JPH05255586A - 改良された特性を示すポリフェニレンエーテル樹脂及びポリアミド樹脂を含有する組成物 - Google Patents
改良された特性を示すポリフェニレンエーテル樹脂及びポリアミド樹脂を含有する組成物Info
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- JPH05255586A JPH05255586A JP34305992A JP34305992A JPH05255586A JP H05255586 A JPH05255586 A JP H05255586A JP 34305992 A JP34305992 A JP 34305992A JP 34305992 A JP34305992 A JP 34305992A JP H05255586 A JPH05255586 A JP H05255586A
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
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- C08L71/08—Polyethers derived from hydroxy compounds or from their metallic derivatives
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 改善された特性を示すポリフェニレンエーテ
ル−ポリアミド樹脂組成物。 【構成】 ポリフェニレンエーテル及びポリアミドの相
溶化配合物に基づく改善された熱可塑性組成物が提供さ
れる。これらの組成物は直鎖状、テーパ型ブロック共重
合体を含有し、成形により種々の優れた性質、たとえば
アイゾット衝撃強さ、を示す成形製品を与える。
ル−ポリアミド樹脂組成物。 【構成】 ポリフェニレンエーテル及びポリアミドの相
溶化配合物に基づく改善された熱可塑性組成物が提供さ
れる。これらの組成物は直鎖状、テーパ型ブロック共重
合体を含有し、成形により種々の優れた性質、たとえば
アイゾット衝撃強さ、を示す成形製品を与える。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は概括的にいえば熱可塑性
樹脂の分野、特に改善されたポリフェニレンエーテル樹
脂／ポリアミド樹脂配合物に関する。
樹脂の分野、特に改善されたポリフェニレンエーテル樹
脂／ポリアミド樹脂配合物に関する。
【０００２】
【従来の技術】ポリアミド樹脂及びポリフェニレンエー
テル樹脂（後者はしばしば“ＰＰＥ”又は“ポリフェニ
レンオキシド”と呼ばれている）の配合物は周知であ
る。これらの配合物は通常ＰＰＥの望ましい性質、たと
えば引張強さ及び加水分解安定性、を示しながら、同時
にポリアミドの望ましい性質、たとえば耐溶剤性を示
す。さらに、該配合物に耐衝撃性ポリスチレン又はスチ
レン／ブタジエンブロック共重合体のようなゴム含有物
質を添加することにより該配合物に良好な衝撃強さを付
与し得る。
テル樹脂（後者はしばしば“ＰＰＥ”又は“ポリフェニ
レンオキシド”と呼ばれている）の配合物は周知であ
る。これらの配合物は通常ＰＰＥの望ましい性質、たと
えば引張強さ及び加水分解安定性、を示しながら、同時
にポリアミドの望ましい性質、たとえば耐溶剤性を示
す。さらに、該配合物に耐衝撃性ポリスチレン又はスチ
レン／ブタジエンブロック共重合体のようなゴム含有物
質を添加することにより該配合物に良好な衝撃強さを付
与し得る。
【０００３】こらのＰＰＥ−ポリアミド組成物−それ
らはほとんど常にある種の相溶化剤を含有している−
は通常押出、圧縮成形及び射出成形のような多数の異な
る種類の加工操作に掛けられる。これらの組成物から製
造された成形品の例は芝管理用（ｌａｗｎ−ｃａｒｅ）
機械の製造に使用されるハウジング及びその他の部材、
ならびに自動車用部材、たとえばドア及びフェンダーで
ある。
らはほとんど常にある種の相溶化剤を含有している−
は通常押出、圧縮成形及び射出成形のような多数の異な
る種類の加工操作に掛けられる。これらの組成物から製
造された成形品の例は芝管理用（ｌａｗｎ−ｃａｒｅ）
機械の製造に使用されるハウジング及びその他の部材、
ならびに自動車用部材、たとえばドア及びフェンダーで
ある。
【０００４】この産業分野において、既知のＰＰＥ／ポ
リアミド配合物の性質よりもすぐれた性質を示すＰＰＥ
／ポリアミド配合物を開発するための研究が続けられて
いる。たとえば、衝撃強さの値は多くの最終用途向けに
高められなければならない。さらに、高速成形操作のた
めにはさらに高いメルトフロー値を示すような樹脂配合
物が必要とされる。これらの改善は引張強さ、耐熱性及
び伸び特性のような他の重要な性質を実質的に保持しな
がら達成されなければならない点で別の困難を生ずる。
リアミド配合物の性質よりもすぐれた性質を示すＰＰＥ
／ポリアミド配合物を開発するための研究が続けられて
いる。たとえば、衝撃強さの値は多くの最終用途向けに
高められなければならない。さらに、高速成形操作のた
めにはさらに高いメルトフロー値を示すような樹脂配合
物が必要とされる。これらの改善は引張強さ、耐熱性及
び伸び特性のような他の重要な性質を実質的に保持しな
がら達成されなければならない点で別の困難を生ずる。
【０００５】したがって、優れた衝撃強さ及びメルトフ
ロー特性を示し、しかも引張強さ、耐薬品性及び耐熱性
のような他の重要な性質を実質的に保持するような相溶
化されたＰＰＥ−ポリアミド組成物が要求されている。
ロー特性を示し、しかも引張強さ、耐薬品性及び耐熱性
のような他の重要な性質を実質的に保持するような相溶
化されたＰＰＥ−ポリアミド組成物が要求されている。
【０００６】
【発明の概要】今般、本発明者が開発した新規組成物は
前述した要求をすべて満たすものである。すなわち、本
発明は、つぎの成分： （ａ）ポリフェニレンエーテル樹脂； （ｂ）ポリアミド樹脂； （ｃ）成分（ａ）及び（ｂ）のための相溶化剤の有効
量；及び （ｄ）直鎖状、テーパ型ブロック共重合体； を含有してなる熱可塑性組成物を提供するものである。
前述した要求をすべて満たすものである。すなわち、本
発明は、つぎの成分： （ａ）ポリフェニレンエーテル樹脂； （ｂ）ポリアミド樹脂； （ｃ）成分（ａ）及び（ｂ）のための相溶化剤の有効
量；及び （ｄ）直鎖状、テーパ型ブロック共重合体； を含有してなる熱可塑性組成物を提供するものである。
【０００７】本発明のいくつかの実施態様は、後に詳細
に述べるごとく、種々のエラストマー成分をさらに含有
し得る。
に述べるごとく、種々のエラストマー成分をさらに含有
し得る。
【０００８】
【発明の詳細な開示】成分（ａ）のＰＰＥ樹脂は当該技
術において広く周知であり、たとえばＡｌｌａｎ Ｈａ
ｙの米国特許第３，３０６，８７４号、同第３，３０
６，８７５号及び同第３，４３２，４６９号明細書；Ｇ
ｅｌｕ Ｓｔａｍａｔｏｆｆの米国特許第３，２５７，
３５７号及び同第３，２５７，３５８号明細書；Ｄｗａ
ｉｎ Ｍ．Ｗｈｉｔｅらの米国特許第４，８０６，６０
２号明細書；及びＳｔｅｒｌｉｎｇ Ｂ．Ｂｒｏｗｎら
の米国特許第４，８０６，２９７号明細書に記載されて
いるので参照されたい。単独重合体及び共重合体の形の
ポリフェニレンエーテルのいずれも本発明において使用
し得る。
術において広く周知であり、たとえばＡｌｌａｎ Ｈａ
ｙの米国特許第３，３０６，８７４号、同第３，３０
６，８７５号及び同第３，４３２，４６９号明細書；Ｇ
ｅｌｕ Ｓｔａｍａｔｏｆｆの米国特許第３，２５７，
３５７号及び同第３，２５７，３５８号明細書；Ｄｗａ
ｉｎ Ｍ．Ｗｈｉｔｅらの米国特許第４，８０６，６０
２号明細書；及びＳｔｅｒｌｉｎｇ Ｂ．Ｂｒｏｗｎら
の米国特許第４，８０６，２９７号明細書に記載されて
いるので参照されたい。単独重合体及び共重合体の形の
ポリフェニレンエーテルのいずれも本発明において使用
し得る。
【０００９】好ましいＰＰＥ樹脂は式：
【００１０】
【化２】
【００１１】（式中、各Ｑ1 は独立的にハロゲン、第１
級又は第２級低級アルキル基、フェニル基、ハロアルキ
ル基、アミノアルキル基、炭化水素オキシ基又は少なく
とも２個の炭素原子によってハロゲン原子と酸素原子と
を分離する構造のハロ炭化水素オキシ基であり；そして
各Ｑ2 は独立的に水素、ハロゲン、第１級又は第２級低
級アルキル基、フェニル基、ハロアルキル基、炭化水素
オキシ基又はＱ1 について定義したごときハロ炭化水素
オキシ基である）の複数の構造単位を含んでなる単独重
合体及び共重合体である。
級又は第２級低級アルキル基、フェニル基、ハロアルキ
ル基、アミノアルキル基、炭化水素オキシ基又は少なく
とも２個の炭素原子によってハロゲン原子と酸素原子と
を分離する構造のハロ炭化水素オキシ基であり；そして
各Ｑ2 は独立的に水素、ハロゲン、第１級又は第２級低
級アルキル基、フェニル基、ハロアルキル基、炭化水素
オキシ基又はＱ1 について定義したごときハロ炭化水素
オキシ基である）の複数の構造単位を含んでなる単独重
合体及び共重合体である。
【００１２】適当な第１級低級アルキル基の例はメチ
ル、エチル、ｎ−プロピル、ｎ−ブチル、イソブチル、
ｎ−アミル、イソアミル、２−メチルブチル、ｎ−ヘキ
シル、２，３−ジメチルブチル、２−，３−又は４−メ
チルペンチル基及び対応するヘプチル基である。第２級
低級アルキル基の例はイソプロピル、第２級ブチル及び
３−ペンチル基である。すべてのアルキル基は分枝鎖よ
りも直鎖であることが好ましい。多くの場合、各Ｑ1 は
アルキル又はフェニル基、特にＣ1-4 アルキル基であ
り、そして各Ｑ2 は水素である。特に好ましいポリフェ
ニレンエーテルは２，６−ジメチルフェノールから誘導
される単位からなるものである。ある場合には、２，６
−ジメチルフェノール及び２，３，６−トリメチルフェ
ノールから誘導される単位からなるＰＰＥ共重合体も好
ましい。
ル、エチル、ｎ−プロピル、ｎ−ブチル、イソブチル、
ｎ−アミル、イソアミル、２−メチルブチル、ｎ−ヘキ
シル、２，３−ジメチルブチル、２−，３−又は４−メ
チルペンチル基及び対応するヘプチル基である。第２級
低級アルキル基の例はイソプロピル、第２級ブチル及び
３−ペンチル基である。すべてのアルキル基は分枝鎖よ
りも直鎖であることが好ましい。多くの場合、各Ｑ1 は
アルキル又はフェニル基、特にＣ1-4 アルキル基であ
り、そして各Ｑ2 は水素である。特に好ましいポリフェ
ニレンエーテルは２，６−ジメチルフェノールから誘導
される単位からなるものである。ある場合には、２，６
−ジメチルフェノール及び２，３，６−トリメチルフェ
ノールから誘導される単位からなるＰＰＥ共重合体も好
ましい。
【００１３】本発明で使用されるＰＰＥ樹脂はさらに分
子量、溶融粘度又は衝撃強さのような性質を改善するあ
る種の分子部分を含むＰＰＥ樹脂を包含する。たとえ
ば、ＰＰＥ重合体上に、たとえばＳｔｅｒｌｉｎｇ
Ｂ．Ｂｒｏｗｎらの米国特許出願ＳＮ．３５１，９０３
号（１９８９年５月１５日出願）明細書に記載されるご
とく、ビニル単量体及びビニル芳香族化合物をグラフト
化することができる。
子量、溶融粘度又は衝撃強さのような性質を改善するあ
る種の分子部分を含むＰＰＥ樹脂を包含する。たとえ
ば、ＰＰＥ重合体上に、たとえばＳｔｅｒｌｉｎｇ
Ｂ．Ｂｒｏｗｎらの米国特許出願ＳＮ．３５１，９０３
号（１９８９年５月１５日出願）明細書に記載されるご
とく、ビニル単量体及びビニル芳香族化合物をグラフト
化することができる。
【００１４】別の一例として、カップル化ＰＰＥ重合
体、すなわちカップリング剤を２個のＰＰＥ連鎖のヒド
ロキシル基と反応させて製造されるより高分子量のＰＰ
Ｅ重合体も使用し得る。本発明で使用されるＰＰＥ樹脂
はゲル透過クロマトグラフィーによって測定して一般に
約２０，０００ないし８０，０００の重量平均分子量を
有する。
体、すなわちカップリング剤を２個のＰＰＥ連鎖のヒド
ロキシル基と反応させて製造されるより高分子量のＰＰ
Ｅ重合体も使用し得る。本発明で使用されるＰＰＥ樹脂
はゲル透過クロマトグラフィーによって測定して一般に
約２０，０００ないし８０，０００の重量平均分子量を
有する。
【００１５】さらに、これらＰＰＥ樹脂は当該技術にお
いて既知の方法、たとえば対応するモノヒドロキシ芳香
族化合物を銅、マンガン又はコバルト基触媒の存在下で
酸化的にカップリングさせる方法、によって製造し得
る。本発明において使用されるポリアミドは当該技術に
おいて広く周知であり、いくつかのものはしばしば別名
“ナイロン”と呼ばれている。多数のポリアミドは米国
特許第４，８７３，２７６号、同第４，８７３，２８６
号、同第４，９９７，６１２号及び同第５，０００，８
９７号明細書に記載されているので参照されたい。これ
らのポリアミドは任意既知の方法、たとえばアミノ基と
カルボン酸基との間に少なくとも２個の炭素原子をもつ
モノアミノ−モノカルボン酸又はそのラクタムの重合、
２個のアミノ基の間に少なくとも２個の炭素原子を含む
ジアミン及びジカルボン酸の実質的に等モル割合での重
合、又は前記定義したごときモノアミノ−モノカルボン
酸又はそのラクタムと実質的に等モル割合のジアミン及
びジカルボン酸との重合、によって製造することができ
る。ジカルボン酸はそれらの官能性誘導体、たとえばエ
ステル又は酸クロライドの形で使用し得る。ポリアミド
及びそれらの前駆体に関しては、前記引用した特許文献
に加えて、つぎの米国特許明細書、すなわち第４，７５
５，５６６号（Ｙａｔｅｓ，III ）；第４，７３２，９
３８号（Ｇｒａｎｔら）；第４，６５９，７６０号（ｖ
ａｎ ｄｅｒ Ｍｅｅｒ）；及び第４，３１５，０８６
号（Ｕｅｎｏら）明細書にも記載されているので参照さ
れたい。
いて既知の方法、たとえば対応するモノヒドロキシ芳香
族化合物を銅、マンガン又はコバルト基触媒の存在下で
酸化的にカップリングさせる方法、によって製造し得
る。本発明において使用されるポリアミドは当該技術に
おいて広く周知であり、いくつかのものはしばしば別名
“ナイロン”と呼ばれている。多数のポリアミドは米国
特許第４，８７３，２７６号、同第４，８７３，２８６
号、同第４，９９７，６１２号及び同第５，０００，８
９７号明細書に記載されているので参照されたい。これ
らのポリアミドは任意既知の方法、たとえばアミノ基と
カルボン酸基との間に少なくとも２個の炭素原子をもつ
モノアミノ−モノカルボン酸又はそのラクタムの重合、
２個のアミノ基の間に少なくとも２個の炭素原子を含む
ジアミン及びジカルボン酸の実質的に等モル割合での重
合、又は前記定義したごときモノアミノ−モノカルボン
酸又はそのラクタムと実質的に等モル割合のジアミン及
びジカルボン酸との重合、によって製造することができ
る。ジカルボン酸はそれらの官能性誘導体、たとえばエ
ステル又は酸クロライドの形で使用し得る。ポリアミド
及びそれらの前駆体に関しては、前記引用した特許文献
に加えて、つぎの米国特許明細書、すなわち第４，７５
５，５６６号（Ｙａｔｅｓ，III ）；第４，７３２，９
３８号（Ｇｒａｎｔら）；第４，６５９，７６０号（ｖ
ａｎ ｄｅｒ Ｍｅｅｒ）；及び第４，３１５，０８６
号（Ｕｅｎｏら）明細書にも記載されているので参照さ
れたい。
【００１６】本発明において有用なポリアミドの特定の
例はポリアミド６；ポリアミド６，６；ポリアミド１
１，ポリアミド１２；ポリアミド６，３；ポリアミド
６，４；ポリアミド４，６；ポリアミド６／１０；ポリ
アミド１２；ならびにテレフタル酸及び／又はイソフタ
ル酸とトリメチルヘキサメチレンジアミンとから製造さ
れたポリアミド；アジピン酸及びｍ−キシリレンジアミ
ンから製造されたポリアミド；アジピン酸、アゼライン
酸及び２，２−ビス−（ｐ−アミノシクロヘキシル）プ
ロパンから製造されたポリアミド；及びテレフタル酸及
び４，４−ジアミノジシクロヘキシルメタンから製造さ
れたポリアミドである。
例はポリアミド６；ポリアミド６，６；ポリアミド１
１，ポリアミド１２；ポリアミド６，３；ポリアミド
６，４；ポリアミド４，６；ポリアミド６／１０；ポリ
アミド１２；ならびにテレフタル酸及び／又はイソフタ
ル酸とトリメチルヘキサメチレンジアミンとから製造さ
れたポリアミド；アジピン酸及びｍ−キシリレンジアミ
ンから製造されたポリアミド；アジピン酸、アゼライン
酸及び２，２−ビス−（ｐ−アミノシクロヘキシル）プ
ロパンから製造されたポリアミド；及びテレフタル酸及
び４，４−ジアミノジシクロヘキシルメタンから製造さ
れたポリアミドである。
【００１７】前述したポリアミド又はそれらの初期重合
体（プレポリマー）の二種又はそれ以上の混合物及び／
又は共重合体の使用も本発明の範囲内である。使用され
るポリアミドはまた“強化ナイロン”と呼ばれる一種又
はそれ以上のものであることもできる。かゝる強化ナイ
ロンはしばしば一種又はそれ以上のポリアミドを一種又
はそれ以上の重合体状又は共重合体状エラストマー型強
化剤と配合することによって製造される。これらの型の
物質の例は米国特許第４，１７４，３５８号、同第４，
４７４，９２７号、同第４，３４６，１９４号、同第
４，２５１，６４４号、同第３，８８４，８８２号、同
第４，１４７，７４０号明細書ならびにＧａｌｌｕｃｃ
ｉらの報文“Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ ａｎｄ Ｒｅａ
ｃｔｉｏｎ ｏｆ Ｅｐｏｘｙ−Ｍｏｄｉｆｉｅｄ Ｐ
ｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ”、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｏｌ．Ｓ
ｃｉ．，第２７巻、第４２５−４３７頁（１９８２）に
記載されているので参照されたい。
体（プレポリマー）の二種又はそれ以上の混合物及び／
又は共重合体の使用も本発明の範囲内である。使用され
るポリアミドはまた“強化ナイロン”と呼ばれる一種又
はそれ以上のものであることもできる。かゝる強化ナイ
ロンはしばしば一種又はそれ以上のポリアミドを一種又
はそれ以上の重合体状又は共重合体状エラストマー型強
化剤と配合することによって製造される。これらの型の
物質の例は米国特許第４，１７４，３５８号、同第４，
４７４，９２７号、同第４，３４６，１９４号、同第
４，２５１，６４４号、同第３，８８４，８８２号、同
第４，１４７，７４０号明細書ならびにＧａｌｌｕｃｃ
ｉらの報文“Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ ａｎｄ Ｒｅａ
ｃｔｉｏｎ ｏｆ Ｅｐｏｘｙ−Ｍｏｄｉｆｉｅｄ Ｐ
ｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ”、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｏｌ．Ｓ
ｃｉ．，第２７巻、第４２５−４３７頁（１９８２）に
記載されているので参照されたい。
【００１８】本発明のいくつかの実施態様において好ま
しいポリアミドはポリアミド６；ポリアミド６，６；ポ
リアミド１１；及びポリアミド１２からなる群から選ん
だものであり、ある場合にはポリアミド６，６それ自体
が特に好ましい。ＰＰＥ対ポリアミドの重量比は約２
０：８０ないし約８０：２０の範囲で変更することがで
き、ある場合には約３０：７０ないし約７０：３０の範
囲の比が好ましく、約４０：６０ないし約６０：４０の
範囲の重量比がもっとも好ましい。
しいポリアミドはポリアミド６；ポリアミド６，６；ポ
リアミド１１；及びポリアミド１２からなる群から選ん
だものであり、ある場合にはポリアミド６，６それ自体
が特に好ましい。ＰＰＥ対ポリアミドの重量比は約２
０：８０ないし約８０：２０の範囲で変更することがで
き、ある場合には約３０：７０ないし約７０：３０の範
囲の比が好ましく、約４０：６０ないし約６０：４０の
範囲の重量比がもっとも好ましい。
【００１９】本発明の組成物における成分（ｃ）はポリ
フェニレンエーテル樹脂とポリアミド樹脂との相溶性を
改善する化合物である。改善された相溶性はこの成分を
含まない組成物と比較してより良好な加工性、衝撃強さ
及び／又は伸び又は外観によって明示される。これらの
化合物は当該技術において広く知られており、これらは
通常基剤重合体の一方と予備混合するか又は配合処理に
先立つ又は配合処理中のある時点で組成物に別個に添加
する。
フェニレンエーテル樹脂とポリアミド樹脂との相溶性を
改善する化合物である。改善された相溶性はこの成分を
含まない組成物と比較してより良好な加工性、衝撃強さ
及び／又は伸び又は外観によって明示される。これらの
化合物は当該技術において広く知られており、これらは
通常基剤重合体の一方と予備混合するか又は配合処理に
先立つ又は配合処理中のある時点で組成物に別個に添加
する。
【００２０】本発明において使用するに適当な相溶化用
化合物は通常つぎの種類に分類される。 （ａ）（ｉ）エチレン性炭素−炭素二重結合又は炭素−
炭素三重結合及び（ii）カルボン酸基、酸無水物基、酸
アミド基、イミド基、カルボン酸エステル基、アミン基
又はヒドロキシル基の両者を含む化合物； （ｂ）液状ジエン重合体； （ｃ）エポキシ化合物； （ｄ）ポリカルボン酸又はそれらの誘導体； （ｅ）酸化ポリオレフィンワックス； （ｆ）アシル官能基含有化合物； （ｇ）アシル官能基含有化合物で変性されたポリフェニ
レンエーテル； （ｈ）エポキシトリアジン基含有化合物；又はエポキシ
トリアジン基含有化合物で変性されたポリフェニレンエ
ーテル；及び （ｉ）トリアルキルアミン塩又はトリ−（アリール置換
アルキル）アミン塩。
化合物は通常つぎの種類に分類される。 （ａ）（ｉ）エチレン性炭素−炭素二重結合又は炭素−
炭素三重結合及び（ii）カルボン酸基、酸無水物基、酸
アミド基、イミド基、カルボン酸エステル基、アミン基
又はヒドロキシル基の両者を含む化合物； （ｂ）液状ジエン重合体； （ｃ）エポキシ化合物； （ｄ）ポリカルボン酸又はそれらの誘導体； （ｅ）酸化ポリオレフィンワックス； （ｆ）アシル官能基含有化合物； （ｇ）アシル官能基含有化合物で変性されたポリフェニ
レンエーテル； （ｈ）エポキシトリアジン基含有化合物；又はエポキシ
トリアジン基含有化合物で変性されたポリフェニレンエ
ーテル；及び （ｉ）トリアルキルアミン塩又はトリ−（アリール置換
アルキル）アミン塩。
【００２１】上記分類（ａ）に属する相溶化剤の例はＵ
ｅｎｏらの米国特許第４，３１５，０８６号明細書中に
示されており、たとえば共役ジエンの単独重合体及び共
役ジエンと他の共役ジエン、オレフィン、芳香族ビニル
化合物及びアセチレン性化合物からなる群から選んだ少
なくとも一種の単量体との共重合体を包含する。かゝる
重合体の特定の例はブタジエン又はイソプレンの単独重
合体を包含する。
ｅｎｏらの米国特許第４，３１５，０８６号明細書中に
示されており、たとえば共役ジエンの単独重合体及び共
役ジエンと他の共役ジエン、オレフィン、芳香族ビニル
化合物及びアセチレン性化合物からなる群から選んだ少
なくとも一種の単量体との共重合体を包含する。かゝる
重合体の特定の例はブタジエン又はイソプレンの単独重
合体を包含する。
【００２２】上記分類（ｂ）に属するエポキシ化合物は
たとえば多価フェノールとエピクロルヒドリンとを種々
の割合で縮合させることによって製造されたエポキシ樹
脂及び一価フェノール又は一価アルコールのグリシジル
エーテル化生成物を包含する。Ｕｅｎｏらはこれらの型
の物質の別の例も示している。上記分類（ｄ）について
述べれば、本発明に適当なポリカルボン酸又はそれらの
誘導体は通常、式： （ＲI Ｏ）m Ｒ（ＣＯＯＲII）n （ＣＯＮＲIII ＲIV）s （式中、Ｒは２−２０個の炭素原子をもつ直鎖状又は分
枝鎖状、飽和脂肪族炭化水素基であり；ＲI は水素又は
１−１０個の炭素原子をもつアルキル、アリール、アシ
ル又はカルボニルジオキシ基であり；各ＲIIは独立的に
水素又は１−２０個の炭素原子をもつアルキル又はアリ
ール基であり；各ＲIII 及びＲIVは独立的に水素又は１
−１０個の炭素原子をもつアルキル又はアリール基であ
り；ｍは１に等しくそして（ｎ＋ｓ）は２又はそれより
大きい数であり、そしてｎ及びｓはそれぞれ０又はそれ
より大きい数であり；（ＯＲI ）はカルボニル基に対し
てα位又はβ位にありそして少なくとも２個のカルボニ
ル基は２−６個の炭素原子によって分離されているもの
とする）によって表わされるもの又はその誘導体であ
る。
たとえば多価フェノールとエピクロルヒドリンとを種々
の割合で縮合させることによって製造されたエポキシ樹
脂及び一価フェノール又は一価アルコールのグリシジル
エーテル化生成物を包含する。Ｕｅｎｏらはこれらの型
の物質の別の例も示している。上記分類（ｄ）について
述べれば、本発明に適当なポリカルボン酸又はそれらの
誘導体は通常、式： （ＲI Ｏ）m Ｒ（ＣＯＯＲII）n （ＣＯＮＲIII ＲIV）s （式中、Ｒは２−２０個の炭素原子をもつ直鎖状又は分
枝鎖状、飽和脂肪族炭化水素基であり；ＲI は水素又は
１−１０個の炭素原子をもつアルキル、アリール、アシ
ル又はカルボニルジオキシ基であり；各ＲIIは独立的に
水素又は１−２０個の炭素原子をもつアルキル又はアリ
ール基であり；各ＲIII 及びＲIVは独立的に水素又は１
−１０個の炭素原子をもつアルキル又はアリール基であ
り；ｍは１に等しくそして（ｎ＋ｓ）は２又はそれより
大きい数であり、そしてｎ及びｓはそれぞれ０又はそれ
より大きい数であり；（ＯＲI ）はカルボニル基に対し
てα位又はβ位にありそして少なくとも２個のカルボニ
ル基は２−６個の炭素原子によって分離されているもの
とする）によって表わされるもの又はその誘導体であ
る。
【００２３】この型の好ましい化合物は、前記引用した
米国特許第４，８７３，２８６号明細書に記載されるご
とく、クエン酸、リンゴ酸、アガリシン酸及びこれらの
酸の任意のものの塩又は水和物である。酸のエステル、
たとえばポリカルボン酸から誘導されるエステルも本発
明において使用し得る。かゝるエステルの例はクエン酸
アセチル及びクエン酸モノ−及びジ−ステアリルであ
る。
米国特許第４，８７３，２８６号明細書に記載されるご
とく、クエン酸、リンゴ酸、アガリシン酸及びこれらの
酸の任意のものの塩又は水和物である。酸のエステル、
たとえばポリカルボン酸から誘導されるエステルも本発
明において使用し得る。かゝるエステルの例はクエン酸
アセチル及びクエン酸モノ−及びジ−ステアリルであ
る。
【００２４】酸アミド、たとえばＮ，Ｎ′−ジエチルク
エン酸アミド、も使用し得る。ポリカルボン酸の適当な
誘導体の例はそれらの塩であり、かゝる塩はアミンとの
塩、好ましくはアルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩
を包含する。代表的な塩はリンゴ酸カルシウム、クエン
酸カルシウム、リンゴ酸カリウム及びクエン酸カリウム
を包含する。これらの化合物の多数のものは上記引用し
たＧａｌｌｕｃｃｉらの米国特許第４，８７３，２８６
号明細書に記載されている。
エン酸アミド、も使用し得る。ポリカルボン酸の適当な
誘導体の例はそれらの塩であり、かゝる塩はアミンとの
塩、好ましくはアルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩
を包含する。代表的な塩はリンゴ酸カルシウム、クエン
酸カルシウム、リンゴ酸カリウム及びクエン酸カリウム
を包含する。これらの化合物の多数のものは上記引用し
たＧａｌｌｕｃｃｉらの米国特許第４，８７３，２８６
号明細書に記載されている。
【００２５】上記分類（ｅ）の相溶化剤の例はＲ．ｖａ
ｎ ｄｅｒ Ｍｅｅｒの米国特許第４，６５９，７６０
号明細書に記載されているので参照されたい。その一例
は酸化ポリエチレンワックスである。場合によってはか
ゝるワックスと組合せて有機ホスファイトが使用されて
いる。上記分類（ｆ）の相溶化剤の例はＤ．Ａｙｃｏｃ
ｋらの米国特許第４，６４２，３５８号及び同第４，６
００，７４１号明細書に記載されているので参照された
い。この群の相溶化剤の非限定的な例はクロルホルミル
無水コハク酸、クロルエタノイル無水コハク酸、無水ト
リメリト酸の酸クロライド、１−アセトキシアセチル−
３，４−ジ安息香酸無水物及びテレフタル酸の酸クロラ
イド（すなわちテレフタル酸のモノ酸クロライド）を包
含する。
ｎ ｄｅｒ Ｍｅｅｒの米国特許第４，６５９，７６０
号明細書に記載されているので参照されたい。その一例
は酸化ポリエチレンワックスである。場合によってはか
ゝるワックスと組合せて有機ホスファイトが使用されて
いる。上記分類（ｆ）の相溶化剤の例はＤ．Ａｙｃｏｃ
ｋらの米国特許第４，６４２，３５８号及び同第４，６
００，７４１号明細書に記載されているので参照された
い。この群の相溶化剤の非限定的な例はクロルホルミル
無水コハク酸、クロルエタノイル無水コハク酸、無水ト
リメリト酸の酸クロライド、１−アセトキシアセチル−
３，４−ジ安息香酸無水物及びテレフタル酸の酸クロラ
イド（すなわちテレフタル酸のモノ酸クロライド）を包
含する。
【００２６】上記分類（ｇ）の相溶化剤の例も前記引用
したＡｙｃｏｃｋらの二つの米国特許明細書中に記載さ
れており、それらはＰＰＥ樹脂の一部と反応せしめられ
た前述のアシル官能性化合物を包含する。上記分類
（ｈ）の相溶化剤の例はＳ．Ｂ．Ｂｒａｗｎらの米国特
許第４，８９５，９４５号明細書に記載される化合物で
ある。さらに、１９８９年５月１５日付出願の米国特許
出願ＳＮ．０７／３５１，９０３号及び同０７／３５
１，９０５号明細書にもこれらの型の物質について開示
されているので参照されたい。
したＡｙｃｏｃｋらの二つの米国特許明細書中に記載さ
れており、それらはＰＰＥ樹脂の一部と反応せしめられ
た前述のアシル官能性化合物を包含する。上記分類
（ｈ）の相溶化剤の例はＳ．Ｂ．Ｂｒａｗｎらの米国特
許第４，８９５，９４５号明細書に記載される化合物で
ある。さらに、１９８９年５月１５日付出願の米国特許
出願ＳＮ．０７／３５１，９０３号及び同０７／３５
１，９０５号明細書にもこれらの型の物質について開示
されているので参照されたい。
【００２７】さらに、Ｓ．Ｂ．Ｂｒｏｗｎらの米国特許
第５，０４１，５０４号明細書にはこれらの型のエポキ
シトリアジン化合物、たとえば２−クロル−４，６−ジ
グリシドキシ−１，３，５−トリアジン（ＤＧＣＣ）；
２−クロル−４−（ｎ−ブトキシ）−６−グリシドキシ
−１，３，５−トリアジン（ＢＧＣＣ）；及び２−クロ
ル−４−（２，４，６−トリメチルフェノキシ）−６−
グリシドキシ−１，３，５−トリアジン（ＭＧＣＣ）；
を用いて製造された相溶化されたポリフェニレンエーテ
ル−ポリアミド共重合体が記載されている。
第５，０４１，５０４号明細書にはこれらの型のエポキ
シトリアジン化合物、たとえば２−クロル−４，６−ジ
グリシドキシ−１，３，５−トリアジン（ＤＧＣＣ）；
２−クロル−４−（ｎ−ブトキシ）−６−グリシドキシ
−１，３，５−トリアジン（ＢＧＣＣ）；及び２−クロ
ル−４−（２，４，６−トリメチルフェノキシ）−６−
グリシドキシ−１，３，５−トリアジン（ＭＧＣＣ）；
を用いて製造された相溶化されたポリフェニレンエーテ
ル−ポリアミド共重合体が記載されている。
【００２８】上記分類（ｉ）の相溶化剤の例は米国特許
第４，７５５，５６６号及び同第４，８８９，８８９号
明細書（Ｊ．Ｂ．Ｙａｔｅｓ，III ）に記載されている
トリアルキルアミン塩物質である。これらの特許明細書
はさらに相溶化されたＰＰＥ−ポリアミド物質の製造に
かゝる化合物を使用することも教示している。通常、マ
レイン酸又はフマル酸の塩が好ましい。トリエチルアン
モニウムフマレート及びトリ−ｎ−ブチルアンモニウム
フマレートのようなトリアルキルアンモニウムマレエー
ト又はトリアルキルアンモニウムフマレートが特に好ま
しいが、ある特定の実施態様においてはトリベンジルア
ンモニウムフマレートのようなトリアリール塩もしばし
ば好ましい。
第４，７５５，５６６号及び同第４，８８９，８８９号
明細書（Ｊ．Ｂ．Ｙａｔｅｓ，III ）に記載されている
トリアルキルアミン塩物質である。これらの特許明細書
はさらに相溶化されたＰＰＥ−ポリアミド物質の製造に
かゝる化合物を使用することも教示している。通常、マ
レイン酸又はフマル酸の塩が好ましい。トリエチルアン
モニウムフマレート及びトリ−ｎ−ブチルアンモニウム
フマレートのようなトリアルキルアンモニウムマレエー
ト又はトリアルキルアンモニウムフマレートが特に好ま
しいが、ある特定の実施態様においてはトリベンジルア
ンモニウムフマレートのようなトリアリール塩もしばし
ば好ましい。
【００２９】本発明の成分（ｄ）はテーパ型直鎖状ブロ
ック共重合体であり、一般にＡ1 及びＢ1 のブロック
（たゞし、Ａ1 は重合体状ビニル芳香族炭化水素ブロッ
クであり、そしてＢ1 は少なくとも一種の重合体状共役
ジエンから誘導される水素添加型、部分水素添加型又は
非水素添加型ブロックである）からなる。これらの物質
はまた１９９０年９月２８日付で出願された本出願人自
身の米国特許出願ＳＮ．０７／５８９，８７１号明細書
にも記載されている。
ック共重合体であり、一般にＡ1 及びＢ1 のブロック
（たゞし、Ａ1 は重合体状ビニル芳香族炭化水素ブロッ
クであり、そしてＢ1 は少なくとも一種の重合体状共役
ジエンから誘導される水素添加型、部分水素添加型又は
非水素添加型ブロックである）からなる。これらの物質
はまた１９９０年９月２８日付で出願された本出願人自
身の米国特許出願ＳＮ．０７／５８９，８７１号明細書
にも記載されている。
【００３０】“テーパ型又はテーパ状”の概念は当業者
には明らかである。さらに、テーパ型重合体又は共重合
体を取得する方法も当該技術において周知である。テー
パ型重合体に関する文献の例は米国特許第４，９４８，
８３２号、同第４，９３９，２０７号、同第４，９１
８，１４５号、同第４，９１４，２４８号、同第４，９
１３，９７１号及び同第４，１１６，９１７号明細書で
ある。成分（ｄ）は通常該成分の全重量に基づいて約５
０ないし約９０重量％のビニル芳香族重合体を含有す
る。好ましい実施態様においては、約７０ないし約８０
重量％のビニル芳香族重合体が存在する。全共重合体の
重量平均分子量は好ましくは約９０，０００ないし約２
７０，０００、もっとも好ましくは約１１０，０００な
いし約１５０，０００の範囲である。
には明らかである。さらに、テーパ型重合体又は共重合
体を取得する方法も当該技術において周知である。テー
パ型重合体に関する文献の例は米国特許第４，９４８，
８３２号、同第４，９３９，２０７号、同第４，９１
８，１４５号、同第４，９１４，２４８号、同第４，９
１３，９７１号及び同第４，１１６，９１７号明細書で
ある。成分（ｄ）は通常該成分の全重量に基づいて約５
０ないし約９０重量％のビニル芳香族重合体を含有す
る。好ましい実施態様においては、約７０ないし約８０
重量％のビニル芳香族重合体が存在する。全共重合体の
重量平均分子量は好ましくは約９０，０００ないし約２
７０，０００、もっとも好ましくは約１１０，０００な
いし約１５０，０００の範囲である。
【００３１】成分（ｄ）のビニル芳香族重合体は好まし
くはランダム構造単位及びブロック構造単位の両者を含
む形態であり、その際ランダム構造単位対ブロック構造
単位の重量比は通常約１．５：１ないし約４：１の範
囲、より好ましくは約２．５：１ないし約３：１の範囲
である。この型の適当な物質のあるものは約１０，００
０ないし約３０，０００の分子量をもつビニル芳香族重
合体のブロック及びそれに連結する約２５，０００ない
し約６５，０００の分子量をもつ重合体状共役ジエンの
ブロックを含み、さらに該共役ジエン重合体ブロックそ
れ自体は約３０，０００ないし約５０，０００の分子量
をもつビニル芳香族−共役ジエン重合体のランダムブロ
ック（たとえばスチレン−ブタジエンのランダムブロッ
ク）に連結されている構造をもつ。このランダムブロッ
クはその反対側の末端において通常約３０，０００ない
し約５０，０００の分子量をもつ別のビニル芳香族重合
体ブロックに結合され得る。
くはランダム構造単位及びブロック構造単位の両者を含
む形態であり、その際ランダム構造単位対ブロック構造
単位の重量比は通常約１．５：１ないし約４：１の範
囲、より好ましくは約２．５：１ないし約３：１の範囲
である。この型の適当な物質のあるものは約１０，００
０ないし約３０，０００の分子量をもつビニル芳香族重
合体のブロック及びそれに連結する約２５，０００ない
し約６５，０００の分子量をもつ重合体状共役ジエンの
ブロックを含み、さらに該共役ジエン重合体ブロックそ
れ自体は約３０，０００ないし約５０，０００の分子量
をもつビニル芳香族−共役ジエン重合体のランダムブロ
ック（たとえばスチレン−ブタジエンのランダムブロッ
ク）に連結されている構造をもつ。このランダムブロッ
クはその反対側の末端において通常約３０，０００ない
し約５０，０００の分子量をもつ別のビニル芳香族重合
体ブロックに結合され得る。
【００３２】ある好ましい実施態様においては、成分
（ｄ）のＡ1 ブロックはスチレン、α−メチルスチレ
ン、ｐ−メチルスチレン、ビニルトルエン、ビニルキシ
レン及びそれらの組合せからなる群から選んだ単量体か
ら誘導される。Ｂ1 ブロックは好ましくはブタジエン、
イソプレン、エチレン、ブチレン、１，３−ペンタジエ
ン、２，３−ジメチルブタジエン及びそれらの組合せか
らなる群から選んだ単量体から誘導される。成分（ｄ）
は一つの型よりも多いＡ1 ブロック及び／又はＢ1ブロ
ックを含有し得る。
（ｄ）のＡ1 ブロックはスチレン、α−メチルスチレ
ン、ｐ−メチルスチレン、ビニルトルエン、ビニルキシ
レン及びそれらの組合せからなる群から選んだ単量体か
ら誘導される。Ｂ1 ブロックは好ましくはブタジエン、
イソプレン、エチレン、ブチレン、１，３−ペンタジエ
ン、２，３−ジメチルブタジエン及びそれらの組合せか
らなる群から選んだ単量体から誘導される。成分（ｄ）
は一つの型よりも多いＡ1 ブロック及び／又はＢ1ブロ
ックを含有し得る。
【００３３】前述した分子量範囲内に該当するテーパ型
直鎖状スチレン−ブタジエン−スチレン（ＳＢＳ）“ト
リブロック”共重合体は成分（ｄ）として使用するに特
に適するものである。かゝる物質の一例はフィナ（Ｆｉ
ｎａ）オイルアンドケミカル社から商業的に入手し得る
登録商標“フィナクリアー（Ｆｉｎａｃｌｅａｒ）”５
２０である。成分（ｄ）の適当な濃度は数種の因子、た
とえば製品の最終用途、所望の衝撃強さの程度及び存在
する他の成分の個々特定の型及び特性等に関係する。
直鎖状スチレン−ブタジエン−スチレン（ＳＢＳ）“ト
リブロック”共重合体は成分（ｄ）として使用するに特
に適するものである。かゝる物質の一例はフィナ（Ｆｉ
ｎａ）オイルアンドケミカル社から商業的に入手し得る
登録商標“フィナクリアー（Ｆｉｎａｃｌｅａｒ）”５
２０である。成分（ｄ）の適当な濃度は数種の因子、た
とえば製品の最終用途、所望の衝撃強さの程度及び存在
する他の成分の個々特定の型及び特性等に関係する。
【００３４】通常、全組成物の重量に基づいて約１ない
し約２０重量％の成分（ｄ）が使用される。この割合は
約５ないし約１５重量％であることが好ましい。ある実
施態様においては、本発明の組成物はエラストマー状ブ
ロック共重合体及びそれらの混合物のようなエラストマ
ー状物質を含ませることによってさらに改善される。こ
れらの物質は通常後記するように全組成物の重量に基づ
いて約１ないし約３０重量％の範囲の濃度で使用され
る。
し約２０重量％の成分（ｄ）が使用される。この割合は
約５ないし約１５重量％であることが好ましい。ある実
施態様においては、本発明の組成物はエラストマー状ブ
ロック共重合体及びそれらの混合物のようなエラストマ
ー状物質を含ませることによってさらに改善される。こ
れらの物質は通常後記するように全組成物の重量に基づ
いて約１ないし約３０重量％の範囲の濃度で使用され
る。
【００３５】適当な物質の例はＡ−Ｂ、Ａ−Ｂ−Ａ′又
は（Ａ−Ｂ）m −Ｘ型構造によって特徴付けられる種々
のジブロック又はトリブロック共重合体を包含する。こ
ゝで、Ａ及びＡ′はそれぞれ重合体状ビニル芳香族炭化
水素ブロックであり、各Ｂは少なくとも一種の重合体状
共役ジエンから誘導されるブロックであり、Ｘは多官能
性カップリング剤の基であり、そしてｍは少なくとも２
の整数である。これらの型の物質は当該技術において周
知であり、それらはしばしばポリスチレンのブロックと
ポリイソプレン又はポリブタジエンのいずれかのブロッ
クとからなる。ポリブタジエン又はポリイソプレンは完
全に又は部分的に水素添加されたもの又は全く水素添加
されていないものであることができる。適当なブロック
共重合体のいくつかの例は英国特許第１，２６４，７４
１号明細書及び米国特許第３，０７８，２５４号、同第
３，１４９，１８２号、同第３，２３１，６３５号、同
第３．２６５，７６５号、同第３，２８７，３３３号、
同第３，２９７，７９３号、同第３，４６２，１６２
号、同第３，５９４，４５２号、同第３，５９５，９４
２号、同第３，６９４，５２３号、同第３，８４２，０
２９号、同第４，４０２，１５９号、同第４，７５５，
５６６号、同第４，８７４，８１０号、同第４，８８
９，８８９号、同第４，９００，７８６号及び同第４，
９３５，４７２号明細書に記載されているので参照され
たい。
は（Ａ−Ｂ）m −Ｘ型構造によって特徴付けられる種々
のジブロック又はトリブロック共重合体を包含する。こ
ゝで、Ａ及びＡ′はそれぞれ重合体状ビニル芳香族炭化
水素ブロックであり、各Ｂは少なくとも一種の重合体状
共役ジエンから誘導されるブロックであり、Ｘは多官能
性カップリング剤の基であり、そしてｍは少なくとも２
の整数である。これらの型の物質は当該技術において周
知であり、それらはしばしばポリスチレンのブロックと
ポリイソプレン又はポリブタジエンのいずれかのブロッ
クとからなる。ポリブタジエン又はポリイソプレンは完
全に又は部分的に水素添加されたもの又は全く水素添加
されていないものであることができる。適当なブロック
共重合体のいくつかの例は英国特許第１，２６４，７４
１号明細書及び米国特許第３，０７８，２５４号、同第
３，１４９，１８２号、同第３，２３１，６３５号、同
第３．２６５，７６５号、同第３，２８７，３３３号、
同第３，２９７，７９３号、同第３，４６２，１６２
号、同第３，５９４，４５２号、同第３，５９５，９４
２号、同第３，６９４，５２３号、同第３，８４２，０
２９号、同第４，４０２，１５９号、同第４，７５５，
５６６号、同第４，８７４，８１０号、同第４，８８
９，８８９号、同第４，９００，７８６号及び同第４，
９３５，４７２号明細書に記載されているので参照され
たい。
【００３６】ブロック共重合体のいくつかの特定の例は
ポリスチレン−ポリブタジエン；ポリスチレン−ポリイ
ソプレン；ポリスチレン−ポリブタジエン−ポリスチレ
ン；及びポリスチレン−ポリイソプレン−ポリスチレン
を包含する。前述したとおり、これらの物質の水素添加
体、たとえばスチレン−（エチレン−ブチレン）−スチ
レンブロック共重合体、スチレン−（エチレン−プロピ
レン）ブロック共重合体等も使用することができる。
ポリスチレン−ポリブタジエン；ポリスチレン−ポリイ
ソプレン；ポリスチレン−ポリブタジエン−ポリスチレ
ン；及びポリスチレン−ポリイソプレン−ポリスチレン
を包含する。前述したとおり、これらの物質の水素添加
体、たとえばスチレン−（エチレン−ブチレン）−スチ
レンブロック共重合体、スチレン−（エチレン−プロピ
レン）ブロック共重合体等も使用することができる。
【００３７】本発明の組成物中に含ませることができる
別の型のエラストマー状物質は、それら自体が共役ジエ
ン重合体ブロック、ビニル芳香族重合体ブロック及びカ
ップリング剤を含んでなるセグメント又は“ブロック”
を含むラジアルテレブロック共重合体である。これらの
物質はしばしば“分岐”重合体と呼ばれており、当該技
術において周知である。たとえば、これらは米国特許第
４，０９７，５５０号明細書；Ｍａｒｒｓら、Ａｄｈｅ
ｓｉｖｅｓ Ａｇｅ，１９７１年１２月、第１５−２０
頁；及びＨａｗｓら、Ｒｕｂｂｅｒ Ｗｏｒｌｄ、１９
７３年１月、第２７−３２頁に広く記載されているので
参照されたい。
別の型のエラストマー状物質は、それら自体が共役ジエ
ン重合体ブロック、ビニル芳香族重合体ブロック及びカ
ップリング剤を含んでなるセグメント又は“ブロック”
を含むラジアルテレブロック共重合体である。これらの
物質はしばしば“分岐”重合体と呼ばれており、当該技
術において周知である。たとえば、これらは米国特許第
４，０９７，５５０号明細書；Ｍａｒｒｓら、Ａｄｈｅ
ｓｉｖｅｓ Ａｇｅ，１９７１年１２月、第１５−２０
頁；及びＨａｗｓら、Ｒｕｂｂｅｒ Ｗｏｒｌｄ、１９
７３年１月、第２７−３２頁に広く記載されているので
参照されたい。
【００３８】通常、ジエン重合体の数個の連鎖（しばし
ば３個又はそれ以上）がカップリング剤からのびてお
り、それらの連鎖の各々はその他端でビニル芳香族重合
体のブロックに結合している。ラジアルテレブロック共
重合体の製造に使用し得る共役ジエンの例は１，３−ブ
タジエン；イソプレン；２，３−ジメチル−１，３−ブ
タジエン；１，３−ペンタジエン；３−ブチル−１，３
−オクタジエン；及びこれらのジエンの混合物であり、
１，３−ブタジエンがもっとも好ましい。
ば３個又はそれ以上）がカップリング剤からのびてお
り、それらの連鎖の各々はその他端でビニル芳香族重合
体のブロックに結合している。ラジアルテレブロック共
重合体の製造に使用し得る共役ジエンの例は１，３−ブ
タジエン；イソプレン；２，３−ジメチル−１，３−ブ
タジエン；１，３−ペンタジエン；３−ブチル−１，３
−オクタジエン；及びこれらのジエンの混合物であり、
１，３−ブタジエンがもっとも好ましい。
【００３９】ラジアルテレブロック共重合体物質の製造
のためのビニル芳香族重合体は通常前記引用した米国特
許第４，０９７，５５０号明細書の式Ｉ（第２欄参照）
に示されているごとき化合物から製造される。かゝる化
合物の例はスチレン、クロルスチレン、ビニルトルエ
ン、３−メチルスチレン、４−ｎ−プロピルスチレン、
４−シクロヘキシルスチレン、４−ドデシルスチレン、
２−エチル−４−ベンジルスチレン、４−ｐ−トリルス
チレン、４−（４−フェニル−ｎ−ブチル）スチレン、
１−ビニルナフタリン、２−ビニルナフタリンならびに
これらの化合物のその他のアルキル、シクロアルキル、
アリール、アルカリール及びアラルキル誘導体である。
さらに、これらの化合物の任意の混合物及び／又は共重
合体もビニル芳香族重合体の製造に使用し得る。
のためのビニル芳香族重合体は通常前記引用した米国特
許第４，０９７，５５０号明細書の式Ｉ（第２欄参照）
に示されているごとき化合物から製造される。かゝる化
合物の例はスチレン、クロルスチレン、ビニルトルエ
ン、３−メチルスチレン、４−ｎ−プロピルスチレン、
４−シクロヘキシルスチレン、４−ドデシルスチレン、
２−エチル−４−ベンジルスチレン、４−ｐ−トリルス
チレン、４−（４−フェニル−ｎ−ブチル）スチレン、
１−ビニルナフタリン、２−ビニルナフタリンならびに
これらの化合物のその他のアルキル、シクロアルキル、
アリール、アルカリール及びアラルキル誘導体である。
さらに、これらの化合物の任意の混合物及び／又は共重
合体もビニル芳香族重合体の製造に使用し得る。
【００４０】ラジアルテレブロック共重合体の分子量は
特に臨界的ではなく、好ましくは約１００，０００ない
し約３５０，０００の範囲である。ラジアルテレブロッ
ク共重合体はまた好ましくは全テレブロック共重合体の
重量に基づいて約１ないし約５０重量％のビニル芳香族
化合物及び約９９ないし約５０重量％の共役ジエンを含
有する。
特に臨界的ではなく、好ましくは約１００，０００ない
し約３５０，０００の範囲である。ラジアルテレブロッ
ク共重合体はまた好ましくは全テレブロック共重合体の
重量に基づいて約１ないし約５０重量％のビニル芳香族
化合物及び約９９ないし約５０重量％の共役ジエンを含
有する。
【００４１】カップリング剤の適量の選定に際しては、
使用されるカップリング剤の種類及びオルガノ金属開始
剤（後に具体的に述べる）の使用量のような種々の因子
を考慮すべきである。通常、比較的少量、たとえば樹脂
１００重量部当り約０．１ないし１．０重量部のカップ
リング剤の使用が好ましい。本発明に使用するに適する
ラジアルテレブロック共重合体は商業的に入手可能であ
る。これらはまた当該技術において既知の方法によって
製造することもできる。これらの共重合体はたとえば、
共役ジエン（たとえばブタジエン）とビニル芳香族化合
物、たとえばスチレンとを、ｎ−ブチルリチウムのよう
なオルガノ金属開始剤の存在下で重合させて重合体連鎖
の各々の一端にリチウムのような活性金属原子を含む共
重合体を形成させ、ついでこれらの金属原子末端重合体
をこれら重合体連鎖上の炭素−金属原子結合と反応して
これら連鎖上の金属原子と置換し得る少なくとも３個の
活性部位をもつカップリング剤と反応させることによっ
て製造することができる。すなわち、これらの反応によ
り多官能性カップリング剤によって構成される核から放
射状にのびる比較的長い分枝鎖をもつ重合体が得られ
る。かゝる製造法について開示しているＺｅｌｉｎｓｋ
ｉらの米国特許第３，２８１，３８３号明細書をこゝに
参考文献として引用する。
使用されるカップリング剤の種類及びオルガノ金属開始
剤（後に具体的に述べる）の使用量のような種々の因子
を考慮すべきである。通常、比較的少量、たとえば樹脂
１００重量部当り約０．１ないし１．０重量部のカップ
リング剤の使用が好ましい。本発明に使用するに適する
ラジアルテレブロック共重合体は商業的に入手可能であ
る。これらはまた当該技術において既知の方法によって
製造することもできる。これらの共重合体はたとえば、
共役ジエン（たとえばブタジエン）とビニル芳香族化合
物、たとえばスチレンとを、ｎ−ブチルリチウムのよう
なオルガノ金属開始剤の存在下で重合させて重合体連鎖
の各々の一端にリチウムのような活性金属原子を含む共
重合体を形成させ、ついでこれらの金属原子末端重合体
をこれら重合体連鎖上の炭素−金属原子結合と反応して
これら連鎖上の金属原子と置換し得る少なくとも３個の
活性部位をもつカップリング剤と反応させることによっ
て製造することができる。すなわち、これらの反応によ
り多官能性カップリング剤によって構成される核から放
射状にのびる比較的長い分枝鎖をもつ重合体が得られ
る。かゝる製造法について開示しているＺｅｌｉｎｓｋ
ｉらの米国特許第３，２８１，３８３号明細書をこゝに
参考文献として引用する。
【００４２】ラジアルテレブロック共重合体の製造のた
めのカップリング剤はポリエポキシド、ポリイソシアナ
ート、ポリイミン、ポリアルデヒド、ポリケトン、ポリ
無水物、ポリエステル、ポリハライド等の中から選定し
得る。これらの物質は前記引用したＺｅｌｉｎｓｋｉら
の米国特許明細書にも記載されているごときエポキシ基
とアルデヒド基との組合せ又はイソシアナト基とハライ
ド基との組合せのような二種又はそれ以上の型の官能基
を含み得る。本発明のいくつかの好ましい実施態様にお
いてはスチレンから誘導された末端ブロックをもつスチ
レン及びブタジエンならびにエポキシド化ポリブタジエ
ン、ＳｉＣｌ4 、又はそれらの混合物から選んだカップ
リング剤から構成されるラジアルテレブロック共重合体
を必要とする。好ましいエポキシド化ポリブタジエンカ
ップリング剤の例は商業的に入手し得る“オキシロン
（Ｏｘｉｒｏｎ）”２０００及び“オキシロン”２００
１のようなカップリング剤である。
めのカップリング剤はポリエポキシド、ポリイソシアナ
ート、ポリイミン、ポリアルデヒド、ポリケトン、ポリ
無水物、ポリエステル、ポリハライド等の中から選定し
得る。これらの物質は前記引用したＺｅｌｉｎｓｋｉら
の米国特許明細書にも記載されているごときエポキシ基
とアルデヒド基との組合せ又はイソシアナト基とハライ
ド基との組合せのような二種又はそれ以上の型の官能基
を含み得る。本発明のいくつかの好ましい実施態様にお
いてはスチレンから誘導された末端ブロックをもつスチ
レン及びブタジエンならびにエポキシド化ポリブタジエ
ン、ＳｉＣｌ4 、又はそれらの混合物から選んだカップ
リング剤から構成されるラジアルテレブロック共重合体
を必要とする。好ましいエポキシド化ポリブタジエンカ
ップリング剤の例は商業的に入手し得る“オキシロン
（Ｏｘｉｒｏｎ）”２０００及び“オキシロン”２００
１のようなカップリング剤である。
【００４３】ラジアルテレブロック共重合体物質は場合
によっては鉱油、たとえば軽質鉱油で増量又は稀釈し得
る。これらの稀釈剤はラジアルテレブロック物質の約６
０重量％までしめうる。本発明に適するラジアルテレブ
ロック共重合体の商業的製品の例はフィナ・オイル社か
ら入手し得る登録商標“フィナプレーン（Ｆｉｎａｐｒ
ｅｎｅ）”製品、等級４０１，４１１，４１４，４１６
及び４１７である。
によっては鉱油、たとえば軽質鉱油で増量又は稀釈し得
る。これらの稀釈剤はラジアルテレブロック物質の約６
０重量％までしめうる。本発明に適するラジアルテレブ
ロック共重合体の商業的製品の例はフィナ・オイル社か
ら入手し得る登録商標“フィナプレーン（Ｆｉｎａｐｒ
ｅｎｅ）”製品、等級４０１，４１１，４１４，４１６
及び４１７である。
【００４４】本発明の組成物に使用されるエラストマー
物質の使用量はいくつかの因子、たとえば使用される個
々特定の単量体ならびに最終目的製品に望まれる種々の
性質（たとえば衝撃強さ）の程度、に関係する。通常、
全組成物の重量に基づいて約１ないし約３０重量％のエ
ラストマーが使用される。より好ましい実施態様におい
ては、同一基準で約５ないし約１５重量％のエラストマ
ーが使用される。
物質の使用量はいくつかの因子、たとえば使用される個
々特定の単量体ならびに最終目的製品に望まれる種々の
性質（たとえば衝撃強さ）の程度、に関係する。通常、
全組成物の重量に基づいて約１ないし約３０重量％のエ
ラストマーが使用される。より好ましい実施態様におい
ては、同一基準で約５ないし約１５重量％のエラストマ
ーが使用される。
【００４５】本発明の組成物に種々の特性を付与し又は
該組成物の性質を改善するための種々の添加剤を所望に
応じて該組成物に配合し得る。かゝる添加剤の例は難燃
化剤、ドリップ抑制剤、染料、顔料、着色剤、滑剤、補
強剤、充填剤、帯電防止剤、熱安定剤、紫外線安定剤及
び可塑剤である。かゝる添加剤の有効量は通常全組成物
の重量に基づいてそれぞれ約０．１ないし約５０重量％
の範囲である。
該組成物の性質を改善するための種々の添加剤を所望に
応じて該組成物に配合し得る。かゝる添加剤の例は難燃
化剤、ドリップ抑制剤、染料、顔料、着色剤、滑剤、補
強剤、充填剤、帯電防止剤、熱安定剤、紫外線安定剤及
び可塑剤である。かゝる添加剤の有効量は通常全組成物
の重量に基づいてそれぞれ約０．１ないし約５０重量％
の範囲である。
【００４６】本発明の組成物は当該技術において周知、
慣用の方法によって製造し得る。たとえば、前述した成
分を均質な配合物を与えるような任意の方法によって混
和し得る。これらの方法はしばしば実質的な剪断力を与
える押出機の使用を伴なう。すべての成分を１個の入口
から添加し得る押出機を使用してもよく、あるいは複数
個の入口をもつ押出機を使用することもできる。一例を
あげれば、ＰＰＥ、テーパ型ブロック共重合体、相溶化
剤及び任意の他の成分を適当な押出機の上流に位置する
入口を通じて添加し、一方ポリアミドを下流に位置する
入口から添加する。押出機は場合によっては真空吸引さ
れる。押出温度は熱可塑性樹脂の加工技術分野の当業者
によって過度の実験を行なう必要なしに決定することが
でき、通常は約２８０℃ないし約３５０℃の範囲であ
る。
慣用の方法によって製造し得る。たとえば、前述した成
分を均質な配合物を与えるような任意の方法によって混
和し得る。これらの方法はしばしば実質的な剪断力を与
える押出機の使用を伴なう。すべての成分を１個の入口
から添加し得る押出機を使用してもよく、あるいは複数
個の入口をもつ押出機を使用することもできる。一例を
あげれば、ＰＰＥ、テーパ型ブロック共重合体、相溶化
剤及び任意の他の成分を適当な押出機の上流に位置する
入口を通じて添加し、一方ポリアミドを下流に位置する
入口から添加する。押出機は場合によっては真空吸引さ
れる。押出温度は熱可塑性樹脂の加工技術分野の当業者
によって過度の実験を行なう必要なしに決定することが
でき、通常は約２８０℃ないし約３５０℃の範囲であ
る。
【００４７】上述した本発明の組成物は一般に、溶融状
態で及び成形製品の形で、性質の予想外の組合せを有す
る。これらの性質のいくつかは優れた引張伸び、高いメ
ルトフロー値、優れた耐薬品性及び引張強さ及び良好な
衝撃強さである。以下に示す実施例は本発明の特徴のい
くつかを説明するものである。
態で及び成形製品の形で、性質の予想外の組合せを有す
る。これらの性質のいくつかは優れた引張伸び、高いメ
ルトフロー値、優れた耐薬品性及び引張強さ及び良好な
衝撃強さである。以下に示す実施例は本発明の特徴のい
くつかを説明するものである。
【００４８】
【実施例の記載】以下の実施例では、特に示さない限
り、つぎの物質を使用した。 ＰＰＥ（成分（ａ）；この樹脂はクロロホルム中で２５
℃で測定して０．４６dl/gの固有粘度をもつポリ（２，
６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）であっ
た。
り、つぎの物質を使用した。 ＰＰＥ（成分（ａ）；この樹脂はクロロホルム中で２５
℃で測定して０．４６dl/gの固有粘度をもつポリ（２，
６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）であっ
た。
【００４９】ポリアミド（成分ｂ）；使用したポリアミ
ドはナイロン６，６であった。 相溶化剤（成分ｃ）；実施例１で用いた相溶化剤は第１
表に示すごとくクエン酸及びフマル酸であり、その他の
実施例で用いた相溶化剤は後記する。 テーパ型直鎖状ブロック共重合体（成分ｄ）；使用した
物質はフィナ・オイル・アンド・ケミカル社から登録商
標“フィナクリヤー”５２０（場合によっては登録商標
“フィナプレーン”５２０と呼ばれる）として商業的に
入手し得るスチレン−ブタジエン−スチレンブロック共
重合体であった。この物質は約２７重合％のブタジエン
及び約７３重量％のポリスチレン（約５６重量％はブロ
ック状でありそして約１７重量％はブタジエンにランダ
ムに連結されている）を含有する。この共重合体の重量
平均分子量（絶対）は約１２０，０００ないし１３０，
０００であり、一方数平均分子量（絶対）は約１００，
０００ないし１０５，０００の範囲である。ポリスチレ
ン末端ブロックの一方は約２５，０００の重量平均分子
量をもち、他方のポリスチレン末端ブロックは約４０，
０００ないし４７，０００の重量平均分子量をもつ。
ドはナイロン６，６であった。 相溶化剤（成分ｃ）；実施例１で用いた相溶化剤は第１
表に示すごとくクエン酸及びフマル酸であり、その他の
実施例で用いた相溶化剤は後記する。 テーパ型直鎖状ブロック共重合体（成分ｄ）；使用した
物質はフィナ・オイル・アンド・ケミカル社から登録商
標“フィナクリヤー”５２０（場合によっては登録商標
“フィナプレーン”５２０と呼ばれる）として商業的に
入手し得るスチレン−ブタジエン−スチレンブロック共
重合体であった。この物質は約２７重合％のブタジエン
及び約７３重量％のポリスチレン（約５６重量％はブロ
ック状でありそして約１７重量％はブタジエンにランダ
ムに連結されている）を含有する。この共重合体の重量
平均分子量（絶対）は約１２０，０００ないし１３０，
０００であり、一方数平均分子量（絶対）は約１００，
０００ないし１０５，０００の範囲である。ポリスチレ
ン末端ブロックの一方は約２５，０００の重量平均分子
量をもち、他方のポリスチレン末端ブロックは約４０，
０００ないし４７，０００の重量平均分子量をもつ。
【００５０】登録商標フィナプレーン５２０のその他の
関連する性質はつぎのとおりである。 メルトフローインデックス（ｇ／１０分、ＡＳＴＭ試験
法Ｄ−１２３８、条件Ｇ）：７．５ 引張強さ（ＡＳＴＭ試験法Ｄ−６３８）：３，０００ps
i 伸び（ＡＳＴＭ試験法Ｄ−６３８）：２００％ 曲げモジュラス（ＡＳＴＭ試験法Ｄ−７９０）：１７５
Ｍpsi アイゾット衝撃強さ（ＡＳＴＭ試験法Ｄ−２５６Ａ、ノ
ッチなし）：１５ft.lb/in ガードナー衝撃強さ（ＡＳＴＭ試験法Ｄ−３０２９）：
１５０in-lb 耐衝撃性ポリスチレン（ＨＩＰＳ）；約１０．５重量％
のゴム含量をもつブタジエン変性単独ポリスチレン ブロック共重合体；試料中に使用した耐衝撃性改良剤は
不飽和のスチレン−ブタジエン−スチレン直鎖状ブロッ
ク共重合体、登録商標“クレイトン（Ｋｒａｔｏｎ）”
Ｄ１１０２、であった。
関連する性質はつぎのとおりである。 メルトフローインデックス（ｇ／１０分、ＡＳＴＭ試験
法Ｄ−１２３８、条件Ｇ）：７．５ 引張強さ（ＡＳＴＭ試験法Ｄ−６３８）：３，０００ps
i 伸び（ＡＳＴＭ試験法Ｄ−６３８）：２００％ 曲げモジュラス（ＡＳＴＭ試験法Ｄ−７９０）：１７５
Ｍpsi アイゾット衝撃強さ（ＡＳＴＭ試験法Ｄ−２５６Ａ、ノ
ッチなし）：１５ft.lb/in ガードナー衝撃強さ（ＡＳＴＭ試験法Ｄ−３０２９）：
１５０in-lb 耐衝撃性ポリスチレン（ＨＩＰＳ）；約１０．５重量％
のゴム含量をもつブタジエン変性単独ポリスチレン ブロック共重合体；試料中に使用した耐衝撃性改良剤は
不飽和のスチレン−ブタジエン−スチレン直鎖状ブロッ
ク共重合体、登録商標“クレイトン（Ｋｒａｔｏｎ）”
Ｄ１１０２、であった。
【００５１】これらの組成物は３０mmのウェルナー・プ
ライデラー（Ｗｅｒｎｅｒ−Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ）型
二軸スクリュー押出機を用いて所要成分を乾式配合しか
つ混練処理することによって製造した。ポリアミドは下
流に位置する入口から添加した。成分の使用濃度は特に
示さない限り重量部（ｐｂｗ）によって表わす。かく得
られる押出体を急冷しそしてペレットに形成し、ついで
これらのペレットを東芝射出成形機を用いて試験片に成
形した。
ライデラー（Ｗｅｒｎｅｒ−Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ）型
二軸スクリュー押出機を用いて所要成分を乾式配合しか
つ混練処理することによって製造した。ポリアミドは下
流に位置する入口から添加した。成分の使用濃度は特に
示さない限り重量部（ｐｂｗ）によって表わす。かく得
られる押出体を急冷しそしてペレットに形成し、ついで
これらのペレットを東芝射出成形機を用いて試験片に成
形した。
【００５２】実施例１ 本実施例のための基剤組成物はつぎの成分を含有するも
のであった。 ＰＰＥ ３６pbw ポリアミド ３９pbw 登録商標“クレイトン”Ｄ１１０２ ９pbw 試料１及び２は相溶化剤としてクエン酸を０．６pbw の
割合で使用し、一方試料３及び４は相溶化剤としてフマ
ル酸を０．４pbw の割合で使用した（モル割合は実質的
に同一である）。
のであった。 ＰＰＥ ３６pbw ポリアミド ３９pbw 登録商標“クレイトン”Ｄ１１０２ ９pbw 試料１及び２は相溶化剤としてクエン酸を０．６pbw の
割合で使用し、一方試料３及び４は相溶化剤としてフマ
ル酸を０．４pbw の割合で使用した（モル割合は実質的
に同一である）。
【００５３】この組成物の残りの部分はＨＩＰＳ又は本
発明の直鎖状、テーパ型ブロック共重合体のいずれかか
らなり、その割合は１５pbw であった（第１表参照）。
これらの組成物は前述したごとく製造した。成形試料に
ついての試験（慣用のＡＳＴＭ試験法を使用）は第１表
に示す性質を与えた。
発明の直鎖状、テーパ型ブロック共重合体のいずれかか
らなり、その割合は１５pbw であった（第１表参照）。
これらの組成物は前述したごとく製造した。成形試料に
ついての試験（慣用のＡＳＴＭ試験法を使用）は第１表
に示す性質を与えた。
【００５４】
【表１】
【００５５】第１表はＨＩＰＳの代りに本発明の直鎖
状、テーパ型ブロック共重合体を使用することによって
アイゾット衝撃強さの著しい増加及び伸び特性の顕著な
増加が得られることを実証している。なお、曲げモジュ
ラスは比較的僅かな程度だけ減少するが、これらの値は
なおきわめて良好な範囲のものである。実施例２ 本実施例は、本発明の組成物の利点を他のいくつかの相
溶化剤を使用して実証するものである。基剤組成物は実
施例１のそれと同一であり、同一の方法で製造した。
状、テーパ型ブロック共重合体を使用することによって
アイゾット衝撃強さの著しい増加及び伸び特性の顕著な
増加が得られることを実証している。なお、曲げモジュ
ラスは比較的僅かな程度だけ減少するが、これらの値は
なおきわめて良好な範囲のものである。実施例２ 本実施例は、本発明の組成物の利点を他のいくつかの相
溶化剤を使用して実証するものである。基剤組成物は実
施例１のそれと同一であり、同一の方法で製造した。
【００５６】使用した相溶化剤はつぎのとおりであっ
た。 試料５及び６：前記引用した米国特許第４，６００，７
４１号明細書に述べたごとく、アシル官能性化合物（表
中“アシル”と表示する）約１−２重量％で変性された
ＰＰＥ１８pbw 試料７及び８：前記引用した米国特許第４，８９５，９
４５号及び同第５，０４１，５０４号明細書に述べたご
とく、クロルエポキシトリアジン（表中“エポキシ”と
表示する）約２重量％で変性されたＰＰＥ１８pbw 比較のための試料５及び７はＨＩＰＳ１５pbw を含有
し、一方本発明の試料６及び８はＨＩＰＳの代りに同一
量の“フィナクリヤー（登録商標）”５２０を使用し
た。
た。 試料５及び６：前記引用した米国特許第４，６００，７
４１号明細書に述べたごとく、アシル官能性化合物（表
中“アシル”と表示する）約１−２重量％で変性された
ＰＰＥ１８pbw 試料７及び８：前記引用した米国特許第４，８９５，９
４５号及び同第５，０４１，５０４号明細書に述べたご
とく、クロルエポキシトリアジン（表中“エポキシ”と
表示する）約２重量％で変性されたＰＰＥ１８pbw 比較のための試料５及び７はＨＩＰＳ１５pbw を含有
し、一方本発明の試料６及び８はＨＩＰＳの代りに同一
量の“フィナクリヤー（登録商標）”５２０を使用し
た。
【００５７】これらの組成物の試験は実施例１に述べた
ごとく行ないそして結果を第２表に示す。
ごとく行ないそして結果を第２表に示す。
【００５８】
【表２】
【００５９】第２表のデータもまた、たとえば顕著に改
善されたアイゾット衝撃強さ及び引張伸びの値によって
示されるごとく、使用した相溶化剤の種類に関係なく本
発明の利点が得られることを明らかに実証している。前
述した開示から、本発明の種々の他の変形及び修正が可
能であることは当業者には明らかである。したがって、
本発明の技術思想及び特許請求の範囲に規定した本発明
の範囲から逸脱することなしに、前記開示した本発明の
特定の実施態様に種々の変更をなし得ることは勿論であ
る。
善されたアイゾット衝撃強さ及び引張伸びの値によって
示されるごとく、使用した相溶化剤の種類に関係なく本
発明の利点が得られることを明らかに実証している。前
述した開示から、本発明の種々の他の変形及び修正が可
能であることは当業者には明らかである。したがって、
本発明の技術思想及び特許請求の範囲に規定した本発明
の範囲から逸脱することなしに、前記開示した本発明の
特定の実施態様に種々の変更をなし得ることは勿論であ
る。
フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｌ 53/02 ＬＬＺ 7142−4Ｊ 77/00 ＬＱＶ 9286−4Ｊ
Claims (23)
- 【請求項１】 つぎの成分： （ａ）ポリフェニレンエーテル樹脂； （ｂ）ポリアミド樹脂； （ｃ）成分（ａ）及び（ｂ）のための相溶化剤の有効
量；及び （ｄ）直鎖状、テーパ型ブロック共重合体； を含有してなる熱可塑性組成物。 - 【請求項２】 ポリフェニレンエーテル樹脂が式： 【化１】 （式中、各Ｑ1 は独立的にハロゲン、第１級又は第２級
低級アルキル基、フェニル基、ハロアルキル基、アミノ
アルキル基、炭化水素オキシ基又は少なくとも２個の炭
素原子がハロゲン原子及び酸素原子を分離している構造
のハロ炭化水素オキシ基を表わし；そして各Ｑ2 は独立
的に水素、ハロゲン、第１級又は第２級低級アルキル
基、フェニル基、ハロアルキル基、炭化水素オキシ基又
はＱ1 について定義したごときハロ炭化水素オキシ基を
表わす）の複数の構造単位を含んでなる請求項１記載の
組成物。 - 【請求項３】 ポリフェニレンエーテル樹脂がポリ
（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）で
ある請求項２記載の組成物。 - 【請求項４】 ポリフェニレンエーテル樹脂が２，６−
ジメチルフェノール；２，３，６−トリメチルフェノー
ル及びそれらの混合物からなる群から選んだ単量体から
誘導される請求項２記載の組成物。 - 【請求項５】 ポリアミド樹脂がポリアミド６；ポリア
ミド６，６；ポリアミド１１、ポリアミド１２；ポリア
ミド６，３；ポリアミド６，４；ポリアミド４，６；ポ
リアミド６／１０；ポリアミド６，１２；前記ポリアミ
ドの任意の混合物；及び前記ポリアミドの任意の共重合
体からなる群から選ばれる請求項１記載の組成物。 - 【請求項６】 成分（ｃ）の相溶化剤がつぎの（ｉ）な
いし（ix）： （ｉ）（Ｉ）エチレン性炭素−炭素二重結合又は炭素−
炭素三重結合及び（II）カルボン酸基、酸無水物基、酸
アミド基、イミド基、カルボン酸エステル基、アミン基
又はヒドロキシル基、の両者を含む化合物； （ii）液状ジエン重合体； （iii ）エポキシ化合物； （iv）ポリカルボン酸又はその誘導体； （Ｖ）酸化ポリオレフィンワックス； （vi）アシル官能基含有化合物； （vii ）アシル官能基含有化合物で変性されたポリフェ
ニレンエーテル； （viii）エポキシトリアジン基含有化合物又はエポキシ
トリアジン基含有化合物で変性されたポリフェニレンエ
ーテル；及び （ix）トリアルキルアミン塩又はトリ（アリール置換ア
ルキル）アミン塩； からなる群から選ばれる請求項１記載の組成物。 - 【請求項７】 相溶化剤がマレイン酸ヒドラジド、無水
マレイン酸、マレイン酸、フマル酸及びマレイミドから
なる群から選ばれる請求項６記載の組成物。 - 【請求項８】 相溶化剤がクロルホルミル無水コハク
酸；無水トリメリト酸の酸クロライド；無水トリメリト
酸の酸クロライドで変性されたポリフェニレンエーテ
ル；テレフタル酸の酸クロライド；２−クロル−４，６
−ジグリシドキシ−１，３，５−トリアジン；２−クロ
ル−４−（ｎ−ブトキシ）−６−グリシドキシ−１，
３，５−トリアジン；及び２−クロル−４−（２，４，
６−トリメチルフェノキシ）−６−グリシドキシ−１，
３，５−トリアジンからなる群から選ばれる請求項６記
載の組成物。 - 【請求項９】 ポリカルボン酸又はその誘導体（成分
（ｃ）（iv））がリンゴ酸、クエン酸、これらのいずれ
かの酸の塩及びこれらのいずれかの酸の水和物からなる
群から選ばれる請求項６記載の組成物。 - 【請求項１０】 テーパ型ブロック共重合体（成分
（ｄ））がＡ1 及びＢ1のブロック（たゞしＡ1 は少な
くとも１種の重合体状ビニル芳香族炭化水素ブロックで
ありそしてＢ1 は少なくとも１種の重合体状共役ジエン
から誘導された水素添加型、部分水素添加型又は非水素
添加型ブロックである）を含んでなる請求項１記載の組
成物。 - 【請求項１１】 Ａ1 ブロックがスチレン、α−メチル
スチレン、ｐ−メチルスチレン、ビニルトルエン、ビニ
ルキシレン及びそれらの混合物からなる群から選んだ単
量体から誘導される請求項１０記載の組成物。 - 【請求項１２】 Ｂ1 ブロックがブタジエン、イソプレ
ン、エチレン、ブチレン、１，３−ペンタジエン、２，
３−ジメチルブタジエン及びそれらの混合物からなる群
から選んだ単量体から誘導される請求項１０記載の組成
物。 - 【請求項１３】 存在する成分（ｄ）の量が全組成物の
重量に基づいて約１ないし約２０重量％の範囲である請
求項１０記載の組成物。 - 【請求項１４】 存在する成分（ｄ）の量が約５ないし
約１５重量％の範囲である請求項１３記載の組成物。 - 【請求項１５】 成分（ａ）対成分（ｂ）の重量比が約
７０：３０ないし約３０：７０の範囲である請求項１記
載の組成物。 - 【請求項１６】 さらにエラストマー物質を含有する請
求項１記載の組成物。 - 【請求項１７】 エラストマー物質がＡ−Ｂ、Ａ−Ｂ−
Ａ′又は（Ａ−Ｂ） m −Ｘ構造又はこれらの構造の混合
物（たゞしＡ及びＡ1 はそれぞれ重合体状ビニル芳香族
炭化水素ブロックであり、各Ｂは少なくとも一種の重合
体状共役ジエンから誘導され、Ｘは多官能性カップリン
グ剤の基であり、そしてｍは少なくとも２の整数であ
る）を有するブロック共重合体である請求項１６記載の
組成物。 - 【請求項１８】 エラストマー物質がスチレンのブロッ
ク及び水素添加型、部分水素添加型又は非水素添加型で
あるポリブタジエン又はポリイソプレンのいずれかのブ
ロックを含んでなる請求項１７記載の組成物。 - 【請求項１９】 エラストマー物質がスチレン−ブタジ
エン−スチレンブロック共重合体、スチレン−（エチレ
ン−プロピレン）ブロック共重合体、又はスチレン−
（エチレン−ブチレン）−スチレンブロック共重合体の
いずれかである請求項１８記載の組成物。 - 【請求項２０】 さらに、難燃化剤、可塑剤、安定化
剤、帯電防止剤、充填剤、補強剤、滑剤、着色剤、染
料、顔料及びドリップ抑制剤からなる群から選んだ少な
くとも一種の添加剤の有効量を含有する請求項１記載の
組成物。 - 【請求項２１】 つぎの成分： （Ｉ）ポリフェニレンエーテル樹脂及びポリアミド樹脂
の相溶化された配合物； （II）直鎖状、テーパ型ブロック共重合体；及び （III ）スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重
合体；スチレン−（エチレン−プロピレン）ブロック共
重合体；及びスチレン−（エチレン−ブチレン）−スチ
レンブロック共重合体からなる群から選んだエラストマ
ー； を含有してなる熱可塑性組成物。 - 【請求項２２】 ポリフェニレンエーテル樹脂が２，６
−ジメチルフェノール；２，３，６−トリメチルフェノ
ール；及びそれらの混合物からなる群から選んだ単量体
から誘導されるものであり；ポリアミド樹脂がポリアミ
ド６；ポリアミド６，６；ポリアミド１１；ポリアミド
１２；ポリアミド６，３；ポリアミド６，４；ポリアミ
ド４，６；ポリアミド６／１０；ポリアミド６，１２；
前記ポリアミドの任意の混合物及び前記ポリアミドの任
意の共重合体からなる群から選んだものであり；そして
該配合物は液状ジエン重合体；エポキシ化合物；酸化ポ
リオレフィンワックス；無水トリメリト酸の酸クロライ
ド；クロルホルミル無水コハク酸；テレフタル酸の酸ク
ロライド；リンゴ酸、リンゴ酸の塩又は水和物；クエン
酸；クエン酸の塩又は水和物；フマル酸；マレイミド、
マレイン酸ヒドラジド、無水マレイン酸；マレイン酸、
２−クロル−４，６−ジグリシドキシ−１，３，５−ト
リアジン；２−クロル−４−（ｎ−ブトキシ）−６−グ
リシドキシ−１，３，５−トリアジン；２−クロル−４
−（２，４，６−トリメチルフェノキシ）−６−グリシ
ドキシ−１，３，５−トリアジン及びマレイン酸又はフ
マル酸のトリアルキルアミン塩又はトリ−（アリール置
換アルキル）アミン塩からなる群から選んだ相溶化剤の
使用によって相溶化されている請求項２１記載の組成
物。 - 【請求項２３】 さらにラジアルテレブロック共重合体
を含有する請求項２１記載の組成物。
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