JPH06120535A - 有機光起電力素子 - Google Patents

有機光起電力素子

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JPH06120535A
JPH06120535A JP4293688A JP29368892A JPH06120535A JP H06120535 A JPH06120535 A JP H06120535A JP 4293688 A JP4293688 A JP 4293688A JP 29368892 A JP29368892 A JP 29368892A JP H06120535 A JPH06120535 A JP H06120535A
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electron
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organic
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JP4293688A
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Hiroshi Ikuno
弘 生野
Shigeto Kojima
成人 小島
Hiroshi Nagame
宏 永目
Kazukiyo Nagai
一清 永井
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Ricoh Co Ltd
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Ricoh Co Ltd
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    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E10/00—Energy generation through renewable energy sources
    • Y02E10/50—Photovoltaic [PV] energy
    • Y02E10/549—Organic PV cells

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  • Photovoltaic Devices (AREA)

Abstract

(57)【要約】 【目的】 有機光起電力素子として機能的、かつ強度的
に長寿命である素子を提供すること。 【構成】 少なくとも一方が透光性である２つの電極の
間に、整流接合を形成する電子受容性有機物層と電子供
与性有機物層の積層した構成をもち、さらに素子の表面
に保護層を積層した構成を含む光起電力素子において、
炭素または炭素を主成分とする表面保護層を設けること
により上記目的を達成することが判明した。さらに表面
保護層の膜厚が50nm以上である場合、表面保護層と素子
の電極間に中間層を設ける場合により一層良好な結果を
得る。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、光センサ等に有用な光
起電力素子に関する。
【０００２】
【従来の技術】有機物を能動材料として用いた光起電力
素子が多く研究されている。その目的は単結晶、多結
晶、アモルファスのＳiでは困難とされている安価で毒
性のない光起電力素子を開発するためである。光起電力
素子は、光エネルギーを電気エネルギー(電圧×電流)に
変換する素子であるため、変換効率がその主要な評価対
象となる。光電流の生成には内部電界の存在が必要であ
るが、内部電界を生成する方法としていくつかの素子構
成が知られている。能動材料として有機物を用いた場合
の、各々の既知の構成での変換効率のベストデータは以
下の通りである。
【０００３】１）ショットキー接合またはＭＩＳ型接合 金属／半導体接合で生じる内部電界を利用したもの。有
機半導体材料としてメロシアニン染料、フタロシアニン
顔料等が報告されている。Al/メロシアニン/Ag素子に対
する78m W/cm2の白色光照射で変換効率0.7％〔（Ｖoc
（開放端電圧)＝1.2 V,Ｊsc(短絡電流)＝1.8 mA/cm2，f
f(フィルファクター)＝0.25)〕が報告されている〔A.K.
Ghoshら J.Appl.Phys.49,5982 (1978)〕。このタイプ
の素子に用いられている有機半導体で変換効率が高いも
のはｐ型に限定されている。従って、電極材料もＡl,Ｉ
n,Ｍg等の仕事関数が低いものが使用される。これらは
容易に酸化される。
【０００４】２）ｎ型無機半導体／ｐ型有機半導体接合
を利用したヘテロｐｎ接合 ｎ型無機半導体／ｐ型有機半導体を接合したときに生じ
る内部電界を利用したもの。ｎ型材料としてＣdＳ等が
用いられる。ｐ型有機半導体材料としてメロシアニン染
料、フタロシアニン等が報告されている。ＩＴＯ(酸化
インジウムスズ）/電着ＣdＳ/塩化アルミニウムフタロ
シアニン/Ａu素子に対する75 mW/cm2のAM-2光照射で変
換効率0.22％(Ｖoc＝0.69 V,Ｊsc＝0.89 mA/cm2，ff＝
0.29）がベストである〔A.Horら Appl.Phys.Lett.,42,
15 (1983)〕。
【０００５】３）有機／有機ヘテロ接合を利用したもの 電子受容性の有機物と電子供与性の有機物を接合したと
きに生じる整流接合による電界を利用したもの。一方の
有機物としてマラカイトグリーン、メチルバイオレッ
ト、ピリリウム等の染料、フラバンスロン、ペリレン顔
料等の縮合多環芳香族化合物が報告されており、他方の
有機物の例として、フタロシアニン顔料、メロシアニン
染料等が報告されている。
【０００６】ＩＴＯ/銅フタロシアニン/ペリレン顔料/
Ａg素子に対する75 mW/cm2のＡＭ（Air Mass）−２光照
射で変換効率0.95％(Ｖoc＝0.45 V,Ｊsc＝2.3 mA/cm2，
ff＝0.65)が報告されている〔C.Tang Appl.Phys.Let
t.,48,183 (1986)〕。この値は有機物を用いた光起電力
素子では最高のものである。また、同じ発明者による特
公昭62-4871号公報には、本素子構成で別種のペリレン
顔料に対して変換効率１％(Ｖoc＝0.44V,Ｊsc＝3.0 mA/
cm2，ff＝0.6)が報告されている。
【０００７】有機物を用いた光起電力素子は、無機半導
体を用いたものと比較して、短絡光電流(Jsc)が低く、f
fが小さい。そして素子の長期的寿命に問題があるもの
が多い。素子の寿命に関しては、素子に水や酸素の吸着
などによる化学的劣化や連続使用による整流接合部の破
壊などが考えられる。また素子自体の硬化は低いものが
多く、機械的な負荷が加わった場合、局部的な傷がつき
やすい。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、有機
光起電力素子としては機能的、かつ強度的にも長寿命で
ある素子を提供することにある。
【０００９】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するた
め、鋭意検討した結果、少なくとも一方が透光性である
２つの電極の間に、整流接合を形成する電子受容性有機
物層と電子供与性有機物層の積層した構成を持ち、さら
に素子の表面に保護層を積層した構成を含む光起電力素
子において、炭素または炭素を主成分とする表面保護層
を設けることにより上記目的を達成することが判明し
た。さらに表面保護層の膜厚50nm以上である場合、さら
に表面保護層と素子の電極間に中間層を設ける場合によ
りいっそう良好に上記目的を達成することができること
を見い出した。
【００１０】以下本発明の重要な構成要素である、素子
の構成、作製法、使用材料等について説明する。本発明
に適用される電子受容性層と電子供与層の整流接合を有
し、表面に保護層をもつ光起電力素子の構成の例には以
下の構成１に示すものがある。 ここで、支持体は背面電極側にあってもよい。また、電
子受容性層と電子供与性層の順が逆があってもよい。
【００１１】さらに異なる構成として次の構成２が挙げ
られる。 ここで、支持体は背面電極側にあってもよい。また、電
子受容性層と電子供与性層が逆があっても良く、その場
合は、電子供与性有機物層（２）、電子供与性有機物層
（１）、電子受容性有機物層の順になる。
【００１２】さらに異なる構成として次の構成３が挙げ
られる。 ここで、支持体は背面電極側にあってもよい。また、電
子受容性層と電子供与性層の順が逆であってもよく、そ
の場合は、電子供与性有機物層(２)、電子供与性有機物
層(１)、電子受容性有機物層の順となる。
【００１３】さらに異なる構成として次の構成４が挙げ
られる。 ここで、支持体は背面電極側にあってもよい。また、電
子受容性層と電子供与性層の順が逆であってもよく、そ
の場合は、電子供与性有機物層(２)、電子供与性有機物
層(１)、電子受容性有機物層の順となる。
【００１４】本発明の中間層を設けたものに適用される
構成として次の構成５が挙げられる。 ここで、支持体は背面電極側にあってもよい。また、電
子受容性層と電子供与性層の順が逆であってもよい。
【００１５】さらに異なる構成として次の構成６が挙げ
られる。 ここで、支持体は背面電極側にあってもよい。また、電
子受容性層と電子供与性層の順が逆であってもよく、そ
の場合は、電子供与性有機物層(２)、電子供与性有機物
層(１)、電子受容性有機物層の順となる。
【００１６】さらに異なる構成として次の構成７が挙げ
られる。 ここで、支持体は背面電極側にあってもよい。また、電
子受容性層と電子供与性層の順が逆であってもよく、そ
の場合は、電子供与性有機物層(２)、電子供与性有機物
層(１)、電子受容性有機物層の順となる。
【００１７】さらに異なる構成として次の構成８が挙げ
られる。 ここで、支持体は背面電極側にあってもよい。また、電
子受容性層と電子供与性層の順が逆であってもよく、そ
の場合は、電子供与性有機物層(２)、電子供与性有機物
層(１)、電子受容性有機物層の順となる。
【００１８】本発明において、素子の構成は上記した構
成に限定されるものではない。
【００１９】本発明において、有機光起電力素子に設け
られる炭素または炭素を主成分とする表面保護層とは、
好ましくはＳＰ3軌道を有するダイヤモンドと類似のＣ
−Ｃ結合を有する膜で形成され、膜厚が50nm以上である
ことが望ましい。しかし、ＳＰ2軌道を有するグラファ
イトと類似の構造を持つ膜でもかまわないし、さらに非
晶質性のものでもかまわない。
【００２０】この炭素または炭素を主成分とする表面保
護層にはフッ素等のハロゲン元素、窒素、リン、ホウ素
等を必要に応じて添加することができ、その濃度は深さ
方向に対して均一であっても勾配を設けてもかまわな
い。このような膜は、一般的にスパッタリング、熱フィ
ラメントＣＶＤ法、プラズマＣＶＤ法、グロー放電分解
法、光ＣＶＤ法、電子衝撃ＣＶＤ法等により形成される
が、特にその製膜方法は限定されるものではない。
【００２１】本発明において、電極と表面保護層の間に
設けられる中間層としては、SiO2、Al2O3、シランカッ
プリング剤、チタンカップリング剤、クロムカップリン
グ剤等の無機材料やポリアミド樹脂、アルコール可溶性
ポリアミド樹脂、水溶性ポリビニルプチラール、ポリビ
ニルブチラール、ＰＶＡ等の接着性の良いバインダー樹
脂等が用いられるが、特に電極と表面保護層の接着性の
良いものであればどのようなものでもかまわない。
【００２２】本発明において使用する透明絶縁支持体と
しては、ガラス、プラスチックフィルム等が用いられ
る。
【００２３】本発明において使用する透明電極として
は、酸化スズインジウム(ＩＴＯ)、酸化スズ、酸化イン
ジウム等が用いられる。好ましい厚さは100〜10000Åで
ある。本発明において使用するｎ型半導体層としては酸
化亜鉛、３価の金属がドーブされた酸化亜鉛、硫化カド
ミウム、酸化チタン、リンをドーブしたアモルファスシ
リコン等で酸化亜鉛、硫化カドミウム等が好ましい。厚
さは10〜10000Åが好ましい。
【００２４】本発明に使用する電子供与性有機物層また
は電子供与性有機物層（１）としては、フタロシアニン
系顔料（中心金属がＣu，Ｚn，Ｃo，Ｎi，Ｐb，Ｐt，Ｆ
e，Ｍg等の２価のもの、無金属フタロシアニン、塩化ア
ルミニウムフタロシアニン、塩化インジウムフタロシア
ニン、塩化ガリウムフタロシアニン等のハロゲン原子が
配位した３価金属のフタロシアニン、その他酸化バナジ
ウムフタロシアニン、酸化チタニウムフタロシアニン等
の酸素が配位したフタロシアニン）が使用される。
【００２５】本発明に使用する電子供与性有機物層
（２）としては、電子供与性有機物層（１）に使用され
る物と異なり、下のようなものから選択される。 ・フタロシアニン系顔料（中心金属がＣu，Ｚn，Ｃo，
Ｎi，Ｐb，Ｐt，Ｆe，Ｍg等の２価のもの、無金属フタ
ロシアニン、アルミニウムクロルフタロシアニン、イン
ジウムクロルフタロシアニン、ガリウムクロルフタロシ
アニン等のハロゲン原子が配位した３価金属のフタロシ
アニン、その他酸化バナジウムフタロシアニン、酸化チ
タニウムフタロシアニン等の酸素が配位したフタロシア
ニン）。 ・インジゴ、チオインジゴ系顔料（Pigment Blue 66, P
igment Violet 36等）、キナクリドン系顔料（Pigmemen
t Violet 19, Pigment Red 122等)、メロシアニン化合
物、シアニン化合物、スクアリウム化合物等の染料。 ・有機電子写真感光体で用いられる電荷移動剤（ヒドラ
ゾン化合物、ピラゾリン化合物、トリフェニルメタン化
合物、トリフェニルアミン化合物等）。 ・電気伝導性有機電荷移動錯体で用いられる電子供与性
化合物（テトラチオフルバレン、テトラフェニルテトラ
チオフラバレン等）。 ・導電性高分子（ポリピロール、ポリチオフェン、ポリ
アニリン等）。
【００２６】これらの層は蒸着、スピンコート、デイッ
ピング、電界重合等での方法で製膜される。この中で薄
膜化、均一化には蒸着が好ましい。膜厚は電子供与性有
機物層（１）では30〜300Åが適当である。厚くなると
Ｊscの増大がみられず、また、薄くなるとその層自体の
光吸収効率が落ち、Ｊscが低下する。電子供与性有機物
層（２）では適当な膜厚き50〜3000Åである。電子供与
性有機物層が一層の場合は適当な膜厚は50〜3000Åであ
る。
【００２７】また、本発明で用いられる背面電極として
は、Ａu,Ｐt,Ｎi,Ｐd,Ｃu,Ｃr,Ａg等が用いられ、特に
Ａuは安定で好ましい。膜厚は50〜3000Åが適当であ
る。
【００２８】電子受容性有機物層としては、ペリレン系
顔料〔Pigment Red (以下 PR) 179、PR190、PR149、PR1
89、PR123、Pigment Brown 26等〕、ペリノン系顔料（P
igmentOrange 43、PR194等)、アントラキノン系顔料 PR
168、PR177、Vat Yellow 4等、フラバンスロン等の含キ
ノン黄色顔料、クリスタルバイオレット、メチルバイオ
レット、マラカイトグリーン等の染料を挙げることがで
きる。これらは蒸着、スピンコート、ディッピングにて
製膜される。薄膜化、均一化には蒸着が好ましい。膜厚
は100〜3000Åが好ましい。
【００２９】
【実施例】以下に実施例を示し、本発明をさらに詳細に
説明する。 〔実施例１〕よく洗浄したＩＴＯガラス（松崎真空製、
30Ω/□）上に基板温度約300℃で、導入ガスとしてアル
ゴンを用い、ＤＣマグネトロンスパッタ法で、酸化亜鉛
を約1300Åの厚さで設けた。その上に、真空蒸着法で電
子受容性有機物であるペリレンテトラカルボン酸ビスメ
チルイミド（ＰＬ−ＭＥ）を400Åの厚さで設けた。次
いで電子供与性物質（１）であるインジウムクロロフタ
ロシアニン（ＩnＣlＰc）を約150Åの厚さで設け、さら
に2,9-ジメチルキナクリドン（QA-ME）を約300Åの厚さ
で設けた。その上に金を真空蒸着し、さらに表面保護層
として、プラズマＣＶＤ法により製膜して素子とした。
プラズマＣＶＤ法の製膜条件は次に示す通りで有る。 反応ガス ： Ｃ2Ｈ4／Ｈ2／ＮＦ3 ガス流量 ： 90sccm／210sccm／45sccm 反応圧 ： 0.03Torr ＲＦ出力 ： 100W 膜圧 ： 1μm
【００３０】ＩＴＯと金がなす面積は0.25cm2とした。
２つの電極に銀ペーストにてリード線を取り付けた。こ
の素子のＩＴＯ側に、75 mW／cm2の白色光を照射しなが
ら、６ mV／sで掃引される電圧を印加して変換効率を測
定した。そして常温常湿の状態で光を照射せずに３０日
間放置後、同様の測定を行った。結果は表１に示す。
【００３１】〔実施例２〕よく洗浄したＩＴＯガラス
（松崎真空製、30Ω/□）上に基板温度約300℃で、導入
ガスとしてアルゴンを用い、ＤＣマグネトロンスパッタ
法で、酸化亜鉛を約1300Åの厚さで設けた。その上に、
真空蒸着法で電子受容性有機物であるペリレンテトラカ
ルボン酸ビスメチルイミド（ＰＬ−ＭＥ）を400Åの厚
さで設けた。次いで電子供与性物質（１）であるアルミ
ニウムクロロフタロシアニン（ＡlＣlＰc）を約500Åの
厚さで設けた。その上に金を真空蒸着し、さらに表面保
護層として、プラズマＣＶＤ法により製膜して素子とし
た。プラズマＣＶＤ法の製膜条件は次に示す通りで有
る。 反応ガス ： Ｃ2Ｈ4／Ｈ2 ガス流量 ： 90sccm／210sccm 反応圧 ： 0.01Torr ＲＦ出力 ： 70W 膜圧 ： 600Å ＩＴＯと金がなす面積は0.25cm2とした。２つの電極に
銀ペーストにてリード線を取り付けた。実施例１と同様
にして同様リード線を取り付け、75 mW／cm2の白色光を
照射しながら、６ mV／sで掃引される電圧を印加して変
換効率を測定した。そして常温常湿の状態で光を照射せ
ずに３０日間放置後、同様の測定を行った。結果は表１
に示す。
【００３２】〔実施例３〕よく洗浄したＩＴＯガラス
（松崎真空製、30Ω/□）上に基板温度約300℃で、導入
ガスとしてアルゴンを用い、ＤＣマグネトロンスパッタ
法で、酸化亜鉛を約1300Åの厚さで設けた。その上に、
真空蒸着法で電子受容性有機物であるペリレンテトラカ
ルボン酸ビスメチルイミド（ＰＬ−ＭＥ）を400Åの厚
さで設けた。次いで電子供与性物質である銅フタロシア
ニン（ＣuＰc）を約500Åの厚さで設け、その上に金を
真空蒸着し、シリコーン樹脂をスプレーコートし中間層
とした。さらに表面保護層として、プラズマＣＶＤ法に
より製膜して素子とした。プラズマＣＶＤ法の製膜条件
は次に示す通りで有る。 反応ガス ： Ｃ2Ｈ4／Ｈ2／ＮＦ3 ガス流量 ： 90sccm／210sccm／45sccm 反応圧 ： 0.01Torr ＲＦ出力 ： 100W この素子の表面保護層側に粘着テープ（住友スリーＭ社
製：スコッチメンディングテープ８１０）を貼りつけて
後、引き剥がしたが表面層は剥離しなかった。
【００３３】比較例１ 表面保護層を設けないこと以外は、全て実施例１と同様
にして測定を行った。結果は表１に示す。
【００３４】比較例２ 表面保護層の膜厚400Åにすること以外は、全て実施例
２と同様にして測定を行った。結果は表１に示す。
【００３５】比較例３ 中間層を設けないこと以外は、全て実施例３と同様にし
て粘着テープによる引き剥がし試験を行った結果、表面
層は剥離した。
【００３６】
【表１】
【００３７】
【発明の効果】本発明によれば、有機光起電力素子にお
いて、炭素または炭素を主成分とする表面保護層を設け
ることにより、耐環境性に強い長寿命の、変換効率の高
い素子を得ることができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 永井 一清 東京都大田区中馬込１丁目３番６号 株式 会社リコー内

Claims (3)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 少なくとも一方が透光性である２つの電
    極の間に、整流接合を形成する電子受容性有機物層と電
    子供与性有機物層を積層した構成をもち、さらに素子の
    表面に保護層を積層した構成を含む光起電力素子におい
    て、該表面保護層が炭素または炭素を主成分とすること
    を特徴とする有機光起電力素子。
  2. 【請求項２】 前記表面保護層の膜厚が500nm以上であ
    ることを特徴とする請求項１に記載の有機光起電力素
    子。
  3. 【請求項３】 前記表面保護層と素子の電極間に中間層
    を設けることを特徴とする請求項１に記載の有機光起電
    力素子。
JP4293688A 1992-10-07 1992-10-07 有機光起電力素子 Pending JPH06120535A (ja)

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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR101034466B1 (ko) * 2009-02-09 2011-05-17 한국과학기술연구원 정공이동도가 우수한 유기박막층을 이용하여 증가된 효율을갖는 유기 광전 변환 소자 및 그의 제조방법
US8941096B2 (en) 2001-12-05 2015-01-27 Semiconductor Energy Laboratory Co., Ltd. Organic semiconductor element

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