JPH05315169A - 希土類磁石の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 インゴットの厚さと形状を規定し、さらにこ
の様なインゴットを積層して熱間加工する製造方法で、
これにより低コストな高性能磁石を製造する。 【構成】 Ｒ，Ｆｅ，Ｂを原料基本成分とする合金を溶
解後、インゴットをｔが15〜30mm、ｗ／ｔが４以上でか
つｌ／ｔが４以上となるように鋳造してから熱間加工を
行い、さらに熱処理を施すことを特徴とする製造方法。
さらに該合金インゴットを２枚以上積層して得られる積
層インゴットに対して、行ない、さらに熱処理を施すこ
とを特徴とする製造方法。 【効果】 本発明によれば、高い磁気特性が得られるＲ
−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石を、生産性に優れた製造方法で
得ることができる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、Ｒ（ただしＲはＰｒ，
Ｎｄを主成分とする希土類元素），Ｆｅ，Ｂを原料基本
成分とする希土類磁石の製造方法に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石は、極めて高い
保磁力とエネルギー積を持つ永久磁石として、1983年の
発表以来、多くの研究開発がなされている。

【０００３】従来、これらＲ−Ｆｅ−Ｂ系の高性能異方
性永久磁石の製造方法には、次のようなものがある。

【０００４】(1)まず、特開昭59-46008号公報やM.Sagaw
a,S.Fujimura,N.Togawa,H.Yamamotoand Y.Matsuura;J.A
ppl.Phys.Vol.55(6),15 March 1984,p2083 等には、原
子百分比で8〜30%のＲ（ただしＲはＹを含む希土類元素
の少なくとも１種）、2〜２８％のＢ及び残部Ｆｅから
なる磁気異方性焼結体であることを特徴とする永久磁石
が粉末冶金法に基づく焼結によって製造されることが開
示されている。この焼結法では、溶解・鋳造により合金
インゴットを作製し、粉砕して適当な粒度（数μｍ）の
磁性粉を得る。磁性粉は成形助剤のバインダーと混練さ
れ、磁場中でプレス成形されて成形体が出来上がる。成
形体はアルゴン中で１１００℃前後の温度で１時間焼結
され、その後室温まで急冷される。焼結後、600 ℃前後
の温度で熱処理する事により永久磁石はさらに保磁力を
向上させる。また、この焼結磁石の熱処理に関しては特
開昭61-217540 号公報、特開昭62-165305 号公報等に、
多段熱処理の効果が開示されている。

【０００５】(2)特開昭59-211549 号公報や R.W.Lee;Ap
pl.Phys.Lett.Vol.46(8),15 April1985,p790には、非常
に微細な結晶性の磁性相を持つ、メルトスピニングされ
た合金リボンの微細片が樹脂によって接着されたＲ−Ｆ
ｅ−Ｂ磁石が開示されている。 この永久磁石は、アモ
ルファス合金を製造するに用いる急冷薄帯製造装置で、
厚さ30μｍ程度の急冷薄片を作り、その薄片を樹脂と混
練してプレス成形することにより製造される。

【０００６】(3)特開昭60-100402号公報や R.W.Lee; Ap
pl. Phys.Lett.Vol.46(8),15 April1985,p790には、前
記(2)の方法で使用した急冷薄片を、真空中あるいは不
活性雰囲気中で２段階ホットプレス法と呼ばれる方法で
緻密で異方性を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ磁石を得ることが開
示されている。

【０００７】(4)特開昭62-276803号公報には、Ｒ（ただ
しＲはＹを含む希土類元素のうち少なくとも一種）8〜3
0原子％、Ｂ2〜28原子％、Ｃｏ50原子％以下、Ａｌ15原
子％以下、残部が鉄およびその他の製造上不可避な不純
物からなる合金を溶解・鋳造後、該鋳造インゴットを50
0℃以上の温度で熱間加工することにより結晶粒を微細
化しまたその結晶軸を特定の方向に配向せしめて、該鋳
造合金を磁気的に異方性化することを特徴とする希土類
−鉄系永久磁石が開示されている。また特開平2-94603
号公報には異方化度が0.75以上1.0未満の圧延異方性希
土類磁石と、厚みが1〜15mmのインゴットを積層して圧
延する該圧延異方性希土類磁石の製造方法が開示されて
いる。

【０００８】

【発明が解決しようとする課題】しかし、叙上の(1)か
ら(4)の従来のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石の製造方法は
次のごとき欠点を有している。

【０００９】(1)の永久磁石の製造方法は、合金を粉末
にすることを必須とするものであるが、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系
合金はたいへん酸素に対して活性を有するので、粉末化
すると余計酸化が激しくなり、焼結体中の酸素濃度はど
うしても高くなってしまう。

【００１０】また粉末を成形するときに、例えばステア
リン酸亜鉛の様な成形助剤を使用しなければならず、こ
れは焼結工程で前もって取り除かれるのであるが、成形
助剤中の数割は、磁石体の中に炭素の形で残ってしま
い、この炭素は著しくＲ−Ｆｅ−Ｂ磁石の磁気性能を低
下させ好ましくない。成形助剤を加えてプレス成形した
後の成形体はグリーン体と言われ、これは大変脆く、ハ
ンドリングが難しい。従って焼結炉にきれいに並べて入
れるのには、相当の手間が掛かることも大きな欠点であ
る。これらの欠点があるので、一般的に言ってＲ−Ｆｅ
−Ｂ系の焼結磁石の製造には、高価な設備が必要になる
ばかりでなく、その製造方法は生産効率が悪く、結局磁
石の製造コストが高くなってしまう。従って、比較的原
料費の安いＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の長所を活かすことが出
来ない。

【００１１】次に (2)並びに (3)の永久磁石の製造方法
は、真空メルトスピニング装置を使用するが、この装置
は、現在では大変生産性が悪くしかも高価である。

【００１２】(2)の永久磁石は、原理的に等方性である
ので低エネルギー積であり、ヒステリシスループの角形
性も悪く、温度特性に対しても、使用する面においても
不利である。

【００１３】(3)の永久磁石を製造する方法は、ホット
プレスを二段階に使うというユニークな方法であるが、
実際に量産を考えると非効率であることは否めないであ
ろう。

【００１４】更にこの方法では、高温例えば 800℃以上
では結晶粒の粗大化が著しく、それによって保磁力 iH
c が極端に低下し、実用的な永久磁石にはならない。

【００１５】(4)の永久磁石を製造する方法は、粉末工
程を含まず、熱間加工も一段階でよいために、最も製造
工程が簡略化されるが、性能的には(1)-(3)に比してや
や劣るという問題があった。また、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金
は基本的に金属間化合物であるので脆く、上述の特開平
2-94603号公報に開示されている様な厚さが1〜15mmの薄
肉インゴットを鋳造した場合には冷却時に発生する応力
などによって割れが多数発生するため歩留まりが低下し
て量産性に欠ける。またこのような薄肉インゴットでは
１回に鋳造できる合金重量が少ない重量にとどまってし
まうという制約が生じるため生産効率という点からも好
ましくない。

【００１６】本発明は、以上の従来技術の欠点、特に
(4)に代表されるような鋳造・熱間加工法による永久磁
石の性能・コスト面での欠点を解決するものであり、そ
の目的とするところは、高性能かつ低コストな希土類磁
石の製造方法を提供することにある。

【００１７】

【課題を解決するための手段】本発明の希土類磁石の製
造方法はＲ（但しＲはＰｒ，Ｎｄを主成分とする希土類
元素），Ｆｅ，Ｂを原料基本成分とする合金を溶解後、
厚さｔ、幅ｗ、長さｌの合金インゴットを鋳造するに際
してｔが15〜30mm、ｗ／ｔが４以上でかつｌ／ｔが４以
上となるように鋳造し、その後該合金インゴットの厚さ
方向を含む面に垂直に圧縮応力がかかるような熱間加工
を行い、さらに熱処理を施すことを特徴とするものであ
る。さらには該合金インゴットを、幅方向と長さ方向を
含む面を積層面として２枚以上積層して得られる積層イ
ンゴットに対して、厚さ方向を含む面に垂直に圧縮応力
がかかるような熱間加工を行ない、さらに熱処理を施す
ことを特徴とするものである。

【００１８】以下、本発明について詳細に説明する。

【００１９】Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系の合金インゴットを熱間加
工によって製造する磁石に於て高特性を得るためには、
インゴットのミクロ組織を微細な柱状晶組織とすること
が必要である。さらに熱間加工を施す際には柱状晶の発
達方向に対して垂直な方向に加工することが必要であ
る。このような加工を施すことによって主相のｃ軸が圧
縮応力を受けた方向に配向し、異方性磁石を得ることが
できる。

【００２０】実際にこの様な微細な柱状晶組織を得るた
めには冷却能の比較的大きな金型中に鋳造を行なうこと
が必要である。また粒径の微細な柱状晶組織は合金凝固
時のインゴットから金型への抜熱が容易に行なわれるよ
うな条件で発達させることができる。具体的に述べる
と、鋳造金型近傍にこのような組織は発達し易く、この
ためインゴットの厚みが大きくなりすぎるとインゴット
内部では柱状晶組織は発達しづらくなり、替わって等方
的な等軸晶組織が形成される。このような等軸晶組織は
その後の熱間加工によるｃ軸の一軸配向が行なわれ難く
なり、最終的な磁石特性は高性能が望めないので好まし
くない。このような等軸晶組織を形成させずに微細な柱
状晶組織のみからなるインゴットを得るためにはインゴ
ットの厚みを30mm以下とすることが必要である。

【００２１】しかしインゴットの厚みを薄くし過ぎた場
合には、既に述べたようにインゴットに多数の割れが生
じる。割れが生じた場合には、インゴットを熱間加工に
供する際の作業性が著しく悪くなるばかりでなく、割れ
が発生した部分から酸化が起きて最終的に得られる磁石
における酸素濃度が急激に増大し、磁気特性を劣化させ
るとともに磁石の耐食性をも低下させる。また薄肉のイ
ンゴットでは一度に鋳造できる合金重量に制約が生じる
ため生産効率の面からも好ましくない。このような割れ
の発生を防ぎ、生産効率の面からも問題が無いためには
インゴットの厚さを15mm以上とする必要がある。以上の
ような理由からインゴットの厚さは15〜30mmとすること
が必要である。

【００２２】微細な柱状晶組織をインゴットの厚み方向
に成長発達させるためにはインゴットの形状についても
限定する必要がある。厚み方向に対して他の２方向、即
ち幅方向と長さ方向が十分長くない場合には、これらの
方向に成長方向を持つ柱状晶組織の発達が無視できな
い。このように、異なる発達方向を持った柱状晶組織を
持つ部分が無視できない場合には熱間加工時の主相結晶
粒のｃ軸の配向を妨害するため最終的に得られる磁石特
性が低下する。このような特性低下を招かないためには
幅方向、長さ方向ともに厚さ方向の長さの４倍以上とす
ることが必要である。また、このようなインゴットを鋳
造することによれば生産効率という面からも一度に鋳造
できる合金重量を多くすることができるため好ましい。

【００２３】さらに量産性を向上させるためには、まず
上述したようなインゴットをその長幅方向と長さ方向を
含む面を積層面として２枚以上積層した積層インゴット
を形成する。このようにすれば、インゴットの厚さ方
向、即ち柱状晶の発達方向のそろった積層インゴットと
なる。このようにして得られる積層インゴットを熱間加
工することにより、磁気特性を低下させることなく、一
度の熱間加工において製造できる磁石の重量が増加し、
低コスト化が達成される。

【００２４】次に熱間加工時の好ましい条件について述
べる。熱間加工時には特開平1-171204号公報に開示され
ているように、鋳造インゴットを金属製カプセル中に封
入して熱間加工を行なうことが望ましい。これにより合
金の酸化が抑制できるとともに大気中での熱間加工を行
なうことが可能となり、大幅な低コスト化が達成でき
る。熱間加工時の加工温度は主相の再結晶温度以上が望
ましく、本発明のＲ-Ｆｅ-Ｂ系合金においては好ましく
は500℃以上である。

【００２５】熱間加工後の熱処理温度は主相結晶粒界の
清浄化および初晶のＦｅを拡散させて消滅させるために
250℃以上が好ましく、かつ主相が1100℃より高い温度
では急激に粒成長を起こして磁気特性が劣化するため11
00℃以下が望ましい。より良くは２段階の熱処理を行な
うことが望ましく、この場合一段目の熱処理温度は初晶
のＦｅが早期に拡散するように750℃以上が好ましく、
２段目の熱処理温度は粒界のＲリッチ相の融点付近以下
の温度、即ち750℃以下が好ましく、かつ250℃より低い
温度では熱処理に長時間を要するためそれ以上が良い。

【００２６】

【作用】本発明例のように微細な柱状晶組織を形成する
鋳造インゴットを熱間加工することにより、量産性に優
れ、かつ高性能を持つＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石を得る
ことができる。柱状晶組織をもつインゴットに対して、
その発達方向と垂直な方向に圧縮応力を加えるような熱
間加工を施した場合には、柱状晶組織が破壊されると同
時に結晶回転が生じると考えられている。その結果、最
終的に主相結晶粒のｃ軸方向が圧下方向に配向して異方
化が達成され、高磁気特性が実現される。この場合結晶
粒径が微細であると、上述した結晶回転が比較的容易に
なって配向度が向上するだけでなく、保磁力も大きく向
上する。

【００２７】インゴットを熱間加工した場合には、粒界
部分を構成する低融点のＲリッチ相がインゴット表面に
しみ出すという現象が見られる。本発明のようにインゴ
ットを複数枚積層してから熱間加工を行なった場合に
は、各インゴットからしみだしたＲリッチ相がインゴッ
ト間の隙間を埋めるように存在することになり、その後
の冷却によって液体状態であったＲリッチ相が凝固し、
各インゴット間の接着が達成される。このような効果に
よって量産性に優れた磁石の製造が可能となる。

【００２８】次に本発明の実施例について述べる。

【００２９】

【実施例】

（実施例１）本発明において使用した合金の組成はＰｒ
15原子％、Ｆｅ79.2原子％、Ｂ５．２原子％、Ｃｕ０．
６原子％である。これを高周波誘導溶解炉にて溶解し、
厚さｔ＝5，10，15，20，30，35，40mmの各インゴット
を水冷銅金型中に鋳造した。ただし、いずれのインゴッ
トにおいても幅ｗ＝150mm、長さｌ＝150mmとした。これ
らのインゴットについて割れの発生の有無を調査した。
結果を表１に示す。

【００３０】

【表１】

【００３１】このように厚さが15mmより小さいインゴッ
トにおいては割れが発生するのに対し、15mm以上では割
れの発生がみられず、良好なインゴットが得られた。

【００３２】これらのインゴットを低炭素鋼製のカプセ
ル中に入れ、脱気・密封した後、熱間圧延を行なった。
ただし、ｔ＝5,10mmのインゴットについては上述したよ
うに割れが多数発生したため熱間圧延に供する事は不可
能であった。熱間圧延は大気中1000℃において、図１
(a)に示した方向を圧下方向として最終加工度75％の加
工を行なった。圧延後1000℃12時間＋500℃6時間の二段
熱処理を施してから磁気特性をBHトレーサーにて測定し
た。結果を表２に示す。

【００３３】

【表２】

【００３４】このようにインゴットの厚さが30mmより大
きい場合には磁気特性は大きく低下する。以上のような
結果からインゴットの厚さｔを15〜30mmとすることによ
り、生産性が良好で高い磁気特性を持った磁石を得るこ
とができる。

【００３５】（実施例２）実施例１と同組成の合金につ
いて、厚さｔ＝15mmとして、幅ｗ、長さｌを(w,l)＝(30,
30)、(45,45)、(60,60)、(90,90)とした４種のインゴット
を水冷銅金型中に鋳造した。すなわち４種のインゴット
においてはそれぞれ、(w/t,l/t)＝(2,2)、(3,3)、(4,4)、
(6,6)である。これらのインゴットを低炭素鋼製のカプ
セル中に入れ、脱気・密封した後、図１(a),(b)に示す
２つの圧下方向について1000℃で75％の圧延を行ない、
さらに実施例１と同様な２段熱処理を施した後磁気特性
を測定した。結果を表３に示す。

【００３６】

【表３】

【００３７】以上の結果から明らかなように、ｗ／ｔ、
ｌ／ｔが４以上である場合に、高い磁気特性が得られ
る。

【００３８】（実施例３）実施例１と同様な20tx150wx1
50lのインゴットを、図２に示すように５枚積層したイ
ンゴットを低炭素鋼製カプセル中に入れ、脱気・密封し
た後、図に示した圧下方向にて上記実施例と同様な圧延
・熱処理を行なった後、サンプルを切り出し、磁気特性
を測定した。その結果得られた磁気特性はiHc=17.2kOe,
(BH)max=30.8MGOeであった。この値は、実施例１の表２
における20tインゴットの磁気特性と比較しても遜色の
無い値である。このように複数枚のインゴットを積層し
たインゴットを圧延することにより、高い磁気特性を維
持しつつ、一度の熱間加工において製造できる磁石重量
が増加し、低コスト化が可能となる。

【００３９】

【発明の効果】叙上のごとく、本発明のような鋳造・熱
間加工法による製造方法を採用することにより、生産性
に優れた方法で、高特性のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石を
得ることが可能となる。これにより、焼結法、あるいは
メルトスピニング法に比較して低コストで高性能が得ら
れる鋳造・熱間加工法の利点がさらに助長される。

【図面の簡単な説明】

【図１】 柱状晶組織を持つ合金インゴットと熱間加工
時の圧下方向の概略図。

【図２】 積層インゴットと熱間加工時の圧下方向の概
略図。

【符号の説明】

１ 磁石合金インゴット ２ 熱間加工時の圧下方向 ３ インゴットの厚さ方向 ４ インゴットの幅方向 ５ インゴットの長さ方向 ６ 積層インゴット

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 伊原 清二 長野県諏訪市大和３丁目３番５号セイコー エプソン株式会社内 (72)発明者 秋岡 宏治 長野県諏訪市大和３丁目３番５号セイコー エプソン株式会社内

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 Ｒ（但しＲはＰｒ，Ｎｄを主成分とする
   希土類元素），Ｆｅ，Ｂを原料基本成分とする合金を溶
   解後、厚さｔ、幅ｗ、長さｌの合金インゴットを鋳造す
   るに際してｔが15〜30mm、ｗ／ｔが４以上でかつｌ／ｔ
   が４以上となるように鋳造し、その後該合金インゴット
   の厚さ方向を含む面に垂直に圧縮応力がかかるような熱
   間加工を行い、さらに熱処理を施すことを特徴とする希
   土類磁石の製造方法。
2. 【請求項２】 請求項１記載の合金インゴットを、幅方
   向と長さ方向を含む面を積層面として２枚以上積層して
   得られる積層インゴットに対して、厚さ方向を含む面に
   垂直に圧縮応力がかかるような熱間加工を行ない、さら
   に熱処理を施すことを特徴とする希土類磁石の製造方
   法。