JPH0559372A - ポリオレフイン系樹脂から燃料油を製造する方法 - Google Patents
ポリオレフイン系樹脂から燃料油を製造する方法Info
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- JPH0559372A JPH0559372A JP30138091A JP30138091A JPH0559372A JP H0559372 A JPH0559372 A JP H0559372A JP 30138091 A JP30138091 A JP 30138091A JP 30138091 A JP30138091 A JP 30138091A JP H0559372 A JPH0559372 A JP H0559372A
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- Production Of Liquid Hydrocarbon Mixture For Refining Petroleum (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 Ｙ型ゼオライトを希土類元素混合物でイオン
交換した希土類イオン交換Ｙゼオライトで熱分解するこ
とによって、オクタン価の高いガソリンを得る。 【構成】 ポリオレフィン系樹脂を３００〜５５０℃で
熱分解させて生成した油を加熱して蒸気状にした後、Ｙ
型ゼオライトを希土類元素混合物（例えば、Ｌａ３６
％，Ｃｅ２８％，Ｎｄ２５％，その他）で完全にイオン
交換した希土類イオン交換Ｙゼオライト（例えば、希土
類含有量 １８ｗｔ％）充填層中において、２００〜６
００℃で接触改質させることを特徴とする燃料油の製造
方法が提供される。
交換した希土類イオン交換Ｙゼオライトで熱分解するこ
とによって、オクタン価の高いガソリンを得る。 【構成】 ポリオレフィン系樹脂を３００〜５５０℃で
熱分解させて生成した油を加熱して蒸気状にした後、Ｙ
型ゼオライトを希土類元素混合物（例えば、Ｌａ３６
％，Ｃｅ２８％，Ｎｄ２５％，その他）で完全にイオン
交換した希土類イオン交換Ｙゼオライト（例えば、希土
類含有量 １８ｗｔ％）充填層中において、２００〜６
００℃で接触改質させることを特徴とする燃料油の製造
方法が提供される。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、ポリオレフィン系樹脂
からガソリン等の燃料油を製造する方法に関する。
からガソリン等の燃料油を製造する方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリス
チレン等のポリオレフィン系樹脂はその廃棄物処理が技
術的に困難であるため、種々の公害問題が生じている。
ポリオレフィン系樹脂の廃棄物処理は、燃料油として再
利用できれば好都合であり、従来から熱分解法が検討さ
れている。近年、２段処理法によるポリオレフィン系プ
ラスチックの熱分解法が提案されている（参照：特公昭
６０−１５６７４号公報）。しかし、この方法により得
られる生成物は炭素数の分布が広く、燃料油として適し
ていなかった。その後、ポリオレフィン系プラスチック
を溶融液槽で熱分解させ、発生した蒸気状生成物を１〜
１２の範囲の拘束係数を持つゼオライト充填層中におい
て、接触転化させることを特徴とする低沸点低流動性の
炭化水素油の製造方法が提案された（参照：特開昭６３
−１７８１９５号公報）。
チレン等のポリオレフィン系樹脂はその廃棄物処理が技
術的に困難であるため、種々の公害問題が生じている。
ポリオレフィン系樹脂の廃棄物処理は、燃料油として再
利用できれば好都合であり、従来から熱分解法が検討さ
れている。近年、２段処理法によるポリオレフィン系プ
ラスチックの熱分解法が提案されている（参照：特公昭
６０−１５６７４号公報）。しかし、この方法により得
られる生成物は炭素数の分布が広く、燃料油として適し
ていなかった。その後、ポリオレフィン系プラスチック
を溶融液槽で熱分解させ、発生した蒸気状生成物を１〜
１２の範囲の拘束係数を持つゼオライト充填層中におい
て、接触転化させることを特徴とする低沸点低流動性の
炭化水素油の製造方法が提案された（参照：特開昭６３
−１７８１９５号公報）。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】前記した方法によれ
ば、低温での流動性が極めて高い炭化水素油が得られ
る。しかし、前記ゼオライトは高価であるし、細孔径が
小さいため、大きい分子である重質油の分解には適して
いない。そのため、得られる油の芳香族含有量が少な
く、オクタン価が低い等の欠点があった。従って、本発
明の目的は、前記従来技術の欠点を解消するため、細孔
径が大きく、かつ、安価な触媒を使うことで、重質油の
分解が進みやすく、芳香族含有量の多い油を生成し、オ
クタン価の高い燃料油を効率的に得る方法を提供するこ
とにある。
ば、低温での流動性が極めて高い炭化水素油が得られ
る。しかし、前記ゼオライトは高価であるし、細孔径が
小さいため、大きい分子である重質油の分解には適して
いない。そのため、得られる油の芳香族含有量が少な
く、オクタン価が低い等の欠点があった。従って、本発
明の目的は、前記従来技術の欠点を解消するため、細孔
径が大きく、かつ、安価な触媒を使うことで、重質油の
分解が進みやすく、芳香族含有量の多い油を生成し、オ
クタン価の高い燃料油を効率的に得る方法を提供するこ
とにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明によれば、前記目
的を達成するため、ポリオレフィン系樹脂を熱分解させ
て発生した油状又は蒸気状生成物をＹ型ゼオライト充填
層中において熱分解させることを特徴とする燃料油の製
造方法が提供される。
的を達成するため、ポリオレフィン系樹脂を熱分解させ
て発生した油状又は蒸気状生成物をＹ型ゼオライト充填
層中において熱分解させることを特徴とする燃料油の製
造方法が提供される。
【０００５】本発明に供するポリオレフィン系樹脂は、
オレフィンの単独、もしくは共重合体の他、他のモノマ
ーとの共重合体等を含み、例えば通常市販の高、中、低
圧法により製造されたポリエチレン、ポリー１，２−ブ
タジエン、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−
ブテン共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体、これ
らの２種以上の混合物、又は、これらとアタクチック、
もしくはアイソタクチック構造を有するポリプロピレン
との混合物である。通常その廃棄物の形態はフィルム、
シート、成型品等いずれでもよいが、農園芸用フィル
ム、シート類は特に好ましく用いられる。これらは通常
適宜の手段で粉砕した上、押出機などを用いて加熱し軟
化溶融させつつ連続的に熱分解反応層に供給される。近
年大量に使用されている架橋又は無架橋ポリオレフィン
発泡体の廃棄物は、従来公知の方法（参照：特開平３−
６５２８号公報等）によって減容処理された後、前記と
同様の手段で熱分解反応層に供給される。原料としての
架橋したポリオレフィンは、電子線架橋によるものでも
化学架橋によるものでも良く、ゲル分率が高くても差し
支えない。
オレフィンの単独、もしくは共重合体の他、他のモノマ
ーとの共重合体等を含み、例えば通常市販の高、中、低
圧法により製造されたポリエチレン、ポリー１，２−ブ
タジエン、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−
ブテン共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体、これ
らの２種以上の混合物、又は、これらとアタクチック、
もしくはアイソタクチック構造を有するポリプロピレン
との混合物である。通常その廃棄物の形態はフィルム、
シート、成型品等いずれでもよいが、農園芸用フィル
ム、シート類は特に好ましく用いられる。これらは通常
適宜の手段で粉砕した上、押出機などを用いて加熱し軟
化溶融させつつ連続的に熱分解反応層に供給される。近
年大量に使用されている架橋又は無架橋ポリオレフィン
発泡体の廃棄物は、従来公知の方法（参照：特開平３−
６５２８号公報等）によって減容処理された後、前記と
同様の手段で熱分解反応層に供給される。原料としての
架橋したポリオレフィンは、電子線架橋によるものでも
化学架橋によるものでも良く、ゲル分率が高くても差し
支えない。
【０００６】本発明の方法では、ポリオレフィン系樹脂
の加熱温度を３００〜５５０℃の範囲で熱分解し、蒸気
状生成物を得る。架橋していないポリオレフィン樹脂で
あれば、このように広い範囲で溶融させることができる
が、架橋ポリオレフィン発泡体廃材等の架橋ポリオレフ
ィン樹脂は、樹脂が溶融状態にならないため、４００〜
４５０℃の温度範囲で加熱して熱分解しなければならな
い。この熱分解反応は撹拌下に行うことが好ましく、触
媒は特に必要としない。触媒の共存下に熱分解を行うと
きは、天然ゼオライト、ボーキサイト、赤泥等の無機多
孔質粒状物が使用され、通常０．０１〜１０ｍｍ程度の
粒径のものが好ましい。このように熱分解で生成した蒸
気状生成物はそのまま、又は冷却して油状にした後、Ｙ
型ゼオライト充填層に通され接触転化される。
の加熱温度を３００〜５５０℃の範囲で熱分解し、蒸気
状生成物を得る。架橋していないポリオレフィン樹脂で
あれば、このように広い範囲で溶融させることができる
が、架橋ポリオレフィン発泡体廃材等の架橋ポリオレフ
ィン樹脂は、樹脂が溶融状態にならないため、４００〜
４５０℃の温度範囲で加熱して熱分解しなければならな
い。この熱分解反応は撹拌下に行うことが好ましく、触
媒は特に必要としない。触媒の共存下に熱分解を行うと
きは、天然ゼオライト、ボーキサイト、赤泥等の無機多
孔質粒状物が使用され、通常０．０１〜１０ｍｍ程度の
粒径のものが好ましい。このように熱分解で生成した蒸
気状生成物はそのまま、又は冷却して油状にした後、Ｙ
型ゼオライト充填層に通され接触転化される。
【０００７】本発明ではこの接触転化において使用され
る触媒の具体例としては、通常のＹ型ゼオライトでも良
いが、好ましくは、Ｙ型ゼオライトを希土類元素混合物
（例えば、Ｌａ３６％，Ｃｅ２８％，Ｎｄ２５％，その
他）で完全にイオン交換した希土類イオン交換Ｙゼオラ
イト（以下ＲＥＹと称する）が使用される。ＲＥＹは、
例えば、希土類含有量 １８ｗｔ％のものが使用され
る。該ＲＥＹの活性が強すぎる場合は、該ＲＥＹを合成
シリカアルミナ（例えば、アルミナ含有量２５ｗｔ％）
とカオリン白土からなる半合成マトリックスに適宜添加
して調製されたものが適宜選択され、活性の高いＲＥＹ
が特に好ましい。かかるＹ型ゼオライトは通常それ自体
で又はアルミナ等の担体と共に粒径０．０１〜１０ｍｍ
程度の任意の形に成型して用いられる。この接触転化反
応は通常の操作では２５０〜６００℃、好ましくは３０
０〜５００℃の温度で行われる。Ｙ型ゼオライトの使用
は単に温度条件の低下や安定した連続操作を可能にする
だけでなく、生成物の品質と収率向上に顕著な効果をも
たらす。また、この触媒は再生再使用してもその効果が
維持される。生成物は芳香族が多く、又、異性化されて
いるので、オクタン価の高い燃料油が得られる。更に、
炭素数がＣ５〜Ｃ１１の範囲にあり、燃料油として好適
であり、更に着色もほとんどない。その結果、生成油は
そのままガソリン等の高付加価値製品として利用するこ
とが可能である。又、ガス状生成物も発生し、燃料とし
て使用できる。
る触媒の具体例としては、通常のＹ型ゼオライトでも良
いが、好ましくは、Ｙ型ゼオライトを希土類元素混合物
（例えば、Ｌａ３６％，Ｃｅ２８％，Ｎｄ２５％，その
他）で完全にイオン交換した希土類イオン交換Ｙゼオラ
イト（以下ＲＥＹと称する）が使用される。ＲＥＹは、
例えば、希土類含有量 １８ｗｔ％のものが使用され
る。該ＲＥＹの活性が強すぎる場合は、該ＲＥＹを合成
シリカアルミナ（例えば、アルミナ含有量２５ｗｔ％）
とカオリン白土からなる半合成マトリックスに適宜添加
して調製されたものが適宜選択され、活性の高いＲＥＹ
が特に好ましい。かかるＹ型ゼオライトは通常それ自体
で又はアルミナ等の担体と共に粒径０．０１〜１０ｍｍ
程度の任意の形に成型して用いられる。この接触転化反
応は通常の操作では２５０〜６００℃、好ましくは３０
０〜５００℃の温度で行われる。Ｙ型ゼオライトの使用
は単に温度条件の低下や安定した連続操作を可能にする
だけでなく、生成物の品質と収率向上に顕著な効果をも
たらす。また、この触媒は再生再使用してもその効果が
維持される。生成物は芳香族が多く、又、異性化されて
いるので、オクタン価の高い燃料油が得られる。更に、
炭素数がＣ５〜Ｃ１１の範囲にあり、燃料油として好適
であり、更に着色もほとんどない。その結果、生成油は
そのままガソリン等の高付加価値製品として利用するこ
とが可能である。又、ガス状生成物も発生し、燃料とし
て使用できる。
【０００８】
【実施例】次に、実施例に基づいて本発明を説明する。
図１は、本発明の方法の実施に用いる装置の１実施例を
示す概略図であって、１は、ポリオレフィン系樹脂の熱
分解生成油の接触改質反応装置、２は熱分解生成油の供
給部、３は窒素ガス（キャリヤガス）の供給部、４はリ
ボンヒーターであり、生成油及び窒素ガスの供給路を１
００〜３００℃に加熱し、生成油を蒸気状にせしめる。
５は触媒層反応部であり、粒径約０．０２ｍｍのＹ形ゼ
オライトを希土類元素混合物でイオン交換したＲＥＹを
充填している。触媒層の回りには電気ヒーター６が設け
られ、触媒層を３００〜５００℃に加熱する。触媒層の
下の流路にはリボンヒーター７が設けられ、途中での冷
却を防いでいる。８は氷冷コンデンサーで０℃まで冷却
し、９のコンデンサーではドライアイスにより−８０℃
まで冷却してキャリヤガスと低級炭化水素を除く炭化水
素を分離している。コンデンサー８及び９の下部には、
各々油の取り出し口を有している。ポリオレフィン系樹
脂の熱分解油は触媒層を通過する間に改質され、これら
のコンデンサー内で冷却され、留出する。留出した燃料
油は、コンデンサー８及び９の下に設けられた取り出し
口を通り、貯油層（図示せず）に導かれる。１０はガス
の取り出し口であり、可燃性のガスを得ることができ
る。上記リボンヒーター４及び７、電気ヒーター６はジ
ャケットを設けてオイル等の熱媒を通して加熱しても良
いし、他の加熱機構でも良い。
図１は、本発明の方法の実施に用いる装置の１実施例を
示す概略図であって、１は、ポリオレフィン系樹脂の熱
分解生成油の接触改質反応装置、２は熱分解生成油の供
給部、３は窒素ガス（キャリヤガス）の供給部、４はリ
ボンヒーターであり、生成油及び窒素ガスの供給路を１
００〜３００℃に加熱し、生成油を蒸気状にせしめる。
５は触媒層反応部であり、粒径約０．０２ｍｍのＹ形ゼ
オライトを希土類元素混合物でイオン交換したＲＥＹを
充填している。触媒層の回りには電気ヒーター６が設け
られ、触媒層を３００〜５００℃に加熱する。触媒層の
下の流路にはリボンヒーター７が設けられ、途中での冷
却を防いでいる。８は氷冷コンデンサーで０℃まで冷却
し、９のコンデンサーではドライアイスにより−８０℃
まで冷却してキャリヤガスと低級炭化水素を除く炭化水
素を分離している。コンデンサー８及び９の下部には、
各々油の取り出し口を有している。ポリオレフィン系樹
脂の熱分解油は触媒層を通過する間に改質され、これら
のコンデンサー内で冷却され、留出する。留出した燃料
油は、コンデンサー８及び９の下に設けられた取り出し
口を通り、貯油層（図示せず）に導かれる。１０はガス
の取り出し口であり、可燃性のガスを得ることができ
る。上記リボンヒーター４及び７、電気ヒーター６はジ
ャケットを設けてオイル等の熱媒を通して加熱しても良
いし、他の加熱機構でも良い。
【０００９】次に、上記の装置を用いたポリオレフィン
系樹脂からの燃料油製造の実験結果を示す。 （１）接触改質用反応器 高さ３００ｍｍ、内径１２ｍｍのステンレス製（ＳＵＳ
３０４）反応管に、Ｙ型ゼオライトを希土類元素混合物
でイオン交換した粒径０．０２ｍｍのＲＥＹ（東ソー株
式会社製、商品名 ＴＳＺ−３２０）０．５ｇとガラス
ビーズ４．５ｇを充填した。ガラスビーズの粒径は、
０．８ｍｍであり、反応管内の触媒密度を希釈するため
に使用される。 （２）使用原料 低密度ポリエチレン（商品名：ユカロンＹＦ−３０、Ｍ
ＦＲ １．０ｇ／１０ｍｉｎ、密度０．９２０ｇ／ｃｍ
３、三菱油化株式会社製）を４００℃で熱分解して得ら
れた生成油を供給部２から触媒層に供給し、接触改質し
た。
系樹脂からの燃料油製造の実験結果を示す。 （１）接触改質用反応器 高さ３００ｍｍ、内径１２ｍｍのステンレス製（ＳＵＳ
３０４）反応管に、Ｙ型ゼオライトを希土類元素混合物
でイオン交換した粒径０．０２ｍｍのＲＥＹ（東ソー株
式会社製、商品名 ＴＳＺ−３２０）０．５ｇとガラス
ビーズ４．５ｇを充填した。ガラスビーズの粒径は、
０．８ｍｍであり、反応管内の触媒密度を希釈するため
に使用される。 （２）使用原料 低密度ポリエチレン（商品名：ユカロンＹＦ−３０、Ｍ
ＦＲ １．０ｇ／１０ｍｉｎ、密度０．９２０ｇ／ｃｍ
３、三菱油化株式会社製）を４００℃で熱分解して得ら
れた生成油を供給部２から触媒層に供給し、接触改質し
た。
【００１０】
【表１】
【００１１】上記の表の数値は、得られた液状物の各測
定値を示す。又、ＷＨＳＶは、ｗｅｉｇｈｔ ｈｏｕｒ
ｌｙ ｓｐａｃｅ ｖｅｌｏｃｉｔｙの略を示す。上記
実施例１〜５は、触媒としてＲＥＹを使用し、比較例１
及び２は触媒として（Ｓｉ／Ａｌ）比の異なるペンタジ
ル型ゼオライト（ＺＳＭ−５）を使用し、比較例３はア
ルミナ含有量１３ｗｔ％の合成シリカ・アルミナを使用
し、比較例４はプロトン型Ｙゼオライトを使用して、得
られる燃料油の成分を比較した。その結果、ＲＥＹを使
用した方が、燃料油の芳香族含有量及びオクタン価が極
めて大きかった。又、ＲＥＹを使用した場合、反応装置
内にカーボンの付着はほとんど見られなかった。
定値を示す。又、ＷＨＳＶは、ｗｅｉｇｈｔ ｈｏｕｒ
ｌｙ ｓｐａｃｅ ｖｅｌｏｃｉｔｙの略を示す。上記
実施例１〜５は、触媒としてＲＥＹを使用し、比較例１
及び２は触媒として（Ｓｉ／Ａｌ）比の異なるペンタジ
ル型ゼオライト（ＺＳＭ−５）を使用し、比較例３はア
ルミナ含有量１３ｗｔ％の合成シリカ・アルミナを使用
し、比較例４はプロトン型Ｙゼオライトを使用して、得
られる燃料油の成分を比較した。その結果、ＲＥＹを使
用した方が、燃料油の芳香族含有量及びオクタン価が極
めて大きかった。又、ＲＥＹを使用した場合、反応装置
内にカーボンの付着はほとんど見られなかった。
【００１２】
【発明の効果】以上説明したように本発明の方法は、活
性及び選択性の高い触媒を使うため、得られる液状物の
芳香族が多く、オクタン価の高い良質のガソリンを得る
ことができる。又、触媒が安価で経済性に優れているだ
けでなく、架橋したポリオレフィン樹脂でも原料として
使用できるので、架橋ポリオレフィン発泡体、電線被覆
に使用される架橋ポリエチレン廃材等の処理に好適であ
る。更に、ガス状生成物も副生し、ＬＰＧ等の燃料ガス
として好適である。
性及び選択性の高い触媒を使うため、得られる液状物の
芳香族が多く、オクタン価の高い良質のガソリンを得る
ことができる。又、触媒が安価で経済性に優れているだ
けでなく、架橋したポリオレフィン樹脂でも原料として
使用できるので、架橋ポリオレフィン発泡体、電線被覆
に使用される架橋ポリエチレン廃材等の処理に好適であ
る。更に、ガス状生成物も副生し、ＬＰＧ等の燃料ガス
として好適である。
【図１】本発明の方法の実施に用いる装置の一例を示す
概略図である。
概略図である。
１ ポリオレフィン系樹脂の熱分解生成油の接触改質反
応装置 ２ 熱分解生成油の供給部 ３ 窒素ガスの供給部 ４ リボンヒーター ５ 触媒層反応部 ６ 電気ヒーター ７ リボンヒーター ８ 氷冷コンデンサー ９ ドライアイスのコンデンサー １０ ガスの取り出し口
応装置 ２ 熱分解生成油の供給部 ３ 窒素ガスの供給部 ４ リボンヒーター ５ 触媒層反応部 ６ 電気ヒーター ７ リボンヒーター ８ 氷冷コンデンサー ９ ドライアイスのコンデンサー １０ ガスの取り出し口
Claims (6)
- 【請求項１】 ポリオレフィン系樹脂を熱分解して発生
した油状又は蒸気状生成物をＹ型ゼオライト充填層中に
おいて接触転化させることを特徴とする燃料油の製造方
法。 - 【請求項２】 Ｙ型ゼオライトが希土類元素混合物でイ
オン交換した希土類イオン交換Ｙゼオライト（ＲＥＹ）
である請求項１記載の方法。 - 【請求項３】 Ｙ型ゼオライトが希土類元素混合物でイ
オン交換した希土類イオン交換Ｙゼオライト（ＲＥＹ）
を、合成シリカアルミナとカオリン白土からなる半合成
マトリックスに添加して調製されたものである請求項１
記載の方法。 - 【請求項４】 Ｙ型ゼオライト充填層中における接触改
質温度が２００〜６００℃である請求項１，２又は３記
載の方法。 - 【請求項５】 ポリオレフィン系樹脂を３００〜５５０
℃の温度範囲で熱分解させ、油状又は蒸気状生成物を得
る請求項１，２，３又は４記載の方法。 - 【請求項６】 Ｙ型ゼオライトの粒径が０．０１〜１０
ｍｍである請求項１，２，３，４又は５記載の方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP30138091A JPH0559372A (ja) | 1991-09-02 | 1991-09-02 | ポリオレフイン系樹脂から燃料油を製造する方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP30138091A JPH0559372A (ja) | 1991-09-02 | 1991-09-02 | ポリオレフイン系樹脂から燃料油を製造する方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0559372A true JPH0559372A (ja) | 1993-03-09 |
Family
ID=17896181
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP30138091A Pending JPH0559372A (ja) | 1991-09-02 | 1991-09-02 | ポリオレフイン系樹脂から燃料油を製造する方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0559372A (ja) |
Cited By (12)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| JPH06271868A (ja) * | 1993-01-22 | 1994-09-27 | Mazda Motor Corp | 廃プラスチック又はゴム材から炭化水素油を得る方法及びその実施に使用される装置 |
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-
1991
- 1991-09-02 JP JP30138091A patent/JPH0559372A/ja active Pending
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