JPH0533076A - 希土類永久磁石合金およびその製造方法 - Google Patents

希土類永久磁石合金およびその製造方法

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JPH0533076A
JPH0533076A JP3212927A JP21292791A JPH0533076A JP H0533076 A JPH0533076 A JP H0533076A JP 3212927 A JP3212927 A JP 3212927A JP 21292791 A JP21292791 A JP 21292791A JP H0533076 A JPH0533076 A JP H0533076A
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permanent magnet
rare earth
magnet alloy
ingot
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JP3212927A
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Atsushi Hara
原  敦
Shigeo Tanigawa
茂穂 谷川
Katsuhiko Kojo
勝彦 古城
Masaaki Tokunaga
雅亮 徳永
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Hitachi Metals Ltd
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    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01FMAGNETS; INDUCTANCES; TRANSFORMERS; SELECTION OF MATERIALS FOR THEIR MAGNETIC PROPERTIES
    • H01F1/00Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties
    • H01F1/01Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials
    • H01F1/03Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity
    • H01F1/032Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity of hard-magnetic materials
    • H01F1/04Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity of hard-magnetic materials metals or alloys
    • H01F1/047Alloys characterised by their composition
    • H01F1/053Alloys characterised by their composition containing rare earth metals
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    • H01F1/057Alloys characterised by their composition containing rare earth metals and magnetic transition metals, e.g. SmCo5 and IIIa elements, e.g. Nd2Fe14B
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    • H01F1/0577Alloys characterised by their composition containing rare earth metals and magnetic transition metals, e.g. SmCo5 and IIIa elements, e.g. Nd2Fe14B in the form of particles, e.g. rapid quenched powders or ribbon flakes pressed, sintered or bonded together sintered

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Abstract

(57)【要約】 【目的】 R−Fe−B系合金の鋳造時に形成された好
ましくない鋳造組織を改良し、最終的に得られる異方性
の焼結磁石の磁気特性残留磁束密度及び保磁力を改善す
ること。 【構成】 組成式でR−T−M−B(ここでRは原子番
号57〜71番の希土類元素の1種または2種以上の組
み合わせ、TはFeまたはCoの1種またはその組み合
わせ、MはFe,Co,Bを除く遷移金属あるいは典型
元素の1種または2種以上の組み合わせで、原料から混
入する不可避の不純物を含む。)からなる鋳造塊が冷却
時の凝固方向に対し (410)配向特定方位を有する
集合組織からなることを特徴とする希土類永久磁石合金
である。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明はR−Fe−B系磁石合金及
びその製造方法に関する。さらに詳細に述べれば、磁石
合金の鋳造組織の改善に関するものである。
【0002】
【従来の技術】近年、電子機器や精密機械等の軽薄短小
化の市場要求により永久磁石においては従来のアルニコ
磁石やフェライト磁石に代わり希土類永久磁石が多の分
野で利用されている。特に希土類永久磁石の中でもNd−
Fe−B系磁石の需要が伸びている。上記の一般的な市場
要求を満足させる高性能な磁石に対する要求が高まって
いる。
【0003】永久磁石の磁気特性を改善するための手段
として種々添加物による発明は多数開示されている。ま
た従来の粉末冶金法による製造方法に代わる超急冷法に
よるR−Fe−B系磁石も公知である。一方従来の粉末冶
金法を使った手法においても、合金成分以外の手段によ
り磁気特性を改善する手段についても種々報告されてい
る。製造プロセス面からの改良手段のひとつとして永久
磁石の母合金である鋳造塊の組織を制御する方法が提案
されている。例えば特開昭63-114105号には微細な柱状
晶組織により高性能化を実現する方法が開示されてい
る。また特開昭 63-262804号においてはインゴットを該
合金のキュリー温度以上で熱処理し粉砕し粉体の流動性
を改善する方法も開示されている。特開平2-129343号に
おいてはチョクラルスキー法により溶湯を一方向凝固さ
せることにより高性能化する手段も開示されている。さ
らに特開平2-133547号においては溶湯を鋳型内に分鋳す
ることにより10〜15mmの厚さを有する鋳造組織を得る方
法も開示されている。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら従来適用
されている上記技術はいずれも工業上問題がある。例え
ば一度に大量の溶湯を鋳造しても微細な柱状晶組織は得
られないため、特開昭 63-114105号に提案されている技
術を適用した場合溶解の工数がかさむために工業的には
採算の合うものではない。特開平2-133547号に開示され
ている分鋳による手段を用いれば適正な厚みの柱状晶が
連続的に結合した鋳造塊を得ることは可能である。しか
し、この手段を適用する場合溶湯を長時間保温しながら
保持する必要があり、その間に希土類成分の滅失や坩堝
からの不純物の混入による組成ずれにより目的とする磁
気特性を工業的に得ることは極めて難しい。さらに特開
平2-129343号に開示されているチョクラルスキー法等を
利用した一方向凝固はコスト的に磁石合金の製造には適
さないばかりでなく、成分偏析を逆に助長するために好
ましくない。以上述べたように上記いずれの技術も工業
的には問題がある。
【0005】
【問題を解決するための手段】本発明は、R−Fe−B合
金の鋳造塊を適正な温度領域で熱処理することにより、
鋳造時に形成された好ましくない鋳造組織を改良するこ
とにより最終的に得られる異方性の焼結磁石の磁気特性
(残留磁束密度および保磁力)を改善したものである。
上記合金の鋳造塊は一般的に3種類のマクロ組織からな
る。すなわち鋳型壁に接したチル層、一方向に凝固した
柱状および等軸晶である。一般的に柱状晶において高い
磁気特性が得られるが、柱状晶部においては凝固方向に
対し (410)面が配向している。この (410)面と直角に交
差している面が磁化容易軸に直角なC面である。この様
な集合組織で形成された鋳造塊を粉砕すると破砕はC面
に沿って板状に進行する。この様な板状の粒子を磁場成
形すると板状の粒子が磁場に対し直角に配向するために
高い磁気特性が得られる。一方チル層や等軸晶において
は結晶の方位は比較的ランダムであり、この様な組織を
機械的に粉砕しても特定方位を含んだ板状の粒子は必ず
しも得られない。また鋳造ままの柱状晶は70%程度の比
率で (410)面が凝固方向に対し優先配向しているものの
(410)面に対し傾いた (411)配向も20%程度存在してい
る。本発明者らは、鋳造塊を 400〜 900℃で、さらに好
ましくは 600〜 800℃で熱処理することにより柱状晶部
における (410)配向が主相を取り巻く希土類リッチ相の
再配列により、さらに助長されることを見いだした。ま
たチル層部及び等軸晶部においても希土類リッチ相の融
点直下あるいは融点以上で熱処理することにより、磁気
特性に好ましい (410)配向した集合組織が形成されるこ
とを見いだした。この様に鋳造塊全体に (410)面が優先
配向した合金を粉砕、磁場中成形、焼結、熱処理して得
られる永久磁石は高い残留磁束密度と優れた角型性を有
し工業的な長所が多い。表1に鋳造塊を種々温度にて熱
処理した後の結晶配向を鋳造のままの場合との比較で示
す。また本発明による熱処理は鋳造したままの組織に存
在する微細な希土類リッチ相を再固溶させる効果もあ
り、その結果粉砕時に微細な希土類リッチ相を生成させ
ないため磁気特性に悪影響をあたえる酸素量を低減し保
磁力を改善するという付随的な効果もある。本発明にお
いて熱処理温度を 400℃以上に規定した理由は 400℃以
下においては希土類リッチ相の再配列が起こらないため
であり、 900℃以下に限定した理由は 900℃以上におい
ては結晶粒径が粗大化し粉砕時に適正な形状を有する粉
体が得られないためである。本発明による手段を用いれ
ば特殊な鋳型を用いることや、一方向凝固の様な非効率
的な手段を用いることもなく磁気特性の優れたR−Fe−
B系磁石を工業的に安価に提供することが可能である。
本発明による熱処理温度は特開昭63-262804号に記載さ
れているキュリー温度との関連はない。Coを10原子%程
度含むキュリー温度が 500℃近傍の合金に 400〜 500℃
での熱処理を施すことにより結晶の集合組織を改良する
ことが可能である。本発明において熱処理後の冷却速度
は特に著しい影響を及ぼさない。以下本発明の詳細を実
施例により説明する。
【0006】
【実施例】
(実施例1)重量百分率にて Nd 31.2, Dy 0.5, B 1.
0, Nb 0.9, Al 0.2残部Feなる大部分が柱状晶の鋳造塊
をAr雰囲気において 400〜 900℃にて4時間保持した
後、Ar気流によって室温まで冷却し、その後、柱状晶の
優先配向方向に垂直な面についてX線回折測定を行っ
た。また比較例として、1000℃において熱処理した試料
と、鋳造ままの試料を作成した。X線回折の測定結果か
ら (410)と (411)の強度を合計 100として規格化し、表
1に示した。尚、本実施例では、 (006),(105),(214),
(313)の4つの回折線はバックグラウンドと同程度の強
度であった為、無視した。また図1〜6には実施例の、
図7〜8には比較例の光学顕微鏡写真を示した。また、
実施例および比較例の鋳造塊を水素中にて処理し、35メ
ッシュ以下の粗粉とした後ジェット・ミルにて微粉砕
し、横磁場成形、焼結、熱処理し磁石化した。磁気特性
を表2に示す。表1において、鋳造ままの比較例の (41
0)面の回折強度が75.3%であるのに対し、熱処理を施し
た実施例および比較例では、いずれも80%を越えてい
る。更に言うならば、処理温度が高くなるにつれて (41
0)面の回折強度も強くなっている。一方、光学顕微鏡写
真においては、鋳造ままの図8に対し、図1〜5につい
ては、希土類リッチ相の再配列により、主相一つ一つの
輪郭がはっきりとしてきている。しかし、1000℃処理の
図7の主相は粗大化しており、実施例の内でも 900℃処
理の図6については既に部分的に粗大化が始まってい
る。この (410)への再配列と、主相の粗大化の結果とし
て、実施例および比較例の鋳造塊を磁石化したとき、残
留磁束密度(Br)の向上と、高温での保磁力 (iHc)の大幅
な低下という、表2の結果をもたらす。 (実施例2)重量百分率にて Nd 28.8, Dy 3.9, B 1.
0, Nb 1.2, Al 0.3残部Feなる柱状晶の鋳造塊を実施例
1と同一の手法を用いて 700℃で処理し磁石化した。ま
た比較例2として鋳造ままの鋳造塊を、比較例1の鋳造
ままと同一の手法で磁石化した。表3にX線回折の、表
4に磁気特性の結果を示した。 (実施例3)重量百分率にて Nd 24.5, Dy 1.5, B 1.
1, Nb 1.0, Al 1.0, Co 8.8, Pr 6.9残部Feなる柱状晶
の鋳造塊を実施例1と同一の手法を用いて 400℃で処理
し磁石化した。また比較例3として鋳造ままの鋳造塊
を、比較例1の鋳造ままと同一の手法で磁石化した。表
5にX線回折の、表6に磁気特性の結果を示した。実施
例3はCo含有量が10原子%以上入っているが、400℃と
いう低温域においても本発明の手法により鋳造組織の改
善が進み、磁気特性が向上している。
【表1】
【表2】
【表3】
【表4】
【表5】
【表6】
【0007】
【発明の効果】本発明によれば、R−Fe−B系合金の鋳
造塊を熱処理する事により、鋳造時に形成された好まし
くない鋳造組織を改良し、 (410)面のX線回折強度を80
%以上とする事が可能となった為、最終的に得られる異
方性の焼結磁石の磁気特性残留磁束密度及び保磁力を改
善できる。
【図面の簡単な説明】
【図1】実施例1の400℃で熱処理した後の鋳造塊の
組織の光学顕微鏡写真である。
【図2】実施例1の500℃で熱処理した後の鋳造塊の
組織の光学顕微鏡写真である。
【図3】実施例1の600℃で熱処理した後の鋳造塊の
組織の光学顕微鏡写真である。
【図4】実施例1の700℃で熱処理した後の鋳造塊の
組織の光学顕微鏡写真である。
【図5】実施例1の800℃で熱処理した後の鋳造塊の
組織の光学顕微鏡写真である。
【図6】実施例1の900℃で熱処理した後の鋳造塊の
組織の光学顕微鏡写真である。
【図7】比較例の、1000℃で処理した鋳造塊の組織
写真である。
【図8】比較例の、熱処理していない写真である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 FI 技術表示箇所 H01F 1/053 1/08 B 7371−5E 41/02 G 8019−5E (72)発明者 徳永 雅亮 埼玉県熊谷市三ケ尻5200番地日立金属株式 会社磁性材料研究所内

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 組成式でR−T−M−B(ここでRは原
    子番号57〜71番の希土類元素の1種または2種以上の組
    み合わせ、TはFeまたはCoの1種またはその組み合わ
    せ、MはFe,Co,Bを除く遷移金属あるいは典型元素の
    1種または2種以上の組み合わせで、原料から混入する
    不可避の不純物を含む。)からなる鋳造塊を真空中また
    は非酸化雰囲気中で 400〜 900℃で熱処理し粉砕、磁場
    中成形、焼結、時効処理することを特徴とする希土類永
    久磁石合金の製造方法。
  2. 【請求項2】 請求項1のR−T−M−B永久磁石合金
    の鋳造塊が特定方位を有する集合組織からなることを特
    徴とする希土類永久磁石合金。
  3. 【請求項3】 請求項1,2の永久磁石合金の鋳造塊に
    おいて集合組織が冷却時の凝固方向に対し (410)配向で
    あることを特徴とする希土類永久磁石合金。
  4. 【請求項4】 請求項1から3の永久磁石合金の鋳造塊
    においてX線回折測定における相対強度比でもとめた
    (410)面の配向度が80%以上であることを特徴とする希
    土類永久磁石合金。
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US7258751B2 (en) 2001-06-22 2007-08-21 Neomax Co., Ltd. Rare earth magnet and method for production thereof
JP5692231B2 (ja) * 2010-07-16 2015-04-01 トヨタ自動車株式会社 希土類磁石の製造方法、及び希土類磁石

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US7258751B2 (en) 2001-06-22 2007-08-21 Neomax Co., Ltd. Rare earth magnet and method for production thereof
US7867343B2 (en) 2001-06-22 2011-01-11 Hitachi Metals, Ltd. Rare earth magnet and method for production thereof
JP5692231B2 (ja) * 2010-07-16 2015-04-01 トヨタ自動車株式会社 希土類磁石の製造方法、及び希土類磁石

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