JPH04134804A - 希土類永久磁石の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、希土類永久磁磁石の製造方法特に新規な熱間
加工（鍛造）による磁気異方性を有する希土類永久磁磁
石の製造方法に関し、特にＲ（ただしＲはＹを含む希土
類元素のうち少なくとも１種）、Ｆｅ（鉄）及びＢ（ボ
ロン）を基本成分とする希土類永久磁磁石の製造方法に
関するものである。

〔従来の技術〕

現在使用されている永久磁石のうち代表的なものはアル
ニコ系鋳造磁石、Ｂａフェライトｔａ石及び希土類−遷
移金属系磁石である。

特に、希土類−遷移金属系磁石であるＲ−Ｃ。

系永久磁石やＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石は、極めて高い保
磁力とエネルギー積を持つ永久磁石として、高い磁気性
能が得られるので、従来から多くの研究開発がなされて
いる。

従来、これら希土類−鉄（遷移金属）系の高性能異方性
永久磁石の製造方法には、主として次のようなものがあ
る。

（１）まず、特開昭５９−４６００８号公報やＭ、Ｓａ
ｇａｗａ、Ｓ、Ｆｕｊ　ｉｍｕｒａ　　Ｎ。

Ｔｏｇａｗａ、Ｈ，Ｙａｍａｍｏｔｏ　　ａｎｄＹ、　
　Ｍ　ａ　ｔ　ｓ　ｕ　ｕ　ｒ　ａ；　　Ｊ、　　Ａ　
ｐ　ｐ　１．　　Ｐ　ｈ　ｙ　ｓ。

Ｖｏｌ、５５（６）１５Ｍａｒｃｈ　　１９８４゜ｐ２
０８３、等には、原子百分比で８〜３０％のＲ（但しＲ
はＹを包含する希土類元素の少なくとも１種）、２〜２
８％のＢ及び残部Ｆｅから成る磁気異方性焼結体である
ことを特徴とする永久磁石及びそれが粉末冶金法に基づ
く焼結によって製造されることが開示されている。

（２）また、特開昭５９−２１１５４９号公報やＲ，Ｗ
、Ｌｅｅ；　Ａｐｐｌ、Ｐｈｙｓ、Ｌｅｔｔ、　　Ｖｏ
ｌ　　　４６（８）、　　　１５　　　Ａｐｒｉｌ　　
　１９８５、ｐ７９０には、アモルファス合金を装ｊ貴
するに用いる急冷薄帯製造装置で、厚さ３０μｍ程度の
急冷薄片を作り、その薄片を樹脂結合法で磁石にするメ
ルトスピニング法による急冷薄片を用いた樹脂結合方法
で希土類−鉄磁石が製造されることが開示されている。

（３）さらに、特開昭６０−１００４０２号公報や前述
のＲ，Ｗ、Ｌｅｅの論文には、高温処理によって異方性
の永久磁石を作る方法において、永久磁石が鉄−希土類
金属であり、方法が、鉄。

ネオジムおよび／あるいはプラセオジムおよびホウ素を
含む無定形ないし微細な結晶性の固体材料を高温処理し
、微細な粒子の微細構造を持つ塑性的に変形された物体
を作り、その物体を冷却し、得られる物体が磁性的に異
方性であり、永久磁石特性を示すようにすることからな
ることを特徴とする永久磁石の製造方法が開示されてい
る。

この磁石の製造方法は、前記（２）におけるリボン状急
冷薄帯あるいは薄帯の片を、真空中あるいは不活性雰囲
気中で約７００℃で一軸性圧力が加えられる。次のホッ
トプレスは、大面積を有する型で行われる。最も一般的
には、７００℃で０゜７ｔ／ｃｍ２で数秒間プレスする
と、試料は最初の厚みの１／２になりプレス方向と平行
に配向して、合金は異方性化する。これらの工程による
方法は２段階ホットプレス法と呼ばれる方法で緻密で異
方性を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ’６！ｉ石を得るものである
。

（４）また、特開昭６２−２７６８０３号公報には、Ｒ
（ただしＲはＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種
）８原子％〜３０原子％、Ｂ２２原子〜２８原子％、Ｃ
ｏ　　５０原子％以下、Ａ１１５原子％以下、及び残部
が鉄及びその弛の製造上不可避な不純物からなる合金を
溶解および鋳造後、該鋳造合金を夫々５００℃以上の温
度で、油圧プレスのダイに装入し磁化する押出し加工、
ロールにより圧延し磁化する圧延加工、さらに基板の上
に載置しスタンプにより磁化するスタンプ加工等の熱間
加工を行うことにより、結晶粒を微細化しまたその結晶
軸を特定の方向に配向せしめて、該鋳造合金を磁気的に
異方性化することを特徴とする希土類−鉄系永久磁石が
開示されている。

（５）（４）に加えて特願平２−１５１６９０号公報に
は、該鋳造合金をカプセルに入れ５００℃以上の温度で
熱間鍛造加工を行い、磁気的に異方性化することを特徴
とする希土類−鉄系永久磁石が開示されている。

〔発明が解決しようとする課題〕

斜上の（１）〜（５）の従来のＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石
の製造方法は、次の如き欠点を有している。

（１）（２）（３）の永久磁石の製造方法は、合金を粉
末にすることを必須とするものであるが、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ
系合金は大変酸素に対して活性を有するので、粉末化す
ると余計酸化が激しくなり、焼結体中の酸素温度はどう
しても高くなってしまう。又粉末を成形するときに、成
形助剤を使用しなければならず、これは磁石体の中に炭
素の形で残ってしまう。この磁石内に含まれる酸素や炭
素はＲ−Ｆｅ−Ｂ磁石の耐食性や磁気性能を著しく低下
させる。

成形助剤を加えてプレス成形した後の成形体はグリーン
体と言われ、これは大変脆く、ハンドリングが難しい。

従って焼結炉にきれいに並べて入れるのには、相当の手
間が掛かることも大きな欠点である。

これらの製法では、高価な設備が必要になるばかりでな
く、その製造方法は生産効率が悪く、磁石の製造コスト
が高くなってしまう。

（４）の永久磁石を製造する方法は、製造工程が簡単で
、磁石合金をカプセルに密封して熱間加工するため含有
酸素流度が少ない。大気中で加工できるので加工時の雰
囲気制御が不要で、製造コストが安い等の長所があるが
（１）、　（３）の磁石に比して磁気特性がやや劣ると
いう問題があった。

（５）の方法はホットプレスに近く、　（４）の押し出
しや圧延に比べて磁気的配向を得るには有利で、　（１
）や（３）に比肩する高性能磁石かえられる。一方、シ
ース（カプセル）の形状が、割れ・性能に深く関係し、
割れずに高性能磁石をｆ昇るためには、厚肉の大型カプ
セルが必要になり、製造コストが高くなってしまうとい
う問題があった。

本発明は、以上の従来技術の欠点、特に（５）の永久磁
石の生産性の欠点を解決するものであり、その目的とす
るところは、高性能かつ低コストの永久磁石の製造方法
を提供することにある。

〔課題を解決するための手段〕

本発明の永久磁石の製造方法は、希土類−ＦｅＢ、’Ｒ
永久磁石の製造方法に関するものであり、具体的には原
子百分比で１２〜２５％のＲ（ただしＲはＹを含む希土
類元素のうち少なくとも１種）６５〜８５％のＦｅ、３
〜１０％のＢを原料基本成分とし、Ｃｏ、　　Ｃｕ、　
　Ａｇ、　　Ａｕ、　　Ｎｉ　　Ｚｒ、　　Ｔｉ、　　
Ｖ、　　Ｍｏ、　　Ｇａ、　　Ａｌのうちから選ばれた
少なくとも１種以上の元素を含む合金をカプセル内に装
入し、５００℃〜１１００℃の温度において場合により
多段階にわたって型鍛造加工を行い、磁気異方性を付与
するもので、型の拘束力によって厚さの薄いシースでも
割れを防ぎ、高性能の磁石を装填することができるもの
である。

また、熱間加工後、７００℃〜１１００℃の温度にて０
．５〜２４時間、次いで冷却後、２５０〜７００℃にて
０．５〜１２時間熱処理することにより、高い磁気特性
を得ることができる。

〔作用〕

即ち、本発明は、訪造−熱間加工−熱処理という粉末工
程を含まない方法で、型鍛造で磁気的に異方性化するこ
とにより、従来のホットプレス及び焼結法に比肩する高
性能の磁石が得られるものである。

熱間加工は自由鍛造（据込み）でも、塑性変形により磁
気的に配向させることができる。

ただし磁石の割れや性能はやカプセルの厚みに強く依存
し、これを厚くすることによって内部にある磁石の静水
圧的な応力を高め、カプセルとダイ・パンチとの摩擦に
よって生じる応力集中の影響を防ぎ、均一な塑性変形が
可能になる。

本発明は、第１図のような大きさの異なる型（ダイ）を
用いることにより、自由鍛造と同様の塑性変形をおこし
ながら、薄肉のカプセルであっても鍛造材内部に静水圧
的な応力を加えることができる。その結果、磁石の割れ
を防ぎ、高性能を得るとともに磁石の形を整えることが
できるため、歩留まりが向上する。また薄肉カプセル使
用により製造コストは自由鍛造に比べて低くなる。

また、熱間加工後、上記熱処理によって磁気性能は高め
られ安定する。

次に、加工温度、原料基本成分の限定理由について述べ
る。

加工温度・　５００℃未満では割れが加工時の起こりや
すく、かつ十分な残留磁化を得られなくなる。

また、１１００’Ｃを越えると結晶粒が著しく粗大化し
保磁力ｉＨｃが激減していまうので加工温度は５００℃
以上、１１００℃ぐらいまでが好ましＲ：　　１２〜２
５　％ １２％未満だとＲ−リッチ相の回が少く割れやすくなっ
て熱間加工が困難となる。また２５％を越えると非磁性
相の■が増え過ぎて磁性相の濃縮が不十分となり、性能
が低下するので上記の如く定めた。

Ｍ＝　６５〜８５％ ８５％を越えるとＲ−リッチ相の量が少く熱間加工が困
難となり、６５％未満だと非磁性相の量が増え過ぎて、
性能が低下するので上記の如く定めた。

ｘ：　３〜１０％ ３％未満だと磁性相の量が少くなり高性能が得られない
。また１０％を越えると非磁性相の里が坩し、熱間加工
がしにくくなるので上記の如く定めた。

次に本発明の実施例について述べる。

〔実施例〕

第１図（ａ）は本発明による実施例１の型鍛造サンプル
の縦断面の透′ｇ１図。第１図（ｂ）は該サンプルの断
面図。第２図（ａ）は実施例２の型鍛造サンプルの縦断
面の透視図。第２図（ｂ）は該サンプルの断面図。第３
図は型鍛造の工程図。図において、１は鋳造サンプル、
２はカプセルおよび鋳造サンプル１を中に入れた状態の
もの、３はバンチＡ、４はダイＡ、５はパンチＢ、６は
タイＢである。ここで、ダイＢの内径はダイＡの内径よ
り大きい。

（実施例１） 先ずアルゴン雰囲気中で誘導加熱炉を用いて、Ｐｒ１７
　　Ｆｅ７６．５　　Ｂ５　　Ｃｕ１．５なる組成の合
金を溶解し、次いで鋳造し、柱状晶の平均粒径１５μｍ
の組織の３６ｍｍ角Ｘ高７０ｍｍの鋳造サンプル１を得
た。この時、希土類、鉄及び銅の原料としては９９．９
％の純度のものを用い、ホロンはフェロボロンを用いた
。

次に、この鋳造サンプル１を第１図（ａ）（ｂ）のよう
に５ＩＯＣ製の５０ｍｍ角×高さ９０ｍｍのカプセル２
内にいれ、溶接により密封する。なおりプセル２の内壁
には離型剤として窒化ホウ素を塗布した。

このカプセル２を９００℃Ｘ１時間予熱し、予め潤滑剤
を塗布した油圧６００ｔブレス（鍛造機）のダイ４に載
置して、次の加工条件で第３図に示すように段階ごとに
加圧面積の大きな型に入れて鍛造した。

加工速度　：　　１０ｍｍ／秒 歪速度　　：　　０．　１１〜０．　１９／秒加工度　
　：　２５％×３（総加工度６０％）型の内側　：　１
回　５８Ｘ５８ 寸法　　２回　６７ｘ６７ ３回　７７ｘ７７ この後、鋳造サンプル１をカプセル２がら取出し、冷却
後、９５０℃ｘ２０時間のアニール処理を施した後、−
度冷却し、さらに４７５℃ｘ２時間の熱処理を行い、所
望の形状に切断、研磨し、磁気特性を測定した。この磁
石の磁気特性は、次のような値を示した。

（ＢＨ）ｍａｘ：　　３２．５ＭＧＯｅＢｒ　　　　　
　　　：　　１１．　２ＫＧｉＨｃ　　　　　　　：　
　１５．　７Ｋｏｅ（ＢＨ）、、、値、及びＢｒは、通
常の圧延法の場合より大きく、ホットプレス・焼結と同
等の値が得られた。

なお、磁気特性はすべて最大印加磁界２５に○ｅでＢ−
Ｈ）レーサーを用いて測定した。

（実施例２） 実施例１と同様に、アルゴン雰囲気中で誘導加熱炉を用
いて、次の第１表に示すようなＮＯ，１〜Ｎｏ、８の組
成の合金を溶解し、次いで鋳造し、柱状晶組織の１９ｍ
ｍφ×高さ５０ｍｍの鋳造サンプルを得た。以下余白 第１表 次に、この鋳造サンプルＮＯ１１〜Ｎｏ、８を第２図（
ａ）（ｂ）のように内壁に離型剤ＢＮｉ布した５Ｓ４１
製のφ３３ｍｍＸ高さ７０ｍｍのカプセル２に入れて溶
接により密封し、このカプセル２を第１表に示す各温度
で４０〜６０分間予熱した。次にこのカプセル２を実施
例１と同様に予め離型剤を塗布した油圧６００ｔプレス
のダイ４に載置して、次に示す加工条件で第３図に示す
ように段階ごとに加圧面積の大きな型に入れて鍛造した
。

加工速度　：　　１０ｍｍ／秒 歪速度　　：０．１２〜０．３６／秒 加工度　　＝　２０％×４（総加工度６０％）型の内径
　：　１回　φ３７ ２回　φ４１ ３回　φ４６ ４回　φ５１ 再加熱　　＝　１バスごと９００℃×１５分この後、鋳
造サンプルＮ０１１〜Ｎ０１８をカプセル２から取出し
、冷却後９５０℃×２０時間のアニール処理を施した後
、−度冷却し、さらに４７５〜ｂ の形状に切断、研磨し、磁気特性を測定した。次の第２
表に磁気特性を示す。以下余白 第２表 ち、　しかも低コストの磁石を作ることができる。

（３）従来の自由鍛造による製造法に比べ、カプセルの
コストを削減でき、磁石の加工歩留まりが向上する。

〔発明の効果〕

斜上の如く本発明の希土類永久磁磁石の製造方法は、次
の如き効果を奏するものである。

（１）通常の圧延法による場合より、残留磁化Ｂｒ及び
最大エネルギー積（ＢＨ）□８が大きな磁石が得られる
。

（２）従来の焼結法゛に比べほぼ同等の性能を持

【図面の簡単な説明】

第１図（ａ）は実施例１の型鍛造サンプルの縦断面図の
透視図。第１図（ｂ）は該サンプルの断面図。第２図（
ａ）は実施例２の型鍛造サンプルの縦断面図の透視図。 第２図（ｂ）は該サンプルの断面図。第３図は、実施例
１，２における型鍛造の工程図。 図において、１：鋳造サンプル、２：　カプセルまたは
中に鋳造サンプルを入れた状態のもの、３：パンチＡ、
４：　ダイＡ、５：　パンチＢ、６：　　ダイＢ。 以　　上 出願人　セイコーエプソン株式会社 代理人　弁理士　鈴木　喜三部　他１名（ａ） （ａ）

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. （１）原子百分比で１２〜２５％のＲ（ただしＲはＹを
   含む希土類元素のうち少なくとも１種）、６５〜８５％
   のＦｅ（鉄）、３〜１０％のＢ（ボロン）を原料とする
   合金を溶融・鋳造し、鋳造合金をカプセル内に装入し、
   ５００℃以上１１００℃以下の温度で型鍛造を行うこと
   により、該合金を磁気的に異方性化することを特徴とす
   る希土類永久磁磁石の製造方法。
2. （２）前記鋳造合金が、Ｃｏ，Ｃｕ，Ａｇ，Ａｕ，Ｎｉ
   ，Ｚｒ，Ｔｉ，Ｖ，Ｍｏ，Ｇａ，Ａｌのうちから選ばれ
   た少なくとも１種以上の元素を含むことを特徴とする請
   求項１記載の希土類永久磁石の製造方法。
3. （３）前記カプセルを鍛造機にて熱間加工する際、２種
   類以上の型に入れて多段階にわたって加工することを特
   徴とする請求項１記載の希土類永久磁石の製造方法。
4. （４）熱間加工後、前記合金を熱処理するにあたり、７
   ００℃〜１１００℃の温度にて０．５〜２４時間、次い
   で冷却後、２５０〜７００℃にて０．５〜１２時間熱処
   理することを特徴とする請求項１記載の希土類永久磁石
   の製造方法。