JPH06228418A - 熱可塑性ポリエステル組成物およびそれからなるポリエステルフィルム - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【構成】 弗素化合物粒子と不活性粒子を併用した熱可
塑性ポリエステル組成物および二軸配向フィルム。弗素
化合物粒子の平均径が０．００２μｍ以上０．２μｍ未
満、不活性粒子の平均径が０．２μｍ以上１．０μｍ以
下、および芳香族ポリエステルのそれぞれ特定量よりな
る。 【効果】 耐スクラッチ性（傷つきにくさ）、耐摩耗性
に優れたフィルムを得ることができる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、熱可塑性ポリエステル
組成物および二軸配向ポリエステルフィルムに関するも
のであり、さらに詳しくは、特定の粒子径の弗素化合物
粒子および不活性粒子を含有し、耐スクラッチ性、耐摩
耗性に優れた二軸配向ポリエステルフィルムに関するも
のである。

【０００２】

【従来の技術】一般に熱可塑性ポリエステル、例えばポ
リエチレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナ
フタレートは優れた力学特性を有しており、フィルムな
どの成形品として広く用いられている。また、このよう
なポリエステルよりなる二軸配向ポリエステルフィルム
は、優れた物理的、化学的特性を有しており、広く用い
られている。通常、該ポリエステルフィルムは、易滑性
を付与する目的でポリエステル中に不活性粒子を含有せ
しめ、成形品の表面に凹凸を付与する方法が行なわれて
いる。

【０００３】しかし、二軸配向ポリエステルフィルム
は、フィルムの加工工程、例えば包装用途における印刷
工程、磁気媒体用途における磁性層塗布・カレンダー工
程あるいは感熱転写用途における感熱転写層塗布などの
工程速度の増大に伴ない、接触するロールによってフィ
ルム表面に傷がつくという欠点が最近、問題となってい
る。また、ビデオテープは、最近ソフト用（制作された
映像作品をパッケージ媒体に記録固定、複製・増製した
もの）に用いられるケースが多く、この場合、映像作品
を録画する工程でマスターテープから高速でダビング
（記録複写）するとき、ガイドピンなどでフィルム表面
に傷がはいったり、削れ粉が発生し、Ｓ／Ｎ（シグナル
／ノイズ比、画質のパラメータ）の低下が大きく、画質
が悪くなるという問題点も出てきている。

【０００４】これらの問題はポリエステル中に配合せし
める粒子の問題であるとされており、従来からこの問題
を解決するために検討がなされてきた。例えば、特開昭
６３−２２１１５８号公報や特開昭６３−２８０７６３
号公報（コロイダルシリカ粒子表面をグリコール基で改
質する）、特開昭６３−３１２３４５号公報（コロイダ
ルシリカ粒子表面をカップリング剤で改質する）、特開
昭６２−２３５３５３号公報（炭酸カルシウム粒子をリ
ン化合物で表面処理する）ことなどが提案されている。

【０００５】しかしながら、このような公知の方法をも
ってしても、磁気テープのような繰り返し摩擦使用され
るような場合は、粒子の脱落を生じる。このため、特殊
な粒子を使用することが最近提案されてきており、例え
ば、特開昭６２−１７２０３１号公報（シリコン粒
子）、特開平２−１２９２３０号公報（デルタ型酸化ア
ルミニウム粒子）、特開平４−２８２２２６号公報（炭
酸カルシウム＋他の粒子）などが提案されているが、い
まだ不十分である。

【０００６】

【発明が解決しようとする問題】本発明の目的は、前記
した従来技術の欠点を解消することにあり、特にフィル
ム中に特定の粒子径の弗素化合物粒子および不活性粒子
を含有することによって表面が傷つきにくく、耐スクラ
ッチ性および耐摩耗性に優れたフィルムを提供すること
を目的とする。

【０００７】

【課題を解決するための手段】前記した本発明の目的
は、一次粒子の平均径が０．００２μｍ以上０．２μｍ
未満である弗素化合物粒子（Ａ）０．０１〜２．０重量
部、一次粒子の平均径が０．２μｍ以上１．０μｍ以下
である不活性粒子（Ｂ）０．０１〜５．０重量部、およ
び芳香族ポリエステル（Ｃ）９９．９８〜９３．０重量
部よりなる熱可塑性ポリエステル組成物およびフィルム
によって達成される。

【０００８】本発明における弗素化合物（Ａ）とは、構
造中に少なくとも一個の弗素原子を有し、かつ該芳香族
ポリエステル（Ｃ）に実質的に不溶な粒子を意味し、無
機物であっても有機物であっても構わない。

【０００９】具体的には、弗化リチウム、弗化ナトリウ
ム、弗化カリウム、弗化マグネシウム、弗化カルシウ
ム、弗化ストロンチウム、弗化カーボン、弗化アルミニ
ウム、弗化ジルコニウムなどの無機弗素化合物、ポリテ
トラフルオロエタンなどの有機弗素化合物などが挙げら
れるが、これらに限定されるわけではない。中でも弗化
マグネシウム、弗化カルシウム、弗化アルミニウム、弗
化ジルコニウム、ポリテトラフルオロエタンが好まし
く、さらには弗化カルシウム、弗化アルミニウム、弗化
ジルコニウムが好ましい。また、これらの化合物は少な
くとも一種を用いることが必須であるが、二種以上を併
用しても構わない。

【００１０】弗素化合物粒子（Ａ）の一次粒子の平均径
は０．００２μｍ以上０．２μｍ未満であることが必須
であり、好ましくは０．００５μｍ以上０．１μｍ以下
である。ここでいう一次粒子の平均径とは、透過型電子
顕微鏡（ＴＥＭ）で５００００倍〜１００００００倍の
倍率で粒子を１００〜１０００個観察し、同一体積にな
るような相当球直径を計算し、体積基準で５０％に相当
する径を意味する。

【００１１】一次粒子が０．００２μｍに満たないと粒
子の凝集力が強くなり、３μｍ以上の二次凝集粒子とな
ってフィルムにした際、脱落しやすくなるため好ましく
ない。また、逆に０．２μｍ以上になると、粒子の表面
積が小さくなってポリマとの接触面積が少なくなり、目
的とする効果を発揮することができない。

【００１２】また、このような弗素化合物粒子（Ａ）
は、単一粒子が凝集して複数個集合した凝集体を形成す
る方が、フィルムにした際、面方向に配向しにくくな
り、粒子の脱落が少なくなってさらに好ましい。

【００１３】なお、ここでいう単一粒子とは一次粒子を
意味する。この際、その形態はフィルム中において、フ
ィルム長さ方向に平行な方向の長さＤｈμｍとフィルム
面に対して垂直な方向に平行な長さＤｖμｍの比、Ｄｖ
／Ｄｈが０．０５〜０．６の値をとることが好ましく、
０．１〜０．５の範囲がより好ましい。

【００１４】Ｄｖ／Ｄｈが１より小さいということは、
フィルム延伸時の応力によって凝集粒子（Ａ）がフィル
ム面方向に変形することでボイドなどの発生もなく、フ
ィルム延伸が比較的均一に行なわれること意味してい
る。また、Ｄｖ／Ｄｈの値が０．０５より小さいとフィ
ルム表面に突起を作りにくく、０．６より大きいと延伸
時の変形が小さくて前記の均一な延伸性に若干劣ること
になる。従って、Ｄｖ／Ｄｈの値が０．０５以上０．６
以下になることによって、均一な延伸性と表面突起の形
成の両立が可能となり、また面方向に配向した凝集粒子
は外力に対して強い構造をもつため、より優れた耐スク
ラッチ性、耐摩耗性を発現する。

【００１５】このような凝集体は、長さＤｈが耐スクラ
ッチ性および耐摩耗性の点で０．０１〜３．０μｍであ
ると好ましく、より好ましくは０．０５〜１．０μｍの
範囲である。長さＤｖは、耐スクラッチ性および耐摩耗
性の点で０．００５〜１．５μｍであると好ましく、
０．０１〜０．２μｍであることがより好ましい。粒子
のＤｈ、Ｄｖは、弗素化合物粒子の分散状態のコントロ
ールや製膜時の延伸速度、温度、延伸倍率によってコン
トロールできる。

【００１６】また、本発明の熱可塑性ポリエステル１０
０重量部中の弗素化合物（Ａ）の含有量は０．０１〜
２．０重量部である。より好ましくは０．０５〜１．０
重量部である。０．０１重量部より少ない場合は、目的
とする耐スクラッチ性の効果が発現することができず、
逆に０．２重量部を越えると粒子の脱落により耐摩耗性
が低下する。

【００１７】本発明における不活性粒子（Ｂ）とは、無
機粒子、有機粒子の両者を意味しており、それぞれを単
独で用いたり、あるいは併用することもできる。不活性
無機粒子の具体例としては、酸化タチン、酸化ケイ素、
酸化ジルコニウム、酸化アルミニウムなどの無機酸化
物、炭酸カルシウム、炭酸バリウムなどの無機炭酸塩、
リン酸カルシウム、リン酸ナトリウムなどの無機リン酸
塩、硫酸バリウム、硫酸カルシウムなどの無機硫酸塩、
カオリン、タルクなどの無機複合酸化物、蛍石に代表さ
れるフッ化物、およびその他チタン酸カリウム、水酸化
アルミニウムなどの一般的な無機粒子が挙げられる。こ
の中でも、酸化チタン、酸化ケイ素、炭酸カルシウム、
リン酸カルシウムが特に好ましい。また、これらの二種
以上を併用しても構わない。

【００１８】次に、不活性有機粒子の例としては、ポリ
エステル合成時の触媒残渣による内部粒子、テレフタル
酸カルシウム、テレフタル酸バリウム、安息香酸ナトリ
ウムなどの有機低分子化合物、カーボンブラック、およ
びポリテトラフロロエタン樹脂、ポリスチレン樹脂、シ
リコーン樹脂、架橋高分子樹脂などの有機高分子化合物
が挙げられる。この中でも架橋高分子樹脂粒子が好まし
く、具体的には、一般に分子中にただ一個の脂肪族の不
飽和結合を有するモノビニル化合物（Ｘ）と、架橋剤と
して分子中に二個以上の脂肪族の不飽和結合を有する化
合物（Ｙ）との共重合体、もしくは後者の架橋剤（Ｙ）
のみからなるものが挙げられるが、これらに限定される
ものではない。

【００１９】化合物（Ｘ）の例としては、スチレン■、
α−メチルスチレン、フルオロスチレン、ビニルピリジ
ンなどの芳香族モノビニル化合物、アクリロニトリル、
メタクリロニトリルなどのシアン化ビニル化合物、ブチ
ルアクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート、メ
チルアクリレート、２−ヒドロキシエチルアクリレー
ト、グリシジルアクリレート、Ｎ，Ｎ′−ジメチルアミ
ノエチルアクリレートなどのアクリル酸エステルモノマ
ー、ブチルメタクリレート、２−エチルヘキシルメタク
リレート、メチルメタクリレート、２−ヒドロキシエチ
ルメタクリレート、グリシジルメタクリレート、Ｎ，
Ｎ′−ジメチルアミノエチルメタクリレートなどのメタ
クリル酸エステルモノマー、アクリル酸、メタクリル
酸、マレイン酸、イタコン酸などのモノマーまたはジカ
ルボン酸およびジカルボン酸の無水物、アクリルアミ
ド、メタクリルアミドなどのアミド系モノマーを用いる
ことができる。中でもスチレン、α−メチルスチレンお
よびｐ−メチルスチレンが好ましい。

【００２０】化合物（Ｙ）の例としては、ジビニルベン
ゼン化合物、あるいはトリメチロールプロパントリアク
リレート、トリメチロールプロパントリメタクリレー
ト、ポリエチレングリコールジアクリレート、ポリエチ
レングリコールジメタクリレート、１，３−ブチレング
リコールジアクリレート、１，３−ブチレングリコール
ジメタクリレートなどの多価アクリレートおよびメタク
リレートが挙げられる。以上のうち、特にジビニルベン
ゼン、ブチルアクリレート、エチレングリコールジメタ
クリレートまたはトリメチロールプロパントリメタクリ
レートを用いることが好ましい。なお、これらの化合物
（Ｘ）、（Ｙ）はそれぞれ二種以上を混合して用いるこ
ともできる。

【００２１】さらに、架橋高分子粒子の組成として好ま
しいものを例示すると、ジビニルベンゼン単独を用いた
架橋高分子粒子、スチレン−ジビニルベンゼン共重合
体、スチレン−アクリロニトリル−ジビニルベンゼン共
重合体、スチレン−メチルメタクリレート−ジビニルベ
ンゼン共重合体、ブチルアクリレート−ジビニルベンゼ
ン共重合体を用いた架橋高分子などが挙げられる。中で
もジビニルベンゼン単独重合体、スチレン−ジビニルベ
ンゼン共重合体、ブチルアクリレート−ジビニルベンゼ
ン共重合体を用いた架橋高分子粒子が耐熱性の点で特に
好ましい。

【００２２】架橋高分子粒子の耐熱性に関し、熱天秤に
よる熱分解温度（１０％減量温度）が３８０℃以上の耐
熱性を有する粒子が好ましく、さらに好ましくは４００
℃以上、特に好ましくは４１０℃以上である。この場
合、ポリエステル組成物製造時、溶融成形時あるいは成
形品の回収再利用時に粒子が凝集して成形品の表面均一
性、耐摩耗性などを疎外しないので好ましい。このよう
な耐熱性を有するためには、架橋剤としての化合物
（Ｙ）により高度に架橋する必要がある。架橋剤の種類
に特に限定はないが、中でもジビニルベンゼンが好まし
く、有機粒子を構成する全モノマーに対して純粋なジビ
ニルベンゼンとして１２重量％以上必要で、好ましくは
３５重量％以上、さらに好ましくは５５重量％以上であ
る。

【００２３】架橋高分子粒子は、易滑性、表面均一性、
透明性などの点から粒子形状が球形状で均一な粒度分布
のものが好ましい。すなわち、体積形状係数が０．３５
〜０．５２のものが好ましく、さらには０．４５以上の
ものが好ましい［ただし、体積形状係数ｆは次式で表わ
される。ｆ＝Ｖ／Ｄ³ 、ここで、Ｖは粒子体積（μ
ｍ³ ）、Ｄは粒子の投影面における最大径（μｍ）を表
わす。］。

【００２４】架橋高分子粒子は公知の製造方法によって
得られるものを用いることができる。公知の製造方法と
しては、（ａ）ソープフリー重合法、すなわち乳化剤を
使用しないか、あるいは極めて少量の乳化剤を使用して
重合する方法、（ｂ）乳化重合に先だって重合系内へ重
合体粒子を添加しておいて乳化重合させるシード重合
法、（ｃ）単量体成分の一部を乳化重合させ、その重合
系内で残りの単量体を重合させるコアーシェル重合法、
（ｄ）特開昭５４−９７５８２号公報および特開昭５４
−１２６２８８号公報に示されているユーゲルスタット
などによる重合法を例示することができ、中でも
（ｃ）、（ｄ）の方法が好ましく、これらの方法によっ
てジビニルベンゼンにより高度に架橋した粒子を製造
し、その後、メタクリル酸により粒子表面にカルボキシ
ル基を導入する。そして、粒子製造系内をアルカリ側に
することで粒子表面に−ＣＯＯＮａの官能基が導入され
る。

【００２５】また、不活性粒子（Ｂ）の一次粒子の平均
径は０．２μｍ以上１．０μｍ以下であることが必要で
ある。０．２μｍより小さい場合はフィルムの走行性に
欠け、また逆に１．０μｍを越えると粒子の脱落が生じ
て耐摩耗性が悪化し好ましくない。

【００２６】ここでいう不活性粒子（Ｂ）の一次粒子の
平均径とは、フィルムあるいはポリエステル組成物から
ポリマをプラズマ低温灰化処理法で除去し、粒子を露出
させ（処理条件はポリマは灰化されるが、粒子はダメー
ジを受けない条件を選択する。）、その粒子を走査型電
子顕微鏡（ＳＥＭ）により２０００〜１００００倍で粒
子を５０〜５００個観察し、同一体積になるような相当
球直径を計算し、体積基準で５０％に相当する径を意味
している。

【００２７】なお、不活性粒子（Ｂ）が有機粒子など
で、プラズマ低温灰化処理でダメージ受ける場合には、
透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）を用い、３０００〜１００
０００倍で粒子を５０〜５００個観察し、同様の方法で
測定することができる。

【００２８】これらの不活性粒子（Ｂ）は普通粒度分布
をもっているが、これらの粒子は粒度分布として５μｍ
以上の粗大な粒子を混入しないことが、粗大突起を生じ
ないためさらに好ましい。このような粒度分布の粒子を
得るためには、サンドミルなどの分散操作で凝集粒子を
なくすことや、分級操作で凝集粒子や粗大粒子を除去す
ることが効果的であるが、粒子の合成段階であらかじめ
粒度を揃えておくとさらに好ましい。

【００２９】不活性粒子（Ｂ）が有機粒子の場合の合成
方法は前記したとおりであり、無機粒子、特に炭酸カル
シウムの場合は、具体的には、水酸化カルシウム水溶液
中に炭酸ガスを吹き込むことで粒子径のある程度揃った
カルサイト型炭酸カルシウム粒子を得、分散、分級によ
って若干残っている粗大粒子を除去するといったもの
や、水酸化カルシウムのアルコール溶液中に炭酸ガスを
吹き込むことでバテライト型炭酸カルシウム粒子を得、
ろ過によって極微量残っている粗大粒子を除去するとい
ったものが挙げられる。

【００３０】なお、本発明においては、特定の粒子径の
弗素化合物粒子（Ａ）と特定の粒子径の不活性粒子
（Ｂ）を併用し、各々特定量配合することにより、フィ
ルムの耐摩耗性や耐クラッチ性を著しく向上させること
ができるのである。

【００３１】本発明における芳香族ポリエステル（Ｃ）
とは、芳香族ジカルボン酸あるいはそのジアルキルエス
テルなどの二官能性成分とグリコール成分とを原料とし
て重縮合反応によって製造されるものである。

【００３２】本発明における芳香族ジカルボン酸および
そのジアルキルエステルなどの二官能性成分としては、
例えばテレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカル
ボン酸、ジフェニルエタンジカルボン酸など、およびそ
のジアルキルエステルを挙げることができる。グリコー
ル成分としては、例えばエチレングリコール、テトラメ
チレングリコール、ヘキサメチレングリコールなどのア
ルキレングリコール、あるいはシクロヘキサンジメタノ
ールなどの脂環族ジオールなどを挙げることができる。
特に、このうちポリエチレンテレフタレートおよびポリ
エチレン−２，６−ナフタレートを主体とするものが好
ましい。

【００３３】該ポリエステルは、ホモポリエステルであ
ってもコポリエステルであってもよく、共重合成分の例
としては、アジピン酸、セバシン酸、フタル酸、イソフ
タル酸、ナフタレン−２，６−ジカルボン酸、５−ナト
リウムスルホイソフタル酸などのジカルボン酸成分、ト
リメリット酸、ピロメリット酸などの多価カルボン酸成
分、およびテトラメチレングリコール、ヘキサメチレン
グリコール、ジエチレングリコール、プロピレングリコ
ール、ネオペンチルグリコール、ポリオキシアルキレン
グリコール、ｐ−キシリレングリコール、１，４−シク
ロヘキサンジメタノール、５−ナトリウムスルホレゾル
シンなどのジオール成分が挙げられる。

【００３４】また、二軸配向フィルムの強度を出すため
に、芳香族ポリエステルの固有粘度としては０．４５以
上が好ましく、０．５０以上がより好ましい。また、成
形性の点からは固有粘度が１．５以下が好ましく、さら
には１．０以下、特には０．８以下が好ましい。

【００３５】このような芳香族ポリエステル（Ｃ）は、
弗素化合物粒子（Ｂ）および不活性粒子（Ｃ）が好まし
い分散状態をもち、かつ親和性を得るためにそのカルボ
キシル末端基濃度を１０⁶ ｇ当り２０〜１００当量とす
ることが好ましく、３０〜７０当量とすることがより好
ましい。カルボキシ末端基の濃度はポリエステル合成時
に添加するアルカリ金属化合物、アルカリ土類金属化合
物やＭｎ化合物の種類や量またはポリエステル合成時の
重合温度や時間などによってコントロールされる。

【００３６】なお、本願発明のポリエステル組成物およ
びフィルムは、弗素化合物粒子（Ａ）と不活性粒子
（Ｂ）および芳香族ポリエステル（Ｃ）からなる組成物
を主成分とするが、本発明の目的を阻害しない範囲内で
多種ポリマをブレンドされていてもよいし、また酸化防
止剤、熱安定剤、滑剤、紫外線吸収剤などの有機添加剤
が通常添加される程度添加されていてもよい。

【００３７】上記した弗素化合物粒子（Ａ）および不活
性粒子（Ｂ）を芳香族ポリエステル（Ｃ）と混合させる
ための添加方法、添加時期については、従来公知の方
法、例えば粉体やグリコールなどを用いたスラリーの形
態でポリエステルの反応系に添加する方法や、粉体や水
または低級アルコールなどの低沸点溶媒を用いたスラリ
ーの形態でポリエステルに練り込む方法をとることが可
能である。

【００３８】中でも弗素化合物粒子（Ａ）や不活性無機
粒子の場合は、ポリエステルの反応系に用いるグリコー
ルスラリーの形態でポリエステルの反応系に添加する方
法が好ましく、不活性有機粒子の場合は、粉あるいは水
などの低沸点溶媒を用いたスラリーの形態でポリエステ
ルに練り込む方法が好ましい。なお、この際には脱気の
ためにベント式成形機を用いるとさらに好ましい。

【００３９】ベント式成形機は少なくとも１つのベント
孔を設けた溶融成形機で、例えば押出成形機であっても
射出成形機であってもよい。水および／または沸点２０
０℃以下の有機化合物を除去するためのベント孔の少な
くとも１つは、減圧下に保持することが好ましい。ま
た、ベント孔の減圧度は１００Ｔｏｒｒ以下に保持する
ことが好ましく、５０Ｔｏｒｒ以下がより好ましく、３
０Ｔｏｒｒ以下がさらに好ましい。

【００４０】また、不活性有機粒子が例えば架橋高分子
粒子の場合にあっては、ベント式成形機において、ポリ
エステルに架橋高分子粒子の水および／または沸点２０
０℃以下の有機化合物スラリーを添加し、加熱減圧下で
水および／または沸点２００℃以下の有機化合物を除去
し、溶融混練することにより得られる方法の方がより均
一単分散するので好ましい。

【００４１】沸点２００℃以下の有機化合物の例として
は、メタノール、エタノール、エチレングリコールなど
のアルコール類、ベンゼン、トルエンなどの炭化水素化
合物、その他としてエステル類、ケトン類、アミン類な
どが挙げられるが、特に制限されない。中でもハンドリ
ング性、除去性などの観点から水が好ましい。もちろ
ん、水および／または有機化合物は二種以上の混合溶媒
でもよく、その場合、水リッチ系の混合溶媒が好まし
い。

【００４２】また、架橋高分子粒子のスラリー中には、
粒子製法上必要なドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウ
ム、ラウリル硫酸ナトリウムなどのアニオン系界面活性
剤、ポリオキシエチレンノニルフェニルエーテル、ポリ
エチレングリコールモノステアレートなどのノニオン系
界面活性剤、ポリビニルアルコール、カルボキシルメチ
ルセルロースなどの保護剤を含む方が粒子分散性の点か
ら好ましい。

【００４３】さらに、架橋高分子粒子の水および／また
は沸点２００℃以下の有機化合物スラリー濃度は特に制
限されないが、ポリマに対する水および／または沸点２
００℃以下の有機化合物の添加量として２重量％以上３
０重量％以下とするのが好ましい。より好ましくは２重
量％以上２０重量％以下である。この場合、ポリマ中の
分散性が良好で、またポリマの極限粘度が低下しないの
で好ましい。

【００４４】前記した弗素化合物粒子（Ａ）と不活性粒
子（Ｂ）の両者を含有した組成物およびフィルムを製造
する方法としては、ポリエステルの反応系にこれらの両
者を添加する方法をとっても構わないし、別々にポリマ
に配合したマスタチップを再度ブレンドし、溶融混練す
る方法をとっても構わない。フィルム中の弗素化合物粒
子（Ａ）と不活性粒子（Ｂ）の配合量を微調整できると
いう長所からは後者の方の方法がより好ましい。

【００４５】次に、本発明のフィルムの製造方法の一例
について説明する。粒子を含有するペレットを十分乾燥
した後、公知の溶融押出機に供給し、２７０〜３３０℃
でスリット状のダイからシート状に押し出し、キャステ
ィングロール上で冷却固化せしめて未延伸フィルムを作
る。次に、この未延伸フィルムを二軸延伸し、二軸配向
せしめる。延伸方法としては、逐次二軸延伸法または同
時二軸延伸法を用いることができる。ただし、最初に長
手方向、次に幅方向の延伸を行なう逐次二軸延伸法を用
い、長手方向の延伸を３段階以上に分けて、総縦延伸倍
率を３．５〜６．５倍で行なう方法は特に好ましい。長
手方向延伸温度はポリエステルの種類によつて異なり一
概にはいえないが、通常、その１段目を５０〜１３０℃
とし、２段目以降はそれより高くすることが有効であ
る。長手方向延伸速度は５０００〜５００００％／分の
範囲が好適である。幅方向の延伸方法としてはステンタ
を用いる方法が一般的である。延伸倍率は、３．０〜
５．０倍の範囲が適当である。幅方向の延伸速度は、１
０００〜２００００％／分、温度は８０〜１６０℃の範
囲が好適である。次に、この延伸フィルムを熱処理す
る。この場合の熱処理温度は１７０〜２２０℃、特に１
８０〜２００℃、時間は０．２〜２０秒の範囲が好適で
ある。

【００４６】また、２層以上の積層ポリエステルフィル
ムの場合は、上述した溶融押出機を２または３台以上設
置し、２層以上のマニホールドまたは合流ブロック（例
えば角型合流部を有する合流ブロック）を用いて、各最
外層を構成するフィルム層、中間層を構成するフィルム
層を積層し、口金から２層以上のシートを押し出し、キ
ャスティングロール上で冷却して未延伸フィルムを作る
方法をとり、以下同様の方法で二軸延伸する。

【００４７】なお、未延伸フィルムを作る際にポリマ流
路にスタティックミキサー、ギヤポンプを設置する方法
は有効である。また、最表層積層部側のポリマを押し出
す押出機の溶融温度を基層部側より５〜１０℃低くする
ことが有効である。

【００４８】また、本発明の構造からなる二軸配向積層
フィルムにおいて、その少なくとも片面側の最外層に弗
素化合物粒子（Ａ）と不活性粒子（Ｂ）を含有している
ことが好ましく、不活性粒子（Ｂ）の平均粒径をｄ（ｎ
ｍ）とすると、該最外層の層厚さｔ（ｎｍ）との関係が ０．２ｄ≦ｔ≦１０ｄ であることが好ましい。このことによって単層フィルム
に比べて電磁変換特性が良好になり、特に磁気テープ用
途とした場合に好ましい。なお、不活性粒子が二種類以
上の場合は、全体の平均値（５０％相当径）をｄとし
た。

【００４９】本発明の積層フィルムは、これを構成する
各層の少なくとも一層が二軸に配向している必要があ
る。二層以上の積層構造のうち、全部の層が二軸に配向
していると特に好ましい。全ての層が無配向や一軸配向
では本発明の特性を満足することきはできない。

【００５０】

【実施例】次に本発明を実施例および比較例により具体
的に説明する。 （１）ポリマの固有粘度 ｏ−クロロフェノールを溶媒としてポリマを０．１ｇ／
ｃｃ濃度で溶解し、２５℃で測定した。

【００５１】（２）ポリマのカルボキシル末端基濃度 Maurice の方法に準じた。ポリマ２ｇをｏ−クレゾール
／クロロホルム（重量比７／３）の混合溶媒５０ｃｃに
溶解し、Ｎ／２０−ＮａＯＨメタノール溶液によって滴
定、カルボキシル末端基濃度を測定し、当量／ポリエス
テル１０⁶ ｇの値で示した。

【００５２】（３）弗素化合物粒子の一次粒子の平均径 粒子自体か、もしくは粒子を含有するポリマおよびフィ
ルムを０．２μｍの厚みで超薄切片を切り出したものを
透過型電子顕微鏡で５００００倍〜１００００００倍の
倍率で１００〜１０００個観察し、同一体積になるよう
な相当球直径を計算し、体積基準の累積粒度分布をと
り、５０％のところの粒子直径を平均径（μｍ）とし
た。

【００５３】（４）フィルム中の弗素化合物粒子径Ｄ
ｈ、Ｄｖの評価 フィルムから、フィルム長さ方向とフィルム表面に対し
て垂直な方向によって作られる面をもつ０．２μｍ厚み
の超薄切片を切り出し、透過型電子顕微鏡で観察し、弗
素化合物粒子凝集体のフィルム長さ方向の長さＤｈ（μ
ｍ）とフィルム面に対して垂直な方向の長さＤｖ（μ
ｍ）とを５０〜５００個測定し、平均を求めた。

【００５４】（５）不活性粒子の一次粒子の平均径 粒子を含有するポリマあるいはフィルムからポリマをプ
ラズマ低温灰化処理法で除去し、粒子を露出させる。処
理条件は、ポリマは灰化されるが粒子はダメージを受け
ない条件を選択する。次に、その粒子を走査型電子顕微
鏡（ＳＥＭ）を用いて２０００〜１００００倍で粒子を
５０〜５００個観察し、同一体積になるような相当球直
径を計算し、体積基準の累積粒度分布をとり、５０％の
ところの粒子直径を平均径（μｍ）とした。なお、粒子
が有機粒子などでプラズマ低温灰化処理法で大幅にダメ
ージを受ける場合は、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）を用
い、３０００〜１０００００倍で粒子を５０〜５００個
観察し、上記と同様の方法で平均径を測定した。

【００５５】（６）フィルム表面の中心線平均粗さの評
価 ＪＩＳ Ｂ−０６０１に準じ、サーフコム表面粗さ計を
用い、針径；２μｍ、荷重；７０ｍｇ、測定基準長；
０．２５ｍｍ、カットオフ；０．０８ｍｍの条件下で中
心線平均粗さ（Ｒａ）を測定した。

【００５６】（７）フィルムの耐摩耗性の評価 磁性層を塗布したテープを小型テストカレンダー装置
（スチールロール、ナイロンロール、５段式、ナイロン
ロールがベースフィルム面に接する）で、温度；７０
℃、線圧；２００ｋｇ／ｃｍでカレンダー処理する。上
記処理を延べ１００００ｍにわたって続けた後、この処
理によって発生したナイロンロールに付着した白粉を観
察し、次のランクづけを行なう。そして、１級および２
級を合格とした。 １級：白粉がほとんど付着していない。 ２級：わずかに白粉が付着するが、加工工程上、製品性
能上のトラブルに至らない。 ３級：白粉の付着が多く、加工工程上、製品性能上のト
ラブルになり使用不可となった。

【００５７】（８）フィルム耐スクラッチ性 フィルムを、幅１／２インチのテープ状にスリットした
ものをテープ走行性試験機を使用して、ガイドピン（表
面粗度；Ｒａで１００ｎｍ）上を走行させる（走行速
度；５００ｍ／分、走行回数；１０パス、巻き付け角；
６０°、走行張力；６０ｇ）。このとき、フィルムに入
った傷を顕微鏡で観察し、次のようにランクを付け、２
級以上を合格とした。 １級：幅３μｍ以上の傷がテープ幅当り０〜３本 ２級：幅３μｍ以上の傷がテープ幅当り４〜６本 ３級：幅３μｍ以上の傷がテープ幅当り７〜９本 ４級：幅３μｍ以上の傷がテープ幅当り１０本以上

【００５８】（９）フィルムの滑り性 μ_ｋ フィルムを１／２インチにスリットし、テープ走行性試
験機ＴＢＴ−３００型［（株）横浜システム研究所製］
を使用し、２０℃、６０％ＲＨ雰囲気で走行させ、初期
のμ_ｋを下記の式より求めた。なお、ガイド径は６ｍｍ
φであり、ガイド材質はＳＵＳ２７（表面粗度０．２
Ｓ）、巻き付け角は１８０°、走行速度は３．３ｃｍ／
秒である。 μ_ｋ＝０．７７３ｌｏｇ（Ｔ₁ ／Ｔ₂ ） Ｔ₁ ；出側張力 Ｔ₂ ；入側張力 上記μ_ｋが０．３５以下であるものは滑り性良好であ
る。ここで、μ_ｋが０．３５より大きくなるとフィルム
加工時または製品としたときの滑り性が極端に悪くな
る。

【００５９】（１０）テープの電磁変換特性 フィルムに下記組成の磁性塗料をグラビアロールにより
塗布し、磁気配向させ、乾燥させる。さらに、小型テス
トカレンダー装置（スチールロール／ナイロンロール、
５段）を用いて、温度；７０℃、線圧；２００ｋｇ／ｃ
ｍでカレンダー処理した後、７０℃、４８時間キュアリ
ングする。上記テープ原反を１／２インチにスリット
し、パンケーキを作成した。このパンケーキから長さ２
５０ｍの長さをＶＴＲカセットに組み込み、ＶＴＲカセ
ットテープとした。 （磁性塗料の組成） ・Ｃｏ含有酸化鉄 ；１００重量部 ・塩化ビニル／酢酸ビニル共重合体； １０重量部 ・ポリウレタンエラストマ ； １０重量部 ・ポリイソシアネート ； ５重量部 ・レシチン ； １重量部 ・メチルエチルケトン ； ７５重量部 ・メチルイソブチルケトン ； ７５重量部 ・トルエン ； ７５重量部 ・カーボンブラック ； ２重量部 ・ラウリン酸 ；１．５重量部 このテープに家庭用ＶＴＲを用いてテレビ試験波形発生
器により１００％クロマ信号を記録し、その再生信号か
らカラービデオノイズ測定器でクロマＳ／Ｎを測定し
た。

【００６０】実施例１ 一次粒子の平均径０．０２５μｍ（２５ｎｍ）の弗化カ
ルシウム粒子１０重量部、エチレングリコール９０重量
部を混合し、常温下１時間ディゾルバンで撹拌処理した
後、サンドグラインダで分散処理し、弗化カルシウム／
エチレングリコールスラリー（ａ）を得た。

【００６１】他方、ジメチルテレフタレート１００重量
部、エレチングリコール６４重量部に、触媒として酢酸
マグネシウム０．０６重量部を加えてエステル交換反応
を行なった後、２３０℃で反応生成物に先に調整したス
ラリー（ａ）２０重量部を添加し、１０分後に触媒の酸
化アンチモン０．０３重量部、および耐熱安定剤として
トリメチルホスフェート０．０３重量部を加え、重縮合
反応を行ない、固有粘度０．６１５、カルボキシル末端
基濃度３８当量／１０⁶ ｇのポリエチレンテレフタレー
ト組成物（Ｉ）を得た。

【００６２】一次粒子の平均径０．５３μｍのカルサイ
ト型炭酸カルシウム１０重量部、ポリ（アクリル酸／ア
クリル酸エチル）共重合体（組成重量比８：２）２重量
部、エチレングリコール８８重量部を混合し、常温下１
時間ディゾルバーで撹拌処理した後、サンドグラインダ
で分散処理し、表面処理したカルサイト型炭酸カルシウ
ム／エチレングリコールスラリー（ｂ）を得た。

【００６３】他方、ジメチルテレフタレート１００重量
部、エチレングリコール６４重量部に、触媒として酢酸
マグネシウム０．０６重量部を加えてエステル交換反応
を行なった後、２３０℃で反応生成物に先に調整したス
ラリー（ｂ）２０重量部を添加し、１０分間後に触媒の
酸化アンチモン０．０３重量部、および耐熱安定剤とし
てトリメチルホスフェート０．０３重量部を加え、重縮
合反応を行ない、固有粘度０．６２１、カルボキシル末
端基濃度４２当量／１０⁶ ｇのポリエチレンテレフタレ
ート組成物（ＩＩ）を得た。

【００６４】次に、粒子を含有しないポリエチレンテレ
フタレート（ＩＩＩ）（固有粘度０．６１８、カルボキ
シル末端基濃度４０当量／１０⁶ ｇ）を用意し、上述し
た（Ｉ）、（ＩＩ）および（ＩＩＩ）が重量比で２０／
１５／６５となるようにブレンドした。

【００６５】このポリマを１８０℃で３時間減圧乾燥
（３Ｔｏｒｒ）した。その後、このポリマを押出機に供
給し、２９０℃で溶融して表面温度３０℃のキャスティ
ング・ドラムに巻き付けて冷却固化し、未延伸フィルム
を作った。

【００６６】この未延伸フィルムを温度８０℃にて長手
方向に４．５倍延伸した。この延伸は、２組ずつのロー
ルの周速差で４段階で行なった。この一軸延伸フィルム
を、ステンタを用いて延伸速度２０００％／分で１００
℃で幅方向に４．０倍延伸し、定長下で２００℃にて５
秒間熱処理し、厚み１５μｍ、Ｒａ＝０．０２２μｍの
二軸配向ポリエステルフィルムを得た。フィルムの固有
粘度は０．５９７、カルボキシル末端基濃度は４５当量
／１０⁶ ｇであった。このフィルム中の弗化カルシウム
粒子を透過型電子顕微鏡で観察したところ、Ｄｈは０．
２μｍ、Ｄｖは０．０４μｍ、Ｄｖ／Ｄｈは０．２であ
った。また、このフィルムを評価したところ、走行性μ
_ｋ＝０．２１、耐摩耗性１級、耐スクラッチ性１級であ
り、非常に優れたものであった。

【００６７】実施例２〜６ 弗素化合物粒子の種類、一次径、フィルム中でのＤｈ、
Ｄｖおよび不活性粒子の種類、一次径を変更し、実施例
１と同様の方法で二軸配向ポリステルフィルムを得た。
これらのフィルムの評価結果を表１に示したが、耐摩耗
性、耐スクラッチ性に優れたフィルムであった。

【００６８】なお、不活性有機粒子を含有するポリマは
次の方法に準じて調製した。水分０．４重量％を含有す
る固有粘度０．６２１、カルボキシル末端基濃度４２当
量／１０⁶ ｇの粒子を含有しない未乾燥ポリエチレンテ
レフタレートチップをベントタイプ二軸押出機を使用し
て該ポリマチップを溶融状態とし、最終的なポリマ中の
含有量を２．０重量％となるよう、平均粒径が０．４３
μｍで官能基としてカルボキシル基のナトリウム塩を有
するポリジビニルベンゼン（ジビニルベンゼン／エチル
ビニルベンゼン＝８０／２０：重量比）共重合体粒子の
水スラリーを添加した。ベントロを１０Ｔｏｒｒの真空
度に保持し、樹脂温度２８０℃で溶融押し出ししてポリ
ジビニルベンゼン粒子含有ポリエチレンテレフタレート
組成物（ＩＶ）を得た。

【００６９】得られたポリエチレンテレフタレート組成
物（ＩＶ）は、固有粘度０．６１６、カルボキシル末端
基濃度４８当量／１０⁶ ｇであった。

【００７０】実施例７ 前記したポリエチレンテレフタレート組成物（Ｉ）、
（ＩＩ）、（ＩＩＩ）を重量比で１５／３０／５５とな
るように混ぜ合せ、１８０℃で３時間減圧乾燥（３Ｔｏ
ｒｒ）し、ベント式二軸混練押出機１に供給し、２８０
℃で溶融した（ポリマＸ）。

【００７１】さらに、ポリエチレンテレフタレート組成
物（ＩＩＩ）のみを１８０℃で３時間減圧乾燥（３Ｔｏ
ｒｒ）し、もう１台の二軸混練押出機２にて供給して２
９０℃で溶融した（ポリマＹ）。

【００７２】この２つのポリマをそれぞれ高精度ろ過し
た後、矩形積層部を備えた３層合流ブロックにて基層部
にポリマＹを、両面表層積層部にポリマＸがくるように
積層し、フィッシュテール型の口金よりシート状にして
押し出した後、静電印加キャスト法を用いて表面温度３
０℃のキャスティングドラムに巻き付けて冷却固化し、
厚さ約１６０μｍの未延伸フィルムを作った。このとき
のドラフト比（口金のスリット幅とフィルム厚みの比）
は６．５であった。

【００７３】この未延伸フィルムを長手方向に３段階に
分け、１２３℃で１．２倍、１２６℃で１．４５倍、１
１４℃で２．３倍それぞれ延伸した。この一軸フィルム
をステンタを用いて幅方向に２段階に分け、１１１℃で
３．７倍、１１３℃で１．２倍延伸し、定長下で２００
℃にて５秒間熱処理し、厚さ１４μｍ、Ｒａ＝０．０２
１μｍのフィルムを得た。フィルムの固有粘度は０．６
０１、カルボキシル末端基濃度は４８当量／１０⁶ ｇで
あった。

【００７４】得られたフィルムの最表層部積層厚さｔ＝
１．０μｍでカルサイト型炭酸カルシウム粒子の平均径
ｄ＝０．５３μｍとの関係は、ｔ＝１．８９ｄであっ
た。また、積層部分中の弗化カルシウム粒子を透過型電
子顕微鏡で観察したところ、Ｄｈは０．２μｍ、Ｄｖは
０．０３μｍ、Ｄｖ／Ｄｈは０．１５であった。

【００７５】フィルム特性を表２に示したが、実施例１
と同様に耐摩耗性、耐スクラッチ性ともに良好であっ
た。また、合せて電磁変換特性も測定したところ、実施
例１を基準として＋１．８ｄＢと、磁気テープ用途とし
て非常に良好なフィルムであった。

【００７６】実施例８〜１０ 弗素化合物粒子の種類、一次径、フィルム中でのＤｈ、
Ｄｖおよび不活性粒子の種類、一次径、積層厚みを変更
する以外は、実施例７と同様の方法で二軸配向積層ポリ
エステルフィルムを得た。これらのフィルムの評価結果
を表２に示したが、耐摩耗性、耐スクラッチ性に優れた
ものであった。また、磁気テープ用途としての電磁変換
特性も良好であった。

【００７７】実施例１１ 撹拌装置、精留塔、凝縮器を備えたエステル交換反応器
にナフタレン−２，６−ジカルボン酸ジメチル１００重
量部とエチレングリコール５２重量部および酢酸マグネ
シウム４水塩０．０６部を供給した後、１８０〜２４０
℃まで徐々に昇温し、同時に生成したメタノールは連続
的に反応系外へ留出させながらエステル交換反応を行な
った。こうして得られた反応物に、先に調製したスラリ
ー（ａ）２０重量部を添加し、１０分後に触媒の酸化ア
ンチモン０．０３重量部および耐熱安定剤としてトリメ
チルホスフェート０．０３重量部を加え、引き続いてエ
チレングリコールを連続的に留出させながら２９０℃ま
で昇温し、同時に０．２ｍｍＨｇまで減圧を進めて重縮
合反応を行ない、固有粘度０．６４、カルボキシル末端
基濃度４２当量／１０⁶ ｇのポリエチレン−２，６−ナ
フタレート組成物（Ｖ）を得た。

【００７８】次に、スラリー（ａ）の代りにスラリー
（ｂ）を用いる以外は、上述した方法を全と同様にして
ポリエチレン−２，６−ナフタレート組成物（ＶＩ）を
得た。固有粘度は０．６４、カルボキシル末端基濃度は
４５当量／１０⁶ ｇであった。次に、粒子を含有しない
ポリエチレン−２，６−ナフタレート（ＶＩＩ）（固有
粘度０．６３、カルボキシル末端基濃度４２当量／１０
⁶ ｇ）を用意し、上述した（Ｖ）、（ＶＩ）、（ＶＩ
Ｉ）が重量比で２０／１５／６５となるようにブレンド
した。

【００７９】このポリマを１３０℃で３時間減圧予備乾
燥（３Ｔｏｒｒ）した後、１８０℃で３時間減圧乾燥
（３Ｔｏｒｒ）した。その後、このポリマをＴ型ダイを
備え、３００℃に加熱した押出機から溶融ポリマを押し
出し、３５℃のキャスティングドラム状で冷却固化さ
せ、無定形シートを得た。無定形シートを１３０℃に加
熱し、縦方向へ５倍、続いて横方向へ４倍延伸した後、
２１０℃で熱処理を行ない、厚さ１３μｍ、Ｒａ＝０．
０２０μｍの二軸延伸ポリエチレン−２，６−ナフタレ
ートフィルムを得た。このフィルムの固有粘度は０．６
１、カルボキシル末端基濃度は４６当量／１０⁶ ｇであ
った。

【００８０】また、フィルム中の弗化カルシウム粒子を
透過型電子顕微鏡で観察したところ、Ｄｈは０．１５μ
ｍ、Ｄｖは０．０３μｍ、Ｄｖ／Ｄｈは０．２であっ
た。また、このフィルムを評価したところ、走行性μ_ｋ
＝０．２０、耐摩耗性１級、耐スクラッチ性１級であ
り、非常に良好であった。また、電磁変換特性も測定し
たところ、実施例１を基準として＋０．５ｄＢと磁気テ
ープ用途として非常に良好なフィルムであった。

【００８１】実施例１２ ポリエチレンテレフタレート組成物（Ｉ）、（ＩＩ）、
（ＩＩＩ）に代えてポリエチレン−２，６−ナフタレー
ト組成物（Ｖ）、（ＶＩ）、（ＶＩＩ）を用い、１３０
℃で３時間減圧予備乾燥（３Ｔｏｒｒ）し、１８０℃で
３時間減圧乾燥（３Ｔｏｒｒ）して二軸混練押出機１に
供給し、３００℃で溶融する以外は実施例７と同様の方
法を用いて厚さ２６０μｍの積層未延伸フィルムを得
た。

【００８２】次に、この未延伸フィルムを１３０℃で縦
方向へ５倍、続いて横方向へ４倍延伸した後、２１０℃
で熱処理を行ない、厚さ１３μｍ、Ｒａ＝０．０１９μ
ｍの二軸延伸ポリエチレン−２，６−ナフタレートフィ
ルムを得た。このフィルムの最表層部積層厚さｔ＝１．
０μｍでカルサイト型炭酸カルシウム粒子の平均径ｄ＝
０．５３μｍとの関係は、ｔ＝１．８９ｄであった。ま
た、積層部分中の弗化カルシウム粒子を透過型電子顕微
鏡で観察したところ、Ｄｈは０．１８μｍ、Ｄｖは０．
０３μｍ、Ｄｖ／Ｄｈ＝０．１７であった。

【００８３】また、このフィルム特性を評価したとこ
ろ、走行性μ_ｋ＝０．１９、耐摩耗性１級、耐スクラッ
チ性１級であり、非常に良好であった。また、電磁変換
特性も測定したところ、実施例１を基準として＋２．０
ｄＢと磁気テープ用途として非常に良好なフィルムであ
った。

【００８４】比較例１〜６ 弗素化合物粒子の種類、一次径、添加量、フィルム中で
のＤｈ、Ｄｖおよび不活性粒子の種類、一次径、添加量
を変更し、実施例１と同様の方法で二軸延伸ポリエステ
ルフィルムを得た。これらのフィルムの評価結果を表３
に示したが、フィルム性能として不十分なものであっ
た。特に比較例５、６のように、いずれか一方の粒子の
みを添加した場合は、耐摩耗性３級、耐スクラッチ性４
級と悪いものであった。

【００８５】比較例７〜１０ 弗素化合物粒子の種類、一次径、添加量、フィルム中で
のＤｈ、Ｄｖおよび不活性粒子の種類、一次径、添加量
を変更し、実施例７と同様の方法で二軸延伸積層ポリエ
スルテルフィルムを得た。これらのフィルムの評価結果
を表４に示したが、フィルム性能として不十分なもので
あった。特に比較例９、１０のように、いずれか一方の
粒子のみを添加した場合は、耐摩耗性３級、耐スクラッ
チ性４級と悪いものであった。

【００８６】

【表１】

【表２】

【表３】

【表４】

【００８７】

【発明の効果】本発明のポリエステル組成物および二軸
配向ポリエステルフィルムは、特定の粒子径、量の弗素
化合物粒子および特定の粒子径、量の不活性粒子を含有
し、耐スクラッチ性、耐摩耗性に優れるものであり、各
用途でのフィルム加工速度の増大に対応できるものであ
る。本発明フィルムの用途は特に限定されないが、加工
工程でのフィルム表面の傷が、加工工程上、製品性能
上、特に問題となる磁気記録媒体用ベースフィルムとし
て特に有用である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁵ 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｋ 7/16 ＫＫＦ 7242−4Ｊ

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 一次粒子の平均径が０．００２μｍ以上
   ０．２μｍ未満である弗素化合物粒子（Ａ）０．０１〜
   ２．０重量部、一次粒子の平均径が０．２μｍ以上１．
   ０μｍ以下である不活性粒子（Ｂ）０．０１〜５．０重
   量部、および芳香族ポリエステル（Ｃ）９９．９８〜９
   ３．０重量部よりなる熱可塑性ポリエステル組成物。
2. 【請求項２】 請求項１記載のポリエステル組成物から
   なるポリエステルフィルム。
3. 【請求項３】 請求項１記載のポリエステル組成物を少
   なくとも一層含有することを特徴とする積層ポリエステ
   ルフィルム。