ｘ1 はハロゲン原子、Ｍ
ｅ1 はＴｉ、Ｚｒ又はＨｆを示し、p は０≦p ≦４、q
は０≦q ≦４、p ＋q は０≦p ＋q ≦４である）、(2)
一般式Ｍｅ2 （ＯＲ3 ）m Ｒ4 n Ｘ2 z-m-n で表される
化合物（式中、Ｒ3，Ｒ4 は個別に炭素数１〜24の炭化
水素残基、Ｘ2 はハロゲン原子、Ｍｅ2 は周期律表第Ｉ
〜III 族元素、z はＭｅ2 の価数を示し、m は０≦m ≦
ｚ、n は０≦n ≦ｚで、しかも１≦m ＋n ≦ｚであ
る）、(3) 環状で共役二重結合を２個以上持つ有機化合
物及び(4) ホウ素含有化合物を相互に接触させることに
より得られるオレフィン類重合用触媒。 - 【請求項２】 (1) 一般式Ｍｅ1 （ＯＲ1 ）p Ｒ2 q Ｘ
1 4-p-q で表される化合物（式中、Ｒ1 ，Ｒ2 は個別に
炭素数１〜24の炭化水素残基、Ｘ1 はハロゲン原子、Ｍ
ｅ1 はＴｉ、Ｚｒ又はＨｆを示し、p は０≦p ≦４、q
は０≦q ≦４、p ＋q は０≦p ＋q ≦４である）、(2)
一般式Ｍｅ2 （ＯＲ3 ）m Ｒ4 n Ｘ2 z-m-n で表される
化合物（式中、Ｒ3，Ｒ4 は個別に炭素数１〜24の炭化
水素残基、Ｘ2 はハロゲン原子、Ｍｅ2 は周期律表第Ｉ
〜III 族元素、z はＭｅ2 の価数を示し、m は０≦m ≦
ｚ、n は０≦n ≦ｚで、しかも１≦m ＋n ≦ｚである）
(3) 環状で共役二重結合を２個以上持つ有機化合物、
(4) ホウ素含有化合物及び(5) 有機アルミニウム化合物
と水との反応によって得られるＡｌ−Ｏ−Ａｌ結合を含
む変性有機アルミニウム化合物を相互に接触させること
により得られるオレフィン類重合用触媒。 - 【請求項３】 請求項１または２の触媒の存在下、オレ
フィン類を重合または共重合することを特徴とするオレ
フィン類重合体又は共重合体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP35375493A JP3303061B2 (ja) | 1992-12-28 | 1993-12-28 | オレフィン類重合用触媒 |
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4-360607 | 1992-12-28 | ||
| JP36060792 | 1992-12-28 | ||
| JP35375493A JP3303061B2 (ja) | 1992-12-28 | 1993-12-28 | オレフィン類重合用触媒 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06248010A true JPH06248010A (ja) | 1994-09-06 |
| JP3303061B2 JP3303061B2 (ja) | 2002-07-15 |
Family
ID=26579910
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP35375493A Expired - Fee Related JP3303061B2 (ja) | 1992-12-28 | 1993-12-28 | オレフィン類重合用触媒 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3303061B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0714920A1 (en) | 1994-12-01 | 1996-06-05 | Nippon Oil Co. Ltd. | Catalyst for polymerization of olefins |
-
1993
- 1993-12-28 JP JP35375493A patent/JP3303061B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0714920A1 (en) | 1994-12-01 | 1996-06-05 | Nippon Oil Co. Ltd. | Catalyst for polymerization of olefins |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3303061B2 (ja) | 2002-07-15 |
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