JPH05501397A - リボフラビン組成物および製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 発明の技術分野 本発明は、リボフラビン栄養合成物とその製造方法に関するものである。

背景技術 ビタミンＢ２としても知られているリボフラビン、ビタミンＧ１およびラクトフ ラビン（ｆａｃｔｏｒ　Ｉａｖｉｎ）らは、タンパク質、脂肪、核酸の代謝にお いて生理学的に重要な役割を果たしている。リボフラビンは必須Ｂビタミンと考 えられているので自然発生するりボフラビンの量を補充するため家禽類や家畜の 飼料にリボフラビンを添加している。世界的に必要なりボフラビン補給量はおよ そ１４０万キログラムである。

動物用飼料最終製品は、一般に濃縮予備混合物（ｐｒｅｍｉｘｅｓ）　（以下、 プレミックスと称す。）と飼料本体（ｔｈｅ　ｂｕｌｋｏｆ　ｔｈｅ　ｆｅｅｄ ）を混合して製造する。プレミックスは純粋ビタミンもしくは栄養素と適した担 体（ｃａｒｒｉｅｒ）とをブレンドしたものである。プレミックスと飼料本体と を混合することにより最終供給原料中のビタミンが均質に、もしくは均等な分布 となる。プレミックスではなく純粋ビタミンを直接飼料本体に添加した場合、き わめて高い確率で不均一な分布となる可能性がある。また、純粋ビタミンが静電 気を帯びている場合や、流動性（ｆｌｏｗａｂｉｌｉｔｙ）　、分散性（ｄｉｓ ｐｅｒｓａｂｌｌｌｔｙ）に劣っている場合および／または吸湿性がある場合は 、飼料本体にビタミンを添加すると不均等な分布となる可能性が高い。このため 、通常は濃縮ビタミンを直接飼料本体に添加することはない。

リボフラビン濃度が９０重量％以上の生成物は、一般に嵩密度（ｂｕｌｋ　ｄｅ ｎｓｉｔｙ）が低く、静電気を発生し、粒子サイズが小さく、流動性に劣り、吸 湿性が高い。粒子は静電荷を発生あるいは帯電しやすいため秤、搬送、混合、貯 蔵装置の表面に付着してしまう。粒子サイズが小さくなるほど静電荷は増加する 傾向がある。高純度リボフラビンの静電荷は、両端部が極を形成する糸状リボフ ラビン結晶が原因であるという報告がなされている。吸湿性とは、物質が周囲か ら水分を吸収する特性と指している。吸湿特性があるため、高純度リボフラビン は湿度の低い環境に保存しなくてはならない。流動性とは、物質が滑らかに連続 して流れることができる容易さを指している。流動性は、嵩密度に比例して増加 し、静電荷や吸湿性で劣化する。

最終供給原料中のビタミンを均等に分布するため、飼料製造業者は次のような特 性を備えたプレミックスをめている。すなわち、ビタミンが安定し、流動性に優 れ、静電荷を最小に抑えることができ、吸湿性が極めて少ないプレミックスであ る。容積、重量次第である輸送費を節約し、貯蔵費を最小限に抑え、取扱いを容 易にするため、有効性に優れ、嵩密度で製造可能で、容積が小さなプレミックス を飼料製造業者はめている。

静電荷が最小で、有用性（ｐｏｔｅｎｃｙ）に優れ、嵩密度が高く、流動性が向 上し、吸湿性を最小に抑えたリボフラビン生成物を製造するためさまざまな研究 が従来なされてきた。

Ｃａｎｎａｌｏｎｇａ　ｅｔ　ａｌ、の米国特許Ｎｏ、　３゜９５９．４７２　 （１９７６）では、自由に流動し、飛散することがなく、静電気を帯びないとの 報告があるリボフラビン生成物を製造するため牡蛎殻の細粉やマルトリン（ｍａ ｔｔｒｉｎ）を添加している。この生成物は、−立方フィードあたり３５−３６ ボンド（ｌｂｓ／ｆｔ’　）の嵩密度の４５−６５％のりボフラビンの組成を有 している。この合成物は、リボフラビン４５−６５％、牡蛎殻細粉が１５−２５ ％、マルトリン３５％、珪酸１−５％の重量比となる最終生成物を製造するよう エマルジョンを噴霧乾燥（ｓｐｒａｙ　ｄｒｙｉｎｇ）　して製造する。

その他市場で周知なリボフラビン生成物は、静電荷と減少し、嵩密度を増加させ 、流動性を向上させる他の担体を含んでいる。例えば、Ｒｈｏｎｅ　Ｐｏｕｌｅ ｎｃが製造した登録商標ｒＭＩｃＲＯＶＩＴ　ＲＩＢＯＪ（７１！供給飼料には 大豆、油、乾燥発酵可溶性物質が含まれている。他方、Ｈｏｆｆｍａｎｎ　Ｌａ Ｒｏｃｈｅが製造した商標ｒＲ０ＶＩＭＩＸ　Ｂ２　８０　ＳＤＪには２０重量 ％のスキムミルクが含まれている。

上述のように、通常９０重量％以上の純度を備えたリボフラビン生成物には吸湿 性があり、流動性に不都合な静電特性を持っている。リボフラビン濃度が低い生 成物は、裏返せば輸送費や貯蔵費が余計にかかるとにうことだが、有用性（ｐｏ ｔｅｎｃｉｅｓ）が低い。このように、静電荷や吸湿性が最小なため流動性が向 上し、同時に嵩密度が高くまた有用性が大きいため容積や輸送費が最小となるよ うな材料を含んだリボフラビンが要望されている。低コストの担体をほぼ純粋な りボフラビンに添加して上述の物理特性が得られる場合は特に好ましい。

また、廉価で、入手が容易な担体を用いることにより、本発明の組成が上述の要 件を満足することが分かる。

発明の開示 本発明は、約７０−９０重量％のリボフラビンと約１０−３０重量％の増量剤と から成るリボフラビン組成に関するものである。本発明のりボフラビン組成は、 最低９０重量％の純度のりボフラビン生成物に比べ嵩密度、流動性が向上し、ま た静電荷が低下している。また、他の実施例において、本発明は前記リボフラビ ン合成物の製造方法に関するものである。本発明の製造方法は、少なくとも９０ 重量％の純度のりボフラピンと、揮発性があり無害な液体と、増量剤とを混合し て配合物を生成するステップと、前記配合物を乾燥するステップとから成る。

発明の詳細な説明 本発明は、嵩密度および有用性が高く、流動性に優れており、静電荷が最小なリ ボフラビン組成に関するものであり、また前記リボフラビン組成物の製造に関す るものである。本発明のりボフラビン合成物は、約７０−９０重量％の範囲のり ボフラピンと、増加剤として作用し、高嵩密度、高流動性、最小静電荷など好ま しい特性をリボフラビン組成に与える酵母、かび、バクテリア、あるいは菌類、 またはこれらの混合物的１０−３０重量％から成っている。

本発明の製造方法は、少なくとも約９０重量％の純度のりボフラビン生成物に比 べ嵩密度が高く、流動性が向上し、静電荷が少なく、乾燥すると約７０−９０重 量％の範囲のリボフラビン濃度を有した配合物が製造されるよう約９６重量％の 純度のりボフラピンと、揮発性があり無害な液体と、酵母、かび、バクテリア、 あるいは菌類、またはこれらの混合物とを各々所要量十分に混合するステップか ら成る。

上述のように、リボフラビン組成は主としてリボフラビンと、酵母、かび、菌類 、バクテリア、またはこれらの混合物を含んだ混合物群から選択した増量剤とが 約７＝３から９＝１の重量比の範囲で形成されたものである。さらに、リボフラ ビン合成物は、約２−８重量％の範囲の水分またはその他の揮発性無害液と、約 ０−２重量％の範囲の灰と、約０−２重量％の発酵可溶性物質から成っている。

ここで用いている「発酵可溶性物質」という用語は、気泡リーシス（ｃｅｌｌ　 Ｉｙｓｌｓ）生成物と媒質栄要素（ｍｅ＋Ｈａ　ｎｕｔｒｉｅｎｔｓ）を表して いる。また、合成物にはアミノ酸等の補助ビタミンや栄要素が含まれている。リ ボフラビン合成物は、少なくとも９０重量％の純度のりボフラビンに比べ嵩密度 が大きく、静電荷が少なく、流動性に優れている。

ここで使用している「静電荷が少ない」とは、最低９０重量％のリボフラビンと 比較して判断したものである。当該分野に精通した者が容易に行える比較方法と しては、本発明の合成物の取扱い器具への付着量が最低９０重量％の純度のりボ フラビンの付着量に比べ減少しているか否かを観察することである。合成物の流 動性が、以下第２例に示されている改良ＡＳＴＭ法Ｂ２１３−８３で測定した場 合に最低９０重量％の純度のリボフラビン原料に比べ増大している場合は、最低 ９０重量％の純度のりボフラビンよりも本願の合成物のほうが流動性に優れてい る。最低９０重量％の純度のりボフラビン生成物よりも嵩密度、あるいは単位面 積あたりの重量が多い場合は、本願の合成物は最低９０重量％の純度のリボフラ ビンよりも嵩密度に優れている。特定の実施例で得られる比嵩密度（ｓｐｅｃｌ ｒｉｃ　ｂｕｌｋ　ｄｅｎｓ！ｔｉｅｓ）を以下の第２−４例において説明する 。

本発明のリボフラビン合成物は動物用飼料や人間用の栄養合成物に使用すること ができる。また、リボフラビンにより黄色に着色されているため、本願のりボフ ラビン合成物を着色剤としても使用することができる。

本発明の合成物用のりボフラビン原料には含有量か最低９０重量％のリボフラビ ン生成物、好ましくは最低９６重量％の含有量の生成物を用いる。最低９０重量 ％以上のりボフラビン含有量を有するリボフラビン生成物は、通常、嵩密度が低 く、静電荷を多く帯びており、流動性に劣っている。最低約９０重量％のリボフ ラビン含有量のりボフラビンに増量剤を添加すると流動性が改善され、また静電 荷が減少する。９６重量％以下のりボフラビン含有量のりボフラビン生成物は本 発明に係わる製造方法において供給原料として用いることができるが、最低９６ 重量％の純度のりボフラビン生成物のほとんどは、酵母、かび、菌類、バクテリ アあるいはこれらを混合したような増量剤を添加して得られたである。ここで用 いているリボフラビン生成物の「純度」という用語は、リボフラビン生成物中の りボフラビンの重量パーセントを示している。

最低９０重量％のリボフラビン供給原料、すなわち最低９０重量パーセントのり ボフラビンを含有しているリボフラビン供給原料には、重量比の上では水分、灰 、および／または発酵可溶性物質が含まれている。

リボフラビン供給原料は、Ａ、ＢまたはＣのいずれかの結晶タイプである。リボ フラビン結晶のタイプは、嵩密度あるいはその池水発明の最終りボフラビン合成 物の所望の特性に影響するものではないと考えられている。

本発明の主題事項たるリボフラビン合成物の増量剤の成分に用られている酵母、 かび、バクテリアあるいは菌類は、人体および動物には無害であり、病原性のな い微生物であり、乾燥処理して不活性化（発酵力を失う）される。本発明の製造 方法で使用している酵母は、ニス、ウーベラム（Ｓ、Ｕｖａｒｕｍ）［ニス、カ ールスパーンエンシス（Ｓ、ｃａｒｌｓｂｅｒｇｅｎｓｉｓ）と同義］、ニス。

ラクティス（Ｓ、Ｉａｃｔｉｓ）、タライベロミケスフラジリス（Ｋｌｕｙｖｅ ｒｏｍｙｃｅｓ　ｆｒａｇｉｌｉｓ）［サツ力ロミケスフラジリス（Ｓａｃｃｈ ａｒｏｍｙｃｅｓ　ｆｒａｇｉｌｉｓ）と同義］、カンシトティリス（Ｃａｎｄ ｉｄａｕｔｉｌｉｓ）［すなわち、トルラ酵母菌コ。

カンジダ　キレンマンディス（Ｃａｎｄｉｄａ　ｑｕｉｌｌ　ｉ　ｅｎｍｏｎｄ 　ｉ　ｓ）などであるが、これらの酵母に限定されるものではない。好ましい酵 母としてはサツ力ロミケス　セレビジャ（Ｓａｃｃｈａｒｏｍｙｃｅｓ　ｃｅｒ ｅｖｉｓｉａｅ）すなわち醸造酵母である。本発明の製造方法で使用しているか びには、フッサリュム　グラミネアラム（Ｆｕｓａｒｉｕｍ　ｇｒａｍｉｎｅａ ｒｕｍ）、青かび族シクロビウム（Ｐｅｎｉｃｉｌｌｉｕｍ　ｃｙｃｌｏｐｉｕ ｍ）、トリコデルマハルジャナム（Ｔｒｉｃｈｏｄｅｒｍａ　ｈａｚｉａｎｕｍ ）などがあるかこれらに限定されるものではない。菌類は、バエンロミケス　バ リオ−ティ（Ｐａｅｃｉｌｏｍｙｃｅｓ　ｖａｒｉｏｔｉ）。

キータミューム　セルロース（Ｃｈａｅｔｏｍｉｕｍ　ｃｅｌｌｕｌｏｌｙｔｉ ｃｕｍ）などであるがこれらに限定されるものではない。バクテリアは、メチル オフイラスメチルオテウロファス（Ｍｅｔｈｌｏｐｈｉｌｕｓ　ｍｅｔｈｙｌｏ ｔ　ｒｏｐｈｕｓ）であるがこれに限定されるものではない。

以上のように、本発明の製造方法ではリボフラビン含有量が最低約９６重量％の リボフラビン供給原料を使用している。リボフラビン供給原料を所要量の液体で 混合しりボフラビンスラリ−（ｒｉｂｏｒｌａｖｌｎ　５ｌｕｒｒｙ）を生成す る。この液体は、揮発性があり、本発明の製造方法で生成した最終リボフラビン 生成物中に含まれる量では動物と人体には無害でなくてはならない。たとえば、 水分やエタノールなどである。

次に、このスラリーと所要量の酵母、かび、菌類、あるいはバクテリアもしくは これらの混合物と混ぜ合わせ、配合物を造る。この酵母、かび、菌類あるいはバ クテリアは上記に示したもののうちいずれでもよい。

配合物を生成するためにリボフラビンおよび増量剤に添加する液体の量は、特に 乾燥工程において、純度が最低約９０重量％のリボフラビン生成物の嵩密度より も大きな嵩密度を有したりボフラビン混合物を生成できる量である。

配合物を生成するために添加される液体の量が生成物中の残留水分の上限量を決 めるが、それぞれ最終的な生成物の嵩密度と残留水分量は混合および乾燥工程で 決まる。水分を含んだ配合物を乾燥する際にスプレー乾燥法を用いた場合、液体 に９６重量％のリボフラビンと増量剤とを混合すると乾燥混合法（ｄｒｙ　ｍｌ ｘｉｎｇ）で９６重量％のリボフラビンと増量剤から生成した混合物より嵩密度 が大きなスプレー乾燥処理した（ｓｐｒａｙ−ｄｒｉｅｄ）リボフラビンが生成 される。

たとえば、温度や時間など特定の乾燥工程の条件は、嵩密度が少なくとも約９０ 重量％の純度のリボフラビン生成物よりも大きくなるような水分量をリボフラビ ン混合物が有するように選択する。嵩密度を高め、また静電荷が最小となるよう 乾燥リボフラビン混合物中には最大８重量％の液体が保持されている。

嵩密度は、スプレー乾燥法の場合、部分的にではあるが配合物の固形分（ｓｏｌ ｉｄｓ　ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｌｏｎ）で決まることが知られている。配合物中 の固形分が多くなるほど、リボフラビン混合生成物の嵩密度も大きくなる。この ように、リボフラビン／増量剤／液体配合物中（ｒｉｂｏｆｌａｖｉｎ／ｂｕｌ ｋｉｎｇ　ａｇｅｎｔ／１ｉｑｕｉｄ　ｂｌｅｎｄ）の液体量とは、少なくとも 約９０重量％のりボフラビン生成物に比べ大きな嵩密度を有したりボフラビン生 成物を作り出せる程度の固形分からなる配合物を生成するのに最低必要な量であ る。しかしながらまた、９６重量％リボフラビンと増量剤に添加する液体の量と は、配合物中の液体を常に均質に分布させるために十分な量でなくてはならい。

当該技術分野に精通した者であれば、リボフラビンおよび増量剤に添加する液体 の正確な分量は容易に判断できる。

リボフラビン／液体／増量剤配合物の固形分は、蒸発させる液体の量を最小とな る程度の量であるのが望ましく、この結果、乾燥工程で費やされる時間と作業を 最小限にできる。しかしながら、配合物の固形分を高めるといった経済性は、あ くまで所望の固形分を作るために必要十分な液体量や、配合物内の液体の均等混 合といった必要性とを比較考慮して判断しなくてはならない。このため、リボフ ラビン／液体／増量剤配合物中の固形分は、乾燥処理費を最小限に抑え、また固 形分を合物中に十分確保し、液体の分布が均一になるよう通常的５−２５重量％ 、好ましくは約１５−２０重量％の範囲である。

使用している液体が水の場合、増量剤は乾燥醸造酵母［サツ力ロミケス　セレビ ジ＋　（Ｓａｃｃｈａｒｏｍｙｃｅｓ　ｃｅｒｅｖｉｓｉａｅ）Ｉ、乾燥処理は スプレー乾燥法、またリボフラビン／酵母／水のウェット配合物（ｗｅｔｂ＋ｅ ｎｄ）における所望な固形分は約１５０ｇ／ｌとなる。

これはすなわち、固形分が約１５０ｇ／ｌあれば、約５−３　ｋｇ／ｆｔ’の範 囲の嵩密度を有し、また純度が約９６重量％のリボフラビンに比べて流動性が優 れ、静電荷が少ないスプレー乾燥処理リボフラビン合成物が生成できるというこ とが分かった。約１５０ｇ／ｌの固形分からなるリボフラビン／酵母／水肥合物 を生成するには、スラリー生成のため９６重量％のリボフラビン供給原料に添加 する水の量は、り示フラビン濃度を約１２０ｇ／ｌとするのに足る量となり、次 に固形分が所望の１５０ｇ／ｌにまでなるよう任意の量の酵母を添加する。この ような組み合わせにより約′７′０−９０重量％のリボフラビン濃度と約１０− ３０重量％の酵母濃度とを有し、嵩密度が約５−８ｋｇ／ｆｔ３であるリボフラ ビン合成物が生成される。

リボフラビン／酵母／水肥合物の固形分が・約１５０ｇ／ｌであるということは 、以下に説明する第１例の条件でスプレー乾燥を行った場合に約５−８ｋｇ／ｆ ｔ’の嵩密度を有したりボフラピン合成物を生成するのに十分な量の水分を含ん でいるということである。配合物内の含有水分量が減少し固形分が約１５０．、 ｇ、７１以上にまで増加するとリボフラビン混合物の嵩密度も増加する。

ｘ−ｆレ−乾燥のｂ、あルイはトレー乾燥（ｔｒａｙ　ｄｒｙｉｎｇ）、真空オ ーブン乾燥（ｖａＣｕｕｍ　ｏｖｅｎ　ｄｒｙｉｎｇ）、流動床乾燥（ｆ’１ｕ Ｉｄ　ｂｅｄ　ｄｒｙｉｎｇ）、またはこれらを組み合わせた方法を用０て所望 の物理特性を肴したリボフラビン合成を生成するためウェット配合物（ｗｅｔ　 ｂｌｅｎｄ）を乾燥させ、次分散が効果的となり、静電荷が最小となり、また流 動性が向上する程度の大きさになるまで合成物粒子を細かくする媒質ミル（ｍｅ ｄｉａ　ｍ１ｌｌ）、ロールミル（ｒｏｌｌ　ｍ１ｌｌ）　、コロイドミル（ｃ ｏｌｌｏｉｄ　ｌ１ｉｌｌ）、フィン粉砕ハンマーミル（ｆｊｎ−ｇｒｉｎｄｉ ｎｇｈａｍｍｅｒ　ａｕｉｌｌ）、および／またはジェットミル（ｊｅｔ　ｌｌ １ｌｌ）処理を行う。静電荷を最小とすると同時に分布を均等にするには約４０ ミクロン以下の粒子サイズが効果的であることが分かった。

上述したように、スプレー乾燥したリボフラビン／醸造酵母／水配合物（ｔｈｅ 　５ｐｒａｙ−ｄｒｉｅｄ　ｒｉｂｏｆ’１ａｖｉｎ／ｂｒｅｖｅｒ’ｓ　ｙｅ ａｓｔ／ｗａｔｅｒ　ｂｌｅｎｄ）の嵩密度はスプレー乾燥器の運転条件で決ま ることが分かった。リボフラビン合成物の残留水分含有量（ｒｅｓｉｄｕａｌ　 ｆｆ１ｏｉｓｔｕｒｅ　ｃｏｎｔｅｎｔ）は所望の嵩密度を得るに十分な量でな くてはならないが、合成物がくっついたり、固まったり、また流動性が劣化した りするほど多くてはいけない。スプレー乾燥器の流入および流出温度が以下に示 す第１例に記載の温度を超える場合、合成物は焦げてしまう。焼は焦げによりリ ボフラビンが分解し、対生物活性（ｂｉｏａｃｔｌｖｉｔｙ）が劣化し、さらに 流動性が低下してしまう。これにだいし、流入および流出温度が第１実験例の温 度以下に低下した場合、配合物の乾燥は不十分となり、くっつき易くなったり、 あるいは流動性の劣ったウェット生成物ができる。

以下の実験例は理解を助けるためのものであり、本発明の主題事項を限定するも のではない。

実　験　例 第１実験例二　本発明のリボフラビン合成物の好適な製造方法は、約１２０ｇ／ ｌのリボフラビン濃度を有したりボフラビンスラリーを作るため純度的９６のり ボフラビン供給原料に十分な量の水を添加するステップと、約１５０ｇ／ｌの固 形分を有した配合物を生成するに十分な任意量の乾燥醸造酵母と前記スラリーと を湿式混合するステップと、流入温度が２００−２２０℃で、流出温度が８０− ８５℃であるスプレー乾燥器内でスプレー乾燥するステップとからなる。前記ス プレー乾燥器は、スピニングディスクアトマイザ−（ｓｐｉｎｎｉｎｇ　ｄｉｓ ｋ　ａｔｏｇ＋１ｚｅｒ）もしくはその他のノズルタイプである。前記スプレー 乾燥器の流出温度が約８０−８２℃の範囲であれば特に好ましい。この流出温度 範囲内でスプレー乾燥された混合物は、８２℃以上約１０５℃以下の流出温度範 囲を有したスプレー乾燥器でスプレー乾燥した合成物に比べわずかではあるが嵩 密度が大きいことが分かった。

特に注意書きがない場合は、上記の製造方法を以下に述べる全てのラン（ｒｕｎ ）の準備に適用している。

第２実験例：１から４までのランでは、酵母を添加した結果スプレー乾燥したリ ボフラビン混合物の流動性、嵩密度、粒径が向上したことを例示している。

ラン１から３では、第１実験例の製造方法は用いておらず、これに代わって、９ ６重量％のリボフラビンと担体を添加していない水とからなるスラリーをスピニ ングディスクアトマイザ−スプレー乾燥器（ｓｐｉｎｎｉｎｇ　ｄｉｓｋ　ａｔ ｏｍｉｚｅｒｓｐｒａｙ　ｄｒｙｅｒ）でスプレー乾燥して生成している。ラン １から３は、約２００−２２０℃の流入温度と約１０５℃の流出温度を有したス プレー乾燥器でスプレー乾燥している。

ラン１から３までのリボフラビン供給原料は、それぞれ純度が約９６重量％の生 産ロット（ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ　１ｏｔ）で生成されたものである。ラン１と ２では同一リボフラビン生産ロットで生成されたりボフラビンを使用した。ラン ３と４では、第二の生産ロットで生成されたりボフラビンを使用した。

ラン２と４は、スプレー乾燥器の流出温度が約１０５℃である点を除き第１実験 例と同じ製造方法で生成されたものである。このスプレー乾燥器はスピニングデ ィスクアトマイザ−である。

流出温度が約８０−８５℃のスピニングディスクアトマイザ−を用いた第１実験 例では、嵩密度はほとんど全て約５−８ｋｇ／ｆｔ’の範囲にあり、この密度範 囲が好ましかった。流出温度約１０５℃で乾燥を行ったラン２と４に示されてい るように、嵩密度は前記密度範囲ではあるが、この範囲の下限側であった。この ような嵩密度の低下は、流出温度が１０５℃に上昇しラン２と４の残留水分が減 少したためである。

流動性は、以下のように修正したＡＳＴＭ法のＢ２１３−８３で測定した。すな わち、ＦＭＣＣｏｒｐ、製シントロンマグネティックバイブレータ（Ｓｙｎｔｒ ｏｎ　ＭａｇｎｅｔｔｃＶｉｂｒａｔｏｒ）　Ｖ　−４−Ａ　Ｃをリングスタン ドの垂直部材の頂に取付け、試験材料がファンネル内を流れるよう２５％に設定 した。試験結果は以下のとうりである。

う　ア　嵩密度　流動性　平均粒径 （ｇ／ｃｃ）　（ｇ／５ｅｅ）　（ミクロン）１．９６％　Ｂ　２０．０５３− ０．０８７　０．０２８　０．８０２．７８−８０％　Ｂ２　； ２０％ｙｅａｓｔ　Ｏ，１７９−０，１９８０，４８０１，６８３，９６％　Ｂ 　２　０．０５８−０．０ｇ５　０．０９８　１．０５４、　７８−１１１０％ 　Ｂ２　： ２０％　ｙｅａＳｔ　Ｏ，１８０−０，２３３０，４０３２，２０第３実験例： 　ラン５から１０までは、スプレー乾燥器の流出温度が嵩密度に与える影響を示 している。

ラン５と８では異なるリボフラビン生産ロットで生成されたりボフラビン供給原 料を使用した。ラン５と８は、９６重量％のりボフラビンおよび担体を添加して いない水からなるスラリーをスピニングディスクアトマイザ−でスプレー乾燥し て行った。ラン５と８では、約２００−２２０℃の流入温度と約１０５℃の流出 温度でスプレー乾燥を行った。ラン５．６，７ではそれぞれ同一の生産ロフトで 生成されたリボフラビン供給原料を使用した。ラン８．９．１０ではそれぞれ第 二の生産ロットで生成されたりボフラビンを使用した。

ラン６．７．９１．１０は、流出温度が以下の表に示したとうりである点を除い て第１実験例で説明した方法と同じ方法で行った。ラン６．７．９．１０は、ス ピニングディスクアトマイザ−でスプレー乾燥している。

各ランの流動性は第２の実験例で説明した方法で測定した。

ラン６．７．９と１０との比較から低流出温度では平均粒径が増大することが分 かる。また、ラン６と９との比較では流出温度が好適範囲８０−８５℃以下に低 下するにつれ、嵩密度と平均粒径が減少している。さらに、ラン９と１０との比 較においては流出温度が好適範囲８０−８５℃を超える場合、流動性と粒径の全 てが減少した。

５．９６％Ｂ　２　１０５℃　０．０６５−０．０９５　０．０２４　０．９５ ｆｔ、　７ｇ−８０％　Ｂ２； ２０％ｙｓｔ　７０℃　０．１６１−０．１８３　０．０６６　２．８５７、７ ８−８０％　Ｂ２： ２０％ｙＳｔ　１０５℃　０．１２４−０．１６１　０．０５５　１．７５８． ９６％Ｂ２”　１０５℃ ９、７８−８０％　Ｂ２； ２０％ｙｓｔ　８０℃　０．２２０−０．２３４　０．０７３　３．６１０、７ ８−８０％　Ｂ２； ２０％ｙｓｔ　１０５℃　０．２０４−０．２１７　０−０７１　２．９＊デー タ未入手。データは、ラン１．３．５に近似しているものと予想される。すなわ ち、嵩密度は約０．　０５０−０．０９５　ｇ／ｃｃであり、流動性は約０．０ ２４−０．０９８　ｇ／ｓｅｃであり、また平均粒径は約０，８０−１．０５ミ クロンである。

第４実験例二　ラン１１から１４までは、ラン２．４と比べた場合、流動性また 嵩密度という点ではりボフラビン８０％、脱脂ミルク２０％の生成物でもスプレ ー乾燥した８０％リボフラビン、乾燥醸造酵母２０％の生成物においても大差が なかったことを示している。このことは、乾燥醸造酵母が脱脂ミルクよりも経済 的な供給原料であるという点は重要な意味がある。

ラン１１と１３は、約９６重量％のリボフラビン純度をそれぞれ有した異なる生 産ロットで行った。ラン１１と１３は、９６重量％のリボフラビンおよび担体を 添加していない水からなるスラリーをスピニングディスクアトマイザ−でスプレ ー乾燥して行った。ラン１１と１３では、スプレー乾燥器の流入温度は約２０’ ０−２２０℃であり、流出温度は約１０５℃であった。ラン１１と１２では同一 の生産ロットで生成されたリボフラビン供給原料を使用した。

また、ラン１３と１４では第二の生産ロットで生成されたりボフラビンを使用し た。

ラン６．７．９．１０は、乾燥醸造酵母の代わりに脱脂ミルクを用いた点と、ス プレー乾燥器の流出温度が１０５℃であった点を除き第１実験例で説明した方法 と同じ製法で行った。ラン１２と１４は、スピニングディスクアトマイザ−でス プレー乾燥処理した。

流動性は、第２実験例で説明したのと同一の方法で測定した。この結果得られた データは以下のとうりである。

う　ア　嵩密度　流動性　平均粒径 （ｇ／ｃｃ）　（ｇ／５ｅｅ）　（ミクロン）１１、　９６％　Ｂ　２　０．０ ５３−０．０６７　０．０２Ｂ　０．８１２．８０％　Ｂ２　； ２０％ＩＱｉｌｋ　０．１６３−０．２０３　０．２８０　２．２１３、　９６ ％　Ｂ　２　０．０５６−０．０８５　０．０９８　１．０５１４．８０％　Ｂ ： ２０％ｍ１ｌｋ　０．１６６−０．２３３　０．８９２　３．４０−上記に説明 した本発明は、様々な修正、変更、応用を行うことが可能であり、これら修正、 変更、応用を行った場合であっても以下に添付した請求の範囲に記載された発明 の目的および範囲を逸脱するものでないことが分かる。

補正書の写しく翻訳文）提出書 （特許法第１８４条の７第１項） 平成４年１月２８日

Claims (18)

【特許請求の範囲】
1. １．約７０−９０重量％のりボフラビンと、酵母、かび、バクテリアおよび菌類 からなるグループより選択した約１０−３０重量％の増量剤とを含み純度が少な くとも約９０重量％のりボフラビン生成物よりも嵩密度が大きなことを特徴とす るリボフラビン合成物。
2. ２．前記リボフラビンは、約７５−８０重量％の含有量であることを特徴とする 請求の範囲第１項に記載のリボフラビン合成物。
3. ３．前記増量剤は、乾燥醸造酵母であることを特徴とする請求の範囲第２項に記 載のリボフラビン合成物。
4. ４．前記嵩密度は、少なくとも約５ｋｇ／ｆｔ３であることを特徴とする請求の 範囲第１項に記載のリボフラビン合成物。
5. ５．純度が少なくとも９０重量％のりボフラビンを供給するステップと、 配合物が生成されるよう無害揮発性液体と、酵母、かび、バクテリア、菌類、お よびこれらの混合物からなるグループから選択した増量剤と、前記リボフラビン とを各々所要量十分に混合するステップと、前記リボフラビン合成物が生成され るよう前記配合物を乾燥するステップとからなる製造方法で生成されたことを特 徴とするリボフラビン濃度が約７０−９０重量％で、純度が少なくとも９０重量 ％のりボフラビン生成物に比べ嵩密度が大きなリボフラビン合成物。
6. ６．前記リボフラビンを供給するステップは、純度が少なくとも約９６重量％の りボフラビンを供給することを特徴とする請求の範囲第５項に記載のリボフラビ ン合成物。
7. ７．無害揮発性液体と、増量剤と、リボフラビンとを混合する前記ステップでは 、リボフラビン濃度が約１２０ｇ／１で固形分が約１５０ｇ／１である配合物が 生成されるよう水と酵母を各々所要量と十分な量の前記リボフラビンとを混合し 、また 前記乾燥ステップでは、前記リボフラビン合成物が生成されるよう流入温度が約 ２００−２２０℃で流出温度が約８０−８５℃のスプレー乾燥器内にて前記配合 物をスプレー乾燥することを特徴とする請求の範囲第６項に記載のリボフラビン 合成物。
8. ８．前記酵母は乾燥醸造酵母であることを特徴とする請求の範囲第７項に記載の リボフラビン合成物。
9. ９．前記スプレー乾燥ステップは、流出温度が約８０−８２℃のスプレー乾燥器 内で乾燥することを特徴とする請求の範囲第７項に記載のリボフラビン合成物加 工。
10. １０．前記リボフラビン合成物の嵩密度は少なくとも約５ｋｇ／ｆｔ３であるこ とを特徴とする請求の範囲第７項に記載のリボフラビン合成物加工。
11. １１．リボフラビン濃度が約７０−９０重量％で、純度が少なくとも約９０重量 ％のりボフラビン生成物に比べ嵩密度が大きなリボフラビン合成物を製造する方 法であって、 純度が少なくとも約９０重量％のりボフラビンを供給する工程と、 配合物が生成されるよう無害揮発性液体と、酵母、かび、バクテリア、菌類、お よびこれらの混合物からなるグループから選択した増量剤と、前記リボフラビン とを各々所要量十分に混合する工程と、 前記リボフラビン合成物が生成されるよう前記配合物を乾燥する工程とからなる ことを特徴とするリボフラビン合成物製造方法。
12. １２．前記リボフラビン供給工程では純度が少なくとも約９６重量％のりボフラ ビンを供給することを特徴とする請求の範囲第１１項に記載のリボフラビン合成 物製造方法。
13. １３．無害揮発性液体と、増量剤と、リボフラビンとを混合する前記工程では、 リボフラビン濃度が約１２０ｇ／１で固形分が約１５０ｇ／１である配合物が生 成されるよう水と酵母と前記リボフラビンとを各々所要量十分に混合し、また 前記乾燥工程では、前記リボフラビン合成物が生成されるよう流入温度が約２０ ０−２２０℃で流出温度が約８０−８５℃のスプレー乾燥器内にて前記配合物を スプレー乾燥することを特徴とする請求の範囲第１２項に記載のリボフラビン合 成物製造方法。
14. １４．前記酵母は乾燥醸造酵母であることを特徴とする請求の範囲第１３項に記 載のリボフラビン合成物製造方法。
15. １５．前記スプレー乾燥工程は、流出温度が約８０−８２℃のスプレー乾燥器内 で乾燥することを特徴とする請求の範囲第１３項に記載のリボフラビン合成物加 工。
16. １６．前記リボフラビン合成物の嵩密度は少なくとも約５ｋｇ／ｆｔ３であるこ とを特徴とする請求の範囲第１３項に記載のリボフラビン合成物加工。
17. １７．純度が少なくとも９０重量％のりボフラビンを供給するステップと、 配合物が生成されるよう無害揮発性液体と、酵母、かび、バクテリア、菌類、お よびこれらの混合物からなるグループから選択した増量剤と、前記リボフラビン とを各々所要量十分に混合するステップと、前記リボフラビン合成物が生成され るよう前記配合物を乾燥するステップと、 粒径が約４０ミクロン以下で、純度が少なくとも約９０重量％のりボフラビン生 成物に比べて流動性に優れ、静電荷が少ないリボフラビンコンパウンドが生成さ れるよう前記リボフラビン合成物を粉砕するステップとからなる製造方法で生成 されたことを特徴とするリボフラビン濃度が約７０−９０重量％で、純度が少な くとも９０重量％のりボフラビン生成物に比べ嵩密度が大きなリボフラビン合成 物。
18. １８．リボフラビン濃度が約７０−９０重量％で、純度が少なくとも約９０重量 ％のりボフラビン生成物に比べ嵩密度が大きなリボフラビン合成物を製造する方 法であって、 純度が少なくとも約９０重量％のりボフラビンを供給する工程と、 配合物が生成されるよう無害揮発性液体と、酵母、かび、バクテリア、菌類、お よびこれらの混合物からなるグループから選択した増量剤と、前記リボフラビン とを各々所要量十分に混合する工程と、 前記リボフラビン合成物が生成されるよう前記配合物を乾燥する工程と、 粒径が約４０ミクロン以下で、純度が少なくとも約９０重量％のりボフラビン生 成物に比べて流動性に優れ、静電荷が少ないリボフラビンコンパウンドが生成さ れるよう前記リボフラビン合成物を粉砕する工程とからなることを特徴とするリ ボフラビン合成物製造方法。